JP2019029243A - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
正極合材層は、正極活物質、および1.4質量%以上6質量%以下のリン酸三リチウムを少なくとも含む。
セパレータは、正極合材層と負極合材層との間に配置されている。
無機フィラー層は、正極合材層とセパレータとの間に配置されている。
電解液は、エチルメチルカーボネートおよびジメチルカーボネートを少なくとも含む。
ジメチルカーボネートの体積に対するエチルメチルカーボネートの体積の比は、0.94以上2.11以下である。
図1は、本実施形態の電池の構成の一例を示す概略図である。電池100は、ケース90を含む。ケース90は角形(扁平直方体)である。ただしケース(外装体)は角形に限定されるべきではない。ケースは、たとえば円筒形であってもよい。ケース90は、容器91および蓋92を含む。蓋92は、たとえばレーザ溶接により容器91と接合されている。
本実施形態において、正極10は帯状のシートである。正極10は、正極集電体11および正極合材層12を含む。正極集電体11は、電池100の仕様に応じて、任意の形状を有し得る。正極集電体11は、たとえば、Al箔、チタン(Ti)箔、ステンレス箔等であってもよい。正極集電体11は、たとえば10〜100μmの厚さを有してもよい。
LiaNixCoyMnzO2 …(I)
(ただし式中、a、x、y、zは、1<a<1.2、0<x<1、0<y<1、0<z<1、x>z、y>z、x+y+z=1を満たす。)
により表されてもよい。
本実施形態において、負極20は帯状のシートである。負極20は、負極集電体21および負極合材層22を含む。負極集電体21は、電池100の仕様に応じて、任意の形状を有し得る。負極集電体21は、たとえば、銅(Cu)箔、Ti箔、ステンレス箔等であってもよい。負極集電体21は、たとえば10〜100μmの厚さを有してもよい。負極合材層22は、たとえば、0.8〜2.0g/cm3の密度を有してもよい。
本実施形態において、セパレータ30は帯状のシートである。セパレータ30は、正極合材層12と負極合材層22との間に配置されている。セパレータ30は、電気絶縁性である。セパレータ30は、正極合材層12と負極合材層22とを電気的に隔絶している。セパレータ30は多孔質である。セパレータ30は電解液を透過させる。セパレータ30は、たとえば10〜50μmの厚さを有してもよい。
無機フィラー層40は、正極合材層12とセパレータ30との間に配置されている。無機フィラー層40は、セパレータ30の表面に形成されていてもよいし、正極合材層12の表面に形成されていてもよいし、セパレータ30の表面および正極合材層12の表面の両方に形成されていてもよい。無機フィラー層40は、たとえば、セパレータ30の表面に、無機フィラーを含むペーストが塗布され、乾燥されることにより形成され得る。無機フィラー層40は、たとえば0.5〜10μmの厚さを有してもよい。
電解液は、溶媒およびLi塩を含む。溶媒は、非プロトン性である。溶媒は、EMCおよびDMCを含む。すなわち電解液は、EMCおよびDMCを少なくとも含む。溶媒においてEMCおよびDMCの合計は、たとえば60〜95体積%の比率を有してもよい。
本実施形態の電池100は、極低温域において高い出力を示すことが期待される。本実施形態の電池100は、過充電時等の誤使用時においても、発熱量が小さいことが期待される。こうした性能が活かされる用途としては、たとえば、ハイブリッド自動車(HV)、プラグインハイブリッド自動車(PHV)、電気自動車(EV)等の駆動用電源等が挙げられる。ただし本実施形態の電池100の用途は、自動車の駆動用電源に限定されるべきではない。本実施形態の電池100は、あらゆる用途に適用可能である。
《実施例1−1》
正極活物質(上記式(I)により表されるもの)、導電材(アセチレンブラック)、Li3PO4、バインダ(PVdF)および溶媒(N−メチル−2−ピロリドン)が混合されることにより、正極ペーストが調製された。正極ペーストが正極集電体(Al箔)の表面(表裏両面)に塗布され、乾燥されることにより、正極合材層が形成された。正極合材層が所定の密度を有するように、正極合材層が圧縮された。これにより正極が製造された。正極が帯状に裁断された。
下記表1の構成を備える電池がそれぞれ製造された。下記表1の「無機フィラー層」の欄において、たとえば、「正極−セパレータ間」は、無機フィラー層が正極合材層とセパレータとの間に配置されていることを示す。
本明細書では、電流の単位に「C」が使用される。「1C」の電流は、定格容量を1時間で放電する。電池の電圧が3.7Vに調整された。−45℃に設定された恒温槽内に電池が配置された。同環境で電池が6時間放置された。6時間経過後、10Cの電流により電池が放電された。放電開始から0.1秒後の電圧降下量が測定された。電圧降下量が電流で除されることにより、直流抵抗(本明細書では「IV抵抗」とも記される)が算出された。結果は上記表1に示されている。上記表1のIV抵抗の欄に示される値は、実施例1−7のIV抵抗が100%とされる場合の相対値である。値が小さい程、極低温域における出力が高いことを示している。
電池の表面に熱電対(温度センサ)が取り付けられた。電池の温度が−10℃に調整された。10Cの電流により、4.1Vを超える所定電圧まで電池が充電された。所定電圧に到達後、5分間電池が放置された。5分後の電池の温度と、所定電圧に到達した際の電池の温度との差(ΔT)が算出された。結果は上記表1に示されている。ΔTが小さい程、過充電時の発熱が抑制されていることを示している。
低温出力試験および過充電試験の結果に基づき、各電池が以下のA〜Dのいずれのランクに属するか判定された。ランクが「A」である電池では、極低温域における出力と、過充電時の発熱抑制とが両立されていると考えられる。
B:IV抵抗(−45℃)が111%未満であり、かつΔTが26℃以上である。
C:IV抵抗(−45℃)が111%以上であり、かつΔTが26℃未満である。
D:IV抵抗(−45℃)が111%以上であり、かつΔTが26℃以上である。
上記表1に示されるように、以下の条件(1)〜(3)をすべて満たす実施例は、極低温域における出力と、過充電時の発熱抑制とが両立されている(すなわちランクが「A」である)。他方、以下の条件(1)〜(3)のいずれか1つ以上を満たさない比較例は、極低温域における出力と、過充電時の発熱抑制とが両立されていない(すなわちランクが「B〜D」である)。
(2)無機フィラー層が正極合材層とセパレータとの間に配置されている。
(3)EMC/DMC比が0.94以上2.11以下である。
《実施例2−1〜実施例2−5、比較例2−1〜比較例2−4》
上記表1の構成を備える電池がそれぞれ製造された。実験2において、電解液は0.8mоl/lのLiPF6を含む。
上記「実験1」と同様に、−45℃におけるIV抵抗が測定された。測定温度が−30℃に変更されることを除いて、−45℃におけるIV抵抗と同様に、−30℃におけるIV抵抗が測定された。−45℃におけるIV抵抗が、−30℃におけるIV抵抗で除されることにより、IV抵抗比が算出された。結果は、上記表1に示されている。IV抵抗比が小さい程、−30℃から−45℃にかけての出力低下が抑制されていることを示している。
Claims (2)
- 正極合材層、負極合材層、無機フィラー層、セパレータおよび電解液
を少なくとも含み、
前記正極合材層は、正極活物質、および1.4質量%以上6.0質量%以下のリン酸三リチウムを少なくとも含み、
前記セパレータは、前記正極合材層と前記負極合材層との間に配置されており、
前記無機フィラー層は、前記正極合材層と前記セパレータとの間に配置されており、
前記電解液は、エチルメチルカーボネートおよびジメチルカーボネートを少なくとも含み、
ジメチルカーボネートの体積に対するエチルメチルカーボネートの体積の比は、0.94以上2.11以下である、
リチウムイオン二次電池。 - 前記電解液は、エチレンカーボネートをさらに含み、
ジメチルカーボネートは、エチレンカーボネート、エチルメチルカーボネートおよびジメチルカーボネートの合計に対して、28体積%以上36体積%以下の比率を有する、
請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
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