JP2021106202A - 板材、放熱材及び板材の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】線膨張係数が小さく、かつ、優れた熱伝導率を有する板材を提供する。【解決手段】板材１は、第１の主面４と、第１の主面に対向する第２の主面５とを備える。板材は、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含む第１領域２と、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を含む第２領域３と、を含む。第２領域は、板材中に複数存在し、それぞれが第１の主面の法線Ｎ１方向に沿って延在する。【選択図】図４

Description

本開示は、板材、放熱材及び板材の製造方法に関する。

半導体分野においては、半導体素子であるハイパワーデバイスによる使用電力の増加などにより発熱量が増加する傾向にある。半導体素子の温度が上昇すると素子の破損につながることから、半導体素子の熱を効率的に拡散させるために放熱材が用いられている。放熱材としては、熱伝導率の高い金属が用いられるが、これらの金属と半導体素子、および周辺に使用されるセラミックスパッケージとは熱による線膨張係数差が大きいため、これら金属と半導導体素子、および周辺に使用されるセラミックスパッケージの界面に熱応力が発生し、半導体素子、および周辺に使用されるセラミックスパッケージが破損してしまう。

この為、熱伝導率の高い金属と線膨張係数が小さな金属やセラミックスを複合させることが一般的であり、モリブデンやタングステンといった線膨張係数が小さな金属と、銀、銅、アルミニウム、マグネシウムといった熱伝導率の高い金属とを混合して複合体を放熱材と使うことが知られている。例えば、特開２０００−２１６２７８号公報（特許文献１）のように、モリブデン粉末やタングステン粉末の間に銀、銅、アルミニウム、マグネシウムを充填させる構造が一般的である。

半導体分野においては、半導体素子であるハイパワーデバイスによる使用電力の増加などにより発熱量が増加する傾向にあることから、放熱効果を高めて、半導導体素子、および周辺に使用されるセラミックスパッケージの破損を防ぐ必要がある。このため、線膨張係数は維持したまま、さらに高い熱伝導率を両立させることが求められている。さらに熱伝導率を高める為には銀、銅、アルミニウム、マグネシウムといった熱伝導率の高い金属の含有率を高めることが効果的であるが、この方法だと線膨張係数が大きくなり、使用することができなくなる。

上記の課題を解決するために、特開２０１０−２１９４４１号公報（特許文献２）のように、モリブデン層やタングステン層と、銅層、銀層、アルミニウム層、マグネシウム層とを交互に積層させることで、線膨張係数を維持したまま高い熱伝導率を両立させる放熱板も提案されている。

特開２０００−２１６２７８号公報 特開２０１０−２１９４４１号公報

特許文献２の放熱板では、面内方向の線膨張係数を小さくできる。一方、厚み方向の熱伝導率は、銅層、銀層、アルミニウム層、マグネシウム層に比して熱伝導率の小さいモリブデン層やタングステン層の影響を受けるため、小さくなる傾向があった。

そこで、本開示は、線膨張係数が小さく、かつ、優れた熱伝導率を有する板材を提供することを目的とする。

本開示の一実施形態に係る板材は、第１の主面と、前記第１の主面に対向する第２の主面とを備える板材であって、
前記板材は、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含む第１領域と、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を含む第２領域と、を含み、
前記第２領域は、前記板材中に複数存在し、それぞれが前記第１の主面の法線方向に沿って延在する、板材である。

本開示の一実施形態に係る放熱材は、上記の板材を含む放熱材である。

本開示の一実施形態に係る板材の製造方法は、上記の板材の製造方法であって、
３Ｄプリンタを用いて、第１の主面及び第２の主面とを備える板状であって、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含み、前記第１の主面の法線方向に沿って延在する複数の空孔領域を含む第１領域を形成する第１工程と、
前記複数の空孔領域に、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を充填して第２領域を形成して板材を得る第２工程と、を備える、板材の製造方法である。

本開示によれば、線膨張係数が小さく、かつ、優れた熱伝導率を有する板材を提供することが可能となる。

図１は、本開示の板材の外形の一例を示す模式図である。 図２は、本開示の板材の外形の他の一例を示す模式図である。 図３は、実施形態１に係る板材の上面図である。 図４は、図３の板材のＸ１−Ｘ１線における断面図である。 図５は、実施形態２に係る板材の上面図である。 図６は、図５の板材のＸ２−Ｘ２線における断面図である。 図７は、実施形態３に係る板材の上面図である。 図８は、図７の板材のＸ３−Ｘ３線における断面図である。 図９は、実施形態４に係る板材の上面図である。 図１０は、図９のＸ４−Ｘ４線における断面図である。 図１１は、実施形態５に係る板材の上面図である。 図１２は、図１１のＸ５−Ｘ５線における断面図である。 図１３は、実施形態６に係る板材の上面図である。 図１４は、図１２のＸ６−Ｘ６線における断面図である。 図１５は、実施形態７に係る放熱材の一例を示す断面図である。 図１６は、実施形態８に係る板材の製造方法を示すフローチャートである。 図１７は、実施例で作製された板材及び放熱材の線膨張率と熱伝導率とをプロットしたグラフである。

［本開示の実施形態の説明］
最初に本開示の実施態様を列記して説明する。
（１）本開示の一実施形態に係る板材は、
第１の主面と、前記第１の主面に対向する第２の主面とを備える板材であって、
前記板材は、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含む第１領域と、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を含む第２領域と、を含み、
前記第２領域は、前記板材中に複数存在し、それぞれが前記第１の主面の法線方向に沿って延在する、板材である。

本開示によれば、線膨張係数が小さく、かつ、優れた熱伝導率を有する板材を提供することが可能となる。

（２）前記第２領域の少なくとも一つは、前記第１の主面から前記第２の主面まで貫通することが好ましい。
これによると、板材の熱伝導率がより向上する。

（３）前記第２領域の少なくとも一つは、その延在方向が前記第１領域により分断されることが好ましい。
これによると、板材は高い熱伝導率を維持したまま、優れた強度を有することができる。

（４）前記板材の少なくとも一部において、前記第２領域の体積Ｖ２に対する前記第１領域の体積Ｖ１の割合であるＶ１／Ｖ２は、０．０５以上１以下であることが好ましい。
これによると、板材は、低い線膨張係数を維持したまま、より高い熱伝導率を有することができる。

（５）前記第１領域中の前記モリブデン及び前記タングステンの合計含有率は、５０原子％以上１００原子％以下であることが好ましい。
これによると、板材は、高い熱伝導率を維持したまま、より低い線膨張係数を有することができる。

（６）前記第２領域の少なくとも一つのアスペクト比は、０．５以上３０以下であることが好ましい。
これによると、板材の線膨張係数をより低くすることができる。

（７）前記第２領域の少なくとも一つは、その中心線を法線とする断面において円形又は多角形であることが好ましい。
これによると、板材の使用時における第１領域の変形を抑制することができる。

（８）前記多角形は、三角形、四角形、平行四辺形、台形、五角形、六角形及び八角形からなる群より選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。
これによると、板材の使用時における第１領域の変形を更に抑制することができる。

（９）前記多角形は、正多角形であることが好ましい。
これによると、板材の使用時における第１領域の変形を更に抑制することができる。

（１０）本開示の一実施形態に係る放熱材は、上記の板材を含む放熱材である。
本開示の放熱材は、線膨張係数が小さく、かつ、優れた熱伝導率を有する。

（１１）本開示の一実施形態に係る板材の製造方法は、上記の板材の製造方法であって、
３Ｄプリンタを用いて、第１の主面及び第２の主面とを備える板状であって、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含み、前記第１の主面の法線方向に沿って延在する複数の空孔領域を含む第１領域を形成する第１工程と、
前記複数の空孔領域に、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を充填して第２領域を形成して板材を得る第２工程と、を備える、板材の製造方法である。

これによると、線膨張係数が小さく、かつ、優れた熱伝導率を有する板材を得ることができる。

（１２）前記第２工程における充填は、溶浸法を用いて行われることが好ましい。
これによると、第２領域への不純物の混入を抑制することができる。

［本開示の実施形態の詳細］
本開示の板材、放熱材及び板材の製造方法の具体例を、以下に図面を参照しつつ説明する。本開示の図面において、同一の参照符号は、同一部分または相当部分を表すものである。また、長さ、幅、厚さ、深さなどの寸法関係は図面の明瞭化と簡略化のために適宜変更されており、必ずしも実際の寸法関係を表すものではない。

本明細書において「Ａ〜Ｂ」という形式の表記は、範囲の上限下限（すなわちＡ以上Ｂ以下）を意味し、Ａにおいて単位の記載がなく、Ｂにおいてのみ単位が記載されている場合、Ａの単位とＢの単位とは同じである。

［実施形態１：板材］
実施形態１の板材を図１〜図４を用いて説明する。図１は、本開示の板材の外形の一例を示す模式図である。図２は、本開示の板材の外形の他の一例を示す模式図である。図３は、実施形態１に係る板材の上面図である。図４は、図３の板材のＸ１−Ｘ１線における断面図である。

図１、図３及び図４に示されるように、実施形態１の板材１は、第１の主面４と、該第１の主面４に対向する第２の主面５とを備える板材１であって、該板材１は、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含む第１領域２と、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を含む第２領域３と、を含み、該第２領域３は、該板材１中に複数存在し、それぞれが該第１の主面４の法線Ｎ１方向に沿って延在する、板材１である。図１において、第１の主面４及び第２の主面５と平行な面をＸＹ平面と示し、第１の主面の法線Ｎ１と平行な線をＺ軸と示す。

図１では、第１の主面４及び第２の主面５がそれぞれ円形であり、板材１の全体の外形が円盤形状であるが、板材の形状はこれに限定されない。例えば図２に示されるように、板材２１は、第１の主面１４及び第２の主面１５がそれぞれ矩形であり、板材２１の全体の外形が板状であってもよい。図１及び図２では、第１の主面４と第２の主面５とが平行であるが、第１の主面４と第２の主面５とは平行でなくてもよい。この場合、第１の主面４と第２の主面５との角度は０°以上１０°以下が好ましい。

本開示の板材は、面内方向の線膨張係数が小さく、かつ、優れた熱伝導率を有する。この理由は、下記（ｉ）及び（ｉｉ）の通りと推察される。

（ｉ）本開示の板材１において、第１領域２は、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含む。モリブデン及びタングステンは、金属の中では線膨張係数が小さく、かつ、線膨張係数の小さい金属の中では熱伝導率が大きい。一方、第２領域は、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を含む。銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムは熱伝導率が大きい。

従って、第１領域２及び第２領域３を備える板材は、低い線膨張係数を維持したまま、高い熱伝導率を有することができる。

（ｉｉ）本開示の板材において、第２領域は、板材中に複数存在し、それぞれが第１の主面の法線方向に沿って延在する。

板材１を放熱材として用いる場合は、第１の主面及び／又は第２の主面上（ＸＹ平面上）に半導体素子やセラミックスパッケージを設置する。この場合、Ｚ軸方向の熱伝導率が大きいことが重要である。

実施形態１の板材１では、第２領域３のそれぞれが第１の主面４の法線Ｎ１方向に延在しているため、Ｚ軸方向の熱伝導率が向上する。従って、本開示の板材は、面内方向の低い線膨張係数を維持したまま、特に、Ｚ軸方向（厚み方向）の熱伝導率を向上させることができる。よって、実施形態１の板材は、放熱材として非常に有用である。

＜第１領域＞
（組成）
実施形態１の板材１において、第１領域２は、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含む。モリブデン及びタングステンは、金属の中では線膨張係数が小さく、かつ、線膨張係数の小さい金属の中では熱伝導率が大きい。従って、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含む第１領域を備える板材は、線膨張係数が小さいにも関わらず、高い熱伝導率を維持することができる。

第１領域は、モリブデン及びタングステンの一方又は両方のみからなることができる。また、第１領域は、モリブデン及びタングステンの一方又は両方に加えて、他の成分も含むことができる。

第１領域中のモリブデン及びタングステンの合計含有率は、５０原子％以上１００原子％以下が好ましい。上記の他の成分は、モリブデン及びタングステンよりも線膨張係数が大きく、熱伝導率も大きい。従って、第１領域中のモリブデン及びタングステンの合計含有率が大きいほど、線膨張係数を小さくすることができるが、熱伝導率も小さくなる。一方、第１領域中のモリブデン及びタングステンの含有率が小さいほど、熱伝導率を大きくすることができるが、線膨張係数も大きくなる。

本発明者らは鋭意検討の結果、第１領域中のモリブデン及びタングステンの合計含有率が、５０原子％以上１００原子％以下の場合に、板材は、高い熱伝導率を維持したまま、線膨張係数がより低くなることを見出した。

第１領域中のモリブデン及びタングステンの合計含有率の下限は、低い線膨張係数を維持する観点から、５０原子％が好ましく、６０原子％以上がより好ましく、７０原子％以上が更に好ましい。第１領域中のモリブデン及びタングステンの合計含有率の上限は、高い熱伝導率を維持する観点から、１００原子％以下が好ましく、９５原子％以下がより好ましく、８５原子％以下が更に好ましい。第１領域中のモリブデン及びタングステンの合計含有率は、６０原子％以上９５原子％以下がより好ましく、７０原子％以上８５原子％以下が更に好ましい。

第１領域中のモリブデン及びタングステンの合計含有率は、エネルギー分散型ケイ光Ｘ線分析計が付帯している走査型電子顕微鏡を用いて第１領域中の元素を定量測定して算出する。測定を行う分析範囲は、第１領域中の２００μｍ×２００μｍの領域とする。板材の主面の法線方向に沿う断面における第１領域において、４つの分析範囲を任意に選択する。該４箇所のそれぞれにおいて、第１領域中の元素を定量測定し、第１領域中のモリブデン及びタングステンの合計含有率を算出する。該４箇所の平均値を、第１領域中のモリブデン及びタングステンの合計含有率とする。

＜第２領域＞
（組成）
実施形態１の板材１において、第２領域３は、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウム（以下、「第１金属」とも記す。）からなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を含む。銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムは熱伝導率が非常に大きい。従って、これらの金属を含む第２領域を備える板材は、熱伝導率が大きい。

第２領域は、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムのみからなることができる。また、第２領域は、第１金属に加えて、他の成分も含むことができる。

第２領域中の銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムの合計含有率は、５０原子％以上１００原子％以下が好ましい。上記の他の成分は、第１金属よりも線膨張係数が小さいが、熱伝導率も小さい。従って、第２領域中の第１金属の含有率が大きいほど、熱伝導率を大きくすることができるが、線膨張係数も大きくなる。一方、第２領域中の第１金属の含有率が小さいほど、線膨張係数を小さくすることができるが、熱伝導率も小さくなる。

本発明者らは鋭意検討の結果、第２領域中の第１金属の含有率が、５０原子％以上１００原子％以下の場合に、板材は、高い熱伝導率を維持したまま、線膨張係数がより低くなることを見出した。

第２領域中の第１金属の合計含有率の下限は、高い熱伝導率を維持する観点から、６０原子％以上が好ましく、７５原子％以上がより好ましく、８０原子％以上が更に好ましい。第２領域中の第１金属の合計含有率の上限は、低い線膨張係数を維持する観点から、１００原子％以下が好ましく、９５原子％以下がより好ましく、９０原子％以下が更に好ましい。第２領域中の第１金属の含有率は、 ６０原子％以上９０原子％以下が好ましく、７５原子％以上９５原子％以下がより好ましく、８０原子％以上１００原子％以下が更に好ましい。

第２領域中の第１金属の合計含有率は、エネルギー分散型ケイ光Ｘ線分析計が付帯している走査型電子顕微鏡を用いて第２領域中の元素を定量測定して算出する。測定を行う分析範囲は、第２領域中の２０μｍ×１００μｍの領域とする。板材の主面の法線方向に沿う断面において、異なる４つの第２領域を選択する。該４つの第２領域のそれぞれにおいて、上記分析範囲を１箇所ずつ任意に設定する。該４箇所の分析範囲のそれぞれにおいて、第２領域中の元素を定量測定し、第２領域中の第１金属の合計含有率を算出する。該４箇所の平均値を、第２領域中の第１金属の合計含有率とする。

（形状）
実施形態１の板材１において、第２領域２は、板材１中に複数存在し、それぞれが第１の主面４の法線Ｎ１方向に沿って延在する。ここで、第２領域のそれぞれが第１の主面の法線方向に沿って延在するとは、図４に示されるように、第２領域の中心線Ｃ１と第１の主面４との成す角度α１の最小値が４５°以上９０°以下であることを意味する。第２領域の中心線Ｃ１とは、第２領域の断面積が最小となる断面における重心をつないで形成される線を意味する。第１領域と第２領域の界面には、数μｍから数十μｍの凹凸が存在しているが、中心線を求める場合は、これらの凹凸の平均位置を界面と仮定する。

図４では、第２領域の中心線Ｃ１は１本の直線であるが、中心線Ｃ１の態様はこれに限定されない。中心線Ｃ１は、途中に屈曲を有していてもよいし、曲線であってもよい。

第２領域の中心線Ｃ１と第１の主面４との成す角度α１の最小値が４５°以上９０°以下であると、Ｚ軸方向の熱伝導率が向上する。角度α１は、熱伝導率向上の観点から、５０°以上９０°以下が好ましく、７５°以上９０°以下がより好ましく、８０°以上９０°以下が更に好ましく、９０°が最も好ましい。

第２領域の中心線Ｃ１と、第１の主面４との成す角度α１は、下記の方法で求める。まず、第１領域２と第２領域３とを区別するために、エネルギー分散型ケイ光Ｘ線分析計が付帯している走査型電子顕微鏡を用いて、板材の第１の主面（ＸＹ平面）において、第１領域を構成する元素（モリブデン及びタングステン）と、第２領域を構成する元素（銀、銅、アルミニウム、マグネシウム）のマッピングを行う。これにより、第１領域と第２領域のパターンを把握する。第１領域と第２領域との区別は、第１領域を構成する元素（モリブデン及びタングステン）を５０原子％以上含む領域を第１領域とし、それ以外の領域を第２領域とした。続いて、Ｘ線イメージングにて、第２領域の面積が最小となる面を求める。この面の法線と板材の第１の主面（ＸＹ平面）の成す角度が、第２領域の中心線Ｃ１と第１の主面４の成す角度α１に該当する。

図４に示されるように、第２領域３の少なくとも一つは、第１の主面４から第２の主面５まで貫通することが好ましい。これによると、板材の熱伝導率がより向上する。

（Ｖ１／Ｖ２）
板材１の少なくとも一部において、第２領域３の体積Ｖ２に対する第１領域２の体積Ｖ１の割合であるＶ１／Ｖ２は、０．０５以上１以下であることが好ましい。これによると、板材は、低い線膨張係数を維持したまま、より高い熱伝導率を有することができる。Ｖ１／Ｖ２の下限は、低い線膨張係数を維持する観点から、０．０９以上がより好ましく、０．２以上が更に好ましい。Ｖ１／Ｖ２の上限は、高い熱伝導率を維持する観点から、０．５以下がより好ましく、０．３以下が更に好ましい。Ｖ１／Ｖ２は、０．０９以上０．５以下がより好ましく、０．２以上０．３以下が更に好ましい。

第１領域の体積Ｖ１及び第２領域の体積Ｖ２は、下記の方法で求める。まず、上記の第２領域の中心線Ｃ１と、第１の主面４との角度α１を求める方法と同一の方法で、第２領域の面積が最小となる面を特定し、この面の面積Ｓ_１、及び、この面の法線と板材の第１の主面（ＸＹ平面）の成す角度α１とを求める。面積Ｓ_１及び角度α１に基づき、Ｓ_１×Ｌ／ｓｉｎ（α１）の値を算出することにより、Ｖ２を求めることができる（すなわち、Ｖ２＝Ｓ_１×Ｌ／ｓｉｎ（α１））。また、板材全体の体積ＶからＶ２を減算することにより、Ｖ１を求めることができる（すなわち、Ｖ１＝Ｖ−Ｖ２）。

第２領域の中心線を法線とする板材１の断面において、Ｖ１／Ｖ２が０．０５以上１以下である割合は、０．７以上が好ましく、０．８以上がより好ましく、０．９以上が更に好ましい。これによると、板材の全領域にわたり、板材は、低い線膨張係数を維持したまま、より高い熱伝導率を有することができる。

（アスペクト比）
第２領域３の少なくとも一つのアスペクト比は、０．５以上３０以下であることが好ましい。ここで、第２領域のアスペクト比とは、図４に示されるように、第２領域の幅Ｗ１に対する第２領域の第１の主面の法線に沿う長さＬ１の割合であるＬ１／Ｗ１を意味する。

第２領域の幅Ｗ１は、の断面積が最小である断面積（すなわち、最小断面積）を正円と仮定した場合の、該正円の直径（すなわち、最小断面積の円相当径）を意味する。第２領域の幅Ｗ１は、最小断面積をＳとした場合、Ｗ１＝２（Ｓ／π）^１／２で求められる。

第２領域の第１の主面の法線に沿う長さＬ１とは、第２領域を第１の主面の法線と平行な面に平行投影した場合の、第１の主面の法線に沿う長さの最短距離を意味する。第２領域が第１の主面から第２の主面まで貫通している場合は、第１の主面と第２の主面との距離がＬ１に相当する。第２領域の延在方向が第１領域により分断されている場合は、第１の主面と、分断している第１領域までの距離がＬ１に相当する。第２領域の幅Ｗ１と第２領域の第１の主面の法線に沿う長さＬ１は、走査型電子顕微鏡を用いて第２領域を計測することによって求める。

第２領域のアスペクト比が０．５以上であると、第２領域の幅に対して、第２領域の第１の主面の法線に沿う長さＬ１が十分に長いため、板材の使用時に温度が上昇し、第２領域の体積が膨張した場合であっても、第１領域と第２領域との熱膨張差に起因する両者の界面での剥離を抑制し、高い線膨張係数を維持することができる。第２領域のアスペクト比は、第１領域と第２領域との界面における剥離を抑制する観点から、０．８以上が好ましく、０．９以上がより好ましく、１．０以上が更に好ましい。第２領域のアスペクト比は、大きいほど低い線膨張係数を維持する観点から好ましい。第２領域のアスペクト比の上限は特に限定されないが、製造上の観点からは３０以下とすることができる。第２領域のアスペクト比は、０．５以上３０以下が好ましく、０．９以上３０以下がより好ましく、１．０以上３０以下が更に好ましい。

第２領域の中心線を法線とする板材１の断面における第２領域全体の面積を基準とした場合（すなわち、第２領域の中心線を法線とする板材１の断面における第２領域全体の面積を「１」とした場合）、アスペクト比が０．５以上の第２領域の割合は、低い線膨張係数を維持する観点から、０．７以上が好ましく、０．８以上がより好ましく、０．９以上が更に好ましい。

（断面形状）
図３に示されるように、第２領域３は、第２領域の中心線を法線とする断面において、円形である。図３では、円形は正円として描かれているが、円形は楕円形でも良い。また、それぞれの円形の大きさは異なっていてもよい。これによると、板材の使用時における第１領域の変形を抑制することができる。

図３では、第２領域のその中心線を法線とする断面（以下、「第２領域の断面」とも記す。）は円形であるが、第２領域の断面の形状はこれに限定されず、多角形とすることもできる。多角形としては、三角形、四角形、平行四辺形、台形、五角形、六角形及び八角形からなる群より選ばれる少なくとも１種を採用することができる。また、多角形は、正多角形であることが好ましい。第２領域の断面の形状が多角形の場合については、後述の実施形態３〜実施形態６で詳述する。また、同一の板材において、第２領域の断面の形状は、円形及び多角形の両方を含むことができる。

第２領域の断面の面積は、板材の第１の主面の面積や、板材のＺ軸方向の厚みにより適宜設定される。第２領域のその中心線を法線とする断面において、第２領域の断面の面積Ｓ_２と板材の断面の面積Ｓ_３の比Ｓ_２／Ｓ_３の下限は、高い熱伝導率を維持する観点から、例えば、０．６９以上が好ましく、０．７９以上がより好ましく、０．８９以上が更に好ましい。Ｓ_２／Ｓ_３の上限は、低い線膨張係数を維持する観点から、例えば、０．９８以下が好ましく、０．９６以下がより好ましく、０．９１以下が更に好ましい。

＜用途＞
実施形態１の板材は、その主面上に半導体素子やセラミックスパッケージを設置して、放熱材として使用されるのに適している。

［実施形態２：板材］
実施形態２の板材を図５及び図６を用いて説明する。図５は、実施形態２に係る板材の上面図である。図６は、図５の板材のＸ２−Ｘ２線における断面図である。

図５及び図６に示されるように、実施形態２の板材３１は、第１の主面２４と、該第１の主面２４に対向する第２の主面２５とを備える板材３１であって、該板材は、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含む第１領域２２と、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を含む第２領域２３と、を含み、該第２領域２３は、該板材３１中に複数存在し、それぞれが該第１の主面２４の法線Ｎ２方向に沿って延在する、板材３１である。実施形態２において、第２領域の中心線Ｃ２と第１の主面２４との成す角度はα２で示される。

実施形態２の板材は、第２領域の形状以外は、実施形態１の板材と同一の構成を有する。従って、下記では第２領域の形状について説明する。

図６に示されるように、実施形態２の板材において、第２領域２３の少なくとも一つは、その延在方向が第１領域２２により分断されることが好ましい。これによると、板材は高い熱伝導率を維持したまま、優れた強度を有することができる。

図６では、それぞれの第２領域２３は、その延在方向の１箇所において第１領域２２により分断されているが、分断箇所は１箇所に限定されず、２箇所以上とすることもできる。

［実施形態３：板材］
実施形態３の板材を図７及び図８を用いて説明する。図７は、実施形態３に係る板材の上面図である。図８は、図７の板材のＸ３−Ｘ３線における断面図である。

図７及び図８に示されるように、実施形態３の板材４１は、第１の主面３４と、該第１の主面３４に対向する第２の主面３５とを備える板材４１であって、該板材は、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含む第１領域３２と、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を含む第２領域３３と、を含み、該第２領域３３は、該板材４１中に複数存在し、それぞれが該第１の主面３４の法線Ｎ３方向に沿って延在する、板材４１である。実施形態３において、第２領域の中心線Ｃ３と第１の主面３４との成す角度はα３で示される。

実施形態３の板材は、第２領域のその中心線を法線とする断面形状以外は、実施形態１の板材と同一の構成を有する。従って、下記では第２領域の断面形状について説明する。

図７に示されるように、第２領域３３は、第２領域の中心線を法線とする断面において、三角形である。図７では、三角形は正三角形として描かれているが、三角形は正三角形でなくても良い。これによると、板材の使用時における第１領域の変形を抑制することができる。

［実施形態４：板材］
実施形態４の板材を図９及び図１０を用いて説明する。図９は、実施形態４に係る板材の上面図である。図１０は、図９の板材のＸ４−Ｘ４線における断面図である。

図９及び図１０に示されるように、実施形態４の板材５１は、第１の主面４４と、該第１の主面４４に対向する第２の主面４５とを備える板材５１であって、該板材は、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含む第１領域４２と、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を含む第２領域４３と、を含み、該第２領域４３は、該板材５１中に複数存在し、それぞれが該第１の主面４４の法線Ｎ４方向に沿って延在する、板材５１である。実施形態４において、第２領域の中心線Ｃ４と第１の主面４４との成す角度はα４で示される。

実施形態４の板材は、第２領域の形状以外は、実施形態３の板材と同一の構成を有する。従って、下記では第２領域の形状について説明する。

図１０に示されるように、実施形態４の板材において、第２領域４３の少なくとも一つは、その延在方向が第１領域４２により分断されることが好ましい。これによると、板材は高い熱伝導率を維持したまま、優れた強度を有することができる。

図１０では、それぞれの第２領域４３は、その延在方向の１箇所において第１領域４２により分断されているが、分断箇所は１箇所に限定されず、２箇所以上とすることもできる。また、分断されていない第２領域が存在していてもよい。

［実施形態５：板材］
実施形態５の板材を図１１及び図１２を用いて説明する。図１１は、実施形態５に係る板材の上面図である。図１２は、図１１の板材のＸ５−Ｘ５線における断面図である。

図１１及び図１２に示されるように、実施形態５の板材６１は、第１の主面５４と、該第１の主面５４に対向する第２の主面５５とを備える板材６１であって、該板材は、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含む第１領域５２と、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を含む第２領域５３と、を含み、該第２領域５３は、該板材６１中に複数存在し、それぞれが該第１の主面５４の法線Ｎ５方向に沿って延在する、板材６１である。実施形態５において、第２領域の中心線Ｃ５と第１の主面５４の成す角度はα５で示される。

実施形態５の板材は、第２領域のその中心線を法線とする断面形状以外は、実施形態１の板材と同一の構成を有する。従って、下記では第２領域の断面形状について説明する。

図１１に示されるように、第２領域５３は、第２領域の中心線を法線とする断面において、六角形である。図７では、六角形は正六角形として描かれているが、六角形は正六角形でなくても良い。これによると、板材の使用時における第１領域の変形を抑制することができる。

実施形態５では、第２領域５３は、第１の主面５４から第２の主面５５まで貫通している。第２領域は、その延在方向が第１領域５２により分断されていてもよい。

［実施形態６：板材］
実施形態６の板材を図１３及び図１４を用いて説明する。図１３は、実施形態６に係る板材の上面図である。図１４は、図１３の板材のＸ６−Ｘ６線における断面図である。

図１３及び図１４に示されるように、実施形態６の板材７１は、第１の主面６４と、該第１の主面６４に対向する第２の主面６５とを備える板材７１であって、該板材は、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含む第１領域６２と、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を含む第２領域６３と、を含み、該第２領域６３は、該板材７１中に複数存在し、それぞれが該第１の主面６４の法線Ｎ６方向に沿って延在する、板材７１である。実施形態６において、第２領域の中心線Ｃ６と第１の主面６４の成す角度はα６で示される。

実施形態６の板材は、第２領域のその中心線を法線とする断面形状以外は、実施形態１の板材と同一の構成を有する。従って、下記では第２領域の断面形状について説明する。

図１３に示されるように、第２領域６３は、第２領域の中心線を法線とする断面において、四角形である。図１３では、四角形は平行四辺形（菱形）として描かれているが、四角形は平行四辺形に限定されず、正方形、長方形等とすることができる。これによると、板材の使用時における第１領域の変形を抑制することができる。

実施形態６では、第２領域６３は、第１の主面６４から第２の主面６５まで貫通している。第２領域は、その延在方向が第１領域６２により分断されていてもよい。

［実施形態７：放熱材］
実施形態７の放熱材を図１５を用いて説明する。図１５は、実施形態７の放熱材の一例を示す断面図である。

図１５に示されるように、実施形態７の放熱材６は、本開示の板材８１を含む。該放熱材は、面内方向の線膨張係数が小さく、かつ、優れた熱伝導率を有する。

実施形態７の放熱材６は、板材８１の第１の主面上、及び、第２の主面上に、金属板７が貼り付けられている。金属板７としては、例えば、銅板、ニッケル板、銀板等を用いることができる。これによると、放熱材の熱伝導率が向上する。

放熱材は、上記の金属板に代えて、板材の第１の主面及び第２の主面の一方又は両方に、ニッケルメッキ、銅メッキ、銀メッキ、銀ロウメッキなどの各種メタライズ処理を施して使用されてもよい。これによると、放熱材の熱伝導率が向上する。

［実施形態８：板材の製造方法］
実施形態８では、本開示の板材の製造方法について、図１６を用いて説明する。図１６は、実施形態８に係る板材の製造方法を示すフローチャートである。

図１６に示されるように、実施形態８に係る板材の製造方法は、上記の本開示の板材の製造方法であって、３Ｄプリンタを用いて、第１の主面及び第２の主面とを備える板状であって、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含み、該第１の主面の法線方向に沿って延在する複数の空孔領域を含む第１領域を形成する第１工程Ｓ１と、該複数の空孔領域に、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を充填して第２領域を形成して板材を得る第２工程Ｓ２と、を備える、板材の製造方法である。

＜第１工程＞
まず、３Ｄプリンタを用いて、第１の主面及び第２の主面とを備える板状であって、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含み、該第１の主面の法線方向に沿って延在する複数の空孔領域を含む第１領域を形成する。該空孔領域のパターンは、ＣＡＤ（ＣＯＭＰＵＴＥＲ−ＡＩＤＥＤ ＤＥＳＩＧＮ：コンピューターによる設計支援システム）等を使って、人によって設計される。該パターンを実現するために、３Ｄプリンタを用いる。

３Ｄプリンタの形式としては、光硬化型の樹脂とモリブデン粉末やタングステン粉末を混合し、レーザーにより樹脂を硬化させて設計パターンを造形し、その後脱脂、焼結を行うことにより、第１領域を形成する方法を用いることができる。

また、モリブデン粉末やタングステン粉末に、レーザーや電子線を照射することで直接第１領域を形成する方法を用いることもできる。第１領域の焼結密度は１００％である必要はなく、一部に空隙が残っていても良い。この空隙には、後述の溶浸工程により、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属が含浸される。

得られた第１領域は、その後熱処理することで、金属粉末同士の接合強度を更に高めることができる。また、熱処理により、表面の酸化層や内部の酸素を還元除去することができる。これによると、第１領域の熱伝導率を高めることができる。

熱処理条件としては、窒素雰囲気、水素雰囲気、アルゴン雰囲気、窒素−水素混合雰囲気、アルゴン−水素混合雰囲気を用いることが好ましい。中でも、表面の酸化層や内部の酸素を還元除去出来る点で、水素が含まれる雰囲気であることがより好ましい。熱処理温度は、１０００℃以上、２０００℃以下が好ましい。これによると、金属粉末同士の接合強度を更に高めることができ、更に、表面の酸化層や内部の酸素を還元除去の効果を得ることができる。

＜第２工程＞
次に、第１工程で得られた第１領域中に存在する複数の空孔領域に、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を充填して第２領域を形成して板材を得る。第２工程における充填は、溶浸法を用いて行われることが好ましい。

溶浸法とは、第１領域中に存在する複数の空孔領域に、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を溶融して浸漬させ、固化させて、第１領域と複合化した第２領域を形成する方法である。これによると、第２領域への酸素や炭素等の不純物の混入を抑制することができる。

具体的には、第１領域の表面（主面側）に、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属（第１金属）からなる金属板を配置し、昇温して金属板を溶融させて、金属を空孔領域に浸漬させる。同時に、第１領域を構成するモリブデン粒子間又はタングステン粒子間の空隙部分にも上記第１金属が含浸される場合がある。

溶浸時の温度は、金属の融点以上とする。例えば、金属が銅の場合は、温度は銅の融点である１１５０℃を越える必要がある。一方、銅の浸漬状態を均一にするためには、銅の溶融液の粘度が小さくなりすぎない方が良い。この観点から、溶浸時の温度は１５００℃以下が好ましい。

本実施の形態を実施例によりさらに具体的に説明する。ただし、これらの実施例により本実施の形態が限定されるものではない。

＜試料１〜試料１４、試料２０〜試料２９＞
第１領域の原料として、モリブデン（Ｍｏ）粉末またはタングステン（Ｗ）粉末を準備する。モリブデン粉末及びダングステン粉末の粒径Ｄ５０は、１５〜２０μｍである。これらの粉末は一次粒径約１μｍの粉末を造粒して得られた球形状の粉末である。

モリブデン粉末及びタングステン粉末を、３Ｄプリンタを用いて造形し、互いに対向する第１の主面と第２の主面とを備える板状造形物を形成する。板材の外形は、１３０ｍｍ×１００ｍｍ×１．０ｍｍとした。ＸＹ平面（図１参照）は１３０ｍｍ×１００ｍｍ面である。

該板状造形物は、第１の主面の法線方向に沿って延在する複数の空孔領域を含む。各試料の空孔領域の形状は、表１の「第２領域断面形状」、「第２領域分断有無」及び「角度」欄に示される通りである。

「第２領域断面形状」欄に「図３」と示される場合は、空孔領域のその中心線を法線とする断面形状は同じ大きさの正円である。該正円の径は０．６ｍｍであり、隣り合った正円同士の中心間の距離は０．８ｍｍである。空孔領域は最密充填構造となるように配置する。

「第２領域断面形状」欄に「図７」と示される場合は、空孔領域のその中心線を法線とする断面形状は同じ大きさの正三角形である。該正三角形の一辺の長さは０．６ｍｍであり、隣り合う正三角形の辺間の距離（焼結後の第１領域の厚さに相当）は０．１ｍｍである。

「第２領域断面形状」欄に「図１１，（ａ）」、「図１１，（ｂ）」又は、「図１１，（ｃ）」と示される場合は、空孔領域のその中心線を法線とする断面形状は、同じ大きさの正六角形である。「図１１，（ａ）」と示される場合は、該正六角形の一辺の長さは０．５ｍｍであり、隣り合う正六角形の辺間の距離（焼結後の第１領域の厚さに相当）は０．１ｍｍである。「図１１，（ｂ）」と示される場合は、該正六角形の一辺の長さは０．６ｍｍであり、隣り合う正六角形の辺間の距離（焼結後の第１領域の厚さに相当）は０．０５ｍｍである。「図１１，（ｃ）」と示される場合は、該正六角形の一辺の長さは１．０ｍｍであり、隣り合う正六角形の辺間の距離（焼結後の第１領域の厚さに相当）は０．０５ｍｍである。

「第２領域断面形状」欄に「図１３」と示される場合は、空孔領域のその中心線を法線とする断面形状は、同じ大きさの菱形である。該菱形は、正六角形を基本構造として、該正六角形の中心点から３つの角に向かって第１領域を形成して得られる。該菱形の一辺の長さは０．４ｍｍであり、隣り合う菱形の辺間の距離は０．０５ｍｍである。

「第２領域分断有無」欄に「有」と記載されている場合は、第２領域の延在方向が板状造形物（焼結後の第１領域に相当）により分断されている。「無」と記載されている場合は、第２領域は板状造形物の対向する主面間を貫通している。

各試料において、板状造形物の第１の主面と空孔領域の中心線との成す角度は、表１の「角度」欄に示される通りである。

次に、得られた板状造形物を水素雰囲気中１９００℃で熱処理を行い、板状造形物中の金属粒子を焼結し、第１領域を形成する。

次に、得られた第１領域の上部に、該第１領域の第１の主面と同一サイズの１３０ｍｍ×１００ｍｍの銅の板を置き、水素雰囲気で１３００℃まで昇温する。この熱処理により、第１領域内の空孔領域に銅が含浸され、第２領域が形成され、板材が得られる。

＜試料１５〜試料１９＞
試料１５、試料１６、試料１７、試料１８及び試料１９の放熱材は、それぞれ試料１、試料２、試料３、試料４及び試料９と同一の板材を準備し、該板材の第１の主面及び第２の主面の両方に、厚さ２００μｍの銅板を貼り付けて作製される。銅板は熱間圧延で貼り付けし、水素雰囲気１１００℃で熱間成形することで銅板を第１の主面及び第２の主面に貼り合わる。圧下率は５％以下とした。

＜測定及び評価＞
（Ｖ１／Ｖ２）
各試料で作製される板材について、第２領域の体積Ｖ２に対する第１領域の体積Ｖ１の割合であるＶ１／Ｖ２を算出した。具体的な算出方法は、上記の実施形態１に記載されているため、その説明は繰り返さない。結果を表１の「Ｖ１／Ｖ２」欄に示す。

（第１領域中のモリブデン及びタングステンの合計含有率）
各試料で作製される板材について、第１領域中のモリブデン及びタングステンの合計含有率を測定する。具体的な算出方法は、上記の実施形態１に記載されているため、その説明は繰り返さない。結果を表１の「第１領域Ｍｏ，Ｗ含有率」欄に示す。

（アスペクト比）
各試料で作製される板材について、第２領域のアスペクト比を算出した。具体的な算出方法は、上記の実施形態１に記載されているため、その説明は繰り返さない。結果を表１の「アスペクト比」欄に示す。

（熱伝導率）
試料１〜試料１４、試料２０〜試料２９の板材、及び、試料１５〜試料１９の放熱材について、熱伝導率を測定する。具体的な測定方法は下記の通りである。

板材及び放熱材のサンプル形状は、８ｍｍ×８ｍｍ×１ｍｍとする。８ｍｍ×８ｍｍ面がＸＹ平面（主面）である。サンプルのＺ軸方向の熱伝導率を測定する。サンプルの下面を短いエネルギーパルスで加熱し、試料上面の温度変化を赤外線検出器（使用機器：ＮＥＴＺＳＣＨ社製ＬＦＡ４６７）で測定する。横軸を時間、縦軸を上昇温度でプロットした曲線から、熱伝導率を算出する。室温で測定した。結果を表１の「熱伝導率」欄に示す。

（線膨張係数）
試料１〜試料１４、試料２０〜試料２９の板材、及び、試料１５〜試料１９の放熱材について、線膨張係数を測定する。具体的な測定方法は下記の通りである。

線膨張係数の測定はＪＩＳ Ｚ２２８５に準拠して行う。測定温度は５００℃とする。サンプル形状は、１ｍｍ×５ｍｍ×１０ｍｍとした。５ｍｍ×１０ｍｍ面がＸＹ平面（主面）であり、この面に平行な方向での線膨張係数をＲｉｇａｋｕ社製ＴＭＡ８３１０を用いて測定する。結果を表１の「線膨張係数」欄に示す。

＜考察＞
試料１〜試料１４の板材は実施例に該当する。試料１５〜試料１９の放熱材は実施例に該当する。

試料２０〜試料２９の板材は、第２領域の中心線と板材の第１の主面との成す角度が４０°である。よって、試料２０〜試料２９の板材では、第２領域が第１の主面の法線方向に沿って延在しておらず、試料２０〜試料２９は比較例に該当する。

試料１〜試料１４、及び、試料２０〜試料２９の板材、及び、試料１５〜試料１９の放熱材について、横軸に線膨張係数、縦軸に熱伝導率をプロットしたグラフを作成する。得られるグラフを図１７示す。図１７に示されるように、線膨張係数と熱伝導率には相関があり、実施例は比較例と比べて、同一の線膨張係数の場合に、熱伝導率が高い傾向にある。すなわち、実施例の板材及び放熱材は、線膨張係数が小さく、かつ、優れた熱伝導率を有することが確認される。

以上のように本開示の実施の形態および実施例について説明を行なったが、上述の各実施の形態および実施例の構成を適宜組み合わせたり、様々に変形することも当初から予定している。

今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって、制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した実施の形態および実施例ではなく特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味、および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

１，２１，３１，４１，５１，６１，７１，８１ 板材
２，２２，３２，４２，５２，６２ 第１領域
３，２３，３３，４３，５３，６３ 第２領域
４，２４，３４，４４，５４，６４ 第１の主面
５，２５，３５，４５，５５，６５ 第２の主面
６ 放熱材
７ 金属板
Ｃ１，Ｃ２，Ｃ３，Ｃ４，Ｃ５，Ｃ６ 第２領域の中心線
Ｎ１，Ｎ２，Ｎ３，Ｎ４，Ｎ５，Ｎ６ 第１の主面の法線

Claims (12)

1. 第１の主面と、前記第１の主面に対向する第２の主面とを備える板材であって、
   前記板材は、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含む第１領域と、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を含む第２領域と、を含み、
   前記第２領域は、前記板材中に複数存在し、それぞれが前記第１の主面の法線方向に沿って延在する、板材。
2. 前記第２領域の少なくとも一つは、前記第１の主面から前記第２の主面まで貫通する、請求項１に記載の板材。
3. 前記第２領域の少なくとも一つは、その延在方向が前記第１領域により分断される、請求項１又は請求項２に記載の板材。
4. 前記板材の少なくとも一部において、前記第２領域の体積Ｖ２に対する前記第１領域の体積Ｖ１の割合であるＶ１／Ｖ２は、０．０５以上１以下である、請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の板材。
5. 前記第１領域中の前記モリブデン及び前記タングステンの合計含有率は、５０原子％以上１００原子％以下である、請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の板材。
6. 前記第２領域の少なくとも一つのアスペクト比は、０．５以上３０以下である、請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の板材。
7. 前記第２領域の少なくとも一つは、その中心線を法線とする断面において円形又は多角形である、請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の板材。
8. 前記多角形は、三角形、四角形、平行四辺形、台形、五角形、六角形及び八角形からなる群より選ばれる少なくとも１種である、請求項７に記載の板材。
9. 前記多角形は、正多角形である、請求項７又は請求項８に記載の板材。
10. 請求項１から請求項９のいずれか１項に記載の板材を含む放熱材。
11. 請求項１から請求項９のいずれか１項に記載の板材の製造方法であって、
    ３Ｄプリンタを用いて、第１の主面及び第２の主面とを備える板状であって、モリブデン及びタングステンの一方又は両方を含み、前記第１の主面の法線方向に沿って延在する複数の空孔領域を含む第１領域を形成する第１工程と、
    前記複数の空孔領域に、銀、銅、アルミニウム及びマグネシウムからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属を充填して第２領域を形成して板材を得る第２工程と、を備える、板材の製造方法。
12. 前記第２工程における充填は、溶浸法を用いて行われる、請求項１１に記載の板材の製造方法。

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