JP2020514035A - マンガンを含有するディーゼル酸化触媒 - Google Patents
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Abstract
Description
a)白金1.36g/L、パラジウム0.91g/L、二酸化ケイ素でドープされたアルミニウム酸化物67.8g/L及びベータゼオライト26.0g/Lを含有し、市販のコージライトフロースルーハニカム体上に従来の方法でコーティングした、コーティング懸濁液を調製した。
b)酸化ランタンでドープされた酸化アルミニウム35g/L、及び表面積およそ160m2/gの酸化マンガンを、酢酸テトラアンミン白金(tetraammineplatinum acetate)の形態である白金1.9g/L及び酢酸テトラアンミンパラジウム(tetraamminepalladium acetate)の形態であるパラジウム0.32g/Lを含有する水溶液で湿らせることで、酸化アルミニウムの細孔を充填したが、粉末は自由流動(free-flowing)のままであるようにした。ドープトアルミニウム酸化物中の酸化アルミニウム、酸化ランタンと酸化マンガンとの重量比は、91:4:5であった。貴金属を固定するために、湿潤粉末(moist powder)を120℃で8時間乾燥させ、300℃で4時間焼成した。次いで、得られた粉末を水に懸濁し、D90<20マイクロメートルの粒径に粉砕した。
c)工程b)で得られたコーティング懸濁液を、従来の方法によって、工程a)で得られた触媒上にコーティングした。
このようにして得た触媒を以下ではC1と称する。
酸化ランタン及び酸化マンガンでドープされた酸化アルミニウムであり、表面積約150m2/g、かつ酸化アルミニウム、酸化ランタンと酸化マンガンとの重量比86:4:10を有する酸化アルミニウムを使用したこと以外は、実施例1を繰り返した。
このようにして得た触媒を以下ではC2と称する。
酸化ランタンでドープされた酸化アルミニウムであり、表面積約150m2/g、かつ酸化アルミニウムと酸化ランタンとの重量比96:4を有する酸化アルミニウムを使用したこと以外は、実施例1を繰り返した。
このようにして得た触媒を以下ではCC1と称する。
酸化ケイ素及び酸化マンガンでドープされた酸化アルミニウムであり、表面積約180m2/g、かつ酸化アルミニウム、酸化ケイ素と酸化マンガンとの重量比90:5:5を有する酸化アルミニウムを使用したこと以外は、実施例1を繰り返した。
このようにして得た触媒を以下ではC3と称する。
酸化ケイ素及び酸化マンガンでドープされた酸化アルミニウムであり、表面積約170m2/g、かつ酸化アルミニウム、酸化ケイ素と酸化マンガンとの重量比85:5:10を有する酸化アルミニウムを使用したこと以外は、実施例1を繰り返した。
このようにして得た触媒を以下ではC4と称する。
酸化ケイ素でドープされた酸化アルミニウムであり、表面積約150m2/g、かつ酸化アルミニウムと酸化ケイ素との重量比95:5を有する酸化アルミニウムを使用したこと以外は、実施例1を繰り返した。
このようにして得た触媒を以下ではCC2と称する。
a)コアを、触媒C1、C2、CC1、C3、C4及びCC2から取り出し、800℃のオーブン内で16時間で熱水エイジング(hydrothermally aged)した(10% H2O、10% O2、平衡N2)。
b)CO T50値は、抽出及びエイジングされたコアによって決定された。その上、実験室規模反応器では、6% O2、CO 350ppm、NO 270ppm、C3H6 180ppm、C3H8 90ppm、10% H2O、10% CO2、及び平衡N2(排ガス混合物I)を含む人工排気ガスを、コアを通して2000L/時で実施し(conduct)、15℃/分の温度を75℃から500℃tまで上昇させた。これにより、一酸化炭素50%を反応させる温度を決定した。
結果を表1から得ることができる。
白金0.61g/L、パラジウム0.10g/L、二酸化ケイ素及び二酸化マンガンでドープした酸化アルミニウム105.29g/Lを含有し、市販のコージライトフロースルーハニカム体上に従来の方法でコーティングした、コーティング懸濁液を調製した。ドープトアルミニウム酸化物中の酸化アルミニウム、酸化ケイ素と酸化マンガンとの重量比は、85:5:10であった。
このようにして得た触媒を以下ではC5と称する。
酸化ケイ素でドープされた酸化アルミニウムであり、表面積約150m2/g、かつ酸化アルミニウムと酸化ケイ素との重量比95:5を有する酸化アルミニウムを使用したこと以外は、実施例5を繰り返した。
このようにして得た触媒を以下ではCC3と称する。
酸化ランタン及び酸化マンガンでドープされた酸化アルミニウムであり、表面積約145m2/g、かつ酸化アルミニウム、酸化ランタンと酸化マンガンとの重量比86:4:10を有する酸化アルミニウムを使用したこと以外は、実施例5を繰り返した。
このようにして得た触媒を以下ではC6と称する。
表面積約170m2/gを有する酸化ランタンでドープされたアルミニウム酸化物90g/Lを、酢酸マンガン四水和物(manganese acetate tetrahydrate)の形態である酸化マンガン10g/Lを含有する水溶液で湿らせることで、酸化アルミニウムの細孔を充填したが、粉末は自由流動のままであるようにした。ドープトアルミナ中の酸化アルミニウム、酸化ランタン及び酸化マンガンの重量比は、86.4:3.6:10であった。マンガンを(酸化マンガンとして)固定するために、湿潤粉末を120℃で8時間乾燥させ、300℃で4時間焼成した。次いで、得られた粉末を水に懸濁し、D90<20マイクロメートルの粒径に粉砕した。
白金0.61g/L、パラジウム0.10g/L及び前述の粉末105.29g/Lを含有するコーティング懸濁液を、こうして得られた粉末から調製し、従来の方法によって市販のコージライトフロースルーハニカム体上にコーティングした。
このようにして得た触媒を以下ではC7と称する。
酸化ランタンでドープされた酸化アルミニウムであり、表面積約190m2/g、かつ酸化アルミニウムと酸化ランタンとの重量比96:4を有する酸化アルミニウムを使用したこと以外は、実施例5を繰り返した。
このようにして得た触媒を以下ではCC4と称する。
表面積およそ140m2/gを有する純粋な酸化アルミニウム95g/Lを、酢酸マンガン四水和物の形態である酸化マンガン5g/Lを含有する水溶液で湿らせることで、酸化アルミニウムの細孔を充填したが、粉末は自由流動のままであるようにした。ドープトアルミニウム酸化物中の酸化アルミニウムと酸化マンガンとの重量比は、95:5であった。マンガンを(酸化マンガンとして)固定するために、湿潤粉末を120℃で8時間乾燥させ、300℃で4時間焼成した。次いで、得られた粉末を水に懸濁し、D90<20マイクロメートルの粒径に粉砕した。
白金0.61g/L、パラジウム0.10g/L及び前述の粉末105.29g/Lを含有するコーティング懸濁液を、こうして得られた粉末から調製し、従来の方法によって市販のコージライトフロースルーハニカム体上にコーティングした。
このようにして得た触媒を以下ではC8と称する。
表面積およそ140m2/gを有する純粋な酸化アルミニウム90g/Lを、酢酸マンガン四水和物の形態である酸化マンガン10g/Lを含有する水溶液で湿らせることで、酸化アルミニウムの細孔を充填したが、粉末は自由流動のままであるようにした。ドープトアルミニウム酸化物中の酸化アルミニウムと酸化マンガンとの重量比は、90:10であった。マンガンを(酸化マンガンとして)固定するために、湿潤粉末を120℃で8時間乾燥させ、300℃で4時間焼成した。次いで、得られた粉末を水に懸濁し、D90<20マイクロメートルの粒径に粉砕した。
白金0.61g/L、パラジウム0.10g/L及び前述の粉末105.29g/Lを含有するコーティング懸濁液を、こうして得られた粉末から調製し、従来の方法によって市販のコージライトフロースルーハニカム体上にコーティングした。
このようにして得た触媒を以下ではC9と称する。
表面積約140m2/gを有する純粋な酸化アルミニウムを使用した点以外は、実施例5を繰り返した。
このようにして得た触媒を以下ではCC5と称する。
a)2つのコアを、触媒C5、CC3、C6、C7、CC4、C8、C9及びCC5のそれぞれから抽出し、650℃のオーブン内で16時間で熱水エイジングした(10% H2O、10% O2、平衡N2)。
b)CO T50値は、抽出及びエイジングされたコアによって決定された。その上、実験室規模反応器では、6% O2、CO 350ppm、NO 270ppm、C3H6 180ppm、C3H8 90ppm、H2 116ppm、5% H2O、10.7% CO2、及び平衡N2(排ガス混合物II)を含む人工排気ガスを、コアを通して1930L/時で実施し、15℃/分の温度を75℃から500℃まで上昇させた。これにより、一酸化炭素50%を反応させる温度を決定した。
c)更なる試験では、b)に係る方法を繰り返したが、10% O2、CO 250ppm、NO 750ppm、7.5% H2O、7% CO2、及び平衡N2(排ガス混合物III)を含む、人工排ガスを用いた。
d)a)及びb)に係る比較実験を、750℃で16時間エイジングしたコアで繰り返した。
Claims (15)
- 第1の端面aと第2の端面bとの間に延在する長さLを有する担持体、及び前記担持体上に配置された触媒活性物質区画Aを備えるディーゼル酸化触媒であって、前記物質区画Aは、マンガン含有担体酸化物上に支持されたパラジウム及び白金を含有し、前記マンガン含有担体酸化物は担体酸化物成分A及び担体酸化物成分Bからなり、並びに前記担体酸化物成分Bはマンガン及び/又はマンガン化合物からなり、かつ5〜15重量%の量で存在し、MnO2として計算され、そして前記マンガン含有担体酸化物の総重量に基づく、ディーゼル酸化触媒。
- 前記担体酸化物成分Aが、酸化アルミニウム、ドープトアルミニウム酸化物、酸化ケイ素、二酸化チタン、及び前記酸化物のうちの1つ以上を含有する混合酸化物からなるシリーズから選択されることを特徴とする、請求項1に記載のディーゼル酸化触媒。
- 前記担体酸化物成分Aが、ドープトアルミニウム酸化物であることを特徴とする、請求項1又は2に記載のディーゼル酸化触媒。
- 前記担体酸化物成分Aが、酸化アルミニウム及び酸化ケイ素又は酸化ケイ素でドープされたアルミニウム酸化物を含む混合酸化物であることを特徴とする、請求項1又は2に記載のディーゼル酸化触媒。
- 前記担体酸化物成分Bが、8〜12重量%の量で存在し、MnO2として計算され、かつ前記マンガン含有担体酸化物の総重量に基づくことを特徴とする、請求項1〜4のいずれか一項に記載のディーゼル酸化触媒。
- 白金のパラジウムに対する比が、Pt:Pd≧1であることを特徴とする、請求項1〜5のいずれか一項に記載のディーゼル酸化触媒。
- 物質区画Aにおける前記白金とパラジウムが、前記マンガン含有担体酸化物上で独占的に支持されることを特徴とする、請求項1〜6のいずれか一項に記載のディーゼル酸化触媒。
- 物質区画Aが、ゼオライトを含有しないことを特徴とする、請求項1〜7のいずれか一項に記載のディーゼル酸化触媒。
- 前記担持体及び物質区画Aからなることを特徴とする、請求項1〜8のいずれか一項に記載のディーゼル酸化触媒。
- 物質区画Bを含むことを特徴とする、請求項1〜9のいずれか一項に記載のディーゼル酸化触媒。
- 物質区画Bが、物質区画B上の、前記担持体及び物質区画Aに直接位置することを特徴とする、請求項10に記載のディーゼル酸化触媒。
- 物質区画Bが、酸化アルミニウム、ドープトアルミニウム酸化物、酸化ケイ素、二酸化チタン、及び前記酸化物のうち1つ以上を含有する混合酸化物からなる群から選択される担体酸化物上に、貴金属を含むことを特徴とする、請求項10又は11に記載のディーゼル酸化触媒。
- 物質区画Bが、ベータゼオライト、ZSM−5、ゼオライトY、又はこれらの混合物からなるシリーズから選択されるゼオライトを含有することを特徴とする、請求項10〜12のいずれか一項に記載のディーゼル酸化触媒。
- ディーゼル排気ガスを処理するための方法であって、前記ディーゼル排気ガスが、請求項1〜13のいずれか一項に記載のディーゼル酸化触媒を通過することを特徴とする、方法。
- 請求項1〜13のいずれか一項に記載のディーゼル酸化触媒を有する、ディーゼルエンジンからの排ガスを浄化するための装置。
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