JP2021502895A - 流体分配器、反応装置及びその適用 - Google Patents

流体分配器、反応装置及びその適用 Download PDF

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Abstract

本発明は、流体分配器、反応装置およびその利用に関する。流体分配器は:1以上の流体輸送主管であって、1の流体輸送主管はその中心線および/または中心線の延長線が端と端とを繋いで接合される場合に閉鎖形状を形成するように構成されるか、または、複数の流体輸送主管はその中心線および/または中心線の延長線が端と端とを繋いで接合される場合に閉鎖形状を形成するように構成され、かつ、流体輸送主管の各々は少なくとも1の流体導入口を有する、流体輸送主管と;複数の流体輸送分岐管であって、流体輸送主管の各々に配置され、流体輸送分岐管の各々は始端および終端を有し、始端は流体輸送主管と流体連通可能に接続され、始端および終端は流体輸送分岐管の長さLを定義する、流体輸送分岐管と;流体輸送分岐管の各々において、流体輸送分岐管の長さに沿って設けられた複数の通気孔と;流体輸送分岐管の各々に配置される接続部であって、流体輸送分岐管が容器のハウジングを通って内部空洞に入った後に、流体輸送分岐管をハウジングに連結するように構成された、接続部と;を含む。流体分配器は、少なくとも窒化脆化のリスクを低減することができる。

Description

本発明は流体分配器に関し、特に、プロピレンアンモニア混合ガスを輸送するのに適した流体分配器に関する。本発明はまた、流体分配器を含む反応装置、および、流体輸送またはアクリロニトリル製造における流体分配器の適用に関する。
アクリロニトリルは石油化学産業の重要な化学原料であり、国際市場におけるアクリロニトリルの需要は日々増加しており、アクリロニトリル製造企業は更なる能力拡大を望んでいる。増加した反応器サイズの使用は、反応器装置の個数を増加させることなく容量を増加させることができ、また、相対的に、装置の製造コストを減少させ、従って、容量を増加させる主要な手段と考えられる。
アクリロニトリルの製造中、プロピレンアンモニア流体分配器は長時間高温に曝され、流体分配器内のプロピレンアンモニア混合ガス(以下、混合ガスと呼ぶことがある)は、流体分配器のヘッドパイプ/メインパイプ/分岐パイプ(以下、導管と呼ぶことがある)の流れの間、床層によって連続的に加熱されることが知られている。導管内の混合物の移動距離が増加するにつれて、混合物の温度も上昇する。アンモニアが活性窒素原子に分解する温度(以下、この温度を「窒化温度」と呼ぶことがある)よりも混合ガスの温度が高い場合、混合ガス中に遊離アンモニアが連続的に存在するため、アンモニアの一部が活性窒素原子に分解し、導管中の金属原子と結合して脆い金属窒化物を形成し、これは運転条件下で容易に脆化し、流体分配器の破壊を引き起こし、アンモニアの不均一な分配および反応性の低下を引き起こす可能性があり、過酷な場合には分配器を交換するために反応器が停止させられる。
US3704690Aは分配器を製造するために窒化耐性合金を使用するが、アンモ酸化に特有の特定の問題およびコストを理由として、アクリロニトリル製造会社による使用中に窒化脆化の問題を解決することができないことが証明されている。CN1089596Aは導管内のアンモニア含有混合ガスの温度が窒化反応温度よりも低くなるように、各導管の外面に断熱層を追加することを提案している。
本発明者は従来の反応器の大きさであっても、プロピレンアンモニア混合ガスの温度が高いために、流体分配器の材料の窒化や脆化の問題が生じ、流体分配器の局所温度が窒化温度よりも長時間高くなることを研究により見出した。反応器径が更に大きくなると、流体分配器内を流れる混合ガスの経路長が更に長くなる傾向になり、これにより流体分配器の窒化脆化の問題が更に悪化することになる。
本発明の発明者らはまた、アクリロニトリル生産の分野だけでなく、メタクリロニトリル生産などの他の流体(特に窒素含有流体、より具体的にはアンモニア含有流体)の輸送の分野においても、同様の問題を解決する必要があることを見出した。
本発明者らは窒化脆化の危険性が低減された特定の構造の流体分配器(供給分配器と呼ばれることもある)を見出すことをさらに検討し、それに基づいて本発明を完成させた。
具体的には、本発明は以下の態様に関する。
1)容器の内部空洞に流体を輸送するための流体分配器であって、
1以上(好ましくは1〜8、より好ましくは1〜4または1〜2)の流体輸送主管であって、いずれか1つの流体輸送主管は、その中心線および/またはその中心線の延長線が端と端とを繋いで接合される場合に、閉鎖形状(好ましくは容器の周囲輪郭に実質的に一致する閉鎖形状、より好ましくは実質的に平面の閉鎖形状、より好ましくは実質的に平面の円形、楕円形もしくは多角形の形状、より好ましくは、閉鎖形状は容器の中心線に実質的に垂直である)を形成するように構成されるか、または、複数の流体輸送主管は、それらのそれぞれの中心線および/またはその中心線の延長線が端と端とを繋いで接合される場合に、閉鎖形状(好ましくは容器の周囲輪郭に実質的に一致する閉鎖形状、より好ましくは実質的に平面の閉鎖形状、より好ましくは実質的に平面の円形、楕円形もしくは多角形形状、より好ましくは閉鎖形状が容器の中心線に実質的に垂直である)を形成するように構成され、かつ、流体輸送主管の各々は、少なくとも1つ(好ましくは1〜3、より好ましくは1)の流体導入口を有している、流体輸送主管と、
前記流体輸送主管のそれぞれに配置された複数の流体輸送分岐管(好ましくは5〜100、より好ましくは5〜50)であって、前記流体輸送分岐管の各々は始端および終端を有し(前記終端は閉鎖、半閉鎖、または開放構造であり、好ましくは閉鎖構造である)、前記始端は前記流体輸送主管に流体連通可能に接続されており、前記始端と前記終端とは、前記流体輸送分岐管の長さLを定義する、流体輸送分岐管と、
前記流体輸送分岐管の各々において、前記流体輸送分岐管の長さに沿って配置された複数の通気孔(好ましくは2〜140、より好ましくは6〜60)と、
前記流体輸送分岐管の各々に設けられた接続部(好ましくは、前記接続部は前記終端よりも前記始端に近い位置に設けられ、より好ましくは、前記接続部は前記流体輸送分岐管の長さ方向に沿った始端からの距離が流体輸送分岐管の長さLの1/4以下、1/6以下、1/8以下、1/10以下の位置に設けられている)であって、前記接続部は前記流体輸送分岐管が前記容器のハウジングを通って前記内部空洞に入った後に、前記流体輸送分岐管を前記ハウジング(好ましくはハウジングの外面)に接続(好ましくは固定、より好ましくは気密固定)するように構成されている、接続部と
を含む、流体分配器。
2)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、複数の液体輸送主管の内径は、互いに同一または異なっており(例えば同一である)、かつ、それぞれ独立して150〜700mm(好ましくは、170〜500mm)である、流体分配器。
3)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、流体輸送分岐管の各々において、複数の前記通気孔は、前記流体輸送分岐管の長さ方向に沿って、前記流体輸送分岐管における前記接続部から前記終端までの管セグメント(内管セグメントとも言う)上に配置される(例えば、等間隔または不等間隔で配置される、より好ましくは任意の2つの隣接する前記通気孔間の距離D1が互いに同一または異なり、それぞれ独立して125〜375mm(好ましくは175〜250mm)である)、流体分配器。
4)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、流体輸送分岐管の少なくとも1つの内管セグメントは、前記流体輸送分岐管の前記接続部から前記終端に向かう方向において、内径が一定又は変化し(例えば、漸増または漸減する)、および/または、前記内管セグメントの長さLiは、前記流体輸送分岐管が前記容器の前記ハウジングを通過して前記内部空洞に入った後に、前記内管セグメントの頭部及び尾部に向かう前記内管セグメントの中心線の延長線と前記ハウジングの内面との間に2つの交点が生じ、2つの交点間の線分の長さがLdである場合、0<Li<Ld、好ましくは0.25Ld≦Li≦0.99Ld、好ましくは0.40Ld≦Li<0.99Ld、より好ましくは0.40Ld≦Li<0.50Ldである、流体分配器。
5)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、前記流体輸送主管の各々において、複数の前記流体輸送分岐管は1以上の群(例えば、2以上の群、特に2〜8群、2〜6群、または、2〜4群のような複数のグループ)に分割され、任意の1の群の流体輸送分岐管において、i)任意の2つの隣接する前記流体輸送分岐管の中心線は同一方向(前記流体輸送分岐管の群の延伸方向とも言う)に沿って互いに平行または実質的に平行であり、および/または、ii)任意の2つの隣接する前記流体輸送分岐管の内径は互いに同一または異なり(例えば同一)、互いに独立して50〜150mm(好ましくは65〜125mm)であり、および/または、iii)任意の2つの隣接する前記流体輸送分岐管の中心線の垂直距離D2は、互いに同一または異なり(例えば同一)、互いに独立して250〜750mm(好ましくは300〜650mm、より好ましくは350〜550mm)、および/またはiv)、D1とD2とは、D1/D2≧0.3(好ましくはD1/D2≧0.5)の関係を満たし、および/または、v)2つの隣接する前記流体輸送分岐管の端部は端部同士で接続されて、折り目線または直線の形状を有する線分を形成し(好ましくは、前記折り目線の最高点と最低点との間の高さの差異はHであり、前記流体輸送分岐管の群における最長の前記流体輸送分岐管の長さはLmaxである場合、H/Lmax≦44%、好ましくはH/Lmax≦37%、より好ましくはH/Lmax≦28%、より好ましくは、Hは実質的に0であり、より好ましくは、前記直線は前記流体輸送分岐管の群の延伸方向に実質的に垂直である)、および/または、vi)前記流体輸送分岐管の群における最長の前記流体輸送分岐管の長さは、5000〜29000mm(好ましくは5000〜20000mm、好ましくは5000〜10000mm、より好ましくは6000〜10000mm)である、流体分配器。
6)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、前記流体輸送主管のそれぞれにおいて、複数の前記流体輸送分岐管は、1以上の群(例えば、2以上の群、特に2〜8の群、2〜6の群、または2〜4の群のような複数の群)に分割されるか、または、前記流体分配器の全ての前記流体輸送分岐管は1以上の群(例えば、2以上の群、特に2〜8の群、2〜6群、または2〜4群のような複数の群)に分割され、前記流体輸送分岐管の群の間で、i)1の群の前記流体輸送分岐管の延伸方向と他の群の前記流体輸送分岐管の延伸方向とが互いに角度を形成し(好ましくは互いに平行または垂直である)、および/または、ii)前記閉鎖形状上への前記流体輸送分岐管の1の群の突出が前記閉鎖形状上への前記流体輸送分岐管の他の群の突出と重ならず、好ましくは、前記閉鎖形状において前記流体分配器に含まれる全ての群の前記流体輸送分岐管の突出面積の合計Atは、前記閉鎖形状の面積Acよりも小さく、好ましくはAt/Acが75%以上であり、より好ましくはAt/Acが80%以上であり、より好ましくはAt/Acが90%以上である、流体分配器。
7)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、前記流体輸送分岐管の各々の中心線は、(実質的に)直線である、流体分配器。
8)複数の前記通気孔は、前記流体輸送分岐管の各々において互いに同一または異なり(例えば、同一である)、それぞれ独立して、円形、楕円形、正方形、長方形、台形、および菱形からなる群より選択される周囲形状を有しており、および/または、複数の前記通気孔は互いに同一または異なり(例えば、同一である)、それぞれ独立して、3〜10mm(好ましくは4.5〜8.5mm、より好ましくは5.0〜7.5mm)の円相当径を有する、流体分配器。
9)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、前記流体輸送分岐管の少なくとも1つにおいて、前記流体輸送分岐管の前記接続部から前記始端までの管セグメント(外管セグメントとも言う)上には、流量制御部(好ましくは、流量制御弁)が設けられている、流体分配器。
10)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、前記接続部は、前記流体輸送分岐管を取り囲む形状、好ましくはフランジ形状を有するように構成され、または、前記閉鎖形状は、5.5〜32.0メートル(好ましくは6.0〜23.0メートル、より好ましくは11.0〜23.0メートル、または13.0〜23.0メートル)の直径を有する、流体分配器。
11)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、前記通気孔を取り囲むように配置されたノズルをさらに備える、流体分配器。
12)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、前記容器は流動床反応器であり、前記反応器の前記内部空洞の直径は、5〜29メートル(好ましくは5〜20メートル、より好ましくは10〜20メートル、または12〜20メートル)であり、前記流体は、窒素含有流体またはアンモニア含有流体、特に窒素含有ガスまたはアンモニア含有ガス、特にアルケンおよびアンモニアの混合ガス、より具体的にはプロピレンアンモニア混合ガスである、流体分配器。
13)流動床反応器内にプロピレンアンモニア混合ガスを均一に分配するための供給分配器である流体分配器であって、当該供給分配器は、
1つ以上の分配器入口と、
前記分配器入口にそれぞれ流体連通するように接続された複数の分岐管であって、前記分配器入口から反応器内部に向かって延伸する複数の分岐管と、
前記分岐管に設けられたオリフィスと、
前記対応するオリフィスの周りに、かつそれと同軸に配置された前記分岐管上に配置されたノズルであって、プロピレンアンモニア混合ガスを前記分配器入口、前記分岐管、前記オリフィスおよび前記ノズルを通して反応器の内部全体に均等に分配するノズルとを備えた流体分配器。
14)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、延伸方向に隣接する前記分岐管が互いに平行である、流体分配器。
15)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、隣接する相互に平行な分岐管間の距離が同一である、流体分配器。
16)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、気体流の方向において隣接するオリフィス間の孔の距離が同一である、流体分配器。
17)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、隣接する分岐管間の垂直距離に対する隣接するオリフィス間の孔の距離の比率が、1/Nであり、ここでNは2以上の整数である、流体分配器。
18)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、隣接する分岐管間の距離が250mmおよび750mmである。流体分配器。
19)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、1以上の分配器入口および複数の分岐管が、前記反応器の同一の水平断面内にある、流体分配器。
20)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、流動床反応器の内部に伸びる分岐管の長さが当該反応器の直径よりも短い、流体分配器。
21)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、流動床反応器の内部に伸びる分岐管の長さが当該反応器の半径よりも短い、流体分配器。
22)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、前記流動床反応器が5〜29メートルの直径を有する、流体分配器。
23)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、前記流動床反応器が5〜20メートルの直径を有する、流体分配器。
24)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、複数の分岐管が70〜145mmの管径を有する、流体分配器。
25)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、前記流動床反応器の外側に配置され、前記1以上の供給分配器入口および複数の前記分岐管のそれぞれに、流体連通可能に接続された、1以上の供給主管をさらに備えた、流体分配器。
26)上述した又は後述する態様の流体分配器であって、前記供給主管は、円状、半円状、または円弧形状である、流体分配器。
27)上述したいずれかの態様の流体分配器であって、前記供給分配器内のプロピレンアンモニア混合ガスの流れを制御する流量制御部をさらに備えた、流体分配器。
28)上述したいずれかの態様の流体分配器を用いて容器内空洞に流体を輸送する方法であって、流体(好ましくは気体、より好ましくはプロピレンアンモニア混合ガス)を流体分配器の少なくとも1つの流体導入口に輸送する工程を含み、前記流体は少なくとも流体輸送主管、流体輸送分岐管、および通気孔を通って内部空洞に流入する、方法。
29)反応原料、好ましくはプロピレンアンモニア混合ガスをアンモ酸化反応器の内部空洞に供給するための供給分配器としての、上述したいずれかの態様の流体分配器の使用。
30)反応器と上述したいずれかの流体分配器とを備えた反応装置であって、前記反応器は、少なくとも1つのハウジングと、前記ハウジングに設けられた複数の貫通孔と、前記ハウジングの内面によって定義される内部空洞とを有し、前記貫通孔は前記流体分配器の流体輸送分岐管と数および配置位置が1対1の対応関係を有し、それによって、各流体輸送分岐管はそれに対応する1つの貫通孔を通って前記内部空洞に侵入可能であり、前記流体輸送分岐管は前記貫通孔を通過した後に、前記流体輸送分岐管の接続部を通って前記ハウジングの外面に気密に固定される、反応装置。
31)アクリトニトリルの製造方法であって、プロピレンアンモニア混合ガスを反応器(好ましくは流動床反応器)の内部空洞に供給する工程と、上述したいずれかの流体分配器を用いて、または、上述したいずれかの工程によって、酸素含有ガス(好ましくは空気)を前記反応器の内部空洞に供給する工程とを包含するか、または、上述したいずれかの反応器中でプロピレンをアンモ酸化反応することによりアクリロニトリルを製造する工程を包含する、アクリロニトリルの製造方法。
本発明の流体分配器装置によれば、以下の技術的効果の少なくとも1つを実現することができる:
(1)既存のサイズの反応器のみならず、より大きなサイズの反応器においても、流体(特にプロピレンアンモニア混合ガス)の均一な分配の要求を満たすことができる;
(2)特に、例えばプロピレンアンモニア混合ガスのような窒素含有流体またはアンモニア含有流体の輸送の場合において、既存のサイズの反応器だけでなく、より大きなサイズの反応器においてさえも、窒化脆化の危険性を低減することが可能である。
プロピレンのアンモ酸化のための従来技術の流動床反応器の概略構造図である。 従来技術の流体分配器の一実施形態の概略構造図である。 従来技術の流体分配器の別の実施形態の概略構造図であり、側面図である。 従来技術の流体分配器の別の実施形態の概略構造図であり、底面図である。 本発明の流体分配器の一実施形態の概略構造図である。 本発明の流体分配器の一実施形態の概略構造図である。 本発明の流体分配器の一実施形態の概略構造図である。 本発明の流体分配器の一実施形態の概略構造図である。 本発明の流体分配器の一実施形態の概略構造図である。 本発明の流体分配器の一実施形態の概略構造図である。 図4の拡大部分概略図であり、流体輸送分岐管のハウジングへの取り付けを示す。
ここで、本発明の本実施形態を詳細に参照するが、本発明の範囲は実施形態に限定されず、特許請求の範囲によって定義されることを理解されたい。
本明細書で言及されるすべての刊行物、特許出願、特許、および他の参考文献は、その全体が参照により本明細書に組み込まれる。特記しない限り、本明細書で使用する技術用語および科学用語はすべて、本発明が属する技術分野の当業者によって一般に理解される意味と同じ意味を有する。矛盾がある場合、定義を含む本明細書が優先される。
本明細書が「当業者に知られている」、「先行技術」などの表現を有する材料、物質、方法、手順、手段、または構成要素などを導出する場合、そのように導出された主題は本出願の出願時に当技術分野で従来から使用されている材料、物質、方法、手順、手段、または構成要素だけでなく、現在はそれほど一般的に使用されていない可能性があるが、同様の目的に適しているものとして当技術分野で知られるようになるものも含むことが意図される。
本発明に関して、用語「流体」とは、25℃及び1標準気圧において流体又は気体として挙動する任意の物質を意味する。流体の具体例には、窒素含有流体またはアンモニア含有流体が含まれ、特に、窒素含有ガスまたはアンモニア含有ガス、特にアンモニアとオレフィンとの混合ガス(例えば、C2〜6オレフィン)、より具体的にはプロピレンアンモニア混合ガスが含まれる。特に、流体中のアンモニアの含有量は特に限定されず、当業者であれば状況に応じて任意に選択することができる。
本明細書において言及される全てのパーセンテージ、部、比率等は、モル基準であり、反応圧力は、特に示さない限りゲージ圧である。
本明細書の文脈において、本発明の任意の2つ以上の実施形態は任意の組み合わせで組み合わせることができ、得られる解決策は本明細書の元の開示の一部であり、本発明の範囲内である。
本発明の一実施形態によれば、流体分配器が提供される。流体分配器は、容器の内部空洞に流体を輸送することに適している。
本発明の一実施形態によれば、流体は、窒素含有流体またはアンモニア含有流体、特に窒素含有ガスまたはアンモニア含有ガス、特にアルケンおよびアンモニアの混合ガス、より具体的にはプロピレンアンモニア混合ガスである。
本発明の一実施形態によれば、流体分配器は、少なくとも1以上の流体輸送主管を含む。
本発明の一実施形態によれば、前記流体輸送主管のうちの1つが存在する場合、前記流体輸送主管はその中心線および/または中心線の延長線が端部同士で接続されるとき、閉鎖形状を形成するように構成される。さらに、複数の流体輸送主管が存在する場合、流体輸送主管は、その中心線および/または中心線の延長線が端部同士で接続されるとき、閉鎖形状を形成するように構成される。
本発明の文脈において、「中心線の延長線」とは、流体輸送主管が不連続であるか、または破損している場合に、中心線がその中心線の延長線によって置き換わることを意味する。他の概念も同様に理解することができる。
本発明の一実施形態によれば、閉鎖形状として、容器の外周の輪郭に実質的に一致する閉鎖形状が好ましく、より好ましくは実質的に平坦な閉鎖形状、より好ましくは実質的に平坦な円形、楕円形、または多角形である。本発明の一実施形態によれば、閉鎖形状は、容器の中心線に対して実質的に垂直である。換言すれば、閉鎖形状は実質的に平面であり、閉鎖形状は、容器の断面に実質的に平行である。
説明を明確にするために、図4、5、7および8は、流体輸送主管の中心線、中心線の延長線、および閉鎖形状(すべて円形)がすべて破線で示されているものを図示しているが、本発明はこれらの特定の形状に限定されるものではない。さらに、容器の周囲輪郭は、ハウジング4の形状である。図4および図5はまた、内部空洞、すなわち、ハウジング4によって囲まれた内部空間を示す。
本発明の文脈において、「実質的に」とは、当業者によって許容されるかまたは合理的に認識される偏差を斟酌することを意味する。
本発明の一実施形態によれば、円相当径などの閉鎖形状の直径は、典型的には5.5〜32.0メートル、好ましくは6.0〜23.0メートル、より好ましくは11.0〜23.0メートルまたは13.0〜23.0メートルである。
本発明の一実施形態によれば、前記流体輸送主管の各々は、少なくとも1の流体導入口を有する。好ましくは、前記流体輸送主管の各々が1〜3または1の流体導入口を有する。
本発明の一実施形態によれば、複数の流体輸送用分岐管が、前記流体輸送用主管のそれぞれに設けられている。例として、流体輸送分岐管の数は、5〜100または5〜50とすることができるが、本発明はこれに限定されない。
本発明の一実施形態によれば、流体輸送分岐管の各々は、始端および終端を有する。例として、終端は、閉鎖構造、半閉鎖構造、もしくは開放構造であってもよく、閉鎖構造が好ましい。加えて、始端は流体輸送主管に流体連通するように接続され、始端および終端は流体輸送分岐管の長さLを定義する。
明確にするために、図4は、流体輸送分岐管の始端と終端とを図示し、長さLがどのように決定されるかを図示する。
本発明の一実施形態によれば、複数の通気孔(オリフィスとも呼ばれる)が、流体輸送分岐管の長さに沿って、流体輸送分岐管の各々に設けられる。通気孔の数は、例えば、2〜140個または6〜60個であってもよいが、本発明はこれに限定されるものではない。
本発明の一実施形態によれば、流体輸送分岐管の各々は接続部を備えている。さらに、接続部は、流体輸送分岐管が容器のハウジングを通過して内部空洞に入った後に、流体輸送分岐管をハウジング(好ましくはハウジングの外面)に接続(固定、より好ましくは気密固定)するように構成されている。例えば、流体輸送分岐管は、ハウジング、特にハウジングの外面に固定(好ましくは気密固定)することができる。
本発明の一実施形態によれば、接続部は、終端よりも始端側に配置されている。あるいは、流体輸送分岐管の長さ方向に沿った接続部の配置位置と始端との間の距離が、流体輸送分岐管の長さLの1/4以下、1/6以下、1/8以下、1/10以下である。
本発明の一実施形態によれば、流体輸送主管は、1以上、好ましくは1〜8、より好ましくは1〜4または1〜2である。
本発明の一実施形態によれば、複数の流体輸送主管が存在する場合、流体輸送主管の内径は互いに同一または異なる(例えば、同一)ものであり、それぞれ150〜700mm、好ましくは170〜500mmである。
本発明の一実施形態によれば、各流体輸送分岐管上に、複数の通気孔が、流体輸送分岐管の長さ方向に沿って接続部から終端までの流体輸送用分岐管の管セグメント(内管セグメントと称する)上に配置されている。
説明を明確にするために、図4および図6は、内管セグメントおよび外管セグメントがどのように決定されるかを示す。
本発明の一実施形態によれば、複数の通気孔は、等しい又は等しくない間隔であってもよい。好ましくは、2つの隣接する通気孔間の距離D1は、互いに同一または異なっており、125〜375mm、好ましくは175〜250mmである。
本発明の一実施形態によれば、前記流体輸送分岐管の少なくとも1の内管セグメントは、前記流体輸送分岐管の接続部から終端までの方向に一定のまたは変化する内径を有する。前記変化は、例えば、漸進的な増加および漸進的な減少を含む。
本発明の一実施形態によれば、前記内管セグメントの長さLiは、前記流体輸送用分岐管が前記容器の前記ハウジングを通過して前記内部空洞に進入した後に、前記内管セグメントの頭部及び尾部に向かう前記内管セグメントの中心線の延長線と前記ハウジングの内面との間に2つの交点が生じ、前記2つの交点間の前記線分の長さがLdである場合、0<Li<Ld、好ましくは0.25Ld≦Li≦0.99Ld、好ましくは0.40Ld≦Li<0.99Ld、より好ましくは0.40Ld≦Li<0.50Ldである。
明確化のために、図8は、内管セグメントの中心線、延長線、LiおよびLdがどのように決定され、また、分岐管の中心線がどのように決定されるかを示す。
本発明の一実施形態によれば、流体輸送主管の各々において、複数の流体輸送分岐管は、2以上の群、特に2〜8の群、2〜6の群、または2〜4の群などの1以上の群に分割され、次いで、流体輸送分岐管の任意の1の群において、任意の2つの隣接する流体輸送分岐管の中心線は、同じ方向(本発明の文脈において流体輸送分岐管の群の延伸方向と呼ばれる)に沿って互いに平行または実質的に平行である。説明を明確にするために、図7は4つの矢印によってそれぞれ示される(4つの)延伸方向を示すが、本発明は4つの延伸方向に限定されない。
本発明の一実施形態によれば、流体輸送主管の各々において、複数の流体輸送分岐管は、2以上の群、特に2〜8の群、2〜6の群、または2〜4の群などの1以上の群に分割され、流体輸送分岐管の任意の1の群において、任意の隣接する2つの流体輸送分岐管の内径は互いに同一または異なる(例えば、同一)ものであり、それぞれ独立して50〜150mm、好ましくは65〜125mmである。
本発明の一実施形態によれば、流体輸送主管の各々において、複数の流体輸送分岐管は、2以上の群、特に2〜8の群、2〜6の群、または2〜4の群などの1以上の群に分割され、流体輸送分岐管の任意の1の群において、任意の隣接する2つの流体輸送分岐管の中心線の垂直距離D2は同じまたは異なる(例えば、同一)ものであり、それぞれ250〜750mm、好ましくは300〜650mm、より好ましくは350〜550mmである。
本発明の一実施形態によれば、流体輸送主管の各々において、複数の流体輸送分岐管は、2以上の群、特に2〜8の群、2〜6の群、または2〜4の群などの1以上の群に分割され、流体輸送分岐管の任意の1の群において、D1とD2との間の関係はD1/D2≧0.3、好ましくはD1/D2≧0.5である。
本発明の一実施形態によれば、流体輸送主管の各々において、複数の流体輸送分岐管は、2以上の群、特に2〜8の群、2〜6の群、または2〜4の群などの1以上の群に分割され、流体輸送分岐管の任意の1の群において、隣接する2つの流体輸送分岐管の端部は端部同士を接続して線分を形成する。一般的に、線分は折り目線または直線の形状を持つ。
本発明の一実施形態によれば、折り目線の最高点と最低点との高低差をHCとし、流体輸送分岐管の群のうち最長の流体輸送分岐管の長さをLmaxとした場合、HC/Lmax≦44%、好ましくはHC/Lmax≦37%、より好ましくはHC/Lmax≦28%、より好ましくは、HCは実質的に0であり、より好ましくは、直線は流体輸送分岐管の群の延伸方向に実質的に直交している。
説明を明確にするために、図6は直線状の線分を図示し、図8は折り目線状の線分を図示するが、本発明はこれらの特定の形状に限定されない。さらに、これらの図はまた、HCおよびLmaxがどのように決定されるかを示す。
本発明の一実施形態によれば、流体輸送主管の各々において、複数の流体輸送分岐管は、2以上の群、特に2〜8の群、2〜6の群、または2〜4の群などの1以上の群に分割され、次いで、流体輸送分岐管の任意の群において、流体輸送分岐管の群における最長の流体輸送分岐管の長さLmaxは、5000〜29000mm、好ましくは5000〜20000mm、好ましくは5000〜10000mm、より好ましくは6000〜10000mmである。
本発明の一実施形態によれば、流体輸送主管の各々において、複数の流体輸送分岐管は、1以上の群に分割されるか、または流体分配器の全ての流体輸送分岐管は、2以上の群、特に2〜8の群、2〜6の群、または2〜4の群などの1以上の群に分割され、次いで、流体輸送分岐管の複数の群の間で、1の群の流体輸送分岐管と他の群の流体輸送分岐管との延伸方向は互いに角度を形成し、好ましくは互いに平行であるか、または互いに垂直であり、実質的に平行または実質的に垂直を含む。
本発明の一実施形態によれば、流体輸送主管の各々において、複数の流体輸送分岐管は、1以上の群に分割されるか、または流体分配器の全ての流体輸送分岐管は、2以上の群、特に2〜8の群、2〜6の群、または2〜4の群などの1以上の群に分割され、次いで、流体輸送分岐管の複数の群の間で、閉鎖形状における流体輸送分岐管の1の群の突出は、閉鎖形状における流体輸送分岐管の別の群の突出と重ならない。好ましくは、閉鎖形状における流体分配器に含まれる流体輸送分岐管の全ての群の突出の面積の和Atは、閉鎖形状の面積Acよりも小さく、好ましくはAt/Acが75%以上、より好ましくはAt/Acが80%以上、より好ましくはAt/Acが90%以上である。
説明を明確にするために、図7は、突出がどのように決定されるかを示す。図7において、2ブロックの網掛け部でそれぞれ表される2つの突出が図示されているが、本発明は2つの突出に限定されない。この図に例示されているように、突出は、実際には、流体輸送分岐管の各群における全ての流体輸送分岐管の端部を端と端とを接続することによって形成される線分と、線分が位置する流体輸送主管の中心線(場合によっては中心線の延長線も含まれる)と、流体輸送分岐管の群における2つの最も外側の流体輸送分岐管の長さ方向における外縁とによって定義される図形の閉鎖形状の突出である。一般に、図および閉鎖形状は、両方とも実質的に平面形状であり、両方とも典型的には実質的に同じ平面内にある。
本発明の一実施形態によれば、流体分配器の全ての流体輸送分岐管が複数の群に分割される場合、各群の流体輸送分岐管は全て同じ流体輸送主管上に配置されてもよく、あるいは、それぞれまたは互いに任意の組み合わせで異なる流体輸送主管上に配置されてもよく、特に、それぞれまたは互いに任意の組み合わせで異なる流体輸送主管上に配置されてもよい。ここで、「互いに任意の組み合わせで」とは、流体輸送分岐管の群の数が流体輸送主管の数と異なっている場合に、流体輸送分岐管の1以上のグループが同じ流体輸送主管上にあり、流体輸送分岐管の残りの群が残りの1以上の流体輸送主管上にあることを意味する。具体例として、4組の流体輸送分岐管および2つの流体輸送主管があると仮定すると、4組の流体輸送分岐管のうちの1組の流体輸送分岐管が一方の流体輸送主管上にあり、他の3組の流体輸送分岐管が他方の流体輸送主管上にあるか、または、4組の流体輸送分岐管のうちの2組の流体輸送分岐管が一方の流体輸送主管上にあり、他の2組の流体輸送分岐管が他方の流体輸送主管上にある。
本発明の一実施形態によれば、前記流体輸送分岐管の各々の中心線は、実質的に直線である。すなわち、各流体輸送分岐管は、実質的に直管である。
本発明の一実施形態によれば、各流体輸送分岐管内の複数の通気孔は互いに同一または異なっており(例えば、同一である)、それぞれ独立して、円形、楕円形、正方形、長方形、台形、および菱形からなる群から選択される周囲形状を有する。
本発明の一実施形態によれば、流量制御部は、流量制御弁であることが好ましく、少なくとも1つの流体輸送分岐管において、接続部から始端(外管セグメントという)までの管セグメント上に配置されている。
本発明の一実施形態によれば、接続部は、流体輸送分岐管を取り囲む形状、好ましくはフランジ形状を有するように構成されている。
本発明の一実施形態によれば、流体分配器は、通気孔を取り囲むように配置されたノズルをさらに備える。この配置により、分岐管は通気孔を通してそれぞれのノズルと流体連通し、その結果、通気孔から出た輸送流体は、ノズルによって整流され、次いで、ノズルの他端の開口(一般に円形)を通して容器の内部空洞に入る。
本発明の一実施形態によれば、通気孔はそれぞれのノズルと同軸であり、それぞれの分岐管の中心線に垂直な半径方向断面上に位置する。
本発明の一実施形態によれば、複数の通気孔は互いに同一であるか、または互いに異なり(例えば、同一であり)、それぞれ独立して、流体輸送分岐管のそれぞれにおいて、3〜10mm(好ましくは4.5〜8.5mm、より好ましくは5.0〜7.5mm)の直径(一般に円相当径)を有する。好ましくは、通気孔の直径はそれぞれのノズルおよびノズル先端開口の直径よりも小さい。加えて、通気孔の直径は流体輸送分岐管の長さに沿って、互いに同一であっても異なっていてもよく、例えば、徐々に増加する直径または徐々に減少する直径であってもよい。
本発明の一実施形態によれば、ノズルは、分岐管から下方に延びる。さらに、ノズルの延伸角度は、同一または異なっていてもよい。好ましくは、全てのノズルの先端が実質的に同じ水平断面である。
本発明の一実施形態によれば、ノズルは、円筒形、円錐形、および/または、好ましくは円筒形から選択することができる。さらに、ノズルの断面は、それぞれ独立して、円形、楕円形、正方形、長方形、台形、および菱形からなる群から選択される形状を有し、好ましくは円形および/または楕円形、より好ましくは円形である。
本発明の一実施形態によれば、ノズルのカラム長とノズルの内径との比率は、4以上、好ましくは6以上、より好ましくは8以上である。
本発明の一実施形態によれば、プロピレンアンモ酸化のための流動床反応器の場合、全てのノズルの先端から下方の空気分配プレートまでの垂直距離は、実質的に同一である。
本発明の一実施形態によれば、容器は流動床反応器である。一般に、反応器の内部空洞の直径は、5〜29メートル、好ましくは5〜20メートル、より好ましくは10〜20メートルまたは12〜20メートルである。本発明者は、多数の実験、計算および計算機シミュレーションを通して、流体分配器が、内部空洞直径を有するプロピレンアンモ酸化流動床反応器の要件を満たし得ること、すなわち、流体分配器内の混合ガスの温度が窒化温度より常に低いことが確保されることを見出している。
本発明の一実施形態によれば、流体分配器は、流動床反応器内にプロピレンアンモニア混合ガスを均一に分配するための供給分配器であり、供給分配器は以下を含む:
1以上の分配器入口(すなわち、流体導入口);
分配器入口にそれぞれ流体連通可能に接続され、分配器入口から反応器の内部に向かって延伸する複数の輸送分岐管(すなわち、流体輸送分岐管);
輸送分岐管上に配置された通気孔;
輸送分岐管上のそれぞれの開口の周囲に配置され、それぞれの開口と同軸であるノズルであって、これにより、プロピレンアンモニア混合ガスが分配器入口、輸送分岐管、開口及びノズルを通過し、最終的に均一に反応器内に分配されるようになっているノズル;および
流動床反応器の外側に配置された1以上の供給主管(すなわち、流体輸送主管)であって、1以上の分配器入口および複数の輸送分岐管にそれぞれ流体連通可能に接続された供給主管。
本発明の一実施形態によれば、本発明は、本発明の流体分配器を用いて容器の内部空洞に流体を輸送する方法(以下、流体輸送方法という)にさらに関する。本方法は、流体分配器の少なくとも1つの流体導入口から、少なくとも流体輸送主管、流体輸送分岐管、および通気孔を通って内部空洞に流体を輸送する工程を含む。ここで、流体は、気体であることが好ましく、プロピレンアンモニア混合ガスであることがより好ましい。また、容器としては、流動床反応器が好ましい。
本発明の一実施形態によれば、本発明はまた、アンモニア酸化反応器の内部空洞に反応原料を供給するための供給分配器としての本発明の流体分配器の使用に関する。ここで、反応原料としては、プロピレンアンモニア混合ガスが好ましい。
本発明の一実施形態によれば、本発明は、反応装置にも関する。反応装置は、反応器と、上述した本発明の流体分配器とを含む。
本発明の一実施形態によれば、反応器は、少なくともハウジングと、ハウジングに設けられた複数の貫通孔と、ハウジングの内面によって定義された内部空洞とを有する。そして、貫通孔は、流体分配器の流体輸送分岐管と数および配置位置が1対1に対応する関係にあり、各流体輸送分岐管は、それに対応する1つの貫通孔を通過して内部空洞に入ることができ、流体輸送分岐管は、貫通孔を通過した後、流体輸送分岐管の接続部を通ってハウジングの外面に気密に固定される。
本発明の一実施形態によれば、本発明はさらに、アクリロニトリルの製造方法に関し、上述した本発明の流体分配器を使用して、プロピレンアンモニア混合ガスを反応器(流動床反応器など)の内部空洞に供給し、かつ、酸素含有ガスを反応器の内部空洞に供給し、それによってプロピレンをアンモ酸化に供してアクリロニトリルを製造する工程を含む。ここで、酸素含有ガスとしては、具体的には空気を挙げることができる。
本発明の一実施形態によれば、本発明はさらに、アクリロニトリルの製造方法に関し、当該方法は、上述した本発明の流体輸送方法を使用して、プロピレンアンモニア混合ガスを反応器(流動床反応器など)の内部空洞に輸送し、かつ、酸素含有ガスを反応器の内部空洞に輸送し、それによってプロピレンをアンモ酸化に供してアクリロニトリルを製造する工程を含む。ここで、酸素含有ガスとしては、具体的には空気を挙げることができる。
本発明の一実施形態によれば、アクリロニトリルを製造するための工程も提供し、当該工程には、アクリロニトリルを製造するための上述した本発明の反応器装置においてプロピレンをアンモ酸化反応に供する工程を含む。
本発明の一実施形態によれば、同じ型の流体分配器の分岐管の長さは、反応器の直径が増大すると、それに応じて増大し、その結果、導管を通過した後の混合ガス流の温度上昇がより大きくなる。ノズルが存在する場合、分岐管内の混合物の質量流量は、ノズルの数と個々のノズルから出る混合物の質量流量との積である。ノズル距離と個々のノズルを通る混合物の質量流量とが同じであると仮定すると、最も長い分岐を通るプロピレンアンモニア混合ガスの質量流量は、それに応じて増加する。分岐管の管径が相対的に一定である場合には、分岐管の平均温度上昇率に若干の低下が生じる。したがって、同じ距離を流れる混合物の温度上昇が低減される。そしてΔTiは混合物の温度上昇の大きさと分岐管の長さとの積である。すなわち最長の分岐に対して、他の分岐管のΔTiの変化は上記の変化の組合せであり、長い分岐の分岐長の変化要因は短い分岐における混合気体の温度上昇の変化要因より大きい。一般に、最も長い分岐の端部のノズルにおける温度ΔTiは最も高くなり、すなわち、プロピレンアンモニア分配器ノズルの最高温度点であり、その温度が窒化温度よりも低い場合、反応器内のプロピレンアンモニア分配器の任意の位置においては、窒化温度よりも低いと考えることができる。
以下、本発明を、アクリロニトリルの製造に関連して、添付図面を参照して例示的に説明するが、本発明はこれらの図面またはアクリロニトリルの製造に限定されるものではない。
図1に示すように、典型的なプロピレンアンモ酸化流動床反応器1の主な内部部品はサイクロン(図示せず)、冷却コイル7、流体分配器100(すなわち、プロピレンアンモニア混合ガスの分配器)、空気分配プレート6、および処理吸気口8を含む。流体分配器100は、空気分配プレート6と冷却コイル7との間に位置する。供給原料ガス混合システム(図示せず)からのプロピレンアンモニア混合ガスは流体分配器の流体導入口から流体分配器10に入り、流体分配器10を通って反応器のハウジング(反応器壁とも呼ばれる)4を通過し、流体分配器100の導管上に配置されたノズルから触媒床層に入り、処理吸気口8から導入された処理空気と完全に混合され、触媒の存在下でアンモ酸化反応を受けて、アクリロニトリルなどの製品を生成する。
図2に示すように、従来技術の流体分配器100は、一般に、流体分配器流体導入口105、主管y(y管)、分岐管z(分岐管)、通気孔103、およびノズル(図示せず)を備える。分岐管はノズルの流体と直接連通するガス導管であり、混合ガスをノズルへ輸送する役割を主に果たす。分岐管は通常、分岐していないガス導管であり、反応器の同じ断面に配置され、その上に通気孔3があり、そしてノズルが一定の方法で均等に分布され、それによって、反応器の同じ断面におけるノズル開口の均等な分布が達成される。y管は、分岐管と直接流体連通するガス導管であり、主に混合ガスを分岐管に輸送するように機能する。y管は通常直管であり、分岐管はy管と均一に連通し、反応器において分岐管と同一断面内に配置されるので、反応器の同一断面内のノズル開口の均一な分布が達成される。いくつかの流体分配器において、y管は、分岐管と流体連通することに加えて、反応器の同じ断面にわたって前述のノズル開口の均一な分布を達成するために、分岐管と同様に、通気孔103を通して直接ノズルと流体連通することもある。
図3Aおよび3Bに示すように、従来技術のいくつかの流体分配器では、分岐管が反応器におけるy管と同じ断面内にあるが、流体分配器流体導入口105と同じ面内にはないので、分配導入口からy管にプロピレンアンモニア混合ガスを導入するためにヘッドパイプx(x管)が設けられている。本発明の一実施形態によれば、典型的には、1つのx管のみが必要であり、y管と流体連通する端部以外の位置に分岐管は存在しない。x管はy管と直接的に流体連通するガス導管であり、主に、混合ガスをy管に輸送するように機能する。
これらの従来技術の流体分配器では、プロピレンアンモニア混合ガスはプロピレンアンモニア流体分配導入口105から入り、x管、y管、分岐管に沿って、そして最終的にy管及び分岐管に設けられた通気孔103を介してノズルを通って、反応器床に均一に分散される。プロピレンアンモニア混合ガスと触媒床層との間の熱交換は、プロピレンアンモニア混合ガスを流体分配器の導管に沿って触媒床層に均一に送るプロセスにおいて起こり、その結果、ノズルを通って反応器に入る前に混合ガスが最高温度に達するまで、温度が連続的に上昇する。本発明の発明者らは、図2および図3に示されるような既存の流体分配器100を使用する場合、10メートル未満の直径を有する反応器のみが満足し得るものであることを、研究を通して見出した。反応器の直径がさらに増大するにつれて、流体分配器100内のプロピレンアンモニア混合ガスが窒化温度に達する危険性が著しく増大する。また、直径10m未満の反応器であっても、プロピレンアンモニア混合ガスが窒化温度に達するおそれがある。
本発明の一実施形態によれば、図4に示すように、流体分配器10は、流体導入口15と、供給主管12と、分岐管11と、通気孔13と、接続部16とを備え、任意でノズル(図示せず)を備える。本発明の流体分配器では、混合物を流体分配器に移送するために、分配器流体導入口15は供給原料ガス混合システムのパイプに気密に接続される。本発明の一実施形態によれば、流体分配器は、1以上の分配器流体導入口15を備えていてもよく、各分配器流体導入口15は、供給主管12にそれぞれ接続される。
図4〜図8に示すように、本発明の一実施形態によれば、1以上の供給主管12が1以上の分配器流体導入口15にそれぞれ流体連通可能に接続され、分配器流体導入口15から反応器壁の周りの両側に延びる。複数の分岐管11は異なる位置で供給主管12に流体連通可能に接続されており、プロピレンアンモニア混合ガスを分岐管11内に輸送する。本発明の流体分配器の供給主管12の形状は特に限定されないが、円形環状(図4及び図6)、半円形環状(図5及び図7)、または円弧形状(図8)であることが好ましい。供給主管の管径は特に限定されないが、分岐管11と接続する際の作業性を考慮して、供給主管12の管径が分岐管11の管径よりも大きいことが好ましい。
本発明の一実施形態によれば、分岐管11は反応器壁4を貫通する直管であり、分岐管11は、その上に設けられた通気孔およびノズルを除いて、反応器の内部空洞内に分岐管を全く有していない。また、複数の分岐管11は、反応器の内部空洞内では互いに接続されていないか、交差していない。複数の分岐管11の一端は供給主管12に接続されており、他端は反応器壁4を貫通して反応器の内部に向かって延びている。分岐管11と供給主管12との接続点の具体的な位置は、特に限定されず、分岐管11は反応器外において供給主管12に接続されていてもよいし、反応器壁において供給主管12に接続されていてもよい。なお、分岐管11を反応器外において供給主管12に接続する際には、分岐管11の反応器壁面への接続は特に限定されるものではなく、当技術分野で一般的に用いられている溶接手段を用いてもよいし、図9及び図10に示すような気密接続を用いてもよい。
本発明の一実施形態によれば、全ての分岐管11は、好ましくは反応器の同じ断面内にある。より好ましくは、流体分配器流体導入口15、供給主管12および分岐管11は全て反応器の同一断面内にある。
本発明の一実施形態によれば、反応器の直径が小さい場合には、図8に示すように、分岐管11が、反応器の断面全体にわたって、反応器の断面の一方の側から進入し、他方の側の反応器壁の近傍まで延びる形態をとることができる。このとき、分岐管11の長さの上限値(反応器内部の分岐管11の延伸長)は反応器の直径よりも小さくなる。
本発明の一実施形態によれば、特に反応器の直径が大きい場合、分岐管の長さが長く、分岐管内の混合ガスの流路長が長いことを理由として、混合ガスの温度が窒化温度に達することを回避するために、図4または図5に示すような構成を採用することができる。図4および図5において、反応器の断面における複数の分岐管11は2つの群に分けられており、それぞれ断面の両側から反応器壁4を貫通し、分岐管11の延伸方向と直交する断面の中心軸の近傍まで延びる。本発明の一実施形態によれば、前記断面の両側にそれぞれ対応して配置された分岐管11は、互いに対称であることが好ましい。このとき、分岐管11の長さは反応器の半径よりも小さいことが好ましい。
図4、図5および図8に示すように、本発明の一実施形態によれば、複数の分岐管11は反応器内部で互いに接続または交差しておらず、好ましくは複数の分岐管11が互いに平行である。より好ましくは、分岐管11の延伸方向と直交する方向に隣り合う分岐管11間の垂直距離は同一である。垂直距離は、好ましくは250〜750mm、好ましくは300〜650mm、より好ましくは350〜550mmである。
本発明の一実施形態によれば、流体分配器の形態は、図6または図7に示すように、反応器の内部空洞の断面により複数の区分に(例えば、2以上、特に2〜8、2〜6、または2〜4)に分割され、複数の分岐管11を各区分内に並列に配置することも可能である。本発明の一実施形態によれば、反応器の断面は、4つの区分(四分区分)に分割されることが好ましい。同じ四分区分内の隣接する分岐管間の垂直距離は同一であり、好ましくは250〜750mm、好ましくは300〜650mm、より好ましくは350〜550mmである。
図4〜図8に示すように、本発明の一実施形態によれば、オリフィスと呼ばれる1以上の通気孔13は、流体分配器から反応器内に混合ガスを注入するために、分岐管11内にその軸方向に沿って配置される。
本発明の一実施形態によれば、分岐管11上において、分岐管11の軸方向に隣り合う通気孔の中心間の軸方向における垂直距離を孔距離という。本発明の一実施形態によれば、任意の分岐管の軸方向における隣接する通気孔の孔距離は、任意の流体分配器について同一である。隣接する平行な分岐管間の垂直距離に対する隣接する通気孔間の孔距離の比率は1/Nであり、Nは2以上の整数である。本発明の一実施形態によれば、Nは好ましくは2であり、すなわち、隣接する通気孔間の孔距離は、前述の隣接する平行な分岐管間の垂直距離の半分である。本発明の他の実施形態では、Nは3であり、すなわち、隣接する通気孔間の孔距離は隣接する平行な分岐管間の垂直距離の3分の1であることが好ましい。
本発明の一実施形態によれば、1つ以上の通気孔13が分岐管11の同じ半径断面に配置されてもよい(通気孔の中心に対応する断面は、通気孔断面と呼ばれる)。同じ半径断面にあるこれらの通気孔13は同様に、それぞれのノズルに接続され、それらと同心である。本発明の一実施形態によれば、流体分配器の分岐管11の同一半径断面上に同数の通気孔が配置され、同一半径断面上の通気孔が他の半径断面上の通気孔とそれぞれ1対1に対応して、対応する分岐管の軸方向に配列し、かつ、当該列が分岐管の軸と平行になるように配置される。
本発明の一実施形態によれば、図4〜図8に示す流体分配器において、異なる分岐管または同じ分岐の異なる半径断面における通気孔の孔径は、同一であっても異なっていてもよい。
本発明の一実施形態によれば、流体分配器において、分岐管11に必要に応じてノズルを設けることができるので、流体分配器の作業性の観点から、分岐管の管径の下限は70mm以上が好ましく、75mm以上がより好ましい。直径がこの直径未満であると、分岐管の加工性が悪く、ノズルの挿入が困難となる。一方、流動化効果に影響を与えないという観点から、分岐管の管径の上限値は、145mm以下であることが好ましく、135mm以下であることがより好ましい。
本発明の一実施形態によれば、反応器内の全ての分岐管11の直径は同一である。一方、本発明の実施形態によれば、反応器床全体におけるプロピレンアンモニア混合ガスの分布をより均一にするために、場合によっては、1つ以上の直径を有する分岐管11を同じ流体分布器内に配置することが可能である。また、本発明の一実施形態によれば、同一の分岐管11の直径を、延伸方向において1以上の異なる直径とすることができる。
本発明の一実施形態によれば、反応器内の触媒床層内のプロピレンアンモニア混合ガスの分布を制御するために、流体分布器内のプロピレンアンモニア混合ガスの流速を制御するための流量制御部14を分布器の流体導入口15に設けることができる。また、プロピレンアンモニア混合ガスを反応器床全体に均一に分散させるために、図9に示すように、本発明の一実施形態に係る反応器の外側の各分岐管11の位置に流量制御部14を設けてもよい。
以下、実施例および比較例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
以下の全ての例示データは、異なる直径のアンモ酸化流動床反応器における状態を実験室でシミュレートし、明細書の図面に示す各種流体分配器に従って炭素鋼製の実際の流体分配器をシミュレートし、温度発信器を重要な点に配置して流体分配器の温度を測定することによって得られる。以下の実施例および比較例において、全てのデータは、複数回の測定後に平均した。
なお、以下の実施形態では、分岐管長とは分岐管の内管セグメントの長さをいう。
実施例1
プロピレンアンモ酸化流動床反応器の直径(内腔径、以下同様)は10mであり、アクリロニトリル製造には、Sinopec Shanghai Research Institute of Petrochemical TechnologyのSANC系のアクリロニトリル触媒を用い、反応装置を全負荷で運転し、原料ガスの混合比率はC:NH:空気を1:1.2:9.3とし、反応温度は440℃、反応圧は50KPa、プロピレンとアンモニアの混合ガス流体の導入温度を80℃に制御した。図4の形態を採用した流体分配器は、材質が炭素鋼であり、分配器に1つの主管を設け、主管の直径をφ500mm、52個の分岐管を配置してそれぞれ主管と接続し、分岐管の直径をφ80mm、分岐管間の距離を380mm、分岐管を互いに平行とし、分岐管の方向に沿ったノズルの通気孔間の距離を190mm、長さ4.9mの最長の分岐管に52個のノズルを配置し、長さ1.8mで最短の分岐管に15個のノズルを配置し、分配器のノズルの総数を2100個とし、ノズルの内径を20mm、長さを200mmとし、オリフィスの孔径を6.0mmとした。プロピレンアンモニア混合ガスは流体分配器を通って各分岐管の終端ノズル(図4には図示せず)に到達し、各分岐管の終端ノズルにおけるプロピレンアンモニア混合ガスの温度を熱電対によって測定したところ、流体分配器内の混合ガスの最高点温度は、最長移動距離を有する分岐管の終端ノズルにおけるプロピレンアンモニア混合ガスの温度であり、282℃であった。
実施例2
プロピレンアンモ酸化流動床反応器の直径は12mであり、アクリロニトリル製造には、Sinopec Shanghai Research Institute of Petrochemical TechnologyのSANC系のアクリロニトリル触媒を用い、反応装置を全負荷で運転し、原料ガスの混合比率はC:NH:空気を1:1.2:9.5とし、反応温度は440℃、反応圧は50KPa、プロピレンとアンモニアの混合ガス流体の導入温度を80℃に制御した。図5の形態を採用した流体分配器は、材質が炭素鋼、分配器には2個の主管を設け、主管の直径をφ420mm、60個の分岐管を配置してそれぞれ主管と接続し、分岐管の直径をφ100mm、分岐管間の距離を410mm、分岐管を互いに平行とし、分岐管の方向に沿ったノズルの通気孔間の距離は205mm、長さ5.9mの最長の分岐管に58個のノズルを配置し、長さ1.9mの最短の分岐管に15本のノズルを配置し、分配器のノズルの総数を2560個とし、ノズルの内径を20mm、長さを180mmとし、オリフィスの孔径は6.2mmとした。プロピレンアンモニア混合ガスは流体分配器を通って各分岐管の終端ノズルに到達し、各分岐管の終端ノズルにおけるプロピレンアンモニア混合ガスの温度を熱電対によって測定したところ、流体分配器内の混合ガスの最高点温度は、最長移動距離を有する分岐管の終端ノズルにおけるプロピレンアンモニア混合ガスの温度であり、282℃であった。
実施例3
プロピレンアンモ酸化流動床反応器の直径は15mであり、アクリロニトリル製造には、Sinopec Shanghai Research Institute of Petrochemical TechnologyのSANC直列アクリロニトリル触媒を用い、反応装置を全負荷で運転し、原料ガスの混合比率はC:NH:空気を1:1.2:9.5とし、反応温度は435℃、反応圧は55KPa、プロピレンとアンモニアの混合ガス流体の導入温度を80℃に制御した。図6の形態を採用した流体分配器は、材料が炭素鋼であり、分配器には1個の主管を設け、主管の直径をφ650mmとし、44個の分岐管を配置してそれぞれ主管と接続し、分岐管の直径はφ100mm、分岐管間の距離は690mmであり、分岐管は互いに平行または垂直であり、分岐管の方向に沿ったノズルの通気孔間の距離は230mmであり、長さ7.45mの最長の分岐管に96個のノズルを配置し、長さ2.4mの最短の分岐管に45個のノズルを配置し、分配器のノズルの総数を3008個とし、ノズルの内径を20mm、長さを150mmとし、オリフィスの孔径は6.5mmとした。プロピレンアンモニア混合ガスは流体分配器を通って各分岐管の終端ノズルに到達し、各分岐管の終端ノズルにおけるプロピレンアンモニア混合ガスの温度を熱電対によって測定したところ、流体分配器内の混合ガスの最高点温度は、最長移動距離を有する分岐管の終端ノズルにおけるプロピレンアンモニア混合ガスの温度であり、298℃であった。
実施例4
プロピレンアンモ酸化流動床反応器の直径は20mであり、アクリロニトリル製造には、Sinopec Shanghai Research Institute of Petrochemical TechnologyのSANC系のアクリロニトリル触媒を用い、反応装置を全負荷で運転し、原料ガスの混合比率はC:NH:空気を1:1.2:9.5とし、反応温度は435℃、反応圧は55KPa、プロピレンとアンモニアの混合ガス流体の導入温度を80℃に制御した。図7の形態を採用した流体分配器は、材料が炭素鋼であり、分配器には2個の主管を設け、主管の直径をφ500mm、84個の分岐管を配置してそれぞれ主管と接続し、分岐管の直径はφ120mmであり、分岐管間の距離は460mmであり、分岐管は互いに平行または垂直であり、分岐管の方向に沿ったノズルの通気孔間の距離は230mmであり、長さ9.8mの最長の分岐管に84個のノズルを配置し、長さ2.9mの最短分岐管上に20個のノズルを配置し、ノズルの総数を5740とし、ノズルの内径を20mm、長さを150mmとし、オリフィスの孔径は6.6mmであった。また、プロピレンアンモニア混合ガスは流体分配器を通って各分岐管の終端ノズルに到達し、モデルのHTFS計算と現行の実験データによれば、流体分配器内の混合ガスの最高点温度は、最長移動距離を有する分岐管の終端ノズルにおけるプロピレンアンモニア混合ガスの温度であり、316℃であった。
実施例5
プロピレンアンモ酸化流動床反応器の直径は20mであり、アクリロニトリル製造には、Sinopec Shanghai Research Institute of Petrochemical TechnologyのSANC系のアクリロニトリル触媒を用い、反応装置を全負荷で運転し、原料ガスの混合比率はC:NH:空気を1:1.2:9.5とし、反応温度は435℃、反応圧は55KPa、プロピレンとアンモニアの混合ガス流体の導入温度を100℃に制御した。図7の形態を採用した流体分配器は、分岐管の同一断面上に3個の通気孔が配置され、隣接する平行な分岐管間の距離は750mm、隣接する通気孔間の孔距離は250mm、材料は炭素鋼であり、分配器には2個の主管を設け、主管の直径はφ500mm、分岐管の直径はφ130mm、分岐管の数を52個とし、分岐管は互いに平行または垂直に配置されており、長さ9.8mの最長の分岐管に120個ノズルを配置し、長さ4.3mの最短の分岐管に43個のノズルを配置し、ノズルの総数を4880とし、ノズルの内径を20mm、長さを150mmとし、オリフィスの孔径は6.5mmであった。また、プロピレンアンモニア混合ガスは流体分配器を通って各分岐管の終端ノズルに到達し、モデルのHTFS計算と現行の実験データによれば、流体分配器内の混合ガスの最高点温度は、最長移動距離を有する分岐管の終端ノズルにおけるプロピレンアンモニア混合ガスの温度であり、305℃であった。
比較例1
プロピレンアンモ酸化流動床反応器の直径は15mであり、アクリロニトリル製造には、Sinopec Shanghai Research Institute of Petrochemical TechnologyのSANC系のアクリロニトリル触媒を用い、反応装置を全負荷で運転し、原料ガスの混合比率はC:NH:空気を1:1.2:9.5とし、反応温度は435℃、反応圧は55KPa、プロピレンとアンモニアの混合ガス流体の導入温度を80℃に制御した。図3の形態を採用した流体分配器は、材質は炭素鋼であり、x管の直径はφ500mm、y管の直径はφ250mm、分岐管の直径はφ100mm、分岐管の数は66個、分岐管間の距離は460mm、ノズルの通気孔距離は230mmであった。長さ7.45mの最長の分岐管に64個のノズルを配置し、長さ2.0mの最短の分岐管に18個のノズルを配置し、分配器のノズルの総数は3008個であり、ノズルの内径は20mmであり、各ノズルの長さは200mmであり、オリフィスの孔径は6.5mmであった。プロピレンアンモニア混合ガスは、流体分配管路を通って各分岐管の終端ノズルに到達し、流体分配器内の混合ガスの最高点温度は、モデルのHTFS計算と実験結果とによれば355℃であった。
比較例2
プロピレンアンモ酸化流動床反応器の直径は15mであり、アクリロニトリル製造には、Sinopec Shanghai Research Institute of Petrochemical TechnologyのSANC系のアクリロニトリル触媒を用い、反応装置を全負荷で運転し、原料ガスの混合比率はC:NH:空気を1:1.2:9.5とし、反応温度は435℃、反応圧は55KPa、プロピレンとアンモニアの混合ガス流体の導入温度を80℃に制御した。図2の形態を採用した流体分配器は、材質は炭素鋼、y管の直径はφ250mm、分岐管の直径はφ100mm、分岐管の数は66個、分岐管間の距離は460mm、ノズルの通気孔距離は230mm、長さ7.45mの最長の分岐管に64個のノズルを配置し、長さ2.0mの最短の分岐管に18個のノズルを配置し、分配器のノズルの総数は3008個であり、ノズルの内径は20mm、長さは200mm、オリフィスの孔径は6.5mmであった。プロピレンアンモニア混合ガスは、流体分配管路を通って各分岐管の終端ノズルに到達し、流体分配器内の混合ガスの最高点温度は、モデルのHTFS計算と実験結果とによると、348℃であった。
本発明のプロピレンアンモニア流体分配器を適用した実施例1〜4では、従来のプロピレンアンモニア酸化反応器よりも反応器径がはるかに大きい場合であっても、流体分配器の任意の点におけるプロピレンアンモニア混合ガスの温度Tiは350℃よりも低く、すなわちアンモニアが活性窒素原子に分解される温度よりも低かった。対照的に、比較例1および2では、流体分配器内のプロピレンアンモニアの温度は窒化温度に達し、これは従来技術の流体分配器を使用した場合、流体分配器の窒化脆化の危険性を示した。
1:プロピレンのアンモ酸化反応器
13、103:通気孔
4:ハウジング
15、105:流体導入口
6:空気分配プレート
7:冷却コイル
8:処理吸気部
10、100:流体分配器
x:ヘッドパイプ
y:主管
z:分岐管
11:流体輸送分岐管(略して分岐管ともいう)
12:流体輸送主管(供給主管ともいう)
14:流量制御部
16:接続部
17:貫通孔

Claims (17)

  1. 容器の内部空洞に流体を輸送するための流体分配器であって:
    1以上の流体輸送主管(好ましくは1〜8、より好ましくは1〜4または1〜2)であって、いずれか1つの前記流体輸送主管は、その中心線および/または中心線の延長線が端と端とを繋いで接合される場合に、閉鎖形状(好ましくは容器の周囲輪郭に実質的に一致する閉鎖形状、より好ましくは実質的に平面の閉鎖形状、より好ましくは実質的に平面の円形、楕円形もしくは多角形形状、より好ましくは、前記閉鎖形状は容器の中心線に実質的に垂直である)を形成するように構成されるか、または、複数の前記流体輸送主管は、それらのそれぞれの中心線および/または中心線の延長線が端と端を繋いで接合される場合に、閉鎖形状(好ましくは容器の周囲輪郭に実質的に一致する閉鎖形状、より好ましくは実質的に平面の閉鎖形状、より好ましくは実質的に平面の円形、楕円形もしくは多角形形状、より好ましくは、前記閉鎖形状は容器の中心線に実質的に垂直である)を形成するように構成され、かつ、前記流体輸送主管の各々は、少なくとも1つ(好ましくは1〜3、より好ましくは1)の流体導入口を有している、流体輸送主管と;
    前記流体輸送主管のそれぞれに配置された複数の流体輸送分岐管(好ましくは5〜100、より好ましくは5〜50)であって、前記流体輸送分岐管の各々は始端および終端を有し(前記終端は閉鎖、半閉鎖、または開放構造であり、好ましくは閉鎖構成である)、前記始端は前記流体輸送主管に流体連通可能に接続されており、前記始端と前記終端とは、前記流体輸送分岐管の長さLを定義する、流体輸送分岐管と、
    前記流体輸送分岐管の各々において、前記流体輸送分岐管の長さに沿って配置された複数の通気孔(好ましくは2〜140、より好ましくは6〜60)と;
    前記流体輸送分岐管の各々に設けられた接続部(好ましくは、前記接続部は前記終端よりも前記始端に近い位置に設けられ、より好ましくは、前記接続部は前記流体輸送分岐管の長さ方向に沿った始端からの距離が前記流体輸送分岐管の長さLの1/4以下、1/6以下、1/8以下、1/10以下の位置に設けられている)であって、前記接続部は前記流体輸送分岐管が前記容器のハウジングを通って前記内部空洞に入った後に、前記流体輸送分岐管を前記ハウジング(好ましくはハウジングの外面)に接続(好ましくは固定、より好ましくは気密固定)するように構成されている、接続部と;
    を含む、流体分配器。
  2. 複数の前記流体輸送主管の内径は互いに同一または異なっており(例えば、同一である)、それぞれ独立して150〜700mm(好ましくは170〜500mm)である、請求項1に記載の流体分配器。
  3. 前記流体輸送分岐管の各々において、複数の前記通気孔は、前記流体輸送分岐管の長さ方向に沿って、前記流体輸送分岐管における前記接続部から前記終端までの管セグメント(内管セグメントとも言う)上に配置される(例えば、等間隔または不等間隔で配置される、より好ましくは任意の2つの隣接する前記通気孔間の距離D1が互いに同一または異なり、それぞれ独立して125〜375mm(好ましくは175〜250mm)である)、請求項1に記載の流体分配器。
  4. 前記流体輸送分岐管の少なくとも1つの内管セグメントは、前記流体輸送分岐管の前記接続部から前記終端に向かう方向において、内径が一定又は変化し(例えば、漸増または漸減する)、および/または、前記内管セグメントの長さLiは、前記流体輸送分岐管が前記容器の前記ハウジングを通過して前記内部空洞に入った後に、前記内管セグメントの頭部及び尾部に向かう前記内管セグメントの中心線の延長線と前記ハウジングの内面との間に2つの交点が生じ、2つの交点間の線分の長さがLdである場合、0<Li<Ld、好ましくは0.25Ld≦Li≦0.99Ld、好ましくは0.40Ld≦Li<0.99Ld、より好ましくは0.40Ld≦Li<0.50Ldである、請求項1に記載の流体分配器。
  5. 前記流体輸送主管の各々において、複数の前記流体輸送分岐管は1以上の群(例えば、2以上の群、特に2〜8群、2〜6群、または、2〜4群のような複数のグループ)に分割され、任意の1の群の流体輸送分岐管において、i)任意の2つの隣接する前記流体輸送分岐管の中心線は同一方向(前記流体輸送分岐管の群の延伸方向とも言う)に沿って互いに平行または実質的に平行であり、および/または、ii)任意の2つの隣接する前記流体輸送分岐管の内径は互いに同一または異なり(例えば同一)、互いに独立して50〜150mm(好ましくは65〜125mm)であり、および/または、iii)任意の2つの隣接する前記流体輸送分岐管の中心線の垂直距離D2は、互いに同一または異なり(例えば同一)、互いに独立して250〜750mm(好ましくは300〜650mm、より好ましくは350〜550mm)、および/またはiv)、D1とD2とは、D1/D2≧0.3(好ましくはD1/D2≧0.5)の関係を満たし、および/または、v)2つの隣接する前記流体輸送分岐管の端部は端部同士で接続されて、折り目線または直線の形状を有する線分を形成し(好ましくは、前記折り目線の最高点と最低点との間の高さの差異はHであり、前記流体輸送分岐管の群における最長の前記流体輸送分岐管の長さはLmaxである場合、H/Lmax≦44%、好ましくはH/Lmax≦37%、より好ましくはH/Lmax≦28%、より好ましくは、Hは実質的に0であり、より好ましくは、前記直線は前記流体輸送分岐管の群の延伸方向に実質的に垂直である)、および/または、vi)前記流体輸送分岐管の群における最長の前記流体輸送分岐管の長さは、5000〜29000mm(好ましくは5000〜20000mm、好ましくは5000〜10000mm、より好ましくは6000〜10000mm)である、請求項1に記載の流体分配器。
  6. 前記流体輸送主管のそれぞれにおいて、複数の前記流体輸送分岐管は、1以上の群(例えば、2以上の群、特に2〜8の群、2〜6の群、または2〜4の群のような複数の群)に分割されるか、または、前記流体分配器の全ての前記流体輸送分岐管は1以上の群(例えば、2以上の群、特に2〜8の群、2〜6群、または2〜4群のような複数の群)に分割され、前記流体輸送分岐管の群の間で、i)1の群の前記流体輸送分岐管の延伸方向と他の群の前記流体輸送分岐管の延伸方向とが互いに角度を形成し(好ましくは互いに平行または垂直である)、および/または、ii)前記閉鎖形状上への前記流体輸送分岐管の1の群の突出が前記閉鎖形状上への前記流体輸送分岐管の他の群の突出と重ならず、好ましくは、前記閉鎖形状において前記流体分配器に含まれる全ての群の前記流体輸送分岐管の突出面積の合計Atは、前記閉鎖形状の面積Acよりも小さく、好ましくはAt/Acが75%以上であり、より好ましくはAt/Acが80%以上であり、より好ましくはAt/Acが90%以上である、請求項1に記載の流体分配器。
  7. 前記流体輸送分岐管の各々の中心線は、(実質的に)直線である、請求項1に記載の流体分配器。
  8. 複数の前記通気孔は、前記流体輸送分岐管の各々において互いに同一または異なり(例えば、同一である)、それぞれ独立して、円形、楕円形、正方形、長方形、台形、および菱形からなる群より選択される周囲形状を有しており、および/または、複数の前記通気孔は互いに同一または異なり(例えば、同一である)、それぞれ独立して、3〜10mm(好ましくは4.5〜8.5mm、より好ましくは5.0〜7.5mm)の円相当径を有する、請求項1に記載の流体分配器。
  9. 前記流体輸送分岐管の少なくとも1つにおいて、前記流体輸送分岐管の前記接続部から前記始端までの管セグメント(外管セグメントとも言う)上には、流量制御部(好ましくは、流量制御弁)が設けられている、請求項1に記載の流体分配器。
  10. 前記接続部は、前記流体輸送分岐管を取り囲む形状、好ましくはフランジ形状を有するように構成され、または、前記閉鎖形状は、5.5〜32.0メートル(好ましくは6.0〜23.0メートル、より好ましくは11.0〜23.0メートル、または13.0〜23.0メートル)の直径を有する、請求項1に記載の流体分配器。
  11. 前記通気孔を取り囲むように配置されたノズルをさらに備える、請求項1に記載の流体分配器。
  12. 前記容器は流動床反応器であり、前記反応器の前記内部空洞の直径は、5〜29メートル(好ましくは5〜20メートル、より好ましくは10〜20メートル、または12〜20メートル)であり、前記流体は、窒素含有流体またはアンモニア含有流体、特に窒素含有ガスまたはアンモニア含有ガス、特にアルケンおよびアンモニアの混合ガス、より具体的にはプロピレンアンモニア混合ガスである、請求項1に記載の流体分配器。
  13. 流動床反応器内にプロピレンアンモニア混合ガスを均一に分配するための供給分配器である流体分配器であって、前記供給分配器は:
    1以上の分配器入口と;
    前記分配器入口に流体連通可能にそれぞれ接続され、前記分配器入口から反応器内部に向かって延伸した複数の流体輸送分岐管と;
    前記流体輸送分岐管上に配置された通気孔と;
    前記流体輸送分岐管におけるそれぞれの前記通気孔の周囲に設けられ、それぞれの前記通気孔と同軸のノズルであって、これにより、プロピレンアンモニア混合ガスが前記分配器入口、前記流体輸送分岐管、前記通気孔および前記ノズルを通過し、最終的に前記反応器内に均一に分配される、ノズルと;
    前記流動床反応器の外側に配置され、1以上の前記分配器入口及び複数の前記流体輸送分岐管にそれぞれ流体連通可能に接続された、1以上の供給主管と;
    を含む、流体分配器。
  14. 請求項1に記載の流体分配器を使用して、流体を容器の内部空洞に輸送する方法であって、
    流体(好ましくは気体、より好ましくはプロピレンアンモニア混合気体)を前記流体分配器の少なくとも1つの前記流体導入口に移送し、前記流体を、少なくとも前記流体輸送主管、前記流体輸送分岐管、および前記通気孔を通って前記内部空洞に流入させる工程を含む、方法。
  15. 反応供給物(好ましくはプロピレンアンモニア混合ガス)をアンモ酸化反応器の内部空洞に供給するための供給分配器としての、請求項1または13に記載の流体分配器の使用。
  16. 反応器と、請求項1または13に記載の流体分配器とを含み、
    前記反応器は、少なくとも1つのハウジングと、前記ハウジングに設けられた複数の貫通孔と、前記ハウジングの内面によって定義された内部空洞とを有し、
    前記貫通孔は、前記流体分配器の前記流体輸送分岐管と数および配置位置が1対1の対応関係を有し、それによって、前記流体輸送分岐管の各々がそれに対応する1の前記貫通孔を通って前記内部空洞に侵入可能であり、
    前記流体輸送分岐管は、前記貫通孔を通過した後、前記流体輸送分岐管の接続部によって、前記ハウジングの外面に気密に固定される、反応装置。
  17. 請求項1または13に記載の流体分配器を用いて、もしくは、請求項14に記載の方法によって、プロピレンアンモニア混合ガスを反応器(好ましくは流動床反応器)の内部空洞に供給する工程、および、前記反応器の前記内部空洞に酸素含有ガス(好ましくは空気)を供給する工程、または、
    請求項16に記載の反応器中でプロピレンをアンモ酸化反応に供してアクリロニトリルを製造する工程
    を含む、アクリロニトリルの製造方法。
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