KR20220098226A - 기체 분배 플레이트, 유동화 장치 및 반응 방법 - Google Patents

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Abstract

금속 플레이트, 중심 개구부 및 주변 개구부를 포함하는 기체 분배 플레이트가 개시되고, 중심 개구부의 개구 직경 D1(mm의 단위로 표시)과 주변 개구부의 개구 직경 D1'(mm의 단위로 표시)의 비율 D1/D1'은 관계식 1.10≥D1/D1'>1.00을 만족한다. 기체 분배 플레이트를 포함하는 유동화 장치 및 산화 또는 가암모니아 산화 반응 공정에서의 유동화 장치의 적용이 또한 개시된다. 기체 분배 플레이트는 균일한 기체 분배의 장점을 갖는다.

Description

기체 분배 플레이트, 유동화 장치 및 반응 방법
본 발명은 기체 분배 플레이트, 특히 공기 분배 플레이트에 관한 것이다. 본 발명은 또한 기체 분배 플레이트를 포함하는 유동화 장치 및 산화 공정 또는 가암모니아 산화(ammoxidation) 공정에서의 그의 적용에 관한 것이다.
아크릴로니트릴(Acrylonitrile)은 전 세계적으로 프로필렌 가암모니아 산화에 의해 생산되며, 생산 공정에서 출발 물질 사이의 비율에 대한 특정 필요 조건, 예를 들어 1-1.5의 암모니아 대 프로필렌의 비율, 및 8.5-10.5의 공기 대 프로필렌의 비율이 있다. 실제로, 이러한 비율은 프로필렌-암모니아의 폭발 한계 범위에 불과하고, 생산 공정에서 3가지 출발 물질은 혼합 후 반응 베드(reaction bed)에 유입되는 것이 아니라 별도로 반응 베드에 투입되는데, 이때 프로필렌과 암모니아의 혼합물은 하나의 분배기를 통해 베드에 도입되고 공기는 다른 분배기를 통해 베드에 유입된다. 프로필렌, 암모니아 및 공기는 촉매의 작용 하에 우선적으로 가암모니아 산화 반응을 일으켜 공급 기체의 폭발 농도 범위를 피할 수 있다.
도 1에 도시된 바와 같이, 가암모니아 산화 유동층 반응기(1)에서 각각의 구성요소는 연속적으로 공기 주입구(8), 기체 분배 플레이트(공기 분배 플레이트라고도 함)(6), 프로필렌-암모니아 공급 분배기(10), 반응기 벽(4) 및 열 제거 배수관(7)을 포함한다. 공기는 주입구(8)를 통해 반응기로 유입되고, 기체 분배 플레이트(6)를 통과하고, 공급 분배기(10)를 통해 반응기로 유입된 프로필렌-암모니아 공급 기체와 균일하게 혼합된 후, 촉매 베드로 통과되어 가암모니아 산화 반응을 수행할 수 있다.
기체 분배 플레이트는 아크릴로니트릴 유동층 반응기의 중요한 내부 구성 요소 중 하나이며, 기체 분배 플레이트의 설계 품질은 유동층의 유동화 품질과 반응기의 작동 성능에 직접적인 영향을 미친다. 아크릴로니트릴 유동층의 일반적인 기체 분배 플레이트는 짧은 배관이 구비된 천공된 플레이트 형태이며, 구체적으로 기체 분배 플레이트는 연속적인 금속 플레이트 및 기체 분배 플레이트 노즐을 포함한다. 공기는 노즐 끝에 있는 오리피스를 통해 노즐로 흐른 다음 공기 분배 플레이트의 노즐을 통해 베드로 흐른다. 공급 기체 및 공기는 기체 분배 플레이트의 각 노즐에 의해 안내되고 하부에서 상부로 베드에 분산된다.
아크릴로니트릴 유동층 반응기에 대해, 분배기의 압력 강하는 기체 분배 플레이트의 구조 변화에 영향을 받을 수 있으며, 기체 흐름의 균일한 분배를 보장하고 특정 변동 또는 부하 감소로 인한 심각한 불균일성을 방지하기 위해, 분배기는 일반적으로 충분한 압력 강하가 요구된다.
문헌 "아크릴로니트릴 공장의 증설 및 개조에 관한 연구(Study on Capacity Expansion and Modification of Acrylonitrile Plant) (Contemporary Chemical Industry, volume 34, No. 5)"는 기체 분배 플레이트의 압력 강하가 베드 압력 강하의 약 60%라고 개시하는데, 이는 촉매의 심각한 침식을 야기할 정도로 높지 않은 개구부를 통과하는 속도 및 균일한 기체 분포를 초래한다.
GB1265770A는 분배 플레이트와 동심원인, 반응기 벽에 가까운 위치에 있는 분배기 플레이트 상에 배열된 환형 분배관에 의해 반응기 벽 근처에 침착된 촉매를 유체로 유동화함으로써 벽 효과의 영향을 제거할 수 있는 유동층 반응기를 개시한다.
본 발명의 발명자들은, 아크릴로니트릴의 생산 규모가 커질수록 반응기 직경도 함께 증가하며, 상기 문헌 "아크릴로니트릴 공장의 증설 및 개조에 관한 연구"에 기재된 기체 분배 플레이트의 압력 강하가 계속 사용되면 벽 경계 효과로 인해 반응기 벽 근처의 유동화 품질이 저하되고 최종적으로 반응 결과에 영향을 미친다는 것을 발견하였다. 따라서, 기존 기체 분배 플레이트의 압력 강하 설계 파라미터는 대규모 유동층 반응기 설계 필요 조건에 적합하지 않다.
본 발명의 발명자는 또한, 현재 널리 사용되는 유동층 반응기에서 공급 기체 및 공기가 별도로 공급되고, 이들의 균일한 혼합은 공급 분배기 및 기체 분배 플레이트를 통해 실현되며, 따라서 GB1265770A에 개시된 분배관을 사용하여 기체 분배 플레이트와 반대 방향으로 공기를 불어 넣어 벽 효과를 제거하면, 필연적으로 기체 분배 플레이트의 분산 효과에 악영향을 미치고, 차례로 공기 및 공급 기체의 혼합이 영향을 받을 것을 발견하였다. 또한, 분배관의 분리 배치는 장비 비용을 증가시킬 뿐만 아니라 반응기의 내부 구조를 복잡하게 하여 유동화 품질에 악영향을 미칠 수 있다.
본 발명의 발명자들은 또한 아크릴로니트릴 유동층에 기포상과 과립상이 존재하는 것을 발견하였다. 응집 유동화에서, 기체는 주로 기포의 형태로 베드를 통해 위쪽으로 이동하며, 베드 내 기포의 이동은 열전달, 물질 전달 및 화학 반응에 중요한 역할을 한다. 기체가 분배기를 통과한 후, 기포가 형성될 수 있다. 기체가 기체 분배 플레이트의 개구부를 통해 베드에 유입되는 순간 기포가 형성되는데, 기포의 크기와 모양은 촉매 입자의 특성, 기체의 특성, 개구부의 직경 및 개구부를 통과하는 기체의 유속과 관련되며, 기포상의 촉매의 함량은 상대적으로 낮고 베드 내 촉매 총량의 약 1%를 차지할 수 있으며, 기포상의 기체와 혼입된 촉매 및 입자 상의 촉매와 혼입된 기체 사이의 물질 교환이 일어날 수 있고, 이는 입자상의 기체가 기포에 들어갈 수 있도록 하는 동시에 기포 내의 기체의 일부도 기포의 경계를 통과하여 촉매 입자로 침투할 수 있도록 하기 위함이다. 작은 기포는 큰 기포보다 물질 전달에 더 유리하다.
본 발명의 발명자들은 또한 기체 분배 플레이트보다 약간 높은 위치에서, 개구부를 통과하는 기체의 유속과 관련된 초기 기포 형성이 아크릴로니트릴 유동층 반응기의 우수한 유동화 품질에 중요하다는 것을 발견하였다. 아크릴로니트릴 유동층의 일반적인 기체 분배 플레이트는 천공된 금속 플레이트이며, 이는 기체 분배 플레이트보다 약간 높은 위치에서 단위 단면당 동일한 유동화 품질을 달성하기 위해 각 개구부를 통과하는 기체의 동일하고 부드러운 속도를 필요로 한다.
본 발명의 발명자들은 또한, 반응기 벽 근처의 위치와 반응기 중심 사이의 유속이 이동 중 점도 및 벽 마찰과 같은 객관적인 요인의 영향으로 인해 일정한 구배를 갖기 때문에, 반응기 벽 근처의 유체는 상대적으로 정적 상태에 있고, 반응기 벽 근처의 촉매는 반응기 중심의 촉매에 대해 하향 침강 상태에 있다는 것을 발견하였다. 즉, 반응기 중심의 촉매는 반응기 벽 근처의 촉매보다 유동화 품질이 우수하다. 반응기 벽 근처의 유동화 품질은 벽 경계 효과로 인해 저하될 수 있고, 결과적으로 프로필렌 가암모니아 산화는 최적의 반응 상태에 도달하지 못할 수 있으며, 이에 따라 반응기 벽 근처 영역의 프로필렌 전환율이 감소하여 전체 반응기의 반응 결과에 영향을 미칠 수 있다. 이러한 결과는 반응기 확대 요구를 만족시킬 수 없다. 따라서, 당업계에서 기체 분배기 플레이트의 압력 강하를 감소시키지 않을 수 있지만, 반응기 벽 근처의 유동화 품질에 대한 벽 효과의 영향을 감소시킬 수 있고, 반응기 벽 근처의 촉매의 유동화 품질의 저하를 억제하고, 분배 플레이트/분배기로부터의 기체의 반응기 벽 근처 위치에서 빠르고 균일한 혼합의 요건을 충족하는 가스 분배 플레이트를 개발할 필요가 있다.
본 발명의 발명자들은 많은 연구와 실험을 통하여 반응기 벽 근처의 노즐의 내경을 적절하게 감소시켜 개구부를 통과하는 공기의 유속을 증가시킴으로써 반응기 벽 근처의 유동화 품질을 향상시킬 수 있음을 발견하였고, 따라서 상응하는 위치에서 출발 물질의 전환율이 증가될 수 있고, 차례로 전체 반응 단위의 아크릴로니트릴의 수율이 상응하게 증가될 수 있다.
본 발명은 이러한 발견에 기초하여 완성되었다.
구체적으로, 본 발명은 하기 양태에 관한 것이다:
1. 금속 플레이트(특히 평평한 금속 플레이트), 상기 금속 플레이트의 중심 영역에 제공된 개구부(중심 개구부라고 함) 및 상기 금속 플레이트의 주변 영역에 제공된 개구부(주변 개구부라고 함)를 포함하는 기체 분배 플레이트(특히 공기 분배 플레이트 또는 가암모니아 산화 유동층 반응기용 공기 분배 플레이트)로서, 상기 중심 개구부의 개구 직경 D1(mm의 단위로 표시)과 상기 주변 개구부의 개구 직경 D1'(mm의 단위로 표시)의 비율 D1/D1'은 관계식 1.10≥D1/D1'>1.00, 바람직하게는 1.08≥D1/D1'>1.00, 및 보다 바람직하게는 1.06≥D1/D1'≥1.01를 만족하는, 기체 분배 플레이트.
2. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 있어서, 각각의 중심 개구부의 개구 직경 D1은 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 독립적으로 16-60mm, 바람직하게는 20-56mm, 보다 바람직하게는 22-52mm이고/이거나, 각각의 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 독립적으로 15-58mm, 바람직하게는 19-54mm, 보다 바람직하게는 21-50mm인, 기체 분배 플레이트.
3. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 있어서, 상기 중심 개구부의 개수는 상기 중심 영역의 제곱미터당 16 내지 100(바람직하게는 17 내지 64, 보다 바람직하게는 18 내지 44)이고/이거나, 상기 주변 개구부의 개수는 상기 주변 영역의 제곱미터당 2 내지 50(바람직하게는 3 내지 44, 보다 바람직하게는 4 내지 25)이고/이거나, 상기 중심 개구부의 개수는 상기 금속 플레이트의 총 개구부 개수의 70% 내지 99%(바람직하게는 75% 내지 98%, 보다 바람직하게는 80% 내지 95%)인, 기체 분배 플레이트.
4. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 있어서, 상기 중심 영역의 단위 면적당 중심 개구부의 개수는 실질적으로 동일한, 기체 분배 플레이트.
5. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 있어서, 상기 중심 개구부 및/또는 상기 주변 개구부는 실질적으로 정사각형, 정삼각형, 마름모, 또는 동심원의 형태로, 바람직하게는 실질적으로 정사각형 또는 정삼각형의 형태로 배열되는, 기체 분배 플레이트.
6. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 있어서, 임의의 2개의 인접한 중심 개구부 사이의 거리는 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 각각 독립적으로 100-300mm, 바람직하게는 125-285mm, 보다 바람직하게는 150-270 mm이고/이거나, 임의의 2개의 인접한 주변 개구부 사이의 거리는 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 각각 독립적으로 100-300mm, 바람직하게는 125-285mm, 보다 바람직하게는 150-270mm인, 기체 분배 플레이트.
7. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 있어서, 상기 금속 플레이트는 실질적으로 원형의 모양을 갖고, 상기 원은 5 내지 29m, 바람직하게는 7 내지 20m의 직경, 및 5 내지 40mm, 바람직하게는 10 내지 35mm의 두께를 갖는, 기체 분배 플레이트.
8. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 있어서, 상기 금속 플레이트의 외주 상의 임의의 점과 상기 금속 플레이트의 중심점 사이의 직선 거리를 R(특히, 반경)로 지정하고, 상기 중심점으로부터 직선 거리 r에 있는 금속 플레이트 상의 모든 점으로 둘러싸인 영역을 상기 중심 영역이라고 하고, 상기 중심 영역과 상기 외주 사이의 영역을 상기 주변 영역이라고 할 때, r/R의 값은 0.2 내지 0.99, 바람직하게는 0.5 내지 0.9, 보다 바람직하게는 0.7 내지 0.85인, 기체 분배 플레이트.
9. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 있어서, 상기 중심 개구부 중 적어도 하나(바람직하게는 전부)는 노즐(중심 노즐이라고 함)을 갖고, 이때 상기 중심 노즐은 중심 노즐의 시작 단부가 상기 중심 개구부에 삽입되고, 상기 금속 플레이트에 수직으로 연결되고 상기 중심 개구부와 동축이며, 중심 노즐의 꼬리(tail) 단부가 오리피스(중심 오리피스라고 함)를 갖는 중공 튜브이고/이거나, 상기 주변 개구부 중 적어도 하나(바람직하게는 전부)는 노즐(주변 노즐이라고 함)을 갖고, 이때 상기 주변 노즐은 주변 노즐의 시작 단부가 상기 주변 개구부에 삽입되고, 상기 금속 플레이트에 수직으로 연결되고 상기 주변 개구부와 동축이며, 주변 노즐의 꼬리 단부가 오리피스(주변 오리피스라고 함)를 갖는 중공 튜브인, 기체 분배 플레이트.
10. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 있어서, 각각의 중심 오리피스의 개구 직경 d는 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 독립적으로 5 내지 20mm, 바람직하게는 7 내지 18mm, 보다 바람직하게는 10 내지 16mm이고/이거나, 각각의 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 독립적으로 5 내지 20mm, 바람직하게는 7 내지 18mm, 보다 바람직하게는 10 내지 16mm이고/이거나, 상기 중심 오리피스의 개구 직경 d는 상기 주변 오리피스의 개구 직경 d'와 동일하거나 상이하고/하거나, d/d'는 관계식 1.10≥d/d'≥1.00(바람직하게는 1.04≥d/d'≥1.00)를 만족하는, 기체 분배 플레이트.
11. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 있어서, 상기 중심 노즐 및/또는 상기 주변 노즐은 2° 내지 20°, 바람직하게는 4° 내지 17°, 보다 바람직하게는 5° 내지 14°의 분사 각도 α를 갖는, 기체 분배 플레이트.
12. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 있어서, 상기 중심 노즐 및/또는 상기 주변 노즐의 길이는 80-300mm, 바람직하게는 100-270mm, 보다 바람직하게는 120-240mm인, 기체 분배 플레이트.
13. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 있어서, 상기 중심 오리피스의 개구 직경을 d(mm 단위로 표시)로 지정하고, 상기 주변 오리피스의 개구 직경을 d'(mm 단위로 표시)로 지정하고, 상기 중심 개구부의 개구 직경을 D1(mm 단위로 표시)으로 지정하고, 상기 주변 개구부의 개구 직경을 D1'(mm 단위로 표시)로 지정할 때, (d'/D1')/(d/D1)≥1, 바람직하게는 (d'/D1')/(d/D1)=1-1.25, (d'/D1')/(d/D1)= 1-1.20, 또는 (d'/D1')/(d/D1)=1.01-1.10인, 기체 분배 플레이트.
14. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 있어서, 각각의 중심 노즐의 내경 D2는 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 독립적으로 6 내지 50mm, 바람직하게는 10 내지 47mm, 보다 바람직하게는 12 내지 44mm이고/이거나, 각각의 주변 노즐의 내경 D2'는 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 독립적으로 5 내지 48mm, 바람직하게는 9 내지 45mm, 보다 바람직하게는 11 내지 42mm인, 기체 분배 플레이트.
15. 금속 플레이트, 상기 금속 플레이트의 중심 영역에 제공된 중심 개구부, 및 상기 금속 플레이트의 주변 영역에 제공된 주변 개구부를 포함하는 기체 분배 플레이트로서, 상기 중심 개구부 중 적어도 하나(바람직하게는 전부)는 노즐(중심 노즐이라고 함)을 갖고, 이때 상기 중심 노즐은 중심 노즐의 시작 단부가 상기 중심 개구부에 삽입되고, 상기 금속 플레이트에 수직으로 연결되고 상기 중심 개구부와 동축이며, 중심 노즐의 꼬리 단부가 오리피스(중심 오리피스라고 함)를 갖는 중공 튜브이고, 상기 주변 개구부 중 적어도 하나(바람직하게는 전부)는 노즐(주변 노즐이라고 함)을 갖고, 이때 상기 주변 노즐은 주변 노즐의 시작 단부가 상기 주변 개구부에 삽입되고, 상기 금속 플레이트에 수직으로 연결되고 상기 주변 개구부와 동축이며, 주변 노즐의 꼬리 단부가 오리피스(주변 오리피스라고 함)를 갖는 중공 튜브이고, 상기 중심 오리피스의 개구 직경을 d(mm 단위로 표시)로 지정하고, 상기 주변 오리피스의 개구 직경을 d'(mm 단위로 표시)로 지정하고, 상기 중심 개구부의 개구 직경을 D1(mm 단위로 표시)으로 지정하고, 상기 주변 개구부의 개구 직경을 D1'(mm 단위로 표시)로 지정할 때, (d'/D1')/(d/D1)≥1, 바람직하게는 (d'/D1')/(d/D1)=1-1.25, (d'/D1')/(d/D1)= 1-1.20, 또는 (d'/D1')/(d/D1)=1.01-1.10인, 기체 분배 플레이트.
16. 적어도 하우징, 상기 하우징에 의해 정의된 유동화 장치 챔버, 및 상기 유동화 장치 챔버에 배치된 기체 분배 플레이트를 포함하는 유동화 장치(바람직하게는 유동층 반응기)로서, 상기 기체 분배 플레이트는 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 따른 기체 분배 플레이트인, 유동화 장치.
17. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 있어서, 상기 유동화 장치 챔버는 고체 입자(바람직하게는 촉매 입자)의 베드를 갖고, 상기 기체 분배 플레이트의 압력 강하 ΔPd(MPa 단위로 표시)는 상기 고체 입자의 베드의 압력 강하 ΔPb(MPa 단위로 표시)의 62-120%, 바람직하게는 65-115%, 보다 바람직하게는 68-110%인, 유동화 장치.
18. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 따른 기체 분배 플레이트를 산화 기체(바람직하게는 공기 또는 산소) 분배 플레이트로서 또는 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 따른 유동층 반응기에서 사용하여 공급원료(바람직하게는 쓰레기 또는 탄화수소 공급원료, 보다 바람직하게는 C2-8 올레핀 또는 프로필렌)를 산화 기체(바람직하게는 공기 또는 산소)와 산화 또는 가암모니아 산화 반응시켜 산화 또는 가암모니아 생성물(바람직하게는 프로필렌 옥사이드 또는 아크릴로니트릴)을 생성하는 단계를 포함하는, 산화 또는 가암모니아 산화 공정.
19. 선행 또는 후속 양태 중 어느 하나에 따른 기체 분배 플레이트를 통해 일측에서 타측으로 기체를 전달하는 단계로서, 상기 주변 개구부를 통과하는 기체의 유속은 상기 중심 개구부를 통과하는 기체의 유속보다 작지 않은 것인 단계를 포함하는, 기체 분배 방법.
본 발명의 기체 분배 플레이트을 사용함으로써, 균일한 기체 분배의 효과를 실현할 수 있다.
본 발명의 유동화 장치를 사용함으로써, 양호한 유동화 품질이 달성될 수 있다.
본 발명의 기체 분배 플레이트를 사용함으로써, 촉매의 최대 이용률을 얻을 수 있고, 촉매의 데드존(dead zone)을 감소시킬 수 있다.
본 발명의 기체 분배 플레이트의 압력 강하 ΔPd를 모니터링함으로써, 기체 분배 플레이트의 작동 상태를 실시간으로 모니터링할 수 있다.
도 1은 본 발명의 유동층 반응기의 개략도이다.
도 2의 (a) 및 (b)는 본 발명의 기체 분배 플레이트의 개구부의 배열의 개략도이다.
도 3 및 도 4는 본 발명의 노즐의 개략도이다.
도 5는 본 발명의 기체 분배 플레이트의 압력 모니터링의 개략도이다.
이하에서 본 출원을 그의 구현예를 참조하여 상세히 설명하지만, 본 출원의 범위는 이러한 구현예에 의해 제한되는 것이 아니라 첨부된 청구범위에 의해 정의된다는 것에 유의해야 한다.
본원에서 인용된 모든 간행물, 특허 출원, 특허 및 기타 참고 문헌은 그 전체가 참고로 포함된다. 달리 정의되지 않는 한, 본원에서 사용되는 모든 기술 및 과학 용어는 당업자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 갖는다. 상충하는 경우, 정의를 포함하여 본원에 설명된 내용이 우선한다.
본원에 기재된 재료, 물질, 방법, 단계, 장치, 구성요소, 등이 "당업계에 일반적으로 공지된", "당업자에게 공지된" 등의 표현으로 수정될 때, 상기 재료, 물질, 방법, 단계, 장치, 구성요소, 등은 본 출원의 출원 당시 당업계에서 통상적으로 사용되는 것 뿐만 아니라 현재 일반적으로 사용되지 않지만 유사한 목적에 적합하다고 당업계에 통상적으로 공지될 것들을 포함한다.
본 명세서의 맥락에서, 용어 "평평한 플레이트"는 평평한 플레이트인 경우 뿐만 아니라 실질적으로 평평한 플레이트인 경우를 포함하며, 당업자에 의해 평평한 플레이트인 것으로 통상적으로 이해되는 경우를 포함한다. .
본 출원의 맥락에서, 용어 "실질적으로"는 당업자에게 허용되거나 합리적인 것으로 간주되는 편차, 예컨대 10% 이내, ±5% 이내, ±1% 이내, ±0.5% 이내 또는 ±0.1% 이내의 편차가 존재할 수 있음을 의미한다.
본 출원의 맥락에서, 달리 구체적으로 언급되지 않는 한, 모든 백분율, 부, 비율 등은 중량으로 표시되고 주어진 모든 압력은 게이지 압력이다.
본 출원의 맥락에서, 본 출원의 임의의 둘 이상의 구현예는 임의로 조합될 수 있고, 결과적인 기술 솔루션은 본 출원의 초기 개시의 일부를 형성하고 본 출원의 범위에 속한다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 기체 분배 플레이트에 관한 것이다. 이때, 기체 분배 플레이트로서, 공기 분배 플레이트, 특히 암모니아 산화 유동층 반응기 또는 아크릴로니트릴 유동층 반응기에서 사용되는 공기 분배 플레이트를 언급할 수 있다. 알려진 바와 같이, 기체 분배 플레이트는 일반적으로 천공된 평평한 플레이트의 형태이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 기체 분배 플레이트는 금속 플레이트, 금속 플레이트의 중심 영역에 제공된 개구부(중심 개구부라고 함) 및 금속 플레이트의 주변 영역에 제공된 개구부(주변 개구부라고 함)를 포함한다. 이러한 개구부는 금속 플레이트를 통해 그 상부 표면에서 하부 표면으로 연장되는 관통 구멍으로, 유동화 장치 또는 고체 입자의 베드로 기체를 도입하기 위해 제공된다. 특히, 금속 플레이트의 외주 상의 임의의 점과 금속 플레이트의 중심점 사이의 직선 거리를 R(특히, 반경)로 지정하고, 중심점으로부터 직선 거리 r에 있는 금속 플레이트 상의 모든 점으로 둘러싸인 영역을 중심 영역이라고 하고, 중심 영역과 외주 사이의 영역을 상기 주변 영역이라고 한다. 이때, 금속 플레이트가 실질적으로 원형의 모양을 가지면, R은 금속 플레이트의 반경이고, r은 중심 영역의 반경이다.
특히 가암모니아 산화 또는 아크릴로니트릴 유동층 반응기 적용의 경우, 금속 시트는 평평한 금속 시트인 것으로 알려져 있다. 평평한 금속 플레이트가 금속 플레이트로 사용되는 경우, 반응기 중심에서의 유속보다 낮지 않은 반응기 벽 근처의 유속, 즉, 중심 개구부(아래 참조)를 통과하는 기체의 유속보다 낮지 않은 주변 개구부(아래 참조)를 통과하는 기체의 유속을 얻는 것이 가능하고, 이로써 반응기 벽 근처의 촉매의 유동화 품질이 개선될 수 있다. 이때, 속도는 일반적으로 본원에서 선형 속도를 특징으로 하며, 그 범위는 약 6m/s 내지 약 25m/s일 수 있지만, 본 발명이 이에 제한되는 것은 아니다. 또한, 상응하는 개구부의 배출구에서 기체 속도를 직접 측정하여 유속을 쉽게 얻을 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 기체 분배 플레이트를 통해 일측에서 타측으로 기체를 전달함으로써 기체 또는 공기의 균일한 분배가 달성될 수 있다. 이때, 앞서 설명한 바와 같이, 주변 개구부를 통과하는 기체의 유속은 중심 개구부를 통과하는 기체의 유속보다 낮지 않다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, r/R의 값은 0.2 내지 0.99, 바람직하게는 0.5 내지 0.9, 보다 바람직하게는 0.7 내지 0.85이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 중심 개구부의 개구 직경 D1(mm의 단위로 표시)과 주변 개구부의 개구 직경 D1'(mm의 단위로 표시)의 비율 D1/D1'은 관계식 1.10≥D1/D1'>1.00, 바람직하게는 1.08≥D1/D1'>1.00, 보다 바람직하게는 1.06≥D1/D1'≥1.01를 만족한다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 각각의 중심 개구부의 개구 직경 D1은 서로 동일하거나 상이하고, 바람직하게는 서로 동일하고, 독립적으로 16 내지 60mm, 바람직하게는 20 내지 56mm, 보다 바람직하게는 22 내지 52mm이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 각각의 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 서로 동일하거나 상이하고, 바람직하게는 서로 동일하고, 독립적으로 15 내지 58mm, 바람직하게는 19 내지 54mm, 보다 바람직하게는 21 내지 50mm이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 본 출원의 발명자들은 초기 기포에 대한 이론적 계산 및 실험적 검증을 통해 중심 개구부의 개수는 중심 영역의 면적의 제곱미터당 16 내지 100, 바람직하게는 중심 영역의 면적의 제곱미터당 17 내지 64 또는 18 내지 44임을 발견하였다. 기체의 보다 균일한 도입을 달성하기 위해, 중심 영역에는 단위 단면적당 동일한 개수의 중심 개구부가 제공되는 것이 바람직하다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 중심 개구부의 개수는 금속 시트의 총 개구부 개수의 70-99%, 바람직하게는 75-98%, 보다 바람직하게는 80-95%이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 본 출원의 발명자들은 초기 기포에 대한 이론적 계산 및 실험적 검증을 통해 주변 개구부의 개수는 주변 영역의 면적의 제곱미터당 2 내지 50, 바람직하게는 주변 영역의 면적의 제곱미터당 3 내지 44 또는 4 내지 25임을 발견하였다. 기체의 보다 균일한 도입을 달성하기 위해, 주변 영역에는 단위 단면적당 동일한 개수의 주변 개구부가 제공되는 것이 바람직하다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 중심 영역의 단위 면적당 중심 개구부의 개수는 실질적으로 동일하다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 중심 개구부의 배열은 특별히 제한되지 않으나, 실질적으로 정사각형, 정삼각형, 마름모, 또는 동심원의 형태이고, 바람직하게는 실질적으로 도 2의 (a) 및 (b)에 도시된 바와 같이 정사각형 또는 정삼각형의 형태이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 주변 개구부의 배열은 특별히 제한되지 않으나, 실질적으로 정사각형, 정삼각형, 마름모 또는 동심원의 형태이며, 바람직하게는 도 2의 (a) 및 (b)에 도시한 바와 같이 실질적으로 정사각형 또는 정삼각형의 형태이다.
아크릴로니트릴 유동층 반응기를 예로 들어, 도 2의 (a)에 도시된 정사각형 배열을 참조하면, 본 출원의 발명자들은 개구부 사이의 간격이 기포의 직경보다 너무 크면, 4개의 개구부에서 분출된 기체는 위쪽으로 흐르면서 정사각형의 중심에 있는 촉매를 유동화하기에 충분하지 않고, 유동화되지 않은 촉매는 작은 고정 베드와 같이 촉매 표면에서 공급 기체의 가암모니아 산화 반응을 일으켜 최종적으로 과잉 감소로 인해 활동을 잃는다는 것을 발견하였다. 정사각형 중심에 있는 촉매는 프로필렌의 가암모니아 산화 반응에 참여하지 않고, 이는 촉매 이용률의 감소, 반응기의 촉매 부하 증가, 및 최종적으로 반응 결과에 대한 부정적인 영향을 초래한다. 반면에, 개구부 사이의 간격은 너무 작아서는 안된다. 개구부 사이의 간격이 기포의 직경보다 작은 경우, 인접한 개구부 위에서 생성된 기포의 유착이 쉽게 발생할 수 있으며, 유착된 기포의 부피는 유착 전 두 기포의 부피의 합보다 크기 때문에, 더 많은 반응 기체가 기포 단락을 통해 베드를 통과할 수 있으며, 이는 기체와 촉매 입자 사이의 접촉 기회의 감소, 물질 전달 효율의 감소, 그리고 최종적으로 저하된 반응 성능을 초래한다. 따라서, 유동층에서 양호한 초기 유동화 조건을 제공하기 위해서는 개구부 사이의 적절한 간격이 바람직하며, 개구 사이의 간격은 기체 분배 플레이트 상에 생성되는 초기 기포의 직경보다 약간 큰 것이 바람직하다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 본 출원의 발명자들은 초기 기포에 대한 이론적 계산 및 실험적 검증을 통해 임의의 2개의 인접한 중심 개구부 사이의 거리(즉, 개구부 사이의 간격)가 서로 동일하거나 상이하고, 바람직하게는 서로 동일하고, 각각 독립적으로 100-300mm, 바람직하게는 125-285mm, 보다 바람직하게는 150-270mm임을 발견하였다. 이때, 개구부 사이의 간격은 개구부의 배열 패턴의 한 변의 길이로 정의된다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 본 출원의 발명자들은 초기 기포에 대한 이론적 계산 및 실험적 검증을 통해 임의의 2개의 인접한 주변 개구부 사이의 거리(즉, 개구부 사이의 간격)가 서로 동일하거나 상이하고, 바람직하게는 서로 동일하고, 각각 독립적으로 100-300mm, 바람직하게는 125-285mm, 보다 바람직하게는 150-270mm임을 발견하였다. 이때, 개구부 사이의 간격은 개구부의 배열 패턴의 한 변의 길이로 정의된다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 금속 플레이트는 실질적으로 원형의 모양을 갖고, 원의 직경은 일반적으로 5-29m, 바람직하게는 7-20m이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 금속 플레이트의 두께는 일반적으로 5 내지 40mm, 바람직하게는 10 내지 35mm이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 중심 개구부 중 적어도 하나, 바람직하게는 전부는 노즐(중심 노즐이라고 함)을 갖는다. 또한, 주변 개구부 중 적어도 하나(바람직하게는 전부)는 노즐(주변 노즐이라고 함)을 갖는다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 중심 노즐은 중공 튜브이고, 중심 노즐의 시작 단부가 중심 개구부에 삽입되고, 금속 플레이트에 수직으로 연결되고 중심 개구부와 동축(coaxial)이다. 바람직하게는, 중심 노즐의 단부는 오리피스(중심 오리피스라고 함)를 갖는다. 또한, 주변 노즐은 중공 튜브이고, 주변 노즐의 시작 단부가 주변 개구부에 삽입되고, 금속 플레이트에 수직으로 연결되고 주변 개구부와 동축이다. 바람직하게는, 주변 노즐의 단부는 오리피스(주변 오리피스라고 함)를 갖는다.
본 발명의 발명자들은 촉매와 같은 고체 입자가 고속의 기체에 의해 침식되는 것을 방지하기 위해, 기체 주입구(8)로부터 유동층 반응기와 같은 유동화 장치의 내부로 유입되는 기체가 일반적으로 기체 분배 플레이트의 개구부를 직접 통과하는 것이 허용되지 않지만, 대신 도 3에 도시된 바와 같이 노즐(3)이 기체 분배 플레이트(6)의 금속 플레이트에 제공됨을 발견하였다. 복수 개의 노즐(3)은 금속 플레이트의 하면에 배치되며 금속 플레이트 내의 개구부에 하나씩 대응된다. 노즐(3)의 상단은 금속 플레이트의 개구부에 연결되고, 노즐의 본체인 중간 부분은 원통형 중공 금속 튜브이며, 노즐의 하단에는 오리피스(2)가 제공된다. 노즐은 금속 플레이트에 수직이며 노즐 본체, 오리피스 및 개구부는 동축이다. 즉, 개구부와 오리피스를 연결하기 위해 짧은 배관(즉, 노즐)이 사용되며, 개구부, 오리피스 및 노즐은 동축이다. 또한, 유동 정류 효과를 얻기 위하여, 노즐(3)의 내경 D는 오리피스(2)의 직경 d보다 크게 설정되고, 타단에서 개구부의 직경은 노즐(3)의 외경과 동일하게 설정된다. 노즐(3)의 내경 D는 일반적으로 8 내지 50m/s, 바람직하게는 12 내지 40m/s의 범위에서 노즐 본체 내의 기체 속도를 제공하도록 설정된다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 노즐과 금속 플레이트 사이의 연결은 특별히 제한되지 않으며, 용접 또는 나사 결합과 같은 통상적인 연결이 사용될 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 각각의 중심 오리피스의 개구 직경 d는 서로 동일하거나 상이하고, 바람직하게는 서로 동일하고, 독립적으로 5 내지 20mm, 바람직하게는 7 내지 18mm, 보다 바람직하게는 10 내지 16 mm이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 각각의 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 서로 동일하거나 상이하고, 바람직하게는 서로 동일하고, 독립적으로 5 내지 20mm, 바람직하게는 7 내지 18 mm, 보다 바람직하게는 10 내지 16mm이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 중심 오리피스의 개구 직경 d는 주변 오리피스의 개구 직경 d'와 동일하거나 상이하다. 바람직하게는, d/d'는 관계식 1.10≥d/d'≥1.00, 바람직하게는 1.04≥d/d'≥1.00의 관계를 충족한다.
본 출원의 발명자들은 유체역학 연구를 통하여, 기체가 오리피스를 통과하여 노즐로 가는 과정에서 직경이 변화함에 따라 유체의 유속과 방향이 변하기 때문에, 유체의 일부의 역류가 직경의 변화와 함께 위치 근처에서 발생할 수 있으며, 이는 층류 운동의 난류 운동으로의 변화와 같이 해당 위치에서 유체 상태의 변화를 유발할 수 있으며, 난류 영역 내의 유체가 무질서하고 불안정한 운동 상태를 가지고 있음을 발견하였다. 난류 영역은 난류 영역이 제거될 때까지 유체의 흐름 방향을 따라 점차적으로 배관 벽에 가까워지므로, 유체의 운동 상태는 흐름 방향을 따라 점차적으로 안정적인 층류 운동으로 바뀐다. 유체의 유동장에서 보았을 때, 직경의 변화가 있는 위치로부터 난류 영역이 제거된 위치까지의 영역에는 난류층과 층류층 사이에 일정한 경계선이 존재한다. 도 4에 도시된 바와 같이, 직경의 변화가 있는 위치로부터 기체 분배 플레이트의 상면까지의 노즐(3)의 길이는 노즐 길이 L로 지정되고, 직경의 변화가 있는 위치로부터 난류 영역이 제거된 위치까지의 노즐(3)의 길이는 최소 노즐 길이 l로 지정된다.
분사 각도 α는 다음 식 (1)로 표현될 수 있다:
α = 2acrtg(D/2L) (1)
분사 각도 β는 다음 식 (2)로 표현될 수 있다:
β = 2acrtg(D/2l) (2)
이때 D는 mm 단위로 표시되는 노즐의 내경을 나타내고, L은 mm 단위로 표시되는 노즐 길이를 나타내고, l은 mm 단위로 표시되는 최소 노즐 길이를 나타낸다.
본 발명에 따르면, 상기 식 (1) 및/또는 (2)에서 알 수 있는 바와 같이, 분사 각도 α 및/또는 β가 작을수록, 즉 노즐 길이 L 및/또는 l에 대한 노즐의 내경 D의 비율이 작을수록, 노즐의 고정된 내경 D에 대해 더 긴 노즐 길이 L 및/또는 l이 필요하다. 한편, 노즐 길이 L이 최소 노즐 길이 l 이상인 경우에만, 직경의 변화로 인해 발생하는 불규칙한 유동 기류가 안정적인 선형 유동 기류로 변하는 상황을 달성할 수 있으므로, 기체는 개구부를 통과하는 순간 안정된 유속과 안정된 기류 방향을 가질 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 중심 노즐의 분사 각도 α는 2° 내지 20°, 바람직하게는 4° 내지 17°, 보다 바람직하게는 5° 내지 14°이다. 또한, 주변 노즐의 분사 각도 α는 2° 내지 20°, 바람직하게는 4° 내지 17°, 보다 바람직하게는 5° 내지 14°이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 중심 노즐의 길이는 80-300mm, 바람직하게는 100-270mm, 보다 바람직하게는 120-240mm이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 주변 노즐의 길이는 80-300mm, 바람직하게는 100-270mm, 보다 바람직하게는 120-240mm이다.
본 출원의 발명자들은 다수의 계산 및 실험을 통해, 가장 바람직한 조건 하에서, 5°와 14° 사이의 분사 각도 α 및 120-240mm의 노즐 길이에서 최적의 유동 정류 효과가 얻어질 수 있음을 발견하였다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 중심 개구부의 개구 직경 D1은 주변 개구부의 개구 직경 D1'와 동일하거나 상이하다. 바람직하게는, 개구 직경 D1은 개구 직경 D1'보다 크다. 특히, 1.10≥D1/D1'>1.00인 경우, 벽 효과로 인한 유동화 품질의 저하를 효과적으로 개선할 수 있다. 보다 바람직하게는, D1/D1' 비율은 1.08≥D1/D1'>1.00을 만족하도록 설정되고, 보다 더 바람직하게는 D1/D1' 비율은 1.06≥D1/D1'>1.01을 만족하도록 설정된다. D1/D1'이 1.10보다 크면 노즐의 유동 정류(rectification) 효과가 감소할 수 있다.
본 방명의 일 구현예에 따르면, 중심 오리피스의 개구 직경을 d(mm 단위로 표시)로 지정하고, 주변 오리피스의 개구 직경을 d'(mm 단위로 표시)로 지정하고, 중심 개구부의 개구 직경을 D1(mm 단위로 표시)으로 지정하고, 주변 개구부의 개구 직경을 D1'(mm 단위로 표시)로 지정할 때, (d'/D1')/(d/D1)≥1, 바람직하게는 (d'/D1')/(d/D1)=1-1.25, (d'/D1')/(d/D1)= 1-1.20, 또는 (d'/D1')/(d/D1)=1.01-1.10이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 각각의 중심 노즐의 내경 D2는 서로 동일하거나 상이하고, 바람직하게는 서로 동일하고, 독립적으로 6-50mm, 바람직하게는 10-47mm, 보다 바람직하게는 12-44mm이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 각각의 주변 노즐의 내경 D2'는 서로 동일하거나 상이하고, 바람직하게는 서로 동일하고, 독립적으로 5-48mm, 바람직하게는 9-45mm, 보다 바람직하게는 11-42mm이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 중심 노즐의 내경 D2는 주변 노즐의 내경 D2'와 동일하거나 상이하다. 바람직하게는, 내경 D2는 내경 D2'보다 크고, 보다 바람직하게는 D2/D2'는 관계식 1.10≥D2/D2'>1.00, 바람직하게는 1.08≥D2/D2'>1.00, 보다 바람직하게는 1.06≥D2/D2'>1.01을 만족한다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 이는 또한 유동화 장치, 특히 유동층 반응기, 보다 특히 암모니아 산화 유동층 반응기에 관한 것이다. 유동화 장치는 적어도 하우징, 하우징에 의해 정의된 유동화 장치 챔버, 및 유동화 장치 챔버 상에 배치된 기체 분배 플레이트를 포함한다. 이때, 기체 분배 플레이트는 본 발명의 전술한 양태 중 어느 하나에 따른 기체 분배 플레이트이다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 유동화 장치에서 기체 분배 플레이트를 고정하는 방식은 특별히 제한되지 않으며, 당업계에서 통상적으로 사용되는 연결 방식을 채택할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 유동화 장치의 내부 챔버는 고체 입자, 특히 촉매 입자, 보다 특히 암모니아 산화 촉매 입자의 베드를 갖는다. 이때, 암모니아 산화 촉매는 당업계에 통상적으로 알려진 임의의 암모니아 산화 촉매일 수 있으며, 특별히 제한되지 않는다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 이는 또한 공급원료를 산화 기체와 산화 또는 가암모니아 산화 반응시켜 산화 또는 가암모니아 산화 생성물을 생성하는 단계를 포함하는 산화 또는 가암모니아 산화 공정에 관한 것이다. 이때, 공급원료의 구체적인 예는 쓰레기 및 탄화수소 공급원료, 특히 C2-8 올레핀(olefins) 또는 프로필렌(propylene)을 포함한다. 산화 기체로서, 공기 또는 산소가 특히 언급될 수 있다. 산화 생성물 또는 가암모니아 산화 생성물로서, 프로필렌 옥사이드 또는 아크릴로니트릴이 특히 언급될 수 있다. 또한, 반응 공정은 산화 기체에 대한 기체 분배 플레이트로서 본 발명의 전술한 양태 중 어느 하나에 따른 기체 분배 플레이트를 사용하거나, 또는 본 발명의 전술한 양태 중 어느 하나에 따른 유동층 반응기에서 수행된다.
본 발명의 발명자들은 유동화 장치가 작동 중일 때, 특히 반응기가 아크릴로니트릴 유동층 반응기에서 프로필렌 및 암모니아의 산화에 사용될 때, 기체 분배 플레이트의 압력 강하 ΔPd가 중요한 파라미터임을 발견하였다. 기체 분배 플레이트의 양호한 압력 강하 설계는 기체 분배 플레이트의 각 노즐에 동일한 기체 유량, 즉 장치의 단위 단면적당 기체 유량이 동일하게 공급되도록 보장할 수 있다. 기체가 오리피스를 통과하는 과정에서 국부적인 압력 손실, 즉 도 5에서 5로 표시된 위치와 9로 표시된 위치 사이의 압력 차이가 발생할 것이며, 상기 압력 차이는 기체 분배 플레이트의 압력 강하 ΔPd이다. 유동화 장치에서 분배 플레이트의 압력 강하 ΔPd가 클수록 기체 분배가 더 균일하다.
본 발명의 발명자들은 또한 기체 분배 플레이트의 압력 강하 ΔPd, 개구부 사이의 간격, 개구부를 통과하는 기체의 속도, 및 오리피스의 개구 직경 사이에 상관관계가 있음을 발견하였다. 동일한 크기의 아크릴로니트릴 유동층 반응기와 같은 유동화 장치에 대해, 개구부 사이의 간격이 동일하면, 기체 분배 플레이트의 압력 강하 ΔPd가 높을수록, 개구부를 통과하는 기체의 속도가 더 높고, 필요한 오리피스 직경이 더 작다. 그러나 오리피스 직경은 너무 작게 설정될 수 없다. 그렇지 않으면, 한편으로는 개구부를 통과하는 기체의 높은 속도로 인해 오리피스의 마모가 악화될 수 있고, 다른 한편으로는 외부 물질에 의해 오리피스가 쉽게 막힐 수 있다. 유사하게, 오리피스 직경이 동일하면, 기체 분배 플레이트의 압력 강하 ΔPd가 더 높은 장치에 대해, 개구부를 통과하는 기체의 속도가 더 높아지고 개구부 사이에 더 큰 간격이 필요하다. 다시 말하자면, 개구부 사이의 간격은 무한히 크거나 무한히 작을 수 없으며, 분배 플레이트 약간 위 위치에서 생성되는 기포의 크기와 상관되어야 한다.
본 발명의 발명자들은 또한 기존 기체 분배 플레이트의 압력 강하 ΔPd가 일반적으로 베드의 압력 강하의 60%가 되도록 설계된다는 것을 발견하였다. 그러나 생산 규모가 지속적으로 증가함에 따라 아크릴로니트릴 유동층 반응기와 같은 유동화 장치의 직경도 증가한다. 예를 들어, 8.5미터보다 큰 직경을 갖는 아크릴로니트릴 유동층 반응기에 대해, 베드의 압력 강하의 60%의 설계 파라미터가 채택되면, 베드의 압력 강하의 60% 초과의 설계 파라미터의 경우와 비교하여 더 큰 오리피스 직경 또는 더 작은 개구부 사이의 간격이 요구될 것이다. 더 큰 오리피스 직경은 촉매가 사용되지 않고 반응기의 콘 속으로 떨어지도록 할 가능성이 더 높으며, 이는 바람직하지 않다; 대안적으로, 개구부 사이의 간격이 작으면 개구부의 개수가 많아지질 것이고, 에어 노즐의 개수가 증가할 것이고, 에어 노즐에 대응하는 프로필렌-암모니아 분배기의 가지관 및 노즐의 수는 하나씩 증가하여 장비 비용의 증가를 초래할 것이다. 본 발명에 따르면, 오리피스 직경, 개구부 사이의 간격 및 개구부를 통과하는 기체의 속도의 요소를 종합적으로 고려하면, 기체 분배 플레이트의 압력 강하 ΔPd를 베드의 압력 강하 ΔPb의 62-120%로, 바람직하게는 베드의 압력 강하 ΔPb의 65-115%로, 보다 바람직하게는 베드의 압력 강하 ΔPb의 68-110%로 설정하는 것이 적절하고, 이에 따라 장치의 단위 단면당 동일한 기체 유량을 제공하려는 목적을 더 잘 달성할 수 있다.
본 발명의 바람직한 일 구현예에 따르면, 기체 분배 플레이트을 통과하는 기체는 아크릴로니트릴 유동층 반응기와 같은 유동화 장치에서 동일한 온도, 압력 등의 조건을 받게 된다. 기체 분배 플레이트의 압력 강하 ΔPd를 바람직한 범위 내로 제어하기 위해, ΔPd에 해당하는 상기 파라미터는 일반적으로 다음과 같이 선택된다:
Pd는 베드의 압력 강하 ΔPb의 62-120%가 되도록 설계되며, 기체 분배 플레이트의 노즐 하단에서 오리피스의 개구 직경은 5-20mm이고, 기체 분배 플레이트의 개구부 사이의 간격은 100-300mm이다. 바람직하게는, Pd는 베드의 압력 강하 ΔPb의 65-115%가 되도록 설계되고, 오리피스의 개구 직경은 7-18mm이고, 개구부 사이의 거리는 125-285mm이다. 보다 바람직하게는, Pd는 베드의 압력 강하 ΔPb의 68-110%가 되도록 설계되고, 오리피스의 개구 직경은 10-16mm이고, 개구부 사이의 거리는 150-270mm이다. 한편, Pd가 상기 범위에 있는 경우, 개구부를 통과하는 기체의 높은 속도로 인한 오리피스의 마모를 방지할 수 있다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 가암모니아 산화 공정은 당업계에 통상적으로 공지된 임의의 방식 및 임의의 방법에 의해 수행될 수 있으며, 이러한 정보는 당업자에게 공지되어 있으므로 본원에서 상세한 설명은 생략한다. 그럼에도 불구하고, 반응 공정을 위한 조건의 구체적인 예는 다음을 포함한다: 일반적으로 1:1.1-1.3:1.8-2.0의 프로필렌 대 암모니아 대 공기의 몰 비율(분자 산소를 기준으로 계산됨), 일반적으로 420-440℃의 반응 온도, 일반적으로 0.03-0.14MPa의 반응 압력(게이지 압력), 일반적으로 0.04-0.10h-1의 중량 시간당 간격 속도.
실시예
이하에서 실시예 및 비교예를 참고하여 본 출원을 더욱 상세하게 설명하나, 본 출원이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
하기 실시예 및 비교예에서, 아크릴로니트릴 및 프로필렌 전환율의 단일 통과 수율은 하기 식에 따라 계산할 수 있다:
아크릴로니트릴의 단일 통과 수율: AN%=CAN/ΣC*100
프로필렌 전환율: Cc3%=(1-Cc3out/ Cc3in)*100
이때:
CAN: 반응기의 배출구에서 기체 중 AN에 함유된 탄소의 몰량(mol)
ΣC: 반응기의 배출구에서 기체 중 탄소 총 몰량(mol)
Cc3out: 반응기의 배출구에서 기체 중 C3에 함유된 탄소의 몰량(mol)
Cc3in: 반응기의 주입구에서 기체 중 C3에 함유된 탄소의 몰량(mol)
비교예 1
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의 반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 29개였고, 중심 개구부는 각각 42mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 197mm 간격에 정사각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 14.3mm의 개구 직경 d를 가졌고, 내경 D2는 36mm였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 20.5개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 36mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 197mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 14.3mm였고, 내경 D2'는 30mm였다.
D1/D1'은 1.17, d/d'는 1, (d'/D1')/(d/D1)은 1.17이었다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하였으며 그 결과를 표 1에 나타냈다.
비교예 2
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의 반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 29개였고, 중심 개구부는 각각 42mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 197mm 간격에 정사각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 14.3mm의 개구 직경 d를 가졌고, 내경 D2는 36mm였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 20.5개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 42mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 197mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 14.3mm였고, 내경 D2'는 36mm였다.
D1/D1'은 1.00, D/D'는 1, (d'/D1')/(d/D1)은 1.00이었다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하였으며 그 결과를 표 1에 나타냈다.
실시예 1
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의 반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 29개였고, 중심 개구부는 각각 42mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 197mm 간격에 정사각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 14.3mm의 개구 직경 d를 가졌고, 내경 D2는 36mm였다. 중심 개구부를 통과하는 기체의 속도는 10.6m/s였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 20.5개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 40mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 197mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 14.3mm, 내경 D2'는 34mm였고, 주변 개구부를 통과하는 기체의 속도는 11.8m/s였다.
D1/D1'은 1.05, d/d'는 1, (d'/D1')/(d/D1)은 1.05였다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하였으며 그 결과를 표 1에 나타냈다.
실시예 2
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의
반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 29개였고, 중심 개구부는 각각 42mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 197mm 간격에 정사각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 14.3mm의 개구 직경 d를 가졌고, 내경 D2는 36mm였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 20.5개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 39mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 197mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 14.3mm였고, 내경 D2'는 35mm였다.
D1/D1'은 1.08, d/d'는 1, (d'/D1')/(d/D1)은 1.08이었다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하였으며 그 결과를 표 1에 나타냈다.
실시예 3
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의 반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 13개였고, 중심 개구부는 각각 51mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 275mm 간격에 정사각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 15.1mm의 개구 직경 d를 가졌고, 내경 D2는 45mm였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 9개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 48mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 275mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 15.1mm였고, 내경 D2'는 35mm였다.
D1/D1'은 1.06, d/d'는 1, (d'/D1')/(d/D1)은 1.06이었다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하였으며 그 결과를 표 1에 나타냈다.
실시예 4
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의 반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 118개였고, 중심 개구부는 각각 25mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 95mm 간격에 삼각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 9.6mm의 개구 직경 D를 가졌고, 내경 D2는 20mm였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 84개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 24mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 95mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 9.6mm였고, 내경 D2'는 19mm였다.
D1/D1'은 1.04, d/d'는 1, (d'/D1')/(d/D1)은 1.04였다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하였으며 그 결과를 표 1에 나타냈다.
실시예 5
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의 반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 29개였고, 중심 개구부는 각각 42mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 197mm 간격에 정사각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 14.3mm의 개구 직경 d를 가졌고, 내경 D2는 36mm였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 20.5개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 40mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 197mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 197mm였고, 내경 D2'는 34mm였다.
D1/D1'은 1.05, d/d'는 1.01, (d'/D1')/(d/D1)은 1.04였다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하였으며 그 결과를 표 1에 나타냈다.
실시예 6
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의 반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 29개였고, 중심 개구부는 각각 42mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 197mm 간격에 정사각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 14.3mm의 개구 직경 d를 가졌고, 내경 D2는 36mm였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 20.5개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 39mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 197mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 12.7mm였고, 내경 D2'는 33mm였다.
D1/D1'은 1.08, d/d'는 1.13, (d'/D1')/(d/D1)은 0.96이었다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하였으며 그 결과를 표 1에 나타냈다.
실시예 7
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의 반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 29개였고, 중심 개구부는 각각 42mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 197mm 간격에 정사각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 14.3mm의 개구 직경 d를 가졌고, 내경 D2는 36mm였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 20.5개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 40mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 197mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 15.2mm였고, 내경 D2'는 34mm였다.
D1/D1'은 1.05, d/D'는 0.94, (d'/D1')/(d/D1)은 1.12였다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하였으며 그 결과를 표 1에 나타냈다.
실시예 8
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의 반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 29개였고, 중심 개구부는 각각 42mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 197mm 간격에 정사각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 14.3mm의 개구 직경 d를 가졌고, 내경 D2는 36mm였고, 노즐의 분사 각도 α는 12°였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 20.5개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 40mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 197mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 14.3mm였고, 내경 D2'는 34mm였으며, 노즐의 분사 각도 α는 12°였다.
D1/D1'은 1.05, d/d'는 1, (d'/D1')/(d/D1)은 1.05였다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하였으며 그 결과를 표 1에 나타냈다.
실시예 9
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의 반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 29개였고, 중심 개구부는 각각 42mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 197mm 간격에 정사각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 14.3mm의 개구 직경 d를 가졌고, 내경 D2는 36mm였고, 노즐의 분사 각도 α는 3°였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 20.5개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 40mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 197mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 14.3mm였고, 내경 D2'는 34mm였으며, 노즐의 분사 각도 α는 3°였다.
D1/D1'은 1.05, d/d'는 1, (d'/D1')/(d/D1)은 1.05였다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하였으며 그 결과를 표 1에 나타냈다.
작은 분사 각도로 인해 노즐길이가 687mm로 장치가 구현될 수 있지만 경제성이 없다.
실시예 10
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의 반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 29개였고, 중심 개구부는 각각 42mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 197mm 간격에 정사각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 14.3mm의 개구 직경 d를 가졌고, 내경 D2는 36mm였고, 노즐의 분사 각도 α는 25°였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 20.5개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 40mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 197mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 14.3mm였고, 내경 D2'는 34mm였으며, 노즐의 분사 각도 α는 25°였다.
D1/D1'은 1.05, d/d'는 1, (d'/D1')/(d/D1)은 1.05였다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하였으며 그 결과를 표 1에 나타냈다.
실시예 11
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의 반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 29개였고, 중심 개구부는 각각 42mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 197mm 간격에 정사각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 14.3mm의 개구 직경 d를 가졌고, 내경 D2는 36mm였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 20.5개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 41mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 197mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 12.7mm였고, 내경 D2'는 35mm였다.
D1/D1'은 1.02, d/d'는 1.13, (d'/D1')/(d/D1)은 0.91이었다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하였으며 그 결과를 표 1에 나타냈다.
실시예 12
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의 반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 29개였고, 중심 개구부는 각각 42mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 197mm 간격에 정사각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 14.3mm의 개구 직경 d를 가졌고, 내경 D2는 36mm였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 20.5개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 40mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 197mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 14.3mm였고, 내경 D2'는 34mm였다.
공기 분배 플레이트의 압력 강하 ΔPd 는 장치의 전체 용량에서 측정되었으며, 베드의 압력 강하 ΔPb의 88%였다.
D1/D1'은 1.05, d/d'는 1, (d'/D1')/(d/D1)은 1.05였다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하였으며 그 결과를 표 1에 나타냈다.
실시예 13
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의 반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 29개였고, 중심 개구부는 각각 42mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 197mm 간격에 정사각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 14.9mm의 개구 직경 d를 가졌고, 내경 D2는 36mm였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 20.5개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 40mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 197mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 14.9mm였고, 내경 D2'는 34mm였다.
공기 분배 플레이트의 압력 강하 ΔPd 는 장치의 전체 용량에서 측정되었으며, 베드의 압력 강하 ΔPb의 55%였다.
D1/D1'은 1.05, d/d'는 1, (d'/D1')/(d/D1)은 1.05였다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하였으며 그 결과를 표 1에 나타냈다.
실시예 14
도 5에 도시한 바와 같이, 유동층 반응기는 9.0m의 직경, 9500 NM3/h의 프로필렌 공급속도, 430℃의 반응 온도, 0.04MPa의 반응 압력, 및 1:1.2:9.6의 프로필렌:암모니아:공기 비율을 가졌다.
공기 분배 플레이트(6)는 9.0m의 직경, 16mm의 두께, 및 7.92m의 중심 영역의 반경 r을 갖는 원형 금속 플레이트였다.
중심 개구부의 개수는 중심 영역의 제곱미터당 29개였고, 중심 개구부는 각각 42mm의 개구 직경 D1을 가졌고, 개구부 사이의 197mm 간격에 정사각형 형태로 균일하게 배열되었으며, 중심 오리피스는 각각 14.6mm의 개구 직경 d를 가졌고, 내경 D2는 36mm였다.
주변 개구부의 개수는 주변 영역의 제곱미터당 20.5개, 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 각각 40mm, 인접한 주변 개구부 사이의 간격은 197mm, 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 각각 14.6mm였고, 내경 D2'는 34mm였다.
공기 분배 플레이트의 압력 강하 ΔPd는 장치의 전체 용량에서 측정되었으며, 베드의 압력 강하 ΔPb의 130%였다.
D1/D1'은 1.05, d/d'는 1, (d'/D1')/(d/D1)은 1.05였다.
중심 영역 내, 벽 영역 내, 및 반응기의 배출구에서 기체상 조성을 별도로 취하여 그 결과를 표 1에 나타내었다.
중심 영역 벽 영역 반응기의 배출구
미반응 프로필렌 % 프로필렌 전환율 % 아크릴로니트릴의 단일 통과 수율 %
비교예 1 1.6 2.3 97.8 79.5
비교예 2 1.4 2.5 97.7 79.3
실시예 1 1.4 1.5 98.8 81.3
실시예 2 1.4 1.8 98.5 80.7
실시예 3 1.9 2.4 97.7 79.8
실시예 4 1.8 2.3 97.8 79.9
실시예 5 1.5 1.9 98.4 81.0
실시예 6 1.5 2.5 98.3 80.2
실시예 7 1.5 2.2 98.4 80.4
실시예 8 1.4 1.5 98.8 81.3
실시예 9 1.4 1.5 98.6 81.2
실시예 10 1.8 2.5 97.7 79.8
실시예 11 1.8 2.4 98.2 80.6
실시예 12 1.4 1.5 98.8 81.3
실시예 13 1.8 2.3 98.1 80.5
실시예 14 1.5 1.9 98.4 81.0
표 1에서 알 수 있는 바와 같이, 본 발명의 기체 분배 플레이트를 사용함으로써, 반응기 벽 근처의 촉매의 유동화 품질을 향상시킬 수 있고, 프로필렌 전환율 및 아크릴로니트릴의 수율을 현저히 증가시킬 수 있다.
1. 유동층 반응기
2. 기체 분배 플레이트의 오리피스
3. 기체 분배 플레이트의 노즐
4. 유동층 반응기의 벽
5. 유동층 반응기 분배 플레이트 위의 압력 측정 포트
6. 기체 분배 플레이트
7. 열 제거 배수관
8. 유동층 반응기의 공기 주입구
9. 유동층 반응기의 콘 내의 압력 측정 포트
10. 프로필렌-암모니아 공급 분배기

Claims (19)

  1. 기체 분배 플레이트(특히 공기 분배 플레이트 또는 가암모니아 산화 유동층 반응기용 공기 분배 플레이트)로서,
    금속 플레이트(특히 평평한 금속 플레이트), 상기 금속 플레이트의 중심 영역에 제공된 개구부(중심 개구부라고 함) 및 상기 금속 플레이트의 주변 영역에 제공된 개구부(주변 개구부라고 함)를 포함하고, 상기 중심 개구부의 개구 직경 D1(mm의 단위로 표시)과 상기 주변 개구부의 개구 직경 D1'(mm의 단위로 표시)의 비율 D1/D1'은 관계식 1.10≥D1/D1'>1.00, 바람직하게는 1.08≥D1/D1'>1.00, 및 보다 바람직하게는 1.06≥D1/D1'≥1.01를 만족하는, 기체 분배 플레이트.
  2. 제1항에 있어서,
    각각의 중심 개구부의 개구 직경 D1은 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 독립적으로 16-60mm, 바람직하게는 20-56mm, 보다 바람직하게는 22-52mm이고/이거나, 각각의 주변 개구부의 개구 직경 D1'은 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 독립적으로 15-58mm, 바람직하게는 19-54mm, 보다 바람직하게는 21-50mm인, 기체 분배 플레이트.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 중심 개구부의 개수는 상기 중심 영역의 제곱미터당 16 내지 100(바람직하게는 17 내지 64, 보다 바람직하게는 18 내지 44)이고/이거나, 상기 주변 개구부의 개수는 상기 주변 영역의 제곱미터당 2 내지 50(바람직하게는 3 내지 44, 보다 바람직하게는 4 내지 25)이고/이거나, 상기 중심 개구부의 개수는 상기 금속 플레이트의 총 개구부 개수의 70% 내지 99%(바람직하게는 75% 내지 98%, 보다 바람직하게는 80% 내지 95%)인, 기체 분배 플레이트.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 중심 영역의 단위 면적당 중심 개구부의 개수는 실질적으로 동일한, 기체 분배 플레이트.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 중심 개구부 및/또는 상기 주변 개구부는 실질적으로 정사각형, 정삼각형, 마름모, 또는 동심원의 형태로, 바람직하게는 실질적으로 정사각형 또는 정삼각형의 형태로 배열되는, 기체 분배 플레이트.
  6. 제1항에 있어서,
    임의의 2개의 인접한 중심 개구부 사이의 거리는 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 각각 독립적으로 100-300mm, 바람직하게는 125-285mm, 보다 바람직하게는 150-270 mm이고/이거나, 임의의 2개의 인접한 주변 개구부 사이의 거리는 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 각각 독립적으로 100-300mm, 바람직하게는 125-285mm, 보다 바람직하게는 150-270mm인, 기체 분배 플레이트.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 금속 플레이트는 실질적으로 원형의 모양을 갖고, 상기 원은 5 내지 29m, 바람직하게는 7 내지 20m의 직경, 및 5 내지 40mm, 바람직하게는 10 내지 35mm의 두께를 갖는, 기체 분배 플레이트.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 금속 플레이트의 외주 상의 임의의 점과 상기 금속 플레이트의 중심점 사이의 직선 거리를 R(특히, 반경)로 지정하고, 상기 중심점으로부터 직선 거리 r에 있는 금속 플레이트 상의 모든 점으로 둘러싸인 영역을 상기 중심 영역이라고 하고, 상기 중심 영역과 상기 외주 사이의 영역을 상기 주변 영역이라고 할 때, r/R의 값은 0.2 내지 0.99, 바람직하게는 0.5 내지 0.9, 보다 바람직하게는 0.7 내지 0.85인, 기체 분배 플레이트.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 중심 개구부 중 적어도 하나(바람직하게는 전부)는 노즐(중심 노즐이라고 함)을 갖고, 이때 상기 중심 노즐은 중심 노즐의 시작 단부가 상기 중심 개구부에 삽입되고, 상기 금속 플레이트에 수직으로 연결되고 상기 중심 개구부와 동축이며, 중심 노즐의 꼬리 단부가 오리피스(중심 오리피스라고 함)를 갖는 중공 튜브이고/이거나, 상기 주변 개구부 중 적어도 하나(바람직하게는 전부)는 노즐(주변 노즐이라고 함)을 갖고, 이때 상기 주변 노즐은 주변 노즐의 시작 단부가 상기 주변 개구부에 삽입되고, 상기 금속 플레이트에 수직으로 연결되고 상기 주변 개구부와 동축이며, 주변 노즐의 꼬리 단부가 오리피스(주변 오리피스라고 함)를 갖는 중공 튜브인, 기체 분배 플레이트.
  10. 제9항에 있어서,
    각각의 중심 오리피스의 개구 직경 d는 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 독립적으로 5 내지 20mm, 바람직하게는 7 내지 18mm, 보다 바람직하게는 10 내지 16mm이고/이거나, 각각의 주변 오리피스의 개구 직경 d'는 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 독립적으로 5 내지 20mm, 바람직하게는 7 내지 18mm, 보다 바람직하게는 10 내지 16mm이고/이거나, 상기 중심 오리피스의 개구 직경 d는 상기 주변 오리피스의 개구 직경 d'와 동일하거나 상이하고/하거나, d/d'는 관계식 1.10≥d/d'≥1.00(바람직하게는 1.04≥d/d'≥1.00)를 만족하는, 기체 분배 플레이트.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 중심 노즐 및/또는 상기 주변 노즐은 2° 내지 20°, 바람직하게는 4° 내지 17°, 보다 바람직하게는 5° 내지 14°의 분사 각도 α를 갖는, 기체 분배 플레이트.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 중심 노즐 및/또는 상기 주변 노즐의 길이는 80-300mm, 바람직하게는 100-270mm, 보다 바람직하게는 120-240mm인, 기체 분배 플레이트.
  13. 제9항에 있어서,
    상기 중심 오리피스의 개구 직경을 d(mm 단위로 표시)로 지정하고, 상기 주변 오리피스의 개구 직경을 d'(mm 단위로 표시)로 지정하고, 상기 중심 개구부의 개구 직경을 D1(mm 단위로 표시)으로 지정하고, 상기 주변 개구부의 개구 직경을 D1'(mm 단위로 표시)로 지정할 때, (d'/D1')/(d/D1)≥1, 바람직하게는 (d'/D1')/(d/D1)=1-1.25, (d'/D1')/(d/D1)= 1-1.20, 또는 (d'/D1')/(d/D1)=1.01-1.10인, 기체 분배 플레이트.
  14. 제9항에 있어서,
    각각의 중심 노즐의 내경 D2는 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 독립적으로 6 내지 50mm, 바람직하게는 10 내지 47mm, 보다 바람직하게는 12 내지 44mm이고/이거나, 각각의 주변 노즐의 내경 D2'는 서로 동일하거나 상이하고(바람직하게는 서로 동일함), 독립적으로 5 내지 48mm, 바람직하게는 9 내지 45mm, 보다 바람직하게는 11 내지 42mm인, 기체 분배 플레이트.
  15. 기체 분배 플레이트로서,
    금속 플레이트, 상기 금속 플레이트의 중심 영역에 제공된 중심 개구부, 및 상기 금속 플레이트의 주변 영역에 제공된 주변 개구부를 포함하고,
    상기 중심 개구부 중 적어도 하나(바람직하게는 전부)는 노즐(중심 노즐이라고 함)을 갖고, 이때 상기 중심 노즐은 중심 노즐의 시작 단부가 상기 중심 개구부에 삽입되고, 상기 금속 플레이트에 수직으로 연결되고 상기 중심 개구부와 동축이며, 중심 노즐의 꼬리 단부가 오리피스(중심 오리피스라고 함)를 갖는 중공 튜브이고, 상기 주변 개구부 중 적어도 하나(바람직하게는 전부)는 노즐(주변 노즐이라고 함)을 갖고, 이때 상기 주변 노즐은 주변 노즐의 시작 단부가 상기 주변 개구부에 삽입되고, 상기 금속 플레이트에 수직으로 연결되고 상기 주변 개구부와 동축이며, 주변 노즐의 꼬리 단부가 오리피스(주변 오리피스라고 함)를 갖는 중공 튜브이고, 상기 중심 오리피스의 개구 직경을 d(mm 단위로 표시)로 지정하고, 상기 주변 오리피스의 개구 직경을 d'(mm 단위로 표시)로 지정하고, 상기 중심 개구부의 개구 직경을 D1(mm 단위로 표시)으로 지정하고, 상기 주변 개구부의 개구 직경을 D1'(mm 단위로 표시)로 지정할 때, (d'/D1')/(d/D1)≥1, 바람직하게는 (d'/D1')/(d/D1)=1-1.25, (d'/D1')/(d/D1)= 1-1.20, 또는 (d'/D1')/(d/D1)=1.01-1.10인, 기체 분배 플레이트.
  16. 유동화 장치(바람직하게는 유동층 반응기)로서,
    적어도 하우징, 상기 하우징에 의해 정의된 유동화 장치 챔버, 및 상기 유동화 장치 챔버에 배치된 기체 분배 플레이트를 포함하고,
    상기 기체 분배 플레이트는 제1항 또는 제15항에 따른 기체 분배 플레이트인, 유동화 장치.
  17. 제16항에 있어서,
    상기 유동화 장치 챔버는 고체 입자(바람직하게는 촉매 입자)의 베드를 갖고, 상기 기체 분배 플레이트의 압력 강하 ΔPd(MPa 단위로 표시)는 상기 고체 입자의 베드의 압력 강하 ΔPb(MPa 단위로 표시)의 62-120%, 바람직하게는 65-115%, 보다 바람직하게는 68-110%인, 유동화 장치.
  18. 산화 또는 가암모니아 산화 공정으로서,
    제1항 또는 제15항에 따른 기체 분배 플레이트를 산화 기체(바람직하게는 공기 또는 산소) 분배 플레이트로서 또는 제16항에 따른 유동층 반응기에서 사용하여 공급원료(바람직하게는 쓰레기 또는 탄화수소 공급원료, 보다 바람직하게는 C2-8 올레핀 또는 프로필렌)를 산화 기체(바람직하게는 공기 또는 산소)와 산화 또는 가암모니아 산화 반응시켜 산화 또는 가암모니아 생성물(바람직하게는 프로필렌 옥사이드 또는 아크릴로니트릴)을 생성하는 단계를 포함하는 산화 또는 가암모니아 산화 공정.
  19. 기체 분배 방법으로서,
    제1항 또는 제15항에 따른 기체 분배 플레이트를 통해 일측에서 타측으로 기체를 전달하는 단계를 포함하고,
    상기 주변 개구부를 통과하는 기체의 유속은 상기 중심 개구부를 통과하는 기체의 유속보다 작지 않은, 기체 분배 방법.
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