JP2021500567A - 被覆管および被覆管を製造する方法 - Google Patents
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Abstract
核分裂炉で使用される燃料棒用の被覆管11、および被覆管の製造方法が開示される。被覆管は核分裂性核燃料10を囲み、ジルコニウムベースの合金の管状ベース層20とコーティング層21とを含む。コーティング層は、管状ベース層の外側境界20a上に適用される。コーティング層は、ジルコニウムおよびさらなる元素を含むアモルファス合金から形成される。【選択図】図3
Description
本発明は、一般に、核分裂炉、例えば沸騰水型原子炉(BWR)および加圧水型原子炉(PWR)などの軽水炉を含む水冷却原子炉、での使用に適した被覆管に関する。被覆管はまた、次世代高速炉、鉛高速炉などの高速炉、および小型モジュール炉などの熱炉での使用にも適している。
具体的には、本発明は、請求項1の前文に記載の核分裂炉用の被覆管に関する。
さらに、本発明は、請求項11の前文による、核分裂炉用のおよび核分裂性核燃料を封入するための被覆管の製造方法に関する。
特許文献1は、核分裂炉用の被覆管を開示する。被覆管は、核分裂性核燃料を囲むように構成される。被覆管は、ジルコニウムベースの合金の管状ベース層を含む。
そのようなジルコニウムベースの合金の被覆管の既知の問題は、水素ピックアップ、影の腐食、および機械的摩耗またはフレッチングを含む。これらの問題を克服するために、先行技術には様々な解決策がある。特許文献1は、管状ベース層の外面上へのコーティングの適用を示唆している。
特許文献2の英語の要約から、アモルファス合金を燃料被覆材として使用することが知られている。アモルファス合金は、Zr、Cu、Fe、Alで構成されている。特に、アモルファス合金は、Zr61.5Cu21.5Fe5Al12である。
本発明の目的は、上述の問題の克服に寄与する改良された保護コーティングを有する被覆管を提供することである。
この目的は、コーティング層が2つの主要元素、すなわちジルコニウムおよびさらなる元素、ならびに可能な残留合金元素からなるアモルファス合金から形成されることを特徴とする、最初に定義された燃料被覆管によって達成される。
アモルファス合金のコーティング層は、硬くて引っかき抵抗性のある表面を形成してよく、ジルコニウム金属とは化学的に異なっていてよい。アモルファス合金は非結晶性であり、いわゆるバルク金属ガラス(BMG)を形成してよい。BMGは、しばしば500Hvを超える硬度を有し、ジルカロイ−4などの一般的なジルコニウムベースの合金よりもはるかに硬い。
したがって、本発明による被覆管のフレッチングならびに影の腐食による欠陥は、特に、燃料集合体のスペーサと接触する領域で制限または防止され得ることが予想される。
核分裂炉の放射線は、コーティング層のアモルファス状態を維持するのに役立ち得る。
ジルコニウムベースの合金の管状ベース層のおかげで、低い中性子吸収断面積および高い延性のような、核分裂炉におけるジルコニウムの利点は維持される。コーティング層は、管状ベース層よりも薄いか、または大幅に薄い。
本発明の一実施形態によれば、さらなる元素は、V、Cu、Cr、SiおよびMgのうちの1つを含む。これらのさらなる元素はすべて、ジルコニウムと共にアモルファス合金およびバルク金属ガラスを形成し得る。
本発明の一実施形態によれば、アモルファス合金は、VZr、V2Zr、CuZr、Cu66Zr34、CrZr、Cr2Zr、SiZrおよびMgZrのうちの少なくとも1つからなってもよい。これらの合金はアモルファスであり、非常に硬くて引っかき抵抗性のある外表面を有するバルク金属ガラスを形成してもよい。
これらのアモルファス合金、例えばVZr、V2Zr、Cu66Zr34などは、450℃を超える温度までアモルファス状態のままであり得る。この温度を超える急激な熱上昇の場合、合金は、被覆管の完全性に悪影響を与えることはなく、単に結晶化して標準的な金属コーティングを形成する。
本発明によれば、アモルファス合金は、2つの主要な元素、すなわちジルコニウムおよびさらなる元素、ならびに可能な残留合金元素からなる。したがって、アモルファス合金は、ジルコニウムおよびさらなる元素、ならびに可能な残留合金元素を含む、二元合金、または主に二元合金であってよい。残留合金元素の濃度は、5モルパーセント未満であり得る。
本発明の一実施形態によれば、残留合金元素は、Sn、Fe、Cr、Ni、Nb、C、O、V、CuおよびSbの元素のうちの少なくとも1つを含む。残留合金元素は、管状ベース層のジルコニウムベースの合金から組み込まれてよい。
本発明の一実施形態によれば、コーティング層は、管状ベース層の外側境界から外向きに減少する残留合金元素の濃度を含む。コーティング層の外表面に向かって、残留合金元素のこの外向きに減少する濃度は、管状ベース層からコーティング層への漸進的な移行を生み出してよく、それは、管状ベース層のジルコニウムベースの合金へのコーティング層の確実な結合に寄与し得る。
本発明の一実施形態によれば、管状ベース層のジルコニウムベースの合金は、管状ベース層の外側境界から内向きに減少する、さらなる元素の濃度を含む。また、管状ベース層の内面に向かって、さらなる元素のこの内向きに減少する濃度は、管状ベース層とコーティング層との間の漸進的な移行を強化し、それは、管状ベース層のジルコニウムベースの合金へのコーティング層の確実な結合に寄与し得る。
本発明の一実施形態によれば、さらなる元素は、Ti−Cu−Ni−Al、Cu−Ni−NbおよびMg−Niのうちの1つを含む。これらのさらなる元素、または元素の組み合わせは、すべて、ジルコニウムベースの合金の被覆管のコーティングとして適切な、アモルファス合金、およびバルク金属ガラスを形成し得る。
本発明の一実施形態によれば、アモルファス合金は、元素O、N、C、PおよびSのうちの少なくとも1つを含むドーパントを含む。これらの元素の1つ以上の形態のドーパントは、補助するために添加されてもよい。コーティング層のアモルファス状態の安定性を支援するために添加されてよい。
本発明の一実施形態によれば、アモルファス合金中のドーパントの濃度は、5000ppm未満、好ましくは2000ppm未満、またはより好ましくは500ppm未満であり得る。
本発明の一実施形態によれば、コーティング層は、10〜200μm、好ましくは15〜100μm、またはより好ましくは20〜50μmの厚さを有してよい。厚さは、管状ベース層の外側境界からコーティング層の外面まで測定され得る。
本発明の一実施形態によれば、被覆管は、コーティング層の外面上に形成された外側酸化物表面層を含む。外側酸化物表面層は、核分裂炉での被覆管の使用中に形成されてもよい。したがって、被覆管が核分裂炉に導入される前に、酸化物表面層は存在しなくてもよい。
本発明の一実施形態によれば、外側酸化物表面層は、さらなる元素の酸化物を含むか、またはそれからなる。
本発明の一実施形態によれば、コーティング層は、プラズマ蒸着コーティング層である。
本発明の一実施形態によれば、コーティング層は、電着コーティング層である。
目的はまた、コーティング層が2つの主要元素、すなわちジルコニウムおよびさらなる元素、ならびに可能な残留合金元素からなるアモルファス合金で形成されることを特徴とする、最初に方法によって達成される。
本発明の一実施形態によれば、この方法は、プラズマ蒸着によってコーティング層を適用するステップを含む。
本発明の一実施形態によれば、この方法は、電着によってコーティング層を適用するステップを含む。
方法のさらなるステップによれば、核分裂炉での被覆管の使用中に、外側酸化物表面層がコーティング層の外面上に形成される。
次に、本発明を、さまざまな実施形態の説明を通じておよび添付図面を参照して、より詳細に説明する。
図1は、核分裂炉、特に沸騰水型原子炉(BWR)、または加圧水型原子炉(PWR)などの軽水型原子炉(LWR)で使用されるように構成された燃料集合体1を開示する。
燃料集合体1は、底部部材2と、頂部部材3と、底部部材2と頂部部材3との間に延在する複数の細長い燃料棒4とを備える。燃料棒4は、複数のスペーサ5によってそれらの位置に維持される。
さらに、燃料集合体1は、例えばBWRで使用されるときに、破線6で示されて燃料棒4を取り囲む流路または燃料ボックス5を備えてもよい。
図2は、図1の燃料集合体1の燃料棒4の1つを開示する。燃料棒4は、例えば、複数の焼結核燃料ペレット10の形態の核燃料と、核燃料、この場合は核燃料ペレット10を封入する被覆管11とを含む。燃料棒4は、被覆管11の下端を封止する下部プラグ12と、被覆管11の上端を封止する上部プラグ13とを備える。核燃料ペレット10は、被覆管11の内部空間14に積み重ねて配置される。被覆管11は、燃料ペレット10およびガスを内部空間14に封入する。
ばね15は、核燃料ペレット10の山と上部プラグ13との間の内部空間14の上部プレナム16内に配置される。ばね15は、核燃料ペレット10の山を底部プラグ12に対して押し付ける。
被覆管11は、管状ベース層20と、管状ベース層20の外側境界20a上に適用されたコーティング層21とを含む。管状ベース層20は、ジルカロイ−2、ジルカロイ−4、ZIRLO、Zrスポンジ、ZrSn、E110、およびM5などのジルコニウムベースの合金でできている。
コーティング層21は、管状ベース層20の外側境界20aに隣接する。コーティング層21は、ジルコニウムおよびさらなる元素を含むアモルファス合金から形成される。
アモルファス合金は、2つの主要元素、すなわちジルコニウムおよびさらなる元素、ならびに可能な残留合金元素からなる、二元アモルファス合金、または主に二元アモルファス合金であってよい。
本発明の第1の実施形態によれば、さらなる元素は、V、Cu、Cr、SiおよびMgのうちの1つを含む。例えば、アモルファス合金は、VZr、V2Zr、CuZr、Cu66Zr34、CrZr、Cr2Zr、SiZrおよびMgZrの少なくとも1つ、ならびに可能な残留合金元素を含むか、またはそれらからなってもよい。
これらの合金はアモルファスであり、非常に硬くて引っかき抵抗性のある外表面を有するバルク金属ガラスを形成してもよい。したがって、アモルファス合金は、上記で例示された合金の単一の合金、または上記で例示された合金の2つ以上の組み合わせ、例えば、VZr−V2ZrまたはCrZr−Cr2Zrを含み得る。
特に、二元アモルファス合金は、VZr、CuZr、CrZr、SiZrおよびMgZr、ならびに可能な残留合金元素などの等原子(equiatomic)であってもよい。
残留合金元素は、例えば、元素Sn、Fe、Cr、Ni、Nb、C、O、V、CuおよびSbのうちの少なくとも1つを含み得る。残留合金元素の濃度は、5モルパーセント未満であり得る。残留合金元素は、管状ベース層のジルコニウムベースの合金から組み込んでもよい。
コーティング層21は、管状ベース層20の外側境界20aからコーティング層21の外面に向かって、残留合金元素の外向きに減少する濃度を含み得る。
管状ベース層20のジルコニウムベースの合金は、管状ベース層20の外側境界20aから管状ベース層20の内面20bに向かって、さらなる元素の内向きに減少する濃度を含み得る。
コーティング層21は、10〜200μm、好ましくは15〜100μm、またはより好ましくは20〜50μmの厚さを有してよい。厚さは、管状ベース層20の外側境界20aからコーティング層21の外面21aまで測定され得る。コーティング層21の厚さは、管状ベース層20の厚さよりも薄いか、または著しく薄い。管状ベース層20の厚さは、0.8〜1.0mmであってよい。
管状ベース層20からコーティング層21への漸進的な移行があり得るが、2つの層20と21との間に依然として明確な境界があってもよく、そこでは残留合金元素の濃度が劇的に減少し、さらなる元素は劇的に増加する。したがって、遷移または外側境界20aは、少なくとも被覆管11の顕微鏡検査中に観察することが可能である。
コーティング層21のアモルファス合金は、元素O、N、C、PおよびSのうちの少なくとも1つを含むドーパントを含み得る。これらの元素の1つ以上の形態のドーパント(単数または複数)は、コーティング層21のアモルファス状態の安定性を支援するために添加されてよい。アモルファス合金中のドーパントの濃度は、2000ppm未満、好ましくは1000ppm未満、またはより好ましくは500ppm未満であってよい。
被覆管11は、コーティング層21の外面21a上に外側酸化物表面層22を含み得る。核分裂炉での被覆管11の使用中にのみ外側酸化物表面層を形成してもよく、したがって、被覆管11が核分裂炉に導入される前に外側酸化物表面層22は存在しなくてもよい。外側酸化物表面層22は、アモルファス合金のさらなる元素の酸化物を含み得る。外側酸化物表面層22は、コーティング層21の厚さよりも薄いか、または著しく薄い最大厚さを有してよく、典型的には1μm程度である。
被覆管11は、従来の方法で、ジルコニウムベースの合金の、例えば上記で例示されたジルコニウムベースの合金のうちの1つの管状ベース層20を形成することによって製造されてもよい。
次に、管状ベース層20の外面(境界層20a)を、洗浄および場合によってはさらに処理することによって準備してもよい。
その後、アモルファス合金のコーティング層21は、任意の適切な方法によって管状ベース層20の外面上に適用されてもよい。適切な方法の1つは、プラズマ蒸着(PVD)である。これは、水分がない状態で実行される。別の適切な方法は電着である。
管状ベース層20の外面は、材料の凝集を支援するために、コーティングの前に化学的に処理されるかまたは機械的に処理されることができる。
アモルファス合金のさらなる元素の組成に関してのみ上記の実施形態とは異なる別の実施形態によれば、このさらなる元素は、Ti−Cu−Ni−Al、Cu−Ni−NbおよびMg−Niのうちの1つを含み得る。これらのさらなる元素、または元素の組み合わせは、すべて、ジルコニウムベースの合金の被覆管のコーティングとして適切な、アモルファス合金、およびバルク金属ガラスを形成し得る。
本発明は、本明細書に開示される実施形態に限定されず、以下の特許請求の範囲内で変更および修正され得る。
Claims (14)
- 核分裂炉で使用される燃料棒用の被覆管(11)であり、前記被覆管(11)は核分裂性核燃料(10)を封入するように構成され、前記被覆管(11)は、ジルコニウムベースの合金の管状ベース層(20)と、前記管状ベース層(20)の外側境界(20a)上に適用されたコーティング層(21)とを備える、被覆管(11)であって、
前記コーティング層(21)は、2つの主要元素、すなわちジルコニウムおよびさらなる元素、ならびに可能な残留合金元素からなるアモルファス合金から形成されることを特徴とする、被覆管(11)。 - 前記さらなる元素は、V、Cu、Cr、SiおよびMgのうちの1つを含む、請求項1に記載の被覆管(11)。
- 前記残留合金元素は、元素Sn、Fe、Cr、Ni、Nb、C、O、V、CuおよびSbのうちの少なくとも1つを含む、請求項1または2に記載の被覆管(11)。
- 前記コーティング層(21)は、前記管状ベース層(20)の前記外側境界(20a)から外向きに減少する前記残留合金元素の濃度を含む、請求項1〜3のいずれか一項に記載の被覆管(11)。
- 前記管状ベース層(20)のジルコニウムベースの合金は、前記管状ベース層(20)の前記外側境界(20a)から内向きに減少する前記さらなる元素の濃度を含む、請求項1〜4のいずれか一項に記載の被覆管(11)。
- 前記アモルファス合金は、元素O、N、C、PおよびSのうちの少なくとも1つを含むドーパントを含む、請求項1〜5のいずれか一項に記載の被覆管(11)。
- 前記アモルファス合金の中の前記ドーパントの濃度は、5000ppm未満である、請求項6に記載の被覆管(11)。
- 前記コーティング層(21)は、10〜200μmの厚さを有する、請求項1〜7のいずれか一項に記載の被覆管(11)。
- 前記被覆管(11)は、前記コーティング層(21)の外面上に外側酸化物表面層(22)を含む、請求項1〜8のいずれか一項に記載の被覆管(11)。
- 前記外側酸化物表面層(22)は、前記さらなる元素の酸化物を含む、請求項9に記載の被覆管(11)。
- 核分裂炉で使用される燃料棒用のおよび核分裂性核燃料を封入するための被覆管(11)を製造する方法であり、ジルコニウムベースの合金の前記被覆管の管状ベース層を形成し、前記管状ベース層の外面上にコーティング層を適用する、方法であって、
前記コーティング層(21)は、2つの主要元素、すなわちジルコニウムおよびさらなる元素、ならびに可能な残留合金元素からなるアモルファス合金から形成されることを特徴とする、方法。 - プラズマ蒸着によって前記コーティング層を適用するステップを含む、請求項11に記載の方法。
- 電着によって前記コーティング層を適用するステップを含む、請求項11に記載の方法。
- 核分裂炉における前記被覆管の使用中に、前記コーティング層の外面上に外側酸化物表面層が形成される、請求項11〜13のいずれか一項に記載の方法。
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