JP2021176984A - 金属微粒子の作製装置 - Google Patents

Abstract

【課題】微細な金属微粒子を効率よく製造するための金属微粒子の作製装置を提供する。【解決手段】金属微粒子の作製装置は、金属組成物と金属組成物の融点以上の沸点を有する第１溶剤とを満たした粒子発生槽と、第１溶剤の中で溶融した金属組成物を物理的に切断して金属組成物の一次粒子を発生させる撹拌子と、を含む、粒子発生部と、粒子発生槽の周囲とその上方を囲み、第１溶剤で満たされていると共に、粒子発生部の上方で連通されている、粒子分裂槽と、粒子分裂層に超音波を照射する超音波振動子と、を含む粒子分裂部と、を備え、粒子分裂部では、粒子発生槽の上方を介して粒子分裂槽へ輸送された一次粒子が超音波振動子から照射された超音波を受け、一次粒子が分裂して金属微粒子となる。【選択図】図２

Description

本開示は、主として電子回路基板のはんだ付けに用いるソルダーペースト等における金属微粒子の作製装置に関する。特に、粒子径１０μｍ以下の球状はんだ粒子の作製装置に関する。

近年では電子部品の更なる微細化に伴う電子回路基板の高密度化に対応するために、粒子径が１０〜２５μｍである金属粒子が実用化されており、今後は１０μｍ以下の金属粒子も必要となってくる。従来、金属粒子の製造方法として、気体中で造粒を行う遠心噴霧法、ガス噴霧を併用した遠心噴霧法、液体中で造粒を行う機械的攪拌による分散法、超音波振動による分散法、超音波キャビテーションによる分散法等が知られている。特に、微細な金属粒子を製造する場合には、液体中で造粒を行う方法が用いられることが多い。

攪拌による分散法は、金属組成物の融点以上の温度に保持した高温の加熱媒体中に金属組成物を投入し、攪拌によるせん断力を負荷する方法である。溶融した金属組成物を液滴として分散させ、ついで冷却凝固させることで、金属粒子を製造することができる（例えば、特許文献１参照。）。攪拌は溶融した金属組成物全体に作用させることができるため、粒子の生成効率が高い。ただし、当該方法で製造できる粒子の平均粒子径はおよそ１１μｍ〜１３μｍ程度であり、粒子径が１０μｍ以下である金属粒子を効率よく製造することは困難である。

超音波振動による分散法は、金属組成物の融点以上の温度に保持した高温の加熱媒体中に金属組成物を投入し、超音波エネルギーを負荷する方法である。溶融した金属組成物を微細な液滴として分散させ、ついで冷却凝固させることで、金属粒子を製造することができる（例えば、特許文献２参照。）。ただし、当該方法で製造できる粒子の平均粒子径はおよそ１１μｍ〜９８μｍの範囲であり、粒子径が１０μｍ以下である金属粒子を効率よく製造することは困難である。

超音波キャビテーションによる分散法は、金属組成物の融点以上の温度に保持した高温の加熱媒体中に金属組成物を投入し、機械的な撹拌をすることなく超音波を照射する方法である。超音波を照射することでキャビテーションが発生し、キャビテーション圧壊時の衝撃圧を利用して、溶融した金属組成物を微細な液滴として分散させる。この方法によれば、粒子径が１〜６μｍである金属粒子を全体の５０〜８０％の質量比で製造することができる（例えば、特許文献３参照。）。
しかしながら、微細な粒子を得るためには超音波を３０分間以上照射しなければならない。また、超音波キャビテーションは加熱媒体中で発生し、溶融した金属組成物の表面でしか作用しないため、溶融した金属組成物からの粒子発生の効率が低い。さらに、超音波照射時間が長くなると粒子の発生速度が低下するため、生産性が低下する。これらのことから、多くの量を製造することは困難である。

また、機械的な撹拌と超音波振動とを複合して印加する造粒方法も報告されている。機械的に混合することによって金属粒子を生成し、さらに超音波振動により微細な液滴として分散させる。この方法によっても、平均粒子径が１〜１０μｍの範囲内の金属粒子を、収率が高く製造できる（例えば、特許文献４参照。）。

特開２００４−１８８９０号公報 特開平９−４９００７号公報 特開２０１７−１５０００５号公報 特開昭６２−２６３９０２号公報

しかしながら、従来の機械的な撹拌と超音波振動とを複合して印加する造粒方法では、超音波振動によって金属粒子同士の衝突による再凝集で粒子径の大きな金属粒子が残存してしまう。そのため、生成した金属粒子同士の衝突を防止するために、溶融した金属組成物の濃度を一定以下にする必要があり、バッチでの処理または金属組成物の投入量を小さくしなければならない。結果として、この方法によっても金属微粒子の生産性に問題がある。

本開示は、従来の課題を解決するもので、粒子径が１〜１０μｍである金属微粒子を効率よく作製する金属微粒子の作製装置を提供することを目的とする。

上記目標を達成するために、本開示に係る金属微粒子の作製装置は、金属組成物と前記金属組成物の融点以上の沸点を有する第１溶剤とを満たした粒子発生槽と、前記第１溶剤の中で溶融した前記金属組成物を物理的に切断して前記金属組成物の一次粒子を発生させる撹拌子と、を含む、粒子発生部と、
前記粒子発生槽の周囲とその上方を囲み、前記第１溶剤で満たされていると共に、前記粒子発生部の上方で連通されている、粒子分裂槽と、前記粒子分裂層に超音波を照射する超音波振動子と、を含む、粒子分裂部と、
を備え、
前記粒子分裂部では、前記粒子発生槽の上方を介して前記粒子分裂槽へ輸送された前記一次粒子が前記超音波振動子から照射された超音波を受け、前記一次粒子が分裂して金属微粒子となる。

本開示の金属微粒子の作製装置によれば、粒子発生部の粒子発生槽では攪拌によって一次粒子を発生させ、その後、粒子分裂部の粒子分裂槽に一次粒子が輸送される構成を備えている。このような構成にすることで効率よく金属微粒子を作製することができる。
つまり、本開示の金属微粒子の作製装置では、機械的攪拌による粒子発生部と、超音波による粒子分裂部とがそれぞれ別の構成として分かれている。そのため、原料となる金属組成物から効率的に一次粒子を発生させつつ、超音波振動による再凝集を抑制でき、かつ発生した一次粒子を効率的に所望のサイズに微細化し金属微粒子とすることができる。したがって、粒子径が１〜１０μｍである金属微粒子を効率的に作製することが可能となる。

本開示の実施の形態１に係る金属微粒子の作製装置による作製方法の各工程を示すフローチャートである。 本開示の実施の形態１に係る金属微粒子の作製装置の断面構造を示す模式断面図である。 粒子発生槽の金属組成物への撹拌子による流れの向きと一次粒子生成量との関係を示す図である。 粒子発生槽の金属組成物への撹拌子による回転数と一次粒子生成量との関係を示す図である。 粒子分裂槽内における超音波振動子の動作時間と、金属微粒子のＤ１０粒子径およびＤ９０粒子径との関係を示す図である。

第１の態様に係る金属微粒子の作製装置は、金属組成物と前記金属組成物の融点以上の沸点を有する第１溶剤とを満たした粒子発生槽と、前記第１溶剤の中で溶融した前記金属組成物を物理的に切断して前記金属組成物の一次粒子を発生させる撹拌子と、を含む、粒子発生部と、
前記粒子発生槽の周囲とその上方を囲み、前記第１溶剤で満たされていると共に、前記粒子発生部の上方で連通されている、粒子分裂槽と、前記粒子分裂層に超音波を照射する超音波振動子と、を含む粒子分裂部と、
を備え、
前記粒子分裂部では、前記粒子発生槽の上方を介して前記粒子分裂槽へ輸送された前記一次粒子が前記超音波振動子から照射された超音波を受け、前記一次粒子が分裂して金属微粒子となる。

第２の態様に係る金属微粒子の作製装置は、上記第１の態様において、前記攪拌子は、回転型であってもよい。

第３の態様に係る金属微粒子の作製装置は、上記第１又は第２の態様において、前記粒子分裂部は、さらに、
前記粒子分裂槽の周囲と下方を囲んでおり、ヒーターが載置され、第２溶剤を満たした加熱槽と、
前記加熱槽の下方に載置され、前記超音波振動子が載置され、第３溶剤を満たした冷却槽と、
を含んでもよい。

第４の態様に係る金属微粒子の作製装置は、上記第１から第３のいずれかの態様において、前記第１溶剤および前記第２溶剤が、前記金属組成物の融点より高い沸点を有し、かつ
前記第１溶剤は、金属組成物と反応しない溶剤であってもよい。

第５の態様に係る金属微粒子の作製装置は、上記第１から第４のいずれかの態様において、前記粒子発生槽に前記金属組成物を供給する原料供給部が接続され、
前記粒子分裂槽の下方に作製された金属微粒子および前記第１溶剤を回収する回収部が接続されていてもよい。

以下、本開示の実施の形態に係る金属微粒子の作製装置について、図面を参照しながら説明する。なお、図面において実質的に同一の部材については同一の符号を付している。

（実施の形態１）
＜金属微粒子の作製プロセス＞
図１は、本開示の実施の形態１に係る金属微粒子の作製装置による作製方法の各工程を示すフローチャートである。本開示の金属微粒子の作製装置では、粒子発生工程１０２を行う粒子発生部および粒子分裂工程１０３を行う粒子分裂部を少なくとも含んでいればよいが、図１に示すように、本実施の形態１では、原料供給工程１０１や、粒子形成工程１０４、粒子回収工程１０５等を行うための原料供給部や回収部も備える。

以下に、この金属微粒子の作製方法の各工程について説明する。
（１）原料供給工程１０１は、金属微粒子の原料である金属組成物を供給する工程であり、その融点以上に加熱して溶融させた液体状の金属組成物を溶剤の中に供給する工程である。
（２）粒子発生工程１０２は、溶剤内に供給した液体状の金属組成物を撹拌子で攪拌して一次粒子を発生させる工程であり、粒子発生部で行われる。粒子発生工程１０２では、撹拌子によるせん断力を作用させて、溶融した金属組成物を物理的に切断し液滴（一次粒子）を発生させる。
（３）粒子分裂工程１０３は、粒子発生工程１０２で得られた液滴（一次粒子）に超音波を照射して、液滴（一次粒子）を分裂させる。つまり、上述の液滴（一次粒子）にキャビテーション衝撃圧を作用させて、液滴（一次粒子）をさらに微細な液滴（金属微粒子）に分裂させる工程である。粒子分裂工程１０３は粒子分裂部で行われる。
本明細書では、粒子発生工程１０２を行って得られた粒子を一次粒子と称し、粒子分裂工程１０３を行って得られた粒子を金属微粒子と称する。

ここで、粒子分裂工程１０３は、主に溶剤と一次粒子とを含む混合物に対して行う。つまり、上述の粒子発生工程１０２で得られた溶剤および一次粒子を、粒子発生部から粒子分裂部へと移動させ、超音波を照射する。なお、後述の実施例１で説明するように、粒子発生工程１０２および粒子分裂工程１０３は、一つの金属微粒子の作製装置内で行うことが、金属微粒子の作製効率の点で好ましい。

（４）粒子形成工程１０４は、分裂させた液滴（金属微粒子）を表面張力によって球状に変化させ、その後に金属組成物の融点未満に冷却して固体とする工程である。粒子形成工程は粒子分裂部にて行われる。
（５）粒子回収工程１０５は、作製した金属微粒子を溶剤と分離して回収する工程であり、回収部で行われる。
以上の各工程によって、金属微粒子が得られる。

以下、金属微粒子の作製装置の説明では、粒子発生工程１０２および粒子分裂工程１０３が行われる粒子発生部と粒子分裂部とを中心に説明する。

＜金属微粒子の作製装置＞
本開示の実施の形態１に係る金属微粒子の作製装置２００を次に説明する。
図２は、本開示の実施の形態１に係る金属微粒子の作製装置２００の断面構造を示す模式断面図である。本実施の形態１に係る金属微粒子の作製装置２００は、金属微粒子の原料である金属組成物２０６に、攪拌によるせん断力を負荷して粒子発生工程１０２を行う粒子発生部２０１と、発生した一次粒子に超音波を照射して粒子分裂工程１０３を行い金属微粒子とする粒子分裂部２０３と、を少なくとも有していればよく、これらをそれぞれ別の構成として備えている。このような構成にすることで、一次粒子を効率よく発生させつつ、金属微粒子を作製することができる。

粒子発生部２０１の粒子発生槽２０２と、粒子分裂部２０３の粒子分裂槽２０４とには、それぞれ、金属組成物２０６の融点以上の沸点を持つ第１溶剤２０５が満たされる。粒子発生槽２０２にはさらに、金属微粒子の原料となる金属組成物２０６が供給される。ここで、金属組成物２０６は、溶融状態で供給してもよく、非溶融状態で供給してもよい。本実施の形態１では、粒子発生槽２０２の下部に原料供給部２０８を接続し、溶融状態で金属組成物２０６を供給する。また、粒子発生槽２０２には回転式の攪拌子２０９が設置される。粒子分裂槽２０４は、ヒーター２０７が設置された加熱槽２１２の内側に設置される。加熱槽２１２には、第２溶剤２１３が満たされる。粒子発生部２０１および粒子分裂部２０３では、金属組成物２０６（および第１溶剤２０５）を、ヒーター２０７で第２溶剤２１３を加熱することによって、金属組成物２０６の融点以上に加熱できる構造になっている。粒子分裂部２０３には、粒子分裂槽２０４の下部に第３溶媒２１１で満たされた冷却槽２１０が設置される。冷却槽２１０には超音波振動子２１４、冷却装置２１５、脱気器２１７が設置される。

＜粒子発生部２０１＞
以下、粒子発生部２０１について詳細を示す。
粒子発生部２０１は、粒子発生層２０２と、撹拌子２０９とを含む。
粒子発生部２０１の粒子発生槽２０２は、第１溶剤２０５および金属組成物２０６が設けられている。粒子発生槽２０２には上側から攪拌子２０９が浸漬され、金属組成物２０６の全体にせん断力を作用させることができる。

図２に示すように、粒子発生部２０１における粒子発生槽２０２と粒子分裂部２０３における粒子分裂槽２０４とは、第１溶剤２０５および一次粒子が、粒子発生槽２０２側から粒子分裂槽２０４側に、粒子発生槽２０２の上部を介して流動できるように接続されている。

粒子発生槽２０２では、撹拌子２０９によって粒子発生槽２０２の下部で撹拌による流動が発生している。また、粒子発生槽２０２は、粒子分裂槽２０４と接続されている上部のみ開放されている。そのため、粒子発生槽２０２内で生成した一次粒子は、撹拌子による流れにより上部に輸送され、粒子分裂槽２０４側に移動する。

金属組成物２０６は、原料供給部２０８から追加供給することができる。原料供給部２０８は、金属組成物２０６のみを供給してもよく、金属組成物２０６および第１溶剤２０５をそれぞれ個別に、もしくは混合物として供給してもよい。

＜粒子発生工程１０２＞
以下、粒子発生工程１０２について詳細を示す。
粒子発生工程１０２で攪拌子によるせん断力を負荷する方法は特に制限されず、一般的な撹拌子を用いることができる。撹拌子は、回転型や振動型等、何れであってもよいが、安全面で回転型であることが好ましい。

・攪拌子２０９による流れ方向
撹拌子として回転型を用いる場合、撹拌子２０９の回転方向によっては、粒子発生槽２０２の一次粒子および第１溶剤２０５に発生する流れは上向きまたは下向きになる。図３は、粒子発生槽２０２の金属組成物２０６への撹拌子２０９による流れの向きと一次粒子生成量との関係を示す図である。回転数は２，０００ｒｐｍで、投入する金属組成物２０６は１００ｇである。図３に示すように、上向きの流れの場合は一次粒子生成量が８７ｇであるのに対し、下向きの流れの場合は１２ｇである。これは、下向きの流れの場合、生成した一次粒子が粒子発生槽２０２から粒子分裂槽２０４へ移動するのを妨げ、一次粒子が再度金属組成物２０６に接触、凝集してしまうためと考えられる。
以上のことを考慮すると、撹拌子２０９によって上向きの流れを生成することが望ましい。

・回転数
粒子発生工程１０２における撹拌子の回転数について説明する。図４は、粒子発生槽２０２の金属組成物２０６への撹拌子２０９による回転数と一次粒子生成量との関係を示す図である。攪拌の時間は１分間である。図４において、一次粒子生成量は、撹拌前に供給した金属組成物２０６の質量と、攪拌後に一次粒子にならずに残っていた金属組成物２０６の質量との差分である。

図４に示すように、撹拌子２０９の回転数が５００ｒｐｍよりも小さいときには、一次粒子はほとんど発生しない。一方、５００ｒｐｍ以上のとき、２０００ｒｐｍまでは一次粒子の生成量は回転数とともになだらかに増加する。２０００ｒｐｍから３０００ｒｐｍまでは、回転数の増加に対する一次粒子の生成量はほとんど変化しない。一方で、３０００ｒｐｍより大きくなると一次粒子生成量は急激に低下し、３２５０ｒｐｍより大きいと、回転数が５００ｒｐｍよりも小さいときと同様に一次粒子の生成量は非常に小さい。

この理由については、次のように考える。攪拌子２０９の回転数が５００ｒｐｍより小さい場合、攪拌によるせん断力や上向きの流れは小さい。そのため、金属組成物２０６の切断による一次粒子の生成が小さいと考える。また、粒子発生槽２０２から粒子分裂槽２０４への一次粒子の輸送量が小さいため、発生した一次粒子が金属組成物２０６と接触し、再度凝集するためと考える。

撹拌子２０９の回転数が３，０００ｒｐｍより大きい場合、攪拌による上向きの流れ金属組成物２０６にかかる遠心力が大きくなる。それにより、金属組成物２０６が粒子発生槽２０２の壁面に密着する形になり、撹拌子２０９による金属組成物２０６のせん断が円滑に行われないためと考える。

以上のことを考慮すると、回転数は５００ｒｐｍ以上３，０００ｒｐｍ以下が好ましく、１，０００ｒｐｍ以上３０００ｒｐｍ以下が特に好ましい。

＜粒子分裂部２０３＞
以下、粒子分裂部２０３について詳細を示す。
粒子分裂部２０３は、図２に示されるように、粒子分裂層２０２と、加熱層２１２と、冷却層２１０とによって構成される。

粒子発生槽２０２と接続している粒子分裂槽２０４には、第１溶剤２０５が満たされている。粒子分裂槽２０４の下部には、加熱槽２１２および第２溶剤２１３、冷却槽２１０および第３溶剤２１１、超音波振動子２１４が設置されている。

加熱槽２１２の下部には、投げ込み型の超音波振動子２１４と、当該超音波振動子２１４を冷却するための冷却槽２１０とが設けられている。冷却槽２１０には沸点７０℃以上の第３溶剤２１１が満たされている。

冷却槽２１０の底部に設置された投げ込み型の超音波振動子２１４によって、第３溶剤２１１、加熱槽２１２の底部、および第２溶剤２１３を介して、粒子分裂槽２０４内部の第１溶剤２０５に超音波キャビテーションを作用させることができる。また、第１溶剤２０５は、金属組成物２０６の融点以上に加熱されているが、投げ込み型の超音波振動子２１４は、第３溶剤２１１によって、耐熱温度である６０℃以下に保たれている。

粒子分裂槽２０４内は、加熱槽２１２に設置するヒーター２０７を用いて、第１溶剤２０５の温度が金属組成物２０６の融点以上となるように制御している。このように温度制御することで、粒子分裂部２０３で十分に一次粒子を分裂させやすくすることができる。

上述のように、粒子分裂部２０３の粒子分裂槽２０４の下部には、超音波振動子２１４を冷却するための第３溶剤２１１を満たした冷却槽２１０が設けられる。またその底部に超音波振動子２１４が設置される。このように設置することで、粒子発生部２０１で発生した一次粒子は、粒子分裂部２０３において粒子分裂槽２０４の下部から超音波キャビテーションによる作用がなされる。粒子発生部２０１で発生した一次粒子は、その粒子径は所望の１〜１０μｍの大きさと比較して大きく、さらにばらつきを持っている。粒子径が大きいものほど沈降しやすいため、粒子分裂槽２０４の下部に存在しやすい。また、粒子分裂槽２０４内における超音波キャビテーションの作用は、超音波振動子２１４に近い粒子分裂槽２０４下部ほど大きいため、粒子分裂の速度が大きくなる。これにより、粒子径が大きい金属微粒子２１９は粒子分裂の速度が大きく、粒子径が小さい金属微粒子２１９は粒子分裂の速度が小さいため、より粒子径の分布が小さい金属微粒子２１９を生成することができる。

＜粒子分裂工程１０３＞
以下、粒子分裂工程１０３について詳細を示す。

粒子分裂工程１０３では、粒子発生工程１０２で得られる一次粒子、すなわち第１溶剤２０５中に分散する一次粒子に、粒子分裂槽２０４で超音波を照射する。超音波の照射方法は特に制限されない。超音波の照射は、一般的な超音波振動子を用いて照射することができる。このとき、超音波は本実施の形態の目的および効果を損なわなければ、どの方向から照射してもよいが、超音波の減衰が少ない方向から照射することが好ましい。超音波を照射するための超音波振動子は、ホーン型であってもよく、投げ込み型であってもよい。

・超音波照射条件
粒子分裂工程１０３で照射する超音波の照射条件は、本実施の目的および効果を損なわなければ、特に制限されない。例えば、周波数は、２２〜１３０ｋＨｚとすることができる。

また、粒子分裂工程１０３の開始から終了までの間に温度勾配を設けてもよい。粒子分裂工程１０３を粒子分裂槽２０４内で行う場合には、粒子分裂槽２０４内の温度を測定し、温度制御することが好ましい。

＜金属微粒子＞
金属微粒子２１９の原料である金属組成物２０６は、電子回路基板のはんだ付けに用いるソルダーペースト用の合金等とすることができ、本実施の形態では、Ｂｉ−４５質量％Ｉｎとしている。ただし、当該金属組成物２０６（ひいては金属微粒子２１９）はＢｉ−４５質量％Ｉｎに限らず、ＢｉとＩｎの混合比率を変化させたＢｉ−Ｉｎ合金であってもよい。また、Ｂｉ−Ｉｎの組み合わせに限らず、Ｓｎ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｉｎから選ばれる少なくとも１種類の金属もしくはその合金とすることができる。また、これらの金属や合金から得られる金属酸化物としてもよい。

また、本実施の形態１に係る金属微粒子の作製方法では、粒子径が１〜１０μｍである金属微粒子２１９を効率的に作製することができる。さらに、粒子分裂工程１０３における超音波照射時間を長くすることで１μｍ未満のサブミクロン粒子を作製することも可能である。一方、粒子分裂工程１０３における超音波照射時間を短くすると１０μｍ以上の金属微粒子を作製することもできる。

＜溶剤＞
本実施の形態１に係る金属微粒子の作製方法に用いる溶剤は、金属組成物２０６の融点より高い沸点を有し、かつ金属組成物２０６と反応しない溶剤であれば特に制限しない。例えば沸点が２００〜５００℃程度の溶剤とすることができ、その例にはトリエチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールモノヘキシルエーテル、２−エチル−１，３−ヘキサンジオール、シリコーンオイル、植物油等を含む。また揮発性の低いイオン液体等であってもよい。

＜粒子回収工程１０５＞
粒子回収工程１０５は、次のとおりである。
粒子分裂槽２０４で金属微粒子２１９を生成した後、金属微粒子２１９および第１溶剤２０５は、金属組成物２０６の融点以下に冷却されたのちに、回収部２１６に送られる。

＜効果＞
かかる構成によれば、粒子発生工程で、金属微粒子２１９の原料である金属組成物２０６に、撹拌子２０９による攪拌を作用させることで一次粒子を発生させる。そして、粒子発生工程１０２とは異なる粒子分裂工程１０３で超音波を照射して一次粒子を分裂させることで、粒子径１μｍ〜１０μｍの金属微粒子２１９を効率的に作製することができる。さらに、粒子径を小さくしたい場合は、粒子分裂工程１０３での超音波照射時間を長くすることで、粒子発生量を低下させることなく粒子径の小さな金属微粒子２１９を作製することができる。

つまり、本開示の金属微粒子作製方法によれば、粒子生成速度を律速する粒子発生工程１０２を撹拌子２０４によって効率的に行い、かつ粒子微細化に有効な超音波照射による粒子分裂工程１０３とを分けている。このため、粒子径が１〜１０μｍである金属微粒子の作製において、粒子の生成効率が高いという利点がある。

（実施例１）
実施例１では、上述の実施の形態１における金属微粒子の作製装置を用いたより具体的な金属微粒子生成方法を以下で説明する。

＜粒子作製性能＞
本開示の実施の形態１に係る金属微粒子の作製装置を用い、金属組成物２０６をＢｉ−４５質量％Ｉｎ（液相９５℃、固相８９℃）として金属微粒子２１９の作製を実際に行う。なお、本実施例１では、第１溶剤２０５および第２溶剤２１３としてトリエチレングリコールモノブチルエーテル（沸点：２７８℃）を用い、第３溶剤２１１として水道水を用いる。粒子発生槽２０２は、直径が６０ｍｍのものを用いる。回転型の攪拌子２０９には回転数最大６０００ｒｐｍ、撹拌羽根の直径が５０ｍｍであるものを用いる。投げ込み型の超音波振動子２１４は、周波数２５ｋＨｚで最大出力が１２００Ｗである。粒子分裂槽２０４は、直径が１３０ｍｍである装置を用いる。
加熱槽２１２内のヒーター２０７を用いて第２溶剤２１３を加熱し、第１溶剤２０５を１１０℃に加熱する。第１溶剤２０５の液温が１１０℃に達したときには、第１溶剤２０５に浸漬している金属組成物２０６が溶融して液体状態になる。

ここで、回転型の攪拌子２０９を動作させると、撹拌子においてせん断力と上向きの流れが発生する。このせん断力が溶融した金属組成物２０６の表面に作用して、金属組成物２０６の液滴（一次粒子）が得られる。しかしながら、撹拌子２０６の金属組成物２０６への浸漬が浅いと、液滴へのせん断力が小さくなるため、一次粒子の生成効率が低下する。そのため、液滴を効率的に発生させるためには、液面が低くならないように撹拌子２０９の位置や金属組成物２０６の量を調整することが重要である。

本実施の形態１に係る金属微粒子の作製装置では、撹拌子２０９によって発生する上向きの流れで、粒子発生槽２０２内の第１溶剤２０５および一次粒子の上向きの流動が発生する。粒子発生槽２０２は粒子分裂槽２０４と上方で接続されているため、粒子発生槽２０２内の第１溶剤２０５と、粒子発生槽２０２内で発生した一次粒子とが、粒子分裂槽２０４側に流れ込む。したがって、粒子発生槽２０２内の液滴である一次粒子が粒子分裂槽２０４に効率的に移動する。また、流れ込む量は、粒子発生槽２０２内の攪拌子２０９の回転数および攪拌羽根の形状によって制御することができる。

粒子分裂槽２０４（粒子分裂部２０３）に流れ込んだ液滴（一次粒子）には、投げ込み型の超音波振動子２１４でキャビテーションを作用させる。投げ込み型の超音波振動子２１４を４５０Ｗで動作させると、振動子表面から粒子分裂槽２０４の方向に超音波が伝播し、粒子分裂槽２０４内の第１溶剤２０５でキャビテーションが発生する。このキャビテーションが圧壊する際に発生する衝撃圧が一次粒子に作用する。そして、更に微細な液滴（金属微粒子２１９）が得られる。金属微粒子２１９の大きさは超音波振動子２１４の出力とキャビテーションを作用させる時間によって制御することが可能であり、時間が長くなるのに伴い、金属微粒子２１９の粒子径は小さくなる。なお、本実施例１では、超音波振動子２１４の動作時間を１ｍｉｎ〜２０ｍｉｎに制御した。

図５は、粒子分裂槽２０４内における超音波振動子２１４の動作時間と、金属微粒子２１９のＤ１０粒子径およびＤ９０粒子径との関係を示す図である。Ｄ１０粒子径およびＤ９０粒子径とは、レーザー回折・散乱式粒子径分布測定装置で測定した際、体積の小さい方からそれぞれ１０％、９０％の大きさの粒子径である。なお、超音波振動子２１４を動作させない場合のＤ１０粒子径およびＤ９０粒子径は、それぞれ１００μｍ以上、１ｍｍ以上である。動作時間が大きくなるのに伴いＤ９０粒子径が小さくなり、動作時間６ｍｉｎでＤ９０粒子径が１０μｍになる。このことから、動作時間は６ｍｉｎ以上とすることが望ましい。また、Ｄ１０粒子径も同様に、動作時間が大きくなるのに伴い小さくなり、１５ｍｉｎで１μｍとなる。動作時間が２０ｍｉｎ以上になると、Ｄ１０粒子径が１μｍよりも小さくなる。
これらのことから、本実施例１において粒子径１μｍ〜１０μｍの金属微粒子を効率的に作成するためには、動作時間は６ｍｉｎ以上１５ｍｉｎ以下とすることが望ましい。

本実施例１では、金属組成物２０６に、撹拌子２０９を用いてせん断力を作用させる粒子発生部２０１と、粒子発生部２０１とは異なる超音波振動子２１４を用いてキャビテーションによる圧力を作用させる粒子分裂部２０３とで、それぞれ一次粒子の発生と一次粒子の分裂とを行う。これにより、粒子径の小さい金属微粒子を効率的に作製することができる。

なお、本開示においては、前述した様々な実施の形態及び／又は実施例のうちの任意の実施の形態及び／又は実施例を適宜組み合わせることを含むものであり、それぞれの実施の形態及び／又は実施例が有する効果を奏することができる。

本開示に係る金属微粒子の作製装置によれば、一次粒子の発生と一次粒子の分裂とを異なる方式、異なる工程で行うため、一次粒子を効率的に発生させながら一次粒子を分裂させることができる。そのため、効率的に金属微粒子を作製することができる。さらに粒子分裂部における溶剤（ひいては一次粒子）の流速を撹拌子の回転数や溶剤投入速度を調整することによって、超音波照射時間を変化させることができる。したがって、任意の粒子径の金属微粒子を得ることが可能となり、当該金属微粒子は、例えば、微細接合を必要とする電子回路基板のはんだ付け等に適用できる。

１０１ 原料供給工程
１０２ 粒子発生工程
１０３ 粒子分裂工程
１０４ 粒子形成工程
１０５ 粒子回収工程
２００ 金属微粒子の作製装置
２０１ 粒子発生部
２０２ 粒子発生槽
２０３ 粒子分裂部
２０４ 粒子分裂槽
２０５ 第１溶剤
２０６ 金属組成物
２０７ ヒーター
２０８ 原料供給部
２０９ 撹拌子
２１０ 冷却槽
２１１ 第３溶剤
２１２ 加熱槽
２１３ 第２溶剤
２１４ 超音波振動子
２１５ 冷却装置
２１６ 回収部
２１７ 脱気器
２１９ 金属微粒子

Claims (5)

1. 金属組成物と前記金属組成物の融点以上の沸点を有する第１溶剤とを満たした粒子発生槽と、前記第１溶剤の中で溶融した前記金属組成物を物理的に切断して前記金属組成物の一次粒子を発生させる撹拌子と、を含む、粒子発生部と、
   前記粒子発生槽の周囲とその上方を囲み、前記第１溶剤で満たされていると共に、前記粒子発生部の上方で連通されている、粒子分裂槽と、前記粒子分裂層に超音波を照射する超音波振動子と、を含む粒子分裂部と、
   を備え、
   前記粒子分裂部では、前記粒子発生槽の上方を介して前記粒子分裂槽へ輸送された前記一次粒子が前記超音波振動子から照射された超音波を受け、前記一次粒子が分裂して金属微粒子となる、金属微粒子の作製装置。
2. 前記攪拌子は、回転型である、請求項１に記載の金属微粒子の作製装置。
3. 前記粒子分裂部は、さらに、
   前記粒子分裂槽の周囲と下方を囲んでおり、ヒーターが載置され、第２溶剤を満たした加熱槽と、
   前記加熱槽の下方に載置され、前記超音波振動子が載置され、第３溶剤を満たした冷却槽と、
   を含む、
   請求項１または２に記載の金属微粒子の作製装置。
4. 前記第１溶剤および前記第２溶剤が、前記金属組成物の融点より高い沸点を有し、かつ
   前記第１溶剤は、金属組成物と反応しない溶剤である、
   請求項１から３の何れか１項に記載の金属微粒子の作製装置。
5. 前記粒子発生槽に前記金属組成物を供給する原料供給部が接続され、
   前記粒子分裂槽の下方に作製された金属微粒子および前記第１溶剤を回収する回収部が接続されている、
   請求項１から４の何れか１項に記載の金属微粒子の作製装置。

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