JP2018149714A - 斜め延伸フィルムの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】フィルムの幅方向で配向角のバラツキを少なくすることができる斜め延伸フィルムの製造方法を提供する。【解決手段】原反フィルムの幅方向に対する面内遅相軸の角度として表される配向角が、原反フィルムの幅方向の一方の端部Ａから他方の端部Ｂに向かって連続的に増加しており、且つ｜θ１｜＜｜θ０｜＜｜θ２｜を満たす原反フィルムを得る工程と、前記原反フィルムの前記他方の端部Ｂを把持具Ｃｉで把持し、前記一方の端部Ａを前記把持具Ｃｏで把持する工程と、前記把持具Ｃｏの移動距離を前記把持具Ｃｉの移動距離よりも長くなるように前記斜め延伸用原反フィルムを搬送して、前記原反フィルムを幅方向に対して斜め方向に延伸して斜め延伸フィルムを得る工程とを含む、斜め延伸フィルムの製造方法。【選択図】図１

Description

本発明は、斜め延伸フィルムの製造方法に関する。

有機ＥＬ表示装置は、光の取り出し効率を高めるために、通常、有機ＥＬ素子の背面側にアルミニウム板等の反射部材を有する。そのため、有機ＥＬ表示装置に入射した外光がこの反射部材で反射されて、画像のコントラストが低下することがある。このような外光の反射による画像のコントラストの低下を抑制するために、有機ＥＬ素子の表面側に円偏光板が配置されている。

円偏光板は、偏光子と、延伸フィルムとを含む。円偏光板は、延伸フィルムと偏光子とを、延伸フィルムの面内遅相軸が、偏光子の透過軸に対して所望の角度で傾斜するように貼り合わせて製造される。偏光子の透過軸は、通常、長手方向に平行であるため、ロールトゥロールで貼り合わせて製造できるようにするために、延伸フィルムとしては、幅方向に対して斜め方向に面内遅相軸を有する斜め延伸フィルムが使用されている。

斜め延伸フィルムは、原反フィルムの幅方向の両端部を一対の把持具で把持すると共に、一方の把持具の移動距離が他方の把持具の移動距離よりも長くなるように搬送することで、原反フィルムを斜め方向に延伸（斜め延伸）して製造される。しかしながら、そのような斜め延伸では、フィルムの幅方向の両端部を把持する一対の把持具の移動距離が異なり、延伸倍率が異なることから、得られるフィルムは、幅方向で厚みや光学特性が不均一になりやすいという問題があった。

これに対し、斜め延伸後のフィルムの幅方向の厚みのバラツキを低減する方法として、例えば特許文献１では、フィルムの幅方向の両端部のうち、一方の端部の厚みが、他方の端部の厚みよりも大きくなるような厚み分布を有する原反フィルムが開示されている。特許文献２では、フィルムの幅方向の中央付近の厚みが、両端部の厚みよりも大きくなるような厚み分布を有する原反フィルムが開示されている。

また、斜め延伸後のフィルムの幅方向の配向角のバラツキを低減する方法として、特許文献２では、フィルムの幅方向に弓なり状をなす配向角の分布が付与された原反フィルムが開示されている。特許文献３では、斜め延伸と同時二軸延伸とを組み合わせる方法が開示されている。

特開２０１０−１７３２６１号公報 特開２０１４−２３７２８７号公報 特開２００８−１１２０８４号公報

特許文献１及び２に示される原反フィルムは、斜め延伸によって減少する厚みの分だけ厚みを予め増加させたものであることから、斜め延伸後のフィルムの幅方向の厚みをある程度均一にすることができる。しかしながら、斜め延伸後のフィルムの配向角は、幅方向にバラツキが生じるという問題があった。

また、特許文献２に示されるように、原反フィルムの幅方向に弓なり状をなす配向角の分布を付与しても、斜め延伸後のフィルムの配向角のバラツキを十分には少なくすることができなかった。特許文献３に示される方法では、延伸工程において配向角の調整が必要となるため、工程が複雑になるという問題があった。

本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、フィルムの幅方向で配向角のバラツキを十分に少なくすることができる斜め延伸フィルムの製造方法を提供することを目的とする。

［１］ フィルムの幅方向に対して直交する方向に連続した長尺状の原反フィルムであって、前記原反フィルムの幅方向に対する面内遅相軸の角度として表される配向角が、前記原反フィルムの幅方向の一方の端部Ａから他方の端部Ｂに向かって連続的に増加しており、且つ前記原反フィルムの幅方向において、前記一方の端部Ａから前記原反フィルムの幅方向の長さの２０％の地点における配向角をθ１、５０％の地点における配向角をθ０、８０％の地点における配向角をθ２としたとき、下記式（１）を満たす原反フィルムを得る工程と、
式（１）：｜θ１｜＜｜θ０｜＜｜θ２｜
前記原反フィルムの前記他方の端部Ｂを把持具Ｃｉで把持し、前記一方の端部Ａを前記把持具Ｃｏで把持する工程と、
前記把持具Ｃｏの移動距離を前記把持具Ｃｉの移動距離よりも長くなるように前記斜め延伸用原反フィルムを搬送して、前記原反フィルムを幅方向に対して斜め方向に延伸して斜め延伸フィルムを得る工程と、
を含む、斜め延伸フィルムの製造方法。
［２］ 前記原反フィルムは、下記式（２）’をさらに満たす、［１］に記載の斜め延伸フィルムの製造方法。
式（２）’：０°≦θ１＜θ０＜θ２≦３０°
［３］ 前記原反フィルムは、下記式（３）をさらに満たす、［１］又は［２］に記載の斜め延伸フィルムの製造方法。
式（３）：Ｌ＜θ０−θ１＜２０Ｌ、Ｌ＜θ２−θ０＜２０Ｌ
（式（３）中、Ｌは、原反フィルムの幅方向の長さ（ｍ）を示す）
［４］ 前記原反フィルムは、下記式（３）’をさらに満たす、［３］に記載の斜め延伸フィルムの製造方法。
式（３）’：１．５°≦θ０−θ１、１．５°≦θ２−θ０
［５］ 前記原反フィルムは、下記式（４）をさらに満たす、［１］〜［４］のいずれかに記載の斜め延伸フィルムの製造方法。
式（４）：θ０−θ１≦θ２−θ０
［６］ 前記原反フィルムは、下記式（３）’’をさらに満たす、［４］に記載の斜め延伸フィルムの製造方法。
式（３）’’：５．０°≦θ０−θ１、５．０°≦θ２−θ０
［７］ 前記原反フィルムを得る工程は、熱可塑性樹脂を含む長尺状の膜状物を得る工程と、前記膜状物を幅方向に延伸する工程と、延伸された前記膜状物を幅方向の中央部で切断して、２つの長尺状の原反フィルムを得る工程とをさらに含む、［１］〜［６］のいずれかに記載の斜め延伸フィルムの製造方法。
［８］ 前記幅方向に延伸する工程は、前記膜状物の搬送方向の下流側の延伸温度を、搬送方向の上流側の延伸温度よりも高くして行う、［７］に記載の斜め延伸フィルムの製造方法。

本発明は、フィルムの幅方向で配向角のバラツキを十分に少なくすることができる斜め延伸フィルムの製造方法を提供することができる。

図１は、配向角の分布の一例を示す平面図である。 図２は、配向角の分布形状の一例を示す図である。 図３は、配向角θ１、θ０及びθ２の測定方法を示す平面図である。 図４Ａ〜Ｃは、原反フィルムの製造工程の一例を示す模式図である。 図５は、斜め延伸フィルムの製造装置の構成の一例を示す平面図である。 図６は、延伸部のレールパターンの一例を示す平面図である。 図７Ａは、斜め延伸前の原反フィルムの配向角の分布の一例を示す図であり；図７Ｂは、斜め延伸後の原反フィルムの配向角の分布の一例を示す図である。 図８は、有機ＥＬ表示装置の構成の一例を示す模式図である。

斜め延伸後のフィルムに配向角のバラツキが生じるメカニズムは明らかではないが、以下のように推測される。

即ち、斜め延伸時には、原反フィルムの長手方向には、機械的な収縮力が加わりやすい。機械的な収縮力は、通常、フィルムの樹脂配向に起因する熱収縮力（熱緩和）によって吸収することができる。

しかしながら、斜め延伸時に原反フィルムに加わる機械的な収縮力は、移動距離が短い把持具Ｃｉで把持される他方の端部Ｂ側が、移動距離が長い把持具Ｃｏで把持される一方の端部Ａ側よりも大きくなりやすい（表１参照）。一方、従来の原反フィルムの樹脂配向に起因する熱収縮力は、他方の端部Ｂと一方の端部Ａとで同じである。その結果、他方の端部Ｂのほうが、一方の端部Ａよりも機械的な収縮力を熱収縮力によって吸収しにくく、得られるフィルムは幅方向に配向角のバラツキが生じやすいと考えられる。

従って、得られるフィルムの幅方向の配向角のバラツキを少なくするためには、大きな機械的な収縮力が加わる他方の端部Ｂのほうが、小さな機械的な収縮力が加わる一方の端部Ａよりも原反フィルムの熱収縮の向き（ベクトル）と機械的な収縮の向き（ベクトル）とが揃っていることが望まれる。

フィルムの熱収縮は、通常、フィルムの樹脂配向方向に最も強く発生する。従って、大きな機械的な収縮力が加わる他方の端部Ｂのほうが、小さな機械的な収縮力が加わる一方の端部Ａよりも、樹脂配向の向き（ベクトル）と機械的な収縮の向き（ベクトル）とが揃っていることが望まれる（表１参照）。

本発明では、フィルムの幅方向に対する面内遅相軸の角度を配向角としたとき、幅方向の一方の端部Ａ（移動距離が長いほうの端部）から他方の端部Ｂ（移動距離が短いほうの端部）に向かって配向角が連続的に増加するような配向角の分布を有する原反フィルムを用いる。具体的には、原反フィルムの一方の端部Ａから原反フィルムの幅方向の長さの２０％の地点における配向角をθ１、５０％の地点における配向角をθ０、８０％の地点における配向角をθ２としたとき、下記式（１）を満たす原反フィルムを用いる。
式（１）：｜θ１｜＜｜θ０｜＜｜θ２｜

それにより、大きな機械的な収縮力が加わる他方の端部Ｂのほうが、小さな機械的な収縮力が加わる一方の端部Ａよりも機械的な収縮の向きとフィルムの熱収縮の向きとが揃っているので、配向角のバラツキを生じにくくすることができる。本発明は、このような知見に基づいてなされたものである。

１．斜め延伸フィルムの製造方法
本発明の斜め延伸フィルムの製造方法は、１）フィルムの幅方向に対して直交する方向に連続した長尺状の原反フィルムであって、フィルムの幅方向の一方の端部Ａから他方の端部Ｂに向かって、配向角が連続的に増加している原反フィルムを得る工程と；２）原反フィルムの他方の端部Ｂを把持具Ｃｉで把持し、一方の端部Ａを把持具Ｃｏで把持する工程と；３）把持具Ｃｏの移動距離を把持具Ｃｉの移動距離よりも長くなるように原反フィルムを搬送して、原反フィルムを幅方向に対して斜め方向に延伸して斜め延伸フィルムを得る工程とを含む。

１）の工程について
本工程では、フィルムの幅方向の一方の端部Ａから他方の端部Ｂに向かって、配向角が連続的に増加している原反フィルムを得る。配向角とは、フィルムの面内遅相軸がフィルムの幅方向に対してなす角度のうち鋭角をなす角度であり、０、正、又は負の値をとりうる。

図１は、配向角の分布の一例を示す平面図である。図１に示されるように、原反フィルムは、幅方向において一方の端部Ａから原反フィルムの幅方向の長さの２０％の地点における配向角をθ１、５０％の地点における配向角をθ０、８０％の地点における配向角をθ２としたとき、下記式（１）を満たす。
式（１）：｜θ１｜＜｜θ０｜＜｜θ２｜

原反フィルムは、斜め延伸フィルムの配向角の調整を行いやすく、且つ斜め延伸フィルムの配向角のバラツキを一層低減しやすくする観点から、下記式（２）をさらに満たすことが好ましい。
式（２）：−５°≦θ１＜θ０＜θ２≦３５°

θ２が３５°以下であると、斜め延伸フィルムの配向角との間の調整しろをある程度確保できるので、斜め延伸フィルムの配向角の調整が容易となる。θ１が−５°以上であると、斜め延伸フィルムの配向角のバラツキを一層低減しやすい。原反フィルムは、下記式（２）’を満たすことがより好ましい。
式（２）’：０°≦θ１＜θ０＜θ２≦３０°

原反フィルムは、斜め延伸フィルムの配向角のバラツキを一層低減しやすくする観点から、下記式（３）をさらに満たすことが好ましい。
式（３）：Ｌ＜θ０−θ１＜２０Ｌ、Ｌ＜θ２−θ０＜２０Ｌ
（式（３）中、Ｌは、原反フィルムの幅方向の長さ（ｍ）を示す）

具体的には、原反フィルムは、下記式（３）’をさらに満たすことが好ましく、下記式（３）’’をさらに満たすことがより好ましい。
式（３）’：１．５°≦θ０−θ１、１．５°≦θ２−θ０
式（３）’’：５．０°≦θ０−θ１、５．０°≦θ２−θ０

（θ０−θ１）及び（θ２−θ０）が１．５°以上、好ましくは５．０°以上であると、一方の端部Ａと他方の端部Ｂの配向角の差を一定以上に大きくすることができる。具体的には、他方の端部Ｂにおける配向角を、一方の端部Ａにおける配向角よりも一定以上に大きくすることができる。それにより、他方の端部Ｂにおいて、一方の端部Ａよりも、フィルムの熱収縮の向きを機械的な収縮の向きに近づけやすくしうるので、機械的な収縮力を効率的に吸収することができる。その結果、斜め延伸フィルムにおける配向角のバラツキを生じにくくすることができる。尚、θ０−θ１やθ２−θ０は、通常、２０°以下としうる。

原反フィルムは、機械的な収縮力の幅方向の分布に対応するように、原反フィルムの熱収縮力を生じさせやすくし、斜め延伸フィルムの幅方向の配向角のバラツキを低減しやすくする観点から、下記式（４）をさらに満たすことが好ましい。
式（４）：θ０−θ１≦θ２−θ０
その場合、原反フィルムの幅方向における配向角の分布は、後述の図２において例えば符号３のような曲線状となりうる。

（θ２−θ０）と（θ０−θ１）との差は、０〜２０°としうる。（θ２−θ０）と（θ０−θ１）との差が０°以上であると、他方の端部Ｂの近傍において配向角の変化率を高めやすいので、機械的な収縮の向きとフィルムの熱収縮の向きとを一層揃えやすく、斜め延伸フィルムの配向角のバラツキを一層低減しうる。

図２は、原反フィルムの幅方向における配向角の分布形状の一例を示す図である。図２において、横軸はフィルムの幅方向の一方の端部Ａからの距離を示し；縦軸は、配向角を示す。図２に示されるように、配向角の分布形状は、曲線状であってもよいし（符号２と３）、直線状であってもよい（符号１）。

原反フィルムの配向角（θ１、θ０及びθ２）は、以下の方法で測定することができる。

図３は、θ１、θ０及びθ２の測定方法を示す平面図である。図３に示されるように、フィルムの幅方向の一方の端部Ａから、原反フィルムの幅方向の長さの２０％の地点、５０％の地点、及び８０％の地点における配向角をそれぞれ測定する。具体的には、各地点を中心とするフィルムの幅方向の５点（＋６０ｍｍ、＋３０ｍｍ、０ｍｍ、−３０ｍｍ及び−６０ｍｍ）の配向角を測定し、それらの平均値を求める。配向角の測定は、各地点での面内遅相軸のフィルムの幅方向に対してなす角度を、自動複屈折率計アクソスキャン（ＡｘｏＳｃａｎ Ｍｕｅｌｌｅｒ Ｍａｔｒｉｘ Ｐｏｌａｒｉｍｅｔｅｒ：アクソメトリックス社製）で測定して求める。

原反フィルムの幅方向の長さは、特に制限されないが、例えば３００〜２０００ｍｍであることが好ましく、５００〜１５００ｍｍであることがより好ましい。

原反フィルムの厚みは、例えば２０〜２００μｍ、好ましくは４０〜１５０μｍ、より好ましくは５０〜１２０μｍとしうる。

このような原反フィルムは、１−１）熱可塑性樹脂を含む長尺状の膜状物を得る工程と；１−２）膜状物を幅方向に延伸した後、幅方向の中央部でスリットして２つの長尺状の原反フィルムを得るか（方法Ａ）；幅方向の一方の端部Ａと他方の端部Ｂとで搬送速度に差を設けて、膜状物を幅方向に延伸するか（方法Ｂ）；又は膜状物の幅方向の一方の端部Ａと他方の端部Ｂとで温度差を設けて、膜状物を幅方向に延伸する（方法Ｃ）工程とを経て得ることができる。

１−１）の工程について
熱可塑性樹脂を含む長尺状の膜状物は、任意の方法で得ることができ、例えば溶融製膜法又は溶液製膜法で製造することができる。

（溶液流延法）
溶液流延法では、フィルム材料を溶剤に溶解させてドープを調製する工程；ドープを無端状の金属支持体上に流延する工程；流延したドープを乾燥した後、剥離して膜状物を得る工程を経て原反フィルムを得ることができる。フィルム材料については後述する。

ドープに用いられる溶媒は、前述の熱可塑性樹脂を溶解させ得る有機溶媒（良溶媒）を含むことが好ましい。そのような良溶媒の例には、塩化メチレン（メチレンクロライド）等の塩素系有機溶媒；酢酸メチル、酢酸エチル、アセトン、テトラヒドロフラン等の非塩素系有機溶媒が含まれ、好ましくは塩化メチレン（メチレンクロライド）である。

ドープに用いられる溶媒は、貧溶媒をさらに含んでいてもよい。貧溶媒の例には、炭素原子数１〜４の直鎖又は分岐鎖状の脂肪族アルコールが含まれる。炭素原子数１〜４の直鎖又は分岐鎖状の脂肪族アルコールとしては、メタノール、エタノール、ｎ−プロパノール等が含まれ、沸点も比較的低く、乾燥性もよい点から好ましくはエタノールである。

ドープ中の樹脂の濃度は、例えば１０〜３５質量％、好ましくは１５〜２５質量％としうる。

金属支持体の表面温度は、ドープの発泡や、平面性の低下を抑制する観点から、例えば−５０℃〜溶剤が沸騰して発泡しない温度以下に設定される。好ましい温度としては、０〜１００℃で適宜決定され、５〜３０℃が更に好ましい。

次いで、金属支持体上に流延されたドープ中の溶媒を蒸発させ、乾燥させる。乾燥されたドープを金属支持体から剥離して、膜状物を得る。金属支持体から剥離する際のドープの残留溶媒量は、例えば１０〜１５０質量％としうる。剥離時の残留溶媒量が１０質量％以上であると、乾燥又は延伸時に樹脂が流動しやすく無配向にしやすいため、得られる膜状物の位相差を低減しやすい。剥離時の残留溶媒量が１５０質量％以下であると、ドープを剥離する際に要する力が過剰に大きくなりにくいので、ドープの破断を抑制しやすい。

ドープの残留溶媒量は、下記式で定義される。以下においても同様である。
ドープの残留溶媒量（質量％）＝（ドープの加熱処理前質量-ドープの加熱処理後質量）／ドープの加熱処理後質量×１００
尚、残留溶媒量を測定する際の加熱処理とは、１１５℃１時間の加熱処理をいう。

剥離して得られた膜状物を必要に応じて乾燥させてもよい。

（溶融流延法）
溶融流延法には、溶融押出（成形）法、プレス成形法、インフレーション法、射出成形法、ブロー成形法、延伸成形法等がある。これらの中でも、機械的強度や表面精度に優れた膜状物が得られやすい点から、溶融押出法が好ましい。

溶融押出法では、前述の熱可塑性樹脂を含む樹脂組成物を溶融混練する工程；溶融混練した樹脂組成物をシート状に吐出する工程；吐出された溶融状態の樹脂組成物を冷却固化する工程を経て原反フィルムを得ることができる。

溶融混練は、押出し機にて行うことができる。押出し機に供給する材料（熱可塑性樹脂を含む樹脂組成物）は、通常、予め混錬してペレット化しておくことが好ましい。もちろん、ペレット化せず、原材料をそのままフィーダーで押出し機に供給してもよい。添加剤は、押出し機に供給する前に混合しておいてもよいし、それぞれ個別のフィーダーで供給してもよい。

熱可塑性樹脂を含む樹脂組成物を、１軸や２軸タイプの押出し機を用いて溶融混練する。溶融温度は、材料の粘度や吐出量、製造するフィルムの厚み等にもよるが、一般的には、フィルムのガラス転移温度Ｔｇに対して、Ｔｇ以上、Ｔｇ＋１００℃以下、好ましくはＴｇ＋１０℃以上、Ｔｇ＋９０℃以下であり、例えば２００〜３００℃程度としうる。

その後、リーフディスクタイプのフィルター等で濾過して異物を除去した後、Ｔダイに供給する。フィルターとしては、ステンレス繊維焼結フィルターが好ましく用いられる。

そして、溶融混練した樹脂組成物をＴダイからシート状に流延し、冷却ロールと弾性タッチロールとで樹脂組成物をニップし、冷却ロール上で固化させる。

冷却ロールとタッチロール（挟圧回転体）とで樹脂組成物をニップする際のタッチロール側のフィルム温度は、フィルムのＴｇ（ガラス転移温度）以上Ｔｇ＋１１０℃以下にすることが好ましい。このような目的で使用する弾性体表面を有するロールは、公知のロールを使用できる。タッチロールと併用して、或いはタッチロールに代えて、静電ピニング装置を用いてもよい。

そして、剥離ロール等により冷却ロールから膜状物を剥離する。

１−２）の工程について
前述の通り、得られた膜状物を幅方向に延伸した後、幅方向の中央部でスリットして２つの長尺状の原反フィルムを得るか（方法Ａ）；幅方向の一方の端部Ａと他方の端部Ｂとで搬送速度に差を設けて、膜状物を幅方向に延伸して原反フィルムを得るか（方法Ｂ）；又は膜状物の幅方向の一方の端部Ａと他方の端部Ｂとで温度差を設けて、膜状物を幅方向に延伸して原反フィルムを得ることができる（方法Ｃ）。

図４Ａは、方法Ａの工程の一例を示す模式図であり；図４Ｂは、方法Ｂの工程の一例を示す模式図であり；図４Ｃは、方法Ｃの工程の一例を示す模式図である。図４Ａ〜Ｃにおいて、片向き矢印Ｘは、膜状物の搬送方向を示し、白抜き矢印は、延伸方向を示し、両向き矢印は、膜状物の配向方向を示す。

方法Ａでは、膜状物１１を幅方向に延伸してボーイング現象を生じさせる（図４Ａの符号１３参照）。ボーイング現象とは、膜状物の幅方向に面内遅相軸が弓なり状に湾曲する現象であり、通常、幅方向の中央部分が最も凸又は凹となるように生じる。ボーイング現象を生じやすくするためには、延伸時の膜状物の搬送方向の下流側と上流側とで温度差を設けることが好ましい。膜状物の搬送方向上流側に凸となるようなボーイング現象（図４Ａ参照）を生じさせるためには、延伸時の膜状物の搬送方向下流側の温度を、搬送方向上流側の温度よりも高くすることが好ましい。具体的には、搬送方向上流側から、予熱ゾーン、延伸ゾーン、保持ゾーン、冷却ゾーンがこの順に設けられた延伸装置においては、保持ゾーンの保持温度を延伸ゾーンの延伸温度よりも高くすることが好ましい。延伸時の膜状物の搬送方向下流側と上流側の温度差（保持ゾーンの保持温度−延伸ゾーンの延伸温度）は、例えば０〜２０℃程度、好ましくは１〜２０℃としうる。

次いで、ボーイング現象を生じさせた膜状物の幅方向の中央部分をスリット（切断）し、一方の端部Ａから他方の端部Ｂに向かって配向角が連続的に増加する２つの長尺状の原反フィルム１５を得ることができる（図４Ａ参照）。

方法Ｂでは、膜状物１１を幅方向に延伸する際に、膜状物１１の幅方向の他方の端部Ｂの搬送速度ＳＢを、一方の端部Ａの搬送速度ＳＡよりも速くする（図４Ｂの矢印参照）。具体的には、膜状物１１を幅方向に延伸する際に、膜状物１１の幅方向の両端部を把持する一対の把持具のうち他方の端部Ｂを把持する把持具の移動速度を、一方の端部Ａを把持する把持具の移動速度よりも速くする。それにより、一方の端部Ａから他方の端部Ｂに向かって配向角が連続的に増加する原反フィルム１５を得ることができる。搬送速度の差（ＳＢ−ＳＡ）は、例えば搬送速度ＳＢの１〜１００％としうる。

方法Ｃでは、膜状物１１を幅方向に延伸する際に、膜状物１１の幅方向の他方の端部Ｂ側の温度ＴＢ（延伸温度）を、一方の端部Ａ側の温度ＴＡ（延伸温度）よりも高くする（図４Ｃ参照）。それにより、一方の端部Ａから他方の端部Ｂに向かって配向角が連続的に増加する原反フィルム１５を得ることができる。温度差（ＴＢ−ＴＡ）は、例えば１〜２０℃程度としうる。

延伸時における膜状物１１の幅方向両端部の温度は、端部局所加熱手段１７によって行うことができる（図４Ｃ参照）。端部局所加熱手段１７の例には、高温エアや不活性ガスの吹き付け手段、赤外線照射手段、電熱線、加熱ロール等が含まれる。

１−２）の工程における延伸温度は、膜状物のガラス転移温度をＴｇとしたとき、Ｔｇ−８〜Ｔｇ＋８０℃に設定されうる。延伸倍率は、１.０１〜３．０倍としうる。延伸倍率は、延伸後の膜状物の幅方向の長さ／延伸前の膜状物の幅方向の長さとして定義される。

これらの中でも、製造効率が高く、配向角の調整が容易であることから、方法Ａ及びＣが好ましく、方法Ａがより好ましい。

２）及び３）の工程について
まず、２）及び３）の工程（斜め延伸フィルムの製造工程）に用いられる、斜め延伸フィルムの製造装置の構成について説明する。

図５は、斜め延伸フィルムの製造装置３０の構成の一例を示す平面図である。図５に示されるように、斜め延伸フィルムの製造装置３０は、原反フィルム１５の搬送方向上流側から順に、フィルム繰り出し部３１と、搬送方向変更部３３と、ガイドロール３５と、延伸部３７と、ガイドロール３９と、搬送方向変更部４１と、フィルム巻き取り部４３とを有する。延伸部３７は、後述する。

フィルム繰り出し部３１は、長尺状の前述の原反フィルム１５を繰り出して延伸部３７に供給するものである。フィルム繰り出し部３１は、原反フィルムの製膜装置と別体で構成されていてもよいし、一体的に構成されてもよい。前者の場合、原反フィルム１５を製膜後に一度巻芯に巻き取って巻回体（長尺フィルム原反）となったものをフィルム繰り出し部３１に装填することで、フィルム繰り出し部３１から長尺状の原反フィルム１５が繰り出される。一方、後者の場合、フィルム繰り出し部３１は、原反フィルム１５の製膜後、それを巻き取ることなく、延伸部３７に対して繰り出すことになる。

搬送方向変更部３３は、フィルム繰り出し部３１から繰り出される原反フィルム１５の搬送方向を、延伸部３７の入口に向かう方向に変更するものである。搬送方向変更部３３は、例えば原反フィルム１５を搬送しながら折り返すことで搬送方向を変更するターンバーや、そのターンバーをフィルムに平行な面内で回転させる回転テーブルを含んで構成されている。

ガイドロール３５は、原反フィルム１５の走行時の軌道を安定させるために、延伸部３７の上流側に少なくとも１本設けられている。

ガイドロール３９は、延伸部３７にて斜め延伸されたフィルムの走行時の軌道を安定させるために、延伸部３７の下流側に少なくとも１本設けられている。

搬送方向変更部４１は、延伸部３７から搬送される延伸後のフィルムの搬送方向を、フィルム巻き取り部４３に向かう方向に変更するものである。

フィルム巻き取り部４３は、延伸部３７から搬送方向変更部４１を介して搬送されるフィルムを巻き取るものであり、例えばワインダー装置、アキューム装置、ドライブ装置等で構成される。

図６は、延伸部３７のレールパターンの一例を模式的に示す平面図である。但し、これは一例であって、延伸部３７の構成はこれに限定されるものではない。

延伸部３７では、斜め延伸可能なテンター（斜め延伸機）を用いて、原反フィルム１５を斜め延伸する。斜め延伸機は、加熱ゾーンＺと、左右で一対のレールＲｉ及びＲｏと、レールＲｉ及びＲｏに沿って走行し、原反フィルム１５を搬送する多数の把持具Ｃｉ及びＣｏとを有する。

レールＲｉ及びＲｏは、それぞれ、複数のレール部を連結部で連結して構成されうる（図６中の白丸は連結部の一例）。把持具Ｃｉ及びＣｏは、原反フィルム１５の幅方向の両端を把持するクリップである。

図６において、原反フィルム１５の繰出方向Ｄ１は、延伸後のフィルム（斜め延伸フィルム）の巻取方向Ｄ２と異なっており、巻取方向Ｄ２との間で繰出角度θｉをなしている。繰出角度θｉは、０°を超え９０°未満の範囲で、所望の角度に任意に設定することができる。

このように、繰出方向Ｄ１と巻取方向Ｄ２とが異なっており、且つレールＲｏを走行する把持具Ｃｏの移動距離が、レールＲｉを走行する把持具Ｃｉの移動距離よりも長くなっている。そのため、テンターのレールパターンは左右で非対称な形状となっている。そして、斜め延伸フィルムに付与すべき配向角θ、延伸倍率等に応じて、レールパターンを手動又は自動で調整できるようになっている。

テンターの把持具Ｃｉ及びＣｏは、前後の把持具Ｃｉ及びＣｏと一定間隔を保って、一定速度で走行するようになっている。把持具Ｃｉ及びＣｏの走行速度は、通常、１〜１５０ｍ／ｍｉｎである。

加熱ゾーンＺは、予熱ゾーンＺ１、延伸ゾーンＺ２及び熱固定ゾーンＺ３を有する。延伸部３７では、把持具Ｃｉ及びＣｏによって把持された原反フィルム１５は、予熱ゾーンＺ１、延伸ゾーンＺ２、熱固定ゾーンＺ３を順に通過する。予熱ゾーンＺ１と延伸ゾーンＺ２とは隔壁で区切られており、延伸ゾーンＺ２と熱固定ゾーンＺ３とは隔壁で区切られている。

予熱ゾーンＺ１とは、加熱ゾーンＺの入口部において、原反フィルム１５の両端を把持した把持具Ｃｉ及びＣｏが、左右で（フィルム幅方向に）一定の間隔を保ったまま走行する区間を指す。

延伸ゾーンＺ２とは、原反フィルム１５の両端を把持した把持具Ｃｉ及びＣｏの間隔が開き出し、所定の間隔になるまでの区間を指す。

熱固定ゾーンＺ３とは、延伸ゾーンＺ２より後の、把持具Ｃｉ及びＣｏの間隔が再び一定となる区間であって、両端の把持具Ｃｉ及びＣｏが互いに平行を保ったまま走行する区間を指す。

次に、２）及び３）の工程について、図６を参照しながら説明する。

原反フィルム１５の他方の端部Ｂを把持具Ｃｉで把持し、一方の端部Ａを把持具Ｃｏで把持する（２）の工程）。次いで、把持具Ｃｏの移動距離を、把持具Ｃｉの移動距離よりも長くなるように原反フィルム１５を搬送して、原反フィルム１５を幅方向に対して斜め方向に延伸する（３）の工程）。

３）の工程では、一対の把持具Ｃｉ及びＣｏを走行させて、原反フィルム１５を搬送する。一対の把持具Ｃｉ及びＣｏは、延伸部３７の入口部（図中Ｐの位置）において、フィルムの進行方向（繰出方向Ｄ１）に対して略垂直な方向に相対しており、左右非対称な一対のレールＲｉ及びＲｏ上をそれぞれ走行する。

このとき、レールＲｉ及びＲｏは左右非対称であり、長さも異なるため、図６中Ｐの位置で相対していた左右の把持具Ｃｉ及びＣｏは、レールＲｉ及びＲｏ上を走行するにつれて、レールＲｉ側（インコース側）を走行する把持具Ｃｉが、レールＲｏ側（アウトコース側）を走行する把持具Ｃｏに対して先行する位置関係となる。

即ち、図中Ｐの位置で原反フィルム１５の繰出方向Ｄ１に対して略垂直な方向に相対していた把持具Ｃｉ及びＣｏのうち、一方の把持具Ｃｉが原反フィルム１５の延伸終了時の位置Ｑに先に到達したときには、把持具Ｃｉ及びＣｏを結んだ直線がフィルムの巻取方向Ｄ２に略垂直な方向に対して、角度θＬだけ傾斜している。以上の所作をもって、原反フィルム１５が幅方向に対してθＬの角度で斜め延伸されることとなる。尚、略垂直とは、９０±１°の範囲にあることを示す。

延伸温度は、例えば樹脂のガラス転移温度をＴｇとしたとき、Ｔｇ−３０〜Ｔｇ＋８０℃に設定されうる。延伸温度は、主に延伸ゾーンＺ２における加熱温度で調整されうる。延伸倍率は、求められるフィルムの特性にもよるが、例えば１．０１〜３．０倍でありうる。

その後、延伸終了時の出口部（図中Ｑの位置）に到達すると、把持していたフィルムを開放する。把持具Ｃｉ及びＣｏから開放されたフィルムは、前述したフィルム巻き取り部４３にて巻芯に巻き取られる。一対のレールＲｉ及びＲｏは、それぞれ無端状の連続軌道を有しており、テンターの出口部でフィルムの把持を開放した把持具Ｃｉ及びＣｏは、外側のレールを走行して順次入口部に戻される。

図７Ａは、斜め延伸前の原反フィルムの配向角の分布の一例を示す図であり；図７Ｂは、斜め延伸後の原反フィルム（斜め延伸フィルム）の配向角の分布の一例を示す図である。

本発明では、斜め延伸前の原反フィルムは、配向角が、幅方向の一方の端部Ａ（移動距離が長いほうの端部）から他方の端部Ｂ（移動距離が短いほうの端部）に向かって連続的に増加している（図７Ａ参照）。
従って、斜め延伸時に、原反フィルムの長手方向に加わる機械的な収縮力が、フィルムの幅方向のうち移動距離が短いほうの端部（他方の端部Ｂ側）に、移動距離が長いほうの端部（一方の端部Ａ側）よりも大きく加わっても；本発明の原反フィルムも、他方の端部Ｂのほうが一方の端部Ａよりも配向角が大きくなっているので、他方の端部Ｂにおいて機械的な収縮の向きと熱収縮の向きとが揃いやすい。その結果、原反フィルムの幅方向の全体にわたって、機械的な収縮力をフィルムの熱収縮力によって効率的に吸収できるので、斜め延伸フィルムの幅方向における配向角のバラツキを少なくすることができる（図７Ｂ参照）。

以下、原反フィルムの材料について説明する。

（原反フィルムの材料）
原反フィルムの材料は、特に限定されず、種々の熱可塑性樹脂を用いることができ、その例には、ポリカーボネート系樹脂、ポリエーテルスルフォン系樹脂、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリメチルメタクリレート系樹脂、ポリスルフォン系樹脂、ポリアリレート系樹脂、ポリエチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、環状オフィン系樹脂、セルロースエステル系樹脂、セルロースエーテル系樹脂等が含まれる。中でも、透明性や機械強度等の観点から、環状オレフィン系樹脂、セルロースエステル系樹脂、セルロースエーテル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂が好ましい。

（環状オレフィン系樹脂）
環状オレフィン系樹脂は、環状オレフィン由来の構造単位を含む重合体であり、環状オレフィンの開環（共）重合体、環状オレフィンの付加重合体又はそれらの水添物が含まれる。

環状オレフィンは、ノルボルネン系単量体であることが好ましい。即ち、環状オレフィン系樹脂は、ノルボルネン系樹脂であることが好ましい。

ノルボルネン系単量体と開環共重合可能な共重合性単量体の例には、シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘプテン、シクロオクテン、ジシクロペンタジエン等のノルボルネン系単量体以外の環状オレフィンが含まれる。

ノルボルネン系単量体と付加共重合可能な共重合性単量体の例には、不飽和二重結合含有化合物、ビニル系環状炭化水素単量体、（メタ）アクリレートが含まれる。不飽和二重結合含有化合物の例には、炭素原子数２〜１２（好ましくは２〜８）のオレフィン系化合物であり、その例には、エチレン、プロピレン、ブテンが含まれる。ビニル系環状炭化水素単量体の例には、４−ビニルシクロペンテン、２−メチル−４−イソプロペニルシクロペンテン等のビニルシクロペンテン系単量体が含まれる。（メタ）アクリレートの例には、メチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート等の炭素原子数１〜２０のアルキル（メタ）アクリレートが含まれる。

中でも、ノルボルネン系単量体の開環（共）重合体が好ましい。

ノルボルネン系単量体由来の構造単位の含有割合は、環状オレフィン系樹脂を構成する構造単位の合計に対して５０〜１００モル％、好ましくは６０〜１００モル％、より好ましくは７０〜１００モル％とし得る。

環状オレフィン系樹脂としては、種々の製品が市販されている。具体例としては、日本ゼオン株式会社製の商品名「ゼオネックス」、「ゼオノア」、ＪＳＲ株式会社製の商品名「アートン」、ＴＩＣＯＮＡ社製の商品名「トーパス」、三井化学株式会社製の商品名「ＡＰＥＬ」が挙げられる。

環状オレフィン系樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、２００００〜３０００００であることが好ましく、３００００〜２５００００であることがより好ましく、４００００〜２０００００であることがさらに好ましい。

環状オレフィン系樹脂の重量平均分子量は、高速液体クロマトグラフィーを用い測定できる。測定条件は以下の通りである。
（測定条件）
溶媒：メチレンクロライド
カラム：Ｓｈｏｄｅｘ Ｋ８０６、Ｋ８０５、Ｋ８０３Ｇ（昭和電工（株）製を３本接続して使用した）
カラム温度：２５℃
試料濃度：０．１質量％
検出器：ＲＩ Ｍｏｄｅｌ ５０４（ＧＬサイエンス社製）
ポンプ：Ｌ６０００（日立製作所（株）製）
流量：１．０ｍｌ／ｍｉｎ
校正曲線：標準ポリスチレンＳＴＫ ｓｔａｎｄａｒｄ ポリスチレン（東ソー（株）製）
Ｍｗ＝１００００００〜５００迄の１３サンプルによる校正曲線を使用した。１３サンプルは、ほぼ等間隔に用いることが好ましい。

（セルロースエステル系樹脂）
セルロースエステル樹脂は、炭素数２以上の脂肪族アシル基を有するセルロースエステルであることが好ましい。

脂肪族アシル基の炭素数は、セルロース合成の生産性、コストの観点から、２以上６以下が好ましく、２以上４以下がさらに好ましい。脂肪族アシル基の例には、アセチル基、プロピオニル基、ブチリル基、ペンタネート基、ヘキサネート基等が含まれる。

セルロースエステルの例には、セルロースアセテート、セルロースプロピオネート、セルロースブチレート、セルロースペンタネート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートペンタネート等が含まれる。中でも、セルロースアセテート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースプロピオネートが好ましい。

セルロースエステルのアシル総置換度は、１．０〜２．９５であることが好ましい。中でも、炭素原子数２〜４のアシル基を置換基として有し、アセチル基の置換度をＸとし、プロピオニル基又はブチリル基の置換度をＹとしたとき、下記式（Ｉ）及び（II）を同時に満たすセルロースエステルが好ましい。

式（Ｉ） １．０≦Ｘ＋Ｙ≦２．９５
式（II） ０≦Ｘ≦２．５

中でも、セルロースアセテートプロピオネートがより好ましく、０．０１≦Ｘ≦２．５、０．１≦Ｙ≦２．９４を満たすセルロースアセテートプロピオネートがより好ましい。アシル基置換度は、ＡＳＴＭ−Ｄ８１７−９６に準じて測定することができる。

セルロースエステルの重量平均分子量Ｍｗは、５００００〜５０００００であることが好ましく、１０００００〜３０００００であることがより好ましく、１５００００〜２５００００であることがさらに好ましい。セルロースエステルの重量平均分子量Ｍｗは、前述と同様の方法で測定することができる。

（セルロースエーテル系樹脂）
セルロースエーテル系樹脂は、セルロースの水酸基が、炭素数４以下のアルコキシ基で置換された樹脂であることが好ましい。具体的には、セルロースの水酸基がメトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基のいずれか又は複数のアルコキシ基で置換されたものが好ましく、メトキシ基又はエトキシ基で置換されたものがより好ましく、エチルセルロースが特に好ましい。

エーテル置換度は、２．０〜２．９であることが好ましく、２．２〜２．６であることがより好ましい。エーテル置換度が２．０以上であると、単独で溶解する溶剤の種類が限定されず、フィルムの吸水性を一定以下に調整しやすい。また、エーテル置換度が２．９以下であると、溶解する溶剤の種類が限定されすぎない。エーテル置換度は、ＡＳＴＭ Ｄ４７９４−９４に記載の方法にて定量することができる。尚、アルコキシ基で置換されていない水酸基は、未置換のまま残っていてもよいし、アシル基で置換されていてもよい。

（ポリカーボネート系樹脂）
ポリカーボネート系樹脂としては、化学的性質及び物性の点から、芳香族ポリカーボネート樹脂が好ましく、フルオレン骨格を有するポリカーボネートや、ビスフェノールＡ系ポリカーボネート樹脂がより好ましく、ビスフェノールＡにベンゼン環、シクロヘキサン環、脂肪族炭化水素基等を導入したものがさらに好ましい。さらに、ビスフェノールＡの中央の炭素に対して、非対称に上記官能基が導入された誘導体を用いて得られたポリカーボネート樹脂が特に好ましい。

このようなポリカーボネート樹脂の例には、ビスフェノールＡの中央の炭素の２個のメチル基をベンゼン環に置き換えたもの、ビスフェノールＡのそれぞれのベンゼン環の一の水素をメチル基やフェニル基等で中央炭素に対し非対称に置換して得られるポリカーボネート樹脂が特に好ましい。具体的には、４，４′−ジヒドロキシジフェニルアルカン又はこれらのハロゲン置換体からホスゲン法又はエステル交換法によって得られるものであり、例えば、４，４′−ジヒドロキシジフェニルメタン、４，４′−ジヒドロキシジフェニルエタン、４，４′−ジヒドロキシジフェニルブタン等が含まれる。

熱可塑性樹脂の含有量は、原反フィルムの全質量に対して５０〜１００質量％であることが好ましく、５０〜９９質量％であることがより好ましく、６０〜９８質量％であることがさらに好ましい。熱可塑性樹脂の含有量が５０質量％以上であると、熱可塑性樹脂が本来有する高透明性等を十分に発現しうる。

（その他の成分）
原反フィルムは、本発明の効果を損なわない範囲で、他の成分をさらに含んでいてもよい。他の成分の例には、微粒子（マット剤）や紫外線吸収剤、酸化防止剤等が含まれる。

微粒子（マット剤）は、原反フィルムの滑り性を高める機能を有する。微粒子の例には、二酸化珪素（ＳｉＯ_２）、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、炭酸カルシウム、炭酸カルシウム、タルク、クレイ、焼成カオリン、焼成ケイ酸カルシウム、水和ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム及びリン酸カルシウム等の無機微粒子が含まれる。中でも、得られるフィルムのヘイズの増大を少なくするためには、二酸化ケイ素が好ましい。二酸化ケイ素粒子の市販品の例には、アエロジルＲ８１２、Ｒ９７２（日本アエロジル社製）、ＮａｎｏＴｅｋ ＳｉＯ_２（シーアイ化成社製）等が含まれる。

微粒子の平均一次粒子径は、５〜５０ｎｍであることが好ましい。微粒子の平均一次粒子径が５ｎｍ以上であると、フィルムの表面を粗面化することができるので、滑り性を付与しやすく、５０ｎｍ以下であると、ヘイズの増大を抑制しやすい。微粒子の平均一次粒子径は、５〜３０ｎｍであることがより好ましい。

微粒子の含有量は、熱可塑性樹脂の全質量に対して例えば０．１〜５質量％としうる。無機微粒子の含有量が０．１質量％以上であると、得られる原反フィルムの表面の滑り性を十分に高めやすく、５質量％以下であると、原反フィルムのヘイズの増大を抑制しやすい。微粒子の含有量は、熱可塑性樹脂の全質量に対して０．１〜２．５質量％であることがより好ましく、０．３〜２質量％であることがさらに好ましい。

２．斜め延伸フィルムの物性
（位相差Ｒｏ及びＲｔ）
斜め延伸フィルムが、λ／４位相差フィルムとして用いられる場合、測定波長５９０ｎｍ、２３℃５５％ＲＨの環境下で測定される面内方向の位相差Ｒｏは、３０ｎｍ≦Ｒｏ≦３００ｎｍを満たすことが好ましく、５０ｎｍ≦Ｒｏ≦２５０ｎｍを満たすことがより好ましい。厚み方向の位相差Ｒｔは、−２００ｎｍ≦Ｒｔ≦２００ｎｍを満たすことが好ましく、−１５０ｎｍ≦Ｒｔ≦１５０ｎｍを満たすことがより好ましい。

斜め延伸フィルムのＲｏ及びＲｔは、それぞれ下記式で定義される。
式（ＩＩａ）：Ｒｏ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
式（ＩＩｂ）：Ｒｔ＝（（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ）×ｄ
（式中、
ｎｘは、斜め延伸フィルムの面内遅相軸方向（屈折率が最大となる方向）の屈折率を表し、
ｎｙは、斜め延伸フィルムの面内遅相軸に直交する方向の屈折率を表し、
ｎｚは、斜め延伸フィルムの厚み方向の屈折率を表し、
ｄは、斜め延伸フィルムの厚み（ｎｍ）を表す。）

斜め延伸フィルムの面内遅相軸とは、フィルム面において屈折率が最大となる軸をいう。斜め延伸フィルムの面内遅相軸は、自動複屈折率計アクソスキャン（ＡｘｏＳｃａｎ Ｍｕｅｌｌｅｒ Ｍａｔｒｉｘ Ｐｏｌａｒｉｍｅｔｅｒ：アクソメトリックス社製）により確認することができる。

斜め延伸フィルムのＲｏ及びＲｔの測定は、以下の方法で行うことができる。
１）斜め延伸フィルムを２３℃５５％ＲＨの環境下で２４時間調湿する。この斜め延伸フィルムの平均屈折率をアッベ屈折計で測定し、厚みｄを市販のマイクロメーターを用いて測定する。
２）調湿後の斜め延伸フィルムの、測定波長５９０ｎｍにおけるリターデーションＲｏ及びＲｔを、それぞれ自動複屈折率計アクソスキャン（ＡｘｏＳｃａｎ Ｍｕｅｌｌｅｒ Ｍａｔｒｉｘ Ｐｏｌａｒｉｍｅｔｅｒ：アクソメトリックス社製）を用いて、２３℃５５％ＲＨの環境下で測定する。

（配向角）
斜め延伸フィルムの配向角（斜め延伸フィルムの面内遅相軸と斜め延伸フィルムの幅方向とのなす角）は、４０〜５０°であることが好ましく、４５°であることがより好ましい。

斜め延伸フィルムの幅方向における配向角のバラツキは、３．０°未満であることが好ましく、１．５°未満であることがより好ましく、０．５°未満であることがさらに好ましい。

斜め延伸フィルムの幅方向における配向角のバラツキは、フィルムの幅方向の一方の端部Ａから、原反フィルムの幅方向の長さの２０％の地点、５０％の地点、及び８０％の地点における配向角をそれぞれ測定し、それらの最大値と最小値の差として求めることができる。

（厚み）
斜め延伸フィルムの厚みは、例えば５〜１００μｍ、好ましくは１０〜８０μｍ、より好ましくは２０〜６０μｍとしうる。

３．斜め延伸フィルムの用途
本発明の斜め延伸フィルムは、前述の通り、円偏光板、好ましくは有機ＥＬ表示装置の円偏光板に用いることができる。

（有機ＥＬ表示装置）
図８は、有機ＥＬ表示装置の構成の一例を示す模式図である。図７に示されるように、有機ＥＬ表示装置１００は、有機ＥＬ素子１０１と、円偏光板３０１と、それらの間に配置された接着層２０１とを有する。

有機ＥＬ素子１０１は、ガラスやポリイミド等を用いた基板１１１上に、金属電極１１２、発光層１１３、透明電極（ＩＴＯ等）１１４、封止層１１５をこの順に有する。

金属電極１１２（陽極）は、効率良く正孔を注入するために電極材料の真空準位からの仕事関数が大きいもの、例えばＡｌ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ等の金属やその合金、これらの酸化物が用いられる。金属電極１１２は、光反射性に優れた第１層と、この上部に設けられた光透過性を有すると共に仕事関数の大きい第２層との積層物であっても良い。例えば、第１層を、Ａｌ又はＣｒを主成分とする合金層とし、第２層を、ＩＴＯやＩＺＯとしてもよい。

発光層１１３は、種々の有機薄膜の積層体であり、例えばトリフェニルアミン誘導体等からなる正孔注入層と、アントラセン等の蛍光性の有機固体からなる発光層との積層体や、このような発光層とペリレン誘導体等からなる電子注入層との積層体や、これらの正孔注入層、発光層、電子注入層の積層体等、種々の組み合わせをもった構成でありうる。

透明電極１１４（陰極）は、仕事関数が小さく、且つ光透過性の良好な材料、例えばＬｉ酸化物（例えばＬｉ_２Ｏ）や、セシウムの複合酸化物（例えばＣｓ_２ＣＯ_３）、Ｃａ、Ｂａ等のアルカリ土類金属、Ｌｉ、Ｃｅ等のアルカリ金属、Ｉｎ、Ｍｇ等の仕事関数の小さい金属、さらにはこれらの酸化物や複合酸化物、フッ化物等が用いられる。

有機ＥＬ素子１０１自体の厚さは１μｍ程度である。

円偏光板３０１は、有機ＥＬ素子１０１側から、λ／４位相差フィルム３１１、偏光子３１２、保護フィルム３１３をこの順に有する。偏光子３１２の透過軸と斜め延伸フィルムからなるλ／４位相差フィルム３１１の遅相軸とのなす角度が約４５°（または１３５°）となるように貼り合わせることで、円偏光板３０１が構成されている。

上記の構成において、金属電極１１２と透明電極１１４とに電圧を印加すると、発光層１１３に対して、金属電極１１２及び透明電極１１４のうちで陰極となる電極から電子が注入され、陽極となる電極から正孔が注入され、両者が発光層１１３で再結合することにより、発光層１１３の発光特性に対応した可視光線の発光が生じる。発光層１１３で生じた光は、直接又は金属電極１１２で反射した後、透明電極１１４及び円偏光板３０１を介して外部に取り出される。

発光層１１３は、厚さ１０ｎｍ程度と極めて薄い膜で構成されていることから、発光層１１３も透明電極１１４と同様、光をほぼ完全に透過する。その結果、非発光時に透明基板１１４の表面から入射し、透明電極１１４と発光層１１３とを透過して金属電極１１２で反射した光が、再び透明基板の表面側へと出るため、外部から視認したとき、有機ＥＬ表示装置１００の表示面が鏡面のように見える。円偏光板３０１は、このような外光反射が特に問題となる有機ＥＬ表示装置に適している。

即ち、有機ＥＬ素子１０１の非発光時に、室内照明等により有機ＥＬ素子１０１の外部から入射した外光は、円偏光板３０１の偏光子３１２によって半分は吸収され、残りの半分は直線偏光として透過し、λ／４位相差フィルム３１１に入射する。λ／４位相差フィルム３１１に入射した光は、偏光子３１２の透過軸とλ／４位相差フィルム３１１の遅相軸とが４５°（または１３５°）で交差するように配置されているため、λ／４位相差フィルム３１１を透過することにより円偏光に変換される。

λ／４位相差フィルム３１１から出射された円偏光は、有機ＥＬ素子１０１の金属電極１１２で鏡面反射する際に、位相が１８０度反転し、逆回りの円偏光として反射される。この反射光は、λ／４位相差フィルム３１１に入射することにより、偏光子３１２の透過軸に垂直（吸収軸に平行）な直線偏光に変換されるため、偏光子３１２で全て吸収され、外部に出射されないことになる。つまり、円偏光板３０１により、有機ＥＬ素子１０１での外光反射を低減することができる。

以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。

（実施例１）
（１）原反フィルムの作製
環状オレフィン樹脂（アートンＲ５０００：ＪＳＲ（株）製、ガラス転移点（Ｔｇ）＝１３７℃）のペレットを、１００℃で３時間乾燥させて、含水率１００ｐｐｍとした。このペレットを、Ｔダイを取り付けた単軸押出し機に供給して、以下の条件で溶融押出しを行った後、冷却固化して膜状物を得た（前記１−１）の工程）。

具体的には、単軸押出し機は、スクリュー径９０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３０のものを使用した。材料供給口付近から窒素ガスを封入して、押出し機内を窒素雰囲気に保った。押出し機及びＴダイは、温度を２７０℃に設定した。Ｔダイは、コートハンガータイプで、幅が１５００ｍｍ、内壁にハードクロムメッキを施しており、面粗度０．１Ｓの鏡面に仕上げられたものを使用した。Ｔダイのリップ間隙は２ｍｍに設定した。

次いで、Ｔダイから溶融状態の樹脂組成物をシート状に冷却ロール上に吐出し、タッチロール（挟圧回転体）で押圧した。
第１冷却ロールとしては、材質；ステンレス鋼のクロムメッキ鏡面仕上げのもの、ロール幅：１６００ｍｍ、表面粗さ：最大高さＲｙで０．１μｍ以下、表面温度：１００℃にとした。
タッチロールとしては、ロール幅：１６００ｍｍ、表面温度：１２０℃、押圧；５Ｎ／ｍｍの線圧とした。また、タッチロールとしては、金属外筒と、内筒と、それらの間に設けられた空隙部とを有する二重筒構造のものを用いた。金属外筒は、材質：ステンレス、表面粗さ：最大高さＲｙで０．０５μｍ以下、肉厚：３ｍｍとした。内筒は、材質：アルミニウム、肉厚：３０ｍｍとした。金属外筒と内筒との空隙部は５ｍｍとし、この空隙部にオイルを流し、金属外筒の表面の温度を９０℃とした。

第１冷却ロールとタッチロールで押圧されたフィルムは、引き続いて第２冷却ロール、第３冷却ロールで冷却固化し、剥離ロールで剥離して、Ｔｇ＝１３７℃の膜状物を得た。

得られた膜状物を、テンターにて幅方向に２．０倍に延伸した。テンターは、予熱ゾーン、延伸ゾーン、保持ゾーン、冷却ゾーンを搬送方向上流側からこの順に有するものを用いた。そして、延伸は、保持ゾーンの温度（保持温度）をＴｇ＋１８℃（１５５℃）、延伸ゾーンの温度（延伸温度）をＴｇ＋１３℃（１５０℃）として温度差を設けることで、ボーイング現象を生じさせながら行った。
次いで、延伸後に得られた膜状物のテンタークリップ痕のついた両端部をカットした後、膜状物の幅方向の中央部で切断し（２６００ｍｍ幅を２本にスリットし）、それぞれ厚み６０μｍ、幅１３００ｍｍの原反フィルムを得た（前記１−２）の工程）。

得られた原反フィルムの幅方向の配向角θ１、θ０及びθ２を、以下の方法で評価した。

（配向角θ１、θ０及びθ２）
得られた原反フィルムの幅方向において、一方の端部Ａから幅方向の長さの２０％に相当する位置での配向角θ１、５０％に相当する位置での配向角θ０、８０％の位置での配向角θ２を、それぞれ以下の方法で測定した。
具体的には、各地点を中心とするフィルムの幅方向の５点（＋６０ｍｍ、＋３０ｍｍ、０ｍｍ、−３０ｍｍ及び−６０ｍｍ）の配向角を測定し、それらの平均値を求めた（図２参照）。配向角の測定は、各地点での面内遅相軸のフィルムの幅方向に対してなす角度を、自動複屈折率計アクソスキャン（ＡｘｏＳｃａｎ Ｍｕｅｌｌｅｒ Ｍａｔｒｉｘ Ｐｏｌａｒｉｍｅｔｅｒ：アクソメトリックス社製）で測定して求めた。

（２）斜め延伸フィルムの作製
得られた原反フィルムを、図５及び６に示されるような斜め延伸フィルムの製造装置の延伸部にて斜め延伸した。具体的には、原反フィルムの幅方向のうち配向角が大きい方の端部（他方の端部Ｂ）を把持具Ｃｉ（移動距離が短いインコース側）で把持し、配向角が小さい方の端部（一方の端部Ａ）を把持具Ｃｏ（移動距離が長いアウトコース側）で把持し、延伸温度をＴｇ＋２０℃、延伸倍率を２．０倍、屈曲角度（繰出角度）θｉを４９°、収縮率（ＭＤ方向）を２５％、配向角を４５°の条件で斜め延伸した（前記２）及び３）の工程）。

得られた斜め延伸フィルムの配向角のバラツキを以下の方法で評価した。

（配向角のバラツキ）
得られた斜め延伸フィルムの幅方向において、前述と同様にして、配向角θ１’、θ０’、及びθ２’をそれぞれ測定した。次いで、θ１’、θ０’、及びθ２’のうち最大値と最小値の差Δを算出した。そして、以下の基準に基づいて配向角のバラツキを評価した。
◎：差Δが０．５°未満
○：差Δが０．５°以上１．５°未満
△：差Δが１．５°以上３．０°未満
×：差Δが３．０°以上

（実施例２〜７）
原反フィルムの配向角θ１、θ０及びθ２を、表２に示されるように以外は実施例１と同様にして原反フィルムを得た。原反フィルムのθ１、θ０及びθ２は、テンターにおける延伸温度と保持温度との差によって調整した。この原反フィルムを用いた以外は実施例１と同様にして斜め延伸フィルムを得た後、同様の評価を行った。

（比較例１）
テンターにおける延伸温度と保持温度の差を調整し、且つ延伸後に得られた膜状物の幅方向両端部のカット幅を変え、中央のみ使用したこと以外は実施例１と同様にして原反フィルムを得た。そして、この原反フィルムを用いた以外は実施例１と同様にして斜め延伸フィルムを得た後、同様の評価を行った。

実施例１〜７及び比較例１の評価結果を表２に示す。

表２に示されるように、少なくとも式（１）：｜θ１｜＜｜θ０｜＜｜θ２｜を満たす実施例１〜Ｘの原反フィルムを用いることで、斜め延伸フィルムの配向角のバラツキを小さくしうることがわかる。

特に、式（２）’：０°≦θ１＜θ０＜θ２≦３０°を満たすことで、配向角のバラツキを一層少なくできることがわかる（実施例１と５の対比）。

また、式（３）’：１．５°≦θ０−θ１°、１．５°≦θ２−θ０（実施例６と７との対比）、好ましくは式（３）’’５．０°≦θ０−θ１°、５．０°≦θ２−θ０（実施例７と３の対比）をさらに満たすことで、配向角のバラツキを一層少なくできることがわかる。

また、式（４）：θ０−θ１≦θ２−θ０をさらに満たすことで、配向角のバラツキを一層少なくできることがわかる（実施例１〜３と実施例４との対比）。

これに対し、式（１）を満たさない比較例１の原反フィルムは、斜め延伸フィルムの配向角のバラツキが大きいことがわかる。

（実施例８）
（１）原反フィルムの作製
（微粒子分散液の調製）
シリカ微粒子（アエロジルＲ８１２ 日本アエロジル（株）製）：１１質量％
ジクロロメタン：８９質量％
以上をディゾルバーで５０分間撹拌混合した後、マントンゴーリン分散機を用いて分散を行い、微粒子分散液１を調製した。

（微粒子添加液１の調製）
溶解タンクにジクロロメタンを入れ、ジクロロメタンを十分に撹拌しながら上記調製した微粒子分散液を５０質量％となるようにゆっくりと添加し、アトライターにて分散を行った。これを日本精線（株）製のファインメットＮＦで濾過して、微粒子添加液１を調製した。

（ドープの調製）
ジクロロメタン及びエタノールの入った加圧溶解タンクに、ベンゾイル基置換度が０．６、エトキシ基置換度が２．３のセルロースエーテル樹脂を撹拌しながら投入した。
次いで、微粒子添加液を下記記載の添加量になるように添加した後、２５℃の溶解温度で３時間撹拌しながら、完全に溶解した。その後、安積濾紙（株）製の安積濾紙Ｎｏ．２４４を使用して濾過し、ドープを調製した。ドープの組成を下記に示す。
セルロースエーテル樹脂：１００質量％
ジクロロメタン：４２０質量％
エタノール：４０質量％
微粒子添加液１：固形分としてフィルム中で０．５０質量％になる量を添加

（製膜）
バンド流延装置を用い、調製したドープをステンレス製の流延支持体（支持体温度２２℃）に流延した。ドープ中の残留溶媒量が略２０質量％の状態で剥ぎ取り、Ｔｇ＝１６３℃の膜状物を得た（前記１−１）の工程）。

得られた膜状物の幅方向の両端をテンターで把持し、残留溶媒量が１０質量％の状態で幅方向に１．６倍（６０％）延伸しながら乾燥させた。この延伸は、延伸温度Ｔｇ−３℃（１６０℃）とし、保持温度をＴｇ＋２℃（１６５℃）として温度差を設けることで、ボーイング現象を生じさせながら行った。

次いで、１２０℃、１４０℃の乾燥ゾーンを多数のローラーで搬送させながら乾燥を終了させた。その後、テンタークリップ痕のついた膜状物の幅方向両端部をカットした後、膜状物の幅方向の中央部で切断し（１６００ｍｍ幅を２本にスリットし）、それぞれ厚み６０μｍ、幅８００ｍｍの原反フィルムを得た（前記１−２）の工程）。

得られた原反フィルムの幅方向の配向角θ１、θ０及びθ２を、実施例１と同様にして測定した。

（２）斜め延伸フィルムの作製
得られた原反フィルムを用いて実施例１と同様にして斜め延伸を行った（前記２）及び３）の工程）。そして、得られた斜め延伸フィルムの幅方向の配向角のバラツキを実施例１と同様に評価した。

（実施例９〜１４）
原反フィルムの配向角θ１、θ０及びθ２を、表３に示されるように以外は実施例８と同様にして原反フィルムを得た。原反フィルムのθ１、θ０及びθ２は、テンターにおける延伸温度と保持温度の差によって調整した。この原反フィルムを用いた以外は実施例８と同様にして斜め延伸フィルムを得た後、同様の評価を行った。

（比較例２〜３）
テンターにおける延伸温度と保持温度との差を調整し、且つ延伸後に得られたフィルムを幅方向の中央部で切断しなかった以外は実施例８と同様にして原反フィルムを得た。そして、この原反フィルムを用いた以外は実施例８と同様にして斜め延伸フィルムを得た後、同様の評価を行った。

（比較例４）
テンターにおける保持温度を延伸温度よりも低くして、一方の端部Ａの配向角が他方の端部Ｂの配向角よりも大きい原反フィルムを得た。この原反フィルムの一方の端部Ａを把持具Ｃｏで把持し、他方の端部Ｂを把持具Ｃｉで把持して斜め延伸を行った以外は実施例８と同様にして斜め延伸フィルムを得て、同様の評価を行った。

実施例８〜１４及び比較例２〜４の評価結果を表３に示す。

表３に示されるように、少なくとも式（１）：｜θ１｜＜｜θ０｜＜｜θ２｜を満たす実施例８〜１４の原反フィルムを用いることで、斜め延伸フィルムの配向角のバラツキを小さくしうることがわかる。

特に、式（２）’：０°≦θ１＜θ０＜θ２≦３０°を満たすことで、配向角のバラツキを一層少なくできることがわかる（実施例８〜１０と１２との対比）。

また、式（３）’：１．５°≦θ０−θ１°、１．５°≦θ２−θ０（実施例１１と１４との対比）、好ましくは式（３）’’５．０°≦θ０−θ１°、５．０°≦θ２−θ０（実施例９と１０との対比）をさらに満たすことで、配向角のバラツキを一層少なくできることがわかる。

また、式（４）：θ０−θ１≦θ２−θ０をさらに満たすことで、配向角のバラツキを一層少なくできることがわかる（実施例８〜９と１１との対比）。

これに対し、式（１）を満たさない比較例２〜４の原反フィルムは、斜め延伸フィルムの配向角のバラツキが大きいことがわかる。

（実施例１５）
（１）原反フィルムの作製
ドープの調製において、セルロースエーテル樹脂を環状オレフィン系樹脂（ＪＳＲ社製、アートンＧ７８１０）に変更した以外は実施例８と同様にしてＴｇ＝１６８℃の膜状物を得た（前記１−１）の工程）。

得られた膜状物の幅方向の両端をテンターで把持し、残留溶媒量が１０質量％の状態で幅方向に１．６倍（６０％）延伸しながら乾燥させた。延伸ゾーンにおける延伸温度はＴｇ−８℃（１６０℃）とし、且つ延伸ゾーンの膜状物の幅方向の両側に端部局所加熱手段（高温エア）を設け、一方の端部のみをＴｇ−１８℃（１５０℃）に加熱して行った。

次いで、１２０℃、１４０℃の乾燥ゾーンを多数のローラーで搬送させながら乾燥を終了させた。その後、テンタークリップ痕のついた両端部をカットした後、厚み６０μｍ、幅８００ｍｍの原反フィルムを得た（前記１−２）の工程）。得られた原反フィルムの幅方向の配向角θ１、θ０及びθ２を、実施例１と同様にして測定した。

（２）斜め延伸フィルムの作製
得られた原反フィルムを用いて実施例１と同様にして斜め延伸を行った（前記２）及び３）の工程）。そして、得られた斜め延伸フィルムの幅方向の配向角のバラツキを実施例１と同様に評価した。

（実施例１６、比較例５〜６）
原反フィルムの配向角θ１、θ０及びθ２を、表４に示されるように変更した以外は実施例１５と同様にして原反フィルムを得た。原反フィルムのθ１、θ０及びθ２は、延伸時の膜状物の幅方向両端部の加熱温度によって調整した。この原反フィルムを用いた以外は実施例１５と同様にして斜め延伸フィルムを得た後、同様の評価を行った。

実施例１５〜１６及び比較例５〜６の評価結果を表４に示す。

（実施例１７）
（１）原反フィルムの作製
セルロースエステルフィルム（コニカミノルタ社製ＫＣ４ＤＲ）をテンターにセットし、幅方向の延伸倍率１．３倍で延伸した。この延伸は、延伸温度を１７０℃、保持温度を１７３℃として温度差を設けることで、ボーイング現象を生じさせながら行った。
次いで、延伸後に得られた膜状物のテンタークリップ痕のついた幅方向両端部をカットした後、膜状物の幅方向の中央部で切断し（１６００ｍｍ幅を２本にスリットし）、それぞれ厚み３０μｍ、幅８００ｍの原反フィルムを得た（前記１−２）の工程）。得られた原反フィルムの幅方向の配向角θ１、θ０及びθ２を、実施例１と同様にして測定した。

（２）斜め延伸フィルムの作製
得られた原反フィルムを用いて実施例１と同様にして斜め延伸を行った（前記２）及び３）の工程）。そして、得られた斜め延伸フィルムの幅方向の配向角のバラツキを実施例１と同様に評価した。

（実施例１８）
セルロースエステルフィルム（コニカミノルタ社製ＫＣ４ＤＲ）をセルロースエステルフィルム（コニカミノルタ社製ＫＣ２ＣＴ１）に変更し、且つ延伸温度を１８０℃に、保持温度を１８３℃に変更した以外は実施例１７と同様にして、厚み１５μｍ、幅８００ｍｍの原反フィルムを得た（前記１−２）の工程）。得られた原反フィルムの幅方向の配向角θ１、θ０及びθ２を、実施例１と同様にして測定した。そして、得られた原反フィルムを用いて実施例１と同様にして斜め延伸を行い（前記２）及び３）の工程）、得られた斜め延伸フィルムの幅方向の配向角のバラツキを実施例１と同様に評価した。

実施例１７及び１８の評価結果を表５に示す。

本発明によれば、フィルムの幅方向で配向角のバラツキを少なくすることができる斜め延伸フィルムの製造方法を提供することができる。

１１ 膜状物
１５ 原反フィルム
３０ 斜め延伸フィルムの製造装置
３１ フィルム繰り出し部
３３ 搬送方向変更部
３５ ガイドロール
３７ 延伸部
３９ ガイドロール
４１ 搬送方向変更部
４３ フィルム巻き取り部
１００ 有機ＥＬ表示装置
１０１ 有機ＥＬ素子
３０１ 円偏光板
２０１ 接着層
１１１ 基板
１１２ 金属電極
１１３ 発光層
１１４ 透明電極
１１５ 封止層
３１１ λ／４位相差フィルム
３１２ 偏光子
３１３ 保護フィルム

Claims (8)

1. フィルムの幅方向に対して直交する方向に連続した長尺状の原反フィルムであって、
   前記原反フィルムの幅方向に対する面内遅相軸の角度として表される配向角が、前記原反フィルムの幅方向の一方の端部Ａから他方の端部Ｂに向かって連続的に増加しており、且つ
   前記原反フィルムの幅方向において、前記一方の端部Ａから前記原反フィルムの幅方向の長さの２０％の地点における配向角をθ１、５０％の地点における配向角をθ０、８０％の地点における配向角をθ２としたとき、下記式（１）を満たす原反フィルムを得る工程と、
   式（１）：｜θ１｜＜｜θ０｜＜｜θ２｜
   前記原反フィルムの前記他方の端部Ｂを把持具Ｃｉで把持し、前記一方の端部Ａを前記把持具Ｃｏで把持する工程と、
   前記把持具Ｃｏの移動距離を前記把持具Ｃｉの移動距離よりも長くなるように前記原反フィルムを搬送して、前記原反フィルムを幅方向に対して斜め方向に延伸して斜め延伸フィルムを得る工程と、
   を含む、斜め延伸フィルムの製造方法。
2. 前記原反フィルムは、下記式（２）’をさらに満たす、請求項１に記載の斜め延伸フィルムの製造方法。
   式（２）’：０°≦θ１＜θ０＜θ２≦３０°
3. 前記原反フィルムは、下記式（３）をさらに満たす、請求項１又は２に記載の斜め延伸フィルムの製造方法。
   式（３）：Ｌ＜θ０−θ１＜２０Ｌ、Ｌ＜θ２−θ０＜２０Ｌ
   （式（３）中、Ｌは、原反フィルムの幅方向の長さ（ｍ）を示す）
4. 前記原反フィルムは、下記式（３）’をさらに満たす、請求項３に記載の斜め延伸フィルムの製造方法。
   式（３）’：１．５°≦θ０−θ１、１．５°≦θ２−θ０
5. 前記原反フィルムは、下記式（４）をさらに満たす、請求項１〜４のいずれか一項に記載の斜め延伸フィルムの製造方法。
   式（４）：θ０−θ１≦θ２−θ０
6. 前記原反フィルムは、下記式（３）’’をさらに満たす、請求項４に記載の斜め延伸フィルムの製造方法。
   式（３）’’：５．０°≦θ０−θ１、５．０°≦θ２−θ０
7. 前記原反フィルムを得る工程は、
   熱可塑性樹脂を含む長尺状の膜状物を得る工程と、
   前記膜状物を幅方向に延伸する工程と、
   延伸された前記膜状物を幅方向の中央部で切断して、２つの長尺状の原反フィルムを得る工程と
   をさらに含む、請求項１〜６のいずれか一項に記載の斜め延伸フィルムの製造方法。
8. 前記幅方向に延伸する工程は、
   前記膜状物の搬送方向の下流側の延伸温度を、搬送方向の上流側の延伸温度よりも高くして行う、請求項７に記載の斜め延伸フィルムの製造方法。

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