JP2018073817A - リチウム金属電極およびそれに関連するリチウム金属電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】リチウム金属電極10aは、集電体102、多孔性電気絶縁層104、イオン拡散層108、およびリチウム金属層106を備える。多孔性電気絶縁層104は、より大きなスルーホールH1を有する絶縁層104a、およびより小さなスルーホールH2を有する阻止層104bを備える。集電体102は絶縁層104aの片側上に配置され、阻止層104bは絶縁層104aの他の側上に配置される。リチウムデンドライトは、大部分絶縁層104aのスルーホールH1内に析出し、阻止層104bのために上方に析出しない。したがって、リチウムデンドライトは電気絶縁体を貫通せず、その結果、リチウム金属電池の安全性を大きく改善できる。
【選択図】図1
Description
リチウム電池システムの研究の歴史によれば、最も早く開発されたリチウム電池は、再充電可能なリチウム金属電池であり、この電池はかなり高いエネルギー密度を有するが、その一方で、電解質に対する化学反応能力が高いために、安定性および安全性に関して深刻な問題がある。リチウム金属電池システムの安全性の問題を考慮すれば、再充電可能なリチウム電池の開発は、再充電可能なリチウム合金電池システムおよび再充電可能なリチウムイオン電池システムに徐々に集中している。
リチウムイオンシステムおよびリチウム重合体システムと比較して、リチウム金属システムのエネルギー密度は、他のシステムよりもはるかに高い。しかしながら、リチウム金属が高い化学的活性を有するので、リチウム金属が適切な条件の下で保存されない、または動作させられない場合、非常に激しい酸化還元反応が発生する。事実上、リチウム金属電池システムは、リチウム金属の安全性、加工、および保存の問題を克服できる場合にのみ現在のスマート電気機器に好適である。
近年、安全性を保証するために、再充電可能なリチウム重合体電池システムが開発された。リチウム電池システムの安全性を改善するために、当初の有機溶媒は重合体電解質に置き換えられた。
電気絶縁層104は、集電体102の面上に配置される。絶縁層104aは、少なくとも1つの第1のスルーホールH1を有する。集電体102の面のいくつかの部分は第1のスルーホールH1に従って露出し、リチウム金属層106は、集電体102の露出した面上に配置される。リチウム金属層106の上には、イオン拡散層108が第1のスルーホールH1内に配置され、リチウム金属層106に隣接する。イオン拡散層108は、リチウム金属層106と直接または間接的に接触してもよい、または特定の条件の下では、リチウム金属層108と全く接触さえしない。
イオン拡散層108は、第1のスルーホールH1内に完全に配置される、または第1のスルーホールH1内に部分的に配置されることが可能である。イオン拡散層108は、全部が絶縁層104a内部に位置決めされ、阻止層104bの中に入り込まない。すなわち、イオン拡散層108は、阻止層104bの第2のスルーホールH2の中に位置しない。場合によっては、絶縁層104aは、2つ以上の第1のスルーホールH1を有してもよい。図2に示すように、リチウム金属層106およびイオン拡散層108は、上記に示すように配置できる。
絶縁重合体材料は、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリウレタン、ポリアクリレート、エポキシ樹脂、またはシリコーンを含む。絶縁ガラス繊維材料は、FR4−クラスのエポキシガラス繊維材料を含む。絶縁層104aおよび/または阻止層104bは、多層構造であるとき、上述の材料の他に、電気的に絶縁された材料、電気的に絶縁されたコーティングを有する任意の材料、または電気的に絶縁された材料によって完全に覆われた任意の材料から作られる。
イオン拡散層108の面は、アニオンおよび/またはカチオンを運ぶ帯電面を有するようにさらに処理されてもよい。たとえば、イオン拡散層108のカチオンで帯電した面は、電気二重層効果を低減でき、その結果、充電中のリチウムイオン移動の偏りを低減できる。イオン拡散層108のアニオンで帯電した面は、リチウムイオンを分布させるのに役立つ可能性がある。
図3に示すように、リチウム金属電極10bの第1のスルーホールH1の直径は一様ではなく、リチウム金属電極10bの第2のスルーホールH2の直径は一様ではない。すなわち、第1のスルーホールH1のサイズはさまざまであってもよく、第2のスルーホールH2のサイズはさまざまであってもよい。事実上、一様なサイズの第1のスルーホールH1を有する絶縁層104aは、一様ではないサイズの第2のスルーホールH2を有する阻止層104bと結合されてもよい、または一様なサイズの第2のスルーホールH2を有する阻止層104bと結合されてもよい。同様に、一様ではないサイズの第1のスルーホールH1を有する絶縁層104aは、一様ではないサイズの第2のスルーホールH2を有する阻止層104bと結合されてもよい、または一様なサイズの第2のスルーホールH2を有する阻止層104bと結合されてもよい。しかしながら、上述のどのような種類の組合せでも、第2のスルーホールH2の直径は、第1のスルーホールH1よりも小さくなければならない。
ただ1つの第1のスルーホールH1を有する絶縁層104aに関しては、第1のスルーホールH1のサイズは、電極の活性反応領域以下である。2つ以上の第1のスルーホールH1を有する絶縁層104aに関しては、第1のスルーホールH1の直径は、これらの第1のスルーホールH1が同じサイズを有しても、有さなくても、50ミクロン未満である。リチウムデンドライトのサイズは1ミクロンよりも大きいので、一様なサイズの第2のスルーホールH2および一様ではないサイズの第2のスルーホールH2の直径は、1ミクロン未満である。
第1の密着層AD1の材料は、シリコーン、ポリエチレン、ポリプロピレン、熱可塑性ポリイミドなどのような電解質不活性材料から選択される方がさらによい。したがって、第1の密着層AD1は電解質と、具体的には、液相電解質および/またはゲル相電解質と反応せず、その結果、第1の密着層AD1の密着能力は低減しない。その上、絶縁層104aおよび阻止層104bは一体化されないので、図5に示すように、絶縁層104aと阻止層104bの間に第2の密着層AD2を提供できる。
第2の密着層AD2の材料は、第1の密着層AD1に関して言及した材料から選択できる。しかしながら、絶縁層104aおよび阻止層104bの材料は事実上、同一にできない。電極をより薄くするために、第1の密着層AD1の厚さは1〜30ミクロンの範囲とする方がよく、第2の密着層AD2の厚さは、同様に1〜30ミクロンの範囲とする方がよい。それに応じて、電極10dおよび10e内部でのリチウムイオンの移動距離は低減されず、その結果、電池の容量は減少しない。同様に、第2の密着層AD2の材料は、電解質と、具体的には、液相電解質および/またはゲル相電解質と反応しない材料を選ぶ方がよく、その結果、第2の密着層AD2は溶解しない、膨潤しない、および/または劣化しない。
密封フレーム40の大部分は、リチウム金属電極10bおよび/または正極電極30の周囲の内部に直交して配置される。すなわち、密封フレーム40の大部分は、リチウム金属電極10bの第1の集電体102と正極電極30の第2の集電体302の両方の外周に押し出されるのではなく、リチウム金属電極102の内面上に、および正極電極302の内面上に配置される。当然のことながら、上述は主に密封フレーム40の大部分に関する、すなわち、第1の集電体102および第2の集電体302が同一範囲を有しない場合などの特定の場合には、密封フレーム40のいくつかの部分は、リチウム金属電極10bの第1の集電体102と正極電極30の第2の集電体302の両方の外周に向かって押し出される。
リチウムイオンは、イオン拡散層の粒子および/または繊維によって形成された小孔を通って転送されることが可能である。場合によっては、リチウムイオンはデンドライトとして析出する、またはイオン拡散層の外面上にSEIを形成する。リチウムデンドライトは、イオン拡散層の小孔の内部で析出し、剥離する。析出する間、リチウムデンドライトはイオン拡散層の粒子および/または繊維に付着して、固体電解質界面(SEI)の強度を高める。すなわち、SEIの表面張力は、イオン拡散層にうまく付着することによって解放され、その結果、SEIははるかに安定する。
SEIの厚さ(およそ10〜50ナノメートル)と比較して、リチウムデンドライトの析出/剥離の体積変化(15〜20ミクロン)はあまりにも大きすぎ、SEIは、イオン拡散層からの支持を提供することがなければ、リチウムデンドライトの析出および/または剥離の間にひどく損傷する。粒子および/または繊維を有するイオン拡散層は、SEIのための支持を提供して、電池の容量損失を低減でき、特定の条件の下で、SEIを形成する反応と反応さえできる。
また、リチウムデンドライトと電解質の間の界面は、完全な状態を保つことが可能であり、その結果、界面の抵抗を低減でき、界面の過電圧を制御することによってリチウムデンドライト析出の一様性を現すことが可能である。
Claims (23)
- 集電体と、
少なくとも1つの第1のスルーホールを有し、前記集電体の一方の面を部分的に前記少なくとも1つの第1のスルーホールに応じて露出させ、前記集電体の前記一方の面の残りの部分を覆うように当該集電体の当該一方の面上に配置された絶縁層、および、当該絶縁層上に前記集電体に隣接せずに配置され、前記少なくとも1つの第1のスルーホールよりも小さな直径を有する複数の第2のスルーホールを有する阻止層を有する、前記集電体に隣接して配置された多孔性電気絶縁層と、
前記絶縁層の前記少なくとも1つの第1のスルーホールの内部、且つ、前記阻止層および前記第2のスルーホールの下側に完全にあるように配置された、多孔性を有する少なくとも1つのイオン拡散層と、
前記絶縁層の前記少なくとも1つの第1のスルーホールに応じて露出した前記集電体の前記一方の面上に配置されたリチウム金属層と、
を備えるリチウム金属電極。 - 前記集電体は固体または多孔質であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記絶縁層および/または前記阻止層は単層構造または多層構造であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記絶縁層および/または前記阻止層の材料は、絶縁重合体材料、絶縁セラミック材料、絶縁ガラス材料、絶縁ガラス繊維材料、およびそれらの組合せからなる群から選択されることを特徴とする、請求項3に記載のリチウム金属電極。
- 前記絶縁層の開口比は40%−99.5%の範囲であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記絶縁層は、前記少なくとも1つの第1のスルーホールとして、複数の第1のスルーホールを有することを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記絶縁層の前記複数の第1のスルーホールの直径は一様である、または、一様ではないことを特徴とする、請求項6に記載のリチウム金属電極。
- 前記複数の第1のスルーホールの直径は50ミクロン以上であることを特徴とする、請求項7に記載のリチウム金属電極。
- 前記絶縁層の開口比は25%−80%の範囲であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記第2のスルーホールの直径は一様である、または、一様ではないことを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記第2のスルーホールの直径は1ミクロン以下であることを特徴とする、請求項10に記載のリチウム金属電極。
- 前記多孔性電気絶縁層の厚さは16−65ミクロンの範囲であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記絶縁層の厚さは15−40ミクロンの範囲であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記阻止層の厚さは1−25ミクロンの範囲であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記リチウム金属層の厚さは0.3−5ミクロンの範囲であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記集電体は第1の密着層によって前記絶縁層に密着することを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記第1の密着層の厚さは1−30ミクロンの範囲であることを特徴とする、請求項16に記載のリチウム金属電極。
- 前記絶縁層は第2の密着層によって前記阻止層に密着することを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- 前記第2の密着層の厚さは1−30ミクロンの範囲であることを特徴とする、請求項18に記載のリチウム金属電極。
- 前記少なくとも1つのイオン拡散層は、アニオンおよび/またはカチオンを運ぶ帯電面を有するようにさらに処理されることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム金属電極。
- リチウム金属電極であって、
第1の集電体と、
少なくとも1つの第1のスルーホールを有し、前記第1の集電体の一方の面を部分的に前記少なくとも1つの第1のスルーホールに応じて露出させ、前記第1の集電体の前記一方の面の残りの部分を覆うように当該第1の集電体の当該一方の面上に配置された絶縁層、および、当該絶縁層上に前記第1の集電体に隣接せずに配置され、前記少なくとも1つの第1のスルーホールよりも小さな直径を有する複数の第2のスルーホールを有する阻止層を有する、前記第1の集電体に隣接して配置された多孔性電気絶縁層と、
前記絶縁層の前記少なくとも1つの第1のスルーホールの内部、且つ、前記阻止層および前記第2のスルーホールの下側に完全にあるように配置された、多孔性を有する少なくとも1つのイオン拡散層と、
前記絶縁層の前記少なくとも1つの第1のスルーホールに応じて露出した前記第1の集電体の前記一方の面上に配置されたリチウム金属層と、
を有するリチウム金属電極と、
前記リチウム金属電極に対応して配置され、第2の集電体および正極活物質層を有する正極電極と、
前記正極電極と前記リチウム金属電極の間に配置され、少なくとも1つの電解質を有する電気絶縁体と、
密封のため、前記リチウム金属電極の前記第1の集電体と前記正極電極の前記第2の集電体との双方の内周のみに配置された密封フレームと、
を備えたことを特徴とするリチウム金属電池。 - 前記電気絶縁体は、イオン導電性であり、重合体セパレータ、コーティングを有する重合体セパレータ、セラミックセパレータ、または固体セパレータであることを特徴とする、請求項21に記載のリチウム金属電池。
- 前記密封フレームの大部分は、前記リチウム金属電極および/または前記正極電極の周囲内に直交して配置されることを特徴とする、請求項21に記載のリチウム金属電池。
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