JP2020132790A - 樹脂組成物及びその樹脂組成物を使用した成形方法 - Google Patents

樹脂組成物及びその樹脂組成物を使用した成形方法 Download PDF

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Abstract

【課題】植物由来の木材から抽出される非晶質樹脂材料成分を応用することで、耐熱性、硬度、コスト、生分解性において優れた成形用の樹脂組成物を提供する。【解決手段】 樹脂組成物は、ヘミセルロース自体もしくはヘミセルロース誘導体を含む第１樹脂と、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ、アクリル）、ポリカーボネート（ＰＣ）、環状オレフィンポリマー（ＣＯＰ）、環状オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、又はポリスチレン（ＰＳ）の第２樹脂とからなる。射出成形に優れた樹脂組成物である。【選択図】 図１

Description

本発明は樹脂組成物及びその樹脂組成物を使用した射出成形方法に関する。特には生分解性を有している成形用の樹脂組成物及びその成形方法に関する。
従来から成形用樹脂材料としてはＰＰ、ＰＥ、ＰＥＴ、ＰＣ、ＰＭＭＡ、ＰＳ、ＣＯＰ、ＣＯＣなどの化学合成のプラスチックが使われている。現状、これら化学合成のプラスチックは二酸化炭素発生と環境汚染の問題があるものの、これらの問題はほぼ無視されて使われている。
このような状況から、作成時に二酸化炭素発生をしないように、植物のような自然の材料の成分から作られる樹脂組成物が開発されている。また、微生物が関与して環境に悪影響を与えない低分子化合物に分解される生分解性を持つ樹脂組成物が開発された。このような植物由来の材料であって生分解性を有する樹脂組成物としてはＰＬＡ（ポリ乳酸）がある。ポリ乳酸を使った成形物が特許文献１に開示されている。
特開２０１６−１７９６９４号公報
しかしながら、ＰＬＡはとうもろこしやサトウキビから作られるためＣＯ２発生は少ないが作成プロセスが多く作成コストが高いという問題があった。また、ＰＬＡは５０℃以上の高温でないと生分解しないといった材料である。このため廃棄された環境では生分解性が全く得られない。また、耐熱性が悪くコップなどの飲料容器といった成形物の場合は熱湯を注ぐと変形してしまうといった問題がある。また、強度的にも弱く成形物を落下させたり、曲げたり、押したりするとひび割れや傷が発生したり破壊したりする。さらに、成形物を射出成形で作成しようとすると、ＰＬＡは流動性が悪く射出成形のサイクル時間が長くなったり、射出成形不良が生じやすいといった成形物の量産上の問題があったりもする。つまり、従来のＰＬＡは、耐熱性、硬度、コスト及び生分解性において課題があった。
本発明者らが鋭意研究した結果、植物由来の木材から抽出される非晶質樹脂材料成分を応用することで、耐熱性、硬度、コスト、生分解性において優れた成形用の樹脂組成物を提供する。またこの樹脂組成物を使用した成形方法を提供する。
本実施形態の成形用の樹脂組成物は、植物由来の以下の構造式（化１）の第１樹脂を含む。
成形用の樹脂組成物はさらに、以下の構造式（化２）の第２樹脂を含むことが好ましい。
成形用の樹脂組成物はさらに、ポリカーボネート（ＰＣ）、環状オレフィンポリマー（ＣＯＰ）、環状オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ＡＢＳ樹脂（ＡＢＳ）、塩化ビニル（ＰＶＣ）、塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）、酢酸ビニル（ＰＶＡＣ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリブテン（ＰＢ）、ヒドロキシ安息香酸（ＨＢＰ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ポリフェニレンオキシド（ＰＰＯ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリウレタン（ＰＵＲ）、アイオノマー樹脂（ＩＯ）、フッ素樹脂（ＦＲ）、四フッ化エチレン（ＰＴＦＥ）、ポリシクロへキシレンジメチレンテレフタレート（ＰＣＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリアリルサルホン（ＰＡＳＦ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリメタクリルスチレン（ＭＳ）、ブタジエン樹脂（ＢＤＲ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエステルカーボネート（ＰＰＣ）、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）、ノルボルネン樹脂（ＮＢ）、ポリアミド（ナイロン）（ＰＡ）、テフロン（登録商標）、ＦＲＰ、ＰＨＡ、ＰＨＢ、ＰＨＢＨ、ＣＡ、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリスルホン（ＰＳＦ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、シリコン樹脂（ＳＩ）、エポキシ樹脂（ＥＰ）及びポリ乳酸（ＰＬＡ）のいずれかでもよい。またはそれらの複数でもよい。この場合、第１樹脂が３０〜６０重量％、第２樹脂が４０〜７０重量％であることが好ましい。
また、樹木、竹、草を凍結粉砕して粉体またはペレット状にした木質粉や木質ペレット、竹粉や竹ペレット、草粉体や草ペレット、あるいは紙を凍結粉砕し粉体化させた紙パウダーを第１樹脂に混練しても良いし上記の第１樹脂と第２樹脂に混練しても良い。これらは非常に低価格であることから混練した樹脂ペレット自体の低コスト化が可能であり低価格化が期待できる。木質粉や木質ペレット、竹粉や竹ペレット、草粉体や草ペレット、あるいは紙パウダーや紙ペレットはそのまま第２樹脂と混合すると耐熱性と強度と流動性が劣化するが第１樹脂と混練することによって耐熱性と強度と流動性は向上し、かつ、生分解性も得られる。この場合も第１樹脂が３０〜６０重量％に混練することが好ましい。
本実施形態の樹脂組成物の成形方法は、樹脂組成物を固化したまま樹脂射出部に投入する工程と、樹脂射出部にて樹脂組成物を加熱及び圧縮して液体化する工程と、液体化した樹脂組成物を加圧して樹脂射出部から金型部に射出する工程と、金型部にて樹脂組成物を冷却して固化させ、金型部から成形物を取り出し工程と、を備える。
さらに、液体化した樹脂組成物にガスを導入して、該ガスを樹脂組成物中に拡散する工程を備えることが好ましい。
本発明の樹脂組成物は耐熱性、硬度、コスト、生分解性において優れている。
射出成形機１０及び金型５０を使って、射出成形物を成形する概念図である（ガス無し）。 射出成形機１０及び金型５０を使って、射出成形物を成形する概念図である（ガス有り）。
＜ヘミセルロース及びヘミセルロース誘導体＞
本実施形態における樹脂組成物は、植物由来の樹脂成分を含んでいる。この樹脂成分は主として木を構成する成分の１種である。木は主として、セルロース、ヘミセルロース、リグニンという３種類の成分から構成されている。本実施形態の第１樹脂の成分はヘミセルロースである。ヘミセルロースは非晶質であり非常に均一性が良く、また、融解した後の液体は流動性も良く射出成形材料としては好適である。セルロースは結晶性が高く、また、繊維状の物質であり射出成形材料の主成分としては適していない。また、リグニンも結晶性が高く、流動性が悪いことから射出成形材料の主成分としては適していない。ヘミセルロースだけが非晶質材料であり液化した際に射出成形におけるシリンダ内部に均一に流れることが可能である。
ヘミセルロースには、マンナン、グルカン、キシラン、キシログルカンといった複合多糖がある。本実施形態においてはこれらのいずれも使うことができる。また、ヘミセルロースにはセルロースが少量含まれていても良いしリグニンが少量含まれていてもいい。ヘミセルロースの中で、キシランが使用されることが好ましい。ヘミセルロースの分子量（重量平均分子量Ｍｗ）は一般に１，０００〜１００，０００であるが、分子量３０，０００〜１００，０００の場合、射出成形が行われた際の成形物として強度が良好である。
ヘミセルロースは生分解性が良好である。ヘミセルロースはセルロース及びリグニンよりも生分解速度が早く、また、低温、例えば摂氏５度ら高温まで生分解性が良好である。常温においてもヘミセルロースは微生物により分解されて３ヶ月後には水と炭酸ガスとになる。土の中に埋められた場合、ヘミセルロースは土壌中の微生物によって分解される。海水中においてもヘミセルロースは微生物によって分解される。ヘミセルロースは環境に調和した材料である。
ヘミセルロースは木の成分であるから化学合成自体が不要である。すなわち、原料の化学合成に伴う二酸化炭素が発生することなく、また植物由来の木は光合成によって二酸化炭素を消費する。ヘミセルロースが射出成形の組成物の第１樹脂として活用されることは、二酸化炭素の発生を減少させる。
第１樹脂であるヘミセルロースの基本構造のヘミセルロースは以下の構造式（化１）を有する。分子構造中に以下の構造を含んでいるものを本実施形態においては使うことができる。
Ｒ１及びＲ２は置換基を表す。Ｒ１及びＲ２は、水素、窒素、アルキル基、アセチル基、ヒドロキシ基、アシル基、アルデヒド基、アミノ基、イミノ基、アリール基、ホスホニル基、プロぺニル基、プロパニル基、アセトニル基、カルボニル基、カルボキシル基、シアノ基、アゾ基、アジ基、チオール基、スルホ基、ニトロ基、ビニル基、アリル基、シクロアルキル基、フェニル基、ナフチル基、アラアルキル基、ベンジル基、シッフ基、アルキレン基、アミル基、アセトアミドメチル基、アダマンチル基、アダマンチルオキシカルボニル基、アリルオキシカルボニル基、、Tert-ブトキシカルボニル基、ベンジルオキシメチル基、ビフェニルイソプロピルオキシカルボニル基、ベンゾイル基、ベンジルオキシカルボニル基、シアノエチル基、シクロへキシル基、カルボキシメチル基、シクロペンタジエニル基、ペンタメチルシクロペンタジエニル基、シクロへキシル基、グルコース、へキシル基、イソブチル基、イソプロピル基、メシチル基、トリメチルフェニル基、メトキシメチル基、メシチレンスルホニル基、メシル基、ノシル基、オクタデシルシリル基、ピバロイル基、メトキシベンジル基、メトキシフェニル基、プロピル基、エトキシメチル基、トリメチルシリル基、トリメチルシリルエトキシメチル基、シアミル基、tert-ブチル基、tert-ブチルジメチルシリル基、tert-ブチルジフェニルシリル基、tert-ブチルジメチルシリル基、トリエチルシリル基、テトラヒドロピラニル基、トリイソプロピルシリル基、トリメチルシリル基、トリル基、トシル基、トリイソプロピルベンゼンスルホニル基、トリチル基、トリクロロエトキシカルボニル基、ベンジルオキシカルボニル基、メチレン基、バレリル基、メトキシ基、アセトアミド基、トリメチルアンモニウム基、ジアゾ基、炭化水素基などであるがこれらに限定されない。それらを構造中に含む置換基であってもよい。また、フッ素、臭素 、塩素、ヨウ素などでも良いし、それらを構造中に含む置換基であってもいい。また、イオン液体構造を形成するカチオンやアニオンといったイオン化置換基であってもよいし、それらを構造中に含む置換基であってもよい。Ｒ１の置換基とＲ２の置換基とが異なっていてもよい。
この基本構造を含むことで生分解性が得られ、また、耐熱性、強度、流動性、透明性が得られる。射出成形が可能であり、射出成形で得られた成形物は、生分解性が有り、耐熱性、強度、流動性、透明性は良好である。なお、ｎは２以上の整数である。なお、後述するように、木材チップからヘミセルロースの成分が抽出された状態では、Ｒ１及びＲ２が水素である。Ｒ１及びＲ２が水素の場合が「ヘミセルロース」と呼ばれている。Ｒ１及びＲ２が水素であるヘミセルロース自体は、親水性が高いことから水分を取り込みやすい。吸水性が高いと、成形品の用途によっては、寸法、体積、重量が経時的に変化しやすいため好ましくない場合がある。また成型品の用途によっては、成形物の強度、透明性もしくは耐熱性が悪くなる。このような吸水による問題を解決するにはヘミセルロースの分子におけるＲを上述のような置換基、アセチル基、アセトニル基、イオン化置換基といった置換基に変更した方が好ましい。水素以外の様々な置換基のヘミセルロースをヘミセルロース誘導体と呼ぶ。代表的なヘミセルロース誘導体においてはＲ１及びＲ２がアセチル基となっている。
＜ヘミセルロース及びヘミセルロース誘導体の作成＞
木材を小さく粉砕した破片を木材チップと呼ばれる。この木材チップがブタノールを含んだ水溶液に入れて加熱される。するとこの液体は、ブタノール及びリグニンの相と水及びヘミセルロースの相とに分離する。セルロースは固体として沈殿する。水及びヘミセルロースの相から水を除去することでヘミセルロースの粉体を得ることができる。この粉体のヘミセルロースは基本構造の構造式におけるＲ１及びＲ２が水素である。この場合、親水性が高いことから水分を取り込みやすい。このように吸水性が高いと成形物における寸法、体積、重量が経時的に変化しやすく、また成形物自体の強度、透明性、耐熱性が悪くなることがある。
そのため、ヘミセルロース自体にアセチル化反応が行われることで構造式におけるＲ１及びＲ２の水素をアセチル基に変更し、ヘミセルロース誘導体を作成することができる。アセチル基以外にも、化学反応により構造式におけるＲ１及びＲ２を、アセトニル基、プロぺニル基、カルボキシル基等の置換基に変更してこれらのヘミセルロース誘導体を作成することが可能である。ヘミセルロース誘導体を作成することが可能である。このヘミセルロース誘導体の作成は、従来の糖誘導体作成技術で実施された。この糖誘導体作成技術は、山形大学、日本化薬株式会社、株式会社堀場エステック、神戸天然物化学株式会社又は株式会社林原がそれぞれ提案している技術である。
＜成形用の樹脂組成物＞
第１樹脂であるヘミセルロース自体もしくはヘミセルロース誘導体は、それら自体で射出成形可能な樹脂組成物及び射出成形用の樹脂ペレットになる。また、第１樹脂であるヘミセルロース自体もしくはヘミセルロース誘導体は、第２樹脂と混合することができる。射出成形可能な樹脂組成物を得るにはヘミセルロース自体又はヘミセルロース誘導体の粉体と第２樹脂の紛体もしくは第２樹脂ペレット等を混合して押出混練装置に投入すればよい。
押出混練装置で、第１樹脂と第２樹脂とが溶融混練されて、混錬された樹脂組成物が押出混練装置のノズルから円筒状に押し出される。その円筒状の樹脂をペレタイザーでカッティングすることで樹脂組成物の樹脂ペレットが作成される。樹脂ペレットは、直径０．２〜３ｍｍ、長さ０．２〜５ｍｍの樹脂細片である。
第２樹脂は、ポリカーボネート（ＰＣ）、環状オレフィンポリマー（ＣＯＰ）、環状オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、ＡＢＳ樹脂（ＡＢＳ）、塩化ビニル（ＰＶＣ）、塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）、酢酸ビニル（ＰＶＡＣ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリブテン（ＰＢ）、ヒドロキシ安息香酸（ＨＢＰ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ポリフェニレンオキシド（ＰＰＯ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリウレタン（ＰＵＲ）、アイオノマー樹脂（ＩＯ）、フッ素樹脂（ＦＲ）、四フッ化エチレン（ＰＴＦＥ）、ポリシクロへキシレンジメチレンテレフタレート（ＰＣＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリアリルサルホン（ＰＡＳＦ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリメタクリルスチレン（ＭＳ）、ブタジエン樹脂（ＢＤＲ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエステルカーボネート（ＰＰＣ）、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）、ノルボルネン樹脂（ＮＢ）、ポリアミド（ナイロン）（ＰＡ）、テフロン（登録商標）、ＦＲＰ、ＰＨＡ、ＰＨＢ、ＰＨＢＨ、ＣＡ、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリスルホン（ＰＳＦ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、シリコン樹脂（ＳＩ）、エポキシ樹脂（ＥＰ）
などがあげられるがこれらの樹脂に限られることはない。またはこれらの樹脂の複数でもよい。
また、樹木、竹、草を凍結粉砕して粉体またはペレット状にした木質粉や木質ペレット、竹粉や竹ペレット、草粉体や草ペレット、あるいは紙を凍結粉砕し粉体化させた紙パウダーを第１樹脂に混練しても良いし上記の第１樹脂と第２樹脂に混練しても良い。これらは非常に低価格であることから混練した樹脂ペレット自体の低コスト化が可能であり低価格化が期待できる。木質粉や木質ペレット、竹粉や竹ペレット、草粉体や草ペレット、あるいは紙パウダーや紙ペレットはそのまま第２樹脂と混合すると耐熱性と強度と流動性が劣化するが第１樹脂と混練することによって耐熱性と強度と流動性は向上し、かつ、生分解性も得られる。
第２樹脂は以下の構造式（化２）の樹脂を混合することもできる。一例としてポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ、アクリル）が含まれる。
ここで、Ｒ３は置換基を表し、水素、窒素、アルキル基、アセチル基、ヒドロキシ基、アシル基、アルデヒド基、アミノ基、イミノ基、アリール基、ホスホニル基、プロぺニル基、プロパニル基、アセトニル基、カルボニル基、カルボキシル基、シアノ基、アゾ基、アジ基、チオール基、スルホ基、ニトロ基、ビニル基、アリル基、シクロアルキル基、フェニル基、ナフチル基、アラアルキル基、ベンジル基、シッフ基、アミル基、アセトアミドメチル基、アダマンチル基、アダマンチルオキシカルボニル基、アリルオキシカルボニル基、、Tert-ブトキシカルボニル基、ベンジルオキシメチル基、ビフェニルイソプロピルオキシカルボニル基、ベンゾイル基、ベンジルオキシカルボニル基、シアノエチル基、シクロへキシル基、カルボキシメチル基、シクロペンタジエニル基、ペンタメチルシクロペンタジエニル基、シクロへキシル基、グルコース、へキシル基、イソブチル基、イソプロピル基、メシチル基、トリメチルフェニル基、メトキシメチル基、メシチレンスルホニル基、メシル基、ノシル基、オクタデシルシリル基、ピバロイル基、メトキシベンジル基、メトキシフェニル基、プロピル基、エトキシメチル基、トリメチルシリル基、トリメチルシリルエトキシメチル基、シアミル基、tert-ブチル基、tert-ブチルジメチルシリル基、tert-ブチルジフェニルシリル基、tert-ブチルジメチルシリル基、トリエチルシリル基、テトラヒドロピラニル基、トリイソプロピルシリル基、トリメチルシリル基、トリル基、トシル基、トリイソプロピルベンゼンスルホニル基、トリチル基、トリクロロエトキシカルボニル基、ベンジルオキシカルボニル基、メチレン基、バレリル基、メトキシ基、アセトアミド基、トリメチルアンモニウム基、ジアゾ基、炭化水素基などであるがこれらに限定されない。また、フッ素、臭素 、塩素、ヨウ素などでも良いし、それらを構造中に含んだ置換基であってもいい。また、イオン液体構造を形成するカチオンやアニオンといったイオン化置換基であってもよい。以上を構造中に含んだ置換基であってもよい。
Ａ、Ｑはそれぞれ独立に単結合または連結基を表し、Ｑが連結基である場合、Ｑとしては、アルキレン基、−Ｏ−、−ＮＨ２−、カルボニル基などを含む基が挙げられる。Ａが連結基である場合、Ａとしては、アルキレン基、−Ｏ−、−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−などを 含む基が挙げられる。なお、ｎは２以上の整数であり、複数の上記構造式のＲ３が同一でも異なっても良く、Ｑも同一であっても異なっていてもよく、ＡとＱとが同一であっても異なっていてもよい。ｎは２以上の整数である。第２樹脂の分子量（重量平均分子量Ｍｗ）は１，０００〜１０,０００，０００であるが、分子量３０，０００〜１,０００，０００の場合、射出成形が行われた際の成形物として強度が良好である。
第１樹脂と第２樹脂とからなる樹脂組成物の樹脂ペレットは、射出成形装置に投入されて、成形金型に応じて様々な形状の成形物を得ることができる。本実施形態の樹脂組成物を使った成形物は、土中もしくは海水中に入れた場合、その樹脂組成物中の第１樹脂が第２樹脂に分子レベルで混ざり合っている。第１樹脂が微生物等によって生分解すると第２樹脂自体も分子レベルで分解することになり生分解が進行する。すなわち、第１樹脂は第２樹脂自体に生分解性を持たせる役割を果たす。この第２樹脂に対しても第１樹脂が生分解性を持たせる役割を果たすことは全く予測できなかったことであった。プラスチックやバイオプラスチックや生分解性プラスチックに携わっている当業者が容易に推測できないことでありこの発明の実施例の実験において実証された。第２樹脂の分子の間に第１樹脂の分子が入り込むことによって第１樹脂が生分解した際に第２樹脂の分子自体が生分解しやすくなると考えられる。
また、第１樹脂と第２樹脂を分子レベルで混合した場合、第１樹脂のみに比較し、耐熱性、強度、流動性、転写性、光学特性が向上することが判明した。これは全く予測できなかったことであった。プラスチックやバイオプラスチックや生分解性プラスチックに携わっている当業者が容易に推測できないことでありこの発明の実施例の実験において実証された。これは第１樹脂の分子と第２樹脂の分子が複雑に絡み合うことによって、高温であっても安定し、また、強度も向上し、光学的にも均一な材料となったことから全光線透過率や複屈折が向上したと考えられる。さらに、第１樹脂が融解した際に第２樹脂の溶媒としての機能もするため粘度が下がり流動性が向上し転写性も良くなったと考えられる。
＜＜光成形による成形物＞＞
＜第１実施形態＞
第１実施形態ではヘミセルロース誘導体１００重量％の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。ヘミセルロース誘導体は、上記構造式で、Ｒ１とＲ２とがアセチル基である。ヘミセルロース誘導体の分子量（重量平均分子量Ｍｗ）は１００，０００である。この樹脂ペレットを使って光成形によって、ダンベル試験片、短冊試験片、ディスク基板、コップ及び平板のサンプル品が作成された。また比較例としてＰＬＡ（ポリ乳酸）（ＰＬＡの分子量（（重量平均分子量Ｍｗ）は１００，０００である。）１００重量％のダンベル試験片、短冊試験片、ディスク基板、コップ及び平板のサンプル品が作成された。これらのサンプル品を使い、耐熱温度、引張強度、曲げ強度、流動性、転写性、全光線透過率、複屈折位相差、不純物濃度、及び生分解率を評価した。その評価結果を表１に示す。
ヘミセルロース誘導体１００重量％のサンプル品は、耐熱温度、引張強度、曲げ強度、流動性、転写性、全光線透過率、複屈折位相差、不純物濃度、及び生分解率が目標値を上回った。また、ヘミセルロース誘導体１００重量％のサンプル品は、ＰＬＡ（ポリ乳酸）１００重量％のサンプル品に比べ、すべての評価項目で優れている。なお、第７実施形態及び第８実施形態との関係で、ヘミセルロース誘導体１００重量％の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。Ｒ１とＲ２とがアセチル基であるヘミセルロース誘導体を、実施例１０という。
＜第２実施形態＞
次に、ヘミセルロース誘導体とＰＭＭＡとの割合を変えて、それらを押出混練機で溶融混練し、これらの樹脂組成物の樹脂ペレットを３ｋｇ作成した。ヘミセルロース誘導体は、上記構造式で、Ｒ１とＲ２とがアセチル基である。ＰＭＭＡの分子量（重量平均分子量Ｍｗ）は１２０，０００である。
実施例１ではヘミセルロース誘導体１０重量％とＰＭＭＡ９０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例２ではヘミセルロース誘導体２０重量％とＰＭＭＡ８０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例３ではヘミセルロース誘導体３０重量％とＰＭＭＡ７０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例４ではヘミセルロース誘導体４０重量％とＰＭＭＡ６０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例５ではヘミセルロース誘導体５０重量％とＰＭＭＡ５０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例６ではヘミセルロース誘導体６０重量％とＰＭＭＡ４０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例７ではヘミセルロース誘導体７０重量％とＰＭＭＡ３０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例８ではヘミセルロース誘導体８０重量％とＰＭＭＡ２０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例９ではヘミセルロース誘導体９０重量％とＰＭＭＡ１０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
これら９種類の樹脂ペレットを使って光成形によって、ダンベル試験片、短冊試験片、ディスク基板、コップ及び平板のサンプル品が作成された。これらのサンプル品を使い、耐熱温度、引張強度、曲げ強度、流動性、転写性、全光線透過率、複屈折位相差、不純物濃度、及び生分解率を評価した。その評価結果を表２に示す。なお表２には測定法が掲載されていないが、表１の計測法と同じである。以下の表３から表７までも同様である。
第２樹脂がＰＭＭＡの場合には、ＰＭＭＡの割合にかかわらず、耐熱温度、引張強度、曲げ強度、流動性、転写性、全光線透過率、複屈折位相差、不純物濃度、及び生分解率が目標値を上回った。特にＰＭＭＡが４０重量％から７０重量％（ヘミセルロース誘導体６０重量％から３０重量％）のときは、耐熱温度、引張強度、曲げ強度及び生分解率が優れている。ヘミセルロース誘導体１００重量％と比べても、多くの評価項目で良い結果である。
＜第３実施形態＞
次に、ヘミセルロース誘導体とＰＣとの割合を変えて、それらを押出混練機で溶融混練し、これらの樹脂組成物の樹脂ペレットを３ｋｇ作成した。ヘミセルロース誘導体は、上記構造式で、Ｒ１とＲ２とがアセチル基である。ＰＣの分子量（重量平均分子量Ｍｗ）は１４０，０００である。
実施例１１ではヘミセルロース誘導体１０重量％とＰＣ９０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例１２ではヘミセルロース誘導体２０重量％とＰＣ８０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例１３ではヘミセルロース誘導体３０重量％とＰＣ７０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例１４ではヘミセルロース誘導体４０重量％とＰＣ６０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例１５ではヘミセルロース誘導体５０重量％とＰＣ５０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例１６ではヘミセルロース誘導体６０重量％とＰＣ４０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例１７ではヘミセルロース誘導体７０重量％とＰＣ３０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例１８ではヘミセルロース誘導体８０重量％とＰＣ２０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例１９ではヘミセルロース誘導体９０重量％とＰＣ１０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。なお実施例２０は欠番である。
これら９種類の樹脂ペレットを使って光成形によって、ダンベル試験片、短冊試験片、ディスク基板、コップ及び平板のサンプル品が作成された。これらのサンプル品を使い、耐熱温度、引張強度、曲げ強度、流動性、転写性、全光線透過率、複屈折位相差、不純物濃度、及び生分解率を評価した。その評価結果を表３に示す。
第２樹脂がＰＣの場合には、ＰＣの割合にかかわらず、耐熱温度、引張強度、曲げ強度、流動性、転写性、全光線透過率、複屈折位相差、不純物濃度、及び生分解率が目標値を上回った。特にＰＣが４０重量％から７０重量％（ヘミセルロース誘導体６０重量％から３０重量％）のときは、耐熱温度、引張強度、曲げ強度及び生分解率が優れている。ヘミセルロース誘導体１００重量％と比べても、多くの評価項目で良い結果である。
＜第４実施形態＞
次に、ヘミセルロース誘導体とＰＥとの割合を変えて、それらを押出混練機で溶融混練し、これらの樹脂組成物の樹脂ペレットを３ｋｇ作成した。ヘミセルロース誘導体は、上記構造式で、Ｒ１とＲ２とがアセチル基である。ＰＥの分子量（重量平均分子量Ｍｗ）は１６０,０００である。
実施例２１ではヘミセルロース誘導体１０重量％とＰＥ９０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例２２ではヘミセルロース誘導体２０重量％とＰＥ８０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例２３ではヘミセルロース誘導体３０重量％とＰＥ７０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例２４ではヘミセルロース誘導体４０重量％とＰＥ６０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例２５ではヘミセルロース誘導体５０重量％とＰＥ５０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例２６ではヘミセルロース誘導体６０重量％とＰＥ４０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例２７ではヘミセルロース誘導体７０重量％とＰＥ３０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例２８ではヘミセルロース誘導体８０重量％とＰＥ２０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例２９ではヘミセルロース誘導体９０重量％とＰＥ１０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。なお実施例３０は欠番である。
これら９種類の樹脂ペレットを使って光成形によって、ダンベル試験片、短冊試験片、ディスク基板、コップ及び平板のサンプル品が作成された。これらのサンプル品を使い、耐熱温度、引張強度、曲げ強度、流動性、転写性、全光線透過率、複屈折位相差、不純物濃度、及び生分解率を評価した。その評価結果を表４に示す。
第２樹脂がＰＥの場合には、全光線透過率および複屈折位相差が悪いので、光学部品又は透過性が要求される成形物には適用できない。しかしながら、ＰＥが７０重量％以下であれば、耐熱温度、引張強度、曲げ強度、流動性、転写性、不純物濃度、及び生分解率が目標値を上回っている。特にＰＥが４０重量％から７０重量％（ヘミセルロース誘導体６０重量％から３０重量％）のときは、耐熱温度、引張強度、曲げ強度及び生分解率が優れている。ヘミセルロース誘導体１００重量％と比べても流動性で良い結果である。
＜第５実施形態＞
次に、ヘミセルロース誘導体とＰＰとの割合を変えて、それらを押出混練機で溶融混練し、これらの樹脂組成物の樹脂ペレットを３ｋｇ作成した。ヘミセルロース誘導体は、上記構造式で、Ｒ１とＲ２とがアセチル基である。ＰＰの分子量（重量平均分子量Ｍｗ）は２００,０００である。
実施例３１ではヘミセルロース誘導体１０重量％とＰＰ９０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例３２ではヘミセルロース誘導体２０重量％とＰＰ８０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例３３ではヘミセルロース誘導体３０重量％とＰＰ７０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例３４ではヘミセルロース誘導体４０重量％とＰＰ６０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例３５ではヘミセルロース誘導体５０重量％とＰＰ５０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例３６ではヘミセルロース誘導体６０重量％とＰＰ４０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例３７ではヘミセルロース誘導体７０重量％とＰＰ３０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例３８ではヘミセルロース誘導体８０重量％とＰＰ２０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例３９ではヘミセルロース誘導体９０重量％とＰＰ１０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。なお実施例４０は欠番である。
これら９種類の樹脂ペレットを使って光成形によって、ダンベル試験片、短冊試験片、ディスク基板、コップ及び平板のサンプル品が作成された。これらのサンプル品を使い、耐熱温度、引張強度、曲げ強度、流動性、転写性、全光線透過率、複屈折位相差、不純物濃度、及び生分解率を評価した。その評価結果を表５に示す。
第２樹脂がＰＰの場合には、全光線透過率および複屈折位相差が悪いので、光学部品又は透過性が要求される成形物には適用できない。しかしながら、ＰＰが７０重量％以下であれば、耐熱温度、引張強度、曲げ強度、流動性、転写性、不純物濃度、及び生分解率が目標値を上回っている。特にＰＰが４０重量％から７０重量％のときは、耐熱温度、引張強度、曲げ強度及び生分解率が優れている。ヘミセルロース誘導体１００重量％と比べても、多くの評価項目で良い結果である。
＜第６実施形態＞
次に、ヘミセルロース誘導体とＰＥＴとの割合を変えて、それらを押出混練機で溶融混練し、これらの樹脂組成物の樹脂ペレットを３ｋｇ作成した。ヘミセルロース誘導体は、上記構造式で、Ｒ１とＲ２とがアセチル基である。ＰＥＴの分子量（重量平均分子量Ｍｗ）は３００,０００である。
実施例４１ではヘミセルロース誘導体１０重量％とＰＥＴ９０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例４２ではヘミセルロース誘導体２０重量％とＰＥＴ８０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例４３ではヘミセルロース誘導体３０重量％とＰＥＴ７０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例４４ではヘミセルロース誘導体４０重量％とＰＥＴ６０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例４５ではヘミセルロース誘導体５０重量％とＰＥＴ５０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例４６ではヘミセルロース誘導体６０重量％とＰＥＴ４０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例４７ではヘミセルロース誘導体７０重量％とＰＥＴ３０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例４８ではヘミセルロース誘導体８０重量％とＰＥＴ２０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例４９ではヘミセルロース誘導体９０重量％とＰＥＴ１０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。なお実施例５０は欠番である。
これら９種類の樹脂ペレットを使って光成形によって、ダンベル試験片、短冊試験片、ディスク基板、コップ及び平板のサンプル品が作成された。これらのサンプル品を使い、耐熱温度、引張強度、曲げ強度、流動性、転写性、全光線透過率、複屈折位相差、不純物濃度、及び生分解率を評価した。その評価結果を表６に示す。
第２樹脂がＰＥＴの場合には、ＰＥＴが８０重量％以上であると複屈折位相差が悪いので、光学部品には適用できない。しかしながら、ＰＥＴが７０重量％以下であれば、耐熱温度、引張強度、曲げ強度、流動性、転写性、不純物濃度、及び生分解率が目標値を上回っている。特にＰＥＴが４０重量％から７０重量％のときは、耐熱温度、引張強度、曲げ強度及び生分解率が優れている。ヘミセルロース誘導体１００重量％と比べても、多くの評価項目で良い結果である。
＜第７実施形態＞
次に、ヘミセルロース誘導体とＰＭＭＡとの割合を変えて、それらを押出混練機で溶融混練し、これらの樹脂組成物の樹脂ペレットを３ｋｇ作成した。ヘミセルロース誘導体はＲ１とＲ２がアセトニル基である。アセトニル基を以下に示す。ヘミセルロース誘導体の分子量（重量平均分子量Ｍｗ）は１００，０００である。ＰＭＭＡの分子量（重量平均分子量Ｍｗ）は１２０，０００である。
実施例５１ではヘミセルロース誘導体１０重量％とＰＭＭＡ９０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例５２ではヘミセルロース誘導体２０重量％とＰＭＭＡ８０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例５３ではヘミセルロース誘導体３０重量％とＰＭＭＡ７０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例５４ではヘミセルロース誘導体４０重量％とＰＭＭＡ６０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例５５ではヘミセルロース誘導体５０重量％とＰＭＭＡ５０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例５６ではヘミセルロース誘導体６０重量％とＰＭＭＡ４０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例５７ではヘミセルロース誘導体７０重量％とＰＭＭＡ３０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例５８ではヘミセルロース誘導体８０重量％とＰＭＭＡ２０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例５９ではヘミセルロース誘導体９０重量％とＰＭＭＡ１０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例６０では、Ｒ１とＲ２がアセトニル基のヘミセルロース誘導体１００重量％の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
これら１０種類の樹脂ペレットを使って光成形によって、ダンベル試験片、短冊試験片、ディスク基板、コップ及び平板のサンプル品が作成された。これらのサンプル品を使い、耐熱温度、引張強度、曲げ強度、流動性、転写性、全光線透過率、複屈折位相差、不純物濃度、及び生分解率を評価した。その評価結果を表７に示す。
Ｒ１とＲ２とがアセチル基のヘミセルロース誘導体１００重量％とＲ１とＲ２がアセトニル基のヘミセルロース誘導体１００重量％とを比べると、大きな差異はないが若干、Ｒ１とＲ２がアセトニル基のヘミセルロース誘導体１００重量％のサンプル品が良い結果である。このため、表１と表７とを比較すると、同じ割合のＰＭＭＡであっても、表７の評価項目の方が同じもしくは若干良い結果となっている。また、特にＰＭＭＡが４０重量％から７０重量％のとき、耐熱温度、引張強度、曲げ強度及び生分解率が優れている傾向も表１と同じである。
＜第８実施形態＞
まず、ヘミセルロース誘導体とＰＭＭＡとの割合を変えて、それらを押出混練機で溶融混練し、これらの樹脂組成物の樹脂ペレットを３ｋｇ作成した。ヘミセルロース誘導体はＲ１とＲ２がカルボキシル基（−ＣＯＯＨ）である。ヘミセルロース誘導体の分子量（重量平均分子量Ｍｗ）は１００，０００である。ＰＭＭＡの分子量（重量平均分子量Ｍｗ）は１２０，０００である。
実施例６１ではヘミセルロース誘導体１０重量％とＰＭＭＡ９０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例６２ではヘミセルロース誘導体２０重量％とＰＭＭＡ８０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例６３ではヘミセルロース誘導体３０重量％とＰＭＭＡ７０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例６４ではヘミセルロース誘導体４０重量％とＰＭＭＡ６０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例６５ではヘミセルロース誘導体５０重量％とＰＭＭＡ５０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例６６ではヘミセルロース誘導体６０重量％とＰＭＭＡ４０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例６７ではヘミセルロース誘導体７０重量％とＰＭＭＡ３０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例６８ではヘミセルロース誘導体８０重量％とＰＭＭＡ２０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例６９ではヘミセルロース誘導体９０重量％とＰＭＭＡ１０重量％との割合の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
実施例７０ではＲ１とＲ２がカルボキシル基のヘミセルロース誘導体１００重量％の樹脂組成物の樹脂ペレットが作成された。
これら１０種類の樹脂ペレットを使って光成形によって、ダンベル試験片、短冊試験片、ディスク基板、コップ及び平板のサンプル品が作成された。これらのサンプル品を使い、耐熱温度、引張強度、曲げ強度、流動性、転写性、全光線透過率、複屈折位相差、不純物濃度、及び生分解率を評価した。その評価結果を表８に示す。
Ｒ１とＲ２とがアセチル基のヘミセルロース誘導体１００重量％とＲ１とＲ２がカルボキシル基のヘミセルロース誘導体１００重量％とを比べると、大きな差異はないが若干、Ｒ１とＲ２がカルボキシル基のヘミセルロース誘導体１００重量％のサンプル品が良い結果である。このため、表１と表８とを比較すると、同じ割合のＰＭＭＡであっても、表８の評価項目の方が同じもしくは若干良い結果となっている。また、特にＰＭＭＡが４０重量％から７０重量％のとき、耐熱温度、引張強度、曲げ強度及び生分解率が優れている傾向も表１と同じである。
以上をまとめると、従来のＰＬＡ１００％重量のものと比較して、アセチル基のヘミセルロース誘導体１００重量％、アセトニル基のヘミセルロース誘導体１００重量％及びカルボキシル基のヘミセルロース誘導体１００重量％は、全ての評価項目において良好な結果となっている。さらに、ヘミセルロース誘導体である第１樹脂と第２樹脂とからなる樹脂組成物は、また、第１樹脂が３０〜６０重量％、第２樹脂が４０〜７０重量％である場合が良好な結果が得られていることが理解される。さらに、第１樹脂が４０〜５０重量％、第２樹脂が５０〜６０重量％の場合はさらに良好な結果が得られていることが理解される。
＜＜射出成形（ガス無し）による射出成形物＞＞
＜第９実施形態＞
第１実施形態から第８実施形態（実施例１から実施例７０）において説明された、第１樹脂と第２樹脂とからなる樹脂組成物の樹脂ペレットを使い、射出成形物が作成された。
図１は、射出成形機１０及び金型５０を使って、射出成形物を成形する概念図である。図１（ａ）は、樹脂組成物の樹脂ペレットＲＰを樹脂射出部にて加熱し液体化する状態を示した図である。（ｂ）は、液体化された樹脂組成物を樹脂射出部から金型部に射出する状態を示した図である。（ｃ）は、金型部を開いて樹脂成形物を取り出す状態を示した図である。
（射出成形機の構成）
射出成形機１０は、樹脂組成物の樹脂ペレットＲＰを入れるホッパー１１と、ホッパー１１から樹脂ペレットＲＰが入るシリンダ１２と、シリンダ１２内に配置される回転可能なスクリュー１３と、シリンダ１２の外側に配置されたヒータ１４とを備えている。またスクリュー１３は、駆動部１５によって金型方向とその逆方向に移動可能である。シリンダ１２の先端のノズル１６から液体化した樹脂組成物が射出される。
金型５０は、固定側金型５２と移動側金型５４とからなり、固定側金型５２と移動側金型５４とが密着した状態で、空洞のキャビティ５６が形成される。キャビティ５６には、液体化した樹脂組成物が入る孔であるスプールブッシュ５５が形成されている。
（射出成形機の成形方法）
樹脂ペレットＲＰは、スクリュー１３の回転によって計量されながらホッパー１１から落ちていく。そして、樹脂ペレットＲＰは、スクリュー１３の回転・混練によって発生する摩擦熱及びヒータ１４の熱によって溶融（液体化）される。そして計量され液体化された樹脂組成物は、スクリュー１３を金型方向に駆動部１５によって移動することで、シリンダ１２の先端のノズル１６から樹脂組成物が金型５０のスプールブッシュ５５を通ってキャビティ５６に射出される。キャビティ５６に射出された樹脂組成物は、金型５０内で冷却され固化される。その後の移動側金型５４が移動し、射出成形機１０のノズル１６もスプールブッシュ５５から離れて、成形物ＭＤが取り出される状態となる。成形物ＭＤは、金型５０から自動落下で取り出されたり不図示の取り出し器で取り出されたりする。
成形物ＭＤは、第１実施形態から第８実施形態と同様に、ダンベル試験片、短冊試験片、ディスク基板、コップ及び平板のサンプル品が作成された。評価結果を表９Ａ（第９実施形態その１）から表９Ｇ（第９実施形態その７）に示す。成型品であるので、新たに成形サイクルタイム、成形物欠陥密度、成形物重さの項目が評価対象として追加された。一方、流動性、複屈折位相差及び不純物濃度の項目が評価対象から外れた。なお、樹脂組成物に関して、第１及び第２実施形態の実施例が第９実施形態その１の実施例に対応し、第３実施形態の実施例が第９実施形態その２の実施例に対応し、それ以降順に対応し、最後に第８実施形態の実施例が第９実施形態その７に対応する。
第１実施形態と第９実施形態の実施例１０とを比べて理解されるように、光成形によるアセチル基のヘミセルロース誘導体１００重量％のサンプル品と、射出成形によるアセチル基のヘミセルロース誘導体１００重量％のサンプル品とは、耐熱強度、引張強度等は同じである。
第９実施形態その１に示されるように、第１樹脂と第２樹脂とからなる樹脂組成物は、従来のＰＬＡ１００％重量のものと比較し射出成形に関する、成形サイクル時間、成形物欠陥密度、及び成形物重さの評価項目において良好な結果となっている。また、第１樹脂が３０〜６０重量％、第２樹脂が４０〜７０重量％である場合が良好な結果が得られていることが理解される。さらに、第１樹脂が４０〜５０重量％、第２樹脂が５０〜６０重量％の場合はさらに良好な結果が得られていることが理解される。第１樹脂と第２樹脂とからなる樹脂組成物は、環境問題及び海洋汚染問題を解決する生分解性が高く、また射出成形物が容易に作成可能となる。
＜＜射出成形（ガスあり）による射出成形物＞＞
＜第１０実施形態＞
第１実施形態から第８実施形態（実施例１から実施例７０）において説明された、第１樹脂と第２樹脂とからなる樹脂組成物の樹脂ペレットを使い、射出成形物が作成された。第９実施形態と異なり、第１０実施形態では、射出成形機１０又は金型５０の少なくとも一方に不活性ガスを供給している。
図２は、射出成形機１０及び金型５０を使って、射出成形物を成形する概念図である。図２（ａ）は、樹脂組成物の樹脂ペレットＲＰを樹脂射出部にて加熱し液体化する状態を示した図である。（ｂ）は、液体化された樹脂組成物を樹脂射出部から金型部に射出する状態を示した図である。（ｃ）は、金型部を開いて樹脂成形物を取り出す状態を示した図である。
（射出成形機の構成）
図１で描かれた射出成形機１０及び金型５０と同一の部材には同じ符号が付されている。図１と異なる点について説明し、同じ符号については説明を割愛する。シリンダ１２には、ポンプＰＰがつながったガス供給管１８が備えられている。またポンプＰＰがつながったガス供給管５８が備えられている。ポンプＰＰは、不活性ガスなどを液体化した樹脂組成物に供給する。これにより成形物が発泡を有することになる。なお、液体化した樹脂組成物への不活性ガスなどの供給は、射出成形機１０又は金型５０の少なくとも一方に設けられれば良い。
発泡用のガスは、窒素、ヘリウムやアルゴンなどの希ガスに代表される不活性ガス、熱可塑性樹脂に溶解しやすく良好な可塑剤効果を示す二酸化炭素、炭素数１〜５の飽和炭化水素およびその一部水素をフッ素で置換したフロン、水、アルコールなどの液体の蒸気等などである。本実施形態では、発泡用のガスとして二酸化炭素を使用した。
（射出成形機の成形方法）
以下の成形方法は、射出成形機１０及び金型５０の両方で液体化した樹脂組成物へガスを供給する方法である。
樹脂ペレットＲＰは、スクリュー１３の回転によって計量されながらホッパー１１から落ちていく。そして、樹脂ペレットＲＰは、スクリュー１３の回転・混練によって発生する摩擦熱及びヒータ１４の熱によって溶融（液体化）される。溶融した樹脂組成物に、ポンプＰＰからガスが導入され液体中にガスが拡散させられる。そして計量され液体化された樹脂組成物は、スクリュー１３を金型方向に駆動部１５によって移動することで、シリンダ１２の先端のノズル１６からガスが拡散した樹脂組成物が金型５０のスプールブッシュ５５を通ってキャビティ５６に射出される。
キャビティ５６に射出された樹脂組成物は、まずポンプＰＰからガスが導入され液体中にガスが拡散させられる。その後ガスを含む樹脂組成物は金型５０内で冷却され固化される。その後の移動側金型５４が移動し、射出成形機１０のノズル１６もスプールブッシュ５５から離れて、成形物ＭＤが取り出される状態となる。成形物ＭＤは、金型５０から自動落下で取り出されたり不図示の取り出し器で取り出されたりする。
成形物ＭＤは、第１実施形態から第８実施形態と同様に、ダンベル試験片、短冊試験片、ディスク基板、コップ及び平板のサンプル品が作成された。評価結果を表１０Ａ（第１０実施形態その１）から表１０Ｇ（第１０実施形態その７）に示す。
第９実施形態の実施例１０と第１０実施形態の実施例１０とを比べて理解されるように、射出成形によるアセチル基のヘミセルロース誘導体１００重量％のサンプル品と発泡射出成形によるアセチル基のヘミセルロース誘導体１００重量％のサンプル品とは、発泡射出成形によるアセチル基のヘミセルロース誘導体１００重量％のサンプル品が、成形サイクル時間等の射出成形に関する評価項目も、耐熱強度、引張強度等の項目も良くなっている。また、第１樹脂が３０〜６０重量％、第２樹脂が４０〜７０重量％である場合が良好な結果が得られていることが理解される。さらに、第１樹脂が４０〜５０重量％、第２樹脂が５０〜６０重量％の場合はさらに良好な結果が得られていることが理解される。
さらに、第９実施形態の表（その１からその７）と第１０実施形態の表（その１からその７）とを比べて理解されるように、第２樹脂が、ＰＭＭＡ、ＰＣ、ＰＥ、ＰＰ、ＰＥＴのすべてで、成形サイクルタイム、成形物欠陥密度、成形物重さ、耐熱温度、引張強度、曲げ強度、転写性、全光線透過率、及び生分解率で性能が向上している。この結果から、本実施形態の樹脂組成物は、特にガスを使った発泡射出成形の成形方法が好ましい。
特に実施例として挙げられていないが、樹脂ペレットとともに発泡剤をホッパーから供給して、発泡射出成形する技術がある。本実施形態の樹脂組成物は、発泡剤をホッパーから供給する場合でも性能が向上すると予想できる。また樹脂ペレット内に発泡剤を含んでいる樹脂ペレットを供給しても良い。さらに、樹脂ペレット内に発泡用のガスとして、窒素、ヘリウムやアルゴンなどの希ガスに代表される不活性ガス、熱可塑性樹脂に溶解しやすく良好な可塑剤効果を示す二酸化炭素、炭素数１〜５の飽和炭化水素およびその一部水素をフッ素で置換したガス等などを含むものを供給しても良い。
１０… 射出成形機、 １１…ホッパー、 １２…シリンダ、 １３…スクリュー
１４…ヒータ、 １５…駆動部、 １６…ノズル、 １８…ガス供給管
５０…金型、 ５２…固定側金型、 ５４…移動側金型、 ５５…スプールブッシュ
５６…キャビティ、 ５８…ガス供給管
ＰＰ…ガスポンプ
成形用の樹脂組成物はさらに、ポリカーボネート（ＰＣ）、環状オレフィンポリマー（ＣＯＰ）、環状オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ＡＢＳ樹脂（ＡＢＳ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリ塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）、ポリ酢酸ビニル（ＰＶＡＣ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリブテン（ＰＢ）、ヒドロキシ安息香酸ポリエステル（ＨＢＰ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ポリフェニレンオキシド（ＰＰＯ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリウレタン（ＰＵＲ）、アイオノマー樹脂（ＩＯ）、フッ素樹脂（ＦＲ）、ポリ四フッ化エチレン（ＰＴＦＥ）、ポリシクロへキシレンジメチレンテレフタレート（ＰＣＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリアリルサルホン（ＰＡＳＦ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリメタクリルスチレン（ＭＳ）、ブタジエン樹脂（ＢＤＲ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエステルカーボネート（ＰＰＣ）、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）、ノルボルネン樹脂（ＮＢ）、ポリアミド（ナイロン）（ＰＡ）、テフロン（登録商標）、繊維強化プラスチック（ＦＲＰ）、ポリヒドロキシアルカン酸（ＰＨＡ）、ポリヒドロキシ酪酸（ＰＨＢ）、ヒドロキシ酪酸・ヒドロキシヘキサン酸共重合体（ＰＨＢＨ）、アセチルセルロース（ＣＡ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリスルホン（ＰＳＦ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、シリコン樹脂（ＳＩ）、エポキシ樹脂（ＥＰ）及びポリ乳酸（ＰＬＡ）のいずれかでもよい。またはそれらの複数でもよい。この場合、第１樹脂が３０〜６０重量％、第２樹脂が４０〜７０重量％であることが好ましい。
第２樹脂は、ポリカーボネート（ＰＣ）、環状オレフィンポリマー（ＣＯＰ）、環状オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、ＡＢＳ樹脂（ＡＢＳ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリ塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）、ポリ酢酸ビニル（ＰＶＡＣ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリブテン（ＰＢ）、ヒドロキシ安息香酸ポリエステル（ＨＢＰ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ポリフェニレンオキシド（ＰＰＯ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリウレタン（ＰＵＲ）、アイオノマー樹脂（ＩＯ）、フッ素樹脂（ＦＲ）、ポリ四フッ化エチレン（ＰＴＦＥ）、ポリシクロへキシレンジメチレンテレフタレート（ＰＣＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリアリルサルホン（ＰＡＳＦ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリメタクリルスチレン（ＭＳ）、ブタジエン樹脂（ＢＤＲ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエステルカーボネート（ＰＰＣ）、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）、ノルボルネン樹脂（ＮＢ）、ポリアミド（ナイロン）（ＰＡ）、テフロン（登録商標）、繊維強化プラスチック（ＦＲＰ）、ポリヒドロキシアルカン酸（ＰＨＡ）、ポリヒドロキシ酪酸（ＰＨＢ）、ヒドロキシ酪酸・ヒドロキシヘキサン酸共重合体（ＰＨＢＨ）、アセチルセルロース（ＣＡ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリスルホン（ＰＳＦ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、シリコン樹脂（ＳＩ）、エポキシ樹脂（ＥＰ）などがあげられるがこれらの樹脂に限られることはない。またはこれらの樹脂の複数でもよい。
また、樹木、竹、草を凍結粉砕して粉体またはペレット状にした木質粉や木質ペレット、竹粉や竹ペレット、草粉体や草ペレット、あるいは紙を凍結粉砕し粉体化させた紙パウダーを第１樹脂に混練しても良いし上記の第１樹脂と第２樹脂に混練しても良い。これらは非常に低価格であることから混練した樹脂ペレット自体の低コスト化が可能であり低価格化が期待できる。木質粉や木質ペレット、竹粉や竹ペレット、草粉体や草ペレット、あるいは紙パウダーや紙ペレットはそのまま第２樹脂と混合すると耐熱性と強度と流動性が劣化するが第１樹脂と混練することによって耐熱性と強度と流動性は向上し、かつ、生分解性も得られる。
Ｑは単結合または連結基を表し、Ｑが連結基である場合、Ｑとしては、アルキレン基、−Ｏ−、−ＮＨ２−、カルボニル基などを含む基が挙げられる。Ａは単結合であり、Ａとしては、アルキレン基、−Ｏ−、−Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−などを含む基が挙げられる。なお、ｎは２以上の整数であり、複数の上記構造式のＲ３が同一でも異なっても良く、Ｑも同一であっても異なっていてもよく、ＡとＱとが同一であっても異なっていてもよい。第２樹脂の分子量（重量平均分子量Ｍｗ）は１，０００〜１０,０００，０００であるが、分子量３０，０００〜１,０００，０００の場合、射出成形が行われた際の成形物として強度が良好である。

Claims (7)

  1. 植物由来の以下の構造式を有する第１樹脂、

    を含む成形用の樹脂組成物。
    （式中、Ｒ１およびＲ２は、水素、窒素、アルキル基、アセチル基、ヒドロキシ基、アシル基、アルデヒド基、アミノ基、イミノ基、アリール基、ホスホニル基、プロぺニル基、プロパニル基、アセトニル基、カルボニル基、カルボキシル基、シアノ基、アゾ基、アジ基、チオール基、スルホ基、ニトロ基、ビニル基、アリル基、シクロアルキル基、フェニル基、ナフチル基、アラアルキル基、ベンジル基、シッフ基、アルキレン基、アミル基、アセトアミドメチル基、アダマンチル基、アダマンチルオキシカルボニル基、アリルオキシカルボニル基、、Tert-ブトキシカルボニル基、ベンジルオキシメチル基、ビフェニルイソプロピルオキシカルボニル基、ベンゾイル基、ベンジルオキシカルボニル基、シアノエチル基、シクロへキシル基、カルボキシメチル基、シクロペンタジエニル基、ペンタメチルシクロペンタジエニル基、シクロへキシル基、グルコース、へキシル基、イソブチル基、イソプロピル基、メシチル基、トリメチルフェニル基、メトキシメチル基、メシチレンスルホニル基、メシル基、ノシル基、オクタデシルシリル基、ピバロイル基、メトキシベンジル基、メトキシフェニル基、プロピル基、エトキシメチル基、トリメチルシリル基、トリメチルシリルエトキシメチル基、シアミル基、tert-ブチル基、tert-ブチルジメチルシリル基、tert-ブチルジフェニルシリル基、tert-ブチルジメチルシリル基、トリエチルシリル基、テトラヒドロピラニル基、トリイソプロピルシリル基、トリメチルシリル基、トリル基、トシル基、トリイソプロピルベンゼンスルホニル基、トリチル基、トリクロロエトキシカルボニル基、ベンジルオキシカルボニル基、メチレン基、バレリル基、メトキシ基、アセトアミド基、トリメチルアンモニウム基、ジアゾ基、炭化水素基、イオン化置換基、フッ素、臭素 、塩素、ヨウ素及びそれらを構造中に含んだ置換基を示す。Ｒ１およびＲ２は、同一又は不同である。
    ｎは、２以上の整数を示す。）
  2. さらに以下の構造式である第２樹脂を含む、

    請求項１に記載の成形用の樹脂組成物。
    （式中、Ｒ３は、水素、窒素、アルキル基、アセチル基、ヒドロキシ基、アシル基、アルデヒド基、アミノ基、イミノ基、アリール基、ホスホニル基、プロぺニル基、プロパニル基、アセトニル基、カルボニル基、カルボキシル基、シアノ基、アゾ基、アジ基、チオール基、スルホ基、ニトロ基、ビニル基、アリル基、シクロアルキル基、フェニル基、ナフチル基、アラアルキル基、ベンジル基、シッフ基、アルキレン基、アミル基、アセトアミドメチル基、アダマンチル基、アダマンチルオキシカルボニル基、アリルオキシカルボニル基、、Tert-ブトキシカルボニル基、ベンジルオキシメチル基、ビフェニルイソプロピルオキシカルボニル基、ベンゾイル基、ベンジルオキシカルボニル基、シアノエチル基、シクロへキシル基、カルボキシメチル基、シクロペンタジエニル基、ペンタメチルシクロペンタジエニル基、シクロへキシル基、グルコース、へキシル基、イソブチル基、イソプロピル基、メシチル基、トリメチルフェニル基、メトキシメチル基、メシチレンスルホニル基、メシル基、ノシル基、オクタデシルシリル基、ピバロイル基、メトキシベンジル基、メトキシフェニル基、プロピル基、エトキシメチル基、トリメチルシリル基、トリメチルシリルエトキシメチル基、シアミル基、tert-ブチル基、tert-ブチルジメチルシリル基、tert-ブチルジフェニルシリル基、tert-ブチルジメチルシリル基、トリエチルシリル基、テトラヒドロピラニル基、トリイソプロピルシリル基、トリメチルシリル基、トリル基、トシル基、トリイソプロピルベンゼンスルホニル基、トリチル基、トリクロロエトキシカルボニル基、ベンジルオキシカルボニル基、メチレン基、バレリル基、メトキシ基、アセトアミド基、トリメチルアンモニウム基、ジアゾ基、炭化水素基、イオン化置換基、フッ素、臭素 、塩素、ヨウ素及びそれらを構造中に含んだ置換基を示す。
    Ａは単結合または連結基を示す。Ｑは単結合または連結基を示す。ｎは、２以上の整数を示す。）
  3. さらにポリカーボネート（ＰＣ）、環状オレフィンポリマー（ＣＯＰ）、環状オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ＡＢＳ樹脂（ＡＢＳ）、塩化ビニル（ＰＶＣ）、塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）、酢酸ビニル（ＰＶＡＣ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリブテン（ＰＢ）、ヒドロキシ安息香酸（ＨＢＰ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ポリフェニレンオキシド（ＰＰＯ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリウレタン（ＰＵＲ）、アイオノマー樹脂（ＩＯ）、フッ素樹脂（ＦＲ）、四フッ化エチレン（ＰＴＦＥ）、ポリシクロへキシレンジメチレンテレフタレート（ＰＣＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリアリルサルホン（ＰＡＳＦ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリメタクリルスチレン（ＭＳ）、ブタジエン樹脂（ＢＤＲ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエステルカーボネート（ＰＰＣ）、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）、ノルボルネン樹脂（ＮＢ）、ポリアミド（ナイロン）（ＰＡ）、テフロン（登録商標）、ＦＲＰ、ＰＨＡ、ＰＨＢ、ＰＨＢＨ、ＣＡ、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリスルホン（ＰＳＦ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、シリコン樹脂（ＳＩ）、エポキシ樹脂（ＥＰ）、木質粉、木質ペレット、竹粉、竹質ペレット、草粉体、草ペレット、紙パウダー及びポリ乳酸（ＰＬＡ）のいずれか1つを含む第２樹脂を含む、
    請求項１に記載の成形用の樹脂組成物。
  4. 前記第１樹脂が３０〜６０重量％、前記第２樹脂が４０〜７０重量％である請求項２又は請求項３に記載の成形用の樹脂組成物。
  5. 前記Ｒ１又はＲ２の１つ以上がアセチル基、アセトニル基又はカルボキシル基であり、
    前記第１樹脂が４０〜５０重量％、前記第２樹脂が５０〜６０重量％である請求項２又は請求項３に記載の成形用の樹脂組成物。
  6. 請求項１から請求項５のいずれか一項の樹脂組成物を固化したまま樹脂射出部に投入する工程と、
    前記樹脂射出部にて前記樹脂組成物を加熱及び圧縮して液体化する工程と、
    液体化した前記樹脂組成物を加圧して前記樹脂射出部から金型部に射出する工程と、
    前記金型部にて前記樹脂組成物を冷却して固化させ、前記金型部から成形物を取り出し工程と、
    を備える樹脂組成物の成形方法。
  7. 液体化した前記樹脂組成物にガスを導入して、該ガスを前記樹脂組成物中に拡散する工程を備える請求項６に記載の樹脂組成物の成形方法。

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