JP2017111886A - 照明装置 - Google Patents

Abstract

【課題】高いバリア性と難燃性とを兼ね備えた有機電界発光照明装置を提供する。【解決手段】素子基板１０と、素子基板の一主面上に設けられた有機電界発光素子２０と、有機電界発光素子を覆う状態で素子基板の一主面上に設けられた封止層３０と、素子基板の他主面上に設けられた耐熱性を有する層４１とを備えた照明装置１。【選択図】図１

Description

本発明は、照明装置に関し、特には有機電界発光素子を発光体として用いた照明装置に関する。

有機電界発光素子は、陽極層と陰極層との間に有機発光機能層を挟持させた構成であり、有機発光機能層で発生した発光光が陽極層または陰極層から面状に取り出される。このため、有機電界発光素子を発光体として用いた照明装置は、面状に均一な照明が可能である。

近年、以上のような有機電界発光素子を用いた照明装置に対し、列車内や屋内の建材としての利用が期待されており、その実現のためには難燃性の向上が望まれている。このため、透明性材料で形成された素子基板に対して、ガラスクロスを貼り合わせた構成が提案されている（下記特許文献１参照）。また、ガラスクロスにリン酸エステルを含浸させた透光性基板を用いた構成が提案されている（下記特許文献２参照）。

特開２０１４−１５００４３号公報 特開２０１５−８１３４３号公報

ところで有機電界発光素子を用いた装置においては、有機発光機能層の劣化を防止することが信頼性の向上を図る上で不可欠である。

そこで本発明は、有機電界発光素子を発光体として用いながらも高いバリア性と難燃性とを兼ね備えた照明装置を提供することを目的とする。

上記の目的を達成するための本発明は、素子基板と、前記素子基板の一主面上に設けられた有機電界発光素子と、前記有機電界発光素子を覆う状態で前記素子基板の一主面上に設けられた封止層と、前記素子基板の他主面上に設けられた耐熱性を有する層とを備えた照明装置である。

本発明によれば、高いバリア性と難燃性とを兼ね備えた有機電界発光照明装置の提供が可能となる。

第１実施形態の照明装置の断面模式図である。 第２実施形態の照明装置の断面模式図である。 第３実施形態の照明装置の断面模式図である。 第４実施形態の照明装置の断面模式図である。

以下、本発明に係る照明装置の各実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。尚、各実施形態において共通の構成要素には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。

≪第１実施形態≫
図１は、第１実施形態の照明装置の断面模式図である。図１に示す第１実施形態の照明装置１は、素子基板１０、素子基板１０の一主面上に設けられた有機電界発光素子２０、有機電界発光素子２０を覆って素子基板１０の一主面上に設けられた封止層３０を備えている。また照明装置１は、素子基板１０の他主面上に設けられた耐熱性を有する層４１を備えており、この耐熱性を有する層４１を設けたところが特徴的である。以下、これらの各構成要素の詳細を、第１実施形態に特徴的である耐熱性を有する層４１から順に説明し、次いで照明装置の製造方法を説明する。

＜耐熱性を有する層４１＞
耐熱性を有する層４１は、難燃剤を含有する層であって、難燃剤とともに例えばバインダーと必要に応じたその他の添加剤とを含有する。耐熱性を有する層４１は、図示したように、有機電界発光素子２０で発生させた発光光ｈが、素子基板１０側から取り出される構成であれば、光透過性を有して構成される。このような耐熱性を有する層４１は、難燃剤、バインダー、およびその他の添加剤を含有する難燃性塗料の塗布によって形成される。耐熱性を有する層４１または難燃性塗料を構成する各材料は、次のようである。

（難燃剤）
難燃剤は、リン系難燃剤、臭素含有難燃剤、金属水酸化物、ホウ素含有難燃剤、アンチモン含有難燃剤、およびシリコン含有難燃剤などを、単独でまたは複数を組み合わせて用いることができる。このうち特に、リン系難燃剤は、火に晒された場合に発泡剤として機能し、耐熱性を有する層４１を発泡断熱層とするため好ましく用いられる。

このうちリン系難燃剤としては、赤リンの他、（１）リン酸塩含有難燃剤、（２）リン酸エステル、（３）その他のリン化合物が用いられる。

（１）リン酸塩含有難燃剤としては、例えば、モノリン酸塩、ピロリン酸塩、ポリリン酸塩等が挙げられる。これらの中でも、リン酸塩含有難燃剤の自己消火性が向上するため、モノリン酸塩を使用することが好ましく、リン酸二水素アンモニウム、リン酸水素二アンモニウム、第一リン酸アルミニウム、リン酸一ナトリウム、第三リン酸アルミニウムからなる群より選ばれる少なくとも一つを使用することがより好ましく、リン酸二水素アンモニウムを用いることが更に好ましい。またポリリン酸塩であれば、ポリリン酸アンモニウム、およびポリリン酸アンモニウムを樹脂によりコーティングしたマイクロカプセル化ポリリン酸アンモニウムが例示される。

（２）リン酸エステルとしては、特に限定はないが、モノリン酸エステル、縮合リン酸エステル等を使用することが好ましい。中でも、初期の発熱量を低減させる効果が高いためモノリン酸エステルを使用することが好ましく、具体的にはトリス（β−クロロプロピル）ホスフェートを使用することがより好ましい。

（３）その他のリン化合物としては、発泡性リン・アルミニウム系化合物等が例示される。

また、シリコン含有難燃剤としては、ケイ酸カリウム、ケイ酸カルシウム、二酸化ケイ素などが例示される。

以上のリン系難燃剤は、次に説明するバインダーと容易に混合することができ、発泡耐火膜の発泡が効率的に行われ、十分な耐火性能を有する発泡層を形成することができるものである。

（バインダー）
バインダーは、例えばメラミン樹脂、アクリル樹脂、アルキッド樹脂、塩化ビニル樹脂、酢酸ビニル樹脂、ウレタン樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ポリエステル樹脂などの樹脂を、単独または共重合させた合成樹脂として用いることができる。

これらの樹脂は、水に分散させて樹脂エマルジョンとすることで、難燃剤と容易に混合して難燃性塗料として用いることができる。またこの樹脂エマルションは、分散媒として水を用いている。このため、難燃性塗料を用いて耐熱性を有する層４１を形成する際の、難燃性塗料の塗布および乾燥の際に発生する蒸発成分が水蒸気であることから、作業者に対する負担が少なく、作業環境など塗装現場近隣を含めた環境に対する負荷が少ないものである。

耐熱性を有する層４１における難燃剤とバインダーとの比率は、バインダーとなる樹脂１００重量部に対して、難燃剤４．５〜２００重量部である。

(その他の添加剤）
耐熱性を有する層４１、および耐熱性を有する層４１を形成するための難燃性塗料には、以上の難燃剤およびバインダーの他に、耐熱性を有する層４１の光透過性に影響のない範囲で、その他の添加剤を含有させることができる。その他の添加剤の一例としては、難燃性充填剤、被覆剤、炭化剤、粘性調整剤、消泡剤、防腐剤、防かび剤、分散剤、紫外線吸収剤、光安定剤、および帯電防止剤等が例示される。

特に、バインダーが樹脂エマルジョンとして用いられる場合、耐熱性を有する層４１を形成するための難燃性塗料には、難燃性充填剤、被覆剤、炭化剤、および粘性調整剤が好ましく含有される。

難燃性充填剤としては、水酸化アルミニウムまたは水酸化マグネシウム等を挙げることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

被覆剤は、難燃剤や難燃性充填剤を被覆して、湿気を吸収するのを妨げる役割を果たす。このような被覆剤としては、メラミン樹脂が好ましく、メラミン樹脂はメラミンとホルムアルデヒドとの重縮合により得られる樹脂およびその各種誘導体であれば特に限定されない。

炭化剤は、リン系の難燃剤が火に晒されて発泡して発泡断熱層が形成された場合に、発泡途中または発泡が終了した発泡断熱層を炭化させるものであり、発泡断熱層が炭化することで難燃剤との相乗効果により、断熱効果のある発泡断熱層を形成し十分な耐火性能を得ることができる。このような炭化剤としては、多糖類、多価アルコール類等が好ましく用いられる。具体的には、ペンタエリスリトール，ジペンタエリスリトール，トリペンタエリスリトール，ポリペンタエリスリトール，メラミンのいずれかを、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

粘性調整剤は、難燃性塗料の粘度を調整するもので、セルロース誘導体からなる。難燃性塗料は、粘性調整剤の添加により、例えばその粘度がＢ型粘度計において、１０〜４００Ｐａ・ｓの範囲内に調整されていることが好ましく、これにより難燃性塗料の塗布性が良好に保たれる。

またバインダーとしてウレタン樹脂を用いる場合、耐熱性を有する層４１には、さらに三量化触媒、ウレタン樹脂硬化触媒を含有させることが好ましい。ウレタン樹脂成分としては、例えば、ポリイソシアネート化合物、ポリオール化合物等を含むものが挙げられる。ポリイソシアネート化合物は主に硬化剤として用いられ、ポリオール化合物は主に主剤として用いられる。

この場合、三量化触媒の含有量は特に限定されないが、ウレタン樹脂１００重量部に対して、０．０１重量部〜１０重量部の範囲であることが好ましく、０．１重量部〜５重量部の範囲であることがより好ましく、０．１重量部〜３重量部の範囲であることが更に好ましく、０．１重量部〜１．５重量部の範囲であることが最も好ましい。三量化触媒が０．０１重量部以上の場合には、ウレタン樹脂成分であるイソシアヌレート基が形成し難燃性を確保でき、１０重量部以下の場合には適切な硬化速度を確保でき、取り扱い易い。三量化触媒は、一種もしくは二種以上を使用することができる。

ウレタン樹脂硬化触媒としては、例えばアミノ化合物、錫化合物、アセチルアセトン金属塩等が挙げられる。ウレタン樹脂硬化触媒の含有量に特に限定はないが、ウレタン樹脂１００重量部に対して、０．０１重量部〜１０重量部の範囲であることが好ましく、０．０１重量部〜８重量部の範囲であることがより好ましく、０．０１重量部〜６重量部の範囲であることが更に好ましく、０．７重量部〜１．５重量部の範囲であることが最も好ましい。０．０１重量部以上１０重量部以下の場合には取り扱い易く反応の制御が容易となる。ウレタン樹脂硬化触媒は、一種もしくは二種以上を使用することができる。

尚、難燃性塗料は、水を分散媒とした樹脂エマルジョンを用いたものに限定されることはなく、例えば、トルエン、キシレン等の炭化水素系溶剤、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン系溶剤、酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル系溶剤、ジオキサン、エチレングリコールジエチルエーテル等のエーテル系溶剤等を、単独もしくは混合溶剤として用いたものであってもよい。

以上のような難燃性塗料を用いた耐熱性を有する層４１の形成は、スプレー吹き付け法、ロールコート法、刷毛塗り法、ディップコーティング法、スピンコーティング法などを適用して難燃性塗料を素子基板１０の他主面上に塗布し、これを乾燥させることによって行われる。

＜素子基板１０＞
素子基板１０は、有機電界発光素子２０を形成するための支持基板となるものである。この素子基板１０は、透明であっても不透明であってもよいが、図示したように、有機電界発光素子２０で発生させた発光光ｈが素子基板１０側から取り出される構成であれば、ガラス、プラスチック等の透明性材料を用いて形成される。このような素子基板１０は、薄膜ガラス、透明樹脂フィルム等の可撓性のある基材を用いて構成されることが好ましい。素子基板１０として透明樹脂フィルムを用いる場合には、透明樹脂フィルムに対してガスバリア層を設けたものを素子基板１０として用いることが好ましい。

透明樹脂フィルムを構成する透明樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロハン（登録商標）、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリル酸エステル、ポリアリレート、アートン（登録商標、ＪＳＲ社製）あるいはアペル（登録商標、三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。これらは１種が単独で用いられてもよく、２種以上が任意の比率および組み合わせで用いられてもよい。

以上のような透明樹脂フィルムを用いた素子基板１０は、防湿の観点から、有機電界発光素子２０側の表面に、以下に説明するガスバリア層が設けられていることが好ましい。

（ガスバリア層：素子基板１０）
素子基板１０を構成するガスバリア層の特性としては、水蒸気透過度が０．０１ｇ／（ｍ^２・ｄａｙ）以下であることが好ましい。さらには、酸素透過度が１０^−３ｍｌ／（ｍ^２・ｄａｙ・ａｔｍ）以下、水蒸気透過度１０^−５ｇ／（ｍ^２・ｄａｙ）以下の高バリア性の層であることが好ましい。尚、水蒸気透過度はＪＩＳ Ｋ７１２９Ｂ（１９９２年）に準拠してＭＯＣＯＮ法によって、酸素透過度はＪＩＳ Ｋ７１２６Ｂ（１９８７年）に準拠してＭＯＣＯＮ法によって測定することができる。

ガスバリア層を形成する材料としては、特に制限はされないものの、例えば、無機物、有機物の被膜またはその両者のハイブリッド被膜が挙げられる。水分や酸素等素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料が好ましく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素等の金属酸化物、窒化珪素等の金属窒化物等を用いることができる。さらに、ガスバリア層の強度をより向上させるために、無機層と有機層とからなる層の積層構造とすることが好ましい。無機層と有機層との積層順は特に制限されないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。

ガスバリア層の形成方法については、特に限定はなく、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ（化学的気相蒸着）法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることができる。

＜有機電界発光素子２０＞
有機電界発光素子２０は、素子基板１０側から順に、第１電極、発光ユニット、および第２電極を積層した構成であり、第１電極と第２電極とで発光ユニットを挟持した部分が発光領域となる。この発光領域で発生した発光光ｈは、第１電極または第２電極の少なくとも一方側から取り出される。これらの各部材の構成が限定されることはないが、以下に一例を説明する。

（第１電極および第２電極）
第１電極および第２電極は、発光ユニットに対して何れか一方が陽極として用いられ、何れか他方が陰極として用いられる。それぞれが、陰極または陽極として適する仕事関数を有する材料を用いて構成される。また第１電極および第２電極のうちの少なくとも一方は、発光光ｈを取り出すための透明電極として構成される。図示したように、発光光ｈが素子基板１０側から取り出される構成であれば、素子基板１０側の第１電極が透明電極として構成される。

透明電極は、光透過性に優れた導電性材料を用いて構成されることが好ましく、例えば薄銀、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛等の光透過性を有する電極材料により構成されている。また透明電極は、導電性材料で構成された層の他に、必要に応じて下地層を備えたものであってもよい。例えば薄銀を用いた透明電極であれば、窒素や硫黄を含有する有機材料を用いた下地層を有し、この上部に薄銀層を設けた構成とすることにより、光透過性と導電性とを兼ね備えた透明電極とすることができる。

（発光ユニット）
発光ユニットは、少なくとも有機発光材料を用いて構成された発光層を有する。この発光ユニットは、第１電極と第２電極の何れか一方を陽極とし、何れか他方を陰極とし、陽極から供給される正孔と陰極から供給される電子とを、ユニット内部の発光層内で再結合させることによって発光を生じる。

このような発光ユニットは、発光層を有していればよく、その構成が限定されることはないが、一例として陽極側から順に正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層を積層した構成とすることができる。尚、有機電界発光素子２０は、中間層を介して複数の発光ユニットを積層させたものであってもよい。この場合、各発光ユニットは、それぞれが必要に応じた層構成であればよい。また中間層は、中間電極であってもよい。

＜封止層３０＞
封止層３０は、外気から有機電界発光素子２０を保護するものであり、具体的な構成限定されるものではない。封止層３０は、図示した構成とは逆に、有機電界発光素子２０で発生させた発光光ｈが、封止層３０側から取り出される構成であれば、光透過性を有して構成される。

このような封止層３０は、例えば、可撓性を有する構成であることが好ましく、例えば絶縁性封止層３１と接着層３３と金属バリア層３５と樹脂層３７とを積層した構成が好ましく適用される。この場合、封止層３０の厚さは、特に制限されないものの、製造時の取り扱い性、引張強さや金属バリア層３５の耐ストレスクラッキング性等を考慮すると、１０μｍ以上３００μｍ以下が好ましい。尚、ここでいう封止層３０の厚さは、マイクロメータを使用して測定可能であり、封止層３０の面内の各１０箇所を測定した平均値とする。

また封止層３０は、その層構成によらず、有機電界発光素子２０を構成する有機材料の結晶化、および電極の酸化等によるダークスポットの発生防止による有機電界発光素子２０の長寿命化等を考慮し、水蒸気透過度が１０^―５ｇ／（ｍ^２・ｄａｙ）以下であることが好ましい。尚、水蒸気透過度は、ＪＩＳ Ｋ７１２９Ｂ法（１９９２年）に準拠した方法で、主としてＭＯＣＯＮ法により測定した値である。

図１には、可撓性を有する封止層３０の一例として、有機電界発光素子２０側から順に、絶縁性封止層３１、接着層３３、金属バリア層３５、樹脂層３７を積層した封止層３０を示した。以下、図示した構成例について説明する。

（絶縁性封止層３１）
絶縁性封止層３１は、無機材料で構成された膜が好ましく用いられ、例えばＣＶＤ成膜によって形成された絶縁性の無機蒸着膜が用いられる。

このような絶縁性の無機蒸着膜としては、ＭｇＯ、Ａｌ_２Ｏ_３、ＧｅＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＢａＯ、Ｆｅ_２Ｏ_３、Ｙ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、Ｃｒ_２Ｏ_３、ＳｉｘＯｙ、Ｔａ_２Ｏ_３、ＺｒＮ、ＳｉＣ、ＴｉＣ、ＰＳＧ、ＳｉｘＮｙ等が挙げられる。

絶縁性封止層３１の膜厚は特に制限されない。ただし、絶縁性封止層３１が例えば絶縁性の無機蒸着膜により構成される場合、無機蒸着膜の形成のし易さの観点から、膜厚は、通常５ｎｍ以上、好ましくは１０ｎｍ以上、また、通常１０００ｎｍ以下、好ましくは３００ｎｍ以下である。

以上のような絶縁性封止層３１は、単層構造であってもよく、複数層を積層した構造であってもよい。

（接着層３３）
接着層３３は、金属バリア層３５と樹脂層３７との積層体を、絶縁性封止層３１で覆われた素子基板１０側に貼り合わせるための層である。この接着層３３は、接着剤を用いて構成され、さらに必要に応じた添加物が含有されていてもよい。添加物としては、例えば水蒸気透過度を下げるためのフィラーが用いられる。

［接着剤（接着層３３）］
接着層３３を構成する接着剤は、硬化性樹脂であれば特に制約されない。硬化性樹脂としては、熱硬化型樹脂と光硬化型樹脂のいずれか、あるいは両者を使用することができる。接着剤の代表例としては、光硬化型の液体接着剤、熱硬化型の液体接着剤等が挙げられる。具体的には例えば、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマー等の反応性ビニル基を有する光硬化および熱硬化型シール剤、２−シアノアクリル酸エステル等の湿気硬化型等の接着剤、エポキシ系等の熱および化学硬化型（二液混合）等の接着剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤等が挙げられる。

また接着剤としては、耐湿性、耐水性に優れ、揮発成分が少なく、硬化時の収縮が少ない樹脂を用いることが好ましい。光硬化型樹脂においては、紫外線等を透過させるために、有機電界発光素子２０の構成物品に制約が生じるが、熱硬化型樹脂では、そのような制約がないため、より好ましい。

熱硬化型樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂系、アクリル樹脂系、シリコーン樹脂系、ユリア樹脂系、メラミン樹脂系、フェノール樹脂系、レゾルシノール樹脂系、不飽和ポリエステル樹脂系、ポリウレタン樹脂系等の熱硬化型樹脂が挙げられる。難燃性の観点からは、特に熱硬化型のエポキシ系接着剤が好ましい。

［フィラー（接着層３３）］
接着層３３を構成する接着剤に添加されるフィラーは、接着剤の水蒸気透過度を下げるためのものであり、例えばソーダガラス、無アルカリガラス或いはシリカ、二酸化チタン、酸化アンチモン、チタニア、アルミナ、ジルコニアや酸化タングステン等の金属酸化物等が挙げられる。

接着層３３におけるフィラーの添加量は、特に制限されないが、接着力を考慮すると、接着剤の全量に対して、５体積％以上が好ましく、７０体積％以下が好ましい。また、添加するフィラーの大きさも特に制限されないが、接着力や貼合圧着後の接着剤厚み等を考慮すると、１μｍ以上が好ましく、１００μｍ以下が好ましい。

接着層３３の形成は、例えばフィラーを分散させた接着剤を塗布して固化することにより形成される。ただし、接着剤として例えば液体接着剤を用いる場合、液体接着剤の塗布は、貼合安定性、貼合部内への気泡混入防止、可撓性部材の平面性保持等の観点から、１×１０^−２Ｐａ以上、１０Ｐａ以下の減圧下で行うことが好ましい。

（金属バリア層３５）
金属バリア層３５は、例えば金属箔によって構成される。金属箔の材料としては、例えば、Ａｌ、Ｃｕ、Ｎｉ等の金属材料や、ステンレス、アルミニウム合金等の合金材料等が挙げられる。これらは１種が単独で用いられてもよく、２種以上が任意の比率および組み合わせで用いられてもよい。中でも、金属箔としては、加工性やコストの観点から、アルミニウム箔が好ましく用いられる。

金属バリア層３５の膜厚は特に制限されないが、製造時の取り扱い性およびパネルの薄板化の観点から、膜厚は、通常１μｍ以上、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２０μｍ以上、また、通常２ｍｍ以下、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下である。

（樹脂層３７）
樹脂層３７を構成する樹脂材料は、例えばエチレンテトラフルオロエチレン共重合体（ＥＴＦＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、延伸ナイロン（ＯＮｙ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）等の各種包装用フィルムに使用されている熱可塑性樹脂フィルム材料等を用いることができる。これらの樹脂材料は１種が単独で用いられてもよく、２種以上が任意の比率および組み合わせで用いられてもよい。

また樹脂層３７に熱可塑性樹脂フィルムを用いる場合、熱可塑性樹脂フィルムは、必要に応じ、異種フィルムと共押出しにより作製した多層フィルム、または延伸角度を変えて貼り合せて作製した多層フィルムとしても使用可能である。さらに、樹脂層３７として所望の物性を得るために、密度および分子量分布の異なる樹脂フィルムを組合せて樹脂層３７としてもよい。

尚、封止層３０は、以上のような絶縁性封止層３１、接着層３３、アルミニウム箔のような金属バリア層３５、および樹脂層３７によって構成された４層構造に限定されることはなく、さらに上述した４層構造を覆って、接着層を設けた構成であってもよい。ここで用いる接着層は、上述した４層構造を覆う状態で塗布成膜されたものであってよく、４層構造を構成する接着層３３と同様のものを用いることができる。

＜照明装置１の製造方法＞
以上のような構成の照明装置１の製造方法の一例を説明する。まず、素子基板１０を準備する。準備した素子基板１０が、ガスバリア層を有するものであれば、ガスバリア層と同じ側の素子基板１０の一主面上に、有機電界発光素子２０を形成する。有機電界発光素子２０の形成方法は、公知の任意の方法を適用することが可能であるため、その説明を省略する。次いで、有機電界発光素子２０を覆う状態で、素子基板１０の一主面側に絶縁性封止層３１をＣＶＤ成膜によってする。

また、樹脂層３７を用意し、この一主面上に金属バリア層３５をラミネートした封止材を作製し、金属バリア層３５上に接着剤を塗布する。その後、塗布した接着剤に対して有機電界発光素子２０上に形成した絶縁性封止層３１を対向させる状態で、素子基板１０を貼り合わせる。この状態で接着剤を硬化させて接着層３３とし、絶縁性封止層３１、接着層３３、金属バリア層３５、および樹脂層３７を積層した４層構造の封止層３０と、素子基板１０との間に有機電界発光素子２０を封止する。

次に、この素子基板１０において有機電界発光素子２０が形成される側とは逆側の他主面上に耐熱性塗料を塗布し、乾燥させることによって耐熱性を有する層４１を形成する。

以上により、図１に示した照明装置１を得ることができる。尚、以上の製造方法においては、素子基板１０の一主面上に有機電界発光素子２０および封止層３０を形成した後に、素子基板１０の他主面上に耐熱性を有する層４１を形成する手順を説明した。しかしながら、耐熱性を有する層４１の形成は、有機電界発光素子２０の形成前であってもよい。

＜第１実施形態の効果＞
以上説明した構成の照明装置１は、外側に耐熱性を有する層４１を設けた素子基板１０と、封止層３０との間に有機電界発光素子２０を封止した構成である。これにより、以降の実施例で示されるように、耐熱性を有する層４１を設けていない構成の照明装置と比較して、難燃性の向上を図ることが可能となるだけではなく、有機電界発光素子２０に対するバリア性の向上をも図ることが可能になる。

≪第２実施形態≫
図２は、第２実施形態の照明装置の断面模式図である。図２に示す第２実施形態の照明装置２は、図１を用いて説明した第１実施形態の照明装置１の耐熱性を有する層４１に対して、接着層４３を介してガラスクロス層４５を貼り合わせた構成である。このためここでは、接着層４３およびガラスクロス層４５の構成を説明し、他の構成要素の説明は省略する。

＜接着層４３＞
接着層４３は、耐熱性を有する層４１に対してガラスクロス層４５を貼合せるための層である。図示したように、有機電界発光素子２０で発生させた発光光ｈが素子基板１０側から取り出される構成であれば、この接着層４３は、光透過性を有して構成される。このような接着層４３は、封止層３０を構成する接着層３３に対して、さらに無機充填材を含有したものであることが好ましく、無機充填材以外の材料は接着層３３と同様のものが用いられる。このため、ここでは接着層４３に含有されることが好ましい無機充填材を説明する。

（無機充填材）
無機充填材は、接着層４３を形成する際の組成物のはじきを防止し、素子基板１０とガラスクロス層４５との密着性を向上させるために、接着層４３に含有させる。

このような無機充填材としては、一般に、シリカ、アルミナ、酸化チタン等の酸化物系無機充填材、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム等の水酸化物系無機充填材、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム等の炭酸塩系無機充填材、硫酸バリウム、硫酸カルシウム等の硫酸塩系無機充填材、タルク、マイカ、カオリンクレー、ワラストナイト等の珪酸塩系無機充填材などがあり、特に限定される訳ではない。

無機充填材の具体例としては、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化鉄、酸化セリウム、シリカ、硫酸バリウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、窒化ホウ素、ホウ酸アルミニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム、タルク、クレー、マイカ、ベーマイト、ゼオライト、アパタイト、カオリン、ムライト、スピネル、オリビン、セリサイト、ベントナイト、ハイドロタルサイト等が挙げられる。

無機充填材の形態については、特に限定はないが、均一分散性、取扱性、安定性、密着性、透明性の改良効果等の観点から、平均粒径が５μｍ以下の微粒子であることが好ましく、平均粒径が１μｍ以下の微粒子であることがより好ましい。また、密着性改良の観点から、微粒子の平均粒径は１００ｎｍ以上であることが好ましい。

無機充填材が微粒子形状である場合、その平均粒径の測定は、たとえば透過型電子顕微鏡で観察することにより測定することができ、また、溶媒に微粒子を分散させ、その分散液から、コールター粒度分布測定法、レーザー回折散乱法、動的光散乱法などにより測定することができる。

無機充填材の中でも、酸化物系無機充填材である金属酸化物と、珪酸塩系無機充填材である粘土鉱物とは、以下に記載するように、さらに優れた性能を発揮するものである。

［金属酸化物（酸化物系無機充填材）］
金属酸化物は、一般に化学的に安定であり、耐熱性、耐候性、耐薬品性等に優れている。特に微粒子の形態の場合には、こうした特性が重要となる。具体的には、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化鉄、酸化セリウム、シリカ等が無機充填剤として好ましく用いられる。金属酸化物の中でも、耐候性低下の原因である紫外線を吸収する機能に優れたものが好ましい。Ｔｉ、Ｃｅ、ＺｎおよびＦｅからなる群から選ばれる１種以上の金属酸化物は、紫外線を吸収する機能に優れたものであり、無機充填材としてより好ましく用いられる。

このような金属酸化物を、無機充填剤として用いる場合の形態については、耐候性の改良効果、透明性等の観点から、平均粒径が４００ｎｍ以下の微粒子であることが好ましく、１００ｎｍ以下がより好ましく、６０ｎｍ以下が更に好ましい。工業的な安定生産性を考慮すると、５〜６０ｎｍが最も好ましい。

［粘土鉱物（珪酸塩系無機充填材）］
粘土鉱物とは、珪酸塩系無機充填材であり、層状の構造を有していることが多い。これらの中でもラミネート時に無機充填材が流動し難いという観点から、タルク、クレー、マイカ、ベーマイト、ゼオライト、アパタイト、カオリン、ムライト、スピネル、オリビン、セリサイト、ベントナイト、ハイドロタルサイト等の平板状粒子形態を有した粘土鉱物が、無機充填剤として好ましく用いられる。

以上のような無機充填材は、ゾルとして市販されているものを後記する含浸樹脂中に添加してもよいし、無機充填材の微粒子の粉体を含浸樹脂中に溶解または分散させてもよい。また、無機充填材は１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。

光透過性を有する接着層４３に対する無機充填材の添加量は、光透過性接着剤１００質量部に対して１０〜５０質量部が好ましく、２０〜４０質量部がより好ましい。添加量が１０質量部以上であると密着性や耐候性の改良効果があり、５０質量部以下であると密着性や透明性が低下するおそれが少ない。

尚、以上の無機充填剤は、先に説明した封止層３０を構成する接着層３３に対して含有されていていてもよい。

＜ガラスクロス層４５＞
ガラスクロス層４５は、ガラス繊維が織成されて形成されたガラスクロスを用いて構成された層であり、必要に応じてガラスクロスに樹脂を含浸させてガラスクロス層４５としてもよい。またここでの図示は省略したが、ガラスクロス層４５の表面には、保護層を設けてもよい。図示したように、有機電界発光素子２０で発生させた発光光ｈが素子基板１０側から取り出される構成であれば、これらのガラスクロス層４５および保護層は、光透過性を有して構成され、光取り出し層としても機能する。以下、ガラスクロスと、これに含浸させる含浸樹脂と、ガラスクロス層４５の表面に設けてもよい保護層の構成を説明し、次いでガラスクロス層４５の物性を説明する。

（ガラスクロス）
ガラスクロスは、通常は無色のものが好適である。また、ガラスクロスは、市販されているものであってもよく、適宜調製されたものであってもよい。また、ガラスクロスは、１種類が単独で用いられてもよく、２種類以上が任意に組み合わされて用いられてもよい。

ガラスクロスとしては、ガラスクロスの生機、種々の加工処理が施されたガラスクロス、使用済みガラスクロス等が適用可能である。ただし、ガラスクロスとしては、加工処理が施されたガラスクロスが好ましく、中でも、ヒートクリーニング処理されたガラスクロスや、ヒートクリーニング処理された後にシランカップリング剤処理されたガラスクロスがより好ましい。

ガラスクロスに用いられるガラス繊維を構成するガラスは何ら限定されない。ガラス繊維を構成するガラスの具体例としては、Ｅガラス、Ｄガラス、Ｔガラス、Ｃガラス、ＥＣＲガラス、Ａガラス、Ｌガラス、Ｓガラス、ＹＭ３１−Ａガラス、Ｈガラス等のガラスが挙げられる。これらのうちの１種類が単独で用いられてもよいし、２種類以上が任意に組み合わせられて用いられてもよい。中でも、電気的および機械的性質に優れたＥガラスが好ましい。これらのガラス繊維は、任意の製造方法に従って製造されたものでもよく、市販品を用いてもよい。

また、ガラス繊維は、長繊維および短繊維のいずれを用いてもよい。ガラス繊維が長繊維の場合には、例えば、ガラス繊維を適宜引き揃えて固めたものが使用可能である。ただし、この場合、ガラス繊維は、撚りがかけられていることが好ましい。撚り数は特に制限されないが、例えば、１００ｃｍあたり、２０回以上２００回以下のものを使用することができる。撚り方向としては、右撚り（Ｓ撚り）、左撚り（Ｚ撚り）のいずれであってもよい。また、撚り糸の形態としては、例えば、片撚り糸、諸撚り糸、ビッコ諸撚り糸、強撚糸、壁撚り糸、駒撚り糸等が挙げられる。

また、ガラス繊維が短繊維の場合には、例えば、ガラス繊維に対して撚りをかけて、つなぎ合わせた糸、即ち紡績糸が使用可能である。撚りの程度としては、長繊維の場合と同様の事項が適用可能である。

また、ガラス繊維の繊度（番手）は、特に制限されないものの、通常は１ｔｅｘ以上、好ましくは５ｔｅｘ以上であり、また、通常は１０００ｔｅｘ以下、好ましくは８５０ｔｅｘ以下、より好ましくは２００ｔｅｘ以下、特に好ましくは１５０ｔｅｘ以下である。

ガラス繊維を用いてガラスクロスを製造する際、ガラスクロスの織成方法としては、任意の方法が適用可能である。織組織としては、例えば、平織、綾織、斜文織、からみ織、朱子織、三軸織、横縞織等が挙げられる。織機としては、例えばジェット織機（例えばエアージェット織機、ウォータージェット織機）、スルザー織機、レピヤー織機等の織機を用いることができる。織成は、これらを適宜組み合わせて行ってもよい。

ガラスクロスの織密度は、経糸、緯糸共に、１０本／２５ｍｍ以上が好ましく、４０本／２５ｍｍ以上がより好ましく、また、８０本／２５ｍｍ以下が好ましく、６０本／２５ｍｍ以下がより好ましい。ガラスクロスの織密度をこの範囲に設定することにより、ガラスクロスの空隙部を小さくすることができるとともに、十分な引張強度を得ることができる。また、ガラスクロスの可撓性および柔軟性を十分なものにすることができるとともに、取り扱い性を向上させることができる。

（含浸樹脂）
ガラスクロスはそのままでは取扱性、機械的強度が十分ではないため、必要に応じて、樹脂を含浸させて形態を固定化させることができる。ガラスクロスに含浸させる含浸樹脂としては、種々の樹脂が使用し得るが、難燃性の観点からは難燃性樹脂が好ましい。難燃性樹脂としては、塩化ビニル系樹脂、ポリテトラフルオロエチレン系樹脂等のフッ素系樹脂、シリカ系無機樹脂等が好ましく用いられるが、光透過性を損なわない範囲で難燃剤を添加しても良い。また光透過性を損なわない範囲で難燃剤を添加した酢酸ビニル系樹脂、アクリル系樹脂、ビニルエステル系樹脂、シリコーン系樹脂等の樹脂も用いることができる。難燃性樹脂を用いてガラスクロスを含浸処理することにより、照明装置２の難燃性のさらなる向上を図ることができる。

これらの含浸樹脂は、１種類の樹脂を単独で用いてもよく、２種類以上の樹脂を任意の比率および組み合わせで、混合して用いたり、同種や異種の樹脂を複数回に分けて含浸させてもよい。ガラスクロスに含浸樹脂を含浸させた後、後記するように、ガラスクロス表面に更に保護層を設置しても良い。また、必要に応じて、含浸樹脂に紫外線吸収剤や酸化防止剤等を添加してもよい。

ガラスクロスに含浸樹脂を含浸させる方法は、公知の方法を用いることができ、特に制限されるわけではない。例えば、含浸樹脂を溶解させた溶液にガラスクロスを浸漬させて溶液を付着させた後に溶剤を乾燥・除去する方法や、含浸樹脂を溶融させた融液にガラスクロスを浸漬させて含浸樹脂を付着させる方法や、含浸樹脂のパウダーをガラスクロスに付着させた後にパウダーを溶融させてガラスクロスに固着させる方法、等が挙げられる。

含浸樹脂のガラスクロスに対する付着量は、ガラスクロスの単位面積当たりの質量（目付、ｇ／ｍ^２）に対して、３質量％以上が好ましく、５質量％以上がより好ましく、８質量％以上がさらに好ましい。また、５０質量％以下が好ましく、４０質量％以下がより好ましく、３０質量％以下がさらに好ましい。この範囲にあるとき、ガラスクロス層４５の取扱性、機械的強度が向上し、光取り出しシート自体の耐候性も良好であり、難燃性樹脂による難燃性付与の点においても優れたものとなる。

また、ガラスクロスと含浸樹脂との接着性を向上させるため、ガラスクロスに樹脂を含浸させる前に、ガラスクロスのヒートクリーニング処理やシランカップリング剤処理を行うことができる。

ヒートクリーニング処理は、ガラスクロスの織成時に使用されたガラス繊維の集束材や滑剤等を除去するために、ガラスクロスを高温で長時間加熱処理するものである。また、シランカップリング剤処理は、ガラスクロスの表面を予めシランカップリング剤によって処理することにより、ガラスクロスと含浸樹脂等との親和性を高めるものである。

（保護層）
ガラスクロスの表面に設けてもよい保護層は、ガラスクロス層４５の片面のみに設けられていてもよく、両面に設けられていてもよい。また、保護層は省略することもできる。

保護層の材料は特に制限されないが、例えば、無機樹脂（シリカ等）、塩化ビニル樹脂、ビニルエステル樹脂、フッ素系樹脂、アクリル樹脂等が適用可能である。また、これらの樹脂材料に対して、例えば糖類（単糖、オリゴ糖、多糖等）等の添加物が含まれていてもよい。特に、単糖が含まれる場合、単糖そのものがはじめから含有されていてもよく、オリゴ糖や多糖とともに添加された多糖分解酵素によって生成した単糖が含有されてもよい。糖類としては、例えばシクロデキストリン、キトサン、プルラン等が挙げられる。これらは１種が単独で用いられてもよく、２種以上が任意の比率および組み合わせで用いられてもよい。また、多糖分解酵素としては、例えば、多糖を単糖に分解する酵素（例えばキトサナーゼ、プルラナーゼ、アミラーゼ等）の他、糖転移酵素（例えばシクロデキストリングルコシルトランスフェラーゼ等）であってもよい。

（ガラスクロス層４５の物性）
ガラスクロス層４５の物性は、特に制限されない。ただし、ガラスクロス層４５のヘイズ値が７０％以上であることが好ましく、８０％以上がより好ましく、９０％以上であることがさらに好ましい。ヘイズ値をこの範囲に設定することにより、より良好な光取り出し効率を図ることができる。ガラスクロスを構成するガラス繊維の種類、繊度、織密度等、あるいは含浸樹脂の種類（屈折率等）や処理条件等を制御して、より微細な構造とすることにより、ヘイズ値の数値を高いものとすることができる。

尚、ヘイズ値（曇価）は、以下の式（１）を用いて算出することができる。
ヘイズ値(%)＝｛拡散透過率(%)／全光透過率(%)｝×１００…式（１）
また、ヘイズ値は、ＪＩＳ Ｋ−７１３６「プラスチック−透明材料のヘイズの求め方」に記載されている方法で測定することができる。

また、ガラスクロス層４５の全光透過率（全光線透過率）が、４０％以上であることが好ましく、５０％以上であることがより好ましく、６０％以上であることがさらに好ましい。全光透過率をこの範囲に設定することにより、より良好な光取り出し効率を図ることができる。尚、全光透過率は、ＪＩＳ Ｋ−７３６１−１「プラスチック−透明材料の全光線透過率の試験方法」に記載されている方法で測定することができる。

ガラスクロスは微細な外径を有するガラス繊維を用いて製造されているため、光がガラスクロスに照射されると、光はこれら無数のガラス繊維の表面でランダムに反射・屈折を繰り返すこととなる。そして、入射光はほぼ全方向へ散乱されて、ガラスクロスの反対側の面から放出されることとなるため、ヘイズ値は高いものとなる。この結果、ヘイズ値および全光透過率がいずれも高い数値を有するガラスクロス層４５を用いると、有機電界発光素子２０で発生した発光光ｈは、広範囲方向へ散乱されて出射されるため、光の取り出し効率が向上するものと推定される。尚、このような原理に基づくため、広範囲方向へ均一な光を照射することが可能であり、視野角依存性が少ない照明を提供することが可能となっている。

ガラスクロス層４５の厚さは、例えば０．１ｍｍ以上０．５ｍｍ以下とすることができる。ガラスクロス層４５の厚さをこの範囲に設定することにより、耐候性、可撓性および有機電界発光素子２０からの光取り出し効率がより良好な照明装置２を作製することができる。

また、ガラスクロス層４５の重さは、１ｍ^２あたりの質量として、例えば１００ｇ以上５００ｇ以下とすることができる。ガラスクロス層４５の質量をこの範囲に設定することにより、耐候性、可撓性および光取り出し効率がより良好な照明装置２を作製することができる。

＜照明装置２の製造方法＞
以上のような構成の照明装置２の製造方法は、図１を用いて説明した照明装置の製造方法に対して、耐熱性を有する層４１に接着層４３を介してガラスクロス層４５を貼り合わせる工程を加えればよい。

この場合、素子基板１０の他主面上に耐熱性を有する層４１を形成した後、耐熱性を有する層４１上、または別体として用意したガラスクロス層４５上に、上述した無機充填材を含有した接着剤を塗布する。その後、接着剤を介して耐熱性を有する層４１とガラスクロス層４５を貼り合せ、この状態で接着剤を硬化させて接着層４３とし、素子基板１０の他主面側に、耐熱性を有する層４１、無機充填材を含有した接着層４３、およびガラスクロス層４５をこの順に積層させた構成とする。

＜第２実施形態の効果＞
以上説明した第２実施形態の照明装置２によれば、以降の実施例で示されるように、第１実施形態の構成と比較して、ガラスクロス層４５を設けたことによって、さらなるバリア性の向上および難燃性の向上を図ることが可能である。

≪第３実施形態≫
図３は、第３実施形態の照明装置の断面模式図である。図３に示す第３実施形態の照明装置３は、図２を用いて説明した第２実施形態の照明装置２の変形例であり、素子基板１０に対して、接着層４３を介して耐熱性を有する層４１およびガラスクロス１５をこの順に貼り合わせた構成である。各構成要素は、第２実施形態で説明したものと同様であるため、ここでの詳細な説明は省略する。

＜照明装置３の製造方法＞
以上のような構成の照明装置３の製造方法は、先ず、第１実施形態で説明した照明装置１の製造方法と同様に、素子基板１０の一主面上に有機電界発光素子２０とこれを覆う封止層３０を形成する。一方、ガラスクロス層４５の一主面上に、耐熱性塗料を塗布し乾燥させることによって耐熱性を有する層４１を形成した積層体を形成する。その後、素子基板１０において有機電界発光素子２０および封止層３０が形成された側とは逆側の他主面上に、無機充填材を含有した接着剤を塗布し、接着剤を介して耐熱性を有する層４１と素子基板１０とを貼り合わせ、この状態で接着剤を硬化させて接着層４３とする。これにより、素子基板１０の他主面側、すなわち有機電界発光素子２０が設けられた側と逆側に、無機充填材を含有した接着層４３、耐熱性を有する層４１、およびガラスクロス層４５をこの順に積層させた構成とする。

＜第３実施形態の効果＞
以上説明した第３実施形態の照明装置３であっても、以降の実施例で示されるように、第１実施形態の構成と比較して、ガラスクロス層４５を設けたことによって、さらなるバリア性の向上および難燃性の向上を図ることが可能である。

≪第４実施形態≫
図４は、第４実施形態の照明装置の断面模式図である。図４に示す第４実施形態の照明装置４は、図１を用いて説明した第１実施形態の照明装置１の封止層３０上に、接着層５１を介して放熱層５３を貼り合わせた構成である。このためここでは、接着層５１および放熱層５３の構成要素の詳細を説明し、他の構成要素の説明は省略する。

＜接着層５１＞
接着層５１は、封止層３０に対して放熱層５３を貼り合せるための層である。この接着層５１は、第１実施形態で説明した封止層３０を構成する接着層３３と同様の構成のものが用いられる。またこの接着層５１は、第２実施形態において図２を用いてで説明した接着層４３を構成する無機充填剤を含有していてもよい。

＜放熱層５３＞
放熱層５３は、封止層３０の上部に設けられた層であって、照明装置４内の熱を放熱する。このような放熱層５３は、熱伝導性の良好であれば、導電性材料で構成さていても絶縁性材料で構成されていてもよい。またこの放熱層５３は、封止層３０としての機能を有する必要はなく、封止層３０を完全に覆うことなく、封止層３０よりも小さい面積を有して封止層３０の上部に設けられていてよい。このため、照明装置４を平面視的に見た場合、放熱層５３は封止層３０の配置領域よりも狭い領域に形成されており、放熱層５３の周囲から封止層３０がはみ出していてよい。

このような放熱層５３としては、金属箔が好ましく用いられる。金属箔の材料としては、例えば、Ａｌ、Ｃｕ、Ｎｉ等の金属材料や、ステンレス、アルミニウム合金等の合金材料等が挙げられる。これらは１種が単独で用いられてもよく、２種以上が任意の比率および組み合わせで用いられてもよい。中でも、金属箔としては、熱伝導性の観点および加工性やコストの観点から、アルミニウム箔が好ましく用いられる。放熱層５３の膜厚および配置面積は、大きいほど放熱効果が高く好ましく、照明装置４の薄型化および軽量化の観点からは薄膜であるほど好ましいが、製造時の取り扱い性およびパネルの薄板化の観点から、膜厚は、通常１μｍ以上、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２０μｍ以上、また、通常２ｍｍ以下、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下である。

以上のような放熱層５３は、単層構造であってもよく、複数層を積層した構造であってもよい。

＜照明装置４の製造方法＞
以上のような構成の照明装置４の製造方法は、図１を用いて説明した照明装置の製造方法に対して、封止層３０に接着層５１を介して放熱層５３を貼り合わせる工程を加えればよい。

この場合、素子基板１０の一主面上に有機電界発光素子２０および封止層３０を形成した後、封止層３０上、または別体として用意した放熱層５３上に接着剤を塗布する。その後、接着剤を介して封止層３０と放熱層５３を貼り合せ、この状態で接着剤を硬化させて接着層５１とし、素子基板１０の一主面側に、有機電界発光素子２０、封止層３０、接着層５１、および放熱層５３をこの順に積層させた構成とする。

尚、接着層５１を介しての封止層３０と放熱層５３との貼り合せは、封止層３０を形成した後であれば、耐熱性を有する層４１の形成前または形成後の何れであってもよい。

＜第４実施形態の効果＞
以上説明した第４実施形態の照明装置４によれば、以降の実施例で示されるように、第１実施形態の構成と比較して、放熱層５３を設けたことによって、さらなる難燃性の向上を図ることが可能である。

≪その他の変形例≫
尚、第４実施形態においては、第１実施形態の構成に対して放熱層５３を追加した構成を説明した。しかしながら第４実施形態の構成は、第２実施形態および第３実施形態の構成と組み合わせることが可能であり、各実施形態を組み合わせた効果を得ることが可能である。

以下、図１〜図４を参照し、本発明を適用した実施例の照明装置、および比較例の照明装置の製造を説明し、その後、製造した各照明装置の評価を説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。尚、下記表１には、実施例および比較例の照明装置の構成と、評価結果を合わせて示す。

≪（１）素子基板の作製（実施例および比較例）≫
先ず、プラズマＣＶＤ法による成膜を行うＣＶＤ装置を用いて、以下の条件で、透明樹脂フィルムの表面にガスバリア層として窒化珪素膜を形成し、ガスバリア層を有する素子基板１０を作製した。

透明樹脂フィルムとして、厚さ１８８μｍのＰＥＴフィルム（東レフィルム加工社製 ポリエチレンテレフタレートフィルム「ルミナイス」）を用意した。この透明樹脂フィルムをＣＶＤ装置の真空チャンバ内の所定位置にセットして、真空チャンバを密閉した。

次いで、真空チャンバ内を排気して、圧力が０．０１Ｐａとなった時点で、反応ガスとして、シランガス、アンモニアガス、および窒素ガスを導入した。尚、１０１３ｈＰａ、２５℃において、シランガスの流量は５０ｍｌ／分、アンモニアガスの流量は１００ｍｌ／分、窒素ガスの流量は１５０ｍｌ／分とした。そして、真空チャンバ内の圧力が１００Ｐａとなるように、真空チャンバ内の排気を調整した。

次いで、電極に７５０Ｗの高周波電力を供給し、透明樹脂フィルムの表面にガスバリア層として窒化珪素膜を厚さ１００ｎｍで成膜した。これにより、酸素透過度０．０１ｍｌ／（ｍ^２・ｄａｙ・ａｔｍ）以下、水蒸気透過度０．０１ｇ／（ｍ^２・ｄａｙ）以下のガスバリア性を有する素子基板１０を作製した。

≪（２）有機電界発光素子の作製（実施例および比較例）≫
得られた素子基板１０のガスバリア層が形成されている面上に、スパッタ装置により、陽極となる第１電極としてＩＴＯ（酸化インジウム錫）膜を厚さ１１０ｎｍで形成した。そして、フォトリソグラフィ法によりＩＴＯ膜のパターニングを行い、その上に、特開２０１３−８９６０８号公報の実施例１に記載の方法に則って、有機化合物材料を積層した発光ユニット、および陰極となる第２電極を真空蒸着法にて形成して、有機電界発光素子２０を作製した。

≪（３）封止層の形成（実施例および比較例）≫
先ず、プラズマＣＶＤ法により、素子基板１０の一主面上に、有機電界発光素子２０を覆う状態で、窒化珪素（ＳｉｘＮｙ）からなる絶縁性封止層３１を形成した。この際、有機電界発光素子２０が形成された素子基板１０を収容したＣＶＤ装置の真空槽内を４×１０^―４Ｐａにまで減圧した後、真空槽内にシランガス（ＳｉＨ_４）、アンモニアガス（ＮＨ_３）、窒素ガス（Ｎ_２）、および水素ガス（Ｈ_２）を導入し、有機電界発光素子２０を覆う状態で、５００ｎｍの膜厚の窒化珪素（ＳｉｘＮｙ）からなる絶縁性封止層３１を形成した。

一方、膜厚５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルムからなる樹脂層３７を用意し、この一主面上に、金属バリア層３５として３０μｍ厚のアルミニウム箔をラミネートして封止材を作製した。封止材の金属バリア層３５（アルミニウム箔）面上に、熱硬化型接着剤ストラクトボンドＥ−４１３（三井化学社製）を塗布し、封止材を静置した。その後、有機電界発光素子２０を覆う絶縁性封止層３１と、封止材の金属バリア層３５（アルミニウム箔）とが熱硬化型接着剤を介して対向するように積層した。これらの積層体を、１×１０^−２Ｐａの減圧環境下で真空ラミネータを用いて、押圧力０．１ＭＰａで１００℃６０秒間圧着し、さらに硬化処理として１００℃３０分間加熱を施した。これにより、有機電界発光素子２０を、絶縁性封止層３１、接着層３３、金属バリア層３５、樹脂層３７の４層構造からなる封止層３０によって封止した。

≪実施例１≫
上記（３）封止層の形成までが終了した後、素子基板１０において有機電界発光素子２０が形成された側とは逆の他主面上に、以下のようにして耐熱性を有する層４１を形成する工程を行い、図１に示す照明装置１を作製した。

＜耐熱性を有する層４１の形成＞
合成樹脂エマルジョン、難燃剤としてポリリン酸アンモニウム、炭化剤としてペンタエリスリトールを混合し、固形分７０％、揮発成分３０％の混合液を調整した。この混合液に対して、粘性調整剤としてヒドロキシエチルセルロースを、混合液の揮発成分に対して１．５重量部になるように加え、難燃性塗料を調整した。この難燃性塗料を、素子基板１０のガスバリア層と逆側の面に塗布し、乾燥させることにより、耐熱性を有する層４１を形成した。

≪実施例２≫
実施例１の耐熱性を有する層４１の形成において用いた難燃剤を、ポリリン酸アンモニウムからシリコン系の難燃剤（珪酸カリウム）に変更したこと以外は、実施例１と同様にして図１に示す照明装置１を作製した。シリコン系の難燃剤を用いた耐熱性を有する層４１の形成は次の用に実施した。

＜耐熱性を有する層４１の形成＞
難燃材としてＫ_２Ｏ／２ＳｉＯ_２で示される珪酸カリウムを用い、この水溶液（不揮発分２５質量％）、増粘剤としてキサンタンガム、添加剤としてポリエチレングリコール（水溶性溶剤）、充填材として四酸化三鉄（着色顔料）を用いた。これらを、珪酸カリウム水溶液１００質量部、キサンタンガム１質量部、ポリエチレングリコール３質量部、四酸化三鉄１質量部の割合で混合し、難燃性塗料を調整した。この難燃性塗料を、素子基板１０のガスバリア層と逆側の面に塗布し、乾燥させることにより、耐熱性を有する層４１を形成した。

≪実施例３≫
実施例１で作製した照明装置１に対し、以下のようにして耐熱性を有する層４１の上部に接着層を介したガラスクロス層を設けることにより、図２に示した照明装置２を作製した。

＜ガラスクロス層の作製＞
Ｅガラス（成分−ＳｉＯ_２；５５質量％、Ａｌ_２Ｏ_３；１４質量％、ＣａＯ；２３質量％、ＭｇＯ；１質量％、Ｒ_２Ｏ；０．６質量％、Ｂ_２Ｏ_３；６質量％；Ｒはアルカリ金属）を用いて、モノフィラメント径６μｍ、モノフィラメント本数８００本、６７．５ｔｅｘのガラス繊維束を２本合撚して、ガラス繊維を製造した。このガラス繊維を縦糸および横糸に用いて、縦糸の織密度が４４本／２５ｍｍ、横糸の織密度が３５本／２５ｍｍとなるように平織のガラスクロスを製織した。その後、このガラスクロスに対して、４００℃で７２時間加熱してヒートクリーニング処理を行い、さらにシランカップリング剤としてメタクリロキシプロピルトリメトキシシランを用いてシランカップリング剤処理を行って、光取り出しシート用のガラスクロスを作製した。得られたガラスクロスの厚さは１８０μｍであった。

次に、水に、コロイダルシリカ、シクロデキストリン、キトサン、プルラン、酵素（シクロデキストリングルコシルトランスフェラーゼ、キトサナーザ、プルナラーザ、アミラーゼ）を添加して混合することによって、固形分濃度が３０質量％であるバインダー樹脂の溶液を調製した。得られたバインダー樹脂（無機系樹脂）の溶液を、上記で作成したガラスクロスに含浸させ、その後含浸物を１２０℃×２分間の乾燥条件で乾燥させた。乾燥後のバインダー樹脂（無機系樹脂）の付着量は３０ｇ／ｍ^２であった。

＜ガラスクロス層４５の貼り合わせ＞
次に、熱硬化型接着剤ストラクトボンドＥ−４１３（三井化学社製）１００質量部に、平均粒径２０ｎｍの酸化チタンナノ粒子であるＴＴＯ−５１（Ａ）（石原産業株式会社製）を３０質量部添加して、２０℃条件下ペイントシェーカーで２時間分散して混合し、無機充填材を分散させた接着剤を得た。この接着剤を、ガラスクロス層４５の表面に塗布した。その後、ガラスクロス層４５の接着剤塗布面と、素子基板１０の他主面上に形成した耐熱性を有する層４１とが接触するように、ガラスクロス層４５と有機電界発光素子２０が形成された素子基板１０とを積層した。これらの積層体を、１×１０^−２Ｐａの減圧環境下で真空ラミネータを用いて、押圧力０．１ＭＰａで１００℃６０秒間圧着した。その後、硬化処理として１００℃３０分間の加熱を施して、照明装置２を作製した。尚、使用した熱硬化型接着剤ストラクトボンドＥ−４１３の全光線透過率（全光透過率）は９０％であった。

≪実施例４≫
実施例３において、耐熱性を有する層４１の形成を、実施例２と同様の手順でシリコン系の難燃剤（珪酸カリウム）を用いた手順に変更したこと以外は、実施例３と同様にして図２に示した照明装置２を作製した。

≪実施例５≫
上記（３）封止層の形成の後に、以下のようにして素子基板１０の他主面上に接着層を介して耐熱性を有する層とガラスクロス層とを設けることにより、図３に示した照明装置３を作製した。

＜ガラスクロス層の作製＞
実施例３と同様にガラスクロス層４５を作製した。

＜耐熱性を有する層４１の形成＞
作製したガラスクロス層４５の上部に、実施例１で説明したと同様の手順で耐熱性を有する層４１を形成した。

＜ガラスクロス層４５と耐熱性を有する層４１との積層体の貼合せ＞
実施例３のガラスクロス層４５の貼り合せに用いたと同様の無機充填材を分散させた接着剤を、耐熱性を有する層４１の表面に塗布した。その後、耐熱性を有する層４１の接着剤塗布面と、素子基板１０とが接触するように、ガラスクロス層４５と耐熱性を有する層４１との積層体と、有機電界発光素子２０が形成された素子基板１０とを積層した。これらの積層体を、実施例３と同様に圧着し加熱を施して、照明装置３を作製した。

≪実施例６≫
実施例１で作製した照明装置１に対し、以下のようにして封止層３０の上部に接着層を介して放熱層を設けることにより、図４に示した照明装置４を作製した。

膜厚０．２μｍのアルミニウム箔からなる放熱層５３を用意し、シリコーン樹脂系の熱硬化型接着剤を塗布し、接着剤の層に対して封止層３０を対向配置して貼り合わせ、接着剤を硬化させることにより接着層５１を形成した。これにより、封止層３０上に接着層５１を介して放熱層５３を貼り合わせた。

≪実施例７≫
実施例６において、耐熱性を有する層４１の形成を、実施例２と同様の手順でシリコン系の難燃剤（珪酸カリウム）を用いた手順に変更したこと以外は、実施例６と同様にして図４に示した照明装置４を作製した。

≪実施例８≫
実施例３で作製した照明装置２に対し、実施例６と同様にして封止層３０の上部に接着層５１を介して放熱層５３を設けて照明装置を作製した。

≪実施例９≫
実施例８において、耐熱性を有する層４１の形成を、実施例２と同様の手順でシリコン系の難燃剤（珪酸カリウム）を用いた手順に変更したこと以外は、実施例８と同様の層構成の照明装置を作製した。

≪実施例１０≫
実施例５で作製した照明装置３に対し、実施例６と同様にして封止層３０の上部に接着層５１を介して放熱層５３を設けて照明装置を作製した。

≪比較例１≫
上記（３）封止層の形成の後に、素子基板１０の他主面側に、実施例３と同様にして塩化ビニル樹脂を含浸させたガラスクロス層４５を設けて照明装置を作製した。

≪比較例２≫
比較例１の手順において、ガラスクロスに含浸させる樹脂組成物を、塩化ビニル樹脂からリン酸エステルに変更したこと以外は、比較例１と同様にして照明装置を作製した。リン酸エステルを含浸させたガラスクロス層４５は、次の通りである。

まず、エポキシ樹脂としてｊＥＲ８２８（屈折率：１．５７３、三菱化学）を用意し、このエポキシ樹脂９０重量部に対し、燐酸エステルとして１，３−フェニレンビス−ジキシレニルホスフェート（大八化学社製、「ＰＸ−２００」）を１０重量部混合させた。酸化防止剤（ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０ ＢＡＳＦ Ｊａｐａｎ製）を３ｐｈｒ、および光反応開始剤（ＳＰ−１７０ ＡＤＥＫＡ製）を２ｐｈｒ加えて十分に撹拌してリン酸エステル溶液を作製した。このリン酸エステル溶液を用いて実施例３と同様にしてガラスクロス層４５を作製した。

≪評価≫
以上の実施例および比較例で作製した各照明装置について、下記（ａ）〜（ｄ）の評価を行った。

（ａ）高温高湿環境下においけるバリア性の評価
上記実施例および比較例で作製した各照明装置を、８５℃、８５％ＲＨの高温高湿環境下で５００時間保管した後、発光させ、光学顕微鏡によって発光面を観察し、ダークスポット（ＤＳ）の発生状況を「バリア性ＤＳ個数」として下記の基準で評価した。評価結果を下記表１に示す。

Ａ：ＤＳの発生なく問題無し 。
Ｂ：微小ＤＳが５個未満発生しているが、目視では視認できないレベル。
Ｃ：微小ＤＳが５個以上１０個未満発生している。
Ｄ：微小ＤＳが１０個以上発生している。

（ｂ）熱衝撃環境下におけるバリア性の評価
上記実施例および比較例で作製した各照明装置を、８５℃３０分と−４０℃３０分とを繰り返す熱衝撃試験を５００サイクル実施した後、発光させ、光学顕微鏡によって発光面を観察し、ダークスポット（ＤＳ）の発生状況を「バリア性ＤＳ個数」として上記の基準で評価した。評価結果を下記表１に示す。

（ｃ）燃焼試験
燃焼試験として、鉄道車両用非金属材料に対する燃焼試験を行った。実施例および比較例で示した手順で、１８２ｍｍ×２５７ｍｍの各照明装置を作製し、これらを供試体とした。温度１５℃〜３０℃、湿度１５℃〜３０℃に保たれた空気流動のない試験室内において、各供試体を４５°傾斜した状態で保持した。０．５ｃｃの純エチルアルコールを燃料として貯留した燃料容器を用意し、熱伝導率の低い材質（コルク）の台に燃料容器を載置した。そして、供試体の下面(燃焼面)中心から、燃料容器の底の中心まで２５．４ｍｍ（1インチ）の高さとなるように、燃料容器を配置した。この状態で、燃料容器内の純エチルアルコールに着火し、燃料が燃え尽きるまで放置し、その間における着火および煙の発生を判定した。判定結果を下記表１に示す。

（ｄ）コーンカロリーメーター発熱性試験
実施例および比較例で示した手順で、１００ｍｍ×１００ｍｍの各照明装置を作製し、これらを供試体とした。ISO 5660-1：2002に準じた試験方法に従い、放射熱５０ｋＷ／ｍ^２で１０分間の試験を行った。この際、各実施例および比較例の照明装置につき、それぞれ３枚の供試体について試験を実施し、試験時間中における総発熱量（ＭＪ／ｍ^２）、最大発熱速度（ｋＷ／ｍ^２）、および着火時間（ｓ）を計測した。

尚、着火時間（ｓ）は、供試体から炎が確認されてから１０秒以上炎が存在した場合を着火とみなし、試験開始から最初に着火が確認されるまでの時間とした。また、最大発熱速度の平均値と各供試体の最大発熱速度の差が１０％未満であることを確認し、１０％未満の場合は当該３枚の供試体の計測値を採用し、平均値を算出した。一方、１０％以上となる場合には、さらに３枚の供試体について試験を行い、合計６枚の供試体のうち、最大発熱速度の最大値と最小値を除く４枚の供試体の計測値を採用し、平均値を算出した。算出した結果を、下記表１に示す。

≪評価結果≫
表１に示す（ａ）、（ｂ）のバリア性評価の結果から、外側に耐熱性を有する層４１を設けた素子基板１０と、封止層３０との間に有機電界発光素子２０を封止した構成を有する実施例１〜実施例１０の照明装置は、耐熱性を有する層４１を設けていない比較例１および比較例２の照明装置よりも、ダークスポット（ＤＳ）の発生が少なく抑えられ、本発明を適用することによりバリア性の向上が図られることが確認された。

また（ｃ）燃焼試験の評価の結果から、実施例１〜実施例１０の照明装置は、着火の発生がないことが確認された。また実施例１および実施例２の照明装置は煙の発生が「少ない」であって極難燃性と判定され、実施例３〜実施例１０の照明装置は煙の発生が「僅少」であって不燃性と判定され、鉄道車両用非金属材料としても好適に用いられることが確認された。

さらに（ｄ）コーンカロリメータ発熱性試験の評価の結果から、実施例１〜実施例１０の照明装置は、着火時間が６０（ｓ）以下ではあったが、総発熱量が８（ＭＪ／ｍ^２）以下に抑えられており、最大発熱速度も３００（ｋＷ／ｍ^２）以下であって、鉄道車両用の耐燃焼性規格にも適合することが確認された。尚、比較例２は、着火時間が６０（ｓ）以上であるため、総発熱量が２４．７４（ＭＪ／ｍ^２）でも問題はないが、大発熱速度が３００（ｋＷ／ｍ^２）を超えているため、鉄道車両用の耐燃焼性規格には適合しない。

特に実施例１〜実施例１０のうちの層構成が同様のもののうち、耐熱性を有する層４１にリン系の難燃剤を用いた実施例の結果と、シリコン系の難燃剤を用いた実施例の結果とを比較すると、リン系の難燃剤を用いた構成の方が、（ｃ）燃焼試験および（ｄ）コーンカロリメータ発熱性試験の評価の結果が良好であった。

また、耐熱性を有する層４１にリン系の難燃剤を用いた構成において、ガラスクロス層４５が設けられた実施例３、実施例５の照明装置は、設けられていない実施例１の照明装置よりも、（ａ）、（ｂ）のバリア性評価の結果が良好であり、また、（ｃ）燃焼試験における煙の発生も少なく抑えられており、（ｄ）発熱試験における総発熱量（ＭＪ／ｍ^２）も小さく抑えられていることから、ガラスクロス層４５を設けたことによるバリア性の向上と難燃性の向上が確認された。これは、実施例８および実施例１０と、実施例６の照明装置の比較においても同様に確認された。

また、放熱層５３が設けられた実施例６〜実施例１０の照明装置は、設けられていない実施例１〜実施例５の対応する構造の照明装置よりも、特に（ｂ）ヒートショック試験に対するバリア性の向上が確認されていた。また耐熱性を有する層４１にリン系の難燃剤を用いた構成において、実施例１と実施例６との比較では、（ｃ）燃焼試験における煙の発生も少なく抑えられており、（ｄ）発熱試験における総発熱量（ＭＪ／ｍ^２）も小さく抑えられていることから、放熱層５３を設けたことによるバリア性の向上と難燃性の向上が確認された。これは、実施例８と実施例３との比較、および実施例１０と実施例５との比較においても同様に確認された。

尚、ガラスクロス層４５に塩化ビニル樹脂を含浸させた比較例１の照明装置は、ガラスクロス層４５にリン酸エステルを含浸させた比較例２の照明装置よりも、（ｄ）発熱試験における総発熱量（ＭＪ／ｍ^２）、最大発熱速度（ｋＷ／ｍ^２）、および着火時間（ｓ）が小さく抑えられ、着火時間（ｓ）を遅らせることができている。このため、ガラスクロス層４５には塩化ビニル樹脂を含浸させることが好ましいことが確認された。

１，２，３，４…照明装置。
１０…素子基板
２０…有機電界発光素子
３０…封止層
４１…耐熱性を有する層
４５…ガラスクロス層

Claims (4)

1. 素子基板と、
   前記素子基板の一主面上に設けられた有機電界発光素子と、
   前記有機電界発光素子を覆う状態で前記素子基板の一主面上に設けられた封止層と、
   前記素子基板の他主面上に設けられた耐熱性を有する層とを備えた
   照明装置。
2. 前記耐熱性を有する層は、リン系またはシリコン系の難燃剤を含有する
   請求項１記載の照明装置。
3. 前記耐熱性を有する層は、リン系の難燃剤を含有する
   請求項１記載の照明装置。
4. 前記耐熱性を有する層の上部にガラスクロス層が設けられた
   請求項１または２の何れか１項に記載の照明装置。
   

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