JP2023503117A

JP2023503117A - ガス分配板、流動化装置及び反応方法

Info

Publication number: JP2023503117A
Application number: JP2022529713A
Authority: JP
Inventors: 趙楽; 呉糧華
Original assignee: Sinopec Shanghai Research Institute of Petrochemical Technology
Current assignee: Sinopec Shanghai Research Institute of Petrochemical Technology
Priority date: 2019-11-20
Filing date: 2020-11-18
Publication date: 2023-01-26
Also published as: WO2021098728A1; EP4063009A1; KR20220098226A; CN112823870A; CA3158376A1; US20230026757A1; TW202131993A; MX2022006114A; EP4063009A4

Abstract

ガス分配板（６）は、金属板、中央開口部、および周辺開口部を含む。中央開口部の開口径Ｄ１と周辺開口部の開口径Ｄ１’との比Ｄ１／Ｄ１’が、１．１０≧Ｄ１／Ｄ１’＞１．００の関係式を満たす。ガス分配板を含む流動化装置および酸化反応またはアンモ酸化反応方法におけるその使用も提供される。

Description

発明の詳細な説明

〔技術分野〕
本発明はガス分配板に関し、特に、空気分配板に関する。また、本発明は、ガス分配板を含む流動化装置、およびこれを用いた酸化プロセスまたはアンモ酸化プロセスに関する。

〔背景技術〕
アクリロニトリルは、世界中でプロピレンアンモ酸化によって製造されている。製造工程において、原料間の比率には、例えば、プロピレンに対するアンモニアの比率を１～１．５とし、プロピレンに対する空気の比率を８．５～１０．５とする特定の要件がある。実際、このような比率は、プロピレン－アンモニアの爆発限界（可燃限界）の範囲内である。この製造工程では、３つの原料は混合後に反応層（反応床）に導入されるのではなく、別々に反応層に導入される。プロピレンとアンモニアとの混合物は、１つの分配器を通して反応層に導入され、空気は別の分配器を通して反応層に導入される。プロピレン、アンモニアおよび空気は、好ましくは、触媒の作用下でアンモ酸化反応に供される。その結果、供給ガスの爆発濃度範囲を回避し得る。

図１に示すように、アンモ酸化流動層反応器１において、それぞれの構成要素は、空気口８、ガス分配板（空気分配板とも称される）６、プロピレン－アンモニア供給分配器１０、反応器壁面４、および除熱水管７である。空気は空気口８を通って反応器に導入され、ガス分配板６を通過し、供給分配器１０を通って反応器に導入されたプロピレン－アンモニア供給ガスと均一に混合され、次いで触媒層（触媒床）に通される。これにより、アンモ酸化反応を実施することができる。

ガス分配板は、アクリロニトリル流動層反応器の重要な内部構成部品の１つである。そして、ガス分配板の設計の品質は、流動層（流動床）の流動性と反応器の運転性能とに直接影響を及ぼす。アクリロニトリル流動層の典型的なガス分配板は、孔（オリフィス）の開いた板の形状を有しており、短いパイプが備わっている。具体的には、ガス分配板は連続した金属板とガス分配板ノズルとを備える。空気はノズルの端部の孔を通ってノズルに流入し、その後、空気分配板のノズルを通って反応層に流入する。供給ガスと空気とは、ガス分配板の各ノズルによって導かれ、反応層の底部から上部まで拡散される。

アクリロニトリル流動層反応器の場合、分配器の圧力損失はガス分配板の構造の変化に影響される可能性がある。ガス流の均一な分布を確保し、ある変動または負荷低減によって引き起こされる重大な不均一性を回避するため、分配器は通常、十分な圧力損失を有することが要求される。

文献「アクリロニトリルプラントの容量拡大および改質に関する研究（Contemporary Chemical Industry, volume 34, No. 5）」は、ガス分配板の圧力損失が反応層の圧力損失の約６０％であることを開示している。圧力損失は、均一なガス分布と、触媒の激しいエロージョンを引き起こさない程度の開口部通過速度とをもたらすと考えられる。

ＧＢ１２６５７７０Ａは流動層反応器を開示している。当該流動層反応器において、壁面効果の影響は、分配板と同心の、反応器壁に近い位置にある分配板上に配置された環状の分配パイプによって、流体と共に反応器壁の近くに堆積した触媒を流動化することによって排除することができる。

〔発明の開示〕
本発明の発明者らは、以下のことを見出した。アクリロニトリルの製造規模を拡大するにつれて、反応器直径も大きくなる。それにもかかわらず「アクリロニトリルプラントの容量拡大および改質に関する研究」に記載されているガス分配板の圧力損失を利用すると、壁面境界効果（wall boundary effect）により反応器壁近傍の流動性が悪化し、最終的には反応結果に影響を及ぼすことになる。従って、既存のガス分配板の圧力損失設計パラメータは大規模流動層反応器の設計の要件には適さない。

本発明の発明者はまた、以下のことを見出した。現在広く使用されている流動層反応器では、供給ガスと空気とが別々に供給され、それらの均一な混合が供給分配器とガス分配板とによって実現される。そのため、ＧＢ１２６５７７０Ａに開示された分配管を用いてガス分配板と反対方向に送風することで壁面効果が取り除かれると、ガス分配板の分散効果に必然的に悪影響を及ぼし、ひいては空気と供給ガスとの混合に影響を及ぼす。さらに、分配管の別個の配置は設備コストを増加させるだけでなく、反応器の内部構造を複雑にし、流動性に悪影響を及ぼし得る。

本発明の発明者らはまた、以下のことを見出した。アクリロニトリル流動層には、気泡相および粒状相が存在する。アグリゲイティブフルイダイゼーションにおいて、ガスは主に気泡の形状で反応層を通って上方に移動する。そして、反応層中の気泡の移動は、熱伝導、物質移動、および化学反応において重要な役割を果たす。ガスが分配器を通過した後、気泡が形成され得る。ガスがガス分配板の開口部を通して反応層内に導入される瞬間に気泡が形成される。気泡の大きさおよび形状は、触媒粒子の特性、ガスの特性、開口部の直径および開口部を通過するガスの流速に関係している。気泡相中の触媒の含有量は比較的低く、反応層中の触媒の総量の約１％を占めることがあり、気泡相におけるガスおよび含有触媒と、粒子相における触媒および含有ガスとの間で物質の交換が起こることがある。その結果、粒子相中のガスが気泡に入り込み、その一方で、気泡中のガスの一部が気泡の境界を貫通して触媒粒子中に浸透することもある。小さな気泡は、大きな気泡よりも物質移動に好ましい。

本発明の発明者らはまた、以下のことを見出した。ガス分配板のわずかに上の位置で、開口部を通過するガスの流速と関係する初期の気泡形成が、アクリロニトリル流動層反応器の良好な流動性にとって重要である。アクリロニトリル流動層のための典型的なガス分配板は、有孔金属板である。そして、それは、ガス分配板のわずかに上の位置で単位断面当たりの同じ流動性を達成するために、各開口を通過するガスの同一かつ滑らかな速度を必要とする。

本発明の発明者らはまた、以下のことを見出した。反応器壁近傍の位置と反応器中心との間の流体速度は、流体の移動中の粘度および壁面摩擦のような物質的要因の影響により、ある勾配を持つ。そのため反応器壁付近の液体は比較的静止した状態にあり、反応器壁付近の触媒は反応器の中心の触媒に対して下方に沈降した状態にある。換言すれば、反応器の中心の触媒は、反応器壁付近の触媒よりも良好な流動性を有する。反応器壁近傍の流動性は壁面境界効果により劣化する可能性がある。その結果、プロピレンアンモ酸化は、最適な反応状態に到達しない可能性があり、また、反応器壁近傍領域におけるプロピレン転化率が低下し得、それによって、反応器全体の反応結果に影響を及ぼし得る。この結果は、反応器の大型化の要求を満たすことができない。従って、ガス分配板の圧力損失を低減できないかもしれないが、反応器壁近傍の流動性に及ぼす壁効果の影響を減少させることができ、反応器壁近傍の触媒の流動性の低下を抑制し、分配板／分配器からのガスの反応器壁近傍の位置での高速かつ均一な混合の要件を満たすことができるガス分配板を開発することが、本技術分野において必要とされている。

本発明の発明者らは、多大な研究および実験を通して以下のことを見出した。反応器壁近傍の流動性は、反応器壁近傍のノズルの内径を適切に小さくし、開口部を通過する空気の流速を増加させることによって改善することができる。その結果、対応する位置における原料の転化率を増加させることができ、ひいては、反応ユニット全体のアクリロニトリルの収率をそれに応じて増加させることができる。

本発明は、これらの知見に基づいて達成されている。

具体的には、本発明は以下の態様に関する：
１．金属板（特に平坦な金属板）と、前記金属板の中央領域に設けられた開口部（中央開口部と称される）と、前記金属板の周辺領域に設けられた開口部（周辺開口部と称される）とを備え、前記中央開口部の開口径Ｄ１（単位ｍｍ）の、前記周辺開口部の開口径Ｄ１’（単位ｍｍ）に対する比Ｄ１／Ｄ１’が、１．１０≧Ｄ１／Ｄ１’＞１．００、好ましくは１．０８≧Ｄ１／Ｄ１’＞１．００、より好ましくは１．０６≧Ｄ１／Ｄ１’≧１．０１の関係を満たす、ガス分配板（特に空気分配板、または、アンモ酸化流動層反応器用の空気分配板）。

２．前記中央開口部の各々の前記開口径Ｄ１は互いに同一または異なり（好ましくは互いに同一）、それぞれ１６～６０ｍｍ、好ましくは２０～５６ｍｍ、より好ましくは２２～５２ｍｍであり、および／または、前記周辺開口部の各々の開口径Ｄ１’は、互いに同一または異なり（好ましくは互いに同一）、それぞれ１５～５８ｍｍ、好ましくは１９～５４ｍｍ、より好ましくは２１～５０ｍｍである前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板。

３．前記中央開口部の数が前記中央領域の１平方メートル当たり１６～１００（好ましくは１７～６４、より好ましくは１８～４４）であり、かつ／または、前記周辺開口部の数が前記周辺領域の１平方メートル当たり２～５０（好ましくは３～４４、より好ましくは４～２５）であり、かつ／または、前記中央開口部の数が前記金属板の開口の総数の７０％～９９％（好ましくは７５％～９８％、より好ましくは８０％～９５％）である前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板。

４．前記中央領域の単位面積当たりの前記中央開口部の数が実質的に同じである前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板。

５．前記中央開口部および／または前記周辺開口部は、実質的に正方形、正三角形、正菱形、または同心円、好ましくは実質的に正方形または正三角形の形状にて配置される前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板。

６．任意の２つの隣接する前記中央開口部の間の距離は互いに同じであるかまたは異なり（好ましくは互いに同じ）、それぞれ１００～３００ｍｍ、好ましくは１２５～２８５ｍｍ、より好ましくは１５０～２７０ｍｍであり、および／または、任意の２つの隣接する前記周辺開口部の間の距離は、互いに同じであるかまたは異なり（好ましくは互いに同じ）、それぞれ１００～３００ｍｍ、好ましくは１２５～２８５ｍｍ、より好ましくは１５０～２７０ｍｍである前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板。

７．前記金属板が実質的に円形であり、その円の直径が５～２９ｍ、好ましくは７～２０ｍであり、厚さが５～４０ｍｍ、好ましくは１０～３５ｍｍである前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板。

８．前記金属板の外周上の任意の点と前記金属板の中心点との間の直線距離をＲ（特に半径）とし、前記中心点から直線距離ｒの前記金属板上の全ての点で囲まれた領域を前記中央領域とし、前記中央領域と前記外周との間の領域を前記周辺領域とし、ｒ／Ｒの値が０．２～０．９９、好ましくは０．５～０．９、より好ましくは０．７～０．８５である前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板。

９．前記中央開口部の少なくとも１つ（好ましくは全て）が、ノズル（中央ノズルと称される）を有し、前記中央ノズルは、当該中央ノズルの始端が前記中央開口部に挿入されている中空管であり、前記金属板に垂直に接続されており、前記中央開口部と同軸であり、前記中央ノズルの終端は孔（中央孔と称される）を有しており、かつ／または、前記周辺開口部の少なくとも１つ（好ましくは全て）が、ノズル（周辺ノズルと称される）を有し、前記周辺ノズルは、当該周辺ノズルの始端が前記周辺開口部に挿入されている中空管であり、前記金属板に垂直に接続されており、前記周辺開口部と同軸であり、前記周辺ノズルの終端は孔（周辺孔と称される）を有している、前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板。

１０．前記中央孔の各々の開口径ｄは互いに同一または異なっており（好ましくは互いに同一）、それぞれ５～２０ｍｍ、好ましくは７～１８ｍｍ、より好ましくは１０～１６ｍｍであり、および／または、前記周辺孔の各々の開口径ｄ’は互いに同一または異なっており（好ましくは互いに同一）、それぞれ５～２０ｍｍ、好ましくは７～１８ｍｍ、より好ましくは１０～１６ｍｍであり、および／または、前記中央孔の開口径ｄは前記周辺孔の開口径ｄ’と同一または異なっており、および／または、ｄ／ｄ’が１．１０≧ｄ／ｄ’≧１．００（好ましくは１．０４≧ｄ／ｄ’≧１．００）の関係を満たす前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板。

１１．前記中央ノズルおよび／または前記周辺ノズルが、２°～２０°、好ましくは４°～１７°、より好ましくは５°～１４°の射出角度αを有する前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板。

１２．前記中央ノズルおよび／または前記周辺ノズルの長さが、８０～３００ｍｍ、好ましくは１００～２７０ｍｍ、より好ましくは１２０～２４０ｍｍである前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板。

１３．前記中央孔の開口径をｄ（単位ｍｍ）とし、前記周辺孔の開口径をｄ’（単位ｍｍ）とし、前記中央開口部の開口径をＤ１（単位ｍｍ）とし、前記周辺開口部の開口径をＤ１’（単位ｍｍ）とすると、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）≧１、好ましくは（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）＝１～１．２５、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）＝１～１．２０、または（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）＝１．０１～１．１０である前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板。

１４．前記中央ノズルの各々の内径Ｄ２は互いに同一または異なり（好ましくは互いに同一）、それぞれ６～５０ｍｍ、好ましくは１０～４７ｍｍ、より好ましくは１２～４４ｍｍであり、および／または、前記周辺ノズルの各々の内径Ｄ２’は、互いに同一または異なり（好ましくは互いに同一）、それぞれ５～４８ｍｍ、好ましくは９～４５ｍｍ、より好ましくは１１～４２ｍｍである前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板。

１５．金属板と、前記金属板の中央領域に設けられた中央開口部と、前記金属板の周辺領域に設けられた周辺開口部とを備え、前記中央開口部の少なくとも１つ（好ましくは全て）が、ノズル（中央ノズルと称される）を有し、前記中央ノズルは、当該中央ノズルの始端が前記中央開口部に挿入されている中空管であり、前記金属板に垂直に接続されており、前記中央開口部と同軸であり、かつ、前記中央ノズルの終端は孔（中央孔と称される）を有しており、前記周辺開口部の少なくとも１つ（好ましくは全て）が、ノズル（周辺ノズルと称される）を有し、前記周辺ノズルは、当該周辺ノズルの始端が前記周辺開口部に挿入されている中空管であり、前記金属板に垂直に接続されており、前記周辺開口部と同軸であり、かつ、前記周辺ノズル終端は孔（周辺孔と称される）を有しており、前記中央孔の開口径をｄ（単位ｍｍ）とし、前記周辺孔の開口径をｄ’（単位ｍｍ）とし、前記中央開口部の開口径をＤ１（単位ｍｍ）とし、前記周辺開口部の開口径をＤ１’（単位ｍｍ）とすると、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）≧１、好ましくは（ｄ’／Ｄ１）／（ｄ／Ｄ１）＝１～１．２５、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）＝１～１．２０、または（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）＝１．０１－１．１０であるガス分配板。

１６．少なくとも１つのハウジングと、前記ハウジングによって画定された流動化装置チャンバと、前記流動化装置チャンバ内に配置されたガス分配板とを備え、前記ガス分配板が前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板である流動化装置（好ましくは流動層反応器）。

１７．前記流動化装置チャンバは固体粒子（好ましくは触媒粒子）の層を有し、前記ガス分配板の圧力損失ΔＰｄ（単位ＭＰａ）が、固体粒子の前記層の圧力損失ΔＰｂ（単位ＭＰａ）の６２～１２０％、好ましくは６５～１１５％、より好ましくは６８～１１０％である前述または後続の態様のいずれかに記載の流動化装置。

１８．酸化ガス（好ましくは空気または酸素）分配板としての前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板を使用して、または、前述または後続の態様のいずれかに記載の流動層反応器において、酸化物またはアンモ酸化物（好ましくは酸化プロピレンまたはアクリロニトリル）を生成するために、供給原料（好ましくはごみまたは炭化水素供給原料、より好ましくはＣ_２～８オレフィンまたはプロピレン）を、酸化ガス（好ましくは空気または酸素）を用いて酸化反応またはアンモ酸化反応させる工程を含む、酸化またはアンモ酸化方法（プロセス）。

１９．前記周辺開口部を通過するガスの流速を、前記中央開口部を通過するガスの流速以上としつつ、前述または後続の態様のいずれかに記載のガス分配板を介して、前記ガスを一方の側から他方の側に届ける工程を含む、ガスを分配するための方法。

〔図面の簡単な説明〕
図１は、本発明の流動層反応器の模式図である。

図２Ａおよび図２Ｂは、本発明のガス分配板の開口部の配置の概略図である。

図３および図４は、本発明ノズルの概略図である。

図５は、本発明のガス分配板の圧力監視の概略図である。

〔参照番号の説明〕
１．流動層反応器
２．ガス分配板の孔
３．ガス分配板のノズル
４．流動層反応器の壁面
５．流動層反応器の分配板上方の圧力測定ポート
６．ガス分配板
７．除熱水管
８．流動層反応器の空気口
９．流動層反応器の円錐状部内の圧力測定ポート
１０．プロピレン・アンモニア供給分配器
〔技術的効果〕
本発明のガス分配板を用いることにより、均一なガス分配の効果を実現することができる。

本発明の流動化装置を使用することによって、良好な流動性を達成することができる。

本発明のガス分配板を使用することにより、触媒の最大利用率を得ることができ、触媒の利用されない部分（デッドゾーン）の減少を達成することができる。

本発明のガス分配板の圧力損失ΔＰｄを監視することにより、ガス分配板の作動状態をリアルタイムで監視できる。

〔発明の詳細な説明〕
以下、本出願の実施の形態を参照して、本出願を詳細に説明する。しかし、本出願の範囲は、添付の特許請求の範囲によって定義され、これらの実施形態によって限定されないことに留意されたい。

本明細書に引用される全ての刊行物、特許出願、特許、および他の参考文献は、その全体が参照により組み込まれる。別段の定義がない限り、本明細書で使用されるすべての技術用語および科学用語は、当業者によって一般に理解されるものと同じ意味を有する。矛盾する場合には、定義を含む本明細書に記載の内容が優先されるべきである。

なお、本明細書に記載する材料、物質、方法、工程、装置、構成要素等は、「当業者に公知」、「当該技術において公知」等の表現により変形されたものである。前記材料、材料、物質、方法、工程、機器、構成要素などは本出願の出願時に当技術分野で従来から使用されているものだけでなく、現在一般に使用されていないものも包含するが、同様の目的に適していることが当技術分野で一般に知られていることを理解されたい。

本明細書の文脈において、「平板」という用語は実質的に平板であるものと同様に、当業者が通常平板であると理解しているものを包含する。

本出願の文脈において、用語「実質的に」は、±１０％以内、±５％以内、±１％以内、±０．５％以内、または±０．１％以内のような、当業者に許容されるかまたは合理的であると考えられる偏差が存在することが許容されることを意味する。

本出願の文脈において、特に断らない限り、全てのパーセンテージ、割合、比率等は重量で表され、与えられた全ての圧力はゲージ圧力である。

本出願の文脈では、本出願の任意の２つ以上の実施形態を任意に組み合わせることができ、結果として得られる技術的解決策は本出願の最初の開示の一部を形成し、本出願の範囲内に入る。

本発明の一実施形態によれば、本発明はガス分配板に関する。ここで、ガス分配板としては、空気分配板、特にアンモニア酸化流動層反応器またはアクリロニトリル流動層反応器に用いられる空気分配板が特に挙げられる。知られているように、ガス分配板は、典型的には孔の開いた平板状の形状を有する。

本発明の一実施形態によれば、ガス分配板は、金属板と、金属板の中央領域に設けられた開口部（中央開口部と称される）と、金属板の周辺領域に設けられた開口部（周辺開口部と称される）とを含む。これらの開口部は金属板の上面から下面まで金属板を貫通して延びる貫通孔であり、流動化装置または固体粒子の層にガスを導入するために設けられている。特に、金属板の外周上の任意の点と金属板の中心点との間の直線距離をＲとし、中心点から直線距離ｒを有する金属板上の全ての点で囲まれた領域を中央領域と称し、中央領域と外周との間の領域を周辺領域と称する。ここで、金属板が実質的に円形状の場合、Ｒは金属板の半径であり、ｒは中央領域の半径である。

特にアンモ酸化またはアクリロニトリル流動層反応器への適用の場合、金属シートは平坦な金属シートであることが知られている。金属板として平板金属板を用いると、反応器の中心における流体速度以上の流体速度を、反応器壁近傍において得ることができる。すなわち、周辺開口部（以下参照）を通過するガスの流速が、中央開口部（以下参照）を通過するガスの流速以上となる。これにより、反応器壁近傍の触媒の流動性を向上させることができる。ここで、速度は典型的には約６ｍ／ｓ～約２５ｍ／ｓの線速度によって特徴付けられるが、本発明はこれに限定されない。さらに、対応する開口部の排出口におけるガス速度を直接測定することにより、流速を容易に求めることができる。

本発明の一実施形態によれば、ガスまたは空気の均一な分配は、ガス分配板を通ってその一方の側から他方の側にガスを届けることによって達成することができる。ここで、前述したように、周辺開口部を通過するガスの流速は、中央開口部を通過するガスの流速以上である。

本発明の一実施形態によれば、ｒ／Ｒの値は、０．２～０．９９、好ましくは０．５～０．９、より好ましくは０．７～０．８５である。

本発明の一実施形態によれば、周辺開口部の開口径Ｄ１’（単位ｍｍ）に対する中央開口部の開口径Ｄ１（単位ｍｍ）の比率Ｄ１／Ｄ１’は、１．１０≧Ｄ１／Ｄ１’＞１．００、好ましくは１．０８≧Ｄ１／Ｄ１’＞１．００、より好ましくは１．０６≧Ｄ１／Ｄ１’≧１．０１の関係を満たす。

本発明の一実施形態によれば、各中央開口部の開口径Ｄ１は互いに同じであるかまたは異なり、好ましくは互いに同じである。そして、各中央開口部の開口径Ｄ１は、それぞれ１６～６０ｍｍ、好ましくは２０～５６ｍｍ、より好ましくは２２～５２ｍｍである。

本発明の一実施形態によれば、各周辺開口部の開口径Ｄ１’は互いに同じであるかまたは異なり、好ましくは互いに同じである。そして、各周辺開口部の開口径Ｄ１’は、それぞれ１５～５８ｍｍ、好ましくは１９～５４ｍｍ、より好ましくは２１～５０ｍｍである。

本発明の一実施形態によれば、本願の発明者らは、初期の気泡についての理論的な計算及び実験的な検証により、中央領域の面積１平方メートル当たりの中心開口部の数が１６～１００、好ましくは１７～６４、又は１８～４４であることを見出した。ガスのより均一な導入を達成するために、中央領域は、単位断面積当たりに同じ数の中央開口部を備えることが好ましい。

本発明の一実施形態によれば、中央開口部の数は、金属シートの開口部の総数の７０～９９％、好ましくは７５～９８％、より好ましくは８０～９５％である。

本発明の一実施形態によれば、本願の発明者らは、初期の気泡についての理論的な計算及び実験的な検証により、周辺領域の面積１平方メートル当たりの周辺開口部の数は２～５０、好ましくは３～４４又は４～２５であることを見出した。ガスのより均一な導入を達成するために、周辺領域は、単位断面積当たりに同じ数の周辺開口部を備えることが好ましい。

本発明の一実施形態によれば、中央領域の単位面積当たりの中央開口部の個数は実質的に同じである。

本発明の一実施形態によれば、中央開口部の配置は、特に限定されないが、図２Ａと図２Ｂとに示すように、実質的に正方形、正三角形、正菱形、または同心円の形状にて配置され、好ましくは実質的に正方形または正三角形の形状にて配置される。

本発明の一実施形態によれば、周辺開口部の配置は、特に限定されないが、図２Ａと図２Ｂとに示すように、実質的に正方形、正三角形、正菱形、または同心円の形状にて配置され、好ましくは実質的に正方形または正三角形の形状にて配置される。

アクリロニトリル流動層反応器を実施例にとり、図２Ａに示される正方形配置を参照した場合、本出願の発明者らは、以下のことを見出した。開口部間の間隔が気泡の直径よりも大きすぎる場合、４つの開口部から放出されるガスは、正方形の中心において上方には流れているものの触媒を流動化させるには不十分であり、非流動触媒は、小さな固定層のように、触媒表面において供給ガスのアンモ酸化反応を引き起こし、最終的には過還元のために活性を失う。正方形の中心の触媒は、プロピレンのアンモ酸化反応に関与しない。これは触媒の利用率を低下させ、反応器の触媒負荷を増加させ、最終的には反応結果に悪影響を及ぼす。他方、開口部間の間隔は小さくしすぎるべきではない。開口部間の間隔が気泡の直径よりも小さい場合、隣接する開口部の上方に生成された気泡の合体が容易に起こり得る。そして、合体した気泡の体積は合体前の２つの気泡の体積の合計よりも大きいので、より多くの反応ガスが気泡を介して短絡して層を通過し得る。その結果、ガスと触媒粒子との接触の機会が減少し、物質移動効率が低下し、最終的には反応性能も低下する。したがって、流動層において良好な初期流動化状態を提供するために、開口部間は適切な間隔を有することが望ましい。開口部間の間隔は、ガス分配板上に発生する初期の気泡の直径よりも僅かに大きいことが好ましい。

本発明の一実施形態によれば、本出願の発明者らは初期の気泡についての理論的計算および実験的検証によって、任意の２つの隣り合う中央開口部間の距離（すなわち、開口部間の間隔）が互いに同じであるかまたは異なり、好ましくは互いに同じであり、それぞれ１００～３００ｍｍ、好ましくは１２５～２８５ｍｍ、より好ましくは１５０～２７０ｍｍであることを見出した。ここで、開口部間の間隔は、開口部の配置のパターンの辺長として定義する。

本発明の一実施形態によれば、本出願の発明者らは初期の気泡についての理論的計算および実験的検証によって、任意の２つの隣り合う周辺開口部間の距離（すなわち、開口部間の間隔）が互いに同じであるかまたは異なり、好ましくは互いに同じであり、それぞれ１００～３００ｍｍ、好ましくは１２５～２８５ｍｍ、より好ましくは１５０～２７０ｍｍであることを見出した。ここで、開口部間の間隔は、開口部の配置のパターンの辺長として定義する。

本発明の一実施形態によれば、金属板は実質的に円形であり、円の直径は典型的には５～２９ｍ、好ましくは７～２０ｍである。

本発明の一実施形態によれば、金属板の厚さは、典型的には５～４０ｍｍ、好ましくは１０～３５ｍｍである。

本発明の一実施形態によれば、中央開口部のうちの少なくとも１つ、好ましくは全てが、ノズル（中央ノズルと称される）を有する。さらに、周辺開口部のうちの少なくとも１つ（好ましくは全て）が、ノズル（周辺ノズルと称される）を有する。

本発明の一実施形態によれば、中央ノズルは、中空管であり、中央ノズルの始端は中央開口部に挿入されており、金属板に垂直に接続されており、中央開口部と同軸である。好ましくは、中央ノズルの終端が孔（オリフィス）（中央孔（中央オリフィス）と称される）を有する。さらに、周辺ノズルは中空管であり、周辺ノズルの始端は周辺開口部に挿入されており、金属板と垂直に接続されており、周辺開口部と同軸である。好ましくは、周辺ノズルの終端が孔（オリフィス）（周辺孔（周辺オリフィス）と称される）を有する。

本発明の発明者らは、以下のことを見出した。高い流速のガスによる触媒等の固体粒子のエロージョンを回避するため、空気口８から流動層反応器のような流動化装置の内部に導入されるガスは、通常、ガス分配板の開口部を直接通過することはできない。しかし、その代わりに、図３に示すように、空気分配板６の金属板上にはノズル３が設けられている。複数のノズル３は、金属板の下面に配置され、金属板の開口部に１つずつ対応している。ノズル３の上端は、金属板の開口部に接続されている。ノズル本体としての中央部は円筒形の中空金属管である。そして、ノズルの下端には孔２が設けられている。ノズルは金属板に対して垂直であり、ノズル本体、孔および開口部は同軸である。すなわち、開口部と孔との接続には短いパイプ（つまりノズル）が用いられ、開口部、孔およびノズルは同軸である。また、整流効果を得ることができるように、ノズル３の内径Ｄは孔２の直径ｄよりも大きく設定されており、他端では、開口部の直径がノズル３の外径と同じに設定されている。ノズル３の内径Ｄに関しては、ノズル本体内のガスの速度が、典型的には８～５０ｍ／秒、好ましくは１２～４０ｍ／秒の範囲となるように設定される。

本発明の一実施形態によれば、ノズルと金属板との間の接続は特に限定されず、溶接またはネジによる接続などの従来の接続を使用することができる。

本発明の一実施形態によれば、各中央孔の開口径ｄは互いに同じかまたは異なり、好ましくは互いに同じであり、それぞれ５～２０ｍｍ、好ましくは７～１８ｍｍ、より好ましくは１０～１６ｍｍである。

本発明の一実施形態によれば、各周辺孔の開口径ｄ’は互いに同じであるかまたは異なり、好ましくは互いに同じであり、それぞれ５～２０ｍｍ、好ましくは７～１８ｍｍ、より好ましくは１０～１６ｍｍである。

本発明の一実施形態によれば、中央孔の開口径ｄは、周辺孔の開口径ｄ’と同じかまたは異なっている。好ましくは、ｄ／ｄ’が１．１０≧ｄ／ｄ’≧１．００、好ましくは１．０４≧ｄ／ｄ’≧１．００の関係を満たす。

本願発明者らは流体力学上の研究を通じて、以下のことを見出した。ガスが孔を通過してノズルに至る過程において直径が変化すると流体の流速と方向が変化する。そのため、直径が変化する位置の近傍において、流体の一部分の逆流が生じる可能性がある。逆流は、前記位置における層流運動の乱流運動への変化のような、流体状態の変更を引き起こす可能性があり、乱流領域内の流体は無秩序で不安定な運動状態を有している。乱流領域は、乱流領域が解消されるまで、流体の流れ方向に沿って管壁に徐々に近づく。その結果、流体の運動状態は、流動方向に沿って徐々に安定した層流運動となる。流体の流れの場の観点から見た場合、直径が変化する位置から乱流領域が解消される位置までの領域では、乱流層と層流層との間にある境界線が存在する。図４に示すように、直径変化位置からガス分配板の上面までのノズル３の長さをノズル長さＬとし、直径変化位置から乱流領域が解消される位置までのノズル３の長さを最小ノズル長さｌとする。

この場合、射出角度αは、以下の式（１）で表すことができる：
α＝２ａｃｒｔｇ（Ｄ／２Ｌ）（１）
また、射出角度βは、以下の式（２）で表すことができる：
β＝２ａｃｒｔｇ（Ｄ／２ｌ）（２）
ここで、Ｄは単位ｍｍで表されるノズルの内径を表し、Ｌは単位ｍｍで表されるノズル長さを表し、ｌは単位ｍｍで表される最小ノズル長さを表す。

本発明によれば、上記式（１）および／または（２）から分かるように、射出角度αおよび／またはβが小さいほど、すなわち、ノズル長さＬ及び／又はｌに対するノズルの内径Ｄの比率が小さいほど、固定されたノズルの内径Ｄに対してノズル長さＬ及び／又はＬが長くなることが求められる。一方、ノズル長さＬが最小ノズル長さｌ以上である場合にのみ、直径の変化により発生する不規則な気体の流動が安定した直線的な空気の流動となる状態を実現することができる。その結果、ガスは開口部を通過する間、安定した流速と安定した気流方向とを有し得る。

本発明の一実施形態によれば、中央ノズルの射出角度αは、２°～２０°、好ましくは４°～１７°、より好ましくは５°～１４°である。また、周辺ノズルの射出角度αは、２°～２０°、好ましくは４°～１７°、より好ましくは５°～１４°である。

本発明の一実施形態によれば、中央ノズルの長さは、８０～３００ｍｍ、好ましくは１００～２７０ｍｍ、より好ましくは１２０～２４０ｍｍである。

本発明の一実施形態によれば、周辺ノズルの長さは、８０～３００ｍｍ、好ましくは１００～２７０ｍｍ、より好ましくは１２０～２４０ｍｍである。

本出願の発明者らは、多数の計算および実験を通して、最も好ましい状態で、５°～１４°の射出角度αおよび１２０～２４０ｍｍのノズル長さで最適な整流効果を得ることができることを見出した。

本発明の一実施形態によれば、中央開口部の開口径Ｄ１は、周辺開口部の開口径Ｄ１’と同じであるか、または異なっている。好ましくは、開口径Ｄ１が開口径Ｄ１’よりも大きい。特に、１．１０≧Ｄ１／Ｄ１’＞１．００であれば、壁効果による流動性の劣化を効果的に改善することができる。より好ましくは比Ｄ１／Ｄ１’が１．０８≧Ｄ１／Ｄ１’＞１．００を満たすように設定され、さらにより好ましくは比Ｄ１／Ｄ１’が１．０６≧Ｄ１／Ｄ１’＞１．０１を満たすように設定される。Ｄ１／Ｄ１’が１．１０より大きい場合、ノズルの整流効果は低減され得る。

本発明の一実施形態によれば、中央孔の開口径をｄ（単位ｍｍ）とし、周辺孔の開口径をｄ’（単位ｍｍ）とし、中央開口部の開口径をＤ１（単位ｍｍ）とし、周辺開口部の開口径をＤ１’（単位ｍｍ）とすると、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）≧１、好ましくは（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）＝１～１．２５、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）＝１～１．２０、または（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）＝１．０１～１．１０である。

本発明の一実施形態によれば、中央ノズルの各々の内径Ｄ２は互いに同じであるかまたは異なり、好ましくは互いに同じであり、それぞれ６～５０ｍｍ、好ましくは１０～４７ｍｍ、より好ましくは１２～４４ｍｍである。

本発明の一実施形態によれば、周辺ノズルの各々の内径Ｄ２’は互いに同じであるかまたは異なり、好ましくは互いに同じであり、それぞれ５～４８ｍｍ、好ましくは９～４５ｍｍ、より好ましくは１１～４２ｍｍである。

本発明の一実施形態によれば、中央ノズルの内径Ｄ２は、周辺ノズルの内径Ｄ２’と同じであるか、または異なっている。好ましくは、内径Ｄ２は内径Ｄ２’よりも大きく、より好ましくはＤ２／Ｄ２’は１．１０≧Ｄ２／Ｄ２’＞１．００、好ましくは１．０８≧Ｄ２／Ｄ２’＞１．００、より好ましくは１．０６≧Ｄ２／Ｄ２’＞１．０１の関係を満たす。

本発明の実施形態によれば、流動化装置、特に流動層反応器、より具体的にはアンモニア酸化流動層反応器にも関する。流動化装置は、少なくとも、ハウジングと、ハウジングによって画定された流動化装置チャンバと、流動化装置チャンバ内に配置されたガス分配板とを含む。ここで、ガス分配板は、本発明の前述の態様のいずれかにおけるガス分配板である。

本発明の一実施形態によれば、ガス分配板を流動化装置に固定する方法は特に限定されず、当業者によって従来使用されている任意の接続方法を採用することができる。

本発明の実施形態によれば、流動化装置の内部チャンバは、固体粒子、特に触媒粒子、より具体的にはアンモニア酸化触媒粒子の層（床：bed）を有する。ここで、アンモニア酸化触媒は、従来公知の任意のアンモニア酸化触媒であってよく、特に限定されない。

本発明の一実施形態によれば、本発明は、供給原料を酸化ガスで酸化又はアンモ酸化反応させて酸化物又はアンモ酸化物を生成する工程を含む、酸化又はアンモ酸化方法にも関する。ここで、原料の具体例としては、ごみおよび炭化水素原料、特にＣ_２～８オレフィンまたはプロピレンが挙げられる。酸化ガスとしては、特に、空気または酸素が挙げられる。酸化物またはアンモ酸化物としては、酸化プロピレンまたはアクリロニトリルが特に挙げられる。加えて、反応工程は、酸化ガスのためのガス分配板として、または本発明の前述の態様のいずれかによる流動層反応器において、本発明の前述の態様のいずれかによるガス分配板を使用して実施される。

本発明の発明者らは、以下のことを見出した。流動化装置が作動している間、特に、反応器がアクリロニトリル流動層反応器としてプロピレンおよびアンモニアの酸化に使用される場合、ガス分配板の圧力損失ΔＰ_ｄは重要なパラメータである。ガス分配板の圧力損失の良い設計は、ガス分配板の各ノズルに同じガス流量が供給されること、すなわち、装置の単位断面あたりのガス流量が同じであることを確実にすることができる。ガスを孔に通過させるプロセス中に、局所的な圧力損失が生じる。これは図５において符号５で示された位置と符号９で示された位置との間の圧力差であり、前記圧力差は、ガス分配板の圧力損失ΔＰ_ｄである。流動化装置内の分配板の圧力損失ΔＰ_ｄが大きければ大きいほど、ガス分配はより均一になる。

本発明の発明者はまた、以下のことを見出した。ガス分配板の圧力損失ΔＰ_ｄと、開口部間の間隔と、開口部を通過するガスの速度と、孔の開口径との間に相関関係がある。同じサイズのアクリロニトリル流動層反応器のような流動化装置では、開口部間の間隔が同じである場合、ガス分配板の圧力損失ΔＰ_ｄが大きいほど、開口部を通過するガスの速度が速くなり、必要とされる孔径が小さくなる。ただし、孔径を小さく設定しすぎることはできない。そうでなければ、一方では開口部を通過するガスの速度が高いために、孔の摩耗が悪化することがあり、他方では孔が異物によって容易に塞がれることがある。同様に、孔径が同じである場合、ガス分配板のより高い圧力損失ΔＰ_ｄを有する装置では、開口部を通過するガスの速度はより高く、開口部間のより大きな間隔が必要とされる。ここでも、開口部の間の間隔は非常に大きくすることも、非常に小さくすることもできないが、分配板のわずかに上の位置で発生する気泡の大きさに相関させるべきである。

本発明の発明者らはさらに、以下のことを見出した。現状のガス分配板の圧力損失ΔＰ_ｄが、典型的には層の圧力損失の６０％であるように設計される。しかし、生産規模が連続的に拡大することにつれて、アクリロニトリル流動層反応器などの流動化装置の直径も増大する。例えば、８．５メートルより大きい直径を有するアクリロニトリル流動層反応器について、層の圧力損失が６０％であるという設計パラメータが採用される場合、層の圧力損失の設計パラメータが６０％より大きい場合と比較して、より大きい孔径または開口部間のより小さい間隔が必要とされるのであろう。孔径が大きいと、触媒が、利用されない反応器の円錐状部に落下しやすくなり、望ましくない。あるいは、開口部間の間隔が小さいと開口部の数が多くなり、空気ノズルの数が増え、空気ノズルのそれぞれに対応するプロピレン－アンモニア分配器の分岐管およびノズルの数が増え、装置のコストの上昇につながる。本発明によれば、孔径、開口部間の間隔および開口部を通過するガスの速度の要素を総合的に考えた場合、ガス分配板の圧力損失ΔＰ_ｄを層の圧力損失ΔＰ_ｂの６２～１２０％、好ましくは層の圧力損失ΔＰ_ｂの６５～１１５％、より好ましくは層の圧力損失ΔＰ_ｂの６８～１１０％に設定することが適切である。その結果、装置の単位断面あたりの一様なガス流量を提供するという目的をより良く達成することができる。

本発明の好ましい実施形態によれば、ガス分配板を通過するガスは、アクリロニトリル流動層反応器のような流動化装置において、同じ温度、圧力等の状態に置かれる。ガス分配板の圧力損失ΔＰ_ｄを好ましい範囲に制御するために、上述したガス分配板の圧力損失ΔＰ_ｄに対応するパラメータは典型的には以下のように選択される。Ｐ_ｄが層の圧力損失ΔＰ_ｂの６２～１２０％となるように設計され、ガス分配板のノズルの下端にある孔径が５～２０ｍｍであり、ガス分配板の開口部間の間隔は、１００～３００ｍｍである。好ましくは、Ｐ_ｄは層の圧力損失ΔＰ_ｂの６５～１１５％となるように設計され、孔径は７～１８ｍｍであり、開口部間の距離は１２５～２８５ｍｍである。より好ましくは、Ｐ_ｄは層の圧力損失ΔＰ_ｂの６８～１１０％となるように設計され、孔径は１０～１６ｍｍであり、開口部間の距離は１５０～２７０ｍｍである。一方、Ｐ_ｄが上記範囲内であると、開口部を通過する高速のガスが引き起こす孔の摩耗を回避することができる。

本発明の一実施形態によれば、アンモ酸化処理は、本技術分野で従来から知られている任意の方法および任意の手法で実施することができる。このような情報は当業者に知られており、その詳細な説明はここでは省略する。ただし上記にかかわらず、反応プロセスのための条件の具体例は以下を含む。（酸素分子に基づいて計算される）プロピレン対アンモニア対空気のモル比は、典型的には１：１．１～１．３：１．８～２．０であり、反応温度は典型的には４２０～４４０℃であり、反応圧力（ゲージ圧力）は典型的には０．０３～０．１４ＭＰａであり、重量空間速度は典型的には０．０４～０．１０ｈ^－１である。

〔実施例〕
以下、実施例および比較例を用いて、本願をさらに詳細に説明する。ただし、本出願は以下の実施例に限定されるものではない。

以下の実施例および比較例において、アクリロニトリルの単通収率およびプロピレン転化率は、以下の式に従って計算することができる：
アクロニトリルの単通収率：ＡＮ％＝Ｃ_ＡＮ／ΣＣ×１００
プロピレン転化率：Ｃｃ_３％＝（１－Ｃｃ_３ｏｕｔ／Ｃｃ_３ｉｎ）×１００
ここで、Ｃ_ＡＮは反応器の排出口におけるガス中のＡＮに含まれる炭素のモル量（ｍｏｌ）であり、ΣＣは反応器の排出口におけるガス中の炭素の総モル量（ｍｏｌ）であり、Ｃｃ_３ｏｕｔは反応器の排出口におけるガス中のＣ_３に含まれる炭素のモル量（ｍｏｌ）であり、Ｃｃ_３ｉｎは反応器入口におけるガス中のＣ_３に含まれる炭素のモル量（ｍｏｌ）である。

〔比較例１〕
図５に示すように、流動層反応器は、直径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

空気分配板６は、直径が９．０ｍ、厚さが１６ｍｍ、中央領域の半径ｒが７．９２ｍの円形金属板とした。

中央開口部の数は中央領域１平方メートル当たり２９個であり、中央開口部はそれぞれ開口径Ｄ１が４２ｍｍであり、開口部間に１９７ｍｍの間隔を空けて正方形の形で均等に配置され、中央孔はそれぞれ開口径ｄが１４．３ｍｍ、内径Ｄ２が３６ｍｍであった。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり２０．５個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が３６ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は１９７ｍｍであり、周辺孔の開口直径ｄ’はそれぞれ１４．３ｍｍであり、内径Ｄ２’は３０ｍｍであった。

Ｄ１／Ｄ１’は１．１７、ｄ／ｄ’は１、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）は１．１７であった。

反応器の中央領域、壁領域および排出口における気相組成を別々に測定し、結果を表１に示す。

〔比較例２〕
図５に示すように、流動層反応器は、直径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり２０．５個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が４２ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は１９７ｍｍであり、周辺孔の開口径ｄ’はそれぞれ１４．３ｍｍであり、内径Ｄ２’は３６ｍｍであった。

Ｄ１／Ｄ１’は１．００、Ｄ／Ｄ’は１、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）は１．００であった。

〔実施例１〕
図５に示すように、流動層反応器は、直径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

中央開口部の数は中央領域１平方メートル当たり２９個であり、中央開口部はそれぞれ開口径Ｄ１が４２ｍｍであり、開口部間に１９７ｍｍの間隔を空けて正方形の形で均等に配置され、中央孔はそれぞれ開口径ｄが１４．３ｍｍ、内径Ｄ２が３６ｍｍであった。中央開口部を通過するガスの速度は１０．６ｍ／ｓであった。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり２０．５個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が４０ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は１９７ｍｍであり、周辺孔の開口径ｄ’はそれぞれ１４．３ｍｍであり、内径Ｄ２’は３４ｍｍであった。周辺開口部を通過するガスの速度は１１．８ｍ／ｓであった。

Ｄ１／Ｄ１’は１．０５、ｄ／ｄ’は１、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）は１．０５であった。

〔実施例２〕
図５に示すように、流動層反応器は、径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり２０．５個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が３９ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は１９７ｍｍであり、周辺孔の開口直径ｄ’はそれぞれ１４．３ｍｍであり、内径Ｄ２’は３５ｍｍであった。

Ｄ１／Ｄ１’は１．０８、ｄ／ｄ’は１、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）は１．０８であった。

〔実施例３〕
図５に示すように、流動層反応器は、直径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

中央開口部の数は中央領域１平方メートル当たり１３個であり、中央開口部はそれぞれ開口径Ｄ１が５１ｍｍであり、開口部間に２７５ｍｍの間隔を空けて正方形の形で均等に配置され、中央孔はそれぞれ開口径ｄが１５．１ｍｍ、内径Ｄ２が４５ｍｍであった。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり９個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が４８ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は２７５ｍｍであり、周辺孔の開口直径ｄ’はそれぞれ１５．１ｍｍであり、内径Ｄ２’は４２ｍｍであった。

Ｄ１／Ｄ１’は１．０６、ｄ／ｄ’は１、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）は１．０６であった。

〔実施例４〕
図５に示すように、流動層反応器は、直径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

中央開口部の数は中央領域１平方メートル当たり１１８個であり、中央開口部はそれぞれ開口径Ｄ１が２５ｍｍであり、開口部間に９５ｍｍの間隔を空けて三角形の形で均等に配置され、中央孔はそれぞれ開口径Ｄが９．６ｍｍ、内径Ｄ２が２０ｍｍであった。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり８４個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が２４ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は９５ｍｍであり、周辺孔の開口直径ｄ’はそれぞれ９．６ｍｍであり、内径Ｄ２’は１９ｍｍであった。

Ｄ１／Ｄ１’は１．０４、ｄ／ｄ’は１、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）は１．０４であった。

〔実施例５〕
図５に示すように、流動層反応器は、直径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり２０．５個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が４０ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は１９７ｍｍであり、周辺孔の開口直径ｄ’はそれぞれ１４．１ｍｍであり、内径Ｄ２’は３４ｍｍであった。

Ｄ１／Ｄ１’は１．０５、ｄ／ｄ’は１．０１、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）は１．０４であった。

〔実施例６〕
図５に示すように、流動層反応器は、直径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり２０．５個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が３９ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は１９７ｍｍであり、周辺孔の開口直径ｄ’はそれぞれ１２．７ｍｍであり、内径Ｄ２’は３３ｍｍであった。

Ｄ１／Ｄ１’は１．０８、ｄ／ｄ’は１．１３、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）は０．９６であった。

〔実施例７〕
図５に示すように、流動層反応器は、直径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり２０．５個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が４０ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は１９７ｍｍであり、周辺孔の開口直径ｄ’はそれぞれ１５．２ｍｍであり、内径Ｄ２’は３４ｍｍであった。

Ｄ１／Ｄ１’は１．０５、ｄ／Ｄ’は０．９４、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）は１．１２であった。

〔実施例８〕
図５に示すように、流動層反応器は、直径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

中央開口部の数は中央領域１平方メートル当たり２９個であり、中央開口部はそれぞれ開口径Ｄ１が４２ｍｍであり、開口部間に１９７ｍｍの間隔を空けて正方形の形で均等に配置され、中央孔はそれぞれ開口径ｄが１４．３ｍｍ、内径Ｄ２が３６ｍｍ、ノズルの射出角度αが１２°であった。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり２０．５個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が４０ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は１９７ｍｍであり、周辺孔の開口直径ｄ’はそれぞれ１４．３ｍｍであり、内径Ｄ２’は３４ｍｍ、ノズルの射出角度αは１２°であった。

〔実施例９〕
図５に示すように、流動層反応器は、直径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

中央開口部の数は中央領域１平方メートル当たり２９個であり、中央開口部はそれぞれ開口径Ｄ１が４２ｍｍであり、開口部間に１９７ｍｍの間隔を空けて正方形の形で均等に配置され、中央孔はそれぞれ開口径ｄが１４．３ｍｍ、内径Ｄ２が３６ｍｍ、ノズルの射出角度αが３°であった。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり２０．５個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が４０ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は１９７ｍｍであり、周辺孔の開口直径ｄ’はそれぞれ１４．３ｍｍであり、内径Ｄ２’は３４ｍｍ、ノズルの射出角度αは３°であった。

射出角度が小さいため、ノズル長さは６８７ｍｍであり、装置の実装は可能であるが、安価ではない。

〔実施例１０〕
図５に示すように、流動層反応器は、直径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

中央開口部の数は中央領域１平方メートル当たり２９個であり、中央開口部はそれぞれ開口径Ｄ１が４２ｍｍであり、開口部間に１９７ｍｍの間隔を空けて正方形の形で均等に配置され、中央孔はそれぞれ開口径ｄが１４．３ｍｍ、内径Ｄ２が３６ｍｍ、ノズルの射出角度αが２５°であった。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり２０．５個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が４０ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は１９７ｍｍであり、周辺孔の開口直径ｄ’はそれぞれ１４．３ｍｍであり、内径Ｄ２’は３４ｍｍ、ノズルの射出角度αは２５°であった。

〔実施例１１〕
図５に示すように、流動層反応器は、直径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり２０．５個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が４１ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は１９７ｍｍであり、周辺孔の開口直径ｄ’はそれぞれ１２．７ｍｍであり、内径Ｄ２’は３５ｍｍであった。

Ｄ１／Ｄ１’は１．０２、ｄ／ｄ’は１．１３、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）は０．９１であった。

〔実施例１２〕
図５に示すように、流動層反応器は、直径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり２０．５個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が４０ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は１９７ｍｍであり、周辺孔の開口直径ｄ’はそれぞれ１４．３ｍｍであり、内径Ｄ２’は３４ｍｍであった。

空気分配板の圧力損失ΔＰ_ｄは、装置の全容量で測定され、層の圧力損失ΔＰ_ｂの８８％であった。

〔実施例１３〕
図５に示すように、流動層反応器は、直径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

中央開口部の数は中央領域１平方メートル当たり２９個であり、中央開口部はそれぞれ開口径Ｄ１が４２ｍｍであり、開口部間に１９７ｍｍの間隔を空けて正方形の形で均等に配置され、中央孔はそれぞれ開口径ｄが１４．９ｍｍ、内径Ｄ２が３６ｍｍであった。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり２０．５個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が４０ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は１９７ｍｍであり、周辺孔の開口直径ｄ’はそれぞれ１４．９ｍｍであり、内径Ｄ２’は３４ｍｍであった。

空気分配板の圧力損失ΔＰ_ｄは、装置の全容量で測定され、層の圧力損失ΔＰ_ｂの５５％であった。

〔実施例１４〕
図５に示すように、流動層反応器は、直径が９．０ｍ、プロピレン供給速度が９５００ＮＭ^３／ｈ、反応温度が４３０℃、反応圧力が０．０４ＭＰａ、プロピレン：アンモニア：空気比は１：１．２：９．６である。

中央開口部の数は中央領域１平方メートル当たり２９個であり、中央開口部はそれぞれ開口径Ｄ１が４２ｍｍであり、開口部間に１９７ｍｍの間隔を空けて正方形の形で均等に配置され、中央孔はそれぞれ開口径ｄが１４．６ｍｍ、内径Ｄ２が３６ｍｍであった。

周辺開口部の数は周辺領域の１平方メートル当たり２０．５個であり、周辺開口部はそれぞれ開口径Ｄ１’が４０ｍｍであり、隣接する周辺開口部間の間隔は１９７ｍｍであり、周辺孔の開口直径ｄ’はそれぞれ１４．６ｍｍであり、内径Ｄ２’は３４ｍｍであった。

空気分配板の圧力損失ΔＰ_ｄは、装置の全容量で測定され、層の圧力損失ΔＰ_ｂの１３０％であった。

表１から分かるように、本発明のガス分配板を用いることにより、反応器壁面近傍の触媒の流動性を改善させることができ、プロピレン転化率及びアクリロニトリルの収率を有意に向上させることができる。

発明の流動層反応器の模式図である。本発明のガス分配板の開口部の配置の概略図である。本発明のガス分配板の開口部の配置の他の概略図である。本発明ノズルの概略図である。本発明ノズルの他の概略図である。本発明のガス分配板の圧力監視の概略図である。

Claims

特に平坦な金属板である金属板と、
前記金属板の中央領域に設けられた中央開口部と称される開口部と、
前記金属板の周辺領域に設けられた周辺開口部と称される開口部とを備え、
前記中央開口部の開口径Ｄ１（単位ｍｍ）の、前記周辺開口部の開口径Ｄ１’（単位ｍｍ）に対する比Ｄ１／Ｄ１’が、１．１０≧Ｄ１／Ｄ１’＞１．００、好ましくは１．０８≧Ｄ１／Ｄ１’＞１．００、より好ましくは１．０６≧Ｄ１／Ｄ１’≧１．０１の関係を満たす、特に空気分配板、または、アンモ酸化流動層反応器用の空気分配板であるガス分配板。
前記中央開口部の各々の前記開口径Ｄ１は互いに同一または異なり、好ましくは互いに同一であり、それぞれ１６～６０ｍｍ、好ましくは２０～５６ｍｍ、より好ましくは２２～５２ｍｍであり、および／または、前記周辺開口部の各々の開口径Ｄ１’は、互いに同一または異なり、好ましくは互いに同一であり、それぞれ１５～５８ｍｍ、好ましくは１９～５４ｍｍ、より好ましくは２１～５０ｍｍである請求項１に記載のガス分配板。
前記中央開口部の数が前記中央領域の１平方メートル当たり１６～１００、好ましくは１７～６４、より好ましくは１８～４４であり、かつ／または、前記周辺開口部の数が前記周辺領域の１平方メートル当たり２～５０、好ましくは３～４４、より好ましくは４～２５であり、かつ／または、前記中央開口部の数が前記金属板の開口の総数の７０％～９９％、好ましくは７５％～９８％、より好ましくは８０％～９５％である請求項１に記載のガス分配板。
前記中央領域の単位面積当たりの前記中央開口部の数が実質的に同じである請求項１に記載のガス分配板。
前記中央開口部および／または前記周辺開口部は、実質的に正方形、正三角形、正菱形、または同心円、好ましくは実質的に正方形または正三角形の形状にて配置される請求項１に記載のガス分配板。
任意の２つの隣接する前記中央開口部の間の距離は互いに同一または異なり、好ましくは互いに同一であり、それぞれ１００～３００ｍｍ、好ましくは１２５～２８５ｍｍ、より好ましくは１５０～２７０ｍｍであり、および／または、任意の２つの隣接する前記周辺開口部の間の距離は、互いに同一または異なり、好ましくは互いに同一であり、それぞれ１００～３００ｍｍ、好ましくは１２５～２８５ｍｍ、より好ましくは１５０～２７０ｍｍである請求項１に記載のガス分配板。
前記金属板が実質的に円形であり、その円の直径が５～２９ｍ、好ましくは７～２０ｍであり、厚さが５～４０ｍｍ、好ましくは１０～３５ｍｍである請求項１に記載のガス分配板。
特には半径である、前記金属板の外周上の任意の点と前記金属板の中心点との間の直線距離をＲとし、前記中心点から直線距離ｒの前記金属板上の全ての点で囲まれた領域を前記中央領域とし、前記中央領域と前記外周との間の領域を前記周辺領域とし、ｒ／Ｒの値が０．２～０．９９、好ましくは０．５～０．９、より好ましくは０．７～０．８５である請求項１に記載のガス分配板。
前記中央開口部の少なくとも１つ、好ましくは全てが、中央ノズルと称されるノズルを有し、前記中央ノズルは、当該中央ノズルの始端が前記中央開口部に挿入されている中空管であり、前記金属板に垂直に接続されており、前記中央開口部と同軸であり、前記中央ノズルの終端は中央孔と称される孔を有しており、かつ／または、
前記周辺開口部の少なくとも１つ、好ましくは全てが、周辺ノズルと称されるノズルを有し、前記周辺ノズルは、当該周辺ノズルの始端が前記周辺開口部に挿入されている中空管であり、前記金属板に垂直に接続されており、前記周辺開口部と同軸であり、前記周辺ノズルの終端は周辺孔と称される孔を有している、請求項１に記載のガス分配板。
前記中央孔の各々の開口径ｄは互いに同一または異なっており、好ましくは互いに同一であり、それぞれ５～２０ｍｍ、好ましくは７～１８ｍｍ、より好ましくは１０～１６ｍｍであり、および／または、
前記周辺孔の各々の開口径ｄ’は互いに同一または異なっており、好ましくは互いに同一であり、それぞれ５～２０ｍｍ、好ましくは７～１８ｍｍ、より好ましくは１０～１６ｍｍであり、および／または、
前記中央孔の開口径ｄは前記周辺孔の開口径ｄ’と同一または異なっており、および／または、ｄ／ｄ’が１．１０≧ｄ／ｄ’≧１．００、好ましくは１．０４≧ｄ／ｄ’≧１．００の関係を満たす請求項９に記載のガス分配板。
前記中央ノズルおよび／または前記周辺ノズルが、２°～２０°、好ましくは４°～１７°、より好ましくは５°～１４°の射出角度αを有する請求項１０に記載のガス分配板。
前記中央ノズルおよび／または前記周辺ノズルの長さが、８０～３００ｍｍ、好ましくは１００～２７０ｍｍ、より好ましくは１２０～２４０ｍｍである請求項１０に記載のガス分配板。
前記中央孔の開口径をｄ（単位ｍｍ）とし、前記周辺孔の開口径をｄ’（単位ｍｍ）とし、前記中央開口部の開口径をＤ１（単位ｍｍ）とし、前記周辺開口部の開口径をＤ１’（単位ｍｍ）とすると、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）≧１、好ましくは（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）＝１～１．２５、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）＝１～１．２０、または（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）＝１．０１～１．１０である請求項９に記載のガス分配板。
前記中央ノズルの各々の内径Ｄ２は互いに同一または異なり、好ましくは互いに同一であり、それぞれ６～５０ｍｍ、好ましくは１０～４７ｍｍ、より好ましくは１２～４４ｍｍであり、および／または、
前記周辺ノズルの各々の内径Ｄ２’は、互いに同一または異なり、好ましくは互いに同一であり、それぞれ５～４８ｍｍ、好ましくは９～４５ｍｍ、より好ましくは１１～４２ｍｍである請求項９に記載のガス分配板。
金属板と、前記金属板の中央領域に設けられた中央開口部と、前記金属板の周辺領域に設けられた周辺開口部とを備え、
前記中央開口部の少なくとも１つ、好ましくは全てが、中央ノズルと称されるノズルを有し、前記中央ノズルは、当該中央ノズルの始端が前記中央開口部に挿入されている中空管であり、前記金属板に垂直に接続されており、前記中央開口部と同軸であり、かつ、前記中央ノズルの終端は中央孔と称される孔を有しており、
前記周辺開口部の少なくとも１つ、好ましくは全てが、周辺ノズルと称されるノズルを有し、前記周辺ノズルは、当該周辺ノズルの始端が前記周辺開口部に挿入されている中空管であり、前記金属板に垂直に接続されており、前記周辺開口部と同軸であり、かつ、前記周辺ノズルの終端は周辺孔と称される孔を有しており、
前記中央孔の開口径をｄ（単位ｍｍ）とし、前記周辺孔の開口径をｄ’（単位ｍｍ）とし、前記中央開口部の開口径をＤ１（単位ｍｍ）とし、前記周辺開口部の開口径をＤ１’（単位ｍｍ）とすると、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）≧１、好ましくは（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）＝１～１．２５、（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）＝１～１．２０、または（ｄ’／Ｄ１’）／（ｄ／Ｄ１）＝１．０１～１．１０であるガス分配板。
少なくとも１つのハウジングと、前記ハウジングによって画定された流動化装置チャンバと、前記流動化装置チャンバ内に配置されたガス分配板とを備え、前記ガス分配板が請求項１または１５に記載のガス分配板である、好ましくは流動層反応器である流動化装置。
前記流動化装置チャンバは固体粒子、好ましくは触媒粒子の層を有し、前記ガス分配板の圧力損失ΔＰｄ（単位ＭＰａ）が、固体粒子の前記層の圧力損失ΔＰｂ（単位ＭＰａ）の６２～１２０％、好ましくは６５～１１５％、より好ましくは６８～１１０％である請求項１６に記載の流動化装置。
酸化ガス、好ましくは空気または酸素の分配板としての請求項１または１５に記載のガス分配板を使用して、または、請求項１６に記載の流動層反応器において、酸化物またはアンモ酸化物、好ましくは酸化プロピレンまたはアクリロニトリルを生成するために、供給原料、好ましくはごみまたは炭化水素供給原料、より好ましくはＣ_２～８オレフィンまたはプロピレンを、酸化ガス、好ましくは空気または酸素を用いて酸化反応またはアンモ酸化反応させる工程を含む、酸化またはアンモ酸化の方法。
前記周辺開口部を通過するガスの流速を、前記中央開口部を通過するガスの流速以上としつつ、請求項１または１５に記載のガス分配板を介して、前記ガスを一方の側から他方の側に届ける工程を含む、ガスを分配するための方法。