JP7394317B2 - 燃料電池モジュールおよび燃料電池スタック、ならびに燃料電池モジュールの製造方法 - Google Patents

Description

本開示は、燃料電池モジュールおよび燃料電池スタック、ならびに燃料電池モジュールの製造方法に関する。

特許文献１に記載の燃料電池モジュールは、膜－電極接合体が一対のセパレータにより挟まれており、膜－電極接合体と一対のセパレータのそれぞれとが、少なくとも一部に繊維を含有する樹脂部により接着されて一体に接合されている。

特許文献２に記載の燃料電池スタックは、電解質膜を一対の電極層で挟持した構造を有する膜－電極接合体と、膜－電極接合体との間にガス流路を形成する一対のセパレータと、燃料電池単セルを積層した状態で積層方向の変位を吸収可能な変位吸収部材とを備える。当該変位吸収部材は、導電性を有し、且つ一方のセパレータと積層時に隣接する燃料電池単セルとの間に介装される。

特願２０１６－５０７９１６号公報 特開２０１７－２１６２５５号公報

しかしながら、従来の燃料電池モジュールおよび燃料電池スタックによれば、発電性能を向上させる観点において、未だ改善の余地がある。

従って、本開示の目的は、上記課題を解決することにあって、発電性能を向上させることができる燃料電池モジュールおよび燃料電池スタック、ならびに燃料電池モジュールの製造方法を提供することにある。

本開示の燃料電池モジュールは、高分子電解質膜と、高分子電解質膜の第１の主面に設けられたアノード電極と、高分子電解質膜の第２の主面に設けられたカソード電極と、を有する膜－電極接合体と、膜－電極接合体を挟み込む一対のセパレータと、膜－電極接合体と、一対のセパレータのそれぞれと、を接着して封止する封止部材と、を備え、封止部材は、膜－電極接合体の外周部よりも面方向内側の内側領域上において厚み方向に貫通した開口部を有し、膜－電極接合体の外周部と、膜－電極接合体に面する一対のセパレータのそれぞれの外周部と、を接着し、封止部材の内縁部上の一対のセパレータ間の距離は、封止部材の外縁部上の一対のセパレータ間の距離よりも大きい。

本開示の燃料電池スタックは、上述の燃料電池モジュールを少なくとも２つ有し、少なくとも２つの燃料電池モジュールは積層され、かつ締結されている。

本開示の燃料電池モジュールの製造方法は、高分子電解質膜、高分子電解質膜の第１の主面に設けられたアノード電極、および高分子電解質膜の第２の主面に設けられたカソード電極を有する膜－電極接合体と、一対のセパレータと、封止部材と、を準備する準備工程と、膜－電極接合体の外周部を挟むように封止部材を配置し、膜－電極接合体および封止部材を挟むように一対のセパレータを配置する配置工程と、封止部材の内縁部よりも大きい圧力を封止部材の外縁部にかけた状態で封止する封止工程と、を含む。

本開示に係る燃料電池モジュールおよび燃料電池スタック、ならびに燃料電池モジュールの製造方法によれば、発電性能を向上させることができる。

本開示の実施の形態１にかかる燃料電池スタックの分解斜視図 本開示の実施の形態１にかかる燃料電池モジュールの膜－電極接合体および封止部材の平面図 図２の膜－電極接合体のＡ－Ａ線断面図 本開示の実施の形態１にかかる燃料電池モジュールの締結前の状態を示す部分断面図 本開示の実施の形態１にかかる燃料電池モジュールを積層して締結した状態を示す燃料電池スタックの部分断面図 本開示の実施の形態１にかかる膜－電極接合体にかかる面圧と、隣接するセパレータ間の接触面積との関係を示すシミュレーション結果 本開示の実施の形態１にかかる燃料電池モジュールの製造方法の例示的なフローチャート 本開示の実施の形態２に係る封止部材および膜－電極接合体の平面図 図８の封止部材および膜－電極接合体のＢ－Ｂ線断面図 変形例の封止部材および膜－電極接合体の平面図 従来の固体高分子形燃料電池の構成要素の断面図 従来の燃料電池モジュールの部分断面図

（本開示に至った経緯）
固体高分子形燃料電池は、水素を含有する燃料ガスと、空気などの酸素を含有する酸化剤ガスとを電気化学的に反応させることにより、電力および熱を同時に発生させる装置である。以降、固体高分子形燃料電池をＰＥＦＣ（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ）と称する。ＰＥＦＣの基本的構成を図１１の断面図に示す。ＰＥＦＣは、水素イオンを選択的に輸送する高分子の電解質膜１５０と、電解質膜１５０の両面に形成されたアノード電極１９０およびカソード電極２００とを備える。

アノード電極１９０は、電解質膜１５０の第１の主面１５１に形成されるアノード触媒層１６０と、アノード触媒層１６０に積層されるアノードガス拡散層１８１とを有する。カソード電極２００は、電解質膜１５０の第２の主面１５２に形成されるカソード触媒層１７０と、カソード触媒層１７０に積層されるカソードガス拡散層１８２とを有する。アノードガス拡散層１８１およびカソードガス拡散層１８２は、通気性および電子導電性の機能を有する。以降、ガス拡散層をＧＤＬ（Ｇａｓ Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ Ｌａｙｅｒ）と称することもある。

このように、電解質膜１５０と電極１９０，２００とが一体的に接合されて組み立てられたものが膜－電極接合体１００である。以降、膜－電極接合体１００をＭＥＡ（Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）と称することもある。

燃料電池モジュール２１０の断面図を図１２に示す。ＭＥＡ１００のアノード電極１９０（図１１）側にアノードセパレータ１１１が設けられ、ＭＥＡ１００のカソード電極２００（図１１）側にカソードセパレータ１１２が設けられている。アノードセパレータ１１１およびカソードセパレータ１１２は、ＭＥＡ１００を機械的に挟み込んで固定する。このように、ＭＥＡ１００が一対のセパレータ１１１，１１２により挟まれた構造体が燃料電池モジュール（単電池モジュール）２１０である。

セパレータ１１１，１１２は、隣接する燃料電池モジュール２１０を互いに電気的に直列に接続するための部材である。アノードセパレータ１１１のＭＥＡ１００と接触する部分には、アノード電極１９０に反応ガスを供給し生成水や余剰ガスを運び去るためのガス流路溝１３１が形成されている。カソードセパレータ１１２のＭＥＡ１００と接触する部分にも同様にガス流路溝１３２が形成されている。

反応ガスをガス流路溝１３１、１３２に供給するために、セパレータ１１１、１１２の縁部にマニホールド孔を設けて反応ガスを分配する。さらに、ガス流路溝１３１、１３２に供給する反応ガス等が外部へリークしたり、混合したりしないように、ＭＥＡ１００における電極形成部、すなわち発電領域の外周を囲むように、一対のセパレータ１１１、１１２の間には、封止部材９０が配置される。

封止部材９０には、ＭＥＡ１００を保持するための樹脂枠体と弾性体シールが使用されている。この場合、樹脂枠体と電解質膜１５０との間隙を弾性体シールで埋める必要があり、高い部品寸法精度と組立精度が要求される。そこで、特許文献１のように、封止部材９０として絶縁性の熱硬化性樹脂を使用することで薄型モジュールを実現する方法が知られている。

また、燃料電池モジュール２１０を複数直列に積層して燃料電池スタックを構成する際に、アノードセパレータ１１１、および隣接する燃料電池モジュール２１０のカソードセパレータ１１２が接触して電気的に接続される。このとき、セパレータの厚みのバラツキやセパレータの反りなどの影響で、アノードセパレータ１１１およびカソードセパレータ１１２の接触面積が減少し得る。これにより、電気抵抗が増大して発電性能が低下し得る。

そこで、特許文献２のように、変位吸収可能な部材を、アノードセパレータ１１１とカソードセパレータ１１２との間に設置することで電気抵抗を改善する方法が知られている。

しかしながら、変位吸収部材を設けた場合、部品点数が増えることで製造過程が複雑化するとともに製造コストが増大し得る。このため、製造コストを低減しつつ、燃料電池スタックの電気抵抗を改善して発電性能を確保することは困難である。

本発明者らは、発電性能を向上させるために鋭意検討した結果、開口部が設けられた封止部材の内縁部上の一対のセパレータ間の距離が、封止部材の外縁部上の一対のセパレータ間の距離よりも大きくなっている構成を見出した。具体的には、セパレータの外面において、中央部が外周部よりも厚み方向に膨らんだ形状を有する。これにより、セパレータにおいて膜－電極接合体上に位置する部分（中央部）が締結時に変形して平坦（略平坦）な状態となることで、セパレータの中央部と、セパレータの厚み方向外側に設けられる部材との間の接触面積を増加させることができる。この結果、電気抵抗を低減させることができ、発電性能を向上させることができることを見出した。

これらの新規な知見に基づき、本発明者らは、以下の発明に至った。

本開示の第１態様によれば、高分子電解質膜と、高分子電解質膜の第１の主面に設けられたアノード電極と、高分子電解質膜の第２の主面に設けられたカソード電極と、を有する膜－電極接合体と、膜－電極接合体を挟み込む一対のセパレータと、膜－電極接合体と、一対のセパレータのそれぞれと、を接着して封止する封止部材と、を備え、封止部材は、膜－電極接合体の外周部よりも面方向内側の内側領域上において厚み方向に貫通した開口部を有し、膜－電極接合体の外周部と、膜－電極接合体に面する一対のセパレータのそれぞれの外周部と、を接着し、封止部材の内縁部上の一対のセパレータ間の距離は、封止部材の外縁部上の一対のセパレータ間の距離よりも大きい、燃料電池モジュールを提供する。

本開示の第２態様によれば、一対のセパレータのうちの少なくとも一方は、外周部から中央部に向かうにつれて、厚み方向に膨らんで形成される、第１態様に記載の燃料電池モジュールを提供する。

本開示の第３態様によれば、第１の主面に垂直な方向から見たときに、封止部材の外縁の少なくとも一部が、一対のセパレータのうちの少なくとも一方の外縁よりも内側に位置する、第１態様又は第２態様に記載の燃料電池モジュールを提供する。

本開示の第４態様によれば、第１の主面に垂直な方向から見たときに、封止部材の外縁の少なくとも一部が、一対のセパレータの両方の外縁よりも内側に位置する、第３態様に記載の燃料電池モジュールを提供する。

本開示の第５態様によれば、封止部材の外縁は、第１の主面に垂直な方向から見たときに、封止部材の中心から対称に配置された位置において、一対のセパレータのうちの少なくとも一方の外縁よりも内側に位置する、第３態様又は第４態様に記載の燃料電池モジュールを提供する。

本開示の第６態様によれば、封止部材の外縁は、第１の主面に垂直な方向から見たときに、封止部材の中心から対称に配置された位置において、一対のセパレータの両方の外縁よりも内側に位置する、第５態様に記載の燃料電池モジュールを提供する。

本開示の第７態様によれば、第１態様から第６態様のいずれか１つに記載の燃料電池モジュールを少なくとも２つ有し、少なくとも２つの燃料電池モジュールは積層され、かつ締結されている、燃料電池スタックを提供する。

本開示の第８態様によれば、高分子電解質膜、高分子電解質膜の第１の主面に設けられたアノード電極、および高分子電解質膜の第２の主面に設けられたカソード電極を有する膜－電極接合体と、一対のセパレータと、封止部材と、を準備する準備工程と、膜－電極接合体の外周部を挟むように封止部材を配置し、膜－電極接合体および封止部材を挟むように一対のセパレータを配置する配置工程と、封止部材の内縁部よりも大きい圧力を封止部材の外縁部にかけた状態で封止する封止工程と、を含む、燃料電池モジュールの製造方法を提供する。

以下に、本開示に係る実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。なお、この実施形態によって本開示が限定されるものではない。また、図面中の各部材の寸法は、実際の寸法を示すものではなく、説明のために一部強調した部分を含む。

（実施の形態１）
図１は、本実施の形態１にかかる燃料電池スタック１の分解斜視図である。図２は、本実施の形態にかかる燃料電池モジュール２における膜－電極接合体１０および封止部材（ガスケット）９の平面図である。図３は、図２の膜－電極接合体１０のＡ－Ａ線断面図である。図１では、１つの燃料電池モジュール２が分解されて、他の燃料電池モジュールが積層された状態を示す。

［全体構成］
本実施の形態にかかる燃料電池スタック１は、例えば、固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）である。ＰＥＦＣは、水素を含有する燃料ガスと、空気など酸素を含有する酸化剤ガスとを電気化学的に反応させることで、電力、熱、および水を同時に発生させるものである。

図１に示すように、燃料電池スタック１は、例えば、単電池モジュールである燃料電池モジュール（燃料電池セル）２と、集電板３と、端板４と、バネ５とを備える。燃料電池スタック１では、複数の燃料電池モジュール２が直列接続するように積層されている。燃料電池スタック１の両端には、端板４、および端板４の内側に配置された集電板３が配置される。端板４の内側の面、すなわち燃料電池モジュール２側の面には、複数のバネ５が配置されている。燃料電池スタック１は、両端からボルト孔６に挿通される締結ボルト７およびナット８で締結される。

燃料電池モジュール２は、図１～図３に示すように、膜－電極接合体１０と、一対のセパレータ（アノードセパレータ１１Ａおよびカソードセパレータ１１Ｃ）と、アノード封止部材９Ａと、カソード封止部材９Ｃとを備える。

膜－電極接合体１０は、高分子電解質膜１５と、高分子電解質膜１５の第１の主面１５ａに設けられたアノード電極１４Ａと、高分子電解質膜１５の第２の主面１５ｂに設けられたカソード電極１４Ｃとを有する。アノード電極１４Ａは、高分子電解質膜１５の第１の主面１５ａに設けられたアノード触媒層１６と、アノード触媒層１６に積層されたアノードガス拡散層１８Ａとを有する。カソード電極１４Ｃは、高分子電解質膜１５の第２の主面１５ｂに設けられたカソード触媒層１７と、カソード触媒層１７に積層されたカソードガス拡散層１８Ｃとを有する。

アノードセパレータ１１Ａは、膜－電極接合体１０のアノードガス拡散層１８Ａ側に配置される。カソードセパレータ１１Ｃは、膜－電極接合体１０のカソードガス拡散層１８Ｃ側に配置され、アノードセパレータ１１Ａと対になって、膜－電極接合体１０を挟み込む。

アノード封止部材９Ａは、開口部２６を有し、膜－電極接合体１０とアノードセパレータ１１Ａとを接着する。カソード封止部材９Ｃは、開口部２６を有し、膜－電極接合体１０とカソードセパレータ１１Ｃとを接着する。アノードセパレータ１１Ａおよびカソードセパレータ１１Ｃの外側には、冷却水セパレータ１１Ｗが配置されていてもよい。

なお、本実施の形態において、膜‐電極接合体をＭＥＡと称することもある。また、アノード封止部材９Ａおよびカソード封止部材９Ｃを合わせて封止部材９と称することもある。また、アノードセパレータ１１Ａ、カソードセパレータ１１Ｃ、および冷却水セパレータ１１Ｗをあわせてセパレータ１１と称することもある。また、アノードガス拡散層１８Ａおよびカソードガス拡散層１８Ｃをあわせてガス拡散層１８と称することもある。

次に、燃料電池スタック１の各構成部材について詳細に説明する。

＜集電板＞
集電板３は、燃料電池モジュール２の積層体の外側に配置される。燃料電池モジュール２において発電された電気を効率よく集電できるように、集電板３は、例えば、銅板に金メッキが施されて形成される。集電板３には、電気伝導性の良好な金属材料、例えば、鉄、ステンレス鋼、またはアルミニウム等を使用してもよい。また、スズメッキ、ニッケルメッキ等の表面処理を施してもよい。

＜端板＞
端板４は、集電板３の外側に配置される。端板４は、例えば、電気絶縁性のある材料で形成され、絶縁板としても機能する。端板４は、例えば、ポリフェニレンサルファイド樹脂を用いて、射出成形により形成される。端板４と一体となっている配管は、例えば、燃料電池モジュール２の積層体のマニホールド孔１２に、ガスケット（図示略）を介して押し当てられる。端板４の内側の面、すなわち燃料電池モジュール２側の面には、燃料電池モジュール２に荷重を加えるバネ５が配置されている。バネ５は、積層されたときに、燃料電池モジュール２のＭＥＡ１０と重なる部分に集中的に配置されている。バネ５の付勢力が所定の値になるように、締結ボルト７およびナット８によって燃料電池スタック１が締結される。

＜高分子電解質膜＞
高分子電解質膜１５には、プロトン伝導性を示す固体高分子材料、例えば、パーフルオロスルホン酸膜を用いることができる。パーフルオロスルホン酸膜として、例えば、デュポン社製のナフィオン膜を採用することができる。

＜膜‐電極接合体＞
ＭＥＡ１０は、水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜１５のアノード側の面、すなわち第１の主面１５ａに、例えば、白金ルテニウム合金触媒を担持したカーボン粉末を主成分とするアノード触媒層１６が形成されている。また、高分子電解質膜１５のカソード側の面、すなわち第２の主面１５ｂに、例えば、白金触媒を担持したカーボン粉末を主成分とするカソード触媒層１７が形成されている。アノード触媒層１６にはアノードガス拡散層１８Ａが積層され、カソード触媒層１７にはカソードガス拡散層１８Ｃが積層される。

ＭＥＡ１０の外周形状は、例えば、四角形形状である。ＭＥＡの外周形状は、四角形形状に限定されず、例えば円形状、楕円形状、または四角形以外の多角形形状等の任意の形状であってもよい。

＜ガス拡散層＞
アノードガス拡散層１８Ａは、アノード触媒層１６に積層され、燃料ガスの通気性および電気伝導性の機能を有する。また、カソードガス拡散層１８Ｃは、カソード触媒層１７に積層され、酸化剤ガスの通気性および電気伝導性の機能を有する。ガス拡散層１８には、例えば、カーボンペーパーやカーボンクロスが用いられる。

＜セパレータ＞
アノードセパレータ１１Ａおよびカソードセパレータ１１Ｃは、平板状に形成される。アノードセパレータ１１Ａおよびカソードセパレータ１１Ｃの、ＭＥＡ１０と接触する面、すなわち、後述する図４に示される内面１１Ａｉおよび内面１１Ｃｉには、ＭＥＡ１０の形状に応じて、燃料ガス流路溝１３Ａおよび酸化剤ガス流路溝１３Ｃが形成される。後述する図４に示される外面１１Ａｏおよび１１Ｃｏ、ならびに冷却水セパレータ１１Ｗの両面には、冷却水流路溝１３Ｗが形成されている。

セパレータ１１は、ガス不透過性の導電性材料で形成される。セパレータ１１には、例えば、樹脂含浸カーボン材料を所定の形状に切削したもの、カーボン粉末と樹脂材料の混合物を成形したもの、または金属を成形したもの等を用いることができる。

＜封止部材＞
図２は、ＭＥＡ１０および封止部材９を第１の主面１５ａと垂直な方向から見た図である。以後、第１の主面１５ａと垂直な方向を厚み方向と称することもある。また、第１の主面１５ａと垂直な方向から見た状態を平面視と称することもある。

図２に示すように、封止部材９の開口部２６には、封止部材９の中央部分において、厚み方向、すなわち図２のＺ軸方向に貫通した貫通孔２８が形成される。すなわち、封止部材９は、面方向に延びる部材の中央部が切り取られて外周を縁取った形状（額縁状）に形成される。本実施の形態の貫通孔２８は、四角形形状に形成される。貫通孔２８の形状は、四角形形状に限定されず、例えば円形状、楕円形状、または四角形以外の多角形形状等の任意の形状であってもよい。貫通孔２８の形状は、例えば、封止部材９の外周形状と同形状である。これにより、額縁状の封止部材９をＭＥＡ１０の外周部１０ａ上に容易に配置することができる。

開口部２６は、ＭＥＡ１０の外周部１０ａよりも面方向内側の内側領域Ａ１上において厚み方向に貫通して形成される。具体的には、開口部２６は、平面視において、貫通孔２８の外縁（開口部２６の端縁２６ａ）がＭＥＡ１０の外周部１０ａよりも面方向内側に位置するように形成される。

封止部材９は、ＭＥＡ１０の外周部１０ａと、アノードセパレータ１１ＡのＭＥＡ１０側の面における外周部と、カソードセパレータ１１ＣのＭＥＡ１０側の面における外周部とを接着する。本実施の形態の封止部材９（アノード封止部材９Ａおよびカソード封止部材９Ｃ）は、ＭＥＡ１０の外周部１０ａにおける高分子電解質膜１５を挟んで、アノードセパレータ１１Ａとカソードセパレータ１１Ｃとを接着している。

本実施の形態のアノード封止部材９Ａは、端縁２６ａよりも面方向外側の領域で、ＭＥＡ１０と厚み方向に重なるように配置されている。カソード封止部材９Ｃも同様に、端縁２６ａよりも面方向外側の領域でＭＥＡ１０厚み方向に重なるように配置されている。アノード封止部材９Ａおよびカソード封止部材９ＣとＭＥＡ１０とが重なっている部分を、領域Ｆ１と称する。本実施の形態においては、領域Ｆ１は、平面視において、端縁２６ａから、面方向外側に所定の長さ離れた位置までの領域である。

封止部材９は、例えば、熱硬化性樹脂シートである。封止部材９は、ＭＥＡ１０の外周部とセパレータ１１とを接着することができれば、これに限定されない。封止部材９は、例えば、絶縁性の樹脂に内包された繊維シートであってもよい。樹脂に内包された繊維シートは、絶縁性、耐熱性、およびガス透過性等を考慮して、例えば、ガラス繊維にエポキシ樹脂を含浸させたプリプレグであってもよい。また、樹脂および繊維は、強度、厚み、線膨張係数、および含有物質等に応じて、例えば、セラミックス繊維等の無機繊維を使用してもよい。また、樹脂は、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、またはポリウレタン樹脂等の他の熱硬化性樹脂であってもよく、また、繊維を含有する樹脂と他の樹脂とを多層に積層した構成、または部分的に組成の異なる構成であってもよい。

図１および図２に示すように、セパレータ１１の外周部および封止部材９には、マニホールド孔１２およびボルト孔６がそれぞれ厚み方向に貫通して設けられている。なお、図１および図２では、ボルト孔６をセパレータ１１内に設けているが、ボルト孔６をセパレータ１１に設けずにセパレータ１１の外側で締結ボルト７を配置して燃料電池モジュール２を締結してもよい。マニホールド孔１２は、燃料ガス、酸化剤ガス、および冷却水のそれぞれが流通する貫通孔である。複数の燃料電池モジュール２が積層された状態では、それぞれの燃料電池モジュール２のマニホールド孔１２が積層されて結合し、燃料ガスマニホールド、酸化剤ガスマニホールド、および冷却水マニホールドを形成する。

次に、図４を用いて、燃料電池モジュール２の構成について詳細に説明する。図４は、締結前の状態の燃料電池モジュール２の断面図である。

図４に示すように、燃料電池モジュール２は、ＭＥＡ１０の外周部１０ａに封止部材９が位置する状態で、アノードセパレータ１１Ａおよびカソードセパレータ１１Ｃで挟んで構成される。本実施の形態の燃料電池モジュール２は、高分子電解質膜１５の第１の主面１５ａ（図３）および第２の主面１５ｂ上に封止部材９が位置する状態で、一対のセパレータ１１で挟んで構成される。また、燃料電池モジュール２において、セパレータ１１の外周部の位置と封止部材９の外周部の位置とが厚み方向に揃った状態で積層される。

封止部材９の内縁部２０上の一対のセパレータ１１間の距離ｔ１は、封止部材９の外縁部２２上の一対のセパレータ１１間の距離ｔ２よりも大きい。具体的には、アノードセパレータ１１ＡのＭＥＡ１０側の内面１１Ａｉと、カソードセパレータ１１ＣのＭＥＡ１０側の内面１１Ｃｉとの距離は、封止部材９の外縁部２２上よりも内縁部２０上の方が大きい。さらに、本実施の形態では、一対のセパレータ１１間の距離ｔ１は、ＭＥＡ１０の外周部１０ａにおける一対のセパレータ１１間の距離ｔ３よりも大きい。

ここで、封止部材９の外縁部２２とは、平面視における額縁状の封止部材９の外周部を意味する。封止部材９の内縁部２０とは、平面視における額縁状の封止部材９の内周部、すなわち、貫通孔２８の外縁部を意味する。

アノードセパレータ１１Ａの外面１１ＡｏからＭＥＡ１０（高分子電解質膜１５）までの距離Ｄａは、外周部から中央部に向かうにつれて徐々に長くなっている。さらに、本実施の形態では、アノード側と同様に、カソードセパレータ１１Ｃの外面１１ＣｏからＭＥＡ１０（高分子電解質膜１５）までの距離Ｄｃも、外周部から中央部に向かうにつれて徐々に長くなっている。すなわち、アノードセパレータ１１Ａの外面１１Ａｏおよびカソードセパレータ１１Ｃの外面１１Ｃｏの両方が、外周部から中央部に向かうにつれて厚み方向に膨らんでいる。

セパレータ１１間の距離ｔ１がｔ２よりも大きいことにより、アノードセパレータ１１Ａおよびカソードセパレータ１１Ｃを、ＭＥＡ１０に対応する領域が凸になるような形状（太鼓状）にすることができる。具体的には、アノードセパレータ１１Ａおよびカソードセパレータ１１Ｃにおいて、ＭＥＡ１０において電極（アノード電極１４Ａ、カソード電極１４Ｃ）上に位置する部分が凸になるような形状にすることができる。このため、燃料電池モジュール２を、外周部から中央部に向かってやや膨らむ形状にすることができる。

次に、燃料電池モジュール２を積層して締結した構成について、図５を用いて説明する。図５は、燃料電池モジュール２を積層して締結した状態の燃料電池スタック１の部分断面図である。

図５に示すように、燃料電池スタック１において、複数の燃料電池モジュール２が厚み方向に積層されている。図４に示す締結前の燃料電池モジュール２において、セパレータ１１の外面が凸状に形成されていたが、図５に示す締結後の燃料電池モジュール２においては、セパレータ１１の中央部が平坦又は略平坦な状態となっている。

燃料電池モジュール２の締結時において、燃料電池モジュール２において凸状のセパレータ１１の中央部同士が接触した状態でセパレータ１１に圧力が加わる。このとき、締結によって、燃料電池モジュール２におけるＭＥＡ１０に対応する領域に対して、特に圧力がかかりやすくなる。すなわち、締結時には、燃料電池モジュール２における中央部の膨らんだ箇所に特に圧力がかかりやすくなる。これにより、セパレータ１１の中央部は、ＭＥＡ１０側に変形して平坦（略平坦）な状態となる。図５に示す燃料電池モジュール２においては、アノードセパレータ１１Ａの外周部と、隣接するカソードセパレータ１１Ｃの外周部とが接触していない非接触領域を含む。

締結前においてセパレータ１１の中央部は凸状の形状であるため、締結後に平坦な状態となっているセパレータ１１の中央部には、締結の圧力に対して反発力が働いている。当該反発力が働いているセパレータ１１の中央部において、隣接する燃料電池モジュール２のセパレータ１１間の接触面積を増加させることができる。具体的には、燃料電池モジュール２のアノードセパレータ１１Ａと、隣接する燃料電池モジュール２のカソードセパレータ１１Ｃとの間の接触面積を増加させることができる。この結果、燃料電池モジュール２間の電気抵抗を低減することができ、燃料電池スタック１の発電性能を向上させることができる。

また、隣接する燃料電池モジュール２のセパレータ１１同士の接触面積を増加させて電気抵抗を低減させるために変位吸収部材などの追加の部材を用いなくても、セパレータ１１同士の接触面積を増加させることができる。このため、燃料電池スタック１の部品点数を減らすことができ、燃料電池スタック１の製造工程を簡素化できるとともに、製造コストを下げることが可能である。すなわち、少ない部品点数および低コストで、発電性能を向上させた燃料電池スタック１を製造することが可能である。

次に、図６を用いて、セパレータの厚みおよび面圧と、燃料電池モジュール２間の接触面積との関係を説明する。図６は、ＭＥＡ１０にかかる面圧（中央面圧）と、隣接するセパレータ１１間の接触面積との関係を示すシミュレーション結果である。

図６のシミュレーションにおいて、セパレータ１１の厚みを０．７５ｍｍ、１．５ｍｍ、３．０ｍｍの３種類、アノードセパレータ１１Ａとカソードセパレータ１１Ｃとの間の距離を０．３ｍｍ～０．４ｍｍの範囲で計算した。また、セパレータ１１の中央部が外周部よりも厚み方向に０．０１ｍｍ膨らんだ構成を想定した。図６は、このような構成において、一対のセパレータ１１の外側から圧力を加えたときのシミュレーション結果である。図６において、丸形状のマーカーは、セパレータ１１の厚みが０．７５ｍｍのときの結果を示し、四角形状のマーカーは、セパレータ１１の厚みが１．５ｍｍのときの結果を示し、三角形状のマーカーは、セパレータ１１の厚みが３．０ｍｍのときの結果を示す。

また、アノードセパレータ１１Ａおよびカソードセパレータ１１Ｃの厚みは、均一でなく、ＭＥＡ１０部分で０．０１ｍｍ薄くなっている状態を想定した。なお、図６に示すシミュレーション結果は、一例の結果であって、各構成部材の材料物性および形状による影響を受け得る。

図６に示すように、セパレータ１１の厚みが０．７５ｍｍ、１．５ｍｍ、３．０ｍｍのいずれの厚みである場合でも、締結時にＭＥＡ１０にかかる面圧が大きくなるほど、隣接するセパレータ１１間の接触面積は大きくなった。ＭＥＡ１０にかかる面圧が同じとき、セパレータ１１の厚みが薄くなるほど、隣接するセパレータ１１間の接触面積は大きくなった。

図６の結果から、セパレータ１１の厚みが薄くなるほど、締結時においてセパレータ１１が凸形状から平面形状に形状を変形しやすくなるため、隣接するセパレータ１１間の接触面積が増加することを知見した。特に、セパレータ１１の厚みが１ｍｍ以下の薄型セパレータを用いることで、隣接するセパレータ１１間の接触面積を大きくすることができ、締結の圧力変動に対する影響を小さくすることができる。また、ＭＥＡ１０に接する部分のセパレータ１１の厚みが厚い場合においては、隣接するセパレータ１１間の接触面積が全体的に大きくなるが、この場合でも、締結時において、隣接するセパレータ１１間の接触面積を増加させることができる。

次に、図７を参照して、燃料電池モジュール２の製造方法について説明する。図７は、燃料電池モジュール２の製造方法の例示的なフローチャートである。図７に示すように、燃料電池モジュール２の製造方法は、準備工程ＳＴ１０と、配置工程ＳＴ２０と、封止工程ＳＴ３０とを含む。

準備工程ＳＴ１０では、ＭＥＡ１０と、一対のセパレータ１１と、封止部材９（アノード封止部材９Ａおよびカソード封止部材９Ｃ）とを準備する。

配置工程ＳＴ３０では、ＭＥＡ１０を挟むように、アノード封止部材９Ａおよびカソード封止部材９Ｃを配置する。具体的には、ＭＥＡ１０の外周部１０ａ上に封止部材９Ａ，９Ｃを配置する。すなわち、ＭＥＡ１０の第１の主面１５ａ側の外周部１０ａ上にアノード封止部材９Ａを配置し、ＭＥＡ１０の第２の主面１５ｂ側の外周部１０ａ上にカソード封止部材９Ｃを配置する。さらに、封止部材９およびＭＥＡ１０を挟むように一対のセパレータ１１を配置する。

封止工程ＳＴ３０では、ＭＥＡ１０と、アノードセパレータ１１Ａおよびカソードセパレータ１１Ｃとを、アノード封止部材９Ａおよびカソード封止部材９Ｃによって接着して封止する。ＭＥＡ１０および封止部材９を、アノードセパレータ１１Ａおよびカソードセパレータ１１Ｃにより挟み込んで加熱することにより、一対の封止部材９が一体となりＭＥＡ１０とセパレータ１１とを接着することができる。

封止工程ＳＴ３０において、封止部材９の内縁部２０よりも大きい圧力を封止部材９の外縁部２２にかけた状態で封止する。これにより、封止部材９の内縁部２０上の一対のセパレータ１１間の距離ｔ１が、封止部材９の外縁部２２上の一対のセパレータ１１間の距離ｔ２よりも大きい燃料電池モジュール２を形成することができる。すなわち、セパレータ１１の中央部を厚み方向に膨らませて形成することができる。

以上のように、準備工程ＳＴ１０、配置工程ＳＴ２０、および封止工程ＳＴ３０を経て、本実施の形態にかかる燃料電池モジュール２が製造される。このように製造された燃料電池モジュール２を積層し、締結することにより燃料電池スタック１が完成する。これにより、個々の燃料電池モジュール２内だけでなく、複数の燃料電池モジュール２間の電気抵抗を低減した燃料電池スタック１を得ることができる。

［効果］
本実施の形態１にかかる燃料電池モジュール２は、膜－電極接合体１０と、膜－電極接合体１０を挟み込む一対のセパレータ１１と、膜－電極接合体１０と、一対のセパレータ１１のそれぞれとを接着して封止する封止部材９とを備える。膜－電極接合体１０は、高分子電解質膜１５と、高分子電解質膜１５の第１の主面１５ａに設けられたアノード電極１４Ａと、高分子電解質膜１５の第２の主面１５ｂに設けられたカソード電極１４Ｃとを有する。封止部材９は、膜－電極接合体１０の外周部１０ａよりも面方向内側の内側領域Ａ１上において厚み方向に貫通した開口部２６を有する。封止部材９は、膜－電極接合体１０の外周部１０ａと、膜－電極接合体１０に面する一対のセパレータ１１のそれぞれの外周部とを接着する。封止部材９の内縁部２０上の一対のセパレータ１１間の距離ｔ１は、封止部材９の外縁部２２上の一対のセパレータ１１間の距離ｔ２よりも大きい。

この構成によれば、セパレータ１１と、セパレータ１１の外側に設けられる部材との間の接触面積を増加させることができる。この結果、電気抵抗を低減させることができ、発電性能を向上させることができる。

また、一対のセパレータ１１のうちの少なくとも一方は、外周部から中央部に向かうにつれて、厚み方向に膨らんで形成される。

この構成によれば、セパレータ１１と、セパレータ１１の外側に設けられる部材との間の接触面積をより一層増加させることができる。

また、本実施の形態１にかかる燃料電池スタック１は、燃料電池モジュール２を少なくとも２つ有し、少なくとも２つの燃料電池モジュール２は積層され、かつ締結されている。

この構成によれば、隣接する燃料電池モジュール２のセパレータ１１間の接触面積を増加させることができ、電気抵抗を低減させることができる。

また、本実施の形態１にかかる燃料電池モジュール２の製造方法は、準備工程ＳＴ１０と、配置工程ＳＴ２０と、封止工程ＳＴ３０とを含む。準備工程ＳＴ１０において、膜－電極接合体１０と、一対のセパレータ１１と、封止部材９とを準備する。配置工程ＳＴ２０において、膜－電極接合体１０の外周部１０ａを挟むように封止部材９を配置し、膜－電極接合体１０および封止部材９を挟むように一対のセパレータ１１を配置する。封止工程ＳＴ３０において、封止部材９の内縁部２０よりも大きい圧力を封止部材９の外縁部２２にかけた状態で封止する。

この製造方法によれば、封止部材９の内縁部２０上の一対のセパレータ１１間の距離ｔ１を、封止部材９の外縁部２２上の一対のセパレータ１１間の距離ｔ２よりも大きくすることができる。

なお、本開示は上述した実施の形態１に限定されるものではなく、その他種々の態様で実施することができる。上述した実施の形態では、封止工程ＳＴ３０において、封止部材９の内縁部２０よりも大きい圧力を封止部材９の外縁部２２にかけた状態で封止するとしたが、これに限定されない。封止部材９の内縁部２０上の一対のセパレータ１１間の距離ｔ１が、封止部材９の外縁部２２上の一対のセパレータ１１間の距離ｔ２よりも大きく形成することができれば、他の方法であってもよい。

例えば、封止部材９の外縁部２２を内縁部２０よりも強く押すようにプレス面に段差を付けておいてもよい。具体的には、プレス機のプレス面において、封止部材９の外縁部２２に接触する部分が、内縁部２０に接触する部分よりもＭＥＡ側に位置するように形成しておいてもよい。

また、例えば、一定の圧力をかけた際にＭＥＡ１０（具体的には、アノード電極１４Ａ、カソード電極１４Ｃ）よりも封止部材９の方が薄くなるような材料を選定してもよい。さらに、プレス面を弾性体にしてプレスすることで、セパレータ１１間の距離に差をつけることができる。すなわち、セパレータ１１の中央部を厚み方向に膨らませて形成することができる。

また、複数の燃料電池モジュール２を有する燃料電池スタック１について説明したが、これに限定されない。燃料電池モジュール２は１つであってもよい。このとき、例えば、燃料電池モジュール２を一対の集電板３および一対の端板４で挟んで締結して燃料電池を形成してもよい。このような構成によっても、セパレータ１１と、セパレータ１１の外側に設けられる部材（例えば集電板３）との間の接触面積を増加させることができる。

また、封止部材９は、ＭＥＡ１０の外周部１０ａにおける高分子電解質膜１５を挟んで、アノードセパレータ１１Ａとカソードセパレータ１１Ｃとを接着しているとしたが、これに限定されない。封止部材９は、アノード電極１４Ａおよびカソード電極１４Ｃ上に配置されてＭＥＡ１０とセパレータ１１とを接着してもよい。

（実施の形態２）
本開示の実施の形態２にかかる燃料電池モジュール３０について説明する。なお、実施の形態２では、主に実施の形態１と異なる点について説明する。実施の形態２においては、実施の形態１と同一または同等の構成については、同じ符号を付して説明する。また、実施の形態２では、実施の形態１と重複する記載は省略する。

実施の形態１では、燃料電池モジュール２の全周においてセパレータ１１と封止部材９の端部が揃った構成で説明したが、実施の形態２では、封止部材の一部がセパレータ１１の外縁よりも面方向内側に位置する構成について説明する。

図８は、実施の形態２に係る燃料電池モジュール３０の封止部材３２およびＭＥＡ１０の平面図である。図９は、図８に示す封止部材３２およびＭＥＡ１０のＢ－Ｂ線断面図である。

図８に示すように、平面視において、封止部材３２の外縁の少なくとも一部が、セパレータ１１Ａ，１１Ｃのうちの少なくとも一方の外縁よりも内側に位置する。本実施の形態では、平面視において、封止部材３２の外縁の少なくとも一部が、セパレータ１１Ａ，１１Ｃの両方の外縁よりも内側に位置する。すなわち、図８及び図９に示す封止部材３２は、領域Ａ２において、図２の封止部材９の外縁の少なくとも一部を厚み方向に切り欠いた形状である。

切り欠き領域Ａ２を設けることで、切り欠き領域Ａ２に向けて厚み方向にセパレータ１１に圧力を加えた場合に、セパレータ１１の中央部を外周部よりも膨らませることができるため、セパレータ間距離ｔ１とｔ２との傾斜角度を大きくすることができる。

また、切り欠き領域Ａ２を設けることで、図９に示す封止部材３２が封止工程において圧力を受けて面方向に変形した場合でも、切り欠き領域Ａ２内に封止部材３２を収めておくことができる。このため、アノードセパレータ１１Ａおよびカソードセパレータ１１Ｃの外縁から封止部材３２がはみ出すことを防止できる。

封止部材３２がセパレータ１１の外縁から面方向外側にはみ出していないことで、燃料電池モジュール３０を積層する場合に、位置合わせを容易に行うことができ、精度の高い燃料電池スタックを形成することができる。

［効果］
本実施の形態２にかかる燃料電池モジュール２は、第１の主面１５ａに垂直な方向から見たときに、封止部材３２の外縁の少なくとも一部が、一対のセパレータ１１のうちの少なくとも一方の外縁よりも内側に位置する。

この構成によれば、切り欠き領域Ａ２上のセパレータ１１に圧力が加わったときに、セパレータ１１の中央部を外周部よりも厚み方向に膨らませることができる。

また、第１の主面１５ａに垂直な方向から見たときに、封止部材３２の外縁の少なくとも一部が、一対のセパレータ１１の両方の外縁よりも内側に位置する。

この構成によれば、一対のセパレータ１１の両方において、より容易に、セパレータ１１の中央部を外周部よりも厚み方向に膨らませることができる。

なお、本実施の形態における封止部材３２の形状は一例であって、これに限定されない。例えば、図１０に示すような封止部材３４であってもよい。図１０は、ＭＥＡ１０および封止部材３４の平面図である。

図１０に示すように、封止部材３４は、四隅において切り欠き領域Ａ３を有する。封止部材３４の外縁は、平面視において中心Ｏ１から対称に配置された位置において、セパレータ１１Ａ，１１Ｃのうちの少なくとも一方の外縁よりも内側に位置してもよい。また、封止部材３４の外縁は、セパレータ１１Ａ，１１Ｃの両方の外縁よりも内側に位置していてもよい。切り欠き領域Ａ３は、封止部材９の平面視において中心から対称に形成されていてもよい。すなわち、封止部材３４は、平面視において、中心Ｏ１に対して点対称に形成されていてもよい。この場合、封止工程ＳＴ３０において燃料電池モジュールに圧力をかけた場合、中心Ｏ１に対して対称に圧力がかかりやすくなり、精度の高い燃料電池モジュールを得ることができる。

なお、上記様々な実施の形態のうちの任意の実施の形態を適宜組み合わせることにより、それぞれの有する効果を奏するようにすることができる。

本開示は、添付図面を参照しながら好ましい実施の形態に関連して充分に記載されているが、この技術の熟練した人々にとっては種々の変形や修正は明白である。そのような変形や修正は、添付した特許請求の範囲による本開示の範囲から外れない限りにおいて、その中に含まれると理解されるべきである。また、実施の形態における要素の組み合わせや順序の変化は、本開示の範囲および思想を逸脱することなく実現し得るものである。

本開示にかかる燃料電池モジュールおよび燃料電池スタック、ならびに燃料電池モジュールの製造方法によれば、優れた発電性能を有する燃料電池スタックを実現しうる燃料電池モジュールを提供できる。このため、ポータブル電源、電気自動車用電源、または家庭内コージェネレーションシステム等に使用する燃料電池の分野において有用である。

１ 燃料電池スタック
２，３０ 燃料電池モジュール
３ 集電板
４ 端板
５ バネ
６ ボルト孔
７ 締結ボルト
８ ナット
９，３２ 封止部材
９Ａ アノード封止部材
９Ｃ カソード封止部材
１０ 膜－電極接合体
１０ａ 外周部
１１ セパレータ
１１Ａ アノードセパレータ
１１Ｃ カソードセパレータ
１１Ｗ 冷却水セパレータ
１１Ａｉ，１１Ｃｉ 内面
１１Ａｏ，１１Ｃｏ 外面
１２ マニホールド孔
１３Ａ 燃料ガス流路溝
１３Ｃ 酸化剤ガス流路溝
１３Ｗ 冷却水流路溝
１４Ａ アノード電極
１４Ｃ カソード電極
１５ 高分子電解質膜
１５ａ 第１の主面
１５ｂ 第２の主面
１６ アノード触媒層
１７ カソード触媒層
１８ ガス拡散層
１８Ａ アノードガス拡散層
１８Ｃ カソードガス拡散層
２０ 内縁部
２２ 外縁部
２６ 開口部
２６ａ 端縁
２８ 貫通孔
９０ 封止部材
１００ 膜－電極接合体
１１１ アノードセパレータ
１１２ カソードセパレータ
１３１，１３２ ガス流路溝
１５０ 電解質膜
１５１ 第１の主面
１５２ 第２の主面
１６０ アノード触媒層
１７０ カソード触媒層
１８１ アノードガス拡散層
１８２ カソードガス拡散層
１９０ アノード電極
２００ カソード電極
２１０ 燃料電池モジュール
Ａ１ 内側領域
Ａ２，Ａ３ 切り欠き領域

Claims (8)

1. 高分子電解質膜と、前記高分子電解質膜の第１の主面に設けられたアノード電極と、前記高分子電解質膜の第２の主面に設けられたカソード電極と、を有する膜－電極接合体と、
   前記膜－電極接合体を挟み込む一対のセパレータと、
   前記膜－電極接合体と、前記一対のセパレータのそれぞれと、を接着して封止する封止部材と、
   を備え、
   前記封止部材は、前記膜－電極接合体の外周部よりも面方向内側の内側領域上において開口部を有し、前記膜－電極接合体の外周部と、前記膜－電極接合体に面する前記一対のセパレータのそれぞれの外周部と、を接着し、
   前記封止部材の内縁部上の前記一対のセパレータ間の距離は、前記封止部材の外縁部上の前記一対のセパレータ間の距離よりも大きい、燃料電池モジュール。
2. 前記一対のセパレータのうちの少なくとも一方は、外周部から中央部に向かうにつれて、厚み方向に弓なりに膨らんで形成される、請求項１に記載の燃料電池モジュール。
3. 前記第１の主面に垂直な方向から見たときに、前記封止部材の外縁の少なくとも一部が、前記一対のセパレータのうちの少なくとも一方の外縁よりも内側に位置する、請求項１又は２に記載の燃料電池モジュール。
4. 前記第１の主面に垂直な方向から見たときに、前記封止部材の外縁の少なくとも一部が、前記一対のセパレータの両方の外縁よりも内側に位置する、請求項３に記載の燃料電池モジュール。
5. 前記封止部材の外縁は、前記第１の主面に垂直な方向から見たときに、前記封止部材の中心から対称に配置された位置において、前記一対のセパレータのうちの少なくとも一方の外縁よりも内側に位置する、請求項３又は４に記載の燃料電池モジュール。
6. 前記封止部材の外縁は、前記第１の主面に垂直な方向から見たときに、前記封止部材の中心から対称に配置された位置において、前記一対のセパレータの両方の外縁よりも内側に位置する、請求項５に記載の燃料電池モジュール。
7. 請求項１から６のいずれか一項に記載の燃料電池モジュールを少なくとも２つ有し、
   少なくとも２つの前記燃料電池モジュールは積層され、かつ締結されている、燃料電池スタック。
8. 高分子電解質膜、前記高分子電解質膜の第１の主面に設けられたアノード電極、および前記高分子電解質膜の第２の主面に設けられたカソード電極を有する膜－電極接合体と、一対のセパレータと、封止部材と、を準備する準備工程と、
   前記膜－電極接合体の外周部を挟むように前記封止部材を配置し、前記膜－電極接合体および前記封止部材を挟むように前記一対のセパレータを配置する配置工程と、
   前記封止部材の内縁部上の前記一対のセパレータ間の距離は、前記封止部材の外縁部上の前記一対のセパレータ間の距離よりも大きくなるように、前記封止部材の内縁部よりも大きい圧力を前記封止部材の外縁部にかけた状態で封止する封止工程と、
   を含む、燃料電池モジュールの製造方法。

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