KR100323299B1 - 비스무트와 니오븀을 함유한 고강도 지르코늄 합금 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 1.5 내지 6 중량%의 비스무트와 니오븀을 함유한 보다 우수한 강도와 내크리프성을 갖는 고강도 지르코늄 합금에 관한 것이다.
Description
본 발명은 핵원자로에 사용되기에 적합한 지르코늄계 합금에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 가압수형 원자로용 핵연료 집합체에 사용되는 핵연료 부품을 피복관하는데 사용되는 지르코늄계 합금에 관한 것이다.
경수로용 핵연료봉에 사용되는 피복관(cladding)은 핵분열 생성물이 연료로부터 냉각제/중성자 감속제로 방출되는 것을 방지하고, 연료와 냉각제/중성자 감속제 간의 접촉 및 화학반응을 방지하는 기능을 한다. 이러한 피복관은 핵원자로 작동시의 조건과 환경에서 높은 내식성과 뛰어난 기계적 성질을 갖고 있어야 한다. 그러므로, 피복관은 거의 345 ℃에 달하는 온도에서 증기와 물에서 작동하는 연료봉의 수명을 위해 충분한 내식성과, 연료봉의 수명과 관련하여 충분한 강도 및 내크리프성과, 그리고 핵분열 연료물질을 경제적으로 사용하기 위하여 통상적으로 기생 중성자의 흡수가 낮아야 한다.
일반적인 피복관 재료는 지르코늄, 지르코늄 합금, 및 스테인레스강을 포함한다. 주성분이 지르코늄인 지르코늄계 합금이 수 십년 동안 핵연료봉 또는 부품의 피복용으로 사용되어 왔다. 만족스러운 성능을 제공하는 지르코늄 합금 중 가장 일반적인 것으로는 지르칼로이-2와 지르칼로이-4가 있으며, 이는 미국재료시험협회(American Society for Testing and Material standard)의 표준규격으서, 즉 핵응용 지르코늄 및 지르코늄 합금 잉곳 표준 설명서 B350-93(1993)에 조성물 R60802 및 R60804로서 각각 기술되어 있다. 지르칼로이-2(조성물 R60802)는 1.20 내지 1.70 중량%의 주석, 0.07 내지 0.20 중량%의 철, 0.05 내지 0.15 중량%의 크롬, 0.03 내지 0.08 중량%의 니켈, 및 나머지가 지르코늄과 불순물로 이루어지며, 여기서 철과 크롬과 니켈의 함유량의 합이 0.18 내지 0.38 중량%이다. 지르칼로이-4(조성물 R60804)는 1.20 내지 1.70 중량%의 주석, 0.18 내지 0.24 중량%의 철, 0.07 내지 0.13 중량%의 크롬, 및 나머지가 지르코늄과 불순물로 이루어지며, 여기서 철과 크롬의 함유량의 합이 0.28 내지 0.37 중량%이다. 지르칼로이-2와 지르칼로이-4의 최대 불순물량은 ASTM의 표준규격 B350-93과 관련하여 표 1에 제시되어 있다.
| 최대 불순물(중량%) | ||
| R60802 | R60804 | |
| 알루미늄 | 0.0075 | 0.0075 |
| 붕소 | 0.00005 | 0.00005 |
| 카드뮴 | 0.00005 | 0.00005 |
| 탄소 | 0.027 | 0.027 |
| 코발트 | 0.0020 | 0.0020 |
| 구리 | 0.0050 | 0.0050 |
| 하프늄 | 0.010 | 0.010 |
| 수소 | 0.0025 | 0.0025 |
| 산소 | * | * |
| 마그네슘 | 0.0020 | 0.0020 |
| 망간 | 0.0050 | 0.0050 |
| 몰리브덴 | 0.0050 | 0.0050 |
| 니켈 | - | 0.0070 |
| 니오븀 | 0.010 | 0.010 |
| 질소 | 0.0065 | 0.0065 |
| 실리콘 | 0.012 | 0.0120 |
| 주석 | - | - |
| 티타늄 | 0.0050 | 0.0050 |
| 텅스텐 | 0.010 | 0.010 |
| 우라늄(전체) | 0.00035 | 0.00035 |
비록 이들 합금 및 다른 합금들이 일반적으로 충분한 성능을 제공하지만, 이들은 최적의 강도 및 내식성을 둘 다 지니지 않고 있는 단일 금속이나 합금으로 구성된 단일벽 피복관(때때로 스루우(through)벽 피복관으로 지칭됨)으로 피복관된 핵연료봉의 선택적인 구조 및 단일벽 피복관을 위한 선택적인 재료를 발견하기 위한 추가적인 분석 및 연구를 수행해야 하는 결점을 지니고 있다. 핵연료봉 피복관에 사용되기 위한 단일 또는 스루우벽 피복관에 대한 선택적인 구조는 이중 또는 다중층 튜브를 포함한다. 이러한 형태의 피복관은 높은 내식성 합금으로 이루어진 외층과, 피복관의 기계적 강도를 제공하는 내층을 포함하고 있다. 때때로 이중 피복관으로 일컬어지는, 특히 저함량의 주석을 함유하는 지르칼로이 외층(0.8 중량%의 아주 적은 주석)과 지르칼로이-4 내층을 갖춘 이러한 형태의 피복관은 핵연료봉 피복관으로 일반적으로 사용되고 있다. 다른 다양한 내식성 합금으로 이루어진 얇은 외층(3 내지 5mil)을 갖춘 지르칼로이-4 내층 피복관이 제조되어 원자로에서 시험되어 왔다. 0.5 중량%의 주석, 0.5 중량%의 철, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 외층 합금과, 그리고 0.5 중량%의 주석, 0.5 중량%의 철, 0.2 중량%의 크롬, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 다른 외층 합금은 각각 고온 가압수형 원자로 내에서 특별한 내식성을 나타낸다. 핵연료봉을 위한 다중층식 튜브구조와 합금의 예는 본 발명에 참고되는 미국특허 제 5,493,592호와, 제 4,963,316호와, 그리고 제 4,735,768호에 기술되어 있다.
연료 소비가 증가되고 원자로 내부에서의 체류시간이 길어짐에 따라 경제적인 측면에서 통상적으로 사용되던 핵연료봉 피복관용 합금의 성능이 제한을 받게 되었다. 지르칼로이의 내식성은 주된 관심사였으며, 특히 최근에는 지르칼로이 상에서 부식필름이 약 50 내지 60 MWd/kgU의 연소중에 수용할 수 없는 수준에까지 성장할 수 있는 저누출 코아 로딩을 사용하는 고온 냉각수 가압수형 원자로에서 더욱 관심을 가지게 되었다. 지르칼로이의 내식성을 최적화하려는 노력으로, 주석의 함유량을 감소시키게 되었는데, 이에 의해 피복관재료의 강도 및 내크리프성이 감소되었다. 예를 들어, 지난 십여 년에 걸쳐 거의 1.55 중량%에서 유지되었던 핵연료봉내의 피복관물질로 사용된 지르칼로이의 주석 함유량은 거의 1.30 중량%의 소량으로 낮춰져왔다. 이러한 주석양의 감소는 특히 보다 높은 연소율에서 실질적으로 더 나은 내식성을 야기하였으나, 피복관의 기계적 성질에 상당한 악영향을 미쳐왔다. 주석은 지르칼로이의 합금원소를 강화하는 용질용액이며, 합금의 강도와 내크리프성을 향상시킨다. 그러나, 지르칼로이에서의 주석 함유량을 감소시키는 것은 피복관의 강도는 물론 크리프다운(creepdown) 되도록 피복관의 저항력을 감소시킨다.
지르코늄 합금과 지르칼로이의 높은 연소성능의 한계를 극복하기 위하여, 합금개발프로그램이 시행되었으며, 내식성, 고강도 및 내크리프성은 물론 낮은 중성자 단면적의 특성이 보다 효율적으로 조합된 핵연료봉 피복관용 지르코늄 합금의 연구 및 개발이 현재까지 계속되고 있다.
본 발명의 목적은 원자로 내부에서 뛰어난 내식성을 갖는 다중층식 피복관의 외층용 합금과 낮은 기생 중성자 흡수 특성을 유지하는 한편, 지르칼로이-2 또는 지르칼로이-4보다 고강도를 갖는 피복관의 내측 피복관용 합금을 제공하고자 하는 것이다.
도 1은 높이 방향으로 축소시킨 가압수형 원자로용 핵연료 집합체의 측단면도.
도 2a는 2개의 층으로 구성된 복합 이중 피복관을 갖는 도 1의 핵연료 집합체의 핵연료봉의 개략적인 단면도.
도 2b는 3개의 층으로 구성된 복합 삼중 피복관을 갖는 도 1의 핵연료 집합체의 핵연료봉의 개략적인 단면도.
* 도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명 *
10 : 핵연료 집합체 12 : 하부 이음판
14 : 안내관 16 : 간격 격자
18 : 핵연료봉 22 : 상단부 플러그
24 : 하단부 플러그 26 : 상부 이음관
28 : 기구관 80 : 핵연료 펠릿
110,120 : 핵연료봉 피복관 111,121 : 외층
114,124 : 내층 127 : 최내층
다층식 피복관의 내층에 이러한 고강도 합금을 사용함으로써, 연료봉의 기계적 설계와 성능기준을 여전히 유지하면서 전체 피복관의 벽두께를 감소시킬 수 있다. 피복관벽의 두께가 감소됨으로써, 피복관의 단위길이당 피복관중량이 감소될 수 있으며, 피복관제조에 적은 양의 재료가 소요되기 때문에 소정 길이에 대한 피복관의 가격이 낮아진다. 더욱이, 피복관벽의 두께가 감소됨에 따라 기생 열중성자의 열흡수로 인해 야기되는 연료 싸이클 비용이 개선될 수 있는데, 이는 소정의 조성물의 피복관에 대한 기생 중성자의 흡수가 피복관벽의 두께에 비례하기 때문이다. 현재 사용되고 있는 주석 또는 니오븀 첨가물보다 작은 열중성자 단면적을 갖는 합금원소는 합금의 기생 중성자의 흡수를 감소시킬 수 있음은 물론 연료 싸이클 비용이 부가적으로 개선된다.
다층식 피복관의 내층에 이러한 고강도 합금을 사용함으로써, 연료봉의 외경을 일정하게 유지하면서 큰 직경의 연료 펠릿을 사용하는 것이 가능해져서 연료봉 핵분열물질 중량의 증가와 피복관벽의 두께의 감소로 인한 상당한 에너지 생성 비용이 절감될 수 있다. 소정의 연료봉 설계에 있어서, 피복관의 외경은 열적 유압조건에 의해 미리 결정되므로 쉽게 변경할 수 없다. 얇은 벽을 갖는 피복관은 동일한 외경을 가지면서 두꺼운 벽을 갖는 피복관보다 큰 직경의 연료 펠릿을 수용할 수 있다. 큰 직경의 연료 펠릿은 동일한 양의 에너지를 생산하기 위해 작은 직경의 펠릿보다 낮은 우라늄 함유량을 가질 수 있다. 이산화 우라늄이 약간 부유한 핵연료인 경우에는, 연료봉의 단위길이의 에너지 생성 수명은 단위길이당 정체 U235원자의 수에 비례한다. 그러므로, 예를 들어 4.00 중량%의 U235가 함유된 0.300 인치(약 0.762 cm) 직경의 펠릿을 포함하고 있는 두꺼운 벽을 갖는 연료봉보다 0.005 인치(약 0.0127 cm) 더 얇은 벽을 갖는 피복관을 사용함으로써, 0.310 인치(약 0.7874 cm) 직경의 연료 펠릿이 사용될 수 있다. 이러한 펠릿의 감소된 U235함유량은 연료의 단위길이당 동일한 수의 U235원자를 유지하도록 다음과 같을 것이다.
(여기서, L은 연료의 단위길이)
선택적으로, 동일한 U235함유량을 유지하며 펠릿 직경을 증가시킴으로써, 연료봉의 단위길이당 U235원자의 수가 증가하고 연료의 단위길이당 에너지 생성 수명 또한 증가될 것이다. 어떠한 실시예에서도 두꺼운 스루우벽 지르칼로이 피복관을 사용하는 것에 비해 비교적 고가이지만 얇은 벽을 갖는 다층식 피복관을 사용함으로써 원자로 연료 싸이클 비용이 감소될 것이다.
본 발명은 비스무트를 함유하는 고강도 지르코늄계 합금에 관한 것으로서, 본 발명의 일실시예에 따른 지르코늄계 합금은 몰리브덴, 3 내지 6 중량%의 비스무트, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진다.
본 발명의 또다른 실시예에 따르면, 고강도 지르코늄계 합금은 1.5 내지 6 중량%의 비스무트, 약 1 내지 4 중량%의 주석, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진다.
본 발명의 또다른 실시예에 따르면, 고강도 지르코늄계 합금은 1.5 내지 3중량% 비스무트, 0.5 내지 3 중량%의 니오븀, 0.5 내지 1.5 중량%의 몰리브덴, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어지며, 니오븀과 몰리브덴 함유량의 합이 1.5 중량% 이상이다.
본 발명은 또한 비스무트를 함유한 고강도 지르코늄계 합금에 관한 것으로서, 본 발명의 일실시예에 따른 지르코늄계 합금은 0.5 내지 3 중량%의 니오븀, 3 내지 6 중량%의 비스무트, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진다.
본 발명의 또다른 실시예에 따르면, 비스무트를 함유하는 고강도 지르코늄계 합금은 1 내지 3 중량%의 니오븀, 1.5 내지 3 중량%의 비스무트, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진다.
지르칼로이-4 및 지르칼로이-2는 순수 지르코늄 보다 강하고, 내크리프성이 우수하다. 지르코늄 합금은 전형적으로 고용경화 및 석출경화 등의 두 경화기구에 의해 강화될 수 있다. 이러한 경화 기구는 많은 고강도 지르코늄 합금에 적용된다. 가장 우수한 석출 경화제는 니오븀이다. 다른 석출 경화제 중에서, 러시아인에 의해 개발된 1 %의 니오븀, 1.2 %의 주석, 및 0.4 %의 철을 포함하는 지르코늄 합금과, 캐나다에서 CANDU 압력관에 사용되는 2.5 내지 2.8 %의 니오븀을 포함하는 지르코늄 합금이 사용된다. 다른 석출 경화제로는 몰리브덴과 실리콘이 있다. 지르칼로이-4와 지르칼로이-2의 강도는 주로 고용강화제인 주석을 첨가하여 얻어지는데, 이는 주석이 지르코늄 기지에 고용되기 때문이다. 주석의 원자 반경은 0.1584nm로서, 이는 지르코늄의 원자 반경인 0.1602nm와 거의 동일하며, 주석 원자는 합금의 결정격자에서 지르코늄 원자를 대신하거나 치환한다. 따라서, 주석은 또한 지르코늄계 합금에 사용될 때 치환 합금원소라고도 한다. 지르칼로이-4에 철과 크롬을 첨가하는 것과 지르칼로이-2에 철과 크롬 및 니켈을 첨가하는 것은 이들 합금의 기계적 성질에 실질적으로 영향을 주지 못하는데, 이는 이들 원소들이 지르코늄 α상에 거의 불용성이며, 단지 소량만이 첨가되기 때문이다. 이러한 합금 원소는 지르칼로이의 부식 거동을 개선하기 위해 주로 첨가된다. 원자로의 작동 온도에서 및 그 이하에서, 이들 전이 원소들은 적절한 조성 Zr(CrFe)2또는 Zr2(NiFe)을 형성하며 작은 중간금속 펠릿의 형태로 존재한다.
본 발명은 지르코늄에 소정의 합금 원소를 첨가하여 개선된 강도와 내크리프성을 가지는 합금을 제조하는 것이다. 보다 상세하게는, 약 1.5 내지 6 중량%의 비스무트와, 1 내지 4 중량%의 주석, 0.5 내지 3 중량%의 니오븀 및/또는 0.5 내지 1.5 중량%의 몰리브덴으로 구성된 그룹으로부터 선택된 원소 또는 원소의 혼합물과, 나머지가 지르코늄으로 이루어진 합금은 강도와 내크리프성이 실질적으로 개선된다.
본 발명에 따르면, 두 개의 층으로 구성된 피복관의 내층 또는 3개 이상의 층으로 구성된 피복관의 내층으로서 사용되는, 고강도와 개선된 크리프 거동 뿐만 아니라 기생 중성자의 흡수가 감소된 합금은 1.5 내지 6 중량%의 비스무스(Bi)가 첨가된 지르코늄으로 이루어진다. 주석과 유사하게, 비스무스는 고용 경화제이다. 지르코늄의 원자 반경이 0.1602nm인 반면 비스무스의 원자 반경은 0.1700nm이다. 따라서, 비스무스는 주석과 유사한 치환 합금원소가 된다. 합금원소로서 비스무스를 사용할 때의 부가적인 장점은 매우 낮은 열 중성자 단면을 가진다는 점으로, 지르코늄의 단면이 0.184반(barn)인 반면 비스무스의 단면은 0.034반이다. 주석의 열 중성자의 단면은 0.610반이다. 지르코늄에 주석의 첨가는 순수 지르코늄 금속에 비해 합금의 기생 중성자 흡수를 증가시키는 반면, 비스무스의 첨가는 지르코늄 금속 또는 지르칼로이에 비해 기생 중성자 흡수를 저하시킨다.
다음과 같은 합금 원소의 조성비를 갖는 지르코늄 합금은 지르칼로이 및 지르코늄 보다 높은 항복강도와 내크리프성을 갖는다.
I. 3원 합금
a. 3 내지 6 중량%의 비스무트, 몰리브덴, 바람직하게는 0.5 내지 1.5 중량%의 몰리브덴, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄-비스무트-몰리브덴 합금.
b. 1 내지 4 중량%의 주석, 1.5 내지 6 중량%의 비스무트, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄-비스무트-주석 합금.
c. (i) 3 내지 6 중량%의 비스무트, 니오븀, 바람직하게는 0.5 내지 3 중량%의 니오븀, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄-비스무트-니오븀 합금 ; (ii) 1.5 내지 3 중량%의 비스무트, 1 중량% 이상의 니오븀, 바람직하게는 3 중량% 이하의 니오븀, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄-비스무트-니오븀 합금.
II. 4원 합금
a. (A) 3 내지 6 중량%의 비스무트, 몰리브덴, 바람직하게는 0.5 내지 1.5 중량%의 몰리브덴, 니오븀, 바람직하게는 0.5 내지 3 중량%의 니오븀, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄-비스무트-몰리브덴-니오븀 합금.
(B) 1.5 내지 3 중량%의 비스무트, 0.5 내지 3.0 중량%의 니오븀, 0.5 내지 1.5 중량%의 몰리브덴, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄-비스무트-몰리브덴-니오븀 합금, 여기서 몰리브덴과 니오븀의 합은 1.5 중량% 이상이다.
b. 1 내지 4 중량%의 주석, 1.5 내지 6 중량%의 비스무트, 몰리브덴, 바람직하게는 0.5 내지 1.5 중량%의 몰리브덴, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄-비스무트-몰리브덴-주석 합금.
III. 5원 합금
a. 1 내지 4 중량%의 주석, 1.5 내지 6 중량%의 비스무트, 몰리브덴, 바람직하게는 0.5 내지 1.5 중량%의 몰리브덴, 니오븀, 바람직하게는 0.5 내지 3 중량%의 니오븀, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄-비스무트-몰리브덴-주석-니오븀 합금.
상기 모든 합금에는 결정립을 미세화시켜 강도를 강화시키기 위해서, 대략 최대 0.1 중량%의 실리콘을 첨가할 수 있다. 바람직한 실시예에서, 실리콘의 최소 함유량은 0.008 중량%(80ppm)이어야 한다. 이들 합금은 또한 결정립의 크기를 조절하기 위해, 대략 0.008 내지 0.02 중량%(80 내지 200ppm)의 탄소를 함유할 수 있다. 상기한 합금에서의 산소 레벨은 합금에 저온 강도를 부여하기 위해 0.06 내지 0.018 중량%(600 내지 1800ppm), 바람직하게는 0.06 내지 0.09 중량%(600 내지 900ppm)으로 저하되도록 조절될 수 있다.
도면을 참조하면, 도 1은 가압수형 원자로(PWR)용 핵연료 집합체(10)를 도시하고 있다. 도 1에서 핵연료 집합체(10)는 하부 이음판(12), 안내관(14), 이러한 안내관을 따라 이격된 간격 격자(16)에 의해 지지되며 반경방향으로 이격되어 있는 핵연료봉(18), 기구관(28), 및 안내관의 상단부에 부착된 상부 이음판(26)을 포함하고 있다. 핵분열 반응의 제어를 보조하기 위해 사용되는 제어봉이 원자로가 작동하는 동안 안내관 내에 위치하게 된다(도시되지 않음). 각각의 핵연료봉(18)은 일반적으로 핵분열성 재료로 구성된 핵연료 펠릿(80)을 내부에 포함된 금속성 관형 핵연료봉 피복관(110,120)과, 상단부 플러그(22)와, 금속성 관형 핵연료봉 피복관 내에 핵연료 펠릿을 용접 밀폐한 하단부 플러그(24)를 포함하고 있다. 나선형 스프링 부재가 상단부 플러그(22)와 연료 펠릿(80) 사이의 연료봉 내에 위치되어, 연료 펠릿이 적층 형태로 위치할 수 있도록 한다.
본 발명에 따라 구성된 도 1에 도시된 가압수형 원자로용 핵연료봉의 개략적인 단면도인 도 2a를 참조하면, 피복관(110,120)은 내식성 지르코늄 및/또는 지르코늄 합금 금속으로 구성된 외층(111)과, 이러한 외층(111)의 내벽(113)에 야금학적으로 결합되며, 바람직하게는 0.5 내지 1.5 중량%의 몰리브덴, 3 내지 6 중량%의 비스무스, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄 합금으로 구성된 내층(114)을 포함하고 있다.
본 발명의 다른 실시예에서, 내층(114)은 바람직하게는 0.5 내지 1.5 중량%의 몰리브덴, 바람직하게는 0.5 내지 3 중량%의 니오븀, 3 내지 6 중량%의 비스무스, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄 합금으로 구성된다.
본 발명의 또다른 실시예에서, 내층(114)은 1.5 내지 6 중량%의 비스무트, 1내지 4 중량%의 주석, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄 합금으로 구성된다.
본 발명의 또다른 실시예에서, 내층(114)은 몰리브덴, 1.5 내지 6 중량%의 비스무트, 1 내지 4 중량%의 주석, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄 합금으로 구성된다.
본 발명의 또다른 실시예에서, 내층(114)은 바람직하게는 0.5 내지 1.5 중량%의 몰리브덴, 바람직하게는 0.5 내지 3 중량%의 니오븀, 1.5 내지 6 중량%의 비스무스, 1 내지 4 중량%의 주석, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄 합금으로 구성된다.
본 발명의 또다른 실시예에서, 내층(114)은 1.5 내지 3 중량%의 비스무트, 0.5 내지 3 중량%의 니오븀, 0.5 내지 1.5 중량%의 몰리브덴, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄 합금으로 구성되는데, 여기서 니오븀과 몰리브덴의 함유량의 합은 1.5 중량% 이상이다.
본 발명의 또다른 실시예에서, 내층(114)은 3 내지 6 중량%의 비스무트, 0.5 내지 3 중량%의 니오븀, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄 합금으로 구성된다.
본 발명의 다른 실시예에서, 내층(114)은 1.5 내지 3 중량%의 비스무트, 1 중량% 이상의 니오븀, 바람직하게는 3 중량% 이하의 니오븀, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄 합금으로 구성된다.
본 발명에 따라 구성된 도 1에 도시된 가압수형 원자로용 다른 핵연료봉의개략적인 단면도인 도 2b를 참조하면, 복합 피복관(120)은 내식성 지르코늄 및/또는 지르코늄 합금 금속으로 구성된 외층(121)과, 고강도 지르코늄으로 구성된 내층(124), 및 이러한 내층(124)의 내벽(126)에 야금학적으로 결합된 최내층(127) 또는 라이너를 포함하고 있다.
본 발명에 따르면, 피복관(120)의 내층(124)은 바람직하게는 0.5 내지 1.5 중량%의 몰리브덴, 3 내지 6 중량%의 비스무스, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 고강도의 지르코늄 합금으로 구성된다.
본 발명의 다른 실시예에서, 내층(124)은 바람직하게는 0.5 내지 1.5 중량%의 몰리브덴, 바람직하게는 0.5 내지 3 중량%의 니오븀, 3 내지 6 중량%의 비스무스, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄 합금으로 구성된다.
본 발명의 또다른 실시예에서, 내층(124)은 1.5 내지 6 중량%의 비스무트, 1 내지 4 중량%의 주석, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄 합금으로 구성된다.
본 발명의 또다른 실시예에서, 내층(124)은 몰리브덴, 1.5 내지 6 중량%의 비스무트, 1 내지 4 중량%의 주석, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄 합금으로 구성된다.
본 발명의 또다른 실시예에서, 내층(124)은 바람직하게는 0.5 내지 1.5 중량%의 몰리브덴, 바람직하게는 0.5 내지 3 중량%의 니오븀, 1.5 내지 6 중량%의 비스무스, 1 내지 4 중량%의 주석, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄 합금으로 구성된다.
본 발명의 또다른 실시예에서, 내층(124)은 1.5 내지 3 중량%의 비스무트, 0.5 내지 3 중량%의 니오븀, 0.5 내지 1.5 중량%의 몰리브덴, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄 합금으로 구성되는데, 여기서 니오븀과 몰리브덴 함유량의 합은 1.5 중량% 이상이다.
본 발명의 또다른 실시예에서, 내층(124)은 3 내지 6 중량%의 비스무트, 0.5 내지 3 중량%의 니오븀, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄 합금으로 구성된다.
본 발명의 다른 실시예에서, 내층(124)은 1.5 내지 3 중량%의 비스무트, 1 중량% 이상의 니오븀, 바람직하게는 3 중량% 이하의 니오븀, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 지르코늄 합금으로 구성된다.
파손을 일으키는 펠릿 피복관 상호작용(pellet cladding interactive, PCI)으로부터 부가적으로 보호하기 위해, 최내층(127)은 지르코늄 또는 지르코늄 합금, 또는 다른 금속, 바람직하게는 순수 지르코늄 또는 해면상 지르코늄(sponge zirconium) 또는 약 0.4 중량%의 철을 함유하는 희석된 지르코늄 철합금으로 구성된다.
상기한 상세한 설명 및 도면은 본 발명의 바람직한 실시예를 기술하는 반면, 당업자들에 의해 본 발명의 개념과 범위를 벗어나지 않으면서 다양한 개조 및 변화가 이루어질 수 있음은 명백하다.
상기한 본 발명에 따르면, 원자로 내부에서 뛰어난 내식성을 갖는 다중층식 피복관의 외층용 합금을 사용하여 현재까지 생산되어 있는 핵연료봉 피복관을 개선시킬 수 있으며, 내부 부재 피복관용 새로운 합금을 이용하여 낮은 기생 중성자 흡수 특성을 유지하는 한편, 지르칼로이-2 또는 지르칼로이-4보다 고강도를 얻을 수 있다. 다중층식 피복관의 내층에 이러한 고강도 합금을 사용함으로써, 전체 피복관의 벽두께를 감소시킬 수 있으며 동시에, 연료봉의 기계적 설계와 성능기준을 여전히 유지할 수 있다. 또한, 피복관벽의 두께가 감소됨으로써, 피복관의 단위길이당 피복관중량이 감소되며, 피복관제조에 적은 양의 재료가 소요되기 때문에 소정 길이의 피복관튜브의 가격을 낮출 수 있다. 더욱이, 피복관 벽두께가 감소됨으로써, 소정의 조성물의 피복관에 대한 기생 중성자 흡수가 피복관벽의 두께에 비례하기 때문에 기생 열중성자 흡수의 감소로 야기되는 연료 싸이클 비용을 개선시킬 수 있다. 현재 사용되고 있는 주석 또는 니오븀 첨가물보다 작은 열중성자 단면적을 갖는 합금원소는 합금의 기생 중성자 흡수를 감소시킬 수 있음은 물론 연료 싸이클 비용을 부가적으로 개선시킬 수 있다.
Claims (13)
- (정정) 1.5 내지 6 중량%의 비스무스, 0.5 이상%의 니오븀, 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 고강도 지르코늄 합금.
- (정정) 제 1 항에 있어서, 상기 니오븀의 양은 3 중량% 이하인 고강도 지르코늄 합금.
- (정정) 제 1 항에 있어서, 0 보다 크고 0.1 중량% 이하의 실리콘을 더 포함하는 고강도 지르코늄 합금.
- (정정) 제 1 항에 있어서, 0.008 내지 0.02 중량%의 탄소를 더 포함하는 고강도 지르코늄 합금.
- (정정) 제 1 항에 있어서, 0.06 내지 0.18 중량%의 산소를 더 포함하는 고강도 지르코늄 합금.
- (삭제)
- 3 내지 6 중량%의 비스무스, 0.5 내지 3 중량%의 니오븀, 0 보다 크고 0.1 중량% 이하의 실리콘 및 나머지가 지르코늄으로 이루어진 고강도 지르코늄 합금.
- (삭제)
- (삭제)
- 제 7 항에 있어서, 상기 실리콘의 함유량이 0.008 내지 0.015 중량%인 고강도 지르코늄 합금.
- 제 10 항에 있어서, 0.008 내지 0.02 중량%의 탄소를 더 포함하는 고강도 지르코늄 합금.
- 제 11 항에 있어서, 0.06 내지 0.18 중량%의 산소를 더 포함하는 고강도 지르코늄 합금.
- 제 12 항에 있어서, 상기 산소의 함유량이 0.06 내지 0.09인 고강도 지르코늄 합금.
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