JP2021518292A - 多層要素 - Google Patents

Abstract

本発明は、多層要素（ＬＥ）および多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）、物品を製造するための多層要素（ＬＥ）および多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）の使用、多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含む物品、少なくとも２つの層の層要素、多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を製造するための本発明のポリマー組成物の使用、ならびに多層要素（ＬＥ）およびその物品の製造方法、ならびに多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）およびその物品の製造方法に関する。【選択図】図２

Description

本発明は、とりわけ安全層要素、断熱要素もしくは熱層要素のような建設用途、乗り物など、またはそれらの任意の組み合わせにおける使用に適する多層要素（ＬＥ）および多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ）、多層要素（ＬＥ）および多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ）を含む物品、少なくとも２つの層の層要素、多層要素（ＬＥ）および多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ）およびそれらの物品を製造するための本発明のポリマー組成物の使用、ならびに多層要素（ＬＥ）および多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ）およびその物品の製造方法に関する。

例えば、建築用途と同様に、建設用途では、ファサード、窓、壁およびドア要素を含む種々のタイプの層要素が使用される。これらの層要素は、例のみとして、保護、すなわち、安全、絶縁および／または熱的特徴のような様々な特徴を有するように設計することができる。

したがって、例えば、安全機能性を有する要素は、様々な用途で使用するための様々なタイプのいわゆる「安全ガラス」要素を含む。「安全ガラス」とは、本明細書では、合わせガラス層要素または積層ポリマー層要素、典型的には合わせガラス層要素を意味し、これは、破損しにくく、または破損した場合には、典型的には、破損したときに一緒に保持する追加の安全特徴を有する。

安全ガラスなどの合わせガラスは、例えば、典型的には、第１の硬質層、少なくとも中間層および第２の層を当該順序で含む層要素とすることができる。第１の硬質層、および任意選択的に（および従来的に）第２の層は、典型的には、ガラス材料または硬質ポリマー材料、例えばポリカーボネートの層（複数可）である。前記第１の硬質層と第２の硬質層との間の中間層は、しばしば、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）またはエチレン−酢酸ビニル（ＥＶＡ）に基づく。

第１および／または第２の層要素（典型的にはガラス材料製）が破壊すると、中間層要素は、第１の層要素と第２の層要素とを一緒に保持／支援／結合（結合）すべきである。すなわち、中間層要素は、接着機能を有し、すなわち、第１および／または第２の層要素が、大きな鋭利な断片に分解するのを防止する。

したがって、人への衝撃の可能性がある場合、またはガラスが粉砕すると破損する可能性がある場合には、安全ガラスを通常使用する。

中間層材料としてのＰＶＢの使用は、水分に対して感受性であるという欠点を有し得、通常、特別に制御された貯蔵条件（温度および湿度）を必要とする。さらに、水分感受性のために、接着特性が損なわれ得る。

中間層材料としてのＥＶＡの場合、ＥＶＡは、実現可能な流動性／加工性挙動を得るために、通常、高いＶＡ含有量を有さなければならない。その後、高いＶＡ含有量を有する従来のＥＶＡは、次にまた非常に高いＭＦＲ_２（１５ｇ／１０分を超える）を有する。ＥＶＡを使用する際の主な欠点は、経時的な黄変（すなわち、風化）である。さらに、酢酸のような揮発性有機成分が経時的に形成され、それによって腐食の問題がもたらされる。

例えば、乗り物、建築および建設用、建築用ガラス、内装／外装デザイン用途（通常、ガラスまたはフレキシブルでないポリマー材料）のための用途のための合わせガラス層要素は、典型的には、層要素を一緒に積層することによって製造される。ＰＶＢ中間層のようなポリマー材料中間層を有する建築用および自動車用の合わせ安全ガラスの製造のために、ゆるく配置されたサンドイッチガラス／フィルム／ガラスの直接的な押圧は、空気介在物を含まない前記合わせ安全ガラスを製造するための適切な方法ではない。例えば、中間層としてＰＶＢを有する安全ガラスの積層は、最終製品中のあらゆる空気介在物を排除するために、ほとんど２つの製造ステップで行われる。第１のステップ、いわゆる予備積層は、実際の加熱−押圧ステップの前に処理される。この予備積層の品質は、最終的な合わせガラスの品質にとって主要な重要性を有する。圧延プレスと真空プロセスとの間の予備積層において区別がなされる。後者は、真空バッグプロセスおよび真空環プロセスに細分化される。第２のステップの間に、これらの予備積層構造物を、次いでオートクレーブまたはオーブン中で加圧下で加熱して、最終的な結合した製品を達成する。

ＰＶＢの場合の積層プロセスは、高温および長い継続時間を必要とする。

選択された層材料の特性はまた、上記の最終用途に必要とされる全体的な特性要件を満たすのに十分ではない場合がある。

安全ガラスのような合わせガラス用途のための１つの重要な特性は、かすみであり、これは、機械的特性を高いレベルに維持しながら、可能な限り低いべきである。

従って、産業的に実現可能な解決策に対する困難な要件を満たすために、とりわけ、安全性、断熱および／または熱最終用途のような、要求の厳しい建築、乗り物などの用途に使用するのに適した層要素の解決策が、継続的に必要とされている。

したがって、本発明は、第１の態様において、第１の層要素、中間層要素および第２の層要素を所与の順序で含み、
− 第１の層要素は、ガラス層またはポリマー層を含み；
− 中間層要素は、エチレンおよびＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーのコポリマー（ａ）を含むポリマー組成物を含み、コポリマー（ａ）は、
（ｉ）８５０ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲の密度（ＩＳＯ １１８３に従って測定）
（ｉｉ）０．１〜２０．０ｇ／１０分の範囲のＭＦＲ_２（１９０℃、荷重２．１６ｋｇでＩＳＯ １１３３に従って測定）
を有し、
当該コポリマー（ａ）が、任意に、シラン基（複数可）含有単位（ｂ）またはカルボニル基を含有する不飽和有機基（ｃ）を保有し、
− 第２の層要素がガラス層またはポリマー層を含み；
中間層要素は、前記第１および第２の層要素と接着接触している、
多層要素（ＬＥ）を対象とする。

図１は、本発明の多層要素（ＬＥ）および本発明の合わせガラス層要素（ＧＬＥ）の最も好ましい実施形態を示しており、中間層要素（ｉ）の第１の層要素（１）の表面に対向する表面は、相互に直接接触し、好ましくは、間に接着層（複数可）がなく、中間層要素（ｉ）の反対側において、中間層要素（ｉ）の第２の層要素（２）の表面に対向する表面は、相互に直接接触し、好ましくは、間に接着層（複数可）がない。 図２は、ＣＥ１およびＣＥ２と比較した、積層試料ＩＥ１〜ＩＥ３の波長（ｎｍ）の関数としてのかすみ％を示す。 図３は、ＣＥ３と比較した、積層試料ＩＥ４〜ＩＥ６の波長（ｎｍ）の関数としてのかすみ％を示す。

第１の態様の具体的な実施形態では、本発明は、第１のガラス層要素、中間層要素および第２のガラス層要素を所与の順序で含む合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）に関し、
− 中間層要素は、エチレンとＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーとのコポリマー（ａ）を含むポリマー組成物を含み、コポリマー（ａ）は、
（ｉ）８５０ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の密度（ＩＳＯ １１８３に従って測定）
（ｉｉ）０．１〜２０．０ｇ／１０分の範囲のＭＦＲ_２（１９０℃、荷重２．１６ｋｇでＩＳＯ １１３３に従って測定）
を有し、
当該コポリマー（ａ）が、シラン基（複数可）含有単位（ｂ）、またはカルボニル基を含む不飽和有機基（ｃ）を任意に保有し、
中間層要素が、前記第１のガラス層要素および前記第２のガラス層要素と接着接触している。

本発明は、第２の態様において、第１のガラス層要素、中間層要素および第２のガラス層要素を所与の順序で含む多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を対象とし、
− 中間層要素は、酸性グラフト剤（ｅ）がグラフトされている、エチレンとＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーとのコポリマー（ａ）を含むポリマー組成物を含み、
グラフト前のコポリマー（ａ）は、
（ｉ）８５０ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲の密度（ＩＳＯ １１８３に従って測定）
（ｉｉ）０．１〜４０．０ｇ／１０分の範囲のＭＦＲ_２（１９０℃、荷重２．１６ｋｇでＩＳＯ １１３３に従って測定）
を有し、
中間層要素が前記第１および第２のガラス層要素に接着する。

上記、下記、または特許請求の範囲において定義される多層要素（ＬＥ）は、必要とされるあらゆる目的のために使用することができ、上記、下記、または特許請求の範囲において定義される多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）は、必要とされるあらゆる合わせガラス目的のために、例えば、安全層要素、絶縁層要素もしくは熱層要素として、またはそれらの任意の組み合わせにおいて、例えば、建設、建築もしくは乗り物において使用することができる。

結果として、本発明の多層要素（ＬＥ）および多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）は、好ましくは、多層要素（ＬＥ）および多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）の各々が、安全性、絶縁および／もしくは熱層要素用途における部分として、またはそれ自体として使用するための要求を満たすという点で、安全性、絶縁または熱的特徴のうちの少なくとも１つを有する。

上記、下記、または特許請求の範囲において定義された多層要素（ＬＥ）は、本明細書では、短縮して「層要素（ＬＥ）」とも呼ばれる。

上記、下記、または特許請求の範囲において定義された多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）は、本明細書では、短縮して「ガラス層要素（ＧＬＥ２）」とも呼ばれる。

上記、下記、または特許請求の範囲において定義された多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）の第１のガラス層要素およびそれぞれ第２のガラス層要素は、本明細書では「第１の層要素」および「第２の層要素」とも呼ばれる。

上記、下記、または特許請求の範囲において定義される多層要素（ＬＥ）の第１の層要素およびそれぞれ第２の層要素は、好ましくは、硬質層要素である。

「硬質」とは、本明細書では、要素が剛性であり、フレキシブルな要素のような様式で曲げることができず、曲げられた場合、典型的には、要素の完全性は、フレキシブルな要素での場合でないように、典型的には、容易に破壊され、永久的な破壊を引き起こすことを意味する。当業者は、剛性およびフレキシブルな層要素を容易に区別することができる。

上記、下記、または特許請求の範囲において定義されるように、上記、下記、または特許請求の範囲において定義されるような多層要素（ＬＥ）のこれらの層要素、好ましくは剛体層要素は、独立してガラス層またはポリマー層であり得る。

本発明の第２の態様の「前記第１および第２のガラス層要素に中間層要素が付着している」の表現は、中間層要素が前記第１および第２のガラス層要素に接着接触していることを意味する。

従って、層間要素の最表面の一方は、第１の層要素の最も外側の表面にそれぞれ付着しており、それぞれ、層間要素の他方の最も外側の表面は、第２の層要素の最も外側の表面に付着している。これは、直接接着接触することができ、あるいは、中間層要素の接着表面と、第１の層要素および第２の層要素の一方または両方との間に接着層が存在し得る。

本発明の第１の態様の「中間層要素が前記第１および第２の層要素と接着接触している」という表現についても、同じことが重視される。

前記第１の層要素、前記第２の層要素および前記中間層要素における「要素」という表現は、本出願においては、これらの層構成要素の異なる機能性を指し、すなわち、前記第１および第２の層要素は、独立して、例えば安全性、断熱および／または熱機能などの多層要素の最終用途に関連する１つ以上の機能を有し、一方中間層要素は、異なる、すなわち接着機能を有する。これらすべての機能層要素は、中間層要素と共に、結果として生じる、例えば、安全、絶縁および／または熱的機能性を最終成形品に提供する。

安全要素の意味は、背景技術の下で既に上述されている。絶縁要素は、当該技術分野で公知の音響（音）絶縁要素または断熱要素を含む。また、絶縁要素は、音響機能および熱機能の両方を有することができる。熱要素は、例えば、電線のような加熱手段を備えることができる。次いで、加熱は、電流を前記ワイヤに伝導することによって行われる。安全性および熱要素の組み合わせの例は、乗り物、例えば自動車の前方の窓（フロントガラス）であり、これは加熱手段を備え、安全ガラスとしても機能する。

上記、下記、または特許請求の範囲で定義されるエチレンコポリマー（ａ）は、本明細書では、短縮して「ポリマー（ａ）」または「コポリマー（ａ）」とも呼ばれる。

周知のように、「コモノマー」とは、共重合可能なコモノマー単位、すなわち、コポリマー（ａ）について１−オクテンのようなＣ４〜Ｃ８αオレフィンコモノマーを指す。

グラフトしたコポリマーによって、本発明者らは、酸性グラフト剤（ｂ）を用いてグラフトされたコポリマー（ａ）を意味する。当業者は、グラフトプロセスの間に、酸性グラフト剤（ｂ）が、コポリマー（ａ）に化学的に結合する（通常、少なくとも１つの共有結合を介して）ようになることを理解する。このように、「グラフトしたコポリマー」は、互いに化学的に結合したコポリマー（ａ）および酸性グラフト剤（ｂ）を含む（例えばそれからなる）。したがって、用語「グラフトしたコポリマー」および「酸性グラフト剤（ｂ）がグラフトされているエチレンとＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーとのコポリマー（ａ）」は、交換可能に用いることができる。

グラフトしたコポリマーは、本明細書では、「ｇ−コポリマー（ａ’）」またはグラフトしたコポリマー（ａ’）とも呼ばれる。グラフト化前のコポリマー（ａ）は、本明細書では上記のように呼ぶ。

本発明の第１の態様の層要素（ＬＥ）のコポリマー（ａ）と、本発明の第２の態様の合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）のグラフト化コポリマー（ａ’）を含む特許請求された特定の中間層要素とを含む特許請求された特定の中間層要素は、驚くほどかすみが低い。

さらに、それぞれコポリマー（ａ）またはグラフトしたコポリマー（ａ’）の特定の中間層のための使用は、現状技術に従って使用されるＥＶＡおよび／またはＰＶＢと比較して、いくつかの利点を有する。なぜなら、コポリマー（ａ）およびグラフトしたコポリマー（ａ’）は、とりわけ、ＰＶＢよりも貯蔵が容易であり、ＥＶＡとして１５０℃を超える温度で酸を放出せず、ＥＶＡまたはＰＶＢのような強い臭いを有さないからである。

本発明はまた、上記、下記、または特許請求の範囲に定義されるポリマー組成物の、多層要素（ＬＥ）、もしくは合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）、もしくは合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）、もしくは多層要素（ＬＥ）を含む物品、または合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）を含む物品、または合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含む物品を製造するための使用を提供する。

本発明はさらに、上記、下記、または特許請求の範囲において定義されるような、多層要素（ＬＥ）を製造するための本発明のポリマー組成物の使用、前記多層要素（ＬＥ）を含む物品を製造するための前記多層要素（ＬＥ）の使用を提供する。

本発明はさらに、上記、下記、または特許請求の範囲において定義される、合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）を製造するための本発明のポリマー組成物の使用、前記合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）を含む物品を製造するための前記合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）の使用を提供する。

本発明はさらに、上記、下記、または特許請求の範囲において定義されるような、合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を製造するための本発明のポリマー組成物の使用、前記合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含む物品を製造するための前記合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）の使用を提供する。

本発明はさらに、上記、下記、または特許請求の範囲に定義される多層要素（ＬＥ）を含む物品を提供する。

本発明はさらに、上記、下記、または特許請求の範囲に定義される合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）を含む物品を提供する。

本発明はさらに、上記、下記、または特許請求の範囲に定義される多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含む物品を提供する。

本発明はさらに、上記、下記、もしくは特許請求の範囲に定義される多層要素（ＬＥ）、または上記、下記、もしくは特許請求の範囲において定義される合わせガラス要素（ＧＬＥ１）、または合わせガラス要素（ＧＬＥ２）の、多層要素（ＬＥ）、もしくは合わせガラス要素（ＧＬＥ１）、もしくは合わせガラス要素（ＧＬＥ２）を含む物品を製造するための、建物の要素などの建設用途、例えば、建物の外側のファサード、窓要素、ドア要素もしくは屋内の壁の要素などの外部／内部要素などの建築要素のための；橋における要素のための；自動車、列車、飛行機もしくは船舶における窓などの乗り物における要素のための；機械における安全窓などの製造装置における要素のための；家庭用デバイスにおける要素のための；投影用途、例えばヘッドアップディスプレイの要素のための、または家具における要素のための使用を提供する。

本発明は、更に、建物の要素などの建設用途、例えば、建物の外側のファサード、窓要素、ドア要素もしくは屋内の壁の要素などの外部／内部要素などの建築要素のための；橋における要素のための；自動車、列車、飛行機もしくは船舶における窓などの乗り物における要素のための；機械における安全窓などの製造装置における要素のための；家庭用デバイスにおける要素のための；投影用途、例えばヘッドアップディスプレイの要素のための、または家具における要素などのための物品である、好ましくは、安全層要素、絶縁層要素もしくは熱層要素から選択される物品、またはそれらの任意の組み合わせである、好ましくは、多層要素（ＬＥ）、または合わせガラス要素（ＧＬＥ１）、または合わせガラス要素（ＧＬＥ２）からなる安全層要素、絶縁層要素もしくは熱層要素、またはそれらの任意の組み合わせである物品である、上記、下記、または特許請求の範囲において定義した物品を提供する。

本発明はさらに、本発明の多層要素（ＬＥ）の製造方法を提供する。

本発明はさらに、本発明の合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）の製造方法を提供する。

本発明はさらに、本発明の合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）の製造方法を提供する。

本発明はさらに、本発明の物品の製造方法を提供する。

多層要素（ＬＥ）、合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）、多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）、中間層要素、ポリマー組成物、そのポリマー（ａ）、第１および第２の層要素、層要素（ＬＥ）およびその物品を製造するための物品および方法、ならびに合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）およびその物品を製造するための物品および方法、ならびに合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）およびその物品を製造するための物品および方法は、そのさらなる詳細、好ましい実施形態、範囲および特性と共に、以下および特許請求の範囲に記載され、当該好ましい実施形態、範囲および特性は、任意の組み合わせであり得、任意の順序で組み合わせることができる。

中間層要素
第１の態様による中間層要素は、ポリマー（ａ）を含むポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる層を含む。

第２の態様による中間層要素は、好ましくは、グラフトしたコポリマー（ａ’）、すなわち、酸性グラフト剤（ｂ）がグラフトされているエチレンとＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーとのコポリマー（ａ）とを含むポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる層を含む。

ポリマー組成物は、本明細書では、短縮して「組成物」または「本発明の組成物」とも呼ばれる。中間層要素は、ポリマー（ａ）、またはグラフトしたコポリマー（ａ’）を含み、好ましくはそれからなる単層要素であってもよい。あるいは、第１の態様の中間層要素は、各々ポリマー（ａ）を含むポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる２つ以上の層を含むことができ、第２の態様の中間層要素は、各々グラフトしたコポリマー（ａ’）を含むポリマー組成物を含み、好ましくはそれからなる２つ以上の層を含むことができる。本発明のポリマー組成物のこのような層が隣接している場合、それらは、層要素の製造プロセス中に、そのような層を固体化させる前までに一緒に融合されるため、「単層」とみなされる。

ポリマー（ａ）は、エチレンのＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーとのコポリマーである。このようなコポリマーは、エラストマー、プラストマーまたは線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）であり得る。

Ｃ_４〜Ｃ_８α−オレフィンコモノマーは、例えば、１−ブテン、１−ヘキセンまたは１−オクテンである。好ましくは、コモノマーは１−ブテンまたは１−オクテンであり、より好ましくはコモノマーは１−オクテンである。

コモノマーの量は、通常、選択されたコモノマーおよび所望の密度に依存して、２０．０重量％〜４５．０重量％の範囲である。

好適なコポリマー（ａ）は、８５０〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲、好ましくは８５５〜８７５ｋｇ／ｍ^３の範囲、より好ましくは８６０〜８７０ｋｇ／ｍ^３の範囲の密度を有する。

第１の態様の適切なコポリマー（ａ）のＭＦＲ_２（ＩＳＯ １１３３；１９０℃；２．１６ｋｇ）は、０．１〜２０．０ｇ／１０分の範囲、好ましくは０．５〜１５．０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは１．０〜１０．０ｇ／１０分の範囲である。

第２の態様の好適なコポリマー（ａ）のＭＦＲ_２（ＩＳＯ １１３３；１９０℃；２．１６ｋｇ）は、０．１〜４０．０ｇ／１０分の範囲、好ましくは０．５〜２０．０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは１．０〜１５．０ｇ／１０分の範囲、さらに好ましくは１．０〜１０．０ｇ／１０分の範囲である。

第１の態様の適切なコポリマー（ａ）の融点（ＩＳＯ １１３５７−３：１９９９に従うＤＳＣで測定）は、１００℃未満、好ましくは８０℃未満、より好ましくは７０℃未満、最も好ましくは６０℃未満である。

第２の態様の適切なコポリマー（ａ）の融点（ＩＳＯ １１３５７−３：１９９９に従うＤＳＣで測定）は、１００℃未満、好ましくは９０℃未満、より好ましくは８０℃未満、最も好ましくは７０℃未満である。

したがって、第２の態様の適切なコポリマー（ａ）の融点は、３０℃〜１００℃未満の範囲、好ましくは３０℃〜９０℃未満の範囲、より好ましくは３０℃〜８０℃未満の範囲、最も好ましくは３０℃〜７０℃未満の範囲であり得る。

好適なコポリマー（ａ）の分子量分布（本明細書中で分散度としても扱われる）Ｍ_ｗ／Ｍ_ｎは、４未満、例えば３．８以下であることが最も多いが、少なくとも１．７である。それは、好ましくは３．５〜１．８である。

好適なコポリマー（ａ）は、上記で定義された特性を有するエチレンとＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーとのあらゆるコポリマーであり得、これらは、とりわけＢｏｒｅａｌｉｓ ＡＧからＱｕｅｏという商品名で、ＤＯＷからＥｎｇａｇｅもしくはＡｆｆｉｎｉｔｙという商品名で、またはＭｉｔｓｕｉからＴａｆｍｅｒという商品名で商業的に入手可能である。

あるいは、これらのコポリマー（ａ）は、当業者に公知の、酸化バナジウム触媒または単一部位触媒、例えば、メタロセンもしくは拘束された幾何学的触媒などの適切な触媒の存在下で、溶液重合、スラリー重合、気相重合またはそれらからの組み合わせを含む、１段階または２段階重合プロセスにおいて、公知のプロセスによって調製することができる。

好ましくは、これらのコポリマー（ａ）は、１段階または２段階の溶液重合プロセスによって、特に１００℃より高い温度での高温溶液重合プロセスによって調製される。

このような方法は、本質的に、得られたポリマーが可溶性である液体炭化水素溶媒中でモノマーおよび適切なコモノマーを重合することに基づく。重合は、ポリマーの融点より高い温度で実施され、その結果、ポリマー溶液が得られる。この溶液は、未反応モノマーおよび溶媒からポリマーを分離するためにフラッシュされる。次いで、溶媒を回収し、プロセスにおいてリサイクルする。

好ましくは、溶液重合プロセスは、１００℃より高い重合温度を使用する高温溶液重合プロセスである。好ましくは、重合温度は、少なくとも１１０℃、より好ましくは少なくとも１５０℃である。重合温度は、２５０℃までであり得る。

このような溶液重合プロセスにおける圧力は、好ましくは１０〜１００ｂａｒ、好ましくは１５〜１００ｂａｒ、より好ましくは２０〜１００ｂａｒの範囲である。

使用される液体炭化水素溶媒は、好ましくは、非置換またはＣ_１〜４アルキル基によって置換されていてもよいＣ_５〜１２炭化水素、例えばペンタン、メチルペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサンおよび水素化ナフサである。より好ましくは、非置換Ｃ_６〜１０炭化水素溶媒が使用される。

本発明による方法に適した公知の解決技術は、ＢＯＲＣＥＥＤ（以前のＣＯＭＰＡＣＴ）技術である。

第１の態様の任意のシラン基（複数可）含有単位（ｂ）は、好ましくは、ポリマー（ａ）に化学的にグラフトされた化合物として存在する。

本発明の第１の態様の好ましい態様において、コポリマー（ａ）は、シラン基（複数可）含有単位（ｂ）を保有し、これにより、これらの単位（ｂ）にグラフト化成分（ｂ’）が導入される。

したがって、ポリマー（ａ）をグラフトする際には、まずポリマーに重合し、最終ポリマーを過酸化物、グラフト化成分（ｂ’）でグラフトすることによって達成し、それによって、ビニル不飽和のＣ原子の１つがポリマー骨格に結合し、これは、当業者に周知である。グラフト化成分（ｂ’）のコポリマーへのグラフト化は、周知の技術であり、ポリマー分野および当業者の技能内で良好に立証されている。

グラフト化成分（ｂ’）のグラフト化を達成するために、すなわち、シラン基（複数可）含有単位（ｂ）を有するコポリマー（ａ）を含むポリマー組成物を製造するためには、ラジカル開始剤（ｄ）が必要であり、これは、好ましくは熱的に分解するフリーラジカル形成剤である。ラジカル開始剤（ｄ）は、典型的にはペルオキシラジカル開始剤であり、好ましくは、（ａ）および（ｂ’）の総量に対して少なくとも５０ｐｐｍ、典型的には５０〜１０００ｐｐｍの濃度で存在する。好ましくは、熱的に分解するフリーラジカル形成剤は、過酸化アシル、アルキルペルオキシド、ヒドロペルオキシド、過エステルおよびペルオキシカーボネートからなる群から選択される。

ラジカル開始剤（ｄ）の適切な例は、例えば、国際公開第２０１４／０１６２０５号に記載されており、参照により本明細書に組み込まれる。ラジカル開始剤（ｄ）は、好ましくは、ジベンゾイルペルオキシド、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔｅｒｔ−アミルペルオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシジエチルアセテート、１，４−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシカルボ）−シクロヘキサン、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシイソブチレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ−（ｔｅｒｔ．−ブチルペルオキシ）−ヘキサン、１，１−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）−３，３，５−トリメチル−シクロヘキサン、メチルイソブチルケトンペルオキシド、２，２−ジ（４，４−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）シクロヘキシル）プロパン、１，１−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）シクロヘキサン、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔｅｒｔ−アミルペルオキシ２−エチルヘキシルカーボネート、２，２−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ブタン、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシイソプロピルカーボネート、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ２−エチルヘキシルカーボネート、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシアセテート、ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシベンゾエート、ジ−ｔｅｒｔ−アミルペルオキシドおよびこれらの有機ペルオキシドの混合物を含む群から選択される。

好ましいプロセスにおいて、グラフト化成分（ｂ’）およびラジカル開始剤（ｄ）は、好ましくはグラフト化成分（ｂ’）およびラジカル開始剤（ｄ）、ならびにコポリマー（ａ）の混合物として、押出機に連続的に投入される。グラフト化の程度は、ラジカル開始剤（ｄ）およびグラフト化成分（ｂ’）について適切な投入計画を選択することによって制御することができる。

シラン基（複数可）含有単位（ｂ）を有するコポリマー（ａ）を含むポリマー組成物の製造方法は、好ましくは押出機、好ましくは二軸押出機中で実施され、好ましくは２つの高強度混合セグメントを含む。コポリマー（ａ）は、１８０〜２３０℃、より好ましくは１８５〜２２５℃の温度に加熱される。具体的な実施形態では、押出機は、少なくとも４つのゾーン、または少なくとも６つのゾーンを有する共回転二軸押出機であり、第１のゾーン内の温度は１００℃よりも高く、第２のゾーン内の温度は少なくとも１１０℃であり、第３のゾーン内の温度は１６０℃よりも高く、第４のゾーン内の温度は少なくとも１９０℃であり、あらゆる後続のゾーン（少なくとも６つのゾーンが使用される場合）内の温度は１５０℃よりも高いが、あらゆるゾーン内の温度は２３０℃よりも低い。

押出機中のポリマー組成物の全体の滞留時間は、好ましくは３０〜１００秒である。グラフト化は、コポリマー（ａ）の全ての構成成分に関して、むしろ均一に起こると考えられる。

一方で十分に高いグラフト化度、およびメルトフローレートの許容可能な低い変化を達成する観点から、プロセスにおいて、ラジカル開始剤（ｄ）は、好ましくは、成分（ａ）〜（ｄ）の総重量に対して０．０１〜１．０重量％および好ましくは１．０重量％未満、より好ましくは０．１重量％未満、さらにより好ましくは０．０５重量％未満の量で添加される。

グラフト化成分（ｂ’）は、このような量で添加され、その結果、前記コポリマー（ａ）上に０．１〜２．０重量％の成分（ｂ’）がグラフト化される。

（ｂ’）および（ｃ）の総量に対するラジカル開始剤（ｃ）の相対量が、好ましくは２５重量％未満、より好ましくは２０、１５、１０またはさらに５重量％未満であり、かつ好ましくは成分（ｂ’）の添加量が、組成物の総重量に対して少なくとも０．５、より好ましくは少なくとも１．０またはさらに１．５重量％、および好ましくは典型的には５．０重量％未満である場合に、グラフト化の程度および低いＭＦＲ変化の良好なバランスが得られる。

コポリマー（ａ）がシラン基（複数可）含有単位（ｂ）を保有する好ましい場合において、これらの単位には、好ましくは式（Ｉ）で表される加水分解性不飽和シラン化合物であるグラフト化成分（ｂ’）が導入される：
Ｒ^１ＳｉＲ^２ _ｑＹ_３−ｑ （Ｉ）
式中、
Ｒ^１は、エチレン性不飽和ヒドロカルビル、ヒドロカルビルオキシまたは（メタ）アクリルオキシヒドロカルビル基であり、
それぞれのＲ^２は、独立して、脂肪族飽和ヒドロカルビル基であり、
Ｙは、同一または異なっていてもよく、加水分解性有機基であり、
ｑは、０、１または２である。

さらなる好適なシラン基（複数可）含有単位は、例えば、ガンマ−（メタ）アクリル−オキシプロピルトリメトキシシラン、ガンマ（メタ）アクリルオキシプロピルトリエトキシシラン、およびビニルトリアセトキシシラン、またはそれらの２つ以上の組み合わせである。

式（Ｉ）のグラフト化合物（ｂ’）の１つの適切なサブグループは、式（ＩＩ）の不飽和シラン化合物である。
ＣＨ_２＝ＣＨＳｉ（ＯＡ）_３ （ＩＩ）
式中、各Ａは、独立して、１〜８個の炭素原子、適当には１〜４個の炭素原子を有するヒドロカルビル基である。

グラフト化化合物（ｂ’）は、ビニルトリメトキシシラン、ビニルビスメトキシエトキシシラン、ビニルトリエトキシシランである式（ＩＩ）の化合物が好ましく、ビニルトリメトキシシランまたはビニルトリエトキシシランがより好ましく、ビニルトリメトキシシランが最も好ましい。

コポリマー（ａ）中に存在するシラン基（複数可）含有単位（ｂ）の量（重量％）は、下記「判定方法」に記載の「コポリマー−ｇ−ＶＴＭＳ中のＶＴＭＳの定量」に準拠して求めた場合、好ましくは０．１〜２．０重量％、好ましくは０．４〜１．６重量％、さらに好ましくは０．５〜１．５重量％である。

本発明の第１の態様の他の１つの実施形態において、コポリマー（ａ）は、シラン基（複数可）含有単位（ｂ）の代わりにカルボニル基（ｃ）を含む不飽和有機基を保有する。

少なくとも１つのエチレン性不飽和（例えば、少なくとも１つの二重結合）、少なくとも１つのカルボニル基（−Ｃ＝Ｏ）を含有し、コポリマー（ａ）にグラフトする任意の不飽和有機化合物を、本発明のこの実施形態におけるグラフト材料として使用することができる。

少なくとも１つのカルボニル基を含有する化合物の代表的なものは、金属および非金属の両方のカルボン酸、無水物、エステルおよびそれらの塩である。好ましくは、有機化合物は、カルボニル基と共役したエチレン性不飽和を含有する。代表的な化合物には、マレイン酸、フマル酸、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、クロトン酸、α−メチルクロトン酸、およびケイ皮酸、ならびにもしあれば、それらの無水物、エステルおよび塩誘導体が含まれる。無水マレイン酸は、少なくとも１つのエチレン性不飽和および少なくとも１つのカルボニル基を含有する好ましい不飽和有機化合物である。

グラフトステップについての同じ一般的な原理は、本明細書中で、成分（ｂ’）でのグラフトステップについて上述したように適用される。あらゆる必要な適合を行うことは、当業者の技術内である。

コポリマー（ａ）は、シラン基（複数可）含有単位（ｂ）を保有することが好ましい。

本発明の第２の態様のコポリマー（ａ）は、酸性のグラフト剤（ｅ）がグラフトされている。

酸グラフト剤（ｅ）としては、当業者がこの目的に適することが知られているものであれば、あらゆるそのような剤を用いることができる。

好ましくは、酸グラフト剤（ｅ）は、不飽和モノ−もしくはジカルボン酸またはその誘導体、例えば、無水物、エステルおよび塩（金属および非金属の両方）である。

好ましくは、不飽和基は、カルボキシル基と共役している。

このようなグラフト剤の例としては、アクリル酸、メタクリル酸、フマル酸、マレイン酸、ナジン酸、シトラコン酸、イタコン酸、クロトン酸、およびそれらの無水物、金属塩、エステル、アミドまたはイミドが挙げられる。

好ましいグラフト剤は、マレイン酸およびその誘導体、例えば無水物、エステルおよび塩、ならびに特に無水マレイン酸である。

カルボニル基を含有する不飽和有機化合物によるコポリマーのグラフト化は、周知の技術であり、ポリマー分野および当業者の技能内で良好に立証されている。

グラフト化は、溶媒を含まない溶融物中での、または溶液もしくは分散体中での、または流動床中でのグラフト化など、当技術分野で公知の任意のプロセスによって行うことができる。典型的には、グラフト化は、例えば米国特許第３ ２３６ ９１７ Ａ号、米国特許第４ ６３９ ４９５ Ａ号、米国特許第４ ９５０ ５４１ Ａ号または米国特許第５ １９４ ５０９ Ａ号に記載されているように、加熱押出機またはミキサー中で実施される。

典型的には、グラフト化は、米国特許第４ ９５０ ５４１ Ａ号に記載されているように二軸押出機中で実施される。

グラフト化は、ラジカル開始剤の存在下または非存在下で行うことができるが、好ましくは、有機過酸化物、有機過エステルまたは有機ヒドロペルオキシドなどのラジカル開始剤の存在下で行う。

グラフト化を達成するために、すなわち、グラフトしたコポリマー（ａ’）を含むポリマー組成物を製造するために、好ましくは熱分解フリーラジカル形成剤であるラジカル開始剤（ｆ）が、好ましくは使用される。ラジカル開始剤（ｆ）は、典型的には、ペルオキシラジカル開始剤であり、好ましくは、コポリマー（ａ）および酸性グラフト剤（ｅ）の総量に対して少なくとも５０ｐｐｍ、典型的には５０〜１０００ｐｐｍの濃度で存在する。好ましくは、熱分解フリーラジカル形成剤は、アシルペルオキシド、アルキルペルオキシド、ヒドロペルオキシド、過エステルおよびペルオキシカーボネートからなる群から選択される。

ラジカル開始剤（ｆ）の適切な例は、例えば、国際公開第２０１４／０１６２０５号に記載されており、参照により本明細書に組み込まれる。ラジカル開始剤（ｆ）は、好ましくは、本発明の第１の態様のラジカル開始剤（ｄ）に関連して、上記に開示された群から選択される。

好ましいプロセスでは、酸性グラフト剤（ｅ）およびラジカル開始剤（ｆ）は、好ましくは酸性グラフト剤（ｅ）およびラジカル開始剤（ｆ）、ならびにコポリマー（ａ）の混合物として、押出機に連続的に投入される。グラフト化の程度は、ラジカル開始剤（ｆ）および酸性グラフト化剤（ｅ）について適切な投入計画を選択することによって制御することができる。

別の好ましいプロセスでは、コポリマー（ａ）は、押出機への投入前に酸性グラフト剤（ｅ）と混合され（例えば、ドライブレンドとして）、ラジカル開始剤（ｆ）は、別々に供給される。

グラフトしたコポリマー（ａ’）を含むポリマー組成物の製造方法は、好ましくは押出機、好ましくは二軸押出機中で実施され、好ましくは２つの高強度混合セグメントを含む。コポリマー（ａ）は、１７５〜２３０℃、より好ましくは１８０〜２２５℃の温度に加熱される。具体的な実施形態では、押出機は、少なくとも４つのゾーン、または少なくとも６つのゾーンを有する共回転二軸押出機であり、第１のゾーン内の温度は１００℃よりも高く、第２のゾーン内の温度は少なくとも１１０℃であり、第３のゾーン内の温度は１６０℃よりも高く、第４のゾーン内の温度は少なくとも１９０℃であり、あらゆる後続のゾーン（少なくとも６つのゾーンが使用される場合）内の温度は１５０℃よりも高いが、あらゆるゾーン内の温度は２３０℃よりも低い。

押出機中のポリマー組成物の全体の滞留時間は、好ましくは３０〜１００秒である。グラフト化は、コポリマー（ａ）の全ての構成成分に関して、むしろ均一に起こると考えられる。

一方で十分に高いグラフト化の程度およびメルトフローレートの許容可能な低い変化を達成する観点から、プロセスにおいて、ラジカル開始剤（ｆ）は、好ましくは、成分（ａ）、（ｅ）および（ｆ）の総重量に対して０．０１〜１．０重量％および好ましくは１．０重量％未満、より好ましくは０．１重量％未満、さらにより好ましくは０．０５重量％未満の量で添加される。

酸性グラフト剤（ｅ）は、前記コポリマー（ａ）の量に基づいて、酸性グラフト剤（ｅ）を０．０１〜１．００重量％の量で添加する。

コポリマー（ａ）は、０．０２〜０．８０重量％、より好ましくは０．０３〜０．７０重量％、さらにより好ましくは０．０４〜０．６０重量％、最も好ましくは０．０５〜０．５０重量％の酸性グラフト剤（ｂ）でグラフトされることが特に好ましい。

本発明の一実施形態では、組成物は、適切には、添加剤（複数可）を含む。

本発明の第１の態様の好ましい実施形態では、ポリマー組成物は、ポリマー成分（複数可）のみとしてコポリマー（ａ）からなり、本発明の第２の態様の好ましい実施形態では、ポリマー組成物は、ポリマー成分（複数可）のみとしてグラフトしたコポリマー（ａ’）からなる。「ポリマー成分（複数可）」は、本明細書では、任意の添加剤のあらゆる担体ポリマー（複数可）、例えば、組成物中に任意に存在する添加剤（複数可）のマスターバッチ（複数可）で使用される担体ポリマー（複数可）を除外する。このような任意の担体ポリマー（複数可）は、ポリマー組成物の量（１００％）に基づいて、それぞれの添加剤の量に対して計算される。添加剤は、代わりに、マスターバッチを使用せずに、直接投入によって添加することができる。

好ましくは、中間層要素は、本発明のポリマー組成物からなる層を含む。好ましくは、中間層要素は、本発明のポリマー組成物からなる。

中間層要素は、層間フィルム、層間シートまたは層間箔であることが好ましく、層間フィルムであることが最も好ましい。

前記中間層要素は、従来の押出装置および中間層要素の所望の最終用途に適した押出条件を使用して、共押出を含む押出、例えば、キャストフィルムまたはブローフィルム押出によって製造することができ、当該装置および条件は、当業者によって選択することができる。あるいは、前記中間層要素は、中間層要素の所望の最終用途に適した従来の積層装置および条件を使用して積層することによって製造することができ、当該装置および条件は、当業者によって選択することができる。さらに、前記中間層要素は、当業者に周知のように、押出および積層の組み合わせを使用して製造され得る。

中間層要素は、好ましくは、第１および第２の層要素の間の唯一のポリマー層要素である。好ましくは、中間層要素は、１つの層からなる（単層要素）。従って、中間層要素は単層要素であることが最も好ましい。用語「単層要素」は、本明細書では、本発明の中間層要素のポリマー組成物からなる単一の層と理解される。すなわち、「単一の層」は、１つ以上の層を意味し、より多くの層の場合、層は、本発明のポリマー組成物からなり、一緒に融合され、１つの層（単層）をもたらす。したがって、前記単層要素は、前記中間層要素として１つの層（単層）であり得る。あるいは、前記中間層要素としての前記単層要素は、本発明のポリマー組成物の２つ以上の層の組み合わせによって製造することができ、当該層は、次いで、中間層要素の製造プロセス中に互いに融合（接着）される。層は、例えば、同時押出によって、または代替的には、押出およびその後の積層によって製造することができる。１つの層は、典型的には、押出によって製造される。好ましい中間層要素は単層要素であり、層（複数可）は本発明のポリマー組成物からなる。

中間層要素、好ましくは単層要素としての中間層要素は、ワイヤウェブのような強化材料のような非ポリマー要素を含有してもよく、当該非ポリマー材料は、例えば、中間層要素の製造中に中間層要素に埋め込まれてもよい。

本発明によれば、中間層要素は、光起電力素子のような電子デバイスを含まないことが好ましい。

一実施形態では、好ましくは単層要素である中間層要素は、非ポリマー要素選択された補強要素、熱要素または電気的に活性な要素、またはそれらの任意の組み合わせを含む。

さらなる実施形態では、好ましくは単層要素である中間層要素は、安全ガラス要素もしくは熱要素において使用される補強要素もしくは熱要素、またはそれらの任意の組み合わせから選択される非ポリマー要素を含有する。

さらなる実施形態では、中間層要素は単層要素であり、上記で定義されたようないかなる非ポリマー要素をも含まない。

多層要素（ＬＥ）の第１および第２の層要素
第１の層要素または第２の層要素は、硬質であることが好ましい。一実施形態では、第１の層要素および第２の層要素の両方は、硬質である。

「硬質」という表現は、第１の、もしくは第２の、または両方の層要素（複数可）がフレキシブルでない（すなわち、剛性）であることを意味する。すなわち、第１の、もしくは第２の、またはその両方の層要素（複数可）は、固体状態である場合、圧縮、衝撃または曲げ力などの力を使用して変形された場合、元の形状に戻らない。例えば、ガラス要素およびポリカーボネート（ＰＣ）ポリマー要素は、硬質要素である。すなわち、衝撃力の使用により曲げられた場合、または破損した場合、破片に分解される。例えば、従来の窓ガラスの場合、ガラス片の少なくとも一部は、通常、離れて（下に）落下する。

層要素（ＬＥ）の第１の層要素および第２の層要素は、同一または異なっていてもよく、ガラス層要素またはポリマー層要素を含む。一実施形態では、第１の層要素および第２の層要素は、同じ材料のものである。第１の層要素の、および第２の層要素のガラス層要素は、任意の従来のガラス材料のものとすることができる。好ましくは、ガラス層要素は、限定されずに、窓ガラス、板ガラス、ケイ酸塩ガラス、シートガラス、フロートガラス、着色ガラス、またはアルミナ−ケイ酸塩ガラス、高イオン交換（ＨＩＥＴＭ）ガラス、ソーダ−石灰ガラス、ホウケイ酸塩ガラスもしくはセラミックガラスのような特殊ガラスの１つを含み、好ましくはそれからなる。

多層合わせガラス要素（ＧＬＥ２）の第１および第２のガラス層要素
第１の層要素の、および第２の層要素のガラス層要素は、任意の従来のガラス材料のものであり得る。好ましくは、ガラス層要素は、限定されずに、窓ガラス、板ガラス、ケイ酸塩ガラス、シートガラス、フロートガラス、着色ガラス、またはアルミナ−ケイ酸塩ガラス、高イオン交換（ＨＩＥＴＭ）ガラス、ソーダ−石灰ガラス、ホウケイ酸塩ガラスもしくはセラミックガラスのような特殊ガラスの１つを含み、好ましくはそれからなる。

多層要素（ＬＥ）および多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）
「接着接触」という表現は、本明細書では、本発明の中間層要素の表面と、互いに向かい合う第１の層要素の表面と、本発明の中間層要素の表面と、互いに向かい合う第２の層要素の表面とが、直接または接着層を介して、互いに接着接触しているという点で定義される。

「接着層」という表現は、中間層要素とは異なり、中間層要素の本発明のポリマー組成とは異なるポリマー組成を有する層を意味する。さらに、接着層は、通常、連続または不連続であり、ホットメルト接着剤として知られており、従来技術において周知の意味を有する。そのような接着層は、第１および第２の層要素の完全性を維持するために中間層要素に対して定義された接着機能ではなく、補強接着機能のみを有する。

より好ましくは、本発明の中間層要素の表面と、互いに向かい合う第１の層要素の表面と、本発明の中間層要素の表面と、互いに向かい合う第２の層要素の表面とは、その間にいかなる追加の接着層をもなくして、互いに直接接触している。図１は、この最も好ましい実施形態を示す。

好ましくは、第１の層要素と中間層要素との接触表面の間、およびそれぞれ第２の層要素と中間層要素との接触表面の間には、追加の層が存在せず、中間層要素は、好ましくは単層要素である。

多層要素（ＬＥ）および多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）は、透明であることが好ましい。「透明」という用語は、本明細書では、多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）は、それぞれ、光が、多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）をそれぞれ１００％以下通ることを可能にし、その結果、背後にある物体を明確に見るか、または少なくとも外形を見ることができることを意味する。

積層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）それぞれの透明度は、通常のガラス窓を通して見えるように見ることができる。多層要素（ＬＥ）および多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）は、それぞれ、多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）がそれぞれ、外観に関して色合いを付けられる（着色される）か、または他の方法で設計される実施形態を追加的に網羅する。このような色合いを付けた多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）は、それぞれ、多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）がそれぞれ、両側から、または片側からのみ透明であるように、公知の方法で処理することができる。例えば、色合いを付けた多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）は、それぞれ、色合いを付けられた（着色された）ガラスドア要素、建物における色合いを付けられた窓要素、または自動車のような乗り物における色合いを付けられた窓要素のような物品である。

多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）それぞれの第１の層、第２の層および中間層要素の厚さ、ならびに最終多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）それぞれの厚さは、所望の最終用途に応じて、当業者に明らかなように変化させることができる。例えば、第１および第２の層要素の厚さは、それぞれの最終用途において従来技術において典型的に使用される範囲内であり得る。中間層要素の厚さはまた、それぞれの最終用途のために当業者によって選択され得る。例のみとして、中間層要素の厚さは、０．０３〜３．０ｍｍ、例えば０．１〜２．５ｍｍ、例えば０．２〜２ｍｍの範囲であり得る。中間層要素の例示された厚さは、最も好ましくは、上記で定義されたような１つまたは２つまたはそれ以上の層の単層要素であり、層（複数可）は、本発明の層間のポリマー組成物からなる。

本発明はさらに、本発明の多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）をそれぞれ製造するための、上記または特許請求の範囲で定義したポリマー組成物の使用を提供する。

本発明は、本発明の多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）をそれぞれ製造するための方法をさらに提供し、当該方法は、以下のステップを含む。
− 第１の層要素、中間層要素および第２の層要素を多層アセンブリに組み立てるステップ；
− 多層アセンブリの層を高温で、任意に真空条件で積層させて、多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス要素（ＧＬＥ２）をそれぞれ得るステップ；ならびに
− 得られた多層要素（ＬＥ）または得られた多層合わせガラス要素（ＧＬＥ２）をそれぞれ回収するステップ。

積層ステップは、典型的には、２つのステップ、予備積層ステップ、次いで最終積層ステップで実施される。予備積層ステップでは、多層（それぞれＬＥまたはＧＬＥ２）アセンブリの層要素の間のあらゆる気泡が除去される。空気除去は、例えば、圧延プレスプロセスまたは真空プロセスによって行うことができる。真空プロセスは、例えば、いわゆる真空袋プロセスまたは真空環プロセスで実施することができる。最終積層は、高温で、場合により、かつ好ましくは真空下で行う。

積層プロセス／条件および装置は、当技術分野において周知であり、それぞれ多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）の最終的な最終物品に応じて当業者が選択することができる。さらに、予備積層および最終積層ステップは、典型的には、同じ積層プロセスで実施される。

具体的な実施形態では、本発明の第１の態様は、第１のガラス層要素、中間層要素および第２のガラス層要素を所与の順序で含む合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）に関し、
− 中間層要素は、エチレンとＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーとのコポリマー（ａ）を含むポリマー組成物を含み、コポリマー（ａ）は、
（ｉ）８５０ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲の密度（ＩＳＯ １１８３に従って測定）
（ｉｉ）０．１〜２０．０ｇ／１０分の範囲のＭＦＲ_２（１９０℃、荷重２．１６ｋｇでＩＳＯ １１３３に従って測定）
を有し、
当該コポリマー（ａ）が、シラン基（複数可）含有単位（ｂ）、またはカルボニル基を含む不飽和有機基（ｃ）を任意に保有し、
中間層要素が、前記第１のガラス層要素および前記第２のガラス層要素と接着接触している。

それにより、合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）は、第１および第２の要素がガラス層要素であるという仕様を有する多層要素（ＬＥ）の全ての実施形態を含む。

さらに、第１のガラス層要素および第２のガラス層要素は、ガラス層要素として特定される場合、第１の態様の第１および第２の層要素について上記および下記に定義されるようなすべての実施形態を含む。

中間層要素およびポリマー組成物は、第１の態様について上記および下記に定義されるようなすべての実施形態を含む。

好ましい合わせガラス層要素（ＧＬＥ）と同様に、多層要素（ＬＥ）は、好ましくは、多層要素（ＬＥ）の層間の一貫した接着に加えて、低いかすみなどの良好な光学特性、および多層要素（ＬＥ）に対する、好ましくは、最終合わせガラス層要素（ＧＬＥ）に対する良好な品質を示し、これは、多層要素（ＬＥ）について上述したように、最終物品の寿命を延長する。

多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）は、多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）の層間の一貫した接着に加えて、低いかすみなどの良好な光学特性、および、多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）に対する良好な品質を示し、これは、多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）に対する上述のような最終物品の寿命を延長する。

図１は、本発明の層要素（ＬＥ）および多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）の最も好ましい実施形態を示しており、中間層要素（ｉ）の第１の層要素（１）の表面に対向する表面は、相互に直接接触し、好ましくは、間に接着層（複数可）がなく、中間層要素（ｉ）の反対側において、中間層要素（ｉ）の第２の層要素（２）の表面に対向する表面は、相互に直接接触し、好ましくは、間にいかなる接着層（複数可）もない。

多層要素（ＬＥ）、合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）、および多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）は、例えば、建築および建設用途、建築用ガラス、上記、下記、または特許請求の範囲に記載したような内装／外装デザイン用途に使用することができる。

１つの好ましい実施形態では、本発明は、安全層要素、絶縁層要素もしくは熱層要素、またはそれらの任意の組み合わせで使用するための多層要素（ＬＥ）を対象とし、多層要素（ＬＥ）が第１の層要素、中間層要素、および第２の層要素を所与の順序で含み、
− 第１の層要素は、ガラス層またはポリマー層を含み；
− 中間層要素は、エチレンとＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーとのコポリマー（ａ）を含むポリマー組成物を含み、コポリマー（ａ）は、
（ｉ）８５０ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲の密度（ＩＳＯ １１８３に従って測定）
（ｉｉ）０．１〜２０．０ｇ／１０分の範囲のＭＦＲ_２（１９０℃、荷重２．１６ｋｇでＩＳＯ １１３３に従って測定）
を有し、
当該コポリマー（ａ）が、シラン基（複数可）含有単位（ｂ）、またはカルボニル基を含む不飽和有機基（ｃ）を任意に保有し、
− 第２の層要素がガラス層またはポリマー層を含み；
かつ中間層要素は、前記第１および第２の層要素と接着接触している。

多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含む物品
本発明はさらに、上記、下記、もしくは特許請求の範囲で定義された多層要素（ＬＥ）、または上記、下記、もしくは特許請求の範囲で定義された合わせガラス要素（ＧＬＥ１）、または多層積層ガラス層要素（ＧＬＥ２）の、多層要素（ＬＥ）、もしくは合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）、もしくは多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含む物品を製造するための、建物の要素などの建設用途、例えば、建物の外側のファサード、窓要素、ドア要素もしくは屋内の壁の要素などの外部／内部要素などの建築要素のための；橋における要素のための；自動車、列車、飛行機もしくは船舶における窓などの乗り物における要素のための；機械などにおける安全窓などの製造装置における要素のための；家庭用デバイスにおける要素のための；投影用途、例えばヘッドアップディスプレイのための、または家具における要素のための使用を提供し、上記の用途に限定されない。

本発明はさらに、本発明の多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含む物品を提供する。

物品は、建物の要素などの建設用途、例えば、建物の外側のファサード、窓要素、ドア要素もしくは屋内の壁の要素などの外部／内部要素などの建築要素のための；橋における要素のための；自動車、列車、飛行機もしくは船舶における窓などの乗り物における要素のための；機械などにおける安全窓などの製造装置における要素のための；家庭用デバイスにおける要素のための；投影用途、例えばヘッドアップディスプレイのための、または家具における要素などの物品のようなあらゆる用途のためのものであり得、上記、下記、もしくは特許請求の範囲で定義された多層要素（ＬＥ）、または上記、下記、もしくは特許請求の範囲で定義された合わせガラス要素（ＧＬＥ１）、または上記、下記、もしくは特許請求の範囲で定義された多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含む上記の用途に限定されない。

本発明の物品はまた、例えば、統合された光起電機能性を有する構築要素であり得る。この文脈では、物品は、建設要素の一部であり、建物の屋上のように、建物に別個に設置される別個の光起電モジュール装置ではない。すなわち、本発明の物品は、建物の壁または窓のような構成要素の一体化された部分である。したがって、本発明の多層要素（ＬＥ）、合わせガラス要素（ＧＬＥ１）、多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）、または物品は、前面保護層要素、前面封入層要素、光起電要素、後面封入要素および保護バックシート要素を含み、別個の物品として製造され、構成要素に別個の単位として設置される光起電モジュール装置の一部ではない。

好ましい一実施形態では、物品は、安全性、断熱性または熱特性のうちの１つ以上が所望される用途のためのものである。上記、下記、または特許請求の範囲において定義される多層要素（ＬＥ）、または合わせガラス要素（ＧＬＥ１）、または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含むそのような物品の非限定的な例としては、例えば、建設用途、例えば、建物中の要素、例えば、建築要素、例えば、屋外壁要素（すなわち、建物の外側のファサード）、もしくは屋内壁要素、窓要素、ドア要素などのための；橋における要素のための；乗り物における要素（自動車、列車、飛行機、船舶における窓）のための；機械における安全窓などの製造装置における要素のための；家庭用デバイスにおける要素のための；投影用途、例えばヘッドアップディスプレイのための、または家具における要素などのための物品である。

物品の一例は、上記、下記、または特許請求の範囲に定義されたように、例えば、安全層要素、絶縁層要素もしくは熱層要素、またはそれらの任意の組み合わせから選択される。好ましくは、物品のこの実施形態では、安全層要素、絶縁層要素もしくは熱層要素、またはそれらの任意の組み合わせは、それぞれ、層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）からなる。

好ましい一実施形態では、物品は、安全ガラス窓要素；安全ガラス屋内もしくは屋外ドア要素；建物の安全ガラス屋外（ファサード）もしくは屋内壁要素；または自動車内などの乗り物における安全ガラス窓などの安全ガラスなどの安全要素である多層要素（ＬＥ）である。用語「安全ガラス」は、本明細書では、第１もしくは第２の層要素材料、またはその両方がガラスまたはポリマー材料である選択肢を網羅する。この実施形態では、物品は、好ましくは多層要素（ＬＥ）、好ましくは安全層要素、好ましくは安全ガラス要素であるガラス積層要素（ＧＬＥ１）であり、層要素の第１および第２の層要素の少なくとも１つは、好ましくは、ガラス層を含み、好ましくはそれからなる。より好ましくは、この実施形態では、第１および第２の層要素の両方は、ガラス層を含み、好ましくはそれからなる。より好ましくは、本実施形態において、中間層要素は、本発明のポリマー（ａ）からなる単層要素である。

好ましい一実施形態では、物品は、安全ガラス窓要素；安全ガラス屋内もしくは屋外ドア要素；建物の安全ガラス屋外（ファサード）もしくは屋内壁要素；または自動車内などの乗り物における安全ガラス窓などの安全ガラスなどの安全要素である多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）である。この実施形態では、物品は、好ましくは、安全ガラス層要素である多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）である。より好ましくは、本実施形態において、中間層要素は、本発明のグラフトしたコポリマー（ａ’）からなる単層要素である。

本発明の第１の態様の好ましい実施形態によれば、第１および第２の層要素の間の空間は、それぞれ中間層要素からなり、中間層要素は、本発明のポリマー（ａ）からなるか、または中間層要素は、ポリマー部分および非ポリマー要素からなり、ポリマー部分は、本発明のポリマー（ａ）からなり、非ポリマー要素は、電線のような加熱手段または熱要素、ワイヤウェブのような補強材料、電気的に活性な要素、およびそれらの組み合わせからなる群から選択され、および／または非ポリマー要素は、光起電要素のような電子デバイスを含まない。

本発明の第２の態様の好ましい実施形態によれば、第１および第２の層要素の間の空間は、それぞれ、中間層要素からなり、中間層要素は、本発明のポリマー（ａ’）からなるか、または中間層要素は、ポリマー部分および非ポリマー要素からなり、ポリマー部分は、本発明のポリマー（ａ’）からなり、非ポリマー要素は、電線のような加熱手段または熱要素、ワイヤウェブのような補強材料、電気的に活性な要素、およびそれらの組み合わせからなる群から選択され、かつ／または非ポリマー要素は、光起電要素のような電子デバイスを含まない。

本発明はさらに、多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含む物品を製造するための方法を提供し、当該方法は、以下のステップを含む。
ａ）− 第１の層要素、中間層要素および第２の層要素を多層アセンブリに組み立てるステップ、
− 多層アセンブリの層を高温で、任意に真空条件で積層させて、多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）をそれぞれ得るステップ；ならびに
− 本発明の得られた多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含む物品を回収するステップ
によって多層要素（ＬＥ）または多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を製造するステップ。

本発明の第１の態様の一実施形態では、本発明の物品を製造するための方法は、以下のステップを含む。
− 本発明のガラス層要素、中間層要素のような第１の層要素、およびガラス層要素のような第２の層要素を、多層要素（ＬＥ）アセンブリに組み立てるステップ；
− 得られたアセンブリをいわゆる予備積層ステップに供して、すべての気泡を除去するステップ；
− 得られた予備積層された多層要素（ＬＥ）を加熱および加圧に供して、多層要素（ＬＥ）を得るステップ；ならびに
− 本発明の得られた多層要素（ＬＥ）を含む物品を回収するステップ。

本発明の第２の態様の一実施形態では、本発明の物品を製造するための方法は、以下のステップを含む。
− 本発明の第１のガラス層要素、中間層要素、および第２のガラス層要素を、多層ガラス層要素（ＧＬＥ２）アセンブリに組み立てるステップ；
− 得られたアセンブリをいわゆる予備積層ステップに供して、すべての気泡を除去するステップ；
− 得られた予備積層された多層ガラス層要素（ＧＬＥ２）を加熱および加圧に供して、多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を得るステップ；ならびに
− 本発明の得られた多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含む物品を回収するステップ。

多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）の製造方法
本発明は、さらなる実施形態において、上記、下記、または特許請求の範囲に記載の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）の製造方法を対象とし、当該方法は、所与の順序で以下のステップを含む：
− エチレンとＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーとのコポリマー（ａ）を提供し、コポリマー（ａ）は、８５０ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲の密度（ＩＳＯ １１８３に従って測定）および０．１〜４０．０ｇ／１０分の範囲のＭＦＲ_２（１９０℃で２．１６ｋｇの荷重でＩＳＯ １１３３に従って測定）を有し、エチレンをＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーと重合することによるステップ；
− コポリマー（ａ）を酸性グラフト剤（ｅ）でグラフトし、それによってグラフトしたコポリマー（ａ’）を得るステップ；
− グラフトしたコポリマー（ａ’）の押出および／または積層によって中間層要素を製造するステップ；
− 第１の層要素および第２の層要素を提供するステップ；
− 第１の層要素、中間層要素および第２の層要素を多層アセンブリに組み立てるステップ；ならびに
− 多層アセンブリの層を高温および任意に真空条件で積層させて、多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を得るステップ。

測定方法
メルトフローレート
メルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＩＳＯ １１３３に従って決定され、ｇ／１０分で示される。ＭＦＲは、ポリマーの流動性、したがって加工性の指標である。溶融流速度が高ければ高いほど、ポリマーの粘度は低くなる。ポリエチレンのＭＦＲ_２は、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定する。

密度
密度は、圧縮成形プラーク上で測定されるＩＳＯ １１８３に従って決定される。

ＰＥ−ｇ−ＶＴＭＳコポリマー中のＶＴＭＳの定量
定量的核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光法を用いて、ポリマーのＶＴＭＳ含有量を定量した。

定量的^１Ｈ ＮＭＲスペクトルを、５００．１３ＭＨｚで作動するＢｒｕｋｅｒ Ａｖａｎｃｅ ＩＩＩ ５００ ＮＭＲ分光計を用いて溶融状態で記録した。すべてのスペクトルは、すべての空気圧について窒素ガスを使用して、１５０℃で^１３Ｃ最適化７ｍｍマジック角スピニング（ＭＡＳ）プローブヘッドを使用して記録した。約２００ｍｇの材料を、７ｍｍ外径のジルコニアＭＡＳロータに充填し、４ｋＨｚで回転させた。この設定は、迅速な同定および正確な定量化に必要な高感度｛ｋｌｉｍｋｅ０６，ｐａｒｋｉｎｓｏｎ０７，ｃａｓｔｉｇｎｏｌｌｅｓ０９｝のために主に選択された。２ｓの短いリサイクル遅れを適用して、標準的な単一パルス励起を採用した。スペクトル当たり合計１２８の過渡現象を取得した。

定量的^１Ｈ ＮＭＲスペクトルを、処理し、積分し、定量的特性を、特注のスペクトル解析自動化プログラムを用いて決定した。全ての化学シフトは、１．３３ｐｐｍでのポリエチレンメチレンシグナルに内部的に参照される。

種々のコモノマー配列におけるビニルトリメチルシロキサンのグラフト化から生じる特徴的シグナルを、観察した。ビニルトリメチルシロキサングラフト化は、１ＶＴＭＳ場所｛ｂｒａｎｄｏｌｉｎｉ０１｝に割り当てられた３．５２ｐｐｍでのシグナルの積分を使用して定量化され、コモノマー当たりの報告核の数を説明した：
ｇＶＴＭＳ＝Ｉ_{１ＶＴＭＳ}／９

０．００〜３．００ｐｐｍの間のバルク脂肪族（バルク）シグナルの積分を使用して、エチレン含有量（Ｅ）を定量した。この積分は、ｇＶＴＭＳ（２つのメチレン基、２ＶＴＭＳおよび３ＶＴＭＳ）の４倍を差し引き、ｇＶＴＭＳ（＊ＶＴＭＳは１個のプロトンを欠いている）を合計で１回加えて、ｇＶＴＭＳの３倍を差し引くことによって補償する必要がある。
Ｅ＝（バルク−３ｇＶＴＭＳ）／４

関連する分枝部位がない飽和鎖末端を補償することができないために、わずかな誤差が導入されることに留意されたい。

ポリマー中のビニルトリメチルシロキサンの総モル分率は、次のように計算した：
ｆＶＴＭＳ＝ｇＶＴＭＳ／（Ｅ＋ｇＶＴＭＳ）

重量パーセントでのビニルトリメチルシロキサンの全コモノマー包含は、標準的な方法でモル分率から計算した：
ｃＶＴＭＳ［重量％］＝［１００×（ｆＶＴＭＳ×１４８．２３）］／［（ｆＶＴＭＳ×１４８．２３）＋（（１−ｆＶＴＭＳ）×２８．０５）］

記載されているような重量％ｃＶＴＭＳ［重量％］中のグラフト化ビニルトリメチルシロキサンの^１Ｈ ＮＭＲによる定量は、偶数の数の炭素、例えば、ポリエチレン鎖に包含され得るＣ４、Ｃ６またはＣ８を有するさらなるα−コ−オレフィン系とは無関係である。

ｂｒａｎｄｏｌｉｎｉ０１
Ａ．Ｊ．Ｂｒａｎｄｏｌｉｎｉ，Ｄ．Ｄ．Ｈｉｌｌｓ，”ＮＭＲ ｓｐｅｃｔｒａ ｏｆ ｐｏｌｙｍｅｒｓ ａｎｄ ｐｏｌｙｍｅｒ ａｄｄｉｔｉｖｅｓ”，Ｍａｒｃｅｌ Ｄｅｋｅｒ Ｉｎｃ．，２０００
ｋｌｉｍｋｅ０６
Ｋｌｉｍｋｅ，Ｋ．，Ｐａｒｋｉｎｓｏｎ，Ｍ．，Ｐｉｅｌ，Ｃ．，Ｋａｍｉｎｓｋｙ，Ｗ．，Ｓｐｉｅｓｓ，Ｈ．Ｗ．，Ｗｉｌｈｅｌｍ，Ｍ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．２００６；２０７：３８２．
ｐａｒｋｉｎｓｏｎ０７
Ｐａｒｋｉｎｓｏｎ，Ｍ．，Ｋｌｉｍｋｅ，Ｋ．，Ｓｐｉｅｓｓ，Ｈ．Ｗ．，Ｗｉｌｈｅｌｍ，Ｍ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｙｓ．２００７；２０８：２１２８．
ｃａｓｔｉｇｎｏｌｌｅｓ０９
Ｃａｓｔｉｇｎｏｌｌｅｓ，Ｐ．，Ｇｒａｆ，Ｒ．，Ｐａｒｋｉｎｓｏｎ，Ｍ．，Ｗｉｌｈｅｌｍ，Ｍ．，Ｇａｂｏｒｉｅａｕ，Ｍ．，Ｐｏｌｙｍｅｒ ５０（２００９）２３７３

かすみ
透明材料を通過する光は、その内部の不規則性によって影響され得る。これは、光を種々の方向に散乱させ、かすみを与える。純粋なポリマー中の内部かすみの原点は、ポリマー中の結晶領域および非晶領域の異なる屈折率に起因する光散乱である。２枚のガラススライドの間に中間層を積層することにより、積分球を備えた紫外／可視／近赤外（ＵＶ／ＶＩＳ／ＮＩＲ）Ｐｅｒｋｉｎ Ｅｌｍｅｒ Ｌａｍｂｄａ ９００分光計で、直接透過率、散乱透過率、および反射率を測定する。積分球を使用すると、全透過率、つまり直接透過率＋散乱透過率と、散乱（拡散）透過率のみの両方を、記録することができる。かすみは、以下の式から算出される：

かすみ測定のための試料調製は、以下のように行った：
試験中間層要素は、Ｃｏｌｌｉｎ １５押出機（Ｔｅａｃｈ−Ｌｉｎｅ Ｅ２０Ｔ）上で材料をテープ試料に押出すことによって製造した。テープ試料（試験中間層要素）の製造には、同じ温度プロファイル、１２０−１２０−１３０℃を使用した。テープ試料（試験中間層要素）は、０．４５ｍｍの厚さおよび４０ｍｍの幅を有した。

得られた試験中間層要素を、厚さ１ｍｍの２枚の顕微鏡ガラス間に積層した。使用したラミネータは、市販のＰＥｎｅｒｇｙ Ｌ０３６ＬＡＢ真空ラミネータであった。試験積層体試料を形成するための積層温度は、総積層時間６分（真空２分、加圧時間４分）で１５０℃であった。積層プロセス中の圧力は、２００ｍｂａｒであった。

実験の部
以下の材料が、使用されている：
コポリマー（ａ）
Ｑｕｅｏ（商標）７００１ＬＡは、ＭＦＲ_２（２．１６ｋｇ、１９０℃）１．０ｇ／１０分、密度８７０ｋｇ／ｍ^３でメタロセン触媒を用いて溶液重合プロセスで製造されるエチレン系オクテン−１エラストマーであり、Ｂｏｒｅａｌｉｓ ＡＧ，Ａｕｓｔｒｉａから市販されている。

Ｑｕｅｏ（商標）７００７ＬＡは、ＭＦＲ_２（２．１６ｋｇ、１９０℃）６．６ｇ／１０分、密度８７０ｋｇ／ｍ^３のメタロセン触媒を用いて溶液重合法で製造されたエチレン系オクテン−１エラストマーであり、Ｂｏｒｅａｌｉｓ ＡＧ，Ａｕｓｔｒｉａから市販されている。

Ｑｕｅｏ（商標）８２０７ＬＡは、ＭＦＲ_２（２．１６ｋｇ、１９０℃）６．６ｇ／１０分、密度８８２ｋｇ／ｍ^３のメタロセン触媒を用いて溶液重合法で製造されたエチレン系オクテン−１エラストマーであり、Ｂｏｒｅａｌｉｓ ＡＧ，Ａｕｓｔｒｉａから市販されている。

ＥＭＡ−ＶＴＭＳターポリマーは、エチレン、メチルアクリレート（２５．９重量％）およびビニルトリメトキシシラン（２．１重量％）のターポリマーであり、国際公開第２０１６／０４１９２２号の発明例３に従って製造された。

グラフト化成分（ｂ’）
グラフト化ステップには、ＶＴＭＳ＋ペルオキシドの市販の混合物を使用した。

ＶＴＭＳは、ビニルトリメトキシシラン（ＣＡＳ−Ｎｏ．２７６８−０２−７）である。
使用した混合物は、ＥｖｏｎｉｋからのＤｙｎａｓｙｌａｎ（登録商標）Ｓｉｌｆｉｎ ２４であった。
この混合物は、２５％を超えるＶＴＭＳ、１％を超えるが５％未満のジ−ｔｅｒｔ−ブチル１，１，４，４−テトラメチルテトラメチレンジペルオキシド（ＣＡＳ−Ｎｏ ７８−６３−７）、および０．２％以下のオルトケイ酸テトラメチル（ＣＡＳ−Ｎｏ ６８１−８４−５）を含む。

ＭＡＨ（無水マレイン酸）−ＥＳＩＭ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓから提供される。

コポリマー（ａ）のシラングラフト化ステップ：
シラングラフトに使用した押出機は、Ｗｅｒｎｅｒ ＆ Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ ＺＳＫ ３０共回転押出機であり、Ｌ／Ｄは３８であった。ポリマー処理量は、５ｋｇ／ｈであった。真空脱ガスを使用し（バレル１１）、圧力を−０．２０ｂａｒ（ｇ）に設定した。押出機バレルの温度制御を、制御セクションに分けた。バレル２および３、５および６、７および８、９および１０ならびに１１および１２は、対で同じ制御ループを共有し、対当たり１つのバレルからの測定のみを行った。バレル４は、それ自体の制御ループを有する唯一のものであった。バレルを電気ヒータで加熱し、閉ループ水−グリコール循環で冷却した。バレルからの温度測定に加えて、ダイプレートでの溶融温度および圧力も測定した。バレル２および３の温度プロファイルは１４０℃に設定され、バレル４について、温度は１８０℃であり、残りのバレルは２００℃の温度に設定された。滞留時間は、６０秒であった。

Ｑｕｅｏ ７００１ＬＡに、１．０重量％のＶＴＭＳ−ペルオキシド混合物をグラフトした。

コポリマー（ａ）のＭＡＨグラフト化ステップ：
ＭＡＨグラフトに使用した押出機は、Ｗｅｒｎｅｒ ＆ Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ ＺＳＫ ３０共回転押出機であり、Ｌ／Ｄは３８であり、バレルは１２であった。押出機バレルの温度制御を、６つの制御セクションに分割した。バレル１は、供給セクションであった。バレル２および３、５および６、７および８、９および１０ならびに１１および１２は、対で同じ制御ループを共有し、対当たり１つのバレルからの測定のみを行った。バレル４は、それ自体の制御ループを有する唯一のものであった。バレルを電気ヒータで加熱し、必要に応じて閉ループ水−グリコール循環で冷却したか、または冷却しなかった（通常の操作では、典型的には冷却は必要ない）。バレルからの温度測定に加えて、ダイプレートでの溶融温度および圧力も測定した。

以下に列挙されるような押出機の種々のゾーンの以下の温度を、実施例のために標的とした：
温度供給ゾーン［℃］＜４０
温度制御ゾーン１［℃］１８０
温度制御ゾーン２［℃］２００
温度制御ゾーン３［℃］２００
温度制御ゾーン４［℃］２００
温度制御ゾーン５［℃］２００
温度制御ゾーン６［℃］２００
温度ダイプレート［℃］２００

Ｑｕｅｏ ７００７ＬＡを、下表１に示すように、さまざまな量の無水マレイン酸（ＭＡＨ）を添加することによってグラフトした。ペルオキシド開始剤（０．１重量％ＰＯＸ−Ｐｅｒｋａｄｏｘ １４Ｓ−ｆｌ、Ａｋｚｏ Ｎｏｂｅｌ）を、１０％イソドデカン溶液として供給した。

Ｑｕｅｏ ７００７ＬＡとＭＡＨとのドライブレンドは、ホッパーを通して押出機の供給セクションに供給された。ＰＯＸ溶液を、押出機の供給セクションへの側面供給入口に供給した。スクリュー速度は２００ｒｐｍであり、処理量は８ｋｇ／ｈであった。滞留時間は６０秒であった。

光学特性
本発明の試験用積層体試料ＩＥ１〜ＩＥ６、および比較例ＣＥ１〜ＣＥ３のかすみ性能は、測定方法の下で上述したようにかすみ測定法を用いて測定した。試験用積層体試料ＩＥ１〜ＩＥ６および比較例ＣＥ１〜ＣＥ３の調製は、上記のように「測定方法」の下のかすみ法説明において行った。

図２は、ＣＥ１およびＣＥ２と比較した、積層試料ＩＥ１〜ＩＥ３の波長（ｎｍ）の関数としてのかすみ％を示す。

図３は、ＣＥ３と比較した、積層試料ＩＥ４〜ＩＥ６の波長（ｎｍ）の関数としてのかすみ％を示す。

図面に与えられたデータは、本発明の中間層要素、本発明の多層要素（ＬＥ）、および本発明の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）の組成物のかすみ性能（低かすみ）が、低かすみのような良好な光学特性が所望される、多用途の最終用途のための物品を製造するために高度に実現可能であることを示す。

波長５５０ｎｍについてかすみ値を算出した：

上記の例から分かるように、かすみに対するＭＡＨの明らかな効果がある。コポリマー（ａ）上にグラフトされたＭＡＨの量が多いほど、ガラス−ガラス積層体に関して測定されたかすみは低くなる。

Claims (22)

1. 多層要素（ＬＥ）であって、前記多層要素（ＬＥ）は、第１の層要素、中間層要素および第２の層要素を含み、
   − 前記第１の層要素は、ガラス層またはポリマー層を含み；
   − 前記中間層要素は、エチレンおよびＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーのコポリマー（ａ）を含むポリマー組成物を含み、コポリマー（ａ）は、
   （ｉ）８５０ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲の密度（ＩＳＯ １１８３に従って測定）
   （ｉｉ）０．１〜２０．０ｇ／１０分（１９０℃、荷重２．１６ｋｇでＩＳＯ １１３３に従って測定）の範囲のＭＦＲ_２
   を有し、
   コポリマー（ａ）が、任意に、シラン基（複数可）含有単位（ｂ）またはカルボニル基を含有する不飽和有機基（ｃ）を保有し、
   − 前記第２の層要素がガラス層要素またはポリマー層要素を含み；
   前記中間層要素は、前記第１および第２の層要素と接着接触している、
   多層要素（ＬＥ）。
2. 前記第１および第２の層要素が剛体層要素である、請求項１に記載の多層要素（ＬＥ）。
3. 前記コポリマー（ａ）が、０．５〜１５．０ｇ／１０分の範囲のＭＦＲ_２および１００℃未満の溶融温度を有する、請求項１または２に記載の多層要素（ＬＥ）。
4. 前記シラン基（複数可）含有単位（ｂ）が、式（Ｉ）：
   Ｒ^１ＳｉＲ^２ _ｑＹ_３−ｑ （Ｉ）
   式中、
   Ｒ^１は、エチレン性不飽和ヒドロカルビル、ヒドロカルビルオキシまたは（メタ）アクリルオキシヒドロカルビル基であり、
   それぞれのＲ^２は、独立して、脂肪族飽和ヒドロカルビル基であり、
   Ｙは、同一であっても異なっていてもよく、加水分解性有機基であり、
   ｑは、０、１または２であり；
   これによって、シラン基（複数可）含有単位の量が０．１〜２．０重量％である、
   で表される加水分解性不飽和シラン化合物であるグラフト化成分（ｂ’）によってコポリマー（ａ）に導入されている、請求項１〜３のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）。
5. 前記シラン基（複数可）含有単位（ｂ）は、グラフト化成分（ｂ’）に由来するものであり、ビニルトリメトキシシランまたはビニルトリエトキシシランから選択される、請求項４に記載の多層要素（ＬＥ）。
6. 第１のガラス層要素、中間層要素、および第２のガラス層要素を所与の順序で含む多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）であって、
   − 前記中間層要素が、酸性グラフト剤（ｅ）でグラフトされている、エチレンとＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーとのコポリマー（ａ）を含むポリマー組成物を含み、
   前記コポリマー（ａ）が、グラフト化の前に、
   ８５０ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲の密度（ＩＳＯ １１８３に準拠して測定）、
   ０．１〜４０．０ｇ／１０分の範囲のＭＦＲ_２（１９０℃、および２．１６ｋｇの荷重でＩＳＯ １１３３に準拠して測定）を有し、
   前記中間層要素が前記第１および第２のガラス層要素に接着する、
   多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）。
7. 前記コポリマー（ａ）が、０．５〜２０．０ｇ／１０分の範囲、より好ましくは１．０〜１５．０ｇ／１０分の範囲、さらにより好ましくは１．０〜１０．０ｇ／１０分の範囲のＭＦＲ_２と、３０℃〜１００℃未満の範囲、好ましくは３０℃〜９０℃未満の範囲、より好ましくは３０℃〜８０℃未満の範囲、最も好ましくは３０℃〜７０℃未満の範囲の溶融温度とを有する、請求項６に記載の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）。
8. 前記酸性グラフト剤（ｅ）が、アクリル酸、メタクリル酸、フマル酸、マレイン酸、ナジン酸、シトラコン酸、イタコン酸、クロトン酸、およびそれらの無水物、金属塩、エステルアミドまたはイミドから選択される、請求項６または７に記載の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）。
9. 前記酸性グラフト剤（ｅ）が無水マレイン酸（ＭＡＨ）である、請求項８に記載の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）。
10. 前記コポリマー（ａ）が、前記酸性グラフト剤（ｅ）の０．０１および１．００重量％、好ましくは０．０２〜０．８０重量％、より好ましくは０．０３〜０．７０重量％、さらにより好ましくは０．０４〜０．６０重量％、最も好ましくは０．０５〜０．５０重量％でグラフトされている、請求項６〜９のいずれか一項に記載の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）。
11. 前記コポリマー（ａ）は、８５５ｋｇ／ｍ^３〜８７５ｋｇ／ｍ^３の範囲の密度（ＩＳＯ １１８３に従う）を有する、請求項１〜５のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）、または請求項６〜１０のいずれか一項に記載の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）。
12. 前記コポリマー（ａ）が、エチレンと１−オクテンとのコポリマーである、請求項１〜５および１１のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）、または請求項６〜１１のいずれか一項に記載の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）。
13. 中間層要素が、前記第１の層要素と第２の層要素との間の唯一のポリマー層要素であり、好ましくは前記中間層要素が、前記中間層要素の前記ポリマー組成物を含む単層要素である、請求項１〜５および１１もしくは１２のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）、または請求項６〜１２のいずれか一項に記載の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）。
14. 前記多層要素が透明である、請求項１〜５および１１〜１３のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）、または請求項６〜１３のいずれか一項に記載の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）。
15. 第１のガラス層要素、中間層要素および第２のガラス層要素を所与の順序で含む合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）であって、
    − 前記中間層要素は、エチレンとＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーとのコポリマー（ａ）を含むポリマー組成物を含み、前記コポリマー（ａ）は、
    （ｉ）８５０ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲の密度（ＩＳＯ １１８３に従って測定）
    （ｉｉ）０．１〜２０．０ｇ／１０分の範囲のＭＦＲ_２（１９０℃、荷重２．１６ｋｇでＩＳＯ １１３３に従って測定）
    を有し、
    当該コポリマー（ａ）が、シラン基（複数可）含有単位（ｂ）、またはカルボニル基を含む不飽和有機基（ｃ）を任意に保有し、
    前記中間層要素が、前記第１のガラス層要素および前記第２のガラス層要素と接着接触している、
    合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）。
16. 請求項１〜５および１１〜１４のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）、または請求項１５に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ１）、または請求項６〜１４のいずれか一項に記載の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）の、前記多層要素（ＬＥ）、もしくは前記合わせガラス層要素（ＧＬＥ１）、もしくは前記合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含む物品を製造するための、建物の要素などの建設用途、例えば、建物の外側のファサード、窓要素、ドア要素もしくは屋内の壁の要素などの外部／内部要素などの建築要素のための；橋における要素のための；自動車、列車、飛行機もしくは船舶における窓などの乗り物における要素のための；機械における安全窓などの製造装置における要素のための；家庭用デバイスにおける要素のための；投影用途、例えばヘッドアップディスプレイのための、または家具における要素のための使用。
17. 請求項１〜５および１１〜１４のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）、または請求項１５に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ１）、または請求項６〜１４のいずれか一項に記載の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含む物品。
18. 建物の要素などの建設用途、例えば、建物の外側のファサード、窓要素、ドア要素もしくは屋内の壁の要素などの外部／内部要素などの建築要素のための；橋における要素のための；自動車、列車、飛行機もしくは船舶における窓などの乗り物における要素のための；機械における安全窓などの製造装置における要素のための；家庭用デバイスにおける要素のための；投影用途、例えばヘッドアップディスプレイの要素のための、または家具における要素のための物品、好ましくは、安全層要素、絶縁層要素もしくは熱層要素である物品、または多層要素（ＬＥ）、もしくは合わせガラス要素（ＧＬＥ１）、もしくは多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）からなるそれらの任意の組み合わせである物品であり、より好ましくは、物品が安全層要素、好ましくは安全ガラス要素である、請求項１７に記載の物品。
19. 請求項１〜５および１１〜１４のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）、または請求項１５に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ１）、または請求項６〜１４のいずれか一項に記載の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含み、好ましくは前記多層要素（ＬＥ）、または前記合わせガラス要素（ＧＬＥ１）、または前記多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）からなる、安全ガラス要素。
20. 請求項１〜５および１１〜１４のいずれか一項に記載の多層要素（ＬＥ）、または請求項１５に記載の合わせガラス要素（ＧＬＥ１）を含む物品の製造方法であって、前記方法が、以下のステップ
    ａ）− 前記第１の層要素、中間層要素および前記第２の層要素を多層アセンブリに組み立てるステップ、
    − 前記多層アセンブリの層を高温で、任意に真空条件で積層させて、多層要素（ＬＥ）を得るステップ；ならびに
    − 前記得られた多層要素（ＬＥ）を含む物品を回収するステップ
    によって多層要素（ＬＥ）を製造するステップ；
    または
    ａ−１）− 前記第１のガラス層要素、中間層要素および前記第２のガラス層要素を多層アセンブリに組み立てるステップ、
    − 前記多層アセンブリの層を高温で、任意に真空条件で積層させて、合わせガラス要素（ＧＬＥ１）を得るステップ；ならびに
    − 前記合わせガラス要素（ＧＬＥ１）を含む物品を回収するステップ
    により、合わせガラス要素（ＧＬＥ１）を製造するステップ
    を含む方法。
21. 請求項６〜１４のいずれか一項に記載の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を含む物品を製造するための方法であって、前記方法が、
    ａ）− 前記第１の層要素、中間層要素および前記第２の層要素を多層アセンブリに組み立てるステップ、
    − 前記多層アセンブリの層を高温で、任意に真空条件で積層させて、多層合わせガラス要素（ＧＬＥ２）を得るステップ；ならびに
    − 前記得られた多層合わせガラス要素（ＧＬＥ２）を含む物品を回収するステップ
    により、多層合わせガラス要素（ＧＬＥ２）を製造するステップ
    を含む方法。
22. 請求項６〜１４のいずれか一項に記載の多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）の製造方法であって、以下のステップを所与の順序で含む方法：
    − エチレンとＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーとのコポリマー（ａ）を提供し、前記コポリマー（ａ）は、８５０ｋｇ／ｍ^３〜８８０ｋｇ／ｍ^３未満の範囲の密度（ＩＳＯ １１８３に従って測定）および０．１〜４０．０ｇ／１０分の範囲のＭＦＲ_２（１９０℃で２．１６ｋｇの荷重でＩＳＯ １１３３に従って測定）を有し、エチレンをＣ_４〜Ｃ_８αオレフィンコモノマーと重合することによるステップ；
    − 前記コポリマー（ａ）を酸性グラフト剤（ｅ）でグラフトし、それによってグラフトしたコポリマー（ａ’）を得るステップ；
    − 前記グラフトしたコポリマー（ａ’）の押出および／または積層によって中間層要素を製造するステップ；
    − 第１の層要素および第２の層要素を提供するステップ；
    − 前記第１の層要素、前記中間層要素および前記第２の層要素を多層アセンブリに組み立てるステップ；ならびに
    − 前記多層アセンブリの層を高温および任意に真空条件で積層させて、多層合わせガラス層要素（ＧＬＥ２）を得るステップ。
    
    

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