KR101152301B1 - 이중냉각 환형 핵연료봉 및 이의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 이중냉각 환형 핵연료봉 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 상세하게는 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관과 동축으로 배치되되 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 보다 작은 직경을 갖는 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 사이에 장입되는 환형 UO2 소결체; 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 양끝을 밀봉하는 환형 봉단마개를 포함하되, 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관은 완전 재결정 금속조직으로 구성되며 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관은 완전 재결정, 부분 재결정 및 응력이완으로 구성되는 군으로부터 선택되는 하나의 금속조직으로 구성되는 것을 특징으로 하는 이중냉각 환형 핵연료봉 및 이의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 이중냉각 환형 핵연료봉은 내측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장이 외측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장보다 작기 때문에 내측 지르코늄 합금 피복관에는 축방향으로 인장응력이 인가되며, 압축응력이 가해지지 않아 탄성좌굴 파손을 방지할 수 있는 효과가 있다.

Description

이중냉각 환형 핵연료봉 및 이의 제조방법{A dual-cooled annular nuclear fuel rod and the fabrication method thereof}
본 발명은 이중냉각 환형 핵연료봉 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
경수로(LWR: Light Water Reactor)의 안전성을 향상하고 동시에 출력증강이 가능하도록 기존 원통형(cylinder type) 핵연료봉과는 다른 설계개념을 갖는 환형(annular) 핵연료봉 개발이 현재 활발히 진행되고 있다. 기존 원통형 핵연료봉은 1개 지르코늄(Zr) 합금 피복관에 원통형 UO2 소결체를 장입하고 피복관의 양단을 원통형 마개로 용접 밀봉한 형태로서, 핵연료봉에서 발생하는 열이 피복관 바깥의 냉각수로 전달되는 구조였다. 반면, 환형 핵연료봉은 형태가 환형이고 또한 온도를 낮추기 위하여 하나의 핵연료봉을 내측과 외측에서 동시에 냉각하는 개념으로 이중냉각이 이루어지는 구조이다.
기존의 원통형 핵연료봉은 온도와 열유속(heat flux) 관점에서 성능 및 안전성에 제한을 받는 문제점이 있었다. 구체적으로, UO2 소결체가 산화물 재료로서 열전도도가 낮기 때문에 핵분열에 의해서 생산된 열이 냉각수까지 빨리 전달되지 못하게 되고, 결국, 소결체가 냉각수보다 매우 높은 온도를 갖게 되며, 소결체가 높은 온도 상태에 있으면 여러 가상 원자로사고에서 안전성에 대한 여유도(margin)를 잠식하는 문제점을 야기하게 된다. 또한 핵연료봉의 표면에서 열유속이 커지면 열적 여유도가 감소하여 핵연료봉 성능 및 안전성을 제한하는 문제점이 있다. 따라서 핵연료봉의 온도를 낮추고 열유속을 낮춤으로써 핵연료봉의 안전성을 크게 향상시킬 수 있다.
상기 원통형 핵연료봉이 갖는 온도 및 열유속 한계를 극복하기 위해서 미국특허 3928132호(RokoBujas, Annular fuel element for high temperature reactor, 1975)에는 핵연료봉의 구조를 환형(annular type)으로 하여 냉각수를 연료봉 외부와 연료봉 내부로 동시에 흐르게 하는 환형 핵연료봉이 개시되어 있다.
또한 상기 환형 핵연료봉을 경수로에 사용할 목적으로 종래 원통형 핵연료봉의 소결체 및 피복관 재료를 그대로 적용하면서 설계를 환형 핵연료봉 구조로 변경한 연구결과가 알려져 있다. [M.S. Kazimi et al. High performance fuel design for next generation PWRs: final report, MIT-NFC-PR-002, January 2006]
한편, 핵연료와 원자로 구조재를 포함한 핵재료는 가혹한 방사선 환경에서 사용되므로 일반 재료와는 달리 사용중에 방사선에 의해 심한 손상을 받는다. 그러므로 핵재료의 연구개발에 있어서 방사선 조사에 따른 거동 변화는 대단히 중요한 부분으로써, 이에 관해 많은 연구가 수행되어 왔다. 또한 최근 핵연료가 고연소?장주기 체제로 전환됨에 따라 핵연료봉이 기존보다 더욱 열악한 환경에 처하게 되어 기존에 고려되지 않았던 여러 문제점이 심각하게 고려되고 있다.
지르코늄 합금은 중선자 흡수 단면적이 작고, 경수로 및 중수로의 사용조건에서 기계적 성질과 내식성이 우수하므로 핵연료 피복관 및 압력관 재료 등으로 사용되고 있다. 하지만 상기 지르코늄 합금은 무응력 상태에서 중성자에 조사되면 특정 방향으로 성장이 일어나며, 다른 방향으로는 수축하여 전체적으로 체적 변화는 없지만 변형이 발생하게 된다. 이와 같이 중성자 조사에 따른, 체적 변화없이 생기는 변형을 조사성장(irradiation growth)이라 한다. 최근 핵연료봉의 고연소?장주기 체제로 전환에 따라 주요 원자력 선진국들의 원자로에서 상기 조사성장에 따른 문제점이 발생 보고되고 있고 미국의 경우 EPRI(electric power research institute)를 중심으로 이에 대한 연구를 진행하고 있다.
종래의 원통형 핵연료봉에서 피복관의 조사성장은 약 1%로 알려져 있으나, 그 성장량이 매우 불균일하여 거의 동일한 연소조건에서도 핵연료봉에 따라서 성장량이 0.4%~1%까지 변하는 것으로 알려져 있다.
종래의 원통형 핵연료봉은 통상 200-300개를 하나로 묶어서 핵연료봉 집합체 형태로 원자로에 장전하게 된다. 이때, 상기 집합체에서는 원통형 핵연료봉이 조사성장 하는 것을 감안하여 핵연료봉 양끝에 여분의 공간을 설치하며, 핵연료봉의 조사성장에 필요한 충분한 공간이 확보되지 않으면 핵연료봉이 다른 구조물과 부딪치면서 피복관이 파손될 수 있는 문제점이 있다.
반면, 환형 핵연료봉은 내측 피복관, 외측 피복관, 환형 UO2 소결체 및 환형 봉단마개가 필수적으로 구비되며, 상기 외측 피복관의 내부에 내측 피복관이 동심축을 이루도록 삽입되고, 상기 내측 및 외측 피복관 사이의 공간에는 복수의 환형 UO2 소결체가 직렬로 배열되도록 삽입된다. 또한 상기 내측 및 외측 피복관의 양단에는 환형 봉단마개가 결합되어 상기 환형 소결체가 내측 및 외측 피복관 내에 밀봉되도록 구성된다. 이에 따라 환형 소결체에서 발생한 열은 내측 피복관의 안쪽의 내측 냉각수와 외부 피복관 바깥 쪽에 위치되는 외측 냉각수로 동시에 냉각되는 효과가 있으며, 상기 피복관 길이는 3.5 내지 4.5m 정도로 이루어진다.
조사성장은 주로 중성자 조사량 또는 핵연료 연소도(burnup)에 따라서 일반적으로 증가하게 되는데, 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 조사성장과 중성자 조사량의 관계는 불확실도(uncertainty)가 매우 크기 때문에 동일한 지르코늄(Zr) 합금 피복관들이 동일한 중성자 조사량 조건에 있더라도 조사성장의 최대값과 최소값에는 상당한 차이가 발생하며, 또한 상기 내측 및 외측 피복관에서는 각각 독립적으로 조사성장이 일어나 내측 및 외측 피복관의 길이차이가 생길 수 있다.
상기와 같이 내측 피복관과 외측 피복관 사이의 길이차이로 인하여 상기 환형 핵연료봉 봉단마개와 피복관 사이에 응력이 집중되고, 더 많이 늘어난 피복관에는 압축응력이 더 적게 늘어난 피복관에는 인장응력이 가해지고 이로 인하여 피복관이 파손될 수 있는 문제점이 있다.
만약 피복관 파손이 발생하게 되면 방사성 물질이 냉각수로 유출되어 원자로 운전을 제한하게 되므로 상당한 경제적 손실을 입히는 문제점이 생기고, 이에 따라 이중냉각 환형 핵연료봉에서 내측 및 외측 피복관의 조사성장 차이에서 비롯하는 피복관 파손을 방지하는 기술이 요구되고 있는 실정이다.
이에 본 발명자들은 종래의 원통형 핵연료봉의 단점을 극복하는 이중냉각이 가능한 환형 핵연료봉을 제조하되, 조사성장에 의해 파손이 일어날 수 있는 문제점을 극복하기 위하여 내측 및 외측 피복관의 금속조직을 서로 다르게 제조하여 조사성장으로 인하여 피복관에 응력이 가해지더라도 길이차이로 인한 파손이 일어나지 않는 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 이중냉각 환형 핵연료봉 및 이의 제조방법을 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에서는 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관과 동축으로 배치되되 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 보다 작은 직경을 갖는 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 사이에 장입되는 환형 UO2 소결체; 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 양끝을 밀봉하는 환형 봉단마개를 포함하되,
상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관은 완전 재결정 금속조직으로 구성되며 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관은 완전 재결정, 부분 재결정 및 응력이완으로 구성되는 군으로부터 선택되는 하나의 금속조직으로 구성되는 것을 특징으로 하는 이중냉각 환형 핵연료봉을 제공한다. 이때, 내측 지르코늄 합금 피복관 및 외측 지르코늄 합금 피복관이 모두 완전 재결정 금속조직으로 구성되는 경우, 내측 지르코늄 합금 피복관의 결정립 크기는 외측 지르코늄 합금 피복관의 결정립 크기보다 크다.
나아가, 본 발명은 지르코늄 합금을 성형하고 열처리하되, 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 열처리는 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 열처리보다 더 높은 온도에서 수행되는 내측 및 외측 지르코늄(Zr) 피복관을 제조하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 제조된 내측 피복관을 외측 피복관의 내부에 동축으로 배치하여 환형 구조 피복관을 제조하는 단계(단계 2);
상기 단계 2에서 제조된 환형 구조 피복관에 있어 내측 피복관의 외부 및 외측 피복관의 내부에 해당하는 내부공간으로 UO2 소결체를 장입하는 단계(단계 3); 및
상기 단계 3에서 환형 UO2 소결체가 장입된 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 양끝을 밀봉하는 단계(단계 4)를 포함하는 이중냉각 환형 핵연료봉의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 이중냉각 환형 핵연료봉은 내측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장이 외측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장보다 작기 때문에 내측 지르코늄 합금 피복관에는 축방향으로 인장응력이 인가되어, 내측 지르코늄 합금 피복관의 파손을 야기할 수 있는 압축응력이 가해지지 않는 특징이 있으며, 이에 따라 내측 피복관 파손의 가장 큰 원인인 탄성좌굴 파손을 방지할 수 있는 효과가 있다.
나아가 만약 핵연료봉 파손이 발생하게 되면, 방사성 물질이 냉각수로 유입하기 때문에 원자로 운전에 악영향을 주고, 심한 경우 원자로 운전을 중지해야 하므로 심각한 경제적 손실을 유발할 수 있는 문제점이 있지만, 본 발명의 이중냉각 환형 핵연료봉은 상기와 같은 문제점을 극복할 수 있어 원자로의 안정성과 경제성을 향상시키는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 이중냉각 환형 핵연료봉을 나타낸 도면이고;
도 2는 본 발명에 따른 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 응력이완 금속조직을 보여주는 모식도이고;
도 3은 본 발명에 따른 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 부분 재결정 금속조직을 보여주는 모식도이고;
도 4는 본 발명에 따른 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 완전 재결정 금속조직을 보여주는 모식도이다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명은 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관과 동축으로 배치되되 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 보다 작은 직경을 갖는 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 사이에 장입되는 환형 UO2 소결체; 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 양끝을 밀봉하는 환형 봉단마개를 포함하되,
상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관은 완전 재결정 금속조직으로 구성되며 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관은 완전 재결정, 부분 재결정 및 응력이완으로 구성되는 군으로부터 선택되는 하나의 금속조직으로 구성되는 것을 특징으로 하는 이중냉각 환형 핵연료봉을 제공한다.
또한, 본 발명은 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관과 동축으로 배치되되 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 보다 작은 직경을 갖는 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 사이에 장입되는 환형 UO2 소결체; 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 양끝을 밀봉하는 환형 봉단마개를 포함하되,
상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관은 부분 재결정 금속조직으로 구성되며 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관은 부분 재결정 또는 응력이완 금속조직으로 구성되는 것을 특징으로 하는 이중냉각 환형 핵연료봉을 제공한다.
나아가, 본 발명은 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관과 동축으로 배치되되 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 보다 작은 직경을 갖는 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 사이에 장입되는 환형 UO2 소결체; 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 양끝을 밀봉하는 환형 봉단마개를 포함하되,
상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관이 응력이완 금속조직으로 구성되는 것을 특징으로 하는 이중냉각 환형 핵연료봉을 제공한다.
환형 핵연료봉의 외측 지르코늄 합금 피복관과 내측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장이 서로 다를 경우 발생할 수 있는 1차적인 피복관 파손원인이 내측 피복관의 탄성좌굴(elastic buckling)이며, 상기 탄성좌굴을 방지하기 위해 본 발명의 환형 핵연료봉은 내측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장이 외측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장보다 작도록 한다.
상기와 같이 내측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장이 외측 지르코늄 합금 피복관보다 작으면 내측 피복관은 길이방향으로 인장응력을 받고 외측 피복관은 압축응력을 받기 때문에 내측 피복관의 파손을 야기하는 탄성좌굴을 방지할 수 있다.
한편 지르코늄 합금 피복관은 통상적으로 3가지 유형 - 응력이완(stress relieved), 부분 재결정(partially recrystallized) 및 완전 재결정(fully recrystallized)-의 금속조직 중 하나로 구성되며, 피복관의 조사성장은 금속조직의 유형에 따라서 달라진다. 이때 지르코늄 합금 피복관이 응력이완 조직을 가질 경우 조사성장이 가장 크고, 완전 재결정 조직을 가질 경우 조사성장이 가장 작다. 따라서 상기 금속조직들의 조합을 이용하여 내측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장이 외측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장보다 작게 유지하여 상기 탄성좌굴을 방지할 수 있으며, 본 발명의 환형 핵연료봉에서 내측 및 외측 지르코늄 합금 피복관의 금속조직 조합은 하기 표 1에 나타낸 바와 같다.
내측 지르코늄 합금 피복관 외측 지르코늄 합금 피복관 비고
응력 이완 응력이완 내측 피복관의 전위밀도가 외측 피복관보다 낮음
부분 재결정 응력이완
부분 재결정 내측 피복관의 부분 재결정 분율이 외측 피복관보다 높음
완전 재결정 응력이완
부분 재결정
완전 재결정 내측 피복관의 결정립 크기가 외측보다 큼
이때, 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관이 모두 완전 재결정 금속조직으로 구성되는 경우 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 결정립 크기가 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 결정립 크기보다 큰 것이 바람직하다.
상기의 경우, 내측 지르코늄 합금 피복관의 결정립 크기가 외측 지르코늄 합금 피복관의 결정립 크기보다 큰 것은 내측 지르코늄 합금 피복관의 재결정도가 더욱 높은 것을 의미하며, 내측 및 외측 지르코늄 합금 피복관이 모두 완전 재결정 금속조직이더라도 내측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장이 외측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장보다 작도록 하는 것을 의미한다. 이에 따라 탄성좌굴에 의한 피복관의 파손을 방지할 수 있게 되는 효과가 있다.
또한 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 모두 부분 재결정 금속조직으로 구성되는 경우 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 재결정된 결정립의 분율은 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 재결정된 결정립의 분율보다 큰 것이 바람직하다.
이때, 상기 결정립의 분율이란, 지르코늄 합금의 금속조직에 있어서 결정상을 이루고 있는 부분이 차지하는 비율을 의미하는 것이다.
상기의 경우, 내측 지르코늄 합금 피복관의 결정립의 분율이 외측 지르코늄 합금 피복관의 결정립 분율보다 큰 것은 내측 및 외측 지르코늄 합금 피복관이 모두 부분 재결정 금속조직이더라도 내측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장이 외측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장보다 작도록 하는 것을 의미하며, 이에 따라 탄성좌굴에 의한 피복관의 파손을 방지할 수 있게 되는 효과가 있다.
나아가, 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 모두 응력이완 금속조직으로 구성되는 경우 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 전위밀도는 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 전위밀도보다 작은 것이 바람직하다.
이때, 금속의 전위(dislocation)란 금속을 포함한 재료가 가지고 있는 선결함에 해당하는 것으로써, 상기 재료의 결함이란 금속의 결정구조에 있어 결정상의 흠을 의미한다. 따라서, 상기 전위밀도란 결정구조상의 흠이 차지하는 정도를 나타내는 것이다.
상기의 경우에는 전위밀도가 낮을수록 응력이완 정도가 커지고 결국 피복관의 조사성장은 감소하게 되기 때문이며, 상기의 경우 내측 지르코늄 합금 피복관 및 외측 지르코늄 합금 피복관이 모두 응력이완 금속조직이더라도 내측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장이 외측 지르코늄 합금 피복관의 조사성장보다 작도록 하는 것을 의미하고, 이에 따라 탄성좌굴에 의한 피복관의 파손을 방지할 수 있게 되는 효과가 있다.
상기와 같이 본 발명에서 제공하는 이중냉각 환형 핵연료봉은 연소 중에 내측 피복관의 조사성장이 외측 피복관의 조사성장보다 작도록 지르코늄 금속조직이 조합된 내측 및 외측 피복관을 제조하였으며, 이에 따라 내측 피복관은 길이방향으로 인장응력을 받고 반면 외측 피복관은 압축응력을 받게 된다.
즉, 본 발명의 내측 피복관은 탄성좌굴 파손이 발생하지 않고, 인장응력에 의해서 길이방향 크리프 변형이 발생하게 되며, 이러한 크리프 변형에 의해서 내측 피복관은 외측 피복관과 동일한 길이를 갖게 되어 더 이상 응력이 발생하지 않게 된다.
본 발명의 지르코늄 합금 금속은 니오븀과 주석 중 1종 또는 2종 각각 0.05 ~ 2.5 중량%; 철, 크롬, 구리, 니켈 및 바나듐으로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 원소 각각 0.01 ~ 0.5 중량%; 및 지르코늄 잔부로 구성되는 지르코늄 합금 조성물인 것이 바람직하나, 이에 제한을 두지 않는다.
지르코늄 합금은 중성자 흡수 단면적이 작고, 경수로 및 중수로의 사용조건에서 기계적 성질과 내식성이 우수하므로 핵연료 피복관 및 압력관 재료 등으로 사용될 수 있는 특징이 있으며, 본 발명에서는 내측 및 외측 피복관으로 상기 조성과 같은 지르코늄 합금을 사용하나, 이에 제한을 두지 않는다.
한편, 본 발명의 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 두께/직경 비는 0.04 내지 0.07 인 것이 바람직하다.
본 발명의 피복관은 내측 또는 외측의 구별없이 자체의 구조직인 건전성을 유지하기 위하여 두께/직경 비가 일정하게 유지되며, 이때 상기 두께/직경 비는 상기의 범위로 유지되는 것이 구조적 안전성을 위해 바람직하다. 상기와 같이 두께/직경 비가 일정하게 유지됨에 따라 내측 및 외측 피복관이 모두 동일한 길이를 가지는 본 발명의 내측 지르코늄 합금 피복관의 두께는 외측 피복관의 두께보다 작은 특징이 있다. 또한 외측 피복관은 외부의 지지격자에 의해서 기계적으로 지지되고 있으며, 내부에서는 환형 UO2 소결체가 지지하고 있지만, 내측 피복관의 경우 외부에서 환형 UO2 소결체가 지지하고 있지만, 내부에서 기계적으로 지지되는 부분이 없기 때문에 내측 피복관이 외측 피복관보다 하중에 더욱 취약한 특징이 있다.
따라서 내측 피복관이 파손의 1차원인인 탄성좌굴에 더욱 취약하게 되고, 상기 문제점을 개선하기 위하여 본 발명에서는 내측 피복관이 외측 피복관보다 조사성장이 덜 일어나도록 하였다.
나아가 본 발명은 지르코늄 합금을 성형하고 열처리하되, 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 열처리는 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 열처리보다 더 높은 온도에서 수행되는 내측 및 외측 지르코늄(Zr) 피복관을 제조하는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 제조된 내측 피복관을 외측 피복관의 내부에 동축으로 배치하여 환형 구조 피복관을 제조하는 단계(단계 2);
상기 단계 2에서 제조된 환형 구조 피복관에 있어 내측 피복관의 외부 및 외측 피복관의 내부에 해당하는 내부공간으로 UO2 소결체를 장입하는 단계(단계 3); 및
상기 단계 3에서 환형 UO2 소결체가 장입된 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 양끝을 밀봉하는 단계(단계 4)를 포함하는 이중냉각 환형 핵연료봉의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 이중냉각 환형 핵연료봉의 제조방법은 상기 단계 1의 열처리에 있어 내측 지르코늄 합금 피복관의 제조 시 열처리 온도가 외측 지르코늄 합금 피복관의 열처리 온도보다 높은 특징이 있다.
이는 상기 열처리 온도에 의해 지르코늄 합금의 금속 조직이 변화되기 때문이며, 열처리 온도가 더 높을수록 재결정도가 높은 지르코늄 합금을 제조할 수 있다. 또한 상기 재결정도가 높은 지르코늄 합금의 경우 조사성장이 작게 발생되므로 내측 지르코늄 합금 피복관이 외측 지르코늄 합금 피복관보다 더욱 높은 온도에서 열처리되어 제조됨으로써 조사성장이 작게 발생하게 된다.
상기 단계 1은 지르코늄 합금을 피복관 형태로 성형하고 이를 열처리하여 내측 및 외측 지르코늄 피복관을 제조하는 단계이다.
상기 단계 1의 성형을 더욱 세분화하면 지르코늄 합금 조성 원소의 혼합물을 진공아크용해하고 냉각하여 주괴를 제조하는 단계(단계 a); 상기 단계 a에서 제조된 주괴를 1000 ~ 1200 ℃영역에서 단조하는 단계(단계 b); 상기 단계 b에서 단조된 주괴를 1000 ~ 1200 ℃에서 10 ~ 40 분 동안 용체화 열처리를 수행한 후 300 ~ 400 ℃의 온도까지 300 ~ 400 ℃/s의 냉각속도로 냉각시키는 단계(단계 c); 상기 단계 c에서 냉각된 주괴를 600 ~ 800 ℃에서 압출하는 열간가공 단계(단계 d); 상기 단계 d에서 압출된 압출체를 550 ~ 630 ℃에서 2 ~ 4 시간 동안 최초 열처리를 수행하는 단계(단계 e); 및 상기 단계 e에서 열처리된 압출체를 2 ~ 5 회 냉간가공하고, 상기 냉간가공 사이에 1 ~ 4 회의 중간열처리를 550 ~ 630 ℃에서 3 ~ 10 시간 동안 수행하여 지르코늄 합금 핵연료피복관을 제조하는 단계(단계 f)로 나타낼 수 있다.
본 발명의 지르코늄 합금 피복관의 제조 시 상기와 같은 성형공정을 거쳐서 제조되는 것이 바람직하나, 이에 제한을 두지는 않는다.
한편, 상기 단계 1의 열처리 온도가 400 내지 450 ℃의 온도에서 수행되는 경우 응력이완 조직의 피복관이 제조되며,
상기 단계 1의 열처리 온도가 450 내지 550 ℃의 온도에서 수행되는 경우 부분 재결정 조직의 피복관이 제조되고,
상기 단계 1의 열처리 온도가 550 내지 600 ℃의 온도에서 수행되는 경우 완전 재결정 조직의 피복관이 제조된다.
일반적으로 합금의 금속조직은 3가지 유형, 즉, 응력이완 (stress relieved), 부분 재결정 (partially recrystallized) 및 완전 재결정 (fully recrystallized) 으로 분류할 수 있으며, 상기 금속조직 유형은 피복관 제조 중에 행하는 최종 열처리 온도에 의해서 결정된다. 상기 3가지 유형 중 일반적으로 최종 열처리 온도가 가장 낮으면 응력이완 금속조직이 형성되고, 온도가 가장 높으면 완전 재결정 금속조직이 형성된다. 중간 온도에서는 부분 재결정 금속조직이 형성된다.
따라서 본 발명의 지르코늄 합금의 경우 응력이완 조직은 최종 열처리 온도가 400 내지 450 ℃ 범위에서 형성되는 것이 바람직하다. 이때, 상기 응력이완 조직의 특징은, 전자현미경으로 관찰했을 때, 결정립계 (grain boundary)를 구별하기 어렵고 전위(dislocation)가 밀집된 조직으로써 하기 도 2에 응력이완 조직을 모식도를 통하여 나타내었다.
이때, 하기 도 2에서 선으로 나타낸 전위는 최종 열처리 이전에 실시된 가공에 의해서 형성된 것이고, 전위가 많이 축적될수록 전위밀도가 높아진다. 상기 전위밀도는 통상적으로 단위부피 당 전위선 길이로 표시되며, 상기 열처리 온도 범위 안에서 온도가 높아질수록 전위가 소멸하면서 전위밀도가 낮아지게 되므로, 응력이완 정도가 커지고 결국 피복관의 조사성장은 감소하게 된다.
또한, 지르코늄 합금의 부분 재결정 조직은 상기와 같이 450 내지 550 ℃의 온도 범위에서 형성되는 것이 바람직하다. 상기 부분 재결정 조직은, 전자현미경으로 관찰했을 때, 전위가 밀집된 영역과 재결정된 결정립이 혼합된 조직으로써, 하기 도 3에 부분 재결정 조직의 모식도를 나타내었다.
이때, 상기 부분 재결정 조직은 상기 열처리 온도 범위 안에서 열처리 온도가 높아질수록 재결정된 결정립의 분율이 증가하게 되고, 결정립의 분율이 증가함에 따라 피복관의 조사성장이 감소하게 되는 특징이 있다.
나아가 지르코늄 합금의 완전 재결정 조직은 상기와 같이 550 내지 600 ℃ 의 온도 범위에서 형성되는 것이 바람직하다. 완전 재결정 조직은 전자현미경으로 관찰했을 때, 재결정된 결정립으로만 구성된 조직으로써 하기 도 4에 완전재결정 조직을 모식도를 통하여 나타내었다.
이때, 상기 완전 재결정 조직은 상기 열처리 온도 범위 안에서 열처리 온도가 높아질수록 재결정된 결정립의 크기가 증가하게 되고, 결정립의 크기가 증가함에 따라 피복관의 조사성장은 감소하게 되는 특징이 있다.
한편, 상기 단계 1의 지르코늄 합금은 니오븀과 주석 중 1종 또는 2종 각각 0.05 ~ 2.5 중량%; 철, 크롬, 구리, 니켈 및 바나듐으로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 원소 각각 0.01 ~ 0.5 중량%; 및 지르코늄 잔부로 구성되는 지르코늄 합금인 것이 바람직하나, 이에 제한을 두지 않는다.
지르코늄 합금은 중성자 흡수 단면적이 작고, 경수로 및 중수로의 사용조건에서 기계적 성질과 내식성이 우수하므로 핵연료 피복관 및 압력관 재료 등으로 사용될 수 있는 특징이 있으며, 본 발명에서는 내측 및 외측 피복관으로 상기 조성과 같은 지르코늄 합금을 사용하나, 이에 제한을 두지 않는다.
본 발명의 제조방법에 있어 단계 2는 상기 단계 1에서 제조된 내측 및 외측 피복관을 동축으로 배치하고 환형 구조로 제조하는 단계이다.
상기 단계 2를 통하여 내측 및 외측 피복관을 환형 구조로 제작하여 이중냉각이 가능한 환형 핵연료봉을 제조할 수 있게 된다.
본 발명의 제조방법 중 단계 3은 상기 단계 2에서 제조된 환형 구조에 있어 내측 피복관의 외부 및 외측 피복관의 내부에 해당하는 내부공간으로 환형 UO2 소결체를 장입하는 단계이다.
이때, 상기 UO2 소결체는 상용 원자로의 핵연료로서 가장 널리 사용되는 물질로서, 본 발명의 핵연료봉에서는 내측 및 외측 지르코늄 합금 피복관 사이에 장입한 환형 UO2 소결체 핵연료를 사용한다.
상기 단계 4는 상기 단계 3에서 환형 UO2 소결체가 장입된 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 양끝을 밀봉하는 단계이다.
이때, 상기 단계 4의 밀봉은 용접을 통해 봉단마개를 부착하여 수행되는 것이 바람직하다. 상기 봉단마개를 통하여 내측 지르코늄 피복관 및 외측 지르코늄 피복관의 양 끝을 밀봉하여 내부에 장입된 UO2 소결체가 빠져나오지 않게 할 수 있다.
이상과 같이 본 발명의 이중냉각 환형 핵연료봉 및 이의 제조방법을 설명하였으나, 본 명세서에 개시된 실시예 및 도면에 의해 본 발명은 한정되지 않고, 기술사상이 보호되는 범위 이내에서 응용될 수 있다.
1: 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관
2: 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관
3: 환형 UO2 소결체
4: 환형 봉단마개

Claims (14)

  1. 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관과 동축으로 배치되되 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 보다 작은 직경을 갖는 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 사이에 장입되는 환형 UO2 소결체; 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 양끝을 밀봉하는 환형 봉단마개를 포함하되,
    상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관은 완전 재결정 금속조직으로 구성되며 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관은 완전 재결정, 부분 재결정 및 응력이완으로 구성되는 군으로부터 선택되는 하나의 금속조직으로 구성되며,
    상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관이 모두 완전 재결정 금속조직으로 구성되는 경우 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 결정립 크기가 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 결정립 크기보다 큰 것을 특징으로 하는 이중냉각 환형 핵연료봉.
  2. 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관과 동축으로 배치되되 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 보다 작은 직경을 갖는 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 사이에 장입되는 환형 UO2 소결체; 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 양끝을 밀봉하는 환형 봉단마개를 포함하되,
    상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관은 부분 재결정 금속조직으로 구성되며 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관은 부분 재결정 또는 응력이완 금속조직으로 구성되며,
    상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 모두 부분 재결정 금속조직으로 구성되는 경우 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 재결정된 결정립의 분율은 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 재결정된 결정립의 분율보다 큰 것을 특징으로 하는 이중냉각 환형 핵연료봉.
  3. 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관과 동축으로 배치되되 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 보다 작은 직경을 갖는 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관; 상기 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 사이에 장입되는 환형 UO2 소결체; 및 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 양끝을 밀봉하는 환형 봉단마개를 포함하되,
    상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관이 응력이완 금속조직으로 구성되며,
    상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 전위밀도는 상기 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 전위밀도보다 작은 것을 특징으로 하는 이중냉각 환형 핵연료봉.
  4. 지르코늄 합금을 성형하고 열처리하되, 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 열처리는 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 열처리보다 더 높은 온도에서 수행되는 내측 및 외측 지르코늄(Zr) 피복관을 제조하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1에서 제조된 내측 피복관을 외측 피복관의 내부에 동축으로 배치하여 환형 구조 피복관을 제조하는 단계(단계 2);
    상기 단계 2에서 제조된 환형 구조 피복관에 있어 내측 피복관의 외부 및 외측 피복관의 내부에 해당하는 내부공간으로 UO2 소결체를 장입하는 단계(단계 3); 및
    상기 단계 3에서 환형 UO2 소결체가 장입된 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 양끝을 밀봉하는 단계(단계 4)를 포함하는 제1항에 따른 이중냉각 환형 핵연료봉의 제조방법.
  5. 지르코늄 합금을 성형하고 열처리하되, 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 열처리는 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 열처리보다 더 높은 온도에서 수행되는 내측 및 외측 지르코늄(Zr) 피복관을 제조하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1에서 제조된 내측 피복관을 외측 피복관의 내부에 동축으로 배치하여 환형 구조 피복관을 제조하는 단계(단계 2);
    상기 단계 2에서 제조된 환형 구조 피복관에 있어 내측 피복관의 외부 및 외측 피복관의 내부에 해당하는 내부공간으로 UO2 소결체를 장입하는 단계(단계 3); 및
    상기 단계 3에서 환형 UO2 소결체가 장입된 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 양끝을 밀봉하는 단계(단계 4)를 포함하는 제2항에 따른 이중냉각 환형 핵연료봉의 제조방법.
  6. 삭제
  7. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 지르코늄(Zr) 합금은 니오븀과 주석 중 1종 또는 2종 각각 0.05 ~ 2.5 중량%; 철, 크롬, 구리, 니켈 및 바나듐으로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 원소 각각 0.01 ~ 0.5 중량%; 및 지르코늄 잔부로 구성되는 지르코늄 합금 조성물인 것을 특징으로 하는 이중냉각 환형 핵연료봉.
  8. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 두께/직경 비는 0.04 내지 0.07 인 것을 특징으로 하는 이중냉각 환형 핵연료봉.
  9. 지르코늄 합금을 성형하고 열처리하되, 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 열처리는 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 열처리보다 더 높은 온도에서 수행되는 내측 및 외측 지르코늄(Zr) 피복관을 제조하는 단계(단계 1);
    상기 단계 1에서 제조된 내측 피복관을 외측 피복관의 내부에 동축으로 배치하여 환형 구조 피복관을 제조하는 단계(단계 2);
    상기 단계 2에서 제조된 환형 구조 피복관에 있어 내측 피복관의 외부 및 외측 피복관의 내부에 해당하는 내부공간으로 UO2 소결체를 장입하는 단계(단계 3); 및
    상기 단계 3에서 환형 UO2 소결체가 장입된 내측 지르코늄(Zr) 합금 피복관 및 외측 지르코늄(Zr) 합금 피복관의 양끝을 밀봉하는 단계(단계 4)를 포함하는 제3항에 따른 이중냉각 환형 핵연료봉의 제조방법.

  10. 제9항에 있어서, 상기 단계 1의 내측 지르코늄 합금 피복관의 열처리는 400 내지 450 ℃의 온도에서 수행되어 응력이완 조직의 피복관이 제조되는 것을 특징으로 하는 이중냉각 환형 핵연료봉의 제조방법.
  11. 제5항에 있어서, 상기 단계 1의 내측 지르코늄 합금 피복관의 열처리는 450 내지 550 ℃의 온도에서 수행되어 부분재결정 조직의 피복관이 제조되는 것을 특징으로 하는 이중냉각 환형 핵연료봉의 제조방법.
  12. 제4항에 있어서, 상기 단계 1의 내측 지르코늄 합금 피복관의 열처리는 550 내지 600 ℃의 온도에서 수행되어 완전재결정 조직의 피복관이 제조되는 것을 특징으로 하는 이중냉각 환형 핵연료봉의 제조방법.
  13. 제4항, 제5항 및 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 단계 1의 지르코늄 합금은 니오븀과 주석 중 1종 또는 2종 각각 0.05 ~ 2.5 중량%; 철, 크롬, 구리, 니켈 및 바나듐으로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 원소 각각 0.01 ~ 0.5 중량%; 및 지르코늄 잔부로 구성되는 지르코늄 합금인 것을 특징으로 하는 이중냉각 환형 핵연료봉의 제조방법.
  14. 제4항, 제5항 및 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 단계 4의 밀봉은 용접을 통해 봉단마개를 부착하여 수행되는 것을 특징으로 하는 이중냉각 환형 핵연료봉의 제조방법.
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