JP2019085287A - 水素生成装置 - Google Patents

Abstract

【課題】内筒を内側から加熱するバーナと、触媒保持板を内筒の外周面に固定する固定部とを備えた水素生成装置において、固定部に近接する部分の触媒の高温劣化を抑制する。【解決手段】内筒３０を内側から加熱するバーナ１９が十字形火炎４０を形成し、触媒保持板４５を内筒３０の外周面に固定する固定部４６を、火炎が内筒３０の内周面に近接する十字形火炎４０の頂点の方向を避けて配置することにより、固定部４６に近接する部分の改質触媒１１の高温劣化を抑制し、劣化することを見越した分の改質触媒１１の搭載が不要となることで低コストの水素生成装置１を提供することができる。【選択図】図１

Description

本発明は、炭化水素化合物を原料として水素を含むガスを生成して、燃料電池等に供給する水素生成装置に関するものである。

近年、小型装置でも高効率な発電を可能とする燃料電池発電システムは、分散型エネルギー供給源の発電システムとして開発が進められているが、発電時の燃料となる水素ガス又は水素含有ガスは、未だ一般的なインフラとして整備されていない。

そこで、燃料電池発電システムには、例えば都市ガス、プロパンガス等の既存の化石原料インフラから供給される原料と水蒸気（水）との改質反応により水素含有ガスを生成させる水素生成装置が併設される。

一般的に水素生成装置は、原料と水とを改質反応させ、水素含有ガスを生成させる改質器を備える。改質器で生成される水素含有ガスには、一酸化炭素が含まれるので、水素生成装置に、水素含有ガス中の一酸化炭素を低減させるＣＯ低減器、および一酸化炭素を酸化させて除去するＣＯ除去器を設けることが多い。

それらの反応器には、各反応に適した触媒、例えば、改質器にはＲｕやＮｉを含んだ改質触媒、ＣＯ低減器にはＣｕ−Ｚｎを含んだ変成触媒、ＣＯ除去器にはＲｕを含んだ選択酸化触媒等が用いられている。また、各触媒には反応に適した設計温度があり、改質触媒は６５０℃程度、変成触媒は２５０℃程度、選択酸化触媒は１５０℃程度で使用されることが多い。

水素生成装置の各触媒を所定の温度まで昇温させるため、燃料を燃焼させ、その燃焼熱で水素生成装置の各触媒を加熱するバーナなどが用いられる。従来、この種の水素生成装置において、それぞれ径が異なる多重円筒状構造体の筒間に触媒を充填し、内側からバーナにより触媒を加熱する構成の水素生成装置が多く提案されている。

多重円筒状構造体において、触媒が充填されている筒をバーナで加熱するときに、筒の熱変形に起因して、触媒が圧壊しやすくなることも知られており、触媒の層の途中に触媒保持板を設ける構成が提案されている（例えば、特許文献１参照）。

図９は、特許文献１で提案された従来の水素生成装置の概略構成を示す縦断面図、図１０は、図９のＣ−Ｃ断面図である。

図９と図１０に示す従来の水素生成装置は、燃料を燃焼して燃焼排ガスを発生するバーナ１９と、バーナ１９を囲むように配置され燃焼排ガスにより加熱される内筒３０と、内筒３０を囲むように配置された中筒３１と、内筒３０と中筒３１の間に充填され原料を改質して水素を含む改質ガスを生成する粒状の改質触媒１１とを有している。

内筒３０と中筒３１の間で原料の流れ方向（上下方向）に改質触媒１１の層が複数層形成されるように、改質触媒１１を仕切る通気構造のリング形状の触媒保持板４５が内筒３０と中筒３１の間に複数枚配置され、触媒保持板４５の内周面と内筒３０の外周面とが溶接で固定されている。

この構成により、内筒３０が熱変形しても改質触媒１１が圧壊しにくいように工夫され
ている。また、触媒保持板４５の外周面と中筒３１の内周面との間には改質触媒１１の外形寸法よりも小さい寸法の隙間があいていて、改質触媒１１は触媒保持板４５を通過しないように配慮されている。

一般的に、水素生成装置を多重円筒状で構成したとき、触媒保持板４５の形状はリング形状となる。このとき、触媒保持板４５と内筒３０との取り付けを全周に渡って溶接で固定すると、溶接加工時の熱による触媒保持板４５及び内筒３０を変形や、改質触媒１１の損傷が生じる懸念があるので、全周ではなく数箇所の部分的な溶接によって固定部を設けることが望ましい。

特開平８−２０８２０２号公報

しかしながら、前記従来の水素生成装置では、内筒３０に触媒保持板４５の固定部を設けると、運転中に高温である燃焼排ガスの熱が内筒３０の内側から固定部を通して内筒３０の外側に配置される改質触媒１１に伝わる。この結果、固定部に近接する改質触媒１１は高温化して劣化が早くなってしまうので、劣化することを見越した分の改質触媒１１も予め搭載しておくが必要となり、高コストになるという課題を有していた。

本発明は、上記従来の課題を解決するもので、触媒保持板の固定部が内筒にあっても、固定部近傍に位置する改質触媒を劣化させ難く、低コストな水素生成装置を提供することを目的とする。

前記従来の課題を解決するために、本発明の水素生成装置は、それぞれ径が異なる多重円筒状構造体の最も内側に位置する内筒と、内筒の外側に位置する中筒と、内筒を内側から加熱するバーナと、内筒と中筒との間にあって水蒸気と原料との混合ガスの供給により水蒸気改質反応が行われ水素を含む改質ガスを生成する改質触媒と、改質触媒を保持するために改質触媒の下部または改質触媒の層の途中に設けた触媒保持板と、触媒保持板を内筒に固定するための複数箇所の固定部と、を備えた水素生成装置であって、バーナで形成される火炎の形態が内筒の主軸方向から見たとき十字形であり、十字形の火炎が内筒と近接する位置と、固定部の位置とが、内筒の主軸方向から見たときに一致しないようにしたものである。

これによって、内筒は、十字形の火炎が近接する位置は加熱量が比較的に多くなって温度が比較的に高く、十字形の火炎が近接しない位置は加熱量が比較的に少なくなって温度が比較的に低くなる。

固定部は、十字形の火炎によって加熱量が比較的に多くなって温度が比較的に高くなる位置を避けて、加熱量の比較的に少ない位置に設けられており、固定部に近接する改質触媒が部分的に高温化することがなくなる。この結果、劣化することを見越した分の改質触媒の搭載が不要となることで低コストの水素生成装置を提供することができる。

本発明の水素生成装置は、内筒を内側から加熱するバーナが横断面が十字形（星形）の十字形火炎（星形火炎）を形成し、触媒保持板を内筒の外周面に固定する固定部を、火炎が内筒の内周面に近接する十字形火炎（星形火炎）の頂点の方向を避けて配置することに
より、固定部に近接する部分の改質触媒の高温劣化を抑制し、劣化することを見越した分の改質触媒の搭載が不要となることで、低コスト化できるとともに、小型の水素生成装置を提供することができる。

本発明の実施の形態１における水素生成装置の概略構成を示す縦断面図 図１のＡ−Ａ断面図 本発明の実施の形態１における水素生成装置のバーナの概略構成を示す縦断面図 本発明の実施の形態１における水素生成装置のバーナの十字形火炎と燃焼用空気との関係を示す説明図 本発明の実施の形態２における水素生成装置の概略構成を示す縦断面図 図５のＢ−Ｂ断面図 本発明の実施の形態２における水素生成装置のバーナの概略構成を示す縦断面図 本発明の実施の形態２における水素生成装置のバーナの三角星形火炎と燃焼用空気との関係を示す説明図 従来の水素生成装置の概略構成を示す縦断面図 図９のＣ−Ｃ断面図

第１の発明は、それぞれ径が異なる多重円筒状構造体の最も内側に位置する内筒と、内筒の外側に位置する中筒と、内筒を内側から加熱するバーナと、内筒と中筒との間にあって水蒸気と原料との混合ガスの供給により水蒸気改質反応が行われ水素を含む改質ガスを生成する改質触媒と、改質触媒を保持するために改質触媒の下部または改質触媒の層の途中に設けた触媒保持板と、触媒保持板を内筒に固定するための複数箇所の固定部と、を備えた水素生成装置であって、バーナで形成される火炎の形態が内筒の主軸方向から見たとき十字形であり、十字形の火炎が内筒と近接する位置と、固定部の位置とが、内筒の主軸方向から見たときに一致しないようにしたものである。

これによって、内筒を内側から加熱するバーナが横断面が十字形（星形）の十字形火炎（星形火炎）を形成し、触媒保持板を内筒の外周面に固定する固定部を、火炎が内筒の内周面に近接する十字形火炎（星形火炎）の頂点の方向を避けて配置することにより、固定部に近接する部分の改質触媒の高温劣化を抑制し、劣化することを見越した分の改質触媒の搭載が不要となることで低コストの水素生成装置を提供することができる。

第２の発明は、特に、第１の発明の十字形の火炎が内筒と近接する位置と、固定部との位置とが、内筒の主軸方向から見たときに、略等間隔に交互配置されるようにしたものである。

これによって、触媒保持板の固定部は、内筒にあって火炎と近接するところから、より離れたところに設けることができる。この結果、固定部に近接する改質触媒の部分的な高温化をさらに抑制し、劣化することを見越した分の改質触媒の搭載が不要となることで低コストの水素生成装置を提供することができる。

以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。なお、本発明の実施の形態によって本発明が限定されるものではない。

（実施の形態１）
図１は本発明の実施の形態１における水素生成装置の概略構成を示す縦断面図、図２は
図１のＡ−Ａ断面図、図３は本発明の実施の形態１における水素生成装置のバーナの概略構成を示す縦断面図、図４は本発明の実施の形態１における水素生成装置のバーナの十字形火炎と燃焼用空気との関係を示す説明図である。

図１から図４に示すように、実施の形態１における水素生成装置１は、径が異なる複数の筒を、それぞれの鉛直方向の中心軸が重なり、径の比較的大きい筒が径の比較的小さい筒を囲むように配置した多重筒状構造になっており、内側から順に内筒３０、中筒３１、外筒３２、を多重筒状に配置し、内筒３０の内側には内筒３０を内側から加熱するバーナ１９を配置している。

また、バーナ１９で行う燃焼に必要な燃料を供給するための燃料供給部２５、燃焼用空気を供給するための空気供給部３５は、それぞれ水素生成装置１の上部に設けている。

バーナ１９は、バーナ１９の中心軸上に配置され鉛直方向に延び燃料供給部２５から供給された燃料を下端（先端）部近傍で周囲方向（半径方向外側）に放射状（例えば、１６方向）に噴出する複数（例えば、１６個）の燃料噴出孔２７を有する燃料配管２６と、下方に開口し火炎放出方向（下方）に徐々に内径が拡大する略すり鉢形状で燃料配管２６の燃料噴出孔２７が形成された下端（先端）部を囲むように配置されて火炎を形成して保持する炎形成室を形成すると共に、周囲から炎形成室の中心軸方向に空気供給部３５から供給された燃焼用空気を噴出する複数の空気噴出孔３７が形成された炎孔板３６と、炎孔板３６の外周部分と接合され燃料配管２６と炎孔板３６を囲み空気供給部３５から供給される燃焼用空気を漏れることなく空気噴出孔３７から噴出させる空気筒２０を備える。

炎孔板３６の空気噴出孔３７は、比較的小径の空気噴出孔３７が火炎放出方向に配列された部分と、比較的大径の空気噴出孔３７が火炎放出方向に配列された部分とが、周方向に等間隔で、周方向に４５度毎に交互に繰り返され、それぞれ、４箇所ずつある。

本実施の形態では、比較的大径の空気噴出孔３７の内径の大きさを、比較的小径の空気噴出孔３７の内径の大きさの約１．５倍としたが、これに限定しない。

バーナ１９は、燃料供給部２５から供給された燃料が、バーナ１９の中心軸上に配置された燃料配管２６の複数の燃料噴出孔２７から外側の炎孔板３６に向かって噴出し、炎孔板３６の内周面に沿って下方に流れながら炎孔板３６に開口した数列の空気噴出孔３７から噴出する燃焼用空気と混合されて燃焼するように構成されている。

バーナ１９で形成される火炎は、空気噴出孔３７に形成される１次火炎と、１次火炎で燃焼しなかった燃料が燃焼する炎孔板３６（炎形成室）の下方に延びる２次火炎とからなる。

本実施の形態では、炎孔板３６は、比較的小径の空気噴出孔３７が火炎放出方向に配列された部分と、比較的大径の空気噴出孔３７が火炎放出方向に配列された部分とが、周方向に等間隔で、周方向に４５度毎に交互に繰り返され、それぞれ、４箇所ずつあるので、空気噴出孔３７から噴出する燃焼用空気の流量に強弱ができ、比較的大径の空気噴出孔３７から比較的小径の空気噴出孔３７よりも多くの燃焼用空気が炎形成室の火炎に向かって供給されることになり、炎形成室の中心に存在する未燃焼の燃料の領域まで燃焼用空気が押し込まれるようになっている。

その結果、従来、空気噴出孔の内径が炎孔板の全周にわたって同じであったために、円形であった２次火炎の断面形状を、星形（略十字形）に変形させて、炎形成室の単位体積当たりの燃焼反応の反応帯面積を拡大（火炎断面の反応帯の周方向長さを従来のものより
約２倍に延長）して、２次火炎の長さが従来のものより約２／３に短縮されるように設計されている。

比較的大径の空気噴出孔３７に形成された１次火炎は、比較的小径の空気噴出孔３７に形成された１次火炎よりも大きくなり、２次火炎は、４箇所の比較的大径の空気噴出孔３７が火炎放出方向に配列された部分に面する部分が炎孔板３６（炎形成室）の中心軸方向に向かって押し込まれ、４箇所の比較的小径の空気噴出孔３７が火炎放出方向に配列された部分に面する部分が炎孔板３６近くまで引き延ばされて、２次火炎の断面形状が略十字形となっている。

炎孔板３６で形成される火炎の形状は、内筒３０の主軸方向から見て十字形であり（以下、十字形火炎４０と呼ぶ）、十字形火炎４０の４箇所の頂点（凸部）は内筒３０の内周面に近接し、十字形火炎４０の隣接する頂点の間にある十字形火炎４０の４箇所の凹部は炎孔板３６（炎形成室）の中心軸に近接するようにしている。

十字形火炎４０の根元側の横断面は、相対的に十字形火炎４０と内筒３０との距離が小さい部分と、相対的に十字形火炎４０と内筒３０との距離が大きい部分とが、周方向に４５度毎に、交互に繰り返す形状になっており、相対的に十字形火炎４０と内筒３０との距離が小さい部分が、周方向に、９０度間隔で、４箇所あり、相対的に十字形火炎４０と内筒３０との距離が大きい部分が、周方向に、９０度間隔で、４箇所ある。

空気筒２０と内筒３０との間は、バーナ１９の燃焼排ガスを内筒３０の上端部から外側に突出する燃焼排ガス出口２３から外部に排出するための燃焼排ガス流路２２になっている。

中筒３１の上端部は、内筒３０と中筒３１の間に水を供給するための水供給部２８、内筒３０と中筒３１の間に原料を供給するための原料供給部２９にそれぞれ繋がっている。

内筒３０と中筒３１の間の上部には内筒３０からの熱により原料と水との混合ガスを生成するための蒸発器５が構成され、蒸発器５の下方で内筒３０と中筒３１の間に蒸発器５で生成された混合ガスを水蒸気改質反応によって水素リッチな改質ガスに変える粒状の改質触媒１１が充填された改質器１０が構成される。

内筒３０と中筒３１の間で原料の流れ方向（下向）に改質触媒１１の層が第１改質触媒１１Ａと第２改質触媒１１Ｂと第３改質触媒１１Ｃの順で３層形成されるように、通気構造のリング形状の触媒保持板４５が内筒３０と中筒３１の間に３枚配置され、触媒保持板４５の内周面と内筒３０の外周面とが溶接で固定されている。

原料の流れ方向の最も上流側に位置する第１改質触媒１１Ａは第１触媒保持板４５Ａによって下から保持され、第１触媒保持板４５Ａの下方（第１改質触媒１１Ａと第３改質触媒１１Ｃとの間）に位置する第２改質触媒１１Ｂは第２触媒保持板４５Ｂによって下から保持され、第２触媒保持板４５Ｂの下方で最も下流側に位置する第３改質触媒１１Ｃは第３触媒保持板４５Ｃによって下から保持される。

触媒保持板４５は、改質触媒１１の粒の外形寸法よりも小さい孔が複数開口しており、内筒３０または中筒３１と触媒保持板４５との間の隙間を、改質触媒１１の粒の外形寸法よりも小さくして、ガスは触媒保持板４５を通過できるが、改質触媒１１は触媒保持板４５を通過（触媒保持板４５から落下）できず、触媒保持板４５の上に保持されるようにしている。触媒保持板４５の内周面と内筒３０の外周面とが溶接され、固定部４６を形成している。

中筒３１と外筒３２との間には、改質触媒１１によって生成された改質ガスに含まれるＣＯの濃度を低減するための変成触媒１４が充填されたＣＯ低減器１３が配置され、中筒３１と外筒３２との間で、ＣＯ低減器１３の上方（ＣＯ低減器１３の下流側）には、ＣＯ低減器１３を通過した改質ガスからＣＯを除去するための選択酸化触媒１６が充填されたＣＯ除去器１５が配置される。

外筒３２の上部には、ＣＯ除去器１５を通過した改質ガスを水素生成装置１の外部に排出するための出口配管１７を備える。

以上のように構成された本実施の形態の水素生成装置１について、以下その動作、作用を説明する。

水素生成装置１には、必要な水素量を得るために、原料供給部２９から原料を、水供給部２８から水を適正な比率で供給する。供給された水は、蒸発器５で蒸発して水蒸気となり、原料と混合される。

原料と水蒸気の混合ガスは改質器１０（改質触媒１１）に供給され水蒸気改質反応が行われてＣＯと水素を含む改質ガスとなる。改質器１０で生成された改質ガスは、ＣＯ低減器１３に充填されている変成触媒１４によりＣＯ濃度が低減され、さらにＣＯ除去器１５に充填されている選択酸化触媒１６によりＣＯ濃度が数ｐｐｍ程度にまでＣＯが除去されて、外筒３２の上部に設けられた出口配管１７から水素生成装置１の外部に出る。

バーナ１９は、内筒３０を介して改質触媒１１が設計温度である約６５０〜５５０℃に加熱されるように、炎孔板３６で形成される十字形火炎４０の輻射熱と高温の燃焼排ガスにより内筒３０を加熱する。

バーナ１９の燃焼排ガスは、燃焼排ガス流路２２を下から上に流れ、内筒３０の上方に設けた燃焼排ガス出口２３から排気される。

図３、図４に示すように、バーナ１９では、燃料は燃料配管２６の燃料噴出孔２７から外側の炎孔板３６に向かって放射状に噴出し、炎孔板３６の内側表面に沿って下方に流れながら、炎孔板３６に開口した多数の空気噴出孔３７から噴出する燃焼用空気と混合し燃焼する。火炎は、炎孔板３６の下方に形成される。

図４において、燃焼用空気の矢印の長さは、燃焼用空気の流量を表しており、比較的大径の空気噴出孔３７を通過する比較的長い矢印で示された燃焼用空気の流量は、比較的小径の空気噴出孔３７を通過する比較的短い矢印で示された燃焼用空気の流量よりも多い。

空気噴出孔３７から炎形成室に噴出する燃焼用空気量が多くなる部分と少なくなる部分とが４箇所ずつ周方向に交互にできるので、火炎の断面形状が湾曲し、４個の頂点を持つ十字形火炎４０が形成される。

第１触媒保持板４５Ａを内筒３０の外周面に溶接で固定する第１固定部４６Ａは内筒３０の周方向に略等間隔で４箇所形成され、十字形火炎４０の４箇所の頂点とは略等間隔に交互配置されている。第２触媒保持板４５Ｂの第２固定部４６Ｂ、及び第３触媒保持板４５Ｃの第３固定部４６Ｃも同様に略等間隔に４箇所形成され、十字形火炎４０の４箇所の頂点とは略等間隔に交互配置されている。

つまり、第１触媒保持板４５Ａの４箇所の第１固定部４６Ａ、第２触媒保持板４５Ｂの
４箇所の第２固定部４６Ｂ、及び第３触媒保持板４５Ｃの４箇所の第３固定部４６Ｃは、内筒３０の周方向で、十字形火炎４０の４箇所の頂点から最も離れた位置で十字形火炎４０の４箇所の凹部と略対向する位置に配置される。

内筒３０の主軸方向からみて、十字形火炎４０の頂点が形成される方向は内筒３０への加熱量が比較的多くなるが、十字形火炎４０の頂点が形成されない方向（十字形火炎４０の隣接する頂点の間にある十字形火炎４０の凹部が形成される方向）の内筒３０への加熱量は比較的少なくなる。加熱量の比較的少ない方向に固定部４６を設けることにより、固定部４６を設けた部分の温度だけが高くなることを防ぎ、固定部４６に近接する改質触媒１１の温度を設計温度以下に抑えることが可能となる。

以上のように、本実施の形態においては、バーナ１９で十字形火炎４０を形成し、十字形火炎４０の４箇所の頂点が固定部４６とは略等間隔となるように交互配置する（触媒保持板４５の固定部４６を、内筒３０の周方向で、十字形火炎４０の４箇所の頂点から最も離れた位置で十字形火炎４０の４箇所の凹部と略対向する位置に配置する）ことにより、固定部４６に近接する改質触媒１１が触媒保持板４５を介して部分的に高温化することがなくなる。この結果、劣化することを見越した分の改質触媒１１の搭載が不要となることで低コストの水素生成装置１を提供することができる。

なお、触媒保持板４５の固定部４６が４箇所の場合は、内筒３０の周方向で、十字形火炎４０の４箇所の頂点から最も離れた位置で十字形火炎４０の４箇所の凹部と略対向する位置に配置するのが最も効果的であるが、これに限定されない。しかし、触媒保持板４５の固定部４６は、固定部４６が４箇所の場合に限らず、内筒３０の周方向で、十字形火炎４０の４箇所の頂点をできるだけ避けた位置にすることが効果的で好ましい。

また、触媒保持板４５の固定部４６が内筒３０の周方向で等間隔に６箇所の場合は、十字形火炎４０の４箇所の頂点から最も離れた位置で十字形火炎４０の４箇所の凹部と略対向する位置に６箇所のうちの２箇所が配置され、十字形火炎４０の隣接する頂点の間に残りの４箇所が２箇所ずつ配置されるのが最も効果的である。

また、触媒保持板４５の固定部４６が内筒３０の周方向で等間隔に５箇所の場合は、十字形火炎４０の４箇所の頂点から最も離れた位置で十字形火炎４０の４箇所の凹部と略対向する位置に５箇所のうちの１箇所が配置され、十字形火炎４０の隣接する頂点の間に残りの４箇所のうちの２箇所が配置されるのが最も効果的である。

また、触媒保持板４５の固定部４６が内筒３０の周方向で等間隔に８箇所の場合は、十字形火炎４０の４箇所の頂点が、周方向に隣接する固定部４６の中間になるよう配置されるのが最も効果的である。

また、触媒保持板４５の複数の固定部４６が内筒３０の周方向で等間隔である必要はなく、触媒保持板４５の複数の固定部４６を内筒３０の周方向で等間隔で配置すると、いずれかの固定部４６が十字形火炎４０の頂点に近接する場合には、触媒保持板４５の固定部４６が、内筒３０の周方向で、十字形火炎４０の４箇所の頂点を（できるだけ）避けた位置になるように、触媒保持板４５の固定部４６における内筒３０の周方向の間隔を部分的に変えることが好ましい。

なお、触媒保持板４５は３段の構成として説明しているが、何段であっても同じ効果が得られることは言うまでもない。

なお、本発明の実施の形態では、十字形火炎４０を形成しているが、十字形状以外で、
頂点が３箇所または５箇所以上である星形火炎形状の場合であっても、火炎の頂点を避けるように固定部４６を配置すれば、同様の効果が得られることは言うまでもない。

（実施の形態２）
図５は本発明の実施の形態２における水素生成装置の概略構成を示す縦断面図、図６は図５のＢ−Ｂ断面図、図７は本発明の実施の形態２における水素生成装置のバーナの概略構成を示す縦断面図、図８は本発明の実施の形態２における水素生成装置のバーナの三角星形火炎と燃焼用空気との関係を示す説明図である。

図５から図８に示す実施の形態２における水素生成装置２において、図１から図４に示す実施の形態１における水素生成装置１と同一構成については同一符号を付与する。

実施の形態２における水素生成装置２において、実施の形態１における水素生成装置１と異なる点は、内筒３０の内側で空気筒２０の下側に空気筒２０と連続する燃焼筒２１を設けている点と、火炎の形状が三角星形であること（以下、三角星形火炎４１と呼ぶ）である。

図５から図８に示すように、実施の形態２における水素生成装置２は、径が異なる複数の筒を、それぞれの鉛直方向の中心軸が重なり、径の比較的大きい筒が径の比較的小さい筒を囲むように配置した多重筒状構造になっており、内側から順に、燃焼筒２１、内筒３０、中筒３１、外筒３２、を多重筒状に配置し、燃焼筒２１の内側には、燃焼筒２１及び内筒３０を内側から加熱するバーナ４８を配置している。

また、バーナ４８で行う燃焼に必要な燃料を供給するための燃料供給部２５、燃焼用空気を供給するための空気供給部３５は、それぞれ水素生成装置２の上部に設けている。

バーナ４８は、バーナ４８の中心軸上に配置され鉛直方向に延び燃料供給部２５から供給された燃料を下端（先端）部近傍で周囲方向（半径方向外側）に放射状（例えば、１６方向）に噴出する複数（例えば、１６個）の燃料噴出孔２７を有する燃料配管２６と、下方に開口し火炎放出方向（下方）に徐々に内径が拡大する略すり鉢形状で燃料配管２６の燃料噴出孔２７が形成された下端（先端）部を囲むように配置されて火炎を形成して保持する炎形成室を形成すると共に、周囲から炎形成室の中心軸方向に空気供給部３５から供給された燃焼用空気を噴出する複数の空気噴出孔４９が形成された炎孔板５０と、炎孔板５０の外周部分と接合され燃料配管２６と炎孔板５０を囲み空気供給部３５から供給される燃焼用空気を漏れることなく空気噴出孔４９から噴出させる空気筒２０を備える。

炎孔板５０の空気噴出孔４９は、比較的小径の空気噴出孔４９が火炎放出方向に配列された部分と、比較的大径の空気噴出孔４９が火炎放出方向に配列された部分とが、周方向に等間隔で、周方向に６０度毎に交互に繰り返され、それぞれ、３箇所ずつある。

本実施の形態では、比較的大径の空気噴出孔４９の内径の大きさを、比較的小径の空気噴出孔４９の内径の大きさの約１．５倍としたが、これに限定しない。

バーナ４８は、燃料供給部２５から供給された燃料が、バーナ４８の中心軸上に配置された燃料配管２６の複数の燃料噴出孔２７から外側の炎孔板５０に向かって噴出し、炎孔板５０の内周面に沿って下方に流れながら炎孔板５０に開口した数列の空気噴出孔４９から噴出する燃焼用空気と混合されて燃焼するように構成されている。

バーナ４８で形成される火炎は、空気噴出孔４９に形成される１次火炎と、１次火炎で燃焼しなかった燃料が燃焼する炎孔板５０（炎形成室）の下方に延びる２次火炎とからな
る。

本実施の形態では、炎孔板５０は、比較的小径の空気噴出孔４９が火炎放出方向に配列された部分と、比較的大径の空気噴出孔４９が火炎放出方向に配列された部分とが、周方向に等間隔で、周方向に６０度毎に交互に繰り返され、それぞれ、３箇所ずつあるので、空気噴出孔４９から噴出する燃焼用空気の流量に強弱ができ、比較的大径の空気噴出孔４９から比較的小径の空気噴出孔４９よりも多くの燃焼用空気が炎形成室の火炎に向かって供給されることになり、炎形成室の中心に存在する未燃焼の燃料の領域まで燃焼用空気が押し込まれるようになっている。

その結果、従来、空気噴出孔の内径が炎孔板の全周にわたって同じであったために、円形であった２次火炎の断面形状を、三角星形に変形させて、炎形成室の単位体積当たりの燃焼反応の反応帯面積を拡大（火炎断面の反応帯の周方向長さを従来のものより延長）して、２次火炎の長さが従来のものより短縮されるように設計されている。

比較的大径の空気噴出孔４９に形成された１次火炎は、比較的小径の空気噴出孔４９に形成された１次火炎よりも大きくなり、２次火炎は、３箇所の比較的大径の空気噴出孔４９が火炎放出方向に配列された部分に面する部分が炎孔板５０（炎形成室）の中心軸方向に向かって押し込まれ、３箇所の比較的小径の空気噴出孔４９が火炎放出方向に配列された部分に面する部分が炎孔板５０近くまで引き延ばされて、２次火炎の断面形状が三角星形となっている。

炎孔板５０で形成される火炎の形状は、内筒３０の主軸方向から見て三角星形であり、三角星形火炎４１の３箇所の頂点（凸部）は内筒３０の内周面に近接し、三角星形火炎４１の隣接する頂点の間にある三角星形火炎４１の３箇所の凹部は炎孔板５０（炎形成室）の中心軸に近接するようにしている。

三角星形火炎４１の根元側の横断面は、相対的に三角星形火炎４１と燃焼筒２１との距離が小さい部分と、相対的に三角星形火炎４１と燃焼筒２１との距離が大きい部分とが、周方向に６０度毎に、交互に繰り返す形状になっており、相対的に三角星形火炎４１と燃焼筒２１との距離が小さい部分が、周方向に、１２０度間隔で、３箇所あり、相対的に三角星形火炎４１と燃焼筒２１との距離が大きい部分が、周方向に、１２０度間隔で、３箇所ある。

燃焼筒２１の上端は、空気筒２０と炎孔板５０の接続部であり、燃焼筒２１の下端は、内筒３０の下端よりも上方に位置し、燃焼筒２１の下端と、内筒３０の下端の開口部を塞ぐように形成される内筒底部３３との間は、バーナ４８の燃焼排ガスを燃焼筒２１の内側から燃焼筒２１と内筒３０との間に形成される燃焼排ガス流路２４に導く折り返し通路となっている。

燃焼筒２１と内筒３０との間は数ミリ程度の略均一な隙間を設けているが、燃焼筒２１中の三角星形火炎４１の頂点が近接している部分は比較的温度が高く、その部分に近接する内筒３０の温度も比較的高くなる。

中筒３１の上端部は、内筒３０と中筒３１の間に水を供給するための水供給部２８、内筒３０と中筒３１の間に原料を供給するための原料供給部２９にそれぞれ繋がっている。

内筒３０と中筒３１の間の上部には内筒３０からの熱により原料と水との混合ガスを生成するための蒸発器５が構成され、蒸発器５の下方で内筒３０と中筒３１の間に蒸発器５で生成された混合ガスを水蒸気改質反応によって水素リッチな改質ガスに変える粒状の改
質触媒１１が充填された改質器１０が構成される。

内筒３０と中筒３１の間で原料の流れ方向（下向）に改質触媒１１の層が第１改質触媒１１Ａと第２改質触媒１１Ｂと第３改質触媒１１Ｃの順で３層形成されるように、通気構造のリング形状の触媒保持板４５が内筒３０と中筒３１の間に３枚配置され、触媒保持板４５の内周面と内筒３０の外周面とが溶接で固定されている。燃焼筒２１の下端は第３改質触媒１１Ｃの中間部である。

原料の流れ方向の最も上流側に位置する第１改質触媒１１Ａは第１触媒保持板４５Ａによって下から保持され、第１触媒保持板４５Ａの下方（第１改質触媒１１Ａと第３改質触媒１１Ｃとの間）に位置する第２改質触媒１１Ｂは第２触媒保持板４５Ｂによって下から保持され、第２触媒保持板４５Ｂの下方で最も下流側に位置する第３改質触媒１１Ｃは第３触媒保持板４５Ｃによって下から保持される。

触媒保持板４５は、改質触媒１１の粒の外形寸法よりも小さい孔が複数開口しており、内筒３０または中筒３１と触媒保持板４５との間の隙間を、改質触媒１１の粒の外形寸法よりも小さくして、ガスは触媒保持板４５を通過できるが、改質触媒１１は触媒保持板４５を通過（触媒保持板４５から落下）できず、触媒保持板４５の上に保持されるようにしている。触媒保持板４５の内周面と内筒３０の外周面とが溶接され、固定部４７を形成している。

中筒３１と外筒３２との間には、改質触媒１１によって生成された改質ガスに含まれるＣＯの濃度を低減するための変成触媒１４が充填されたＣＯ低減器１３が配置され、中筒３１と外筒３２との間で、ＣＯ低減器１３の上方（ＣＯ低減器１３の下流側）には、ＣＯ低減器１３を通過した改質ガスからＣＯを除去するための選択酸化触媒１６が充填されたＣＯ除去器１５が配置される。

外筒３２の上部には、ＣＯ除去器１５を通過した改質ガスを水素生成装置１の外部に排出するための出口配管１７を備える。

以上のように構成された本実施の形態の水素生成装置２について、以下その動作、作用を説明する。

水素生成装置２には、必要な水素量を得るために、原料供給部２９から原料を、水供給部２８から水を適正な比率で供給する。供給された水は、蒸発器５で蒸発して水蒸気となり、原料と混合される。

原料と水蒸気の混合ガスは改質器１０（改質触媒１１）に供給され水蒸気改質反応が行われてＣＯと水素を含む改質ガスとなる。改質器１０で生成された改質ガスは、ＣＯ低減器１３に充填されている変成触媒１４によりＣＯ濃度が低減され、さらにＣＯ除去器１５に充填されている選択酸化触媒１６によりＣＯ濃度が数ｐｐｍ程度にまでＣＯが除去されて、外筒３２の上部に設けられた出口配管１７から水素生成装置２の外部に出る。

バーナ４８は、内筒３０を介して改質触媒１１が設計温度である約６５０〜５５０℃に加熱されるように、炎孔板５０で形成される三角星形火炎４１の輻射熱と高温の燃焼排ガスにより内筒３０を加熱する。

バーナ４８の燃焼排ガスは、内筒３０の下端の内筒底部３３で折り返して、燃焼筒２１と内筒３０の間に形成される燃焼排ガス流路２４を通ってから、空気筒２０と内筒３０の間に形成される燃焼排ガス流路２２を通り、内筒３０の上端部の外側に突出する燃焼排ガ
ス出口２３から外部に排出される。

図７、図８に示すように、バーナ４８では、燃料は燃料配管２６の燃料噴出孔２７から外側の炎孔板５０に向かって放射状に噴出し、炎孔板５０の内側表面に沿って下方に流れながら、炎孔板５０に開口した多数の空気噴出孔４９から噴出する燃焼用空気と混合し燃焼する。火炎は、炎孔板５０の下方に形成される。

図８において、燃焼用空気の矢印の長さは、燃焼用空気の流量を表しており、比較的大径の空気噴出孔４９を通過する比較的長い矢印で示された燃焼用空気の流量は、比較的小径の空気噴出孔４９を通過する比較的短い矢印で示された燃焼用空気の流量よりも多い。

空気噴出孔４９から炎形成室に噴出する燃焼用空気量が多くなる部分と少なくなる部分とが３箇所ずつ周方向に交互にできるので、火炎の断面形状が湾曲し、３個の頂点を持つ三角星形火炎４１が形成される。

第１触媒保持板４５Ａを内筒３０の外周面に溶接で固定する第１固定部４７Ａは内筒３０の周方向に略等間隔で３箇所形成され、三角星形火炎４１の３箇所の頂点とは略等間隔に交互配置されている。第２触媒保持板４５Ｂの第２固定部４７Ｂ、及び第３触媒保持板４５Ｃの第３固定部４７Ｃも同様に略等間隔に３箇所形成され、三角星形火炎４１の３箇所の頂点とは略等間隔に交互配置されている。

つまり、第１触媒保持板４５Ａの３箇所の第１固定部４７Ａ、第２触媒保持板４５Ｂの３箇所の第２固定部４７Ｂ、及び第３触媒保持板４５Ｃの３箇所の第３固定部４７Ｃは、内筒３０の周方向で、三角星形火炎４１の３箇所の頂点から最も離れた位置で三角星形火炎４１の３箇所の凹部と略対向する位置に配置される。

三角星形火炎４１の３箇所の頂点は燃焼筒２１の内周面に近接する。内筒３０の主軸方向からみて、三角星形火炎４１の頂点が形成される方向は燃焼筒２１と内筒３０への加熱量が比較的多くなるが、三角星形火炎４１の頂点が形成されない方向（三角星形火炎４１の隣接する頂点の間にある三角星形火炎４１の凹部が形成される方向）の燃焼筒２１と内筒３０への加熱量は比較的少なくなる。加熱量の比較的少ない方向に固定部４７を設けることにより、固定部４７を設けた部分の温度だけが高くなることを防ぎ、固定部４７に近接する改質触媒１１の温度を設計温度以下に抑えることが可能となる。

以上のように、本実施の形態においては、バーナ４８で三角星形火炎４１を形成し、三角星形火炎４１の３箇所の頂点が固定部４７とは略等間隔となるように交互配置する（触媒保持板４５の固定部４７を、内筒３０の周方向で、三角星形火炎４１の３箇所の頂点から最も離れた位置で三角星形火炎４１の３箇所の凹部と略対向する位置に配置する）ことにより、固定部４７に近接する改質触媒１１が触媒保持板４５を介して部分的に高温化することがなくなる。この結果、劣化することを見越した分の改質触媒１１の搭載が不要となることで低コストの水素生成装置２を提供することができる。

なお、燃焼筒２１の下端位置と改質触媒１１との位置関係は、本実施の形態の位置関係以外であっても構わない。

なお、本発明の実施の形態では、頂点が３個である三角星形火炎４１の構成で説明しているが、頂点が５個以上の多角星形火炎であっても構わない。

以上のように、本発明にかかる水素生成装置は、内筒を内側から加熱するバーナが、横
断面が十字形（星形）の十字形火炎（星形火炎）を形成し、触媒保持板を内筒の外周面に固定する固定部を、火炎が内筒の内周面に近接する十字形火炎（星形火炎）の頂点の方向を避けて配置することにより、固定部に近接する部分の触媒の高温劣化を抑制でき、劣化することを見越した分の改質触媒の搭載が不要となることで、低コスト化できるとともに、小型の水素生成装置を提供することができるので、内筒を内側から加熱するバーナと、触媒保持板を内筒の外周面に固定する固定部とを備えた水素生成装置に好適である。

１ 水素生成装置
２ 水素生成装置
５ 蒸発器
１０ 改質器
１１ 改質触媒
１１Ａ 第１改質触媒
１１Ｂ 第２改質触媒
１１Ｃ 第３改質触媒
１３ ＣＯ低減器
１４ 変成触媒
１５ ＣＯ除去器
１６ 選択酸化触媒
１７ 出口配管
１９ バーナ
２０ 空気筒
２１ 燃焼筒
２２ 燃焼排ガス流路
２３ 燃焼排ガス出口
２４ 燃焼排ガス流路
２５ 燃料供給部
２６ 燃料配管
２７ 燃料噴出孔
２８ 水供給部
２９ 原料供給部
３０ 内筒
３１ 中筒
３２ 外筒
３３ 内筒底部
３５ 空気供給部
３６ 炎孔板
３７ 空気噴出孔
４０ 十字形火炎
４１ 三角星形火炎
４５ 触媒保持板
４５Ａ 第１触媒保持板
４５Ｂ 第２触媒保持板
４５Ｃ 第３触媒保持板
４６ 固定部
４６Ａ 第１固定部
４６Ｂ 第２固定部
４６Ｃ 第３固定部
４７ 固定部
４７Ａ 第１固定部
４７Ｂ 第２固定部
４７Ｃ 第３固定部
４８ バーナ
４９ 空気噴出孔
５０ 炎孔板

Claims (2)

1. それぞれ径が異なる多重円筒状構造体の最も内側に位置する内筒と、前記内筒の外側に位置する中筒と、前記内筒を内側から加熱するバーナと、前記内筒と前記中筒との間にあって水蒸気と原料との混合ガスの供給により水蒸気改質反応が行われ水素を含む改質ガスを生成する改質触媒と、前記改質触媒を保持するために前記改質触媒の下部または前記改質触媒の層の途中に設けた触媒保持板と、前記触媒保持板を前記内筒に固定するための複数箇所の固定部と、を備えた水素生成装置であって、前記バーナで形成される火炎の形態が前記内筒の主軸方向から見たとき十字形であり、前記十字形の火炎が前記内筒と近接する位置と、前記固定部の位置とが、前記内筒の主軸方向から見たときに一致しないことを特徴とする水素生成装置。
2. 前記十字形の火炎が前記内筒と近接する位置と、前記固定部との位置とが、前記内筒の主軸方向から見たときに、略等間隔に交互配置されることを特徴とする請求項１に記載の水素生成装置。