JP2019110092A - 全固体電池及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】金属ケースに溶着装置を入れるための空間を設ける必要がなく、電池のエネルギー密度の向上に寄与できる全固体電池の製造方法及び全固体電池を提供する。【解決手段】下記工程（ａ）〜（ｄ）を、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、及び（ｄ）の順、又は（ａ）、（ｂ）、（ｄ）、及び（ｃ）の順で含む、全固体電池の製造方法：（ａ）金属ケースに、全固体電池積層体を導入すること、（ｂ）正極集電体層又は負極集電体層の突出部と、金属ケースの折畳み代部とを、溶着すること、（ｃ）折畳み代部及び折畳み代部に溶着されている正極集電体層又は負極集電体層の突出部を共に、金属ケースの内側に向かって折畳むこと、（ｄ）金属ケースの開口部から封止樹脂を注入し、そして硬化させて、全固体電池積層体を金属ケースに封入すること。【選択図】図１
Description
本開示は、全固体電池及びその製造方法に関する。特に、本開示は、金属ケース及び前記金属ケースに封入されている全固体電池積層体を有する全固体電池及びその製造方法に関する。
従来、液系のリチウムイオン電池を外装缶に導入し、電池の正極集電体と外装缶をスポット溶接したものが知られている（例えば、特許文献１）。
また、安全性を高めるために、電解液を固体電解質に置換した全固体電池は、特に注目されている。例えば、特許文献２には、正極と負極の間に固体電解質を介在させてなる全固体電池素子を外装体で被覆した全固体電池が開示されている。
金属ケースに導入されている全固体電池を製造する際に、集電体と金属ケースとの電気的接続の信頼性を高めるためには、上記特許文献１のように、集電体と金属ケースとの溶着が必要である。
集電体層と金属ケースとの溶着を行うためには、金属ケース内に溶着装置を挿入して溶着加工を行うための空間を設ける必要があるので、電池のエネルギー密度がより低下してしまう課題がある。
したがって、本開示は、上記事情を鑑みてなされたものであり、金属ケース内に溶着装置を挿入するための空間を設ける必要がなく、それによって電池のエネルギー密度の向上に寄与できる全固体電池の製造方法を提供することを目的とする。また、本開示は、このような方法によって得ることができる全固体電池を提供することを目的とする。
本開示の本発明者は、以下の手段により、上記課題を解決できることを見出した。
〈態様１〉
金属ケース及び前記金属ケースに封入されている全固体電池積層体を有する全固体電池の製造方法であって、
前記金属ケースが、少なくとも一端に開口部及び折畳み代部を有し、
前記全固体電池積層体が、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層を、この順で積層してなる単位全固体電池を１以上有し、
前記方法が、下記工程（ａ）〜（ｄ）を、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、及び（ｄ）の順、又は（ａ）、（ｂ）、（ｄ）、及び（ｃ）の順で含み：
（ａ）前記金属ケースに、前記全固体電池積層体を導入すること、
（ｂ）前記正極集電体層又は前記負極集電体層の突出部と、前記金属ケースの折畳み代部とを、溶着すること、
（ｃ）前記折畳み代部及び前記折畳み代部に溶着されている前記正極集電体層又は前記負極集電体層の突出部を共に、前記金属ケースの内側に向かって折畳むこと、
（ｄ）前記金属ケースの開口部から封止樹脂を注入し、そして硬化させて、前記全固体電池積層体を前記金属ケースに封入すること、
前記正極集電体層及び前記負極集電体層のうちの、突出部が前記金属ケースと溶着されていない集電体層が、前記金属ケースと電気的に絶縁されている、
全固体電池の製造方法。
〈態様２〉
前記工程（ａ）〜（ｄ）を、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、及び（ｄ）の順で行う、態様１に記載の方法。
〈態様３〉
前記工程（ｃ）において、前記折畳み代部と前記金属ケースの内壁との間の角度が、鋭角となるように、前記折畳み代部及び前記折畳み代部に溶着された前記正極集電体層又は前記負極集電体層の突出部を共に、前記金属ケースの内側に向かって折畳む、態様１又は２に記載の方法。
〈態様４〉
前記溶着を超音波溶着によって行う、態様１〜３のいずれか一項に記載の方法。
〈態様５〉
前記正極集電体層及び前記負極集電体層のうちの突出部が前記金属ケースと溶着されていない集電体層の突出部は、前記金属ケースから突出している、態様１〜４のいずれか一項に記載の方法。
〈態様６〉
前記全固体電池積層体が、バイポーラ型又はモノポーラ型である、態様１〜５のいずれか一項に記載の方法。
〈態様７〉
前記封止樹脂が、熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂である、態様１〜６のいずれか一項に記載の方法。
〈態様８〉
全固体電池積層体と、
前記全固体電池積層体が収容されている金属ケースと、
前記金属ケース内で、前記全固体電池積層体を封止している封止樹脂と、
を有し、
前記金属ケースが、少なくとも一端に開口部及び折畳み代部を有し、
前記全固体電池積層体が、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層を、この順で積層してなる単位全固体電池を１以上有し、
前記正極集電体層又は前記負極集電体層の突出部が、前記金属ケースの折畳み代部と溶着されており、
前記折畳み代部及び前記折畳み代部に溶着されている前記正極集電体層又は前記負極集電体層の突出部が共に、前記金属ケースの内側に向かって折畳まれており、
前記正極集電体層及び前記負極集電体層のうちの、突出部が前記金属ケースと溶着されていない集電体層が、前記金属ケースと電気的に絶縁されている、
全固体電池。
〈態様９〉
前記正極集電体層及び前記負極集電体層のうちの突出部が前記金属ケースと溶着されていない集電体層の突出部は、前記金属ケースから突出している、態様８に記載の全固体電池。
〈態様１０〉
前記全固体電池積層体が、バイポーラ型又はモノポーラ型である、態様８又は９に記載の全固体電池。
金属ケース及び前記金属ケースに封入されている全固体電池積層体を有する全固体電池の製造方法であって、
前記金属ケースが、少なくとも一端に開口部及び折畳み代部を有し、
前記全固体電池積層体が、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層を、この順で積層してなる単位全固体電池を１以上有し、
前記方法が、下記工程（ａ）〜（ｄ）を、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、及び（ｄ）の順、又は（ａ）、（ｂ）、（ｄ）、及び（ｃ）の順で含み：
（ａ）前記金属ケースに、前記全固体電池積層体を導入すること、
（ｂ）前記正極集電体層又は前記負極集電体層の突出部と、前記金属ケースの折畳み代部とを、溶着すること、
（ｃ）前記折畳み代部及び前記折畳み代部に溶着されている前記正極集電体層又は前記負極集電体層の突出部を共に、前記金属ケースの内側に向かって折畳むこと、
（ｄ）前記金属ケースの開口部から封止樹脂を注入し、そして硬化させて、前記全固体電池積層体を前記金属ケースに封入すること、
前記正極集電体層及び前記負極集電体層のうちの、突出部が前記金属ケースと溶着されていない集電体層が、前記金属ケースと電気的に絶縁されている、
全固体電池の製造方法。
〈態様２〉
前記工程（ａ）〜（ｄ）を、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、及び（ｄ）の順で行う、態様１に記載の方法。
〈態様３〉
前記工程（ｃ）において、前記折畳み代部と前記金属ケースの内壁との間の角度が、鋭角となるように、前記折畳み代部及び前記折畳み代部に溶着された前記正極集電体層又は前記負極集電体層の突出部を共に、前記金属ケースの内側に向かって折畳む、態様１又は２に記載の方法。
〈態様４〉
前記溶着を超音波溶着によって行う、態様１〜３のいずれか一項に記載の方法。
〈態様５〉
前記正極集電体層及び前記負極集電体層のうちの突出部が前記金属ケースと溶着されていない集電体層の突出部は、前記金属ケースから突出している、態様１〜４のいずれか一項に記載の方法。
〈態様６〉
前記全固体電池積層体が、バイポーラ型又はモノポーラ型である、態様１〜５のいずれか一項に記載の方法。
〈態様７〉
前記封止樹脂が、熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂である、態様１〜６のいずれか一項に記載の方法。
〈態様８〉
全固体電池積層体と、
前記全固体電池積層体が収容されている金属ケースと、
前記金属ケース内で、前記全固体電池積層体を封止している封止樹脂と、
を有し、
前記金属ケースが、少なくとも一端に開口部及び折畳み代部を有し、
前記全固体電池積層体が、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層を、この順で積層してなる単位全固体電池を１以上有し、
前記正極集電体層又は前記負極集電体層の突出部が、前記金属ケースの折畳み代部と溶着されており、
前記折畳み代部及び前記折畳み代部に溶着されている前記正極集電体層又は前記負極集電体層の突出部が共に、前記金属ケースの内側に向かって折畳まれており、
前記正極集電体層及び前記負極集電体層のうちの、突出部が前記金属ケースと溶着されていない集電体層が、前記金属ケースと電気的に絶縁されている、
全固体電池。
〈態様９〉
前記正極集電体層及び前記負極集電体層のうちの突出部が前記金属ケースと溶着されていない集電体層の突出部は、前記金属ケースから突出している、態様８に記載の全固体電池。
〈態様１０〉
前記全固体電池積層体が、バイポーラ型又はモノポーラ型である、態様８又は９に記載の全固体電池。
本開示の全固体電池の製造方法によれば、金属ケースに溶着装置を挿入して溶着加工を行うための空間を設ける必要がなく、それによって電池のエネルギー密度の向上に寄与できる全固体電池を製造することができる。また、本開示の全固体電池によれば、製造の際に金属ケースに溶着装置を入れるための空間を設ける必要がなく、それによって電池のエネルギー密度の向上に寄与できる。
以下、本開示の実施形態について詳細に説明する。なお、本開示は、以下の実施形態に限定されるものではなく、本開示の要旨の範囲内で種々変形して実施できる。また、図面の説明において、同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。
《全固体電池の製造方法》
本開示の製造方法は、金属ケース及び前記金属ケースに封入されている全固体電池積層体を有する全固体電池の製造方法であって、
金属ケースが、少なくとも一端に開口部及び折畳み代部を有し、全固体電池積層体が、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層を、この順で積層してなる単位全固体電池を１以上有する。
本開示の製造方法は、金属ケース及び前記金属ケースに封入されている全固体電池積層体を有する全固体電池の製造方法であって、
金属ケースが、少なくとも一端に開口部及び折畳み代部を有し、全固体電池積層体が、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層を、この順で積層してなる単位全固体電池を１以上有する。
本開示の製造方法は、下記工程（ａ）〜（ｄ）を、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、及び（ｄ）の順、又は（ａ）、（ｂ）、（ｄ）、及び（ｃ）の順で含み：
（ａ）金属ケースに、全固体電池積層体を導入すること、
（ｂ）正極集電体層又は負極集電体層の突出部と、金属ケースの折畳み代部とを、溶着すること、
（ｃ）折畳み代部及び折畳み代部に溶着されている正極集電体層又は負極集電体層の突出部を共に、金属ケースの内側に向かって折畳むこと、
（ｄ）金属ケースの開口部から封止樹脂を注入し、そして硬化させて、全固体電池積層体を金属ケースに封入すること、
正極集電体層及び負極集電体層のうちの、突出部が金属ケースと溶着されていない集電体層が、金属ケースと電気的に絶縁されている。
（ａ）金属ケースに、全固体電池積層体を導入すること、
（ｂ）正極集電体層又は負極集電体層の突出部と、金属ケースの折畳み代部とを、溶着すること、
（ｃ）折畳み代部及び折畳み代部に溶着されている正極集電体層又は負極集電体層の突出部を共に、金属ケースの内側に向かって折畳むこと、
（ｄ）金属ケースの開口部から封止樹脂を注入し、そして硬化させて、全固体電池積層体を金属ケースに封入すること、
正極集電体層及び負極集電体層のうちの、突出部が金属ケースと溶着されていない集電体層が、金属ケースと電気的に絶縁されている。
なお、正極集電体層及び負極集電体層のうちの、突出部が金属ケースと溶着されていない集電体層の突出部が、金属ケースから突出していることは、この突出部を介して集電体層から電力を容易に外部に取り出す観点から好ましい。
以下、図面を参照しながら、本開示の製造方法の各工程を詳細に説明する。ここで、図１は、全固体電池１００を製造する各工程の概略図を示している。この全固体電池１００は、金属ケース３０及び金属ケース３０に封入されている全固体電池積層体１０を有する。
〈工程（ａ）〉
工程（ａ）では、金属ケースに、全固体電池積層体を導入する。金属ケースに、全固体電池積層体を導入する方法は、特に限定されず、任意の方法を採用できる。例えば、少なくとも一端に開口部を有する金属ケースが予め形成されている場合には、金属ケースの開口部を通して全固体電池積層体を金属ケースに挿入することができる。また、金属ケースが２枚又はそれよりも多くのパーツの組み立て型である場合には、金属ケースのパーツを組み立ててから金属ケースの開口部を通して全固体電池積層体を挿入することができ、又は全固体電池積層体を金属ケースのパーツの間に挟まれるように置いた後に、金属ケースのパーツを組み立てることによって、全固体電池積層体を導入することができる。
工程（ａ）では、金属ケースに、全固体電池積層体を導入する。金属ケースに、全固体電池積層体を導入する方法は、特に限定されず、任意の方法を採用できる。例えば、少なくとも一端に開口部を有する金属ケースが予め形成されている場合には、金属ケースの開口部を通して全固体電池積層体を金属ケースに挿入することができる。また、金属ケースが２枚又はそれよりも多くのパーツの組み立て型である場合には、金属ケースのパーツを組み立ててから金属ケースの開口部を通して全固体電池積層体を挿入することができ、又は全固体電池積層体を金属ケースのパーツの間に挟まれるように置いた後に、金属ケースのパーツを組み立てることによって、全固体電池積層体を導入することができる。
図１（ａ）は、全固体電池積層体１０が金属ケース３０の開口部３０ｂから導入された態様の一例を示す断面図である。この態様では、全固体電池積層体１０の積層方向の最外層に位置する２つの正極集電体層１の突出部１ａのそれぞれと、金属ケース３０の２つの折畳み代部３０ａのそれぞれとが隣接するようにして、全固体電池積層体１０を金属ケース３０に導入している。
〈工程（ｂ）〉
工程（ｂ）では、正極集電体層又は負極集電体層の突出部と、金属ケースの折畳み代部とを、溶着する。溶着は、特に限定されず、公知の手法によって行うことができ、例えば超音波溶着によって行うことができる。また、溶着範囲は、正極集電体層又は負極集電体層が、その突出部を介して、金属ケースと電気的に導通できる限り、特に限定されない。
工程（ｂ）では、正極集電体層又は負極集電体層の突出部と、金属ケースの折畳み代部とを、溶着する。溶着は、特に限定されず、公知の手法によって行うことができ、例えば超音波溶着によって行うことができる。また、溶着範囲は、正極集電体層又は負極集電体層が、その突出部を介して、金属ケースと電気的に導通できる限り、特に限定されない。
図１（ｂ）は、工程（ａ）によって金属ケース３０に導入された全固体電池積層体１０の正極集電体層１の突出部１ａと、金属ケース３０の折畳み代部３０ａとが、溶着処理部位５０で溶着された態様の一例を示す断面図である。
〈工程（ｃ）〉
工程（ｃ）では、金属ケースの折畳み代部及び当該折畳み代部に溶着されている正極集電体層又は負極集電体層の突出部を共に、金属ケースの内側に向かって折畳む。本開示の方法で得られる全固体電池では、正極集電体層及び負極集電体層のうちの、突出部が金属ケースと溶着されていない集電体層が、金属ケースと電気的に絶縁されている。したがって、この折り畳みの際には、正極集電体層及び負極集電体層のうちの、突出部が金属ケースと溶着されていない集電体層が、金属ケースに電気的に接触しないようにする必要がある。
工程（ｃ）では、金属ケースの折畳み代部及び当該折畳み代部に溶着されている正極集電体層又は負極集電体層の突出部を共に、金属ケースの内側に向かって折畳む。本開示の方法で得られる全固体電池では、正極集電体層及び負極集電体層のうちの、突出部が金属ケースと溶着されていない集電体層が、金属ケースと電気的に絶縁されている。したがって、この折り畳みの際には、正極集電体層及び負極集電体層のうちの、突出部が金属ケースと溶着されていない集電体層が、金属ケースに電気的に接触しないようにする必要がある。
図１（ｃ）は、金属ケース３０の折畳み代部３０ａ及び当該折畳み代部３０ａに溶着されている正極集電体層１の突出部１ａを共に、金属ケース３０の内側に向かって折畳んだ態様の一例を示す断面図である。
この工程（ｃ）では、折畳み代部と金属ケースの内壁との間の角度が、鋭角、直角、又は鈍角となるように、折畳み代部及び折畳み代部に溶着された正極集電体層又は負極集電体層の突出部を共に、金属ケースの内側に向かって折り畳むことができる。ここで、この角度が、鋭角又は直角、特に鋭角となるように折り畳むことは、外部からの水分侵入を防ぐ観点から好ましい。さらに、この角度が鋭角であれば、その後で工程（ｄ）を行う場合に、金属ケースと全固体電池積層体との隙間を完全に樹脂で封止することができ、そのうえ、かかる封止は完了であるか否かについても見た目で判断しやすい。なお、折り畳む箇所が２箇所以上ある場合には、それらの折り畳みの角度は、互いに独立に選択することができる。
これに関して、図１（ｃ）に示す態様では、折畳み代部と金属ケースの内壁との間の角度θ１及びθ２は、直角であり、図３（ａ）に示す態様では、角度θ１及びθ２が鋭角であり、また図３（ｂ）に示す態様では、角度θ１及びθ２が鈍角である。なお、図３（ａ）及び（ｂ）では、角度θ１及びθ２を明白にするために、全固体電池積層体の集電体層の突出部及びその溶着処理部位を省略している。
また、工程（ｃ）での折畳みは、例えば図１（ｃ）の２つの金属ケースの折畳み代部及び当該折畳み代部に溶着されている正極集電体層又は負極集電体層の突出部を折畳む際に、それぞれ、１回のみを行ってもよく、２回以上を行ってもよい。
例えば、図４は、折畳みを２回行って製造された全固体電池２００の態様を示す断面図である。
〈工程（ｄ）〉
工程（ｄ）では、金属ケースの開口部から封止樹脂を注入し、そして硬化させて、全固体電池積層体を金属ケースに封入する。ここで、封止樹脂として、特に限定されず、例えば熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂を用いることができる。より具体的に、封止樹脂として、例えばエポキシ樹脂又はアクリル樹脂などを用いることができるが、これらに限定されない。また、封止樹脂を硬化させる方法も、特に限定されず、用いられる封止樹脂の種類に合わせて公知の方法を採用できる。
工程（ｄ）では、金属ケースの開口部から封止樹脂を注入し、そして硬化させて、全固体電池積層体を金属ケースに封入する。ここで、封止樹脂として、特に限定されず、例えば熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂を用いることができる。より具体的に、封止樹脂として、例えばエポキシ樹脂又はアクリル樹脂などを用いることができるが、これらに限定されない。また、封止樹脂を硬化させる方法も、特に限定されず、用いられる封止樹脂の種類に合わせて公知の方法を採用できる。
図１（ｄ）は、折り畳んだ後の金属ケース３０の残った開口部３０ｃから封止樹脂６０を注入し、そして樹脂６０を硬化させて、全固体電池積層体１０を金属ケース３０に封入した態様の一例を示す断面図である。
〈工程（ａ）〜（ｄ）の順序〉
下記工程（ａ）〜（ｄ）は、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、及び（ｄ）の順で、すなわち図１で示すようにして行うことができる。
下記工程（ａ）〜（ｄ）は、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、及び（ｄ）の順で、すなわち図１で示すようにして行うことができる。
この順で各工程を実施すること、すなわち、工程（ｃ）を行ってから、工程（ｄ）を行うことは、折畳む部位と封止樹脂との間に、隙間が形成されにくく、外部からの水分の侵入もしにくい点で好ましい。
また、下記工程（ａ）〜（ｄ）は、（ａ）、（ｂ）、（ｄ）、及び（ｃ）の順で、すなわち図２で示すようにして行うことができる。
具体的には、例えば、図２（ｃ）に示されているように、金属ケース３０の開口部３０ｂから、封止樹脂６０を注入し、そして樹脂６０を硬化させ、工程（ｄ）を行うことができる。次いで、図２（ｄ）に示されているように、金属ケース３０の折畳み代部３０ａ及び当該折畳み代部３０ａに溶着されている正極集電体層１の突出部１ａを共に、金属ケース３０の内側に向かって折畳むこと（すなわち、工程（ｃ）を行うこと）によって、本実施形態の全固体電池１００を得ることができる。
〈全固体電池の形状〉
本開示の方法で製造される全固体電池の形状としては、特に限定されず、例えば、コイン型、ラミネート型、円筒型及び角型などを挙げることができる。
本開示の方法で製造される全固体電池の形状としては、特に限定されず、例えば、コイン型、ラミネート型、円筒型及び角型などを挙げることができる。
〈全固体電池積層体〉
本開示において、全固体電池積層体は、１以上の単位全固体電池を有することができる。また、単位全固体電池は、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層がこの順で積層されてなる。
本開示において、全固体電池積層体は、１以上の単位全固体電池を有することができる。また、単位全固体電池は、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層がこの順で積層されてなる。
全固体電池積層体の種類として、全固体リチウム電池積層体、全固体ナトリウム電池積層体、全固体マグネシウム電池積層体及び全固体カルシウム電池積層体などを挙げることができ、中でも、全固体リチウム電池積層体及び全固体ナトリウム電池積層体が好ましく、特に、全固体リチウム電池積層体が好ましい。また、全固体電池積層体は、一次電池積層体であっても良く、二次電池積層体であっても良いが、中でも、二次電池積層体であることが好ましい。
本開示にかかる全固体電池積層体は、２以上の単位全固体電池を有する場合、バイポーラ型であってもよく、モノポーラ型であってもよい。具体的に、バイポーラ型及びモノポーラ型の全固体電池積層体について、図５を参照しながらそれぞれについて説明する。
図５（ａ）は、バイポーラ型の全固体電池積層体の一例を示す断面図である。バイポーラ型の全固体電池積層体１０は、４つの単位全固体電池１０ａ、１０ｂ、１０ｃ、及び１０ｄを有する。
単位全固体電池１０ａは、正極集電体層１、正極活物質層２、固体電解質層３、負極活物質層４、及び正極／負極集電体層５をこの順で積層してなる。単位全固体電池１０ｂは、正極／負極集電体層５、正極活物質層２、固体電解質層３、負極活物質層４、及び負極集電体層６をこの順で積層してなる。単位全固体電池１０ｃは、負極集電体層６、負極活物質層４、固体電解質層３、正極活物質層２、及び正極／負極集電体層５をこの順で積層してなる。単位全固体電池１０ｄは、正極／負極集電体層５、負極活物質層４、固体電解質層３、正極活物質層２、及び正極集電体層１をこの順で積層してなる。
バイポーラ型の全固体電池積層体１０では、単位全固体電池１０ａと単位全固体電池１０ｂ、及び単位全固体電池１０ｃと単位全固体電池１０ｄは、それぞれ正極／負極集電体層５を共有することができる。また、単位全固体電池１０ｂと単位全固体電池１０ｃは、負極集電体層６を共有することができる。ここで、正極／負極集電体層５は、正極活物質層と負極活物質層とが共有できる集電体層である。なお、各々の単位全固体電池の間にかような正極／負極集電体を共有しなくてもよく、その場合、隣接する活物質層に合わせて正極集電体層及び負極集電体層を設け、これらが互いに電気的に接触するようにすることができる（図示せず）。
図５（ｂ）は、モノポーラ型の全固体電池積層体の一例を示す断面図である。モノポーラ型の全固体電池積層体２０は、４つの単位全固体電池２０ａ、２０ｂ、２０ｃ、及び２０ｄを有する。
単位全固体電池２０ａは、正極集電体層１、正極活物質層２、固体電解質層３、負極活物質層４、及び負極集電体層６をこの順で積層してなる。単位全固体電池２０ｂは、負極集電体層６、負極活物質層４、固体電解質層３、正極活物質層２、及び正極集電体層１をこの順で積層してなる。また、単位全固体電池２０ｃの積層順は、単位全固体電池２０ａの積層順と同様であり、単位全固体電池２０ｄの積層順は、単位全固体電池２０ｂの積層順と同様であるため、説明を省略する。
バイポーラ型及びモノポーラ型の全固体電池積層体のいずれにおいても、積層方向の最外層に位置する集電体層は、同じ電極であってもよく、異なる電極であってもよい。
例えば、図５（ａ）のバイポーラ型の全固体電池積層体１０では、積層方向の最外層に位置する（図５（ａ）を正面からみて最上層及び最下層に位置する）２つの集電体層は、いずれも正極集電体層１である。この場合、それぞれの正極集電体層１に、後述する金属ケースの折畳み代部と溶着できる突出部１ａを設ける必要がある。また、負極集電体層６には、より電力を取り出しやすくする観点から突出部６ａを設けてもよい。なお、短絡を防止する観点から、当該負極集電体層６は、後述する金属ケースと電気的に絶縁させる必要がある。
また、全固体電池積層体において、積層方向の最外層に位置する集電体層が、異なる極の電極である場合、片方の集電体層の突出部と金属ケースの折畳み代部とを溶着し、もう片方の集電体層を金属ケースと電気的に絶縁させればよい（図示せず）。
全固体電池積層体２０（図５（ｂ））は、上述した全固体電池積層体１０と同様に、積層方向の最外層に位置する２つの集電体層も、いずれも正極集電体層１であり、この２つの正極集電体層１にも後述する金属ケースの折畳み代部と溶着できる突出部１ａを設ける必要がある。なお、全固体電池積層体２０は、モノポーラ型であるため、より電力を取り出しやすくする観点から、含まれる集電体層にすべて突出部を設けて、同じ電極の集電体層の突出部を、適宜に束ねて電気的に接続させることができる。ただし、この場合、後述する金属ケースの折畳み代部と溶着されるのは正極集電体層１の突出部１ａであるため、短絡を防止する観点から、負極集電体層６を後述する金属ケースと電気的に絶縁させる必要がある。
以下では、全固体電池積層体を構成する各層の例について説明する。
（集電体層）
本開示において、集電体層は、活物質層の、固体電解質層が積層される活物質層の面と反対側の面上に積層される。活物質層が正極活物質層である場合には、そこに積層される集電体層は、正極集電体層であり、活物質層が負極活物質層である場合には、そこに積層される集電体層は、負極集電体層である。また、全固体電池積層体がバイポーラ型である場合、正極／負極集電体層を用いることができる。ここで、「正極／負極集電体層」とは、いずれの電極（正極又は負極）としても役割を果たせるものを意味し、すなわち、バイポーラ型の全固体電池積層体の場合に、正極活物質層と負極活物質層とが共有できる集電体層を意味する。
本開示において、集電体層は、活物質層の、固体電解質層が積層される活物質層の面と反対側の面上に積層される。活物質層が正極活物質層である場合には、そこに積層される集電体層は、正極集電体層であり、活物質層が負極活物質層である場合には、そこに積層される集電体層は、負極集電体層である。また、全固体電池積層体がバイポーラ型である場合、正極／負極集電体層を用いることができる。ここで、「正極／負極集電体層」とは、いずれの電極（正極又は負極）としても役割を果たせるものを意味し、すなわち、バイポーラ型の全固体電池積層体の場合に、正極活物質層と負極活物質層とが共有できる集電体層を意味する。
正極集電体層、負極集電体層、又は正極／負極集電体層を構成する部材の例としては、特に限定されることなく、各種金属、例えば、銀、銅、金、アルミニウム、ニッケル、鉄、ステンレス鋼（ＳＵＳ）、及びチタン等、並びにこれらの合金を挙げることができる。化学的安定性等の観点から、正極集電体層としては、アルミニウムの集電体層が好ましく、負極集電体層としては、銅の集電体層が好ましく、正極／負極集電体層としては、ＳＵＳが好ましい。
また、正極集電体層１の突出部１ａの長さ（大きさ）は、特に限定されず、求める全固体電池の使用用途や使用目的に合わせて設定すればよく、また、金属ケース３０の折畳み代部３０ａと溶着できる範囲があればよい。
また、各集電体層の形状として、特に限定されず、例えば、箔状、板状、メッシュ状などを挙げることができる。
（正極活物質層）
正極活物質層は、少なくとも正極活物質を含み、好ましくは後述する固体電解質を更に含む。そのほか、使用用途や使用目的などに合わせて、例えば、導電助剤又はバインダーなどの全固体電池の正極活物質層に用いられる添加剤を含むことができる。
正極活物質層は、少なくとも正極活物質を含み、好ましくは後述する固体電解質を更に含む。そのほか、使用用途や使用目的などに合わせて、例えば、導電助剤又はバインダーなどの全固体電池の正極活物質層に用いられる添加剤を含むことができる。
本開示において、用いられる正極活物質材料として、特に限定されず、公知のものが用いられる。例えば、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ２）、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ２Ｏ４）、ＬｉＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２、Ｌｉ１＋ｘＭｎ２−ｘ−ｙＭｙＯ４（Ｍは、Ａｌ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、及びＺｎから選ばれる１種以上の金属元素）で表される組成の異種元素置換Ｌｉ−Ｍｎスピネルなどが挙げられるが、これらに限定されない。
導電助剤としては、特に限定されず、公知のものが用いられる。例えば、ＶＧＣＦ（気相成長法炭素繊維、Ｖａｐｏｒ Ｇｒｏｗｎ Ｃａｒｂｏｎ Ｆｉｂｅｒ）及びカーボンナノ繊維などの炭素材並びに金属材などが挙げられるが、これらに限定されない。
バインダーとしては、特に限定されず、公知のものが用いられる。例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）若しくはスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）などの材料又はこれらの組合せを挙げることができるが、これらに限定されない。
（固体電解質層）
固体電解質層は、少なくとも固体電解質を含む。固体電解質として、特に限定されず、全固体電池の固体電解質として利用可能な材料を用いることができる。例えば、公知の硫化物固体電解質又は公知の酸化物固体電解質を用いることができる。固体電解質は、ガラスであっても、結晶化ガラス(ガラスセラミック)であってもよい。
固体電解質層は、少なくとも固体電解質を含む。固体電解質として、特に限定されず、全固体電池の固体電解質として利用可能な材料を用いることができる。例えば、公知の硫化物固体電解質又は公知の酸化物固体電解質を用いることができる。固体電解質は、ガラスであっても、結晶化ガラス(ガラスセラミック)であってもよい。
硫化物固体電解質の例として、硫化物系非晶質固体電解質、例えば、Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２、ＬｉＩ−Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２、ＬｉＩ−Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５、ＬｉＩ−ＬｉＢｒ−Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５−ＬｉＩ−ＬｉＢｒ、Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５−ＧｅＳ２、ＬｉＩ−Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｏ５、ＬｉＩ−Ｌｉ３ＰＯ４−Ｐ２Ｓ５、及びＬｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５など；硫化物系結晶質固体電解質、例えば、Ｌｉ１０ＧｅＰ２Ｓ１２、Ｌｉ７Ｐ３Ｓ１１、Ｌｉ３ＰＳ４、及びＬｉ３．２５Ｐ０．７５Ｓ４など；並びにこれらの組み合わせを挙げることができるが、これらに限定されない。
酸化物固体電解質の例として、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）、及びこれらの共重合体などが挙げられるが、これらに限定されない。
固体電解質層は、上述した固体電解質以外に、必要に応じてバインダーなどを含んでもよい。具体例として、上述の「正極活物質層」で列挙された「バインダー」と同様であり、ここでは説明を省略する。
（負極活物質層）
負極活物質層は、少なくとも負極活物質を含み、好ましくは上述した固体電解質を更に含む。そのほか、使用用途や使用目的などに合わせて、例えば、導電助剤又はバインダーなどの全固体電池の負極活物質層に用いられる添加剤を含むことができる。
負極活物質層は、少なくとも負極活物質を含み、好ましくは上述した固体電解質を更に含む。そのほか、使用用途や使用目的などに合わせて、例えば、導電助剤又はバインダーなどの全固体電池の負極活物質層に用いられる添加剤を含むことができる。
本開示において、用いられる負極活物質材料として、特に限定されず、リチウムイオンなどの金属イオンを吸蔵及び放出可能であればよい。例えば、Ｌｉ、Ｓｎ、Ｓｉ若しくはＩｎなどの金属、リチウムとチタンとの合金、又はハードカーボン、ソフトカーボン若しくはグラファイトなどの炭素材料などが挙げられるが、これらに限定されない。
負極活物質層に用いられる固体電解質、導電助剤、バインダーなどその他の添加剤については、正極活物質層及び固体電解質層に関して説明したものを適宜採用することができる。
〈金属ケース〉
本開示において、金属ケースの構成部材は、金属であれば特に限定されず、全固体電池の外装缶として利用可能な金属材料であればよい。例えば、アルミニウム、アルミニウム合金、ステンレスなど適当な剛性を有する材料を適宜採用できる。
本開示において、金属ケースの構成部材は、金属であれば特に限定されず、全固体電池の外装缶として利用可能な金属材料であればよい。例えば、アルミニウム、アルミニウム合金、ステンレスなど適当な剛性を有する材料を適宜採用できる。
金属ケースは、少なくとも１つの開口部を有しており、かつ全固体電池積層体を導入できればよい。金属ケースの形状は、特に限定されず、求める全固体電池の使用用途や使用目的、又は全固体電池積層体の形状・構造に合わせて、適宜設定すればよい。
具体的には、全固体電池積層体が図５（ａ）に示されているようなバイポーラ型である場合は、図６（ａ）に示されているような金属ケース３２を用いることができる。また、全固体電池積層体が図５（ｂ）に示されているようなモノポーラ型である場合は、図６（ｂ）に示されているような金属ケース３４を用いることができる。なお、図６（ａ）及び６（ｂ）は、なお、説明の便宜上、全固体電池積層体の層構成の詳細や封止樹脂などについて、省略している。
図６（ａ）において、バイポーラ型の全固体電池積層体の積層方向の２つの最外層が正極集電体層である場合を例にして説明する。すなわち、当該２つの最外層の正極集電体層の突出部がそれぞれ金属ケース３２の折畳み代部３２ａに溶着され、かつ折畳み代部３２ａと共に金属ケース３２の内側に向かって折り畳まれている。この際、負極集電体層が金属ケース３２と電気的に絶縁されており、当該負極集電体層の突出部６ｂは、金属ケース３２から突出している。
なお、全固体電池積層体の積層方向の２つの最外層が負極集電体層である場合は、金属ケース３２から突出する突出部を正極集電体層の突出部とすればよい。
図５（ｂ）に示す態様では、全固体電池４００の全固体電池積層体がモノポーラであるので、例えば、負極の集電体層の突出部を束ねた集束突出部６ｃとして、金属ケース３４の開口部の中央部位から突出させることができる。正極の集電体層の突出部を、半分ずつ分けて、金属ケース３４の折畳み代部３４ａの位置に合わせて、束ねて、それぞれの折畳み代部３４ａに溶着させることができる。
なお、上記とは反対に、正極集電体層の突出部を金属ケースの開口部から突出させ、かつ負極集電体層の突出部を、分けて、金属ケースの折畳み代部の位置に合わせて、束ねて、それぞれの折畳み代部に溶着させることができる。
《全固体電池》
本開示の全固体電池は、全固体電池積層体と、当該全固体電池積層体が収容されている金属ケースと、当該金属ケース内で、全固体電池積層体を封止している封止樹脂と、を有し、金属ケースが、少なくとも一端に開口部及び折畳み代部を有し、全固体電池積層体が、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層を、この順で積層してなる単位全固体電池を１以上有し、正極集電体層又は負極集電体層の突出部が、金属ケースの折畳み代部と溶着されており、折畳み代部及び当該折畳み代部に溶着されている正極集電体層又は負極集電体層の突出部が共に、金属ケースの内側に向かって折畳まれており、正極集電体層及び負極集電体層のうちの、突出部が金属ケースと溶着されていない集電体層が、金属ケースと電気的に絶縁されている。
本開示の全固体電池は、全固体電池積層体と、当該全固体電池積層体が収容されている金属ケースと、当該金属ケース内で、全固体電池積層体を封止している封止樹脂と、を有し、金属ケースが、少なくとも一端に開口部及び折畳み代部を有し、全固体電池積層体が、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層を、この順で積層してなる単位全固体電池を１以上有し、正極集電体層又は負極集電体層の突出部が、金属ケースの折畳み代部と溶着されており、折畳み代部及び当該折畳み代部に溶着されている正極集電体層又は負極集電体層の突出部が共に、金属ケースの内側に向かって折畳まれており、正極集電体層及び負極集電体層のうちの、突出部が金属ケースと溶着されていない集電体層が、金属ケースと電気的に絶縁されている。
本開示にかかる全固体電池の全固体電池積層体及び金属ケースについては、全固体電池の製造方法に関する記載を参照することができる。本開示にかかる全固体電池は、全固体電池を製造する本開示の方法によって製造できる。
以下、本開示の実施例を示す。なお、以下の実施例は、単に説明するためのものであり、本開示を限定するものではない。
図７に示す製造工程に基づき、本開示の全固体電池５００を作製した。
具体的には、以下の材料を用いて、単位全固体電池が１０個積層されたバイポーラ型の全固体電池積層体を２組用意し、これらを負極集電体層６として銅箔を共有するようにして積層し、それによって、合計で２０個の単位全固体電池が積層されている全固体電池積層体１２を作製した。
・正極集電体層１：アルミニウム集電箔（厚さ：１５μｍ）
・正極活物質層２：正極活物質＋硫化物固体電解質＋導電助剤＋バインダー（厚さ：４０μｍ）
正極活物質：ＬｉＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２
硫化物固体電解質：Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５−ＬｉＩ−ＬｉＢｒ
導電助剤：気相成長法炭素繊維（ＶＧＣＦ）
バインダー：ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）
・固体電解質層３：硫化物固体電解質＋バインダー（厚さ：３０μｍ）
硫化物固体電解質：Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５−ＬｉＩ−ＬｉＢｒ
バインダー：スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）
・負極活物質層４：炭素材料＋硫化物固体電解質＋バインダー（厚さ：６０μｍ）
炭素材料：カーボン
硫化物固体電解質：Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５−ＬｉＩ−ＬｉＢｒ
バインダー：ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）
・正極／負極集電体層：ＳＵＳ集電箔（厚さ：１５μｍ）
・正極活物質層２：正極活物質＋硫化物固体電解質＋導電助剤＋バインダー（厚さ：４０μｍ）
正極活物質：ＬｉＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２
硫化物固体電解質：Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５−ＬｉＩ−ＬｉＢｒ
導電助剤：気相成長法炭素繊維（ＶＧＣＦ）
バインダー：ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）
・固体電解質層３：硫化物固体電解質＋バインダー（厚さ：３０μｍ）
硫化物固体電解質：Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５−ＬｉＩ−ＬｉＢｒ
バインダー：スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）
・負極活物質層４：炭素材料＋硫化物固体電解質＋バインダー（厚さ：６０μｍ）
炭素材料：カーボン
硫化物固体電解質：Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５−ＬｉＩ−ＬｉＢｒ
バインダー：ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）
・正極／負極集電体層：ＳＵＳ集電箔（厚さ：１５μｍ）
そして、作製した全固体電池積層体１２を、アルミニウム外装缶（金属ケース）３６に導入した。
その後、超音波溶着を行うことによって、全固体電池積層体１２の最外層に位置する２つの正極集電体層１の突出部１ａと、アルミニウム外装缶３６の折畳み代部３６ａと、を溶着した。
次いで、アルミニウム外装缶３６の折畳み代部３６ａ、及び折畳み代部３６ａに溶着されている正極集電体層１の突出部１ａを、共にアルミニウム外装缶３６の内側に向かって折畳んだ。
最後に、封止樹脂６２（エポキシ樹脂）を注入し、硬化させて、全固体電池積層体１２をアルミニウム外装缶３６に封入して、全固体電池５００を作製した。
本開示の製造方法によれば、金属ケースに溶着装置を入れるための空間を設ける必要がなく、特に工程（ｃ）の折畳むことによって、製造された全固体電池の体積をコンパクトに制御することができ、電池のエネルギー密度の向上に寄与できる。
１ 正極集電体層
２ 正極活物質層
３ 固体電解質層
４ 負極活物質層
５ 正極／負極集電体層
６ 負極集電体層
１０、１２、２０ 全固体電池積層体
１０ａ、１０ｂ、１０ｃ、１０ｄ 単位全固体電池
２０ａ、２０ｂ、２０ｃ、２０ｄ 単位全固体電池
１ａ 正極集電体層の突出部
６ａ、６ｂ 負極集電体層の突出部
６ｃ 負極集電体層の集束突出部
３０、３２、３４、３６ 金属ケース
３０ｂ、３０ｃ 開口部
３０ａ、３２ａ、３４ａ、３６ａ 折畳み代部
５０ 溶着処理部位
６０、６２ 樹脂
１００、２００、３００、４００、５００ 全固体電池
２ 正極活物質層
３ 固体電解質層
４ 負極活物質層
５ 正極／負極集電体層
６ 負極集電体層
１０、１２、２０ 全固体電池積層体
１０ａ、１０ｂ、１０ｃ、１０ｄ 単位全固体電池
２０ａ、２０ｂ、２０ｃ、２０ｄ 単位全固体電池
１ａ 正極集電体層の突出部
６ａ、６ｂ 負極集電体層の突出部
６ｃ 負極集電体層の集束突出部
３０、３２、３４、３６ 金属ケース
３０ｂ、３０ｃ 開口部
３０ａ、３２ａ、３４ａ、３６ａ 折畳み代部
５０ 溶着処理部位
６０、６２ 樹脂
１００、２００、３００、４００、５００ 全固体電池
Claims (10)
- 金属ケース及び前記金属ケースに封入されている全固体電池積層体を有する全固体電池の製造方法であって、
前記金属ケースが、少なくとも一端に開口部及び折畳み代部を有し、
前記全固体電池積層体が、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層を、この順で積層してなる単位全固体電池を１以上有し、
前記方法が、下記工程（ａ）〜（ｄ）を、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、及び（ｄ）の順、又は（ａ）、（ｂ）、（ｄ）、及び（ｃ）の順で含み：
（ａ）前記金属ケースに、前記全固体電池積層体を導入すること、
（ｂ）前記正極集電体層又は前記負極集電体層の突出部と、前記金属ケースの折畳み代部とを、溶着すること、
（ｃ）前記折畳み代部及び前記折畳み代部に溶着されている前記正極集電体層又は前記負極集電体層の突出部を共に、前記金属ケースの内側に向かって折畳むこと、
（ｄ）前記金属ケースの開口部から封止樹脂を注入し、そして硬化させて、前記全固体電池積層体を前記金属ケースに封入すること、
前記正極集電体層及び前記負極集電体層のうちの、突出部が前記金属ケースと溶着されていない集電体層が、前記金属ケースと電気的に絶縁されている、
全固体電池の製造方法。 - 前記工程（ａ）〜（ｄ）を、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、及び（ｄ）の順で行う、請求項１に記載の方法。
- 前記工程（ｃ）において、前記折畳み代部と前記金属ケースの内壁との間の角度が、鋭角となるように、前記折畳み代部及び前記折畳み代部に溶着された前記正極集電体層又は前記負極集電体層の突出部を共に、前記金属ケースの内側に向かって折畳む、請求項１又は２に記載の方法。
- 前記溶着を超音波溶着によって行う、請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
- 前記正極集電体層及び前記負極集電体層のうちの突出部が前記金属ケースと溶着されていない集電体層の突出部は、前記金属ケースから突出している、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
- 前記全固体電池積層体が、バイポーラ型又はモノポーラ型である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
- 前記封止樹脂が、熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法。
- 全固体電池積層体と、
前記全固体電池積層体が収容されている金属ケースと、
前記金属ケース内で、前記全固体電池積層体を封止している封止樹脂と、
を有し、
前記金属ケースが、少なくとも一端に開口部及び折畳み代部を有し、
前記全固体電池積層体が、正極集電体層、正極活物質層、固体電解質層、負極活物質層、及び負極集電体層を、この順で積層してなる単位全固体電池を１以上有し、
前記正極集電体層又は前記負極集電体層の突出部が、前記金属ケースの折畳み代部と溶着されており、
前記折畳み代部及び前記折畳み代部に溶着されている前記正極集電体層又は前記負極集電体層の突出部が共に、前記金属ケースの内側に向かって折畳まれており、
前記正極集電体層及び前記負極集電体層のうちの、突出部が前記金属ケースと溶着されていない集電体層が、前記金属ケースと電気的に絶縁されている、
全固体電池。 - 前記正極集電体層及び前記負極集電体層のうちの突出部が前記金属ケースと溶着されていない集電体層の突出部は、前記金属ケースから突出している、請求項８に記載の全固体電池。
- 前記全固体電池積層体が、バイポーラ型又はモノポーラ型である、請求項８又は９に記載の全固体電池。
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