JP2017131814A - エレクトロスプレー装置および薄膜の形成方法 - Google Patents

Abstract

【課題】基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷に起因して、基板に堆積される薄膜の膜厚がばらつくのを抑制することが可能なエレクトロスプレー装置を提供する。【解決手段】このエレクトロスプレー装置１００は、ノズル１から噴霧された溶液材料を、基板３に薄膜８として堆積させるエレクトロスプレー装置１００であって、溶液材料に電圧を印加した状態で噴霧するノズル１と、基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷を除電するための除電部４と、除電部４により基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷を除電する除電動作を間に挟むように、ノズル１から溶液材料を噴霧する薄膜堆積動作と除電動作とを切り替える制御部７とを備える。【選択図】図１

Description

この発明は、エレクトロスプレー装置および薄膜の形成方法に関し、特に、溶液材料に電圧を印加した状態で噴霧するノズルを備えるエレクトロスプレー装置および薄膜の形成方法に関する。

従来、ノズルから噴霧された溶液材料を基板に薄膜として堆積させるエレクトロスプレー装置が知られている（たとえば、特許文献１参照）。

上記特許文献１には、基板が載置されるプレートと、電圧が印加された状態の溶液材料を基板に噴霧するノズルとを備えるエレクトロスプレー装置が開示されている。このエレクトロスプレー装置では、基板は金属製のプレートの表面上（ノズル側の表面上）に配置されている。また、金属製のプレートは、接地されている。これにより、ノズルと金属製のプレートとの間に電界が生じるので、基板が非導電性の場合でも、溶液材料を噴霧（塗布）することが可能になる。

特開２０１４−１４７８９１号公報

しかしながら、上記特許文献１に記載のエレクトロスプレー装置では、ノズルから電圧が印加された状態の溶液材料が基板に噴霧（塗布）されるため、基板および基板に堆積した溶液材料の薄膜に電荷（正の電荷）が帯電する場合がある。この場合、薄膜に帯電した電荷（正の電荷）と、ノズルから噴霧された溶液材料とが反発して、ノズルから噴霧された電荷（正の電荷）を帯びた溶液材料が基板に堆積（付着）しにくくなるという不都合がある。また、基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷に起因して、ノズルと基板（金属製のプレート）との間の電界が弱まり、安定した状態でノズルから溶液材料を噴霧できなくなるという不都合がある。これらのため、基板に堆積される薄膜の膜厚がばらつく（均一にならない）という問題点がある。

この発明は、上記のような課題を解決するためになされたものであり、この発明の１つの目的は、基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷に起因して、基板に堆積される薄膜の膜厚がばらつくのを抑制することが可能なエレクトロスプレー装置および薄膜の形成方法を提供することである。

上記目的を達成するために、この発明の第１の局面によるエレクトロスプレー装置は、ノズルから噴霧された溶液材料を、基板に薄膜として堆積させるエレクトロスプレー装置であって、溶液材料に電圧を印加した状態で噴霧するノズルと、基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷を除電するための除電部と、除電部により基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷を除電する除電動作を間に挟むように、ノズルから溶液材料を噴霧する薄膜堆積動作と除電動作とを切り替える切替部とを備える。

この第１の局面によるエレクトロスプレー装置では、上記のように、除電部により基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷を除電する除電動作を間に挟むように、ノズルから溶液材料を噴霧する薄膜堆積動作と除電動作とを切り替える切替部を備える。これにより、薄膜堆積動作により基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷が除電動作により除電されるので、除電後の薄膜堆積動作の際に、ノズルから噴霧された電荷を帯びた溶液材料が反発されることと、ノズルと基板との間の電界が弱まることとが抑制される。その結果、基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷に起因して、基板に堆積される薄膜の膜厚がばらつくのを抑制することができる。

また、基板が絶縁性の部材からなる場合、薄膜堆積動作により基板自身も帯電するおそれがある一方、基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷が除電動作により除電されるとともに基板も除電することができるので、電荷が比較的帯電しやすい厚みの大きい基板、および、電荷が比較的帯電しやすい材質の基板を使用することができる。

上記第１の局面によるエレクトロスプレー装置において、好ましくは、切替部は、薄膜の膜厚が目標膜厚に達するまで、複数回に分割された薄膜堆積動作と除電動作とを交互に切り替えるように構成されている。このように構成すれば、２回目以降の薄膜堆積動作の開始前に、除電動作により基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷が除電されているので、基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷に起因して、基板に堆積される薄膜の膜厚がばらつくのを効果的に抑制することができる。

この発明の第２の局面による薄膜の形成方法は、電圧を印加した状態でノズルから噴霧された溶液材料を、基板に薄膜として堆積させるエレクトロスプレー装置による薄膜の形成方法であって、ノズルから溶液材料を噴霧する薄膜堆積動作を行うことと、基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷を除電する除電動作を間に挟むように、薄膜堆積動作と除電動作とを切り替えることとを備える。

この第２の局面による薄膜の形成方法では、上記のように、基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷を除電する除電動作を間に挟むように、薄膜堆積動作と除電動作とを切り替えることを備える。これにより、薄膜堆積動作により基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷が除電動作により除電されるので、除電後の薄膜堆積動作の際に、ノズルから噴霧された電荷を帯びた溶液材料が反発されることと、ノズルと基板との間の電界が弱まることとが抑制される。その結果、基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷に起因して、基板に堆積される薄膜の膜厚がばらつくのを抑制することが可能な薄膜の形成方法を提供することができる。

また、基板が絶縁性の部材からなる場合、薄膜堆積動作により基板自身も帯電するおそれがある一方、基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷が除電動作により除電されるとともに基板も除電することができるので、電荷が比較的帯電しやすい厚みの大きい基板、および、電荷が比較的帯電しやすい材質の基板を使用することが可能な薄膜の形成方法を提供することができる。

上記第２の局面による薄膜の形成方法において、好ましくは、薄膜堆積動作を行うことは、薄膜堆積動作を複数回に分割し、薄膜の膜厚が目標膜厚に達するまで、除電動作を間に挟んで、薄膜堆積動作を複数回行うことを含む。これにより、薄膜堆積動作が複数回に分割されるので、分割された１回分の薄膜堆積動作に要する時間は比較的短い。その結果、１回の薄膜堆積動作により基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電する電荷量が小さくなるので、ノズルから電荷を帯びた噴霧された溶液材料が反発されることと、ノズルと基板との間の電界が弱まることとがより抑制される。これにより、基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷に起因して、基板に堆積される薄膜の膜厚がばらつくのをより抑制することができる。

上記第２の局面による薄膜の形成方法において、好ましくは、薄膜堆積動作を複数回に分割して行うことは、薄膜の膜厚が目標膜厚に達するまで、複数回に分割された薄膜堆積動作と除電動作とを交互に切り替えることを含む。このように構成すれば、２回目以降の薄膜堆積動作の開始前に、除電動作により基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷が除電されているので、基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷に起因して、基板に堆積される薄膜の膜厚がばらつくのを効果的に抑制することができる。

本発明によれば、上記のように、基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷に起因して、基板に堆積される薄膜の膜厚がばらつくのを抑制することができる。

本発明の第１実施形態によるエレクトロスプレー装置の全体図である。 本発明の第１実施形態によるエレクトロスプレー装置の側面図である。 複数回に分割された薄膜堆積動作を説明するための図である。 本発明の第１実施形態によるエレクトロスプレー装置の薄膜堆積動作および除電動作を説明するための図である。 本発明の第１実施形態によるエレクトロスプレー装置の除電動作を説明するための図である。 本発明の第２実施形態によるエレクトロスプレー装置の全体図である。 本発明の第２実施形態によるエレクトロスプレー装置の除電動作を説明するための図である。

以下、本発明を具体化した実施形態を図面に基づいて説明する。

［第１実施形態］
（エレクトロスプレー装置の構造）
図１〜図３を参照して、第１実施形態によるエレクトロスプレー装置１００の構造について説明する。エレクトロスプレー装置１００は、ノズル１から噴霧された溶液材料を、基板３に薄膜８として堆積させるように構成されている。

図１に示すように、第１実施形態によるエレクトロスプレー装置１００は、ノズル１を備えている。ノズル１は、溶液材料に電圧を印加した状態で噴霧するように構成されている。また、ノズル１は、複数設けられている。複数のノズル１は、Ｘ方向に沿って一列に配置されている。また、複数のノズル１は、溶液材料を上方（Ｚ１方向）に噴霧するように構成されている。

また、エレクトロスプレー装置１００は、ノズル１に対向するように設けられるアースプレート２を備えている。アースプレート２は、導電性の部材（金属など）から構成されている。また、アースプレート２は、接地されている。また、アースプレート２の下面（Ｚ２方向側の面）には、基板３が載置されている。なお、基板３は、たとえば真空吸着によりアースプレート２に載置されている。

基板３は、たとえば、ガラスまたは樹脂などの絶縁性の部材からなる。

また、エレクトロスプレー装置１００は、除電部４を備えている。除電部４は、基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷を除電するように構成されている。また、除電部４は、基板３に軟Ｘ線を照射することにより、基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷を除電するように構成されている。また、除電部４は、複数設けられている。除電部４は、略矩形形状のアースプレート２の一対の辺（たとえば短辺）に沿って複数ずつ設けられている。なお、「軟Ｘ線」とは、比較的エネルギーが低く、透過性の弱いＸ線を意味する。

また、除電部４は、エレクトロスプレー装置１００に固定した状態で配置されている。除電部４は、軟Ｘ線を照射することにより、比較的広い範囲（空間）の除電を行うことが可能である。また、除電部４は、無風状態で（基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に送風することなく）除電を行うことが可能である。これにより、基板３に堆積された薄膜８に風紋（送風による紋様）を生じさせることなく除電を行うことが可能である。また、送風による基板３に堆積された薄膜８の乾燥のおそれなく除電を行うことが可能である。

また、エレクトロスプレー装置１００は、ＸＹステージ５を備えている。そして、複数のノズル１は、ＸＹステージ５に取り付けられている。具体的には、ＸＹステージ５は、Ｘ軸フレーム５ａとＹ軸フレーム５ｂとを含む。そして、複数のノズル１は、Ｘ軸フレーム５ａ上に取り付けられている。

また、ＸＹステージ１５を取り囲むように複数の支柱６が設けられている。アースプレート２は、ノズル１に対向するように、複数の支柱６に支持されている。

また、エレクトロスプレー装置１００は、制御部７を備えている。制御部７は、ノズル１からの溶液材料の噴霧、除電部４およびＸＹステージ５の動作を制御するように構成されている。ここで、第１実施形態では、制御部７は、除電部４により基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷を除電する除電動作を間に挟むように、ノズル１から溶液材料を噴霧する薄膜堆積動作と除電動作とを切り替えるように構成されている。なお、制御部７は、特許請求の範囲の「切替部」の一例である。

具体的には、図３に示すように、エレクトロスプレー装置１００は、薄膜８の膜厚が目標膜厚ｔに達するまで、複数回に分割して薄膜堆積動作を行う。たとえば、１回の薄膜堆積動作より堆積する薄膜８の膜厚をｔ／４として、薄膜堆積動作を４回行う。そして、第１実施形態では、制御部７は、薄膜８の膜厚が目標膜厚ｔに達するまで、複数回（４回）に分割された薄膜堆積動作と除電動作とを交互に切り替えるように構成されている。以下、薄膜８の形成方法について具体的に説明する。

（薄膜の形成方法）
次に、図４および図５を参照して、エレクトロスプレー装置１００による薄膜８の形成方法について説明する。なお、エレクトロスプレー装置１００の動作は、制御部７により制御されている。

まず、図４（ａ）に示すように、薄膜８が堆積されていない基板３に対して、ノズル１から溶液材料を噴霧する１回目の薄膜堆積動作が行われる。なお、第１実施形態では、薄膜堆積動作は、薄膜８の膜厚が目標膜厚ｔに達するまで、複数回（たとえば、４回）に分割されている。また、４回行われる薄膜堆積動作において、それぞれ堆積される薄膜８の膜厚は、略等しい。そして、図４（ｂ）に示すように、１回目の薄膜堆積動作により、ｔ／４の膜厚分、薄膜８が堆積される。また、薄膜堆積動作では、ＸＹステージ５によりノズル１をＸ方向およびＹ方向に移動させながら、基板３に薄膜８を堆積させる。このとき、ノズル１に印加される電圧と同じ極性の電荷（たとえば、正電荷）が基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電する。

次に、第１実施形態では、基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷を除電する除電動作を間に挟むように、薄膜堆積動作と除電動作とが切り替えられる。すなわち、図４（ｃ）および図５に示すように、ノズル１からの溶液材料の噴霧を停止し、１回目の薄膜堆積動作を終了させた後、除電部４から軟Ｘ線を照射させることにより、１回目の除電動作が行われる。これにより、基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷（正電荷）が除電される。なお、除電動作では、ノズル１が基板３から離間するように移動されている。

次に、図４（ｄ）に示すように、１回目の除電動作から２回目の薄膜堆積動作に切り替えられる。すなわち、除電部４からの軟Ｘ線の照射を停止させた後、ノズル１からの溶液材料の噴霧が開始される。これにより、図４（ｅ）に示すように、ｔ／４の膜厚分薄膜８が堆積されて、合計ｔ／２の膜厚の薄膜８が形成される。その後、２回目の除電動作、３回目の薄膜堆積動作および除電動作が行われる。その後、４回目の薄膜堆積動作が行われることにより、膜厚ｔの薄膜８が形成される。最後に、膜厚ｔの薄膜８を乾燥させて、薄膜８の形成が終了する。

（第１実施形態の効果）
次に、第１実施形態の効果について説明する。

第１実施形態では、上記のように、除電部４により基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷を除電する除電動作を間に挟むように、ノズル１から溶液材料を噴霧する薄膜堆積動作と除電動作とを切り替える制御部７を備える。これにより、薄膜堆積動作により基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷が除電動作により除電されるので、除電後の薄膜堆積動作の際に、ノズル１から噴霧された電荷を帯びた溶液材料が反発されることと、ノズル１と基板３との間の電界が弱まることとが抑制される。その結果、基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷に起因して、基板３に堆積される薄膜８の膜厚がばらつくのを抑制することができる。

また、基板３が絶縁性の部材からなる場合、薄膜堆積動作により基板３自身も帯電するおそれがある一方、基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷が除電動作により除電されるとともに基板３も除電することができるので、電荷が比較的帯電しやすい厚みの大きい基板３、および、電荷が比較的帯電しやすい材質の基板３を使用することができる。

また、第１実施形態では、上記のように、薄膜８の膜厚が目標膜厚ｔに達するまで、複数回に分割された薄膜堆積動作と除電動作とを交互に切り替えるように制御部７を構成する。これにより、２回目以降の薄膜堆積動作の開始前に、除電動作により基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷が除電されているので、基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷に起因して、基板３に堆積される薄膜８の膜厚がばらつくのを効果的に抑制することができる。

また、第１実施形態では、上記のように、薄膜堆積動作を複数回に分割し、薄膜８の膜厚が目標膜厚ｔに達するまで、除電動作を間に挟んで、薄膜堆積動作を複数回行う。これにより、薄膜堆積動作が複数回に分割されるので、分割された１回分の薄膜堆積動作に要する時間は比較的短い。その結果、１回の薄膜堆積動作により基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電する電荷量が小さくなるので、ノズル１から噴霧された電荷を帯びた溶液材料が反発されることと、ノズル１と基板３との間の電界が弱まることとがより抑制される。これにより、基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷に起因して、基板３に堆積される薄膜８の膜厚がばらつくのをより抑制することができる。

［第２実施形態］
（エレクトロスプレー装置の構造）
図６を参照して、第２実施形態によるエレクトロスプレー装置１１０の構造について説明する。エレクトロスプレー装置１１０は、上記軟Ｘ線を照射することにより基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷が除電されていた第１実施形態と異なり、イオン化した空気を送風することにより基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷を除電する。

第２実施形態によるエレクトロスプレー装置１１０は、除電部１４を備えている。除電部１４は、イオナイザにより構成されている。すなわち、除電部１４は、イオン化した空気を基板３に送風することにより、基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷を除電するように構成されている。また、除電部１４は、棒形状を有する。そして、除電部１４は、Ｘ方向に沿ったエアカーテン状のイオン化した空気をＺ１方向に送風するように構成されている。

また、エレクトロスプレー装置１１０は、ＸＹステージ１５を備えている。具体的には、ＸＹステージ１５は、Ｘ軸フレーム１５ａおよびＸ軸フレーム１５ｂと、Ｙ軸フレーム１５ｃとを含む。複数のノズル１は、Ｘ軸フレーム１５ａ上に取り付けられている。除電部１４は、Ｘ軸フレーム１５ｂ上に取り付けられている。

また、エレクトロスプレー装置１１０は、制御部１７を備えている。制御部１７は、ノズル１からの溶液材料の噴霧、除電部１４およびＸＹステージ１５の動作を制御するように構成されている。なお、制御部１７は、特許請求の範囲の「切替部」の一例である。

なお、第２実施形態のその他の構成は、上記第１実施形態と同様である。

（薄膜の形成方法）
次に、図６および図７を参照して、エレクトロスプレー装置１１０による薄膜８の形成方法について説明する。なお、エレクトロスプレー装置１１０の動作は、制御部１７により制御されている。

まず、図６に示すように、薄膜８が堆積されていない基板３に対して、ノズル１から溶液材料を噴霧する１回目の薄膜堆積動作が行われる。１回目の薄膜堆積動作の終了後、図７に示すように、ＸＹステージ１５により、ノズル１が基板３から離間するように移動される。

次に、ＸＹステージ１５により除電部１４が基板３に対して相対的に移動されながら、除電動作が行われる。すなわち、エアカーテン状のイオン化した空気が基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に送風される。これにより、基板３に堆積した溶液材料の薄膜８に帯電した電荷が除電される。そして、除電動作の終了後、ＸＹステージ１５により、除電部１４が基板３から離間するように移動される。

その後、薄膜８の膜厚が目標膜厚ｔに達するまで、複数回に分割された薄膜堆積動作と除電動作とが交互に切り替えながら行われる。

なお、第２実施形態の効果は、上記第１実施形態の効果と同様である。

［変形例］
なお、今回開示された実施形態および実施例は、すべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した実施形態および実施例の説明ではなく特許請求の範囲によって示され、さらに特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更（変形例）が含まれる。

たとえば、上記第１および第２実施形態では、薄膜堆積動作と除電動作とが交互に切り替えられる例を示したが、本発明はこれに限られない。たとえば、薄膜堆積動作を複数回行った後に、１回の除電動作を行ってもよい。

また、上記第１および第２実施形態では、複数回に分割された薄膜堆積動作においてそれぞれ堆積される薄膜の膜厚が略等しい例を示したが、本発明はこれに限られない。本発明では、各回の薄膜堆積動作において堆積される薄膜の膜厚を異ならせてもよい。たとえば、２回目の薄膜堆積動作において堆積される薄膜の膜厚の厚みを、１回目の薄膜堆積動作において堆積される薄膜の膜厚の厚みよりも大きくして、１回目に堆積された薄膜に２回目に堆積される薄膜（溶液材料）を溶かし込むようにしてもよい。

また、上記第１および第２実施形態では、ノズルが複数設けられる例を示したが、本発明はこれに限られない。たとえば、ノズルが１つだけ設けられていてもよい。

また、上記第１実施形態では、除電部が複数設けられる例を示したが、本発明はこれに限られない。たとえば、除電部が１つだけ設けられていてもよい。

また、上記第１（第２）実施形態では、除電部が軟Ｘ線を照射する（イオン化した空気を送風する）ことにより、基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷を除電する例を示したが、本発明はこれに限られない。たとえば、軟Ｘ線を照射する（イオン化した空気を送風する）こと以外の方法により、基板に堆積した溶液材料の薄膜に帯電した電荷を除電してもよい。

また、上記第１および第２実施形態では、絶縁性の基板に薄膜が堆積される例を示したが、本発明はこれに限られない。たとえば、導電性の基板に薄膜を堆積してもよい。

また、上記第１および第２実施形態では、溶液材料が下方から上方に向かって噴霧される例を示したが、本発明はこれに限られない。たとえば、溶液材料を上方から下方に向かって噴霧してもよいし、横方向に向かって噴霧してもよい。

また、上記第２実施形態では、薄膜堆積動作（ノズルからの溶液材料の噴霧）を停止させた後に、除電動作を行う例を示したが、本発明はこれに限られない。たとえば、ノズルを移動させて薄膜堆積動作を行いながら、ノズルの移動に追従するように除電部を移動させてもよい。これによっても、基板を部分的に見た場合、薄膜堆積動作と除電動作とが切り替えられている。

１ ノズル
３ 基板
４、１４ 除電部
７、１７ 制御部（切替部）
８ 薄膜
１００、１１０ エレクトロスプレー装置

Claims (5)

1. ノズルから噴霧された溶液材料を、基板に薄膜として堆積させるエレクトロスプレー装置であって、
   溶液材料に電圧を印加した状態で噴霧する前記ノズルと、
   前記基板に堆積した溶液材料の前記薄膜に帯電した電荷を除電するための除電部と、
   前記除電部により前記基板に堆積した溶液材料の前記薄膜に帯電した電荷を除電する除電動作を間に挟むように、前記ノズルから溶液材料を噴霧する薄膜堆積動作と前記除電動作とを切り替える切替部とを備える、エレクトロスプレー装置。
2. 前記切替部は、前記薄膜の膜厚が目標膜厚に達するまで、複数回に分割された前記薄膜堆積動作と前記除電動作とを交互に切り替えるように構成されている、請求項１に記載のエレクトロスプレー装置。
3. 電圧を印加した状態でノズルから噴霧された溶液材料を、基板に薄膜として堆積させるエレクトロスプレー装置による薄膜の形成方法であって、
   前記ノズルから溶液材料を噴霧する薄膜堆積動作を行うことと、
   前記基板に堆積した溶液材料の前記薄膜に帯電した電荷を除電する除電動作を間に挟むように、前記薄膜堆積動作と前記除電動作とを切り替えることとを備える、薄膜の形成方法。
4. 前記薄膜堆積動作を行うことは、前記薄膜堆積動作を複数回に分割し、前記薄膜の膜厚が目標膜厚に達するまで、前記除電動作を間に挟んで、前記薄膜堆積動作を複数回行うことを含む、請求項３に記載の薄膜の形成方法。
5. 前記薄膜堆積動作を複数回に分割して行うことは、前記薄膜の膜厚が目標膜厚に達するまで、複数回に分割された前記薄膜堆積動作と前記除電動作とを交互に切り替えることを含む、請求項４に記載の薄膜の形成方法。

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