JP2021114395A - 燃料電池モジュール及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】優れた発電性能を有する燃料電池スタックを実現しうる燃料電池モジュール及びその製造方法を提供する。【解決手段】燃料電池モジュールは、第一セパレータ、電極−膜接合体、及び第二セパレータをこの順で有する。電極−膜接合体は、第一セパレータ側から、第一電極、電解質膜、及び第二電極がこの順に積層されている。第一セパレータの電極−膜接合体側の面は、第一電極と接する中心部と、第一電極と接していない外周部と、を有する。第二セパレータの電極−膜接合体側の面は、第二電極と接する中心部と、第二電極と接していない外周部と、を有する。燃料電池モジュールは、第一セパレータの外周部と電極−膜接合体の周縁部とを接着する額縁状の第一封止部材、及び第二セパレータの外周部と電極−膜接合体の周縁部とを接着する額縁状の第二封止部材を更に有する。燃料電池モジュールは、少なくとも第一セパレータの外周部及び第一封止部材に接する空間が形成されている。【選択図】図３

Description

本開示は、燃料電池モジュール及びその製造方法に関し、詳細には、電極−膜接合体とセパレータとを有する燃料電池モジュール及びその製造方法に関する。

燃料電池は、水素を含有する燃料ガスと、空気などの酸素を含有する酸化剤ガスとを電気化学的に反応させることにより、電力と熱とを同時に発生させる。固体高分子電解質型燃料電池（ＰＥＦＣ：ＰＯＬＹＭＥＲ ＥＬＥＣＴＲＯＬＹＴＥ ＦＵＥＬ ＣＥＬＬ）は、水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜と、その高分子電解質膜の両面に形成された第一電極及び第二電極とを、有する。これらの電極は、高分子電解質膜の表面に形成される触媒層と、触媒層の外側に配置され、通気性及び電子導電性を併せ持つガス拡散層（ＧＤＬ：ＧＡＳ ＤＩＦＦＵＳＩＯＮ ＬＡＹＥＲ）と、を有する。このように高分子電解質膜と電極とが一体的に接合されて組み立てられた構造体を電極−膜接合体（ＭＥＡ：ＭＥＭＢＲＡＮＥ ＥＬＥＣＴＲＯＤＥ ＡＳＳＥＭＢＬＹ）と称す。

ＭＥＡの両面には、ＭＥＡを機械的に挟み込んで固定すると共に、隣接するＭＥＡを互いに電気的に直列に接続する導電性の一対のセパレータが配置される。セパレータにおけるＭＥＡとの接触部分には、それぞれの電極に反応ガスを供給し、また生成する水や余剰ガスを運び去るためのガス流路が形成されている。そして、ガス流路に供給される反応ガス等が外部へリークしたり、混合したりしないように、ＭＥＡにおける電極形成部分の外周を囲むように、一対のセパレータの間には封止部材（シール）が配置される。このような構造体を電池モジュール（セル）という。

ところで、燃料電池ではガスの利用効率の向上が重要な課題の一つである。利用効率を下げる要因は、例えば、ガスのクロスリーク、ガスの外部リーク、ガスのショートカットである。また、クロスリークとともに、燃料電池ではガス供給口からの凝縮水及び凝集水の浸入を充分に防ぐことが難しいため、電圧の異常低下を抑制するのが困難である、という課題がある。

こうした凝縮水及び凝集水の侵入を防止する方法として、燃料電池モジュールのガス供給口と端板にあるマニホールドのガス供給口の位置を変えて、凝縮水の流入を直接防止する方法がある。さらに、端板のマニホールド内に、セルのガス供給口より小さい開口を有する板を取り付けることで、一度にセルに流れこんでくる凝縮水の流入を防ぐ構造が知られている（例えば、特許文献１参照）。

国際公開第１４／０７３１２３号パンフレット

しかしながら、特許文献１に記載の構成では、燃料電池へ供給される反応ガス中で生成される水又は加湿された反応ガス中に含まれる過飽和水蒸気が凝縮し、凝縮水が反応ガス流路内に一度に流れ込むおそれがある。この場合、発電セルのガス流路の閉塞及びガス拡散層へのガス供給量の低下が生じ、発電効率の低下に繋がるという課題がある。

また、運転時だけでなく、運転停止時に凍結状態で凍っていた水が、運転開始により溶けて反応ガス流路内に流れ込み、運転停止後に運転を再開した際に発電効率が低下するという懸念がある。

燃料電池において、発電セルへの水の流入を十分に防ぎ、燃料電池スタックの発電性能の低下を防止することは、容易ではない。

本開示は、優れた発電性能を有する燃料電池スタックを実現しうる燃料電池モジュールを提供することを目的とする。

本開示の燃料電池モジュールは、第一セパレータ、電極−膜接合体、及び第二セパレータをこの順で有する。前記電極−膜接合体は、前記第一セパレータ側から、第一電極、電解質膜、及び第二電極がこの順に積層されている。前記第一セパレータの前記電極−膜接合体側の面は、前記第一電極と接する中心部と、前記第一電極と接していない外周部と、を有する。前記第二セパレータの前記電極−膜接合体側の面は、前記第二電極と接する中心部と、前記第二電極と接していない外周部と、を有する。本開示の燃料電池モジュールは、前記第一セパレータの前記外周部と前記電極−膜接合体の周縁部とを接着する額縁状の第一封止部材、及び前記第二セパレータの前記外周部と前記電極−膜接合体の周縁部とを接着する額縁状の第二封止部材を更にする。本開示の燃料電池モジュールは、少なくとも前記第一セパレータの前記外周部及び前記第一封止部材に接する空間が形成されている。

本開示の燃料電池モジュールの製造方法は、繊維及び熱硬化性樹脂を含有する額縁状の接着部材の一部を事前に硬化し、事前硬化部を有する第一接着部材を準備することと、第一電極、電解質膜、及び第二電極がこの順に積層された電極−膜接合体の前記第一電極側及び前記第二電極側に、第一接着部材並びに繊維及び熱硬化性樹脂を含有する額縁状の第二接着部材をそれぞれ配置することと、前記電極−膜接合体を、前記第一接着部材及び前記第二接着部材を介して第一セパレータ及び第二セパレータで両側から挟みこむことと、 前記第一接着部材及び前記第二接着部材を硬化させて、第一封止部材及び第二封止部材をそれぞれ形成することと、を含む。本開示の燃料電池モジュールの製造方法において、前記第一セパレータ及び前記第一封止部材に接する空間が形成されている。

本開示によれば、優れた発電性能を有する燃料電池スタックを実現しうる燃料電池モジュール及びその製造方法を提供できる。

本開示の一態様に係る燃料電池モジュールを有する燃料電池スタックの分解斜視図 （ａ）本開示の一態様に係る電極−膜接合体及び封止部材の概略平面図、（ｂ）本開示の一態様に係る電解−膜接合体の部分断面図 本開示の一態様に係る燃料電池モジュールの積層体の部分断面図 （ａ）本開示の一態様に係る電極−膜接合体及び封止部材の平面図、（ｂ）本開示の一態様に係る電極−膜接合体及び封止部材の部分斜視図 本開示の一態様に係る燃料電池モジュール積層体の部分断面図 （ａ）本開示の一態様に係る電極−膜接合体及び封止部材の平面図、（ｂ）本開示の一態様に係る電極−膜接合体及び封止部材の部分斜視図 （ａ）本開示の一態様に係るセパレータの平面図、（ｂ）本開示の一態様に係るセパレータの部分斜視図 （ａ）本開示の一態様に係る燃料電池モジュールの一部を分解した平面図、（ｂ）本開示の一態様に係る燃料電池モジュールの一部を分解した部分断面図 本開示の一態様に係る燃料電池モジュール積層体の部分断面図

本開示の燃料電池モジュールは、燃料電池に用いることができる。燃料電池は、例えば、固体高分子電解質型燃料電池（ＰＥＦＣ）であってよい。ＰＥＦＣは、水素を含有する燃料ガスと、空気など酸素を含有する酸化剤ガスを電気化学的に反応させることで、電力、熱、及び水を同時に発生させるものである。

＜燃料電池スタック＞
高分子電解質形燃料電池（ＰＥＦＣ）は、燃料電池スタックの構造を有していてよい。図１に、燃料電池スタックの構造の一部を分解して模式的に斜視図として示す。図１に示すように、燃料電池スタック１は、燃料電池モジュール２（以下、単電池モジュール２、又はセル２ということがある）を複数個直列に積層させたものである。セル２の両端の最外層には集電板３、端板４、及び弾性部材、例えば、バネ５が取り付けられている。セル２は両端から、ボルト孔６を挿通される締結ボルト７とナット８とで締結されている。セル２を締結する手段はボルト７とナット８に限定されず、クリップ状部材やバンド状部材ではさみ込むなどの手段によって締結されていてもよい。

集電板３は、セル２の積層体の外側に配置される。集電板３として、発電された電気を効率よく集電できる材料を使用することが好ましい。集電板３として、例えば、銅板に金メッキが施されたものを使用してもよい。集電板３の材料は、電気伝導性の良好な材料であれば特に限定されず、例えば、鉄、ステンレス鋼、及びアルミ等を使用してもよい。また、集電板３の表面処理の種類及び有無は特に限定されず、スズメッキ及びニッケルメッキ等の表面処理を施してもよい。

集電板３の外側には、電気を絶縁するために電気絶縁性のある材料を用いた端板４が配置されている。端板４は、絶縁板の役割も兼ねている。端板４の材質は特に限定されず、例えば、ポリフェニレンサルファイド樹脂を射出成形したものを使用してもよく、導電性材料と絶縁性材料とを組合せた材料によって形成されてもよい。端板４と一体となっている配管はセル２の積層体のマニホールドにガスケットを介して押し当てられている。端板４の内側には、セル２に荷重を加えるバネ５が配置されている。バネ５は、電極−膜接合体１０（以下、ＭＥＡ１０ということがある）の投影部分、すなわちセル２の内側部分に集中的に配置され、締結ボルト７とナット８で組立時に調整されて締結されている。

セル２は、周縁部に封止部材９を有するＭＥＡ１０を一対の導電性のセパレータ１１（第一セパレータ１１Ａ，第二セパレータ１１Ｃ）で挟み、さらに外側に冷却水セパレータ１１Ｗが配置された構造を有する。セパレータ１１は、平板状であって、ＭＥＡ１０側の面（以下、内面ということがある）は、ＭＥＡ１０の形状に応じる形状であることが好ましい。セパレータ１１は、厚み方向に貫通する各種のマニホールド孔１２、ボルト孔６を有していてよい。第一セパレータ１１Ａの内面には、第一ガス流路溝１３Ａが形成され、第二セパレータ１１Ｃの内面には、第二ガス流路溝１３Ｃが形成されている。第一ガス流路溝１３Ａ及び第二ガス流路溝１３Ｃのいずれか一方が燃料ガス流路溝を構成し、他方が酸化剤ガス流路溝を構成している。例えば、第一セパレータ１１Ａがアノード電極側のアノードセパレータであり、第二セパレータ１１Ｃがカソード電極側のカソードセパレータである場合には、第一ガス流路溝１３Ａは燃料ガス流路溝であり、第二ガス流路溝１３Ｃは酸化剤ガス流路溝である。セパレータ１１の背面には冷却水流路溝１３Ｗが形成されている。セパレータ１１は、ガス不透過性の導電性材料で形成されていればよく、例えば、樹脂含浸カーボン材料及び金属材料等を用いて形成することができる。

セパレータ１１及びＭＥＡ１０の周縁部の封止部材９には、燃料ガス、酸化剤ガス、及び冷却水が流通するそれぞれ一対の貫通孔、すなわち、マニホールド孔１２が設けられていてよい。セル２が積層された状態では、これら貫通孔が積層されて結合し、燃料ガスマニホールド、酸化剤ガスマニホールド、及び冷却水マニホールドが形成される。また、封止部材９には、ボルト孔６が設けられていてよい。

＜燃料電池モジュール＞
次に、図１〜図９を参照して、本開示の燃料電池モジュール（セル）２について詳細に説明する。

燃料電池モジュールは、図３、５、及び９に示すように、第一セパレータ１１Ａ、電極−膜接合体１０（ＭＥＡ１０）、及び第二セパレータ１１Ｃをこの順で有する。燃料電池モジュールは、図３、５、及び９に示すように、一対の封止部材９（第一封止部材９Ａ，第二封止部材９Ｃ）を更に有する。

電極−膜接合体１０（ＭＥＡ１０）は、図３、５、及び９に示すように、第一セパレータ１１Ａ側から、第一電極１９、電解質膜１５、及び第二電極２０がこの順に積層されている。図２（ａ）の概略平面図に示すように、ＭＥＡ１０は、封止部材９によってＭＥＡ１０の周縁部が露出しないように配置されている。

第一セパレータ１１Ａ及び第二セパレータ１１Ｃは、ＭＥＡ１０を第一電極１９側及び第二電極２０側のそれぞれから挟み込む。第一セパレータ１１ＡのＭＥＡ１０側の面（内面）は、中心部において第一電極１９と接しており、外周部は第一電極１９と接していない。すなわち、第一セパレータ１１Ａの内面は、第一電極１９と接する中心部と、第一電極１９と接していない外周部と、を有する。また、第二セパレータ１１ＣのＭＥＡ１０側の面（内面）は、中心部において第二電極２０と接しており、外周部は第二電極２０と接していない。すなわち、第二セパレータ１１Ｃの内面は、第二電極２０と接する中心部と、第二電極２０と接していない外周部と、を有する。

第一セパレータ１１ＡとＭＥＡ１０とは、第一封止部材９Ａによって接着されている。すなわち、第一封止部材９Ａは、第一セパレータ１１Ａの内面の外周部と、ＭＥＡ１０の周縁部とを接着する。また、第二セパレータ１１ＣとＭＥＡ１０とは、第二封止部材９Ｃによって接着されている。すなわち、第二封止部材９Ｃは、第二セパレータ１１Ｃの内面の外周部と、ＭＥＡ１０の周縁部とを接着する。

図７（ａ）及び（ｂ）に、第一セパレータ１１Ａの平面図、及び部分斜視図を示す。図７（ａ）及び（ｂ）に示すように、第一セパレータ１１Ａの内面の外周部には、凹部２４が設けられていてもよい。凹部２４は、平面視において、第一ガス流路溝１３Ａの外側に位置する。図７（ａ）及び（ｂ）では、凹部２４は、第一ガス流路溝１３Ａの両側に設けられているが、どちらか一方にのみ凹部２４が設けられていてもよい。この凹部２４は、第一封止部材９Ａを硬化させて第一セパレータ１１ＡとＭＥＡ１０とを接着する際に、硬化によって第一封止部材９Ａに生じる凸部を逃がす逃がし部として機能する。凹部２４は、第二セパレータ１１Ｃの内面の外周部に設けられていてもよい。凹部２４は、第一セパレータ１１Ａの外周部と第二セパレータ１１Ｃの外周部の両方に設けられていてもよい。

図２（ｂ）は、ＭＥＡ１０の部分断面図を示す。ＭＥＡ１０の電解質膜１５の両面には、それぞれ、第一電極１９及び第二電極２０が形成されている。第一電極１９及び第二電極２０は、それぞれ触媒層とガス拡散層とによって構成されていてよい。例えば、電解質膜１５の両面に、それぞれ、第一触媒層１６及び第二触媒層１７が形成され、これら触媒層（１６、１７）の外側に、燃料ガス又は酸化剤ガスに対する通気性と、電子導電性とを併せ持つガス拡散層（ＧＤＬ）１８が配置された構成であってよい。すなわち、図２（ｂ）に示すように、第一触媒層１６の外側に第一ガス拡散層１８Ａが配置され、第二触媒層１７の外側に第二ガス拡散層１８Ｃが配置された構成であってよい。

第一電極１９及び第二電極２０のうちの一方がアノード電極であり、他方がカソード電極である。例えば、第一電極１９がアノード電極を構成し、第二電極２０がカソード電極を構成した場合、第一封止部材９Ａは、アノード封止部材として、第一セパレータ１１Ａはアノードセパレータとして機能する。また、第二封止部材９Ｃはカソード封止部材として、第二セパレータ１１Ｃは、カソードセパレータとして機能する。もちろん、第一電極１９がカソード電極を構成し、第二電極２０がアノード電極を構成していてもよい。

アノード電極に含まれるアノード触媒層は、例えば、白金ルテニウム合金触媒を担持したカーボン粉末を主成分としていてよい。また、カソード電極に含まれるカソード触媒層は、例えば、白金触媒を担持したカーボン粉末を主成分としていてよい。

電解質膜１５は、水素イオンを選択的に輸送する膜であり、プロトン伝導性を示す固体高分子材料から形成することができる。プロトン伝導性を示す固体高分子材料の例は、パーフルオロスルホン酸膜（デュポン社製ナフィオン膜）を含む。

封止部材９は、図２（ａ）に示すように、額縁状である。封止部材９が額縁状であるとは、封止部材９の中心部が切り取られた、外周を縁取った形状であることを意味する。第一封止部材９Ａは、第一電極１９と同じ形状に内部が切り取られた額縁状であることが好ましい。また、第二封止部材９Ｃは、第二電極２０と同じ形状に内部が切り取られた額縁状であることが好ましい。これらの場合、額縁状の封止部材９をＭＥＡ１０の周縁部に良好に配置することができる。

封止部材９は、ＭＥＡ１０の周縁部とセパレータ１１とを接着できるものであれば特に限定されない。封止部材９は、熱硬化性樹脂を含有する接着部材を用いて形成されることが好ましい。この場合、封止部材９は、接着部材を硬化させた硬化物から構成される。接着部材は特に限定されず、例えばシート状の接着部材を用いてもよい。

封止部材９は、繊維及び熱硬化性樹脂を含有する接着部材の硬化物であることが特に好ましい。例えば、封止部材９を、絶縁性の樹脂により内包された繊維シートを用いて形成することができる。樹脂により内包された繊維シートは、ガラス繊維にエポキシ樹脂を含浸させたプリプレグが絶縁性、耐熱性、ガス透過性などの点で好ましい。ただし、繊維および樹脂はこれに限るものではなく、強度、厚み、線膨張係数、含有物質に応じて、セラミックス繊維などの他の無機繊維を用いてもよい。熱硬化性樹脂として、フェノール樹脂や、不飽和ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂などの他の熱硬化性樹脂を用いてもよい。また、繊維を含有する樹脂と他の樹脂とを多層に積層した積層体や、繊維シートの組成を部分的に変更した繊維シートを用いてもよい。第一封止部材９Ａ及び第二封止部材９Ｃの材料は同じであってもよく、異なっていてもよい。第一封止部材９Ａ及び第二封止部材９Ｃのうちの少なくとも一方が、繊維及び熱硬化性樹脂を含有する接着部材の硬化物であることが好ましい。

封止部材９を、一対の樹脂シートを用いて形成してもよい。例えば、同じ形状の樹脂シート２枚を用いて、ＭＥＡ１０の端部の電解質膜１５を第一電極１９側および第二電極２０側のそれぞれから挟みこんでもよい。その後、後述する封止工程において硬化させることで、一対の樹脂シートが一体となり、封止部材９を構成してもよい。

図３〜９に示すように、本開示の燃料電池モジュール２には、少なくとも第一セパレータ１１Ａの内面の外周部及び第一封止部材９Ａに接する空間２２（２２１，２２２）が形成されている。これにより、第一セパレータ１１Ａに設けられた第一ガス流路溝１３Ａを通過するガス中に含まれる水や過飽和水蒸気の凝集水等の水分を、空間２２中に保持することができるため、第一ガス流路溝１３Ａ内へ流れ込む水分の量を低下させることができる。そのため、第一ガス流路溝１３Ａ内のガスの通過量が低下しにくくなり、燃料電池スタックの発電性能を向上させることができる。例えば、燃料電池の運転停止時に、周囲の温度低下等の要因によって凍結した水分が、運転再開時や周囲の温度上昇等によって解けると、第一ガス流路溝１３Ａに流入して、発電性能の低下につながる場合がある。しかし、このような水分が空間２２中に保持されることで、第一ガス流路溝１３Ａへの水分の流入を防止しやすくなる。空間２２中に保持された水分は、例えば、運転再開後に空間２２内の温度が運転によって上昇することで蒸発しうる。この場合、空間２２が、水分保持と保持水分の蒸発を繰り返すことで、第一ガス流路溝１３Ａへの水分の流入を持続的に防止しやすくなり、発電性能の低下を防ぐことができる。

空間２２は、燃料電池モジュール２のガス供給口側に位置することが好ましい。すなわち、空間２２は、第一ガス流路溝１３Ａの供給側に位置することが好ましい。この場合、ガスマニホールド孔１２から供給される反応ガス中で生成される水、又は加湿された反応ガス中に含まれる過飽和水蒸気の凝集水を空間２２で保持することができる。

第一電極１９がアノード電極であり、第二電極２０がカソード電極であることが好ましい。この場合、第一封止部材９Ａは、アノード封止部材として、第一セパレータ１１Ａはアノードセパレータとして機能する。また、第一ガス流路溝１３Ａは燃料ガス流路溝として、第二ガス流路溝１３Ｃは酸化剤ガス流路溝として機能する。燃料ガスは、水素を含有するため、酸化剤ガスと比較して、燃料ガス中では水が生成されやすい。そのため、燃料ガス流路溝側に空間２２が設けられていることで、水分が燃料ガス流路溝に流入することを防ぎやすくなる。空間２２は、燃料ガス流路溝の供給口側に設けられていることが特に好ましい。

空間２２は、少なくとも２つ以上の第一ガス流路溝１３Ａに跨って設けられることが好ましい。この場合、２つ以上の第一ガス流路溝１３Ａを通過するガス中に含まれる水分を空間２２で保持することができる。空間２２は、図８（ａ）に示すように、複数の第一ガス流路溝１３Ａの全てに跨って設けられることがより好ましい。この場合の複数の第一ガス流路溝１３Ａの全てを通過するガス中に含まれる水分を空間２２で保持することができるため、燃料電池スタック１の発電性能をより向上させることができる。なお、空間２２が、第一ガス流路溝１３Ａに跨って設けられるとは、第一封止部材９Ａにおいて空間２２が、第一セパレータ１１Ａと重なった際に第一ガス流路溝１３Ａが設けられている領域まで形成されていることを意味する。これにより、第一セパレータ１１Ａと第一封止部材９Ａを重ねた際に、空間２２と少なくとも２つ以上の第一ガス流路溝１３Ａの空間とがひと続きになる。

上述のように、第一セパレータ１１Ａに、接着時の逃がし部として機能する凹部２４が設けられている場合、空間２２は、凹部２４に連通することが好ましい。この場合、空間２２で保持される水分の量が増加した場合でも、水分が空間２２を通って凹部２４に流れ込むことで、凹部２４でも水分を保持することができる。第一セパレータ１１Ａが、二つ以上の凹部２４を有する場合、空間２２は、少なくとも一つの凹部２４に連通していることが好ましく、全ての凹部２４に連通していることがより好ましい。なお、空間２２が凹部２４と連通するとは、第一封止部材９Ａにおいて空間２２が、第一セパレータ１１Ａと重なった際に凹部２４が設けられている領域まで形成されていることを意味する。これにより、第一セパレータ１１Ａと第一封止部材９Ａを重ねた際に、空間２２と凹部２４の空間とがひと続きになる。

空間２２の幅は、０．５ｍｍ以上１．５ｍｍ以下であることが好ましい。この場合、空間２２は、第一ガス流路溝１３Ａを通過するガス中に含まれる水分を十分に保持することができる。なお、空間２２の幅とは、図３及び図５に示す、積層方法（Ｚ方向）と直交する方向（Ｘ方向）における空間２２の幅Ｗを意味する。

空間２２は、第一封止部材９Ａの内周の端部に設けられた切り欠き２２１によって形成されていてよい。図３は、空間２２が切り欠き２２１によって形成された燃料電池モジュール２の積層体の部分断面図を示す。図４（ａ）は、空間２２が切り欠き２２１によって形成された燃料電池モジュール２の第一セパレータ１１Ａを外して分解した平面図を示し、図４（ｂ）は、切り欠き２２１の部分を拡大した部分斜視図を示す。例えば、図４（ｂ）に示すように、空間２２は、第一封止部材９Ａの内周端部の一部を切り欠いて形成されていてよい。この場合、後述するように、第一封止部材９Ａを事前に硬化した後に、事前硬化部２１の端部の一部を切り欠くことで空間２２を容易に形成することができる。空間２２は、第一セパレータ１１Ａの外周部、第一封止部材９Ａの内周端面、電解質膜１５、及び第一電極１９の端面に接することが好ましい。この場合、空間２２、すなわち切り欠き２２１は、図３、図４（ａ）、及び図４（ｂ）に示すような直方体の形状を有するため、空間２２中により多くの水分を保持しやすくなる。ただし、切り欠き２２１の形状は直方体に限られず、水分を保持可能な空間２２を形成できる形状であればよい。また、図４（ａ）及び図４（ｂ）は、一つの切り欠き２２１が形成された態様を示しているが、これに限られず、複数の切り欠き２２１が形成されていてもよい。

空間２２は、第一封止部材９Ａに設けられた溝２２２であってよい。図５は、空間２２が溝２２２によって形成された燃料電池モジュール２の積層体の部分断面図を示す。図６（ａ）は、空間２２が溝２２２によって形成された燃料電池モジュール２の第一セパレータ１１Ａを外して分解した平面図を示す。図６（ｂ）は、溝２２２の部分を拡大した部分斜視図を示す。溝２２２は、図５に示すように、燃料電池モジュール２の積層方向（Ｚ方向）において第一封止部材９Ａを貫通していない。また、図５、図６（ａ）、及び図６（ｂ）に示すように、溝２２２は、第一封止部材９Ａの第一セパレータ１１Ａ側の面に設けられる。このような溝２２２は、後述するように、第一封止部材９Ａを事前に硬化する際に、凹状が形成されるように硬化することで、容易に形成することができる。

溝２２２の平面視における形状は、特に限定されず、例えば、矩形状であってよく、図６（ａ）に示すようなへの字状に傾斜した形状であってもよい。なお、図６（ａ）及び図６（ｂ）は、ひと続きの溝２２２が形成された態様を示しているが、これに限られず、第一封止部材９には複数の溝２２２が形成されていてもよい。例えば、平面視において、Ｙ方向に平行な複数の溝２２２が形成されていてもよい。すなわち、ひと続きの溝２２２が、Ｙ方向に複数平行に配置されていてもよい。また、Ｙ方向においてひと続きになった溝２２２ではなく、短い溝２２２がスペースをあけて並んでいる形状であってもよい。すなわち、複数の溝２２２が、飛び石のように配置されていてもよい。

空間２２が溝２２２である場合、空間２２は、平面視において傾斜していることが好ましい。すなわち、溝２２２は、平面視において傾斜していることが好ましい。特に、溝２２２が凹部２４に連通している場合、溝２２２は、平面視において凹部２４に向かって傾斜していることが好ましい。図７（ａ）に示すような凹部２４が形成された第一セパレータ１１Ａと、図６（ａ）に示すような傾斜した溝２２２を有する第一封止部材９Ａとを併せることで、図８（ａ）に示すような、溝２２２が凹部２４に向かって傾斜した燃料電池モジュール２を得ることができる。図８（ａ）は、燃料電池モジュール２において第二セパレータ１１Ｃを外して分解し第二封止部材９Ｃ側から見た場合の平面図である。また、図８（ｂ）は、図８（ａ）の分解された燃料電池モジュール２の部分断面図である。溝２２２の傾斜の方向は特に限定されないが、第一ガス流路溝１３Ａのガスの流れる方向に沿って下向きに傾斜し、凹部２４と連通することが好ましい。このように、溝２２２が凹部２４に向かって傾斜していることで、溝２２２に保持された水分が凹部２４に流入しやすくなる。なお、図８（ａ）では、溝２２２がへの字状に２つの凹部２４に向かって傾斜しているが、これに限られない。溝２２２は、矩形状に形成され、１つの凹部２４に向かって傾斜していてもよい。

燃料電池モジュール２は、切り欠き２２１及び溝２２２の両方を有していてもよい。図９は、切り欠き２２１及び溝２２２の両方を有する燃料電池モジュール２の積層体の部分断面図である。このように、燃料電池モジュール２が、切り欠き２２１及び溝２２２の両方を有することで、第一ガス流路溝１３Ａを通過するガス中の水分を、より良好に空間２２（２２１，２２２）に保持することができる。燃料電池モジュール２は、複数の切り欠き２２１と複数の溝２２２を有していてもよく、一つの切り欠き２２１と一つの溝２２２を有していてもよい。また、燃料電池モジュール２は、複数の切り欠き２２１と一つの溝２２２を有していてもよく、一つの切り欠き２２１と複数の溝２２２を有していてもよい。

上述の説明では、空間２２が第一セパレータ１１Ａ側に位置する場合についてのみ説明したが、これに限られず、空間２２は第二セパレータ１１Ｃ側に位置していてもよい。また、燃料電池モジュール２は、第一セパレータ１１Ａ側と第二セパレータ１１Ｃ側との両方に、上述のような空間２２を有していてもよい。

図１、３、５、及び９に示すように、燃料電池モジュール２を複数積層した燃料電池モジュール積層体を燃料電池スタックに使用してもよい。この場合、空間２２は、燃料電池モジュール積層体中の少なくとも一つの燃料電池モジュール２に形成されていればよい。ただし、燃料電池スタックの発電性能を向上させる観点から、燃料電池モジュール積層体中の二つ以上の燃料電池モジュール２に空間２２が形成されていることが好ましく、全ての燃料電池モジュール２に空間２２が形成されていることが好ましい。なお、燃料電池モジュール積層体中の複数の燃料電池モジュール２が空間２２を有する場合、それぞれの燃料電池モジュール２における空間２２の形状、位置、大きさ、個数は、同じであってもよく、異なっていてもよい。

＜燃料電池モジュールの製造方法＞
燃料電池モジュール２の製造方法について説明する。

燃料電池モジュール２の製造方法は、次の工程を含む。繊維及び熱硬化性樹脂を含有する額縁状の接着部材の一部を事前に硬化させて、事前硬化部２１を有する第一接着部材を準備する工程。第一電極１９、電解質膜１５、及び第二電極２０がこの順に積層された電極−膜接合体１０の第一電極１９側及び第二電極２０側に、第一接着部材並びに繊維及び熱硬化性樹脂を含有する額縁状の第二接着部材をそれぞれ配置する工程。電極−膜接合体１０を、第一接着部材及び第二接着部材を介して第一セパレータ１１Ａ及び第二セパレータ１１Ｃで両側から挟みこむ工程。第一接着部材及び第二接着部材を硬化させて、第一封止部材９Ａ及び第二封止部材９Ｃをそれぞれ形成する工程。燃料電池モジュール２は、第一セパレータ１１Ａ及び第一封止部材９Ａに接する空間が形成されるように製造される。

第一接着部材及び第二接着部材として、例えば、上述の繊維及び熱硬化性樹脂を含有する樹脂シートを用いてもよい。

次に、空間の形成方法について説明する。
燃料電池モジュール２の製造方法において、第一接着部材の事前硬化時に、凹状の溝２２２を形成することで、空間２２を形成することができる。すなわち、第一接着部材の一部を事前に硬化させて事前硬化部２１を形成する際に、溝２２２が形成されるように硬化を行う。これにより、溝２２２が事前硬化部２１に形成される、溝２２２が燃料電池モジュール２における空間２２を形成する。

燃料電池モジュール２の製造方法において、第一接着部材の事前硬化部２１の一部を切り欠くことで、空間２２を形成してもよい。すなわち、第一接着部材の一部を事前硬化させて事前硬化部２１を形成した後に、事前硬化部２１の一部に切り欠き２２１を形成する。これにより、切り欠き２２１を有する事前硬化部２１が形成され、切り欠き２２１が燃料電池モジュール２における空間２２を形成する。

本開示の燃料電池モジュール及びその製造方法によれば、優れた発電性能を有する燃料電池スタックを実現しうることから、ポータブル電源、電気自動車用電源、及び家庭内コージェネレーションシステム等に使用する燃料電池において有用である。

１ 燃料電池スタック
２ 燃料電池モジュール（セル）
３ 集電板
４ 端板
５ 弾性部材（バネ）
６ ボルト孔
７ 締結ボルト
８ ナット
９ 封止部材
９Ａ 第一封止部材
９Ｃ 第二封止部材
９Ｗ 冷却水封止部材
１０ 電極−膜接合体（ＭＥＡ）
１１ セパレータ
１１Ａ 第一セパレータ
１１Ｃ 第二セパレータ
１１Ｗ 冷却水セパレータ
１２ マニホールド孔
１２Ａ 第一マニホールド孔
１２Ｃ 第二マニホールド孔
１２Ｗ 冷却水マニホールド孔
１３ ガス流路溝
１３Ａ 第一ガス流路溝
１３Ｃ 第二ガス流路溝
１３Ｗ 冷却水流路溝
１４ 接続流路
１４Ａ 第一ガス接続流路
１４Ｃ 第二ガス接続流路
１４Ｗ 冷却水接続流路
１５ 電解質膜
１６ 第一触媒層
１７ 第二触媒層
１８ ガス拡散層（ＧＤＬ）
１９ 第一電極
２０ 第二電極
２１ 事前硬化部
２２ 空間
２２１ 切り欠き
２２２ 溝
２４ 凹部

Claims (13)

1. 第一セパレータ、電極−膜接合体、及び第二セパレータをこの順で有し、
   前記電極−膜接合体は、第一セパレータ側から、第一電極、電解質膜、及び第二電極がこの順に積層され、
   前記第一セパレータの電極−膜接合体側の面は、前記第一電極と接する中心部と、前記第一電極と接していない外周部と、を有し、
   前記第二セパレータの電極−膜接合体側の面は、前記第二電極と接する中心部と、前記第二電極と接していない外周部と、を有し、
   前記第一セパレータの前記外周部と前記電極−膜接合体の周縁部とを接着する額縁状の第一封止部材、及び前記第二セパレータの前記外周部と前記電極−膜接合体の周縁部とを接着する額縁状の第二封止部材を更に有し、
   少なくとも前記第一セパレータの前記外周部及び前記第一封止部材に接する空間が形成されている、
   燃料電池モジュール。
2. 前記第一電極がアノード電極であり、
   前記第二電極がカソード電極である、
   請求項１に記載の燃料電池モジュール。
3. 前記第一封止部材及び前記第二封止部材のうちの少なくとも一方は、繊維及び熱硬化性樹脂を含有する接着部材の硬化物である、
   請求項１又は２に記載の燃料電池モジュール。
4. 前記空間の幅は、０．５ｍｍ以上１．５ｍｍ以下である、請求項１から３のいずれか１項に記載の燃料電池モジュール。
5. 前記第一セパレータの前記外周部に、複数のガス流路溝が設けられ、
   前記空間は、少なくとも２つ以上の前記ガス流路溝に跨って設けられる、
   請求項１から４のいずれか１項に記載の燃料電池モジュール。
6. 前記第一セパレータの前記外周部に、凹部が設けられ、
   前記凹部は、平面視において、前記ガス流路溝の外側に位置し、
   前記空間は、前記凹部に連通する、
   請求項５に記載の燃料電池モジュール。
7. 前記空間は、前記第一封止部材に設けられた溝である、
   請求項１から６のいずれか１項に記載の燃料電池モジュール。
8. 前記空間は、平面視において、傾斜している、
   請求項７に記載の燃料電池モジュール。
9. 前記空間は、前記第一封止部材の内周の端部に設けられた切り欠きによって形成される、
   請求項１から６のいずれか１項に記載の燃料電池モジュール。
10. 前記空間は、前記第一セパレータの前記外周部、前記第一封止部材の前記内周の端面、前記電解質膜、及び前記第一電極の端面に接する、
    請求項９に記載の燃料電池モジュール。
11. 繊維及び熱硬化性樹脂を含有する額縁状の接着部材の一部を事前に硬化し、事前硬化部を有する第一接着部材を準備することと、
    第一電極、電解質膜、及び第二電極がこの順に積層された電極−膜接合体の第一電極側及び第二電極側に、第一接着部材並びに繊維及び熱硬化性樹脂を含有する額縁状の第二接着部材をそれぞれ配置することと、
    前記電極−膜接合体を、前記第一接着部材及び前記第二接着部材を介して第一セパレータ及び第二セパレータで両側から挟みこむことと、
    前記第一接着部材及び前記第二接着部材を硬化させて、第一封止部材及び第二封止部材をそれぞれ形成することと、を含み、
    前記第一セパレータ及び前記第一封止部材に接する空間が形成される、
    燃料電池モジュールの製造方法。
12. 前記第一接着部材の事前硬化時に、溝状の凹部を形成することで、前記空間が形成される、
    請求項１１に記載の燃料電池モジュールの製造方法。
13. 前記第一接着部材の前記事前硬化部の一部を切り欠くことで、前記空間が形成される、
    請求項１１に記載の燃料電池モジュールの製造方法。

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