JP2021073677A - 発光装置 - Google Patents

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Nobuharu Osawa
信晴 大澤
俊毅 佐々木
Toshiki Sasaki
俊毅 佐々木
瀬尾　哲史
Tetsushi Seo
哲史 瀬尾
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Abstract

【課題】マイクロキャビティ構造を備える発光素子において、複数の波長に対して増幅効果を得ることが可能であり、所望の発光色を備えさせることが可能な発光素子を提供する。【解決手段】一対の電極と、前記一対の電極の間に挟まれたＥＬ層とを有する発光素子において、一対の電極の一方は反射面を形成する反射電極であり、一対の電極の他方は半反射面を形成する電極であり、反射面と半反射面との光学的距離をＬ、発光素子が発する光の波長成分をλとすると、Ｌ＝ｎλ／２（ｎは２以上の整数）を満たすλが２以上存在する発光素子。【選択図】図１

Description

本発明は、一対の電極間に有機化合物を含む発光層を有する発光素子およびそれを用い
た発光装置、照明装置に関する。
近年、一対の電極間に有機化合物を含む発光層（以下ＥＬ層とも称する）を有する発光
素子（エレクトロルミネッセンス素子：ＥＬ素子ともいう）の開発が盛んに行われている
。その用途として注目されている分野のひとつが照明分野である。この理由として、ＥＬ
素子を用いた照明装置は薄型軽量に作製できること、面での発光が可能であること等、他
の照明器具にはない特徴を備えることが挙げられる。
また、ＥＬ素子は電力の光への変換効率が高く、省エネルギー性能でも高いポテンシャ
ルを秘めている点でも注目されている。また、基板の選択によっては可撓性を有する照明
装置や物理的な破壊に強い耐衝撃性を有する照明装置、非常に軽量な照明装置を提供でき
る点も特徴的である。
日本工業規格（ＪＩＳ規格）は、照明の色を相関色温度によって規定しており、最も色
温度の低い電球色から最も色温度の高い昼光色まで、２６００Ｋ〜７１００Ｋの範囲の色
温度の光が室内用照明として規定されている。ＥＬ素子は、発光物質を選択することによ
って多様な色の発光を得ることができる。しかし、これら色温度で表される光は、総じて
広い波長を有する光であり、単独の発光物質から得られる光で規格を満たす光を得つつ、
同時に照明として要求される輝度及び信頼性を得ることは非常に困難である。そのため、
発光波長の異なる複数の発光物質を用い、良好な白色が表現できるようなＥＬ素子が検討
されている（例えば特許文献１参照）。
特開２００７−５３０９０号公報
発光素子の光は、発光素子内部で発光してから発光素子の外部に出てゆくまでに、いく
つもの層を介する。このとき、屈折率の異なる層と層の間や反射率の高い材料との界面に
おいて、反射が起きる。
反射を繰り返すことにより、ある特定の波長の光が強められる、いわゆるマイクロキャ
ビティ効果が顕著に現れる場合がある。マイクロキャビティは、ある波長の光が強められ
るため、高い色純度が求められるディスプレイにはむしろ積極的に用いられる現象である
。しかし、通常の膜厚のＥＬ層を有するＥＬ素子では、マイクロキャビティ構造は単一モ
ード、すなわち、一つの波長の光しか強めることができず、可視光領域を広くカバーする
必要がある照明装置への適用は困難であった。
そこで、本発明では、マイクロキャビティ構造を備える発光素子において、複数の波長
を増幅することができ、所望の発光色を与えることが可能な発光素子を提供することを課
題とする。
また、照明用途として適用好適な発光素子を提供することを課題とする。
また、照明用途として適した色温度を有する照明装置を提供することを課題とする。ま
た、消費電力の小さい照明装置を提供することを課題とする。
本発明では、上記課題の少なくとも１を解決すればよい。
本発明者らは、ＥＬ素子の光学的膜厚を一定以上とすることによって、複数の波長の光
において共振構造を形成することが可能となり上記課題を達成できることを見出した。す
なわち、本発明の一態様は一対の電極と、前記一対の電極の間に挟まれたＥＬ層とを有す
る発光素子において、前記一対の電極の一方は反射面を形成する反射電極であり、前記一
対の電極の他方は半反射面を形成する電極であり、前記ＥＬ層には発光物質が含まれてお
り、前記反射面と前記半反射面との光学的距離をＬとすると、前記発光素子の発光波長範
囲に、Ｌ＝ｎλ／２（ｎは２以上の整数）を満たす波長λが２以上存在することを特徴と
する発光素子である。すなわち該発光素子は、前記発光物質の発光スペクトルがＬ＝ｎλ
／２を満たす少なくとも二つの波長λをカバーするような光学的距離Ｌを有する。
本発明の他の構成は、一対の電極と、前記一対の電極の間に挟まれたＥＬ層とを有する
発光素子において、前記一対の電極の一方は反射面を形成する反射電極であり、前記一対
の電極の他方は半反射面を形成する電極であり、前記ＥＬ層は、少なくとも赤色発光層と
、青色発光層と、膜厚調節層とを有し、前記発光素子における前記反射面と前記半反射面
で構成される共振構造の光学的距離が６５０ｎｍ乃至１５００ｎｍであることを特徴とす
る発光素子である。
本発明の他の構成は、一対の電極と、前記一対の電極の間に挟まれたＥＬ層とを有する
発光素子において、前記一対の電極の一方は反射面を形成する反射電極であり、前記一対
の電極の他方は半反射面を形成する電極であり、前記ＥＬ層は、少なくとも赤色発光層と
、緑色発光層と、青色発光層と、膜厚調節層とを有し、前記発光素子における前記反射面
と前記半反射面で構成される共振構造の光学的距離が６５０ｎｍ乃至１５００ｎｍである
ことを特徴とする発光素子である。
本発明の他の構成は、一対の電極と、前記一対の電極の間に挟まれたＥＬ層とを有する
発光素子において、前記一対の電極の一方は反射面を形成する反射電極であり、前記一対
の電極の他方は半反射面を形成する電極であり、前記ＥＬ層は、少なくとも赤色発光層と
、緑色発光層と、青色発光層と、膜厚調節層とを有し、前記発光素子における前記反射面
と前記半反射面で構成される共振構造の光学的距離が１２００ｎｍ乃至１４００ｎｍであ
ることを特徴とする発光素子である。
本発明の他の構成は、上記構成において、青色発光層は、４３０ｎｍ乃至４９５ｎｍに
発光ピークを有し、赤色発光層は、５９０ｎｍ乃至７００ｎｍに発光ピークを有すること
を特徴とする発光素子である。
本発明の他の構成は、上記構成において、緑色発光層は、４９５ｎｍ乃至５６０ｎｍに
発光ピークを有することを特徴とする発光素子である。
本発明の他の構成は、上記構成において、前記半反射面を形成する電極が金属薄膜であ
ることを特徴とする発光素子である。
本発明の他の構成は、上記構成において、前記半反射面を形成する電極が透光性を有す
る導電性金属酸化物からなる電極であることを特徴とする発光素子である。
本発明の他の構成は、上記構成において、前記半反射面を形成する電極が金属薄膜と透
光性を有する導電性金属酸化物との積層体からなる電極であることを特徴とする発光素子
である。
本発明の他の構成は、上記構成において、膜厚調節層が前記反射電極に接して設けられ
ていることを特徴とする発光素子である。
本発明の他の構成は、上記構成において、前記ＥＬ層は、少なくとも前記発光層のいず
れか一を含む複数の発光ユニットからなり、前記複数の発光ユニットは電荷発生層によっ
てそれぞれ分離されていることを特徴とする発光素子である。
本発明の他の構成は、上記構成において、前記電荷発生層の少なくとも一部が前記膜厚
調節層を兼ねることを特徴とする発光素子である。
本発明の他の構成は、上記構成において、前記膜厚調節層が、透光性を有する導電性金
属酸化物又は、キャリア輸送性を有する有機化合物と前記有機化合物にアクセプタ性もし
くはドナー性を示す物質との複合材料のいずれか一もしくは両方により形成されているこ
とを特徴とする発光素子である。
本発明の他の構成は、上記構成において、前記複合材料が正孔輸送性の高い有機化合物
と、前記有機化合物にアクセプタ性を示す物質との複合材料であることを特徴とする発光
素子である。
本発明の他の構成は、上記構成において、前記アクセプタ性を示す物質とは、遷移金属
の酸化物であることを特徴とする発光素子である。
本発明の他の構成は、上記構成において、前記遷移金属の酸化物が、モリブデン酸化物
であることを特徴とする発光素子である。
本発明の他の構成は、上記構成に記載の発光素子が、支持基板と封止基板との間にシー
ル材を介して封入されている発光装置である。
本発明の他の構成は、上記構成において、前記発光素子が前記反射電極側において支持
基板に固定されていることを特徴とする発光装置である。
本発明の他の構成は、上記構成において、前記支持基板は熱伝導率の高い材料で構成さ
れている、もしくは熱伝導率の高い材料を含む構造体であることを特徴とする発光装置で
ある。
本発明の他の構成は、上記構成において、前記熱伝導率の高い材料とは、アルミニウム
、ジュラルミン、ステンレスのいずれか一もしくはこれらの積層であることを特徴とする
発光装置であるである。
本発明の他の構成は、上記構成において、前記半透過半反射電極のＥＬ層に接する面と
反対の面を覆って、屈折率が１以上２．３以下の透光性を有する膜が形成されていること
を特徴とする発光装置である。
本発明の他の構成は、上記構成において、前記支持基板と、前記封止基板のうち、前記
半反射面を形成する電極側の基板の外側に光を拡散する部材が設けられていることを特徴
とする発光装置である。
本発明の他の構成は、上記構記載の発光装置を備えた照明装置である。
本発明の発光素子は、マイクロキャビティ構造を有しており、複数の波長の光に対して
を増幅効果を得ることが可能であり、所望の発光色を与えることが可能な発光素子である
。
本発明の照明装置は照明用途に適した色温度を有しており、また、消費電力が小さい照
明装置である。
本発明の一態様である発光素子の構成を表す概念図。 本発明の一態様である発光素子の構成を表す概念図。 本発明の一態様である照明装置を表す図。 本発明の一態様である照明装置を表す図。 本発明の一態様である照明装置を表す図。 発光素子１の輝度−電流密度特性を表す図。 発光素子１の輝度−電圧特性を表す図。 発光素子１の電流効率−輝度特性を表す図。 発光素子１の電流−電圧特性を表す図。 発光素子１の発光スペクトルを表す図。 発光素子１のＣＩＥ色度座標図。
以下、本発明の実施の形態について図面を参照しながら説明する。但し、本発明は多く
の異なる態様で実施することが可能であり、本発明の趣旨及びその範囲から逸脱すること
なくその形態及び詳細を様々に変更し得ることは当業者であれば容易に理解される。従っ
て、本実施の形態の記載内容に限定して解釈されるものではない。
なお、説明に用いる図はわかりやすさを優先し、各要素における拡大、縮小率は一定で
はない。そのため、図における各要素の厚さ、長さ、大きさの比率がそのまま本発明の一
態様である発光装置の厚さ、長さ、大きさの比率を表すわけではないことに留意されたい
。
また、数値が同一であり、アルファベットの符号のみが異なる符合については、同一の
グループとして扱う場合があり、上述のような符号に関して数値のみ示された場合は、ア
ルファベットの異なる符号をすべて含めたグループを指すものとする。
（実施の形態１）
図１（Ａ）、（Ｂ）は本発明の一態様である発光素子の断面図の模式図である。本実施
の形態で説明する発光素子は、一対の電極に挟まれたＥＬ層を有している。ＥＬ層は機能
分離された複数層からなり、少なくとも電流が流れることによって発光を呈する発光層を
含む。
図１（Ａ）を説明する。一対の電極（第１の電極１０１、第２の電極１０２）は一方が陽
極、もう一方が陰極である。また、一方は可視光の反射率の高い物質から構成された反射
電極であり、もう一方が可視光の一部を透過し、一部を反射する部材から構成された半透
過半反射電極である。共振構造１０６を構成する反射面と半反射面は、反射電極のＥＬ層
１０３側の表面と、半透過半反射電極のＥＬ層１０３側の表面となる。図１（Ａ）に記載
の発光素子は、一対の電極が反射電極と半透過半反射電極から構成されていることによっ
て、反射電極の上面と半透過半反射電極の下面との間で共振構造１０６が形成され、特定
の波長の光が増幅もしくは減衰される可能性のあるマイクロキャビティ構造を備える発光
素子となる。
この場合、半透過半反射電極は金属を材料とするため、通常透明電極として用いられる
インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）などの透明導電膜よりも導電性が大きく、電圧降下による
発光面内での輝度むらを低減させることができる。なお、半透過半反射電極上に透明導電
膜を積層して形成しても良い。これによりさらに有効に電圧降下を抑制し、輝度むらのな
い良好な発光を得ることができるようになる。図１（Ａ）は第１の電極１０１を陽極且つ
反射電極とし、第２の電極１０２を陰極且つ半透過半反射電極として説明する。なお、こ
れらの組み合わせ及び上下関係は自由に組み合わせることができるが、トップエミッショ
ン構造への適用が特に好適である。
ＥＬ層１０３は第１の電極１０１と第２の電極１０２との間に電圧を印加することによ
って発光を呈する構造であればどのような構成を有していても良いが、少なくとも共振構
造１０６の光学的距離Ｌに対してＬ＝ｎλ／２（ｎは２以上の整数）を満たす少なくとも
二つの波長λに発光を与える発光層を有するものとする。図１（Ａ）の場合は発光層１０
４、発光層１０５の二つの発光層を有し、発光層１０４においては、共振構造１０６の光
学的距離Ｌに対してＬ＝２×λ１／２を満たす波長λ１を有する光を発し、発光層１０５
においてはＬ＝３×λ２／２を満たす波長λ２を有する光を発する例を図示した。
ＥＬ層１０３は赤の発光と認識される波長帯の光を発する赤色発光層と、青の発光と認
識される波長帯の光を発する青色発光層とを備えることが好ましく、さらに緑色の発光と
認識される波長帯の光を発する緑色発光層を備えていることがより好ましい。これら発光
層は、一つの発光層が複数の発光色を呈する発光層であっても良い。例えば、赤色と青色
の両方の波長領域に発光を有する発光層一層でもって、上記赤色発光層と青色発光層に代
えることができる。
なお、図１（Ａ）における共振構造１０６の光学的距離Ｌは６５０ｎｍ以上１５００ｎ
ｍ以下とする。なお、光学的距離は、共振構造１０６内に存在する各膜の厚さに、当該膜
の屈折率を掛け合わせたものの和である。
本明細書中において、青色発光層が発する光は４３０ｎｍ乃至４９５ｎｍに発光のピー
クを有する光であり、緑色発光層が発する光は、４９５ｎｍ乃至５６０ｎｍに発光のピー
クを有する光であり、赤色発光層が発する光は、５９０ｎｍ乃至７００ｎｍに発光のピー
クを有する光であるものとする。
ここでＥＬ層１０３は膜厚調節層を有しているものとする。本実施の形態における発光
素子はＥＬ層の光学的膜厚が６５０ｎｍから１５００ｎｍであり、通常の発光素子と比較
すると非常に厚膜化された発光素子である。そのため、通常使用される有機化合物のみに
よってこれだけの膜厚の発光素子を作製すると、駆動電圧が大きく上昇してしまう。そこ
で、膜厚調節層を用いることによって、駆動電圧の大きな上昇を招くことなく厚膜化され
た本実施の形態における発光素子の膜厚の調整を実現するものである。
膜厚調節層としては、透光性を有する金属酸化物を用いることができる。透光性を有す
る金属酸化物としては、酸化インジウム（Ｉｎ２Ｏ３）、酸化スズ（ＳｎＯ２）、酸化亜
鉛（ＺｎＯ）、ＩＴＯ、酸化インジウム酸化亜鉛（Ｉｎ２Ｏ３―ＺｎＯ）、またはこれら
の金属酸化物材料に酸化シリコンを含有させたものが挙げられる。また、キャリア輸送性
の高い物質と当該キャリア輸送性の高い物質に対してアクセプタ性又はドナー性を示す物
質とから構成される複合材料膜も膜厚調節層として好適に用いることができる。
キャリア輸送性物質と当該キャリア輸送性物質に対してアクセプタ性又はドナー性を示
す物質とから構成される複合材料は、正孔輸送性の高い物質と当該物質に対してアクセプ
タ性を示す物質とから構成される複合材料と、電子輸送性の高い物質と当該物質に対して
ドナー性を示す物質とから構成される複合材料とに大別される。
まず、正孔輸送性の高い物質と当該物質に対してアクセプタ性を示す物質とから構成さ
れる複合材料について説明する。
当該複合材料のアクセプタ性物質として用いることができる物質としては、７，７，８
，８−テトラシアノ−２，３，５，６−テトラフルオロキノジメタン（略称：Ｆ４−ＴＣ
ＮＱ）、クロラニル等を挙げることができる。また、遷移金属の酸化物、特に元素周期表
における第４族乃至第８族に属する金属の酸化物を挙げることができる。具体的には、酸
化バナジウム、酸化ニオブ、酸化タンタル、酸化クロム、酸化モリブデン、酸化タングス
テン、酸化マンガン、酸化レニウムが電子受容性が高いため好ましい物質である。中でも
特に、酸化モリブデンは大気中でも安定であり、吸湿性が低く、扱いやすいため好ましい
物質である。
上記複合材料に用いることができる正孔輸送性の高い物質としては、芳香族アミン化合
物、カルバゾール誘導体、芳香族炭化水素、オリゴマーおよびデンドリマーを含むポリマ
ーなど、種々の化合物を挙げることができる。電子よりも正孔の輸送性の高い物質であれ
ば用いることが可能であるが、１０−６ｃｍ２／Ｖｓ以上の正孔移動度を有する物質であ
ることが好ましい。以下では、上記複合材料に用いることのできる有機化合物を具体的に
列挙する。
上記複合材料に用いることができる芳香族アミン化合物としては、Ｎ，Ｎ’−ジ（ｐ−
トリル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−ｐ−フェニレンジアミン（略称：ＤＴＤＰＰＡ）、４
，４’−ビス［Ｎ−（４−ジフェニルアミノフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニ
ル（略称：ＤＰＡＢ）、Ｎ，Ｎ’−ビス［４−［ビス（３−メチルフェニル）アミノ］フ
ェニル］−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジアミン（略
称：ＤＮＴＰＤ）、１，３，５−トリス［Ｎ−（４−ジフェニルアミノフェニル）−Ｎ−
フェニルアミノ］ベンゼン（略称：ＤＰＡ３Ｂ）、４−フェニル−４’−（９−フェニル
フルオレン−９−イル）トリフェニルアミン（略称：ＢＰＡＦＬＰ）等を挙げることがで
きる。
上記複合材料に用いることができるカルバゾール誘導体としては、具体的には、３−［
Ｎ−（９−フェニルカルバゾール−３−イル）−Ｎ−フェニルアミノ］−９−フェニルカ
ルバゾール（略称：ＰＣｚＰＣＡ１）、３，６−ビス［Ｎ−（９−フェニルカルバゾール
−３−イル）−Ｎ−フェニルアミノ］−９−フェニルカルバゾール（略称：ＰＣｚＰＣＡ
２）、３−［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−（９−フェニルカルバゾール−３−イル）アミ
ノ］−９−フェニルカルバゾール（略称：ＰＣｚＰＣＮ１）等を挙げることができる。ま
た、カルバゾール誘導体としては、他に、４，４’−ジ（Ｎ−カルバゾリル）ビフェニル
（略称：ＣＢＰ）、１，３，５−トリス［４−（Ｎ−カルバゾリル）フェニル］ベンゼン
（略称：ＴＣＰＢ）、９−［４−（１０−フェニル−９−アントリル）フェニル］−９Ｈ
−カルバゾール（略称：ＣｚＰＡ）、９−フェニル−３−［４−（１０−フェニル−９−
アントリル）フェニル］−９Ｈ−カルバゾール（略称：ＰＣｚＰＡ）、１，４−ビス［４
−（Ｎ−カルバゾリル）フェニル］−２，３，５，６−テトラフェニルベンゼン等を用い
ることができる。
また、上記複合材料に用いることができる香族炭化水素としては、例えば、２−ｔｅｒ
ｔ−ブチル−９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセン（略称：ｔ−ＢｕＤＮＡ）、２
−ｔｅｒｔ−ブチル−９，１０−ジ（１−ナフチル）アントラセン、９，１０−ビス（３
，５−ジフェニルフェニル）アントラセン（略称：ＤＰＰＡ）、２−ｔｅｒｔ−ブチル−
９，１０−ビス（４−フェニルフェニル）アントラセン（略称：ｔ−ＢｕＤＢＡ）、９，
１０−ジ（２−ナフチル）アントラセン（略称：ＤＮＡ）、９，１０−ジフェニルアント
ラセン（略称：ＤＰＡｎｔｈ）、２−ｔｅｒｔ−ブチルアントラセン（略称：ｔ−ＢｕＡ
ｎｔｈ）、９，１０−ビス（４−メチル−１−ナフチル）アントラセン（略称：ＤＭＮＡ
）、２−ｔｅｒｔ−ブチル−９，１０−ビス［２−（１−ナフチル）フェニル］アントラ
セン、９，１０−ビス［２−（１−ナフチル）フェニル］アントラセン、２，３，６，７
−テトラメチル−９，１０−ジ（１−ナフチル）アントラセン、２，３，６，７−テトラ
メチル−９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセン、９，９’−ビアントリル、１０，
１０’−ジフェニル−９，９’−ビアントリル、１０，１０’−ビス（２−フェニルフェ
ニル）−９，９’−ビアントリル、１０，１０’−ビス［（２，３，４，５，６−ペンタ
フェニル）フェニル］−９，９’−ビアントリル、アントラセン、テトラセン、ルブレン
、ペリレン、２，５，８，１１−テトラ（ｔｅｒｔ−ブチル）ペリレン等が挙げられる。
また、この他、ペンタセン、コロネン等も用いることができる。このように、１×１０−
６ｃｍ２／Ｖｓ以上の正孔移動度を有し、炭素数１４〜４２である芳香族炭化水素を用い
ることがより好ましい。
上記複合材料に用いることができる芳香族炭化水素は、ビニル骨格を有していてもよい
。ビニル基を有している芳香族炭化水素としては、例えば、４，４’−ビス（２，２−ジ
フェニルビニル）ビフェニル（略称：ＤＰＶＢｉ）、９，１０−ビス［４−（２，２−ジ
フェニルビニル）フェニル］アントラセン（略称：ＤＰＶＰＡ）等が挙げられる。
また、ポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール）（略称：ＰＶＫ）やポリ（４−ビニルトリフェ
ニルアミン）（略称：ＰＶＴＰＡ）、ポリ［Ｎ−（４−｛Ｎ’−［４−（４−ジフェニル
アミノ）フェニル］フェニル−Ｎ’−フェニルアミノ｝フェニル）メタクリルアミド］（
略称：ＰＴＰＤＭＡ）、ポリ［Ｎ，Ｎ’−ビス（４−ブチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ビス
（フェニル）ベンジジン］（略称：Ｐｏｌｙ−ＴＰＤ）等の高分子化合物を用いることも
できる。
正孔輸送性の高い物質と当該物質に対してアクセプタ性を示す物質から構成される複合
材料層からなる膜厚調節層は正孔輸送性及び正孔注入性に優れるため、陽極に接して設け
ることが好ましい。
次に、電子輸送性の高い物質と当該物質に対してドナー性を示す物質とから構成される
複合材料について説明する。
ドナー性を示す物質としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属及びこれらの化合物を
用いることができる。
電子輸送性の高い物質としては、トリス（８−キノリノラト）アルミニウム（略称：Ａ
ｌｑ）、トリス（４−メチル−８−キノリノラト）アルミニウム（略称：Ａｌｍｑ３）、
ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリナト）ベリリウム（略称：ＢｅＢｑ２）、ビ
ス（２−メチル−８−キノリノラト）（４−フェニルフェノラト）アルミニウム（略称：
ＢＡｌｑ）など、キノリン骨格またはベンゾキノリン骨格を有する金属錯体等である。ま
た、この他ビス［２−（２−ヒドロキシフェニル）ベンズオキサゾラト］亜鉛（略称：Ｚ
ｎ（ＢＯＸ）２）、ビス［２−（２−ヒドロキシフェニル）ベンゾチアゾラト］亜鉛（略
称：Ｚｎ（ＢＴＺ）２）などのオキサゾール系、チアゾール系配位子を有する金属錯体な
ども用いることができる。さらに、金属錯体以外にも、２−（４−ビフェニリル）−５−
（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（略称：ＰＢＤ）や
、１，３−ビス［５−（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾー
ル−２−イル］ベンゼン（略称：ＯＸＤ−７）、３−（４−ビフェニリル）−４−フェニ
ル−５−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，２，４−トリアゾール（略称：ＴＡＺ
）、バソフェナントロリン（略称：ＢＰｈｅｎ）、バソキュプロイン（略称：ＢＣＰ）な
ども用いることができる。ここに述べた物質は、主に１０−６ｃｍ２／Ｖｓ以上の電子移
動度を有する物質である。なお、正孔よりも電子の輸送性の高い物質であれば、上記以外
の物質を用いても構わない。
次に、電子輸送性の高い物質と当該物質に対してドナー性を示す物質とから構成される
複合材料層からなる膜厚調節層は電子輸送性及び電子注入性に優れるため、陰極に接して
設けることが好ましい。
本実施の形態における発光素子は共振構造の光学的距離が６５０ｎｍを超える非常に膜
厚の厚い発光素子である。共振構造の光学的距離とは、図１（Ａ）においては、反射電極
と半透過半反射電極との間の光学的距離に相当する。発光層から発した光は、反射電極や
半透過半反射電極において、何度も反射を繰り返すことによって、当該光学的距離に対応
する波長の光が強められたり、弱められたりする。ここで、このような共振構造が形成さ
れている場合、共振により増幅される条件は共振構造の光学的距離が波長の半分の整数倍
（波長をλ、ｍを整数とするとｍλ／２）であることがわかっている。通常の厚さの発光
素子（２００ｎｍ程度）においては、有機材料の屈折率が１．７であることを考えると可
視光領域のいずれかの色におけるλ／２波長を一つあわせこむのが限界であることがわか
る。しかし、共振構造の光学的距離が６５０ｎｍを超える本実施の形態の発光素子におい
ては、複数の波長において、倍率の異なる共振構造を形成させることができる。すなわち
、光学的距離６５０ｎｍは、青色に視認される波長帯の３λ／２波長と、赤色に視認され
る波長帯の１λ波長に相当し、光学的膜厚が６５０ｎｍである発光素子においては青と赤
の複数の波長において共振構造を形成することができる。緑色の光は視感度が高いことか
ら、青と赤の波長において共振構造を形成した発光素子は、バランスの良い白色発光を呈
する発光素子とすることが可能となる。なお、ＥＬ層の膜厚はあまり厚すぎると作製時間
が長くなりすぎるため、上限は１５００ｎｍ程度であることが好ましい。
発光素子の共振構造の光学的距離は、青の３λ波長、緑の５λ／２波長、赤の２λ波長
に相当する１２９０ｎｍ乃至１４００ｎｍであることがより好ましい。このような光学的
距離の共振構造を有する発光素子は、青、緑、赤の三色すべてに対応する共振構造を有す
る発光素子とすることができる。これにより、所望の色の白色発光を得ることが容易とな
る。また、より発光効率の高い発光素子とすることができる。
なお、以上は、青、緑、赤の三色のみで話を進めたが、それ以外の波長において共振構
造を形成しても良い。発光素子のスペクトルはピークの前後数十ｎｍにわたって強度を有
する光である。本実施の形態の発光素子において、ピーク波長ではなく、中間色に相当す
る複数の波長に共振構造を形成すると、黒体放射光のようにブロードなスペクトルを得る
ための一助となり、演色性も重視される照明用途として好ましい構成となる。
また、本実施の形態における発光素子は光学的距離が非常に大きいので、発光位置がど
こであっても共振効果を得ることが可能となる。発光素子の発光位置は発光層内において
もキャリアバランスなどによって変化するため、厳密に規定することが困難であるが、本
実施の形態で説明する発光素子においては、それを考慮せずに増幅効果を得ることが可能
である。
本実施の形態は、このような複数の波長に対応するマイクロキャビティ構造を備えた発
光素子を提供することができる。
また、共振構造が異なる複数の素子を作製することなく、単一の素子構造で複数の波長
に対して共振構造を形成できるため、簡便に色温度に優れた照明装置を得ることができる
。
図１（Ｂ）の場合、共振構造１０６を構成する反射面と半反射面は、反射電極である第
１の電極１０１の表面と、半透過半反射電極である第２の電極１０２の上表面に相当する
。第２の電極１０２の上表面での反射は、第２の電極１０２と第２の電極１０２上の物質
との屈折率の差によって引き起こされるものである。この場合、共振構造１０６は第１の
電極１０１の上面と第２の電極１０２の上面の間に形成され、ＥＬ層１０３だけでなく、
第２の電極１０２が光路長に寄与する。
この場合、第２の電極１０２は、透光性を有する導電性金属酸化物（酸化インジウム（
Ｉｎ２Ｏ３）、酸化スズ（ＳｎＯ２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、ＩＴＯ、酸化インジウム酸
化亜鉛（Ｉｎ２Ｏ３―ＺｎＯ）、またはこれらの金属酸化物材料に酸化シリコンを含有さ
せたものなどの透明導電性金属酸化物）によって形成することができる。
なお、金属と透光性を有する金属酸化物を積層して第２の電極１０２とすることもでき
る。
また図１（Ｂ）の構成において、半透過半反射電極である第２の電極１０２上に屈折率
が１から２．３の透光性を有する物質を積層しても良い。この場合、当該透光性を有する
物質は導電性を有していても、有していなくてもかまわない。透光性を有する物質として
は、例えば、上述のキャリア輸送性を有する有機化合物と当該有機化合物に対してアクセ
プタ性又はドナー性を示す物質との複合材料などＥＬ層の材料として用いた物質、透光性
を有する有機絶縁膜や無機絶縁膜などを用いることができる。これにより、さらに光路長
を大きくすることができ、さらに多くの波長に適応する共振構造を発光素子内部に形成す
ることができる。
（実施の形態２）
本実施の形態では、実施の形態１で説明したＥＬ層や電極の材料及び作製方法について
詳しく説明する。
反射電極を構成する材料としては、具体的には、アルミニウム（Ａｌ）、金（Ａｕ）、
白金（Ｐｔ）、ニッケル（Ｎｉ）、タングステン（Ｗ）、クロム（Ｃｒ）、モリブデン（
Ｍｏ）、鉄（Ｆｅ）、コバルト（Ｃｏ）、銅（Ｃｕ）、若しくはパラジウム（Ｐｄ）等の
金属材料、これらの化合物および合金などを用いることができる。
半透過半反射電極を金属で構成す場合、薄い金属膜（好ましくは２０ｎｍ以下、更に好
ましくは１０ｎｍ以下）として形成することができる。薄い金属膜としては、銀、マグネ
シウム、またはこれらの金属材料を含む合金等を単層でまたは積層して形成し用いること
が出来る。
半透過半反射電極を透光性を有する導電性の金属酸化物で形成する場合には、酸化イン
ジウム（Ｉｎ２Ｏ３）、酸化スズ（ＳｎＯ２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、ＩＴＯ、酸化イン
ジウム酸化亜鉛合金（Ｉｎ２Ｏ３―ＺｎＯ）、またはこれらの金属酸化物材料に酸化シリ
コンを含有させたものを用いることができる。
また、半透過半反射電極上に形成する屈折率が１から２．３の透光性を有する物質は導
電性を有していても、有していなくてもかまわない。透光性を有する物質としては、例え
ば、透光性を有する導電性の金属酸化物、実施の形態１で説明したキャリア輸送性を有す
る有機化合物と当該有機化合物に対してアクセプタ性又はドナー性を示す物質との複合材
料や、ＥＬ層の材料として用いた物質、透光性を有する有機絶縁膜や無機絶縁膜などを用
いることができる。
反射電極および半透過半反射電極（もしくは透光性を有する導電性の金属酸化物からな
る電極）は陽極又は陰極のどちらにもなりうるが、これら材料の仕事関数が陽極あるいは
陰極として要求される機能と合致しない場合、ＥＬ層と当該電極との界面にキャリア注入
層を形成することによって仕事関数の小さい（もしくは大きい）金属を陽極（もしくは陰
極）に用いることができるようになる。陽極側のキャリア注入層としては正孔輸送性の高
い有機化合物とアクセプタ物質から構成される複合材料、陰極側のキャリア注入層として
は、電子輸送性の高い有機化合物とドナー性物質から構成される複合材料をキャリア注入
層として好適に用いることができる。これら複合材料からなるキャリア注入層は、膜厚調
節層を兼ねることができる。
また、陽極に接して膜厚調節層を設ける場合、当該膜厚調節層は導電性の金属酸化物で
形成することもできる。導電性の金属酸化物は、仕事関数が高いため、有機化合物にホー
ルを注入しやすく、陽極側の膜厚調節層として好適に用いることができる。
陽極７０２および陰極７０４はこれら用いられる材料に応じて、スパッタリング法、真
空蒸着法、イオンプレーティング法、ＭＢＥ（ｍｏｌｅｃｕｌａｒ ｂｅａｍ ｅｐｉｔ
ａｘｙ）法、ＣＶＤ法（ＭＯＣＶＤ（ｍｅｔａｌ ｏｒｇａｎｉｃ ＣＶＤ）法やＡＬＤ
（ａｔｏｍｉｃ ｌａｙｅｒ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法）やゾル−ゲル法、スピンコー
ト法、ディッピング法、スプレー法、コータ法、印刷法など公知の方法で作製することが
できる。
ＥＬ層１０３の積層構造については特に限定されず、発光層、電子輸送性の高い物質を
含む電子輸送層または正孔輸送性の高い物質を含む正孔輸送層、電子注入性の高い物質を
含む電子注入層、正孔注入性の高い物質を含む正孔注入層、バイポーラ性（電子及び正孔
の輸送性の高い物質）の物質を含むバイポーラ層など、各機能層を適宜組み合わせて構成
すればよい。これら機能層は発光層以外は必須ではなく、また、上述以外の他の機能層を
備えていても良い。このような積層構造を発光ユニットと称することもある。
なお、本実施の形態の発光素子は、反射電極と半反射面との間の光学的距離Ｌに対して
Ｌ＝ｎλ／２（ｎは２以上の整数）を満たす少なくとも二つの波長λに発光を与える発光
層を有する。
本実施形態では、ＥＬ層１０３は、陽極７０２側から正孔注入層７１１、正孔輸送層７
１２、発光層７１３、電子輸送層７１４、電子注入層７１５の積層構造を有する構成につ
いて説明する（図２（Ａ）参照）。各層の構成及び材料について以下に具体的に示す。
正孔注入層７１１は、陽極７０２に接して設けられ、正孔注入性の高い物質を含む層で
ある。モリブデン酸化物やバナジウム酸化物、ルテニウム酸化物、タングステン酸化物、
マンガン酸化物等を用いることができる。この他、フタロシアニン（略称：Ｈ２Ｐｃ）や
銅フタロシアニン（ＣｕＰＣ）等のフタロシアニン系の化合物、ＤＰＡＢ、ＤＮＴＰＤ等
の芳香族アミン化合物、或いはポリ（エチレンジオキシチオフェン）／ポリ（スチレンス
ルホン酸）（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ）等の高分子等によっても正孔注入層７１１を形成する
ことができる。
また、正孔注入層７１１として、正孔輸送性の高い物質に当該正孔輸送性の高い物質に
対してアクセプタ性を示す物質を含有させた複合材料を用いることもできる。なお、該複
合材料を陽極に接して形成することにより、仕事関数に依らず陽極を形成する材料を選ぶ
ことができる。つまり、陽極を構成する材料として仕事関数の大きい材料だけでなく、仕
事関数の小さい材料も用いることができる。当該複合材料は、実施の形態１で説明した複
合材料と同様の材料であるため、繰り返しとなる説明を省略する。なお、正孔注入層７１
１を上記複合材料で形成した場合、正孔注入層７１１は膜厚調節層としても機能する。
正孔輸送層７１２は、正孔輸送性の高い物質を含む層である。正孔輸送性の高い物質と
しては、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェ
ニル（略称：ＮＰＢ）やＮ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル
−［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジアミン（略称：ＴＰＤ）、４，４’，４’’
−トリス（Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ）トリフェニルアミン（略称：ＴＤＡＴＡ）、４，
４’，４’’−トリス［Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ］トリフェニ
ルアミン（略称：ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−ビス［Ｎ−（スピロ−９，９’−ビフルオ
レン−２−イル）−Ｎ―フェニルアミノ］ビフェニル（略称：ＢＳＰＢ）、ＢＰＡＦＬＰ
などの芳香族アミン化合物等を用いることができる。ここに述べた物質は、主に１０−６
ｃｍ２／Ｖｓ以上の正孔移動度を有する物質である。また、上述の複合材料における正孔
輸送性の高い物質として挙げた有機化合物も正孔輸送層７１２に用いることができる。但
し、電子よりも正孔の輸送性の高い物質であれば、これら以外のものを用いてもよい。な
お、正孔輸送性の高い物質を含む層は、単層のものだけでなく、上記物質からなる層が二
層以上積層したものとしてもよい。
また、正孔輸送層７１２として、ＰＶＫやＰＶＴＰＡ等の高分子化合物を用いることも
できる。
発光層７１３は、発光性の物質を含む層である。発光層７１３は、発光物質を主成分と
する単膜の発光層であっても、ホスト材料中に発光物質を分散するいわゆるホスト−ゲス
ト型の発光層であってもどちらでも構わない。
用いられる発光中心材料に制限は無く、公知の蛍光又は燐光を発する材料を用いること
ができる。蛍光発光性材料としては、例えばＮ，Ｎ’−ビス［４−（９Ｈ−カルバゾール
−９−イル）フェニル］−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルスチルベン−４，４’−ジアミン（略称
：ＹＧＡ２Ｓ）、４−（９Ｈ−カルバゾール−９−イル）−４’−（１０−フェニル−９
−アントリル）トリフェニルアミン（略称：ＹＧＡＰＡ）、等の他、発光波長が４５０ｎ
ｍ以上の４−（９Ｈ−カルバゾール−９−イル）−４’−（９，１０−ジフェニル−２−
アントリル）トリフェニルアミン（略称：２ＹＧＡＰＰＡ）、Ｎ，９−ジフェニル−Ｎ−
［４−（１０−フェニル−９−アントリル）フェニル］−９Ｈ−カルバゾール−３−アミ
ン（略称：ＰＣＡＰＡ）、ペリレン、２，５，８，１１−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチルペリ
レン（略称：ＴＢＰ）、４−（１０−フェニル−９−アントリル）−４’−（９−フェニ
ル−９Ｈ−カルバゾール−３−イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＡＰＡ）、Ｎ，
Ｎ’’−（２−ｔｅｒｔ−ブチルアントラセン−９，１０−ジイルジ−４，１−フェニレ
ン）ビス［Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−トリフェニル−１，４−フェニレンジアミン］（略称：ＤＰ
ＡＢＰＡ）、Ｎ，９−ジフェニル−Ｎ−［４−（９，１０−ジフェニル−２−アントリル
）フェニル］−９Ｈ−カルバゾール−３−アミン（略称：２ＰＣＡＰＰＡ）、Ｎ−［４−
（９，１０−ジフェニル−２−アントリル）フェニル］−Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−トリフェニル
−１，４−フェニレンジアミン（略称：２ＤＰＡＰＰＡ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’，Ｎ’’
，Ｎ’’，Ｎ’’’，Ｎ’’’−オクタフェニルジベンゾ［ｇ，ｐ］クリセン−２，７，
１０，１５−テトラアミン（略称：ＤＢＣ１）、クマリン３０、Ｎ−（９，１０−ジフェ
ニル−２−アントリル）−Ｎ，９−ジフェニル−９Ｈ−カルバゾール−３−アミン（略称
：２ＰＣＡＰＡ）、Ｎ−［９，１０−ビス（１，１’−ビフェニル−２−イル）−２−ア
ントリル］−Ｎ，９−ジフェニル−９Ｈ−カルバゾール−３−アミン（略称：２ＰＣＡＢ
ＰｈＡ）、Ｎ−（９，１０−ジフェニル−２−アントリル）−Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−トリフェ
ニル−１，４−フェニレンジアミン（略称：２ＤＰＡＰＡ）、Ｎ−［９，１０−ビス（１
，１’−ビフェニル−２−イル）−２−アントリル］−Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−トリフェニル−
１，４−フェニレンジアミン（略称：２ＤＰＡＢＰｈＡ）、９，１０−ビス（１，１’−
ビフェニル−２−イル）−Ｎ−［４−（９Ｈ−カルバゾール−９−イル）フェニル］−Ｎ
−フェニルアントラセン−２−アミン（略称：２ＹＧＡＢＰｈＡ）、Ｎ，Ｎ，９−トリフ
ェニルアントラセン−９−アミン（略称：ＤＰｈＡＰｈＡ）、クマリン５４５Ｔ、Ｎ，Ｎ
’−ジフェニルキナクリドン（略称：ＤＰＱｄ）、ルブレン、５，１２−ビス（１，１’
−ビフェニル−４−イル）−６，１１−ジフェニルテトラセン（略称：ＢＰＴ）、２−（
２−｛２−［４−（ジメチルアミノ）フェニル］エテニル｝−６−メチル−４Ｈ−ピラン
−４−イリデン）プロパンジニトリル（略称：ＤＣＭ１）、２−｛２−メチル−６−［２
−（２，３，６，７−テトラヒドロ−１Ｈ，５Ｈ−ベンゾ［ｉｊ］キノリジン−９−イル
）エテニル］−４Ｈ−ピラン−４−イリデン｝プロパンジニトリル（略称：ＤＣＭ２）、
Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（４−メチルフェニル）テトラセン−５，１１−ジアミ
ン（略称：ｐ−ｍＰｈＴＤ）、７，１４−ジフェニル−Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス
（４−メチルフェニル）アセナフト［１，２−ａ］フルオランテン−３，１０−ジアミン
（略称：ｐ−ｍＰｈＡＦＤ）、２−｛２−イソプロピル−６−［２−（１，１，７，７−
テトラメチル−２，３，６，７−テトラヒドロ−１Ｈ，５Ｈ−ベンゾ［ｉｊ］キノリジン
−９−イル）エテニル］−４Ｈ−ピラン−４−イリデン｝プロパンジニトリル（略称：Ｄ
ＣＪＴＩ）、２−｛２−ｔｅｒｔ−ブチル−６−［２−（１，１，７，７−テトラメチル
−２，３，６，７−テトラヒドロ−１Ｈ，５Ｈ−ベンゾ［ｉｊ］キノリジン−９−イル）
エテニル］−４Ｈ−ピラン−４−イリデン｝プロパンジニトリル（略称：ＤＣＪＴＢ）、
２−（２，６−ビス｛２−［４−（ジメチルアミノ）フェニル］エテニル｝−４Ｈ−ピラ
ン−４−イリデン）プロパンジニトリル（略称：ＢｉｓＤＣＭ）、２−｛２，６−ビス［
２−（８−メトキシ−１，１，７，７−テトラメチル−２，３，６，７−テトラヒドロ−
１Ｈ，５Ｈ−ベンゾ［ｉｊ］キノリジン−９−イル）エテニル］−４Ｈ−ピラン−４−イ
リデン｝プロパンジニトリル（略称：ＢｉｓＤＣＪＴＭ）などが挙げられる。燐光発光性
材料としては、例えば、ビス［２−（４’，６’−ジフルオロフェニル）ピリジナト−Ｎ
，Ｃ２’］イリジウム（ＩＩＩ）テトラキス（１−ピラゾリル）ボラート（略称：ＦＩｒ
６）、の他、発光波長が４７０ｎｍ〜５００ｎｍの範囲にある、ビス［２−（４’，６’
−ジフルオロフェニル）ピリジナト−Ｎ，Ｃ２’］イリジウム（ＩＩＩ）ピコリナート（
略称：ＦＩｒｐｉｃ）、ビス［２−（３’，５’−ビストリフルオロメチルフェニル）ピ
リジナト−Ｎ，Ｃ２’］イリジウム（ＩＩＩ）ピコリナート（略称：Ｉｒ（ＣＦ３ｐｐｙ
）２（ｐｉｃ））、ビス［２−（４’，６’−ジフルオロフェニル）ピリジナト−Ｎ，Ｃ
２’］イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナト（略称：ＦＩｒａｃａｃ）、発光波長が
５００ｎｍ（緑色発光）以上のトリス（２−フェニルピリジナト）イリジウム（ＩＩＩ）
（略称：Ｉｒ（ｐｐｙ）３）、ビス（２−フェニルピリジナト）イリジウム（ＩＩＩ）ア
セチルアセトナト（略称：Ｉｒ（ｐｐｙ）２（ａｃａｃ））、トリス（アセチルアセトナ
ト）（モノフェナントロリン）テルビウム（ＩＩＩ）（略称：Ｔｂ（ａｃａｃ）３（Ｐｈ
ｅｎ））、ビス（ベンゾ［ｈ］キノリナト）イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナト（
略称：Ｉｒ（ｂｚｑ）２（ａｃａｃ））、ビス（２，４−ジフェニル−１，３−オキサゾ
ラト−Ｎ，Ｃ２’）イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナト（略称：Ｉｒ（ｄｐｏ）２
（ａｃａｃ））、ビス［２−（４’−パーフルオロフェニルフェニル）ピリジナト］イリ
ジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナト（略称：Ｉｒ（ｐ−ＰＦ−ｐｈ）２（ａｃａｃ））
、ビス（２−フェニルベンゾチアゾラト−Ｎ，Ｃ２’）イリジウム（ＩＩＩ）アセチルア
セトナト（略称：Ｉｒ（ｂｔ）２（ａｃａｃ））、ビス［２−（２’−ベンゾ［４，５−
α］チエニル）ピリジナト−Ｎ，Ｃ３’］イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナト（略
称：Ｉｒ（ｂｔｐ）２（ａｃａｃ））、ビス（１−フェニルイソキノリナト−Ｎ，Ｃ２’
）イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナト（略称：Ｉｒ（ｐｉｑ）２（ａｃａｃ））、
（アセチルアセトナト）ビス［２，３−ビス（４−フルオロフェニル）キノキサリナト］
イリジウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ（Ｆｄｐｑ）２（ａｃａｃ））、（アセチルアセトナ
ト）ビス（２，３，５−トリフェニルピラジナト）イリジウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ（
ｔｐｐｒ）２（ａｃａｃ））、２，３，７，８，１２，１３，１７，１８−オクタエチル
−２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィリン白金（ＩＩ）（略称：ＰｔＯＥＰ）、トリス（１，３−
ジフェニル−１，３−プロパンジオナト）（モノフェナントロリン）ユーロピウム（ＩＩ
Ｉ）（略称：Ｅｕ（ＤＢＭ）３（Ｐｈｅｎ））、トリス［１−（２−テノイル）−３，３
，３−トリフルオロアセトナト］（モノフェナントロリン）ユーロピウム（ＩＩＩ）（略
称：Ｅｕ（ＴＴＡ）３（Ｐｈｅｎ））等が挙げられる。以上のような材料又は他の公知の
材料の中から、各々のＥＬ素子における発光色を考慮し選択すれば良い。
ホスト材料を用いる場合は、例えばＡｌｑ、Ａｌｍｑ３、ＢｅＢｑ２、ＢＡｌｑ、ビス
（８−キノリノラト）亜鉛（ＩＩ）（略称：Ｚｎｑ）、ビス［２−（２−ベンゾオキサゾ
リル）フェノラト］亜鉛（ＩＩ）（略称：ＺｎＰＢＯ）、ビス［２−（２−ベンゾチアゾ
リル）フェノラト］亜鉛（ＩＩ）（略称：ＺｎＢＴＺ）などの金属錯体、ＰＢＤ、ＯＸＤ
−７、ＴＡＺ、２，２’，２’’−（１，３，５−ベンゼントリイル）トリス（１−フェ
ニル−１Ｈ−ベンゾイミダゾール）（略称：ＴＰＢＩ）、ＢＰｈｅｎ、ＢＣＰ、９−［４
−（５−フェニル−１，３，４−オキサジアゾール−２−イル）フェニル］−９Ｈ−カル
バゾール（略称：ＣＯ１１）などの複素環化合物、ＮＰＢ（またはα−ＮＰＤ）、ＴＰＤ
、ＢＳＰＢなどの芳香族アミン化合物が挙げられる。また、アントラセン誘導体、フェナ
ントレン誘導体、ピレン誘導体、クリセン誘導体、ジベンゾ［ｇ，ｐ］クリセン誘導体等
の縮合多環芳香族化合物が挙げられ、具体的には、ＤＰＡｎｔｈ、Ｎ，Ｎ−ジフェニル−
９−［４−（１０−フェニル−９−アントリル）フェニル］−９Ｈ−カルバゾール−３−
アミン（略称：ＣｚＡ１ＰＡ）、４−（１０−フェニル−９−アントリル）トリフェニル
アミン（略称：ＤＰｈＰＡ）、ＹＧＡＰＡ、ＰＣＡＰＡ、Ｎ，９−ジフェニル−Ｎ−｛４
−［４−（１０−フェニル−９−アントリル）フェニル］フェニル｝−９Ｈ−カルバゾー
ル−３−アミン（略称：ＰＣＡＰＢＡ）、２ＰＣＡＰＡ、ＤＢＣ１、ＣｚＰＡ、３，６−
ジフェニル−９−［４−（１０−フェニル−９−アントリル）フェニル］−９Ｈ−カルバ
ゾール（略称：ＤＰＣｚＰＡ）、ＤＰＰＡ、ＤＮＡ、ｔ−ＢｕＤＮＡ、９，９’−ビアン
トリル（略称：ＢＡＮＴ）、９，９’−（スチルベン−３，３’−ジイル）ジフェナント
レン（略称：ＤＰＮＳ）、９，９’−（スチルベン−４，４’−ジイル）ジフェナントレ
ン（略称：ＤＰＮＳ２）、３，３’，３’’−（ベンゼン−１，３，５−トリイル）トリ
ピレン（略称：ＴＰＢ３）などを挙げることができる。これら及び公知の物質の中から、
各々が分散する発光物質のエネルギーギャップ（燐光発光の場合は三重項エネルギー）よ
り大きなエネルギーギャップ（三重項エネルギー）を有する物質を有し、且つ各々の層が
有すべき輸送性に合致した輸送性を示す物質を選択すればよい。
発光層は一層であっても、異なる発光色を呈する発光物質を含む発光層の積層であって
も良い。発光層が一層である場合は、当該発光層に異なる波長の光を呈する発光物質が複
数含まれていても良い。また、異なるホスト材料に同一の発光中心材料を含む発光層の積
層であっても良い。
電子輸送層７１４は、電子輸送性の高い物質を含む層である。例えば、実施の形態１で
示した電子輸送性の高い物質が挙げられる。
また、電子輸送層７１４は、単層のものだけでなく、上記物質からなる層が二層以上積
層したものとしてもよい。
また、電子輸送層７１４と発光層７１３との間に電子の移動を制御する層を設けても良
い。これは上述したような電子輸送性の高い材料に、電子トラップ性の高い物質を少量添
加した層であって、電子の移動を抑制することによって、キャリアバランスを調節するこ
とが可能となる。このような構成は、発光層７１３を電子が突き抜けてしまうことにより
発生する問題（例えば素子寿命の低下）の抑制に大きな効果を発揮する。
電子注入層７１５としては、フッ化リチウム（ＬｉＦ）、フッ化セシウム（ＣｓＦ）、
フッ化カルシウム（ＣａＦ２）等のようなアルカリ金属又はアルカリ土類金属又はこれら
の化合物を用いることができる。または、電子輸送性を有する物質からなる層中に当該電
子輸送性を有する物質に対して電子供与性を示す物質（代表的にはアルカリ金属又はアル
カリ土類金属又はそれらの化合物）を含有させた層（ドナー準位を有する材料）、例えば
Ａｌｑ中にマグネシウム（Ｍｇ）を含有させた層等を電子注入層７１５として用いること
ができる。なお、電子注入層７１５として、ドナー準位を有する材料を用いた構成は、陰
極７０４からの電子注入が効率良く行われるため、より好ましい構成である。
なお、上述のＥＬ層１０３は図２（Ｂ）のように陽極７０２と陰極７０４との間に発光
ユニットが複数積層されている構造であっても良い。この場合、積層された第１の発光ユ
ニット８００と第２の発光ユニット８０１との間には、電荷発生層８０３を設けることが
好ましい。電荷発生層８０３は上述の正孔輸送性の高い有機化合物と当該有機化合物にア
クセプタ性を示す材料で構成される複合材料で形成することができる。また、電荷発生層
８０３は複合材料からなる層と他の材料からなる層との積層構造でもよい。この場合、他
の材料からなる層としては、ドナー性物質と電子輸送性の高い物質とを含む層や、透光性
を有する導電性の金属酸化物からなる層などを用いることができる。このような構成を有
するＥＬ素子は、電流効率が飛躍的に向上するので、高いパワー効率と長い寿命とを併せ
持つＥＬ素子とすることが容易である。また、一方の発光ユニットで燐光発光、他方で蛍
光発光を得ることも容易である。
図２（Ｂ）においては、二つの発光ユニット（第１の発光ユニット８００及び第２の発
光ユニット８０１）が積層されている構成を例示したが、３層以上の発光ユニットを積層
することも可能である。この際も各発光ユニットの間には電荷発生層が設けられているこ
とが好ましい。なお、電荷発生層８０３は膜厚調節層としても機能する。
各発光ユニットは、図２（Ａ）におけるＥＬ層１０３と同様の構成をそれぞれ有してい
る。各ユニットに含まれる層の詳しい説明は上述したとおりであるので繰り返しとなる説
明を省略する。図２（Ａ）におけるＥＬ層１０３の説明を参照されたい。
特に図２（Ｂ）の構成は、大きな膜厚が必要となる実施の形態１に記載の発光素子に好
適に適用することができる。また、異なる発光色の光を同時に得ることが容易であること
から、照明用途として特に有効である。これによって照明用途に優れた色温度の発光装置
を得ることができる。
（実施の形態３）
本実施の形態では、実施の形態１に記載の発光素子を照明装置として用いる例を図３を
参照しながら説明する。図３（Ｂ）は照明装置の上面図、図３（Ａ）は図３（Ｂ）におけ
るｃ−ｄ断面図である。
本実施の形態における照明装置は、支持体である支持基板４００上に、第１の電極４０
１が形成されている。第１の電極４０１は実施の形態１における第１の電極１０１に相当
する。照明装置が下面発光型の場合、支持基板４００の材料としては、ガラス、石英、有
機樹脂などの透光性を有する材料を用いる。また上面発光型の場合、支持基板４００は透
光性を有していなくともよく、上記の材料に加え金属、半導体、セラミック、有色の有機
樹脂などの材料を用いることができる。導電性の基板を用いる場合、その表面を酸化させ
る、または表面に絶縁膜を形成するなどにより表面に絶縁性を持たせることが好ましい。
支持基板４００として有機樹脂を用いる場合、有機樹脂としては、例えば、ポリエチレ
ンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル樹
脂、ポリアクリルニトリル樹脂、ポリイミド樹脂、ポリメチルメタクリレート樹脂、ポリ
カーボネート（ＰＣ）樹脂、ポリエーテルスルフォン（ＰＥＳ）樹脂、ポリアミド樹脂、
ポリシクロオレフィン樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリアミドイミド樹脂、またはポリ塩化
ビニル樹脂などを用いることができる。また、ガラス繊維に有機樹脂を含浸した基板や、
無機フィラーを有機樹脂に混ぜた基板を使用することもできる。
特に、封止基板４０７側から光を取り出すいわゆる上面発光型の発光装置の場合、支持
基板４００には金属基板などの熱伝導性の高い基板を用いることが好ましい。ＥＬ素子を
用いた大型の発光装置の場合、ＥＬ素子からの発熱が問題となる場合があるため、このよ
うな熱伝導性の高い基板を用いると放熱性が高まる。例えば、ステンレス基板のほかに、
アルミニウム、ジュラルミンなどを用いると、軽量且つ放熱性を高めることができる。ま
た、アルミニウムとアルミニウム酸化物との積層、ジュラルミンとアルミニウム酸化物と
の積層、ジュラルミンとマグネシウム酸化物との積層などを用いると、基板表面を絶縁性
とすることができるため好ましい。
第１の電極４０１上にはＥＬ層４０３が形成されている。ＥＬ層４０３は実施の形態１
又は実施の形態２におけるＥＬ層１０３の構成に相当する。当該記載を参照されたい。な
お、ＥＬ層４０３は第１の電極４０１よりも平面的に見て少し大きく形成することが、第
１の電極４０１と第２の電極４０４とのショートを抑制する絶縁層の役割も担えるため好
ましい構成である。
続いて、ＥＬ層４０３を覆って第２の電極４０４を形成する。第２の電極４０４は実施
の形態１における第２の電極１０２に相当し、その構成を有する。本実施の形態において
、第２の電極４０４はパッド４１２と接続することによって、電圧が供給されるものとす
る。
以上、第１の電極４０１、ＥＬ層４０３、及び第２の電極４０４を有する発光素子を本
実施の形態で示す照明装置は有している。当該発光素子は複数の波長に対して共振構造を
有する発光素子であるため、本実施の形態における照明装置は色温度に優れた照明装置と
することができる。また、消費電力の小さい照明装置とすることができる。また、共振構
造が異なる複数の素子を作製することなく、単一の素子構造で複数の波長に対して共振構
造を形成できるため、簡便に色温度に優れた照明装置を得ることができる。
以上の構成を有する発光素子を、シール材４０５、４０６を用いて封止基板４０７を固
着し、封止することによって照明装置が完成する。シール材４０５、４０６はどちらか一
方でもかまわない。また、内側のシール材４０６には乾燥剤を混ぜることもでき、これに
より、水分を吸着することができ、信頼性の向上につながる。また、封止基板４０７、発
光素子が形成された支持基板４００、シール材４０５、４０６で囲まれた空間４０８は、
減圧雰囲気であっても良いが、その他、水分と酸素を含まない空気、乾燥した窒素などの
気体、シール材などの液体や固体によって充填されていても良い。
また、パッド４１２、第１の電極４０１の一部をシール材４０５、４０６の外に伸張し
て設けることによって、外部入力端子とすることができる。また、その上にコンバーター
などを搭載したＩＣチップ４２０などを設けても良い。
なお、シール材４０５にはエポキシ系樹脂やガラスフリットを用いるのが好ましい。ま
た、これらの材料はできるだけ水分や酸素を透過しない材料であることが望ましい。また
、封止基板４０７に用いる材料としてガラス基板や石英基板の他、ＦＲＰ（Ｆｉｂｅｒｇ
ｌａｓｓ−Ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ Ｐｌａｓｔｉｃｓ）、ＰＶＦ（ポリビニルフロライド
）、ポリエステルまたはアクリル樹脂等からなるプラスチック基板を用いることができる
。シール材としてガラスフリットを用いる場合には、接着性の観点から支持基板４００及
び封止基板４０７はガラス基板であることが好ましい。
また、マイクロキャビティ構造を有する実施の形態１に記載の発光素子を用いた本実施
の形態における照明装置は、発する光に指向性が生じるため、照明装置の表面や、封止基
板４０７の裏面など、発光と交差する面に光を拡散する構造を設けても良い。光を拡散す
る構造としては、例えば、半球レンズやマイクロレンズアレイなどの凹凸構造が施された
光拡散フィルムなどを貼り付けてもよいし、直接凹凸形状を支持基板４００や封止基板４
０７に形成してもよい。
以上、本実施の形態に記載の照明装置は、発光素子として実施の形態１に記載の発光素
子を用いていることから、照明用途に適した色温度の照明装置とすることが可能となる。
また、消費電力の小さい照明装置とすることができる。また、安価な照明装置とすること
ができる。
（実施の形態４）
本実施の形態では、本発明の一態様により形成された発光装置を用いた照明装置につい
て図４及び図５を用いて説明する。
図４は照明装置（卓上照明装置）であり、照明部７５０１、傘７５０２、可変アーム７
５０３、支柱７５０４、台７５０５、電源スイッチ７５０６を含む。なお、照明装置は、
本発明の一態様により作製される発光装置を照明部７５０１に用いることにより作製され
る。なお、照明装置には、図４に示す卓上照明装置の他、天井固定型の照明装置（天井固
定型照明装置）または壁掛け型の照明装置（壁掛け型照明装置）なども含まれる。
なお、本発明の一態様を適用して形成される照明装置は、信頼性や製造歩留まりの高い
照明装置であるため、照明装置の照明部７５０１に用いることで、信頼性が高く、価格競
争力の高い照明装置を提供することができる。また、本発明の一態様を適用して形成され
る照明装置は消費電力の小さい照明装置とすることができる。
図５は、卓上照明装置３０００とともに、本発明の一態様を適用して形成される発光装
置を室内照明装置として用いた例である。本発明の一態様の発光装置は信頼性や製造歩留
まりの高い照明装置であるため、天井固定型照明装置３００１に示すように大面積の照明
装置として非常に好適に用いることができる。その他、壁掛け型照明装置３００２として
用いることもできる。また、本発明の一態様を適用して形成される照明装置は消費電力の
小さい照明装置とすることができる。
本実施例では、本発明の一態様である、実施の形態１に記載の発光素子について説明す
る。本実施例で用いた有機化合物の分子構造を以下に示す。
Figure 2021073677
≪発光素子の作製≫
まず、第１の電極として、アルミニウム−チタン合金（Ａｌ−Ｔｉ）とチタン（Ｔｉ）
とをスパッタリング法にて連続して成膜し、反射電極層を形成した。膜厚はアルミニウム
−チタン合金が２００ｎｍ、チタンが６ｎｍとなるように成膜を行った。チタン成膜後に
３００℃で１時間加熱し、酸化チタンを含む層を形成した。続いて、酸化ケイ素を含むイ
ンジウム錫酸化物（ＩＴＳＯ）を７０ｎｍの膜厚で成膜し、膜厚調節層とした。膜厚調節
層表面は、２ｍｍ角の大きさで表面が露出するよう周辺をポリイミド膜で覆い、電極相当
面積は２ｍｍ×２ｍｍとした。この基板上に発光素子を形成するための前処理として、基
板表面を水で洗浄し、２００℃で１時間焼成した後、ＵＶオゾン処理を３７０秒行った。
その後、１０−４Ｐａ程度まで内部が減圧された真空蒸着装置に基板を導入し、真空蒸着
装置内の加熱室において１７０℃で３０分間の真空焼成を行った後、基板を３０分程度放
冷した。
次に、ＩＴＳＯが形成された面が下方となるように、基板を真空蒸着装置内に設けられ
たホルダーに固定した。
真空装置内を１０−４Ｐａに減圧した後、上記構造式（ｉｉ）で表されるＰＣｚＰＡと
酸化モリブデン（ＶＩ）とを、ＰＣｚＰＡ：酸化モリブデン（ＶＩ）＝１：０．５（重量
比）となるように蒸着レートを調節して共蒸着することにより、膜厚調節層を兼ねる正孔
注入層を形成した。膜厚は３０ｎｍとした。なお、共蒸着とは、異なる複数の物質をそれ
ぞれ異なる蒸発源から同時に蒸発させる蒸着法である。
続いて、ＰＣｚＰＡを２０ｎｍ蒸着することにより第１の正孔輸送層を形成した。
さらに、第１の正孔輸送層上に、上記構造式（ｉ）で表されるＣｚＰＡと上記構造式（
ｉｉｉ）で表されるＮ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ビス〔３−（９
−フェニル−９Ｈ−フルオレン−９−イル）フェニル〕−ピレン−１，６−ジアミン（略
称：１，６ｍＭｅｍＦＬＰＡＰｒｎ）、をＣｚＰＡ：１，６ｍＭｅｍＦＬＰＡＰｒｎ＝１
：０．０５（重量比）となるように蒸着レートを調節し、３０ｎｍ蒸着することによって
第１の発光層を形成した。
次に、第１の発光層上に、ＣｚＰＡを５ｎｍ蒸着することにより、第１の電子輸送層を
形成し、上記構造式（ｉｖ）で表されるＢＰｈｅｎを１５ｎｍ蒸着することにより第２の
電子輸送層を形成した。
さらに、第２の電子輸送層上に電子注入バッファ層としてカルシウムを１ｎｍの膜厚と
なるように蒸着し、その後電子リレー層として上記構造式（ｖ）で表されるＣｕＰｃを２
ｎｍの膜厚となるように蒸着した。さらに電子リレー層上にＰＣｚＰＡと酸化モリブデン
（ＶＩ）をＰＣｚＰＡ：酸化モリブデン（ＶＩ）＝１：０．５となるように共蒸着し、電
荷発生層を形成した。電荷発生層の膜厚は３０ｎｍとなるように成膜した。なお、この電
荷発生層は膜厚調節層を兼ねている。
続いて、上記構造式（ｖｉ）で表されるＢＰＡＦＬＰを２０ｎｍ蒸着し、第２の正孔輸
送層を形成した。
さらに、上記構造式（ｖｉｉ）で表される２−［３−（ジベンゾチオフェン−４−イル
）フェニル］ジベンゾ［ｆ，ｈ］キノキサリン（略称：２ｍＤＢＴＰＤＢｑ−ＩＩ）と上
記構造式（ｖｉｉｉ）で表される４−フェニル−４’−（９−フェニル−９Ｈ−カルバゾ
ール−３−イル）トリフェニルアミン（略称：ＰＣＢＡ１ＢＰ）と上記構造式（ｉｘ）で
表される（アセチルアセトナト）ビス（６−メチル−４−フェニルピリミジナト）イリジ
ウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ（ｍｐｐｍ）２（ａｃａｃ））とを、２ｍＤＢＴＰＤＢｑ−
ＩＩ：ＰＣＢＡ１ＢＰ：Ｉｒ（ｍｐｐｍ）２（ａｃａｃ）＝０．８：０．２：０．０６（
重量比）となるように共蒸着して第２の発光層を形成した。膜厚は２０ｎｍとなるように
した。
続いて、２ｍＤＢＴＰＤＢｑ−ＩＩと上記構造式（ｘ）で表される（ジピバロイルメタ
ナト）ビス（２，３，５−トリフェニルピラジナト）イリジウム（ＩＩＩ）（略称：Ｉｒ
（ｔｐｐｒ）２（ｄｐｍ））を２ｍＤＢＴＰＤＢｑ−ＩＩ：Ｉｒ（ｔｐｐｒ）２（ｄｐｍ
）＝１：０．０２（重量比）となるように共蒸着して第３の発光層を形成した。膜厚は２
０ｎｍとなるようにした。
この後、２ｍＤＢＴＰＤＢｑ−ＩＩを１５ｎｍ成膜し、第３の電子輸送層を、続けてＢ
Ｐｈｅｎを１５ｎｍ成膜し、第４の電子輸送層をそれぞれ形成した。
そして、第４の電子輸送層上にフッ化リチウムを１ｎｍとなるように蒸着し、電子注入
層を形成し、その上に銀及びマグネシウムを含む膜を銀：マグネシウム＝１０：１（体積
比）となるように１０ｎｍ成膜し、さらにＩＴＳＯを５０ｎｍ成膜して第２の電極を形成
し、発光素子１を作製した。
発光素子１の素子構造を表１に示す。
Figure 2021073677
≪発光素子１の動作特性≫
以上により得られた発光素子１を、窒素雰囲気のグローブボックス内において、発光素子
が大気に曝されないように封止する作業を行った後、発光素子の動作特性を評価した。な
お、測定は室温（２５℃に保たれた雰囲気）で行った。
図６に発光素子１の輝度（ｃｄ／ｍ２）−電流密度（ｍＡ／ｃｍ２）特性を、図７に輝
度（ｃｄ／ｍ２）−電圧（Ｖ）特性を、図８に電流効率（ｃｄ／Ａ）−輝度（ｃｄ／ｍ２
）特性を、図９に電流（ｍＡ）−電圧（Ｖ）特性を示す。また、発光素子１の１０００ｃ
ｄ／ｍ２付近における主な特性を表２に示す。
Figure 2021073677
また、発光素子１に０．１ｍＡの電流を流したときの発光スペクトルを図１０に示す。図
１０では縦軸が発光強度、横軸が発光波長（ｎｍ）を示す。
本実施例における発光素子１は、反射電極がアルミニウム−チタン合金、半反射面がＩ
ＴＳＯと空気の界面となるため、これら電極間の光学的膜厚Ｌは６６４ｎｍとなる。式Ｌ
＝ｎλ／２より、ｎ＝２においてλ＝６６４ｎｍ、ｎ＝３においてλ＝４４３ｎｍが発光
素子１の共振波長となる。図１０を見ると、当該波長に対応する波長において、発光素子
１はピークを有しており、複数の波長において共振構造を有する発光素子であることが確
認された。また、発光素子１のＣＩＥ１９３１色度座標図を図１１に示す。図中、点で示
されている部分が各測定電圧における発光素子の色度を表している。本実施例における発
光素子１は、複数波長において共振構造を有する発光素子であることから、照明用途に適
した色温度の発光色を呈する発光素子であることもわかった。
（参考例）
本参考例では、実施例の発光素子１で用いた材料について説明する。
＜１，６ｍＭｅｍＦＬＰＡＰｒｎの合成例＞
発光素子１の材料に用いたＮ’−ビス（３−メチルフェニル）−Ｎ，Ｎ’−ビス〔３−（
９−フェニル−９Ｈ−フルオレン−９−イル）フェニル〕−ピレン−１，６−ジアミン（
略称：１，６ｍＭｅｍＦＬＰＡＰｒｎ）を合成する例を示す。
［ステップ１：３−メチルフェニル−３−（９−フェニル−９Ｈ−フルオレン−９−イル
）フェニルアミン（略称：ｍＭｅｍＦＬＰＡ）の合成法］
９−（３−ブロモフェニル）−９−フェニルフルオレン３．２ｇ（８．１ｍｍｏｌ）、ナ
トリウム ｔｅｒｔ−ブトキシド２．３ｇ（２４．１ｍｍｏｌ）を２００ｍＬ三口フラス
コに入れ、フラスコ内を窒素置換した。この混合物にトルエン４０．０ｍＬ、ｍ−トルイ
ジン０．９ｍＬ（８．３ｍｍｏｌ）、トリ（ｔｅｒｔ−ブチル）ホスフィンの１０％ヘキ
サン溶液０．２ｍＬを加えた。この混合物を６０℃にし、ビス（ジベンジリデンアセトン
）パラジウム（０）４４．５ｍｇ（０．１ｍｍｏｌ）を加え、この混合物を８０℃にて２
．０時間攪拌した。攪拌後、フロリジール（和光純薬工業株式会社、カタログ番号：５４
０−００１３５）、セライト（和光純薬工業株式会社、カタログ番号：５３１−１６８５
５）、アルミナを通して吸引濾過し、濾液を得た。得られた濾液を濃縮し得た固体を、シ
リカゲルカラムクロマトグラフィー（展開溶媒はヘキサン：トルエン＝１：１）により精
製し、トルエンとヘキサンの混合溶媒で再結晶し、目的の白色固体２．８ｇを、収率８２
％で得た。上記ステップ１の合成スキームを下記（Ａ−１）に示す。
Figure 2021073677
［ステップ２：１，６ｍＭｅｍＦＬＰＡＰｒｎの合成法］
１，６−ジブロモピレン０．６ｇ（１．７ｍｍｏｌ）、ｍＭｅｍＦＬＰＡ１．４ｇ（３．
４ｍｍｏｌ）、ナトリウム ｔｅｒｔ−ブトキシド０．５ｇ（５．１ｍｍｏｌ）を１００
ｍＬ三口フラスコに入れ、フラスコ内を窒素置換した。この混合物にトルエン２１．０ｍ
Ｌ、トリ（ｔｅｒｔ−ブチル）ホスフィンの１０％ヘキサン溶液０．２ｍＬを加えた。こ
の混合物を６０℃にし、ビス（ジベンジリデンアセトン）パラジウム（０）３４．９ｍｇ
（０．１ｍｍｏｌ）を加え、この混合物を８０℃にて３．０時間攪拌した。攪拌後、トル
エンを４００ｍＬ加えて加熱し、熱いまま、フロリジール（和光純薬工業株式会社、カタ
ログ番号：５４０−００１３５）、セライト（和光純薬工業株式会社、カタログ番号：５
３１−１６８５５）、アルミナを通して吸引濾過し、濾液を得た。得られた濾液を濃縮し
得た固体を、シリカゲルカラムクロマトグラフィー（展開溶媒はヘキサン：トルエン＝３
：２）により精製し、黄色固体を得た。得られた黄色固体をトルエンとヘキサンの混合溶
媒で再結晶し、目的の黄色固体を１．２ｇ、収率６７％で得た。
得られた黄色固体１．０ｇを、トレインサブリメーション法により昇華精製した。昇華精
製条件は、圧力２．２Ｐａ、アルゴンガスを流量５．０ｍＬ／ｍｉｎで流しながら、３１
７℃で黄色固体を加熱した。昇華精製後、目的物の黄色固体１．０ｇを、収率９３％で得
た。上記ステップ２の合成スキームを下記（Ａ−２）に示す。
Figure 2021073677
核磁気共鳴法（ＮＭＲ）によって、この化合物が目的物である１，６ｍＭｅｍＦＬＰＡＰ
ｒｎであることを確認した。
得られた化合物の１Ｈ ＮＭＲデータを以下に示す。１Ｈ ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３，３００
ＭＨｚ）：δ＝２．２１（ｓ，６Ｈ）、６．６７（ｄ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ）、６．７
４（ｄ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，２Ｈ）、７．１７−７．２３（ｍ，３４Ｈ）、７．６２（ｄ，
Ｊ＝７．８Ｈｚ，４Ｈ）、７．７４（ｄ，Ｊ＝７．８Ｈｚ，２Ｈ）、７．８６（ｄ，Ｊ＝
９．０Ｈｚ，２Ｈ）、８．０４（ｄ，Ｊ＝８．７Ｈｚ，４Ｈ）
＜２ｍＤＢＴＰＤＢｑ−ＩＩの合成例＞
発光素子１の材料に用いた２ｍＤＢＴＰＤＢｑ−ＩＩを合成する例を示す。
［２ｍＤＢＴＰＤＢｑ−ＩＩの合成］
２ｍＤＢＴＰＤＢｑ−ＩＩの合成スキームを（Ｂ−１）に示す。
Figure 2021073677
２Ｌ三口フラスコに２−クロロジベンゾ［ｆ，ｈ］キノキサリン５．３ｇ（２０ｍｍｏｌ
）、３−（ジベンゾチオフェン−４−イル）フェニルボロン酸６．１ｇ（２０ｍｍｏｌ）
、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）４６０ｍｇ（０．４ｍｍｏｌ
）、トルエン３００ｍＬ、エタノール２０ｍＬ、２Ｍの炭酸カリウム水溶液２０ｍＬを加
えた。この混合物を、減圧下で攪拌することで脱気し、フラスコ内を窒素置換した。この
混合物を窒素気流下、１００℃で７．５時間攪拌した。室温まで冷ました後、得られた混
合物を濾過して白色の濾物を得た。得られた濾物を水、エタノールの順で洗浄した後、乾
燥させた。得られた固体を約６００ｍＬの熱トルエンに溶かし、セライト（和光純薬工業
株式会社、カタログ番号：５３１−１６８５５）、フロリジール（和光純薬工業株式会社
、カタログ番号：５４０−００１３５）を通して吸引濾過し、無色透明の濾液を得た。得
られた濾液を濃縮し、シリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製した。クロマトグラフ
ィーは、熱トルエンを展開溶媒に用いて行った。ここで得られた固体にアセトンとエタノ
ールを加えて超音波を照射した後、生じた懸濁物を濾取して乾燥させたところ、目的物の
白色粉末を収量７．８５ｇ、収率８０％で得た。
得られた白色粉末４．０ｇをトレインサブリメーション法により昇華精製した。昇華精製
は、圧力５．０Ｐａ、アルゴン流量５ｍＬ／ｍｉｎの条件で、白色粉末を３００℃で加熱
して行った。昇華精製後、目的物の白色粉末を３．５ｇ、収率８８％で得た。
ＮＭＲによって、この化合物が目的物である２ｍＤＢＴＰＤＢｑ−ＩＩであることを確認
した。
得られた物質の１Ｈ ＮＭＲデータを以下に示す。１Ｈ ＮＭＲ（ＣＤＣｌ３，３００Ｍ
Ｈｚ）：δ（ｐｐｍ）＝７．４５−７．５２（ｍ，２Ｈ），７．５９−７．６５（ｍ，２
Ｈ），７．７１−７．９１（ｍ，７Ｈ），８．２０−８．２５（ｍ，２Ｈ），８．４１（
ｄ，Ｊ＝７．８Ｈｚ，１Ｈ），８．６５（ｄ，Ｊ＝７．５Ｈｚ，２Ｈ），８．７７−８．
７８（ｍ，１Ｈ），９．２３（ｄｄ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，１．５Ｈｚ，１Ｈ），９．４２（
ｄｄ，Ｊ＝７．８Ｈｚ，１．５Ｈｚ，１Ｈ），９．４８（ｓ，１Ｈ）。
＜［Ｉｒ（ｍｐｐｍ）２（ａｃａｃ）］の合成例＞
発光素子１の材料に用いたＩｒ（ｍｐｐｍ）２（ａｃａｃ）を合成する例を示す。
［ステップ１；４−メチル−６−フェニルピリミジン（略称：Ｈｍｐｐｍ）の合成］
まず、４−クロロ−６−メチルピリミジン４．９０ｇとフェニルボロン酸４．８０ｇ、炭
酸ナトリウム４．０３ｇ、ビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（ＩＩ）ジクロリ
ド（略称：Ｐｄ（ＰＰｈ３）２Ｃｌ２）０．１６ｇ、水２０ｍＬ、アセトニトリル１０ｍ
Ｌを、還流管を付けたナスフラスコに入れ、内部をアルゴン置換した。この反応容器にマ
イクロ波（２．４５ＧＨｚ １００Ｗ）を６０分間照射することで加熱した。ここでさら
にフェニルボロン酸２．２８ｇ、炭酸ナトリウム２．０２ｇ、Ｐｄ（ＰＰｈ３）２Ｃｌ２
０．０８２ｇ、水５ｍＬ、アセトニトリル１０ｍＬをフラスコに入れ、再度マイクロ波（
２．４５ＧＨｚ １００Ｗ）を６０分間照射することで加熱した。その後この溶液に水を
加え、ジクロロメタンにて抽出した。得られた抽出液を飽和炭酸ナトリウム水溶液、水、
次いで飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムにて乾燥した。乾燥した後の溶液を濾過し
た。この溶液の溶媒を留去した後、得られた残渣を、ジクロロメタン：酢酸エチル＝９：
１（体積比）を展開溶媒とするシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製し、目的のピ
リミジン誘導体Ｈｍｐｐｍを得た（橙色油状物、収率４６％）。なお、マイクロ波の照射
はマイクロ波合成装置（ＣＥＭ社製 Ｄｉｓｃｏｖｅｒ）を用いた。以下にステップ１の
合成スキーム（Ｃ−１）を示す。
Figure 2021073677
［ステップ２；ジ−μ−クロロ−ビス［ビス（６−メチル−４−フェニルピリミジナト）
イリジウム（ＩＩＩ）］（略称：［Ｉｒ（ｍｐｐｍ）２Ｃｌ］２）の合成］
次に、２−エトキシエタノール１５ｍＬと水５ｍＬ、上記ステップ１で得たＨｍｐｐｍ１
．５１ｇ、塩化イリジウム水和物（ＩｒＣｌ３・Ｈ２Ｏ）１．２６ｇを、還流管を付けた
ナスフラスコに入れ、ナスフラスコ内をアルゴン置換した。その後、マイクロ波（２．４
５ＧＨｚ １００Ｗ）を１時間照射し、反応させた。溶媒を留去した後、得られた残渣を
エタノールで洗浄し、濾過することにより複核錯体［Ｉｒ（ｍｐｐｍ）２Ｃｌ］２を得た
（暗緑色粉末、収率７７％）。以下にステップ２の合成スキーム（Ｃ−２）を示す。
Figure 2021073677
［ステップ３；（アセチルアセトナト）ビス（６−メチル−４−フェニルピリミジナト）
イリジウム（ＩＩＩ）（略称：［Ｉｒ（ｍｐｐｍ）２（ａｃａｃ）］）の合成］
さらに、２−エトキシエタノール４０ｍＬ、上記ステップ２で得た複核錯体［Ｉｒ（ｍｐ
ｐｍ）２Ｃｌ］２１．８４ｇ、アセチルアセトン０．４８ｇ、炭酸ナトリウム１．７３ｇ
を、還流管を付けたナスフラスコに入れ、ナスフラスコ内をアルゴン置換した。その後、
マイクロ波（２．４５ＧＨｚ １００Ｗ）を６０分間照射し、反応させた。溶媒を留去し
、得られた残渣をジクロロメタンに溶解して濾過し、不溶物を除去した。得られた濾液を
水、次いで飽和食塩水で洗浄し、硫酸マグネシウムにて乾燥した。乾燥した後の溶液を濾
過した。この溶液の溶媒を留去した後、得られた残渣を、ジクロロメタン：酢酸エチル＝
４：１（体積比）を展開溶媒とするシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製した。そ
の後、ジクロロメタンとヘキサンの混合溶媒にて再結晶化することにより、目的物を黄色
粉末として得た（収率４４％）。以下にステップ３の合成スキーム（Ｃ−３）を示す。
Figure 2021073677
上記ステップ３で得られた黄色粉末の１Ｈ−ＮＭＲによる分析結果を下記に示す。この結
果から、この化合物が目的物である（アセチルアセトナト）ビス（６−メチル−４−フェ
ニルピリミジナト）イリジウム（ＩＩＩ）（略称：［Ｉｒ（ｍｐｐｍ）２（ａｃａｃ）］
）が得られたことがわかった。
１Ｈ−ＮＭＲ．δ（ＣＤＣｌ３）：１．７８（ｓ，６Ｈ），２．８１（ｓ，６Ｈ），５．
２４（ｓ，１Ｈ），６．３７（ｄ，２Ｈ），６．７７（ｔ，２Ｈ），６．８５（ｔ，２Ｈ
），７．６１−７．６３（ｍ，４Ｈ），８．９７（ｓ，２Ｈ）．
１０１ 第１の電極
１０２ 第２の電極
１０３ ＥＬ層
１０４ 発光層
１０５ 発光層
１０６ 共振構造
４００ 支持基板
４０１ 第１の電極
４０３ ＥＬ層
４０４ 第２の電極
４０５ シール材
４０６ シール材
４０７ 封止基板
４０８ 空間
４１２ パッド
４２０ ＩＣチップ
７０２ 陽極
７０４ 陰極
７１１ 正孔注入層
７１２ 正孔輸送層
７１３ 発光層
７１４ 電子輸送層
７１５ 電子注入層
８００ 第１の発光ユニット
８０１ 第２の発光ユニット
８０３ 電荷発生層
３０００ 卓上照明装置
３００１ 天井固定型照明装置
３００２ 壁掛け型照明装置
７５０１ 照明部
７５０２ 傘
７５０３ 可変アーム
７５０４ 支柱
７５０５ 台
７５０６ 電源スイッチ

Claims (1)

  1. 一対の電極と、前記一対の電極の間に挟まれたＥＬ層とを有する発光素子において、
    前記一対の電極の一方は反射面を形成する反射電極であり、
    前記一対の電極の他方は半反射面を形成する電極であり、
    前記反射面と前記半反射面との光学的距離をＬとすると、
    前記発光素子の発光波長範囲に、Ｌ＝ｎλ／２（ｎは２以上の整数）を満たす波長λが２以上存在する、発光素子。
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