JP2019117702A - 電池用包装材料及び電池 - Google Patents
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Abstract
Description
項1. 少なくとも、基材層、バリア層、及び熱融着性樹脂層をこの順に備える積層体から構成された電池用包装材料であって、
前記熱融着性樹脂層が、3層以上により構成されており、
前記3層以上の熱融着性樹脂層は、2種類以上の樹脂により構成されており、
前記3層以上の熱融着性樹脂層は、ブロックポリプロピレンにより構成された層を備えており、
前記ブロックポリプロピレンにより構成された層は、前記3層以上の熱融着性樹脂層のうち、最も前記バリア層側に位置している層と、前記バリア層と反対側の最表面に位置している層との間に位置しており、
前記バリア層と前記ブロックポリプロピレンにより構成された層との間に位置している層の軟化点は、前記ブロックポリプロピレンにより構成された層の軟化点よりも低く、
前記バリア層と前記ブロックポリプロピレンにより構成された層との厚み方向の距離が、14μm以上である、電池用包装材料。
項2. 前記熱融着性樹脂層が、前記バリア層側から順に、ランダムポリプロピレンにより構成された層と、前記ブロックポリプロピレンにより構成された層と、ランダムポリプロピレンにより構成された層とを有する、項1に記載の電池用包装材料。
項3. 前記バリア層と前記熱融着性樹脂層との間に、接着層を備えている、項1又は2に記載の電池用包装材料。
項4. 前記接着層が、酸変性ポリオレフィンまたはウレタン樹脂により構成されている、項1〜3のいずれかに記載の電池用包装材料。
項5. 少なくとも正極、負極、及び電池素子が、項1〜4のいずれかに記載の電池用包装材料により形成された包装体中に収容されている、電池。
本発明の電池用包装材料10は、例えば図1〜図5に示すように、少なくとも、基材層1、バリア層3、及び熱融着性樹脂層4をこの順に備える積層体から構成されている。本発明の電池用包装材料において、基材層1が最外層側になり、熱融着性樹脂層4は最内層になる。即ち、電池の組み立て時に、電池素子の周縁に位置する熱融着性樹脂層4同士が熱融着して電池素子を密封することにより、電池素子が封止される。
JIS K7127:1999の規定に準拠して、25℃環境における電池用包装材料のシール強度を次のようにして測定する。具体的には、図6に示すように、まず、各電池用包装材料を100mm(TD:Transverse Direction)×200mm(MD:Machine Direction)に裁断する(図6a)。次に、電池用包装材料を中心P(MDの中間)の位置で折り返し、互いに対向する2辺の熱融着性樹脂層同士を熱融着して袋状にする(図6bの斜線部が熱融着部である)。次に、熱融着されていない1辺の開口部から、電解液(LiPF6の濃度が1mol/Lとなるようにエチレンカーボネート、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネートを1:1:1で混合した液体に溶解させている電解液)を封入して、85℃環境下に24時間保管することで熱融着性樹脂層に電解液を含浸させる(図6c)。次に、図6cの二点鎖線の位置で裁断して、短冊片を得ると共に、電解液を排出させる(図6c、d)。得られた短冊片の熱融着性樹脂層同士を合わせ、MDの端部から10mm程度内側において、25℃環境下、シール幅7mm、温度190℃、面圧1.0MPa、3秒間の条件で熱融着性樹脂層同士を熱融着する(図6e)。図6eにおいて、斜線部Sが熱融着されている部分である。次に、TDの幅が15mmとなるようにして、MDに裁断(図6eの二点鎖線の位置で裁断)して試験片を得る(図6f)。次に、試験片13を25℃の温度環境で2分間放置し、25℃の温度環境において、引張り試験機(島津製作所製、AG−Xplus(商品名))で熱融着部の熱融着性樹脂層を300mm/分の速度で15mm剥離させる(図7)。剥離時の最大強度をシール強度(N/15mm)とする。チャック間距離は、50mmである。なお、シール強度の測定においては、図7に示される熱融着界面Aで試験片13が剥離(破壊)される場合と、熱融着界面Aとは異なる部分(例えば、図7のBの位置)で試験片13が破断する場合とがある。試験片13が破断した場合には、破断強度をシール強度とする。ここでのMDとは包装材料製造時の巻取り方向と平行な方向であり、TDとは巻取り方向と包装材料の厚み方向と垂直な方向である。
[基材層1]
本発明の電池用包装材料において、基材層1は最外層側に位置する層である。基材層1を形成する素材については、絶縁性を備えるものであることを限度として特に制限されるものではない。基材層1を形成する素材としては、例えば、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂、ポリウレタン樹脂、珪素樹脂、フェノール樹脂、ポリカーボネート及びこれらの混合物や共重合物などの樹脂フィルムが挙げられる。これらの中でも、好ましくはポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂が挙げられ、より好ましくは2軸延伸ポリエステル樹脂、2軸延伸ポリアミド樹脂が挙げられる。ポリエステル樹脂としては、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、共重合ポリエステルなどが挙げられる。また、ポリアミド樹脂としては、具体的には、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン6とナイロン66との共重合体、ナイロン6,10、ポリアミドMXD6(ポリメタキシリレンアジパミド)などが挙げられる。
本発明の電池用包装材料10において、接着剤層2は、基材層1とバリア層3を強固に接着させるために、必要に応じて、これらの間に設けられる層である。
電池用包装材料において、バリア層3は、電池用包装材料の強度向上の他、電池内部に水蒸気、酸素、光などが侵入することを防止する機能を有する層である。バリア層3は、金属箔、金属蒸着膜、無機酸化物蒸着膜、炭素含有無機酸化物蒸着膜、これらの蒸着層を設けたフィルムなどにより形成することができ、金属で形成されている層であることが好ましい。バリア層3を構成する金属としては、具体的には、アルミニウム合金、ステンレス鋼、チタン鋼などが挙げられ、好ましくはアルミニウム合金及びステンレス鋼が挙げられる。
本発明の電池用包装材料において、熱融着性樹脂層4は、最内層に該当し、電池の組み立て時に熱融着性樹脂層同士が熱融着して電池素子を密封する層である。
袋状にした電池用包装材料に電解液を封入し、85℃環境下に24時間保管することで熱融着性樹脂層に電解液を含浸させる。次に、電解液を含浸させた電池用包装材料の融着性樹脂層側が互いに向き合い接触するように重ね合わせる。次に、電池用包装材料の一方の基材層側から他方の基材層側に向かって、25℃環境下、幅7mm、温度190℃、圧力2.0MPa、3秒間の条件で熱と圧力を加えて、熱融着性樹脂層同士を熱融着させて、熱融着部分を形成する。
走査型熱顕微鏡(Anasys社製のNanoTA)を用い、サーマルプローブのカンチレバーのモデルはEX−AN2−200、昇温速度5℃/sの条件で測定された値である。また、軟化点は、ピークトップ温度とする。
本発明の電池用包装材料において、接着層5は、バリア層3と熱融着性樹脂層4を強固に接着させるために、これらの間に必要に応じて設けられる層である。
本発明の電池用包装材料においては、意匠性、耐電解液性、耐擦過性、成形性の向上などを目的として、必要に応じて、基材層1の上(基材層1のバリア層3とは反対側)に、必要に応じて、表面被覆層6を設けてもよい。表面被覆層6は、電池を組み立てた時に、最外層に位置する層である。
本発明の電池用包装材料の製造方法については、所定の組成の各層を積層させた積層体が得られる限り、特に制限されない。すなわち、本発明の電池用包装材料の製造方法においては、少なくとも、基材層と、バリア層と、熱融着性樹脂層とがこの順となるように積層して積層体を得る工程を備えており、熱融着性樹脂層として、前述の[熱融着性樹脂層4]の欄で説明した熱融着性樹脂層を用いる。積層体の各層の構成については、前述の通りである。
本発明の電池用包装材料は、正極、負極、電解質などの電池素子を密封して収容するための包装体に使用される。すなわち、本発明の電池用包装材料によって形成された包装体中に、少なくとも正極、負極、及び電解質を備えた電池素子を収容して、電池とすることができる。
基材層としての二軸延伸ナイロンフィルム(厚み15μm)の表面に、両面に化成処理を施したアルミニウム合金箔(厚み35μm)からなるバリア層をドライラミネート法により積層させた。具体的には、アルミニウム合金箔の一方面に、2液型ウレタン接着剤(ポリオール化合物と芳香族イソシアネート系化合物)を塗布し、バリア層上に接着剤層(厚さ3μm)を形成した。次いで、バリア層上の接着剤層と基材層を積層した後、エージング処理を実施することにより、基材層/接着剤層/バリア層の積層体を作製した。なお、アルミニウム合金箔の化成処理は、フェノール樹脂、フッ化クロム化合物、及びリン酸からなる処理液をクロムの塗布量が10mg/m2(乾燥重量)となるように、ロールコート法によりアルミニウム合金箔の両面に塗布し、焼付けすることにより行った。
実施例1と同様にして、基材層/接着剤層/バリア層の積層体を作製した。なお、アルミニウム合金箔の化成処理についても、実施例1と同様にして行った。次に、前記積層体のバリア層側と、ランダムポリプロピレン(バリア側層、R−PP層、融点140℃、軟化点98℃、230℃でのメルトマスフローレート7g/10分、12μm)、ブロックポリプロピレン(中間層、B−PP層、融点162℃、軟化点110℃、230℃でのメルトマスフローレート2g/10分、56μm)、ランダムポリプロピレン(表面層、R−PP層、融点140℃、軟化点98℃、230℃でのメルトマスフローレート7g/10分、12μm)が順に積層された3層構成の積層フィルムとをドライラミネート法により積層させた。具体的には、アルミニウム合金箔の一方面に、2液硬化型のポリオレフィン系接着剤(酸変性ポリオレフィン化合物とエポキシ系化合物)を塗布し、バリア層上に接着層(厚さ3μm)を形成した。次いで、バリア層上の接着層と前記3層構成の積層フィルムを積層した後、エージング処理を実施することにより、表1に記載の積層構成を備える電池用包装材料を得た。
実施例1と同様にして、基材層/接着剤層/バリア層の積層体を作製した。なお、アルミニウム合金箔の化成処理についても、実施例1と同様にして行った。次に、前記積層体のバリア層上に、無水マレイン酸変性ポリプロピレン(PPa層、融点160℃、軟化点95℃、230℃でのメルトマスフローレート6g/10分、厚さ40μm)とランダムポリプロピレン(R−PP層、融点140℃、軟化点98℃、230℃でのメルトマスフローレート7g/10分、40μm)がこの順となるように溶融状態で共押し出しすることにより、2層からなる熱融着性樹脂層を形成して、表1に記載の積層構成を備える電池用包装材料を得た。
実施例1と同様にして、基材層/接着剤層/バリア層の積層体を作製した。なお、アルミニウム合金箔の化成処理についても、実施例1と同様にして行った。次に、前記積層体のバリア層上に、無水マレイン酸変性ポリプロピレン(PPa層、融点160℃、軟化点95℃、230℃でのメルトマスフローレート6g/10分、厚さ15μm)とランダムポリプロピレン(R−PP層、融点140℃、軟化点98℃、230℃でのメルトマスフローレート7g/10分、50μm)と無水マレイン酸変性ポリプロピレン(PPa層、融点160℃、軟化点95℃、230℃でのメルトマスフローレート6g/10分、厚さ15μm)がこの順となるように溶融状態で共押し出しすることにより、3層からなる熱融着性樹脂層を形成して、表1に記載の積層構成を備える電池用包装材料を得た。
実施例1と同様にして、基材層/接着剤層/バリア層の積層体を作製した。なお、アルミニウム合金箔の化成処理についても、実施例1と同様にして行った。次に、前記積層体のバリア層側と、ランダムポリプロピレン(R−PP層、融点140℃、軟化点98℃、230℃でのメルトマスフローレート7g/10分、4.5μm)、ブロックポリプロピレン(B−PP層、融点162℃、軟化点110℃、230℃でのメルトマスフローレート2g/10分、21μm)、ランダムポリプロピレン(R−PP層、融点140℃、軟化点98℃、230℃でのメルトマスフローレート7g/10分、4.5μm)が順に積層された3層構成の積層フィルムとをドライラミネート法により積層させた。具体的には、アルミニウム合金箔の一方面に、2液硬化型のポリオレフィン系接着剤(酸変性ポリオレフィン化合物とエポキシ系化合物)を塗布し、バリア層上に接着剤層(軟化点70℃、厚さ3μm)を形成した。次いで、バリア層上の接着層と前記3層構成の積層フィルムを積層した後、エージング処理を実施することにより、表1に記載の積層構成を備える電池用包装材料を得た。
各電池用包装材料を、熱融着性樹脂層が内側となるようにして、中心部で折り返して、端部の2辺を熱融着させることで袋状に成形した。次に、袋状にした各電池用包装材料のヒートシールされていない残りの端部1辺(開口部)から電解液(LiPF6の濃度が1mol/Lとなるようにエチレンカーボネート、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネートを1:1:1で混合した液体に溶解させている電解液)を注ぎ、当該1辺をヒートシールして電解液を密封した。次に85℃環境下に24時間保管することで熱融着性樹脂層に電解液を含浸させた。次に、袋状となっている電池用包装材料の端部の1辺を切り落とし、切り落とした側を下向きにして10秒間静置することで電解液を排出した後に、残り2辺のシール部を切り落とした。次に、熱融着性樹脂層側が互いに向き合い接触するように重ね合わせた。次に、電池用包装材料の周縁部において、一方の前記基材層側から他方の前記基材層側に向かって、25℃環境下、幅7mm、温度190℃、圧力2.0MPa、3秒間の条件で熱と圧力を加えて、熱融着性樹脂層同士を熱融着させて、前記熱融着部分を形成した。次に、ミクロトームを用いて、熱融着部分を厚み方向に切断し、得られた断面を顕微鏡で観察した。実施例2及び比較例1の断面の顕微鏡写真をそれぞれ図9(実施例2)及び図10(比較例1)に示す。また、熱融着部分の断面構造の評価を表1示す。顕微鏡はキーエンス社製VK−9710を使用した。
JIS K7127:1999の規定に準拠して、25℃環境における電池用包装材料のシール強度を次のようにして測定した。具体的には、図6に示すように、まず、各電池用包装材料を100mm(TD:Transverse Direction)×200mm(MD:Machine Direction)に裁断した(図6a)。次に、各電池用包装材料を中心P(MDの中間)の位置で折り返し、互いに対向する2辺の熱融着性樹脂層同士を熱融着して袋状にした(図6bの斜線部が熱融着部である)。次に、熱融着されていない1辺の開口部から、電解液(LiPF6の濃度が1mol/Lとなるようにエチレンカーボネート、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネートを1:1:1で混合した液体に溶解させている電解液)を封入して、85℃環境下に24時間保管することで熱融着性樹脂層に電解液を含浸させた(図6c)。次に、図6cの二点鎖線の位置で裁断して、短冊片を得ると共に、電解液を排出させた(図6c、d)。得られた短冊片の熱融着性樹脂層同士を合わせ、MDの端部から10mm程度内側において、シール幅7mm、温度190℃、面圧1.0MPa、3秒間の条件で熱融着性樹脂層同士を熱融着した(図6e)。図6eにおいて、斜線部Sが熱融着されている部分である。次に、TDの幅が15mmとなるようにして、MDに裁断(図6eの二点鎖線の位置で裁断)して試験片を得た(図6f)。次に、試験片13を25℃の温度環境で2分間放置し、25℃の温度環境において、引張り試験機(島津製作所製、AG−Xplus(商品名))で熱融着部の熱融着性樹脂層を300mm/分の速度で15mm剥離させた(図7)。剥離時の最大強度をシール強度(N/15mm)とした。チャック間距離は、50mmである。結果を表1に示す。なお、シール強度の測定においては、図7に示される熱融着界面Aで試験片13が剥離(破壊)される場合と、熱融着界面Aとは異なる部分(例えば、図7のBの位置)で試験片13が破断する場合とがある。試験片13が破断した場合には、破断強度をシール強度として表1に記載した。ここでのMDとは包装材料製造時の巻取り方向と平行な方向であり、TDとは巻取り方向と包装材料の厚み方向と垂直な方向である。
2 接着剤層
3 バリア層
4 熱融着性樹脂層
5 接着層
6 表面被覆層
10 電池用包装材料
13 試験片
40 熱融着部分
41 バリア側層
42 中間層
43 表面層
44 バリア側層と中間層との間の層
4a 一方側の熱融着性樹脂層と他方側の熱融着性樹脂層との界面
Claims (5)
- 少なくとも、基材層、バリア層、及び熱融着性樹脂層をこの順に備える積層体から構成された電池用包装材料であって、
前記熱融着性樹脂層が、3層以上により構成されており、
前記3層以上の熱融着性樹脂層は、2種類以上の樹脂により構成されており、
前記3層以上の熱融着性樹脂層は、ブロックポリプロピレンにより構成された層を備えており、
前記ブロックポリプロピレンにより構成された層は、前記3層以上の熱融着性樹脂層のうち、最も前記バリア層側に位置している層と、前記バリア層と反対側の最表面に位置している層との間に位置しており、
前記バリア層と前記ブロックポリプロピレンにより構成された層との間に位置している層の軟化点は、前記ブロックポリプロピレンにより構成された層の軟化点よりも低く、
前記バリア層と前記ブロックポリプロピレンにより構成された層との厚み方向の距離が、14μm以上である、電池用包装材料。 - 前記熱融着性樹脂層が、前記バリア層側から順に、ランダムポリプロピレンにより構成された層と、前記ブロックポリプロピレンにより構成された層と、ランダムポリプロピレンにより構成された層とを有する、請求項1に記載の電池用包装材料。
- 前記バリア層と前記熱融着性樹脂層との間に、接着層を備えている、請求項1又は2に記載の電池用包装材料。
- 前記接着層が、酸変性ポリオレフィンまたはウレタン樹脂により構成されている、請求項1〜3のいずれかに記載の電池用包装材料。
- 少なくとも正極、負極、及び電池素子が、請求項1〜4のいずれかに記載の電池用包装材料により形成された包装体中に収容されている、電池。
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