JP2018088402A - 時間分解された荷電粒子顕微鏡法 - Google Patents
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Abstract
Description
− ビーム経路に沿って伝播する荷電粒子のパルスビームを生成するために一次ソースを使用するステップと、
− 前記ビーム経路内の照射位置に試料を提供するステップと、
− 前記試料の繰り返し励起を生成するために二次ソースを使用するステップと、
− 各前記励起の後に前記試料を横切る前記ビームの荷電粒子を登録するために検出器を使用するステップと、
を含む方法に関する。
本発明は、このような方法が実行される荷電粒子顕微鏡にも関する。
− SEMにおいて、走査電子ビームによる試料の照射は、例えば、二次電子、後方散乱電子、X線及び陰極ルミネッセンス(赤外線、可視及び/又は紫外光子)の形態で、試料からの「補助」放射線の放出を引き起こす。この放出放射線の1つ以上の成分が検出され、イメージ集積の目的で使用される。
− TEMでは、試料を照射するのに用いられる電子ビームは、試料を貫通するのに十分なエネルギを有するように選択される(そのために、一般に、通常SEM試料の場合よりも試料が薄い)。試料から放出される透過電子は、その後画像を生成するために用いられる。このようなTEMを走査モードで作動させると(STEMになり)、照射電子ビームの走査動作中に当該のイメージが集積される。
ここで説明した事項のさらなる情報は、たとえば、次のWikipediaのリンクから得ることができる。
http://en.wikipedia.org/wiki/Electron_microscope
http://en.wikipedia.org/wiki/Scanning_electron_microscope
http://en.wikipedia.org/wiki/Transmission_electron_microscopy
http://en.wikipedia.org/wiki/
照射ビームとして電子を使用する代わりに、荷電粒子顕微鏡法は他の種の荷電粒子を用いて行うこともできる。この点に関して、「荷電粒子」という用語は、例えば、電子、正イオン(例えば、Ga又はHeイオン)、負イオン、陽子及び陽電子を含むものとして広く解釈されるべきである。非電子ベースの荷電粒子顕微鏡法に関しては、例えば、以下のような参考文献からいくつかのさらなる情報を得ることができる。
https://en.wikipedia.org/wiki/Focused_ion_beam
http://en.wikipedia.org/wiki/Scanning_Helium_Ion_Microscope
W.H. Escovitz, T.R. Fox and R. Levi-Setti, Scanning
Transmission Ion Microscope with a Field Ion Source, Proc. Nat. Acad. Sci. USA
72(5), pp 1826-1828 (1975)
http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed/22472444
荷電粒子顕微鏡は、イメージング及び(局所的な)表面改質の実施(例えば、ミリング、エッチング、堆積など)に加えて、分光法の実施、ディフラクトグラムの検査などの他の機能も有することに留意すべきである。
− ショットキー電子源又はイオンガンなどの放射源。
− 光源からの「生の」放射ビームを操作する働きをし、それを用いて、収束、収差軽減、トリミング(開口によって、)、フィルタリングなどの特定の操作を実行する照射器。原則的に1以上の(荷電粒子)レンズが含まれ、他のタイプの(粒子)光学構成要素も含まれうる。必要な場合には、照射器は、その出射ビームが調査される試料を横切って走査動作を行うように呼び出されうる偏向器システムを備えることができる。
− 検査中の試料が保持され、位置決めされる(例えば、傾斜され、回転される)、試料ホルダ。必要な場合には、このホルダは、試料に対してビームの走査動作を行わせるように移動されうる。一般に、そのような試料ホルダは、機械式ステージのような位置決めシステムに接続される。
− (照射を受けている試料からの放射の放出を検出するための)検出器。実質的に一体型又は複合型/分散型でありえ、検出される放射に依存して種々の異なる形態をとりうる。例えば、フォトダイオード、CMOS検出器、CCD検出器、光電池、(シリコンドリフト検出器及びSi(Li)検出器のような)X線検出器などが含まれる。
一般に、CPMはいくつかの異なる種類の検出器を含み、それらから選択されたものが異なる状況で呼び出される。(例えば(S)TEMのような)透過型顕微鏡の場合、CPMは、具体的には、以下のものを含む。
− 試料(面)を透過した荷電粒子を実質的に取り込み、それらを、検出/画像装置、(EELSデバイスのような、EELS=電子エネルギ損失分光法)分光装置などの分析機器上へ導く(集束させる)結像系。
上述の照射器と同様に、結像系は、収差軽減、トリミング(cropping)、フィルタリングなどの他の機能も実行することができ、一般に、1つ又は複数の荷電粒子レンズ及び/又は他の種類の粒子光学部品が含まれうる。以下では、本発明は、例として、電子顕微鏡の特定の状況において、説明されるときがある。しかしながら、そのような単純化は、専ら明瞭性/説明のしやすさの目的を意図したものであり、限定的に解釈されるべきではない。
D.R. Cremons et al., Femtosecond electron imaging of
defect-modulated phonon dynamics, Nature Communications 7, article # 11230
(2016):
http://www.nature.com/articles/ncomms11230
− 前記一次ソースは、前記二次ソースによる励起当たりに一連の複数のパルスを生成するように構成され、
− 前記検出器は、それぞれ個別の読み出し回路を有する複数ピクセルの集積アレイを含み、前記一連のうちの個別の粒子の到着時間を登録する、ように構成されている。
使用される二次ソースからの励起は、例えば、(例えば、パルスレーザ又はパルス化X線ソースの場合として)光子ビーム、(例えば、(微小)粒子加速器から誘導された)(二次)荷電粒子ビーム、(例えば、電極又は電磁石により生成される)電磁場、(例えば、圧電アクチュエータからの)機械的刺激、並びにそれらの組合せ及びハイブリッドを含むことに留意されるべきである。
− 時間分解された荷電粒子顕微鏡法の多くの試料は、損傷を受けるか、破壊されるか、又はさらなる意味のある調査を阻害する範囲に特性が変化する前に、(二次ソースからの)一定数の励起に耐えうるだけである。従って、試料のあらゆる励起からできるだけ多くの信号を集めることは、重要である。他の例では、例えば、(前記の励起から生じる)導入された熱を試料から遠ざけるように移動させることの難しさのために、1秒当たり一定数の励起のみが許容され得る。
他方で、良好な時間分解能を達成する必要性は、非常に短い一次ソースパルスを使用する方向に向かうが、そのようなパルスは、それぞれわずかな荷電粒子しか含まないことがある。その結果、許容可能な累積信号対雑音比を達成するためには、一般に、いくつかの繰り返し測定が必要となる。時間分解能とパルス当たりの信号との間のこの矛盾は、時間分解イメージングにおける悩ましいジレンマである。
− 本発明は、各試料励起からより多くの信号(及び同時に、より良好な時間分解能)を抽出し、それにより、全捕捉時間を低減し及び/又はより大きな累積信号量(より長い「ムービー」)を収集できる方法を提供する。これは、以下により達成される:
○ 一次励ソースを実施するために、試料励起期間よりもはるかに短い期間で超短パルスを生成し、それにより、励起ごとに複数の一次パルス列を生成する。
○ 検出器を、超短時間分解能(理想的には一次ソースの周期よりも短い)を有するように実施することは、とりわけ、各検出器ピクセルにそれ自身の個別の読み出し電子回路を提供することにより達成される。
そのような構成において、ピクセル・アレイの従来の行/列ポーリング(row/column polling)によって、生じる読取り遅延は取り除かれ、その結果、検出器上の荷電粒子の各衝突は極めて精密な個々のタイムスタンプを割り当てられることが可能である。
https://medipix.web.cern.ch/medipix/pages/medipix2/timepix.php
https://en.wikipedia.org/wiki/Medipix
https://ardent.web.cern.ch/ardent/dl/dissemination/erikfrojdh_timepix3_v2.pdf
https://indico.cern.ch/event/363327/contributions/860768/attachments/722760/992018/Jan_Visser_Medipix.pdf
− 一次ソースは、RFキャビティ・ビームチョッパと振動電磁ビーム偏向器との直列配置を含む。
− 前記振動電磁ビーム偏向器の作動周波数は、使用された試料の(前記二次ソースからの)励起周波数と適合する。
このような構成は、さもなければ(RFキャビティからの)パルスの連続的な流れを、一連の離散的なパルス列に変換するために使用され、各パルス列は試料励起と一致するようにタイミングがとられる。
偏向器は、所与の状況の選択/詳細に従って、キャビティの上流又は下流に位置してもよい。
− キャビティの壁に小さい孔を作製するステップ、
− この孔を介してキャビティの内部に同軸ケーブルの内導体を供給するステップであって、内導体が前記(導体)壁に接触しないようにする、ステップ、
− 壁の近位に内部導体内にループを作製するステップ、
− (例えば、ループの平面がy軸に対して垂直であり、yに平行な磁場を励起するように、)ループを適切に配向させるステップ、
− 前記同軸ケーブルを振動無線周波数(RF)発振励起ソース(電源/増幅段)に接続するステップ。
キャビティの振動の挙動は、種々の方法で調整されることができる。例えば、前記発振励起ソースの周波数は、可変であり得る。代替的に、小さい伝導性(例えば金属)又は誘電性「プランジャ」(同調素子)は、例えば上述のアンテナの反対側の小さい孔を介して、キャビティに部分的に挿入されることができる。その場合、上記のプランジャの挿入の範囲は、キャビティの共振振動数に影響する。なぜなら、
- 導電性プランジャを挿入すると、キャビティの有効半径が局所的に減少し、共振周波数が増加し、
- 誘電体プランジャを挿入すると、キャビティの実効誘電率が増加し、共振周波数が低下する、からである。
言うまでもなく、キャビティが共振励起されるとき(すなわち、発振励起ソースの周波数がキャビティの共振周波数に一致するとき)、結果として得られるキャビティ内の電磁場は最大になる。当業者は、そのような概念に精通しており、特定の構成の詳細/要件に従ってそれらを実装し最適化できる。当業者は特に、アンテナ(又は他の励振手段)の他のタイプ及び/又は位置、並びに同調素子/プランジャの他のタイプ及び/又は位置を使用できることを理解するであろう。本発明で使用される共振キャビティの形状に関して、これは、例えば、いわゆる「ピルボックス・キャビティ」(本質的に円筒形である)であってもよいが、他の形状も可能である。TM110キャビティの効率は、キャビティを適切な誘電材料で(部分的に)充填することによって、改善できることに留意されたい。
図1は、現在の本発明の実施態様が実施されるCPM Mの実施態様を極めて模式的に示す図であり、この場合、CPMは(S)TEMであるが、本発明との関連では、例えば、イオンベース顕微鏡又はプロトン顕微鏡であっても、同様に有用であり得る。図において、真空エンクロージャ2の中で、(例えばショットキー・エミッタのような)連続電子ソース4は、電子光学照射器6を通過する電子ビーム(B)を生成し、その後それらを(例えば、(局所的に)薄くされ/平坦化された)試料Sの選択された部分へ方向付け/集束させるのに役立つ。この照射器6は、電子−光軸B’を有し、一般的に様々な静電/磁気レンズ、(走査)偏向器8、補正器(例えば非点収差補正器)等を備える。典型的に、コンデンサシステムを備えることもできる(実際は、部材6の全体が、しばしばコンデンサシステムとも呼ばれる)。
− TEMカメラ30。カメラ30では、電子束は、静的画像(又はディフラクトグラム)を形成することができ、それはコントローラ10により処理されることができ、例えば、フラットパネルディスプレイのような表示装置(図示せず)に表示されることができる。必要でないときに、カメラ30は、(矢印30’によって、模式的に示されるように)軸B’の経路の外へ出るように、格納され/引き出されることができる。
− STEM検出器32。検出器32からの出力は、試料S上のビームBの(X,Y)走査位置の関数として、記録されることができ、X,Yの関数として検出器32からの出力の「マップ」である画像が構築されることができる。
一般に、検出器32(例えば、毎秒106ポイント)は、カメラ30(例えば、毎秒102画像)よりもはるかに高い取得レートを有する。従来のツールでは、カメラ30内に特徴的に存在する画素のマトリクスとは対照的に、検出器32は、カメラ30内にある例えば20mmの直径を有する単一ピクセルを含むことができる。再び、必要ないときに、検出器32は(矢印32’によって、模式的に示されるように)軸B’の経路の外へ出るように、格納され/引き出されることができる(そのような格納は、例えば、ドーナツ型環状暗視野検出器32の場合には必要ではない。このような検出器では、中心穴は、検出器が使用されていないときにビーム通過を可能にする)。
− カメラ30又は検出器32を用いたイメージングに代わるものとして、本発明に関する高時間分解能(HTR)検出器34が起動されることもできる。
部材30、32及び34の順序/位置は厳密ではない点に留意する必要があり、多くの可能な変形が考えられる。部材30、32、34により提供される機能も必ずしも網羅的ではない。例えば、顕微鏡Mは、例えば、EELSモジュールを含んでもよい。
− ビームチョッパとして配置され、連続/静的ソース4から出てくるビームをパルス化するのに役立つTM110キャビティ12。
キャビティ12は、電気的励起ソース16に接続される。
− キャビティ12の発振周波数よりも低い発振周波数で作動するように意図され、キャビティ12からのパルスの連続流を一連のパルス列に変換する静電(例えば容量性)偏向器14。偏向器14は、電気的励起ソース18に接続される。連続ソース4、キャビティ12及び偏向器14により形成される複合構造は、本発明の状況において、一次ソース4’を形成するものとみなすことができる。
必要に応じて、部材14は、キャビティ12よりも低い周波数で動作するように構成されたRFキャビティであってもよい。部材14は、必要に応じて、下流側(図に示すようにキャビティの後)ではなく、キャビティ12の上流(その前に)に置くことができる。
‐ 試料Sの繰り返し励起20’を起こさせる、二次ソース20。
この特定のケースにおいて、ソース20はパルス化されたレーザであり、励起20’はレーザ光線パルスである。二次ソース20と偏向器14の動作周波数は互いに一致しているので、試料Sは、二次励振20’当たり上記の一次パルス列の一つを受光する。この問題で試料励起のために使用されるパルスレーザ20は、典型的には〜75‐80MHzの周波数で、〜1フェムト秒のオーダーのパルス持続期間を有するパルスを生成する。
− 検出器34は、それぞれが個別の読み出し回路を有する画素の集積アレイを含むTimepix検出器を含む。
キャビティ12の振動周波数は、検出器34の最小限の時間的分解能に合致するように選択される。キャビティ12又は偏向器14は、ビーム経路B’上に配置され、ビームBによって、横切られるようにするための、入口開口及び出口開口(例えば、対向する位置にある一対の、小さい、軸方向穴(キャビティ用)、又はスリット(容量性偏向器用)をそれぞれ備える。これらのキャビティが必要でない場合(例えば、CPM Mが「時間分解」モードではなく「通常」モードで使用されているため)、これらのキャビティは単にオフにすることができる。代替的に/付加的に、それらのうちの1以上は、それらをビーム経路Bの外へ出すように移動させる(かつ、必要なときに元の位置に戻す)ために用いられる格納機構に搭載されうる。
Claims (9)
- 荷電粒子顕微鏡法を使用して試料を調査する方法であって、
− ビーム経路に沿って伝播する荷電粒子のパルスビームを生成するために一次ソースを使用するステップと、
− 前記ビーム経路内の照射位置に試料を提供するステップと、
− 前記試料の繰り返し励起を生成するために二次ソースを使用するステップと、
− 各前記励起の後に前記試料を横切る前記ビームの荷電粒子を登録するために検出器を使用するステップと、
を備える荷電粒子顕微鏡であって、
− 前記一次ソースは、前記二次ソースによる励起当たりに一連の複数のパルスを生成するように構成され、
− 前記検出器は、それぞれ個別の読み出し回路を有する複数ピクセルの集積アレイを含み、前記一連のうちの個別の粒子の到着時間を登録する、ように構成されている
方法。 - 前記検出器は、Timepix検出チップを含む。
請求項1記載の方法。 - 前記一次ソースは振動電磁ビーム偏向器を含む。
請求項1又は2記載の方法。 - 前記偏向器は、TM110RFキャビティ・ビームチョッパを含む。
請求項3記載の方法。 - − 前記一次ソースは、RFキャビティ・ビームチョッパ及び振動電磁ビーム偏向器の直列配置を含み、
− 前記振動電磁ビーム偏向器の作動一次端数は、前記励起の周波数に適合する、
請求項3又は4記載の方法。 - 前記二次ソースはレーザを含む。
請求項1乃至5いずれか1項記載の方法。 - 前記一連のパルスの位相は、前記試料の2つの連続する励起の間に調整される、
請求項1乃至6いずれか1項記載の方法。 - 前記一次ソースに対して、パルス持続期間dp及びパルス繰り返しレートrpの値が以下を含む群から選択される、
・dp<1ns及びrp>50MHz、
・dp<100ps及びrp>300MHz、
・dp≦1ps及びrp≧1GHz、
請求項1乃至7いずれか1項記載の方法。 - 荷電粒子顕微鏡であって、
− ビーム経路に沿って伝播する荷電粒子のパルスビームを生成するための一次ソースと、
− 前記ビーム経路内の照射位置で試料を保持するための試料ホルダと、
− 前記試料の繰り返し励起のための二次ソースと、
− 各前記励起の後に前記試料を横切る前記ビーム内の荷電粒子を登録するための検出器と、
− 前記顕微鏡の光学特性を管理するための電子制御器と、
を備える荷電粒子顕微鏡であって、
− 前記制御器は、前記二次ソースによる励起ごとの一連の複数のパルスを生成するように前記一次ソースを作動させるように構成されており、
−前記検出器は、それぞれ個別の読み出し回路を有する複数ピクセルの集積アレイを含み、前記一連のうちの個別の粒子の到着時間を登録する、ように構成されている、
荷電粒子顕微鏡。
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