JP2017043666A - 有機物質の低分子化方法および低分子化設備 - Google Patents
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Abstract
Description
ケミカルリサイクル技術のなかでも、有機物質を気体燃料や液体燃料に転換するための技術は、廃プラスチックを中心に従来から種々検討がなされ、例えば、以下のような提案がなされている。
また、特許文献4の方法では、低分子化反応に熱源が必要であるため外部から熱を供給する必要があり、その分、エネルギーコストがかかる。
また、本発明の他の目的は、上記の点に加え、低いエネルギーコストで実施することができる有機物質の低分子化方法および設備を提供することにある。
また、有機物質の低分子化を低いエネルギーコストで実施するという課題に対しては、低分子化系内で生成した液体生成物(油状物質)を分離回収して燃焼させ、その燃焼熱を低分子化反応の熱源に利用するという新たな解決手段を創案した。
[1]一酸化炭素を含有するガス(g0)に過剰の水蒸気を添加してシフト反応を行わせることで、シフト反応で生成した水素および炭酸ガスと、シフト反応に消費されなかった水蒸気とを含む混合ガス(g)とし、低分子化反応器において混合ガス(g)を有機物質に接触させ、有機物質を改質して低分子化する方法であって、粒状に成形された有機物質を、搬送ガスによる吹き込みまたは定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器内に投入する際に、混合ガス(g)の一部を前記搬送ガスまたは前記定量装入装置のシールガスとして用いることを特徴とする有機物質の低分子化方法。
[2]上記[1]の低分子化方法において、一酸化炭素を含有するガス(g0)が、一酸化炭素濃度が5vol%以上、窒素濃度が60vol%以下であることを特徴とする有機物質の低分子化方法。
[4]上記[1]〜[3]のいずれかの低分子化方法において、有機物質の改質による低分子化反応で生成した液体生成物(pL)を燃焼炉で燃焼させ、その燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする有機物質の低分子化方法。
[5]上記[4]の低分子化方法において、液体生成物(pL)の燃焼ガスで低分子化反応器の内部を間接加熱することにより、液体生成物(pL)の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする有機物質の低分子化方法。
[7]上記[6]の低分子化方法において、液体生成物(pL)の燃焼炉がロータリーキルン燃焼炉または流動層燃焼炉であることを特徴とする有機物質の低分子化方法。
[8]上記[6]または[7]の低分子化方法において、流動媒体が酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、酸化ニッケルの中から選ばれる1種以上であることを特徴とする有機物質の低分子化方法。
[11]上記[10]の低分子化設備において、液体生成物(pL)の燃焼ガスで低分子化反応器(2)の内部を間接加熱する間接加熱機構を備えることを特徴とする有機物質の低分子化設備。
[13]上記[12]の低分子化設備において、液体生成物(pL)の燃焼炉がロータリーキルン燃焼炉または流動層燃焼炉であることを特徴とする有機物質の低分子化設備。
また、実施設備に関しても、特別な計測器や流路切替弁などが必要なく、しかも比較的低い反応温度でも有機物質の低分子化を行うことができるので、比較的簡易な設備で実施することができる。
また、シフト反応によって生成するCO2は、有機物質の低分子化中に炭酸ガス改質反応でCOに変化するため、有機物質のケミカルリサイクルをCO2発生量を増加させることなく実施することが可能となる。
なお、一酸化炭素含有ガス(g0)に過剰の水蒸気を添加するとは、シフト反応で消費されない余剰の水蒸気が混合ガス(g)中に残存するように水蒸気を添加するという意味である。
反応[2]により生成した気体生成物は回収されて気体燃料などとして使用されるが、本発明では、反応[2]により生成した生成物から液体生成物(pL)を分離し、これを燃焼炉で燃焼させ、その燃焼熱を有機物質の低分子化反応の熱源として用いてもよい。これについては、後に詳述する。
本発明において粒状に成形された有機物質を用いるのは、供給系(配管など)での有機物質による閉塞トラブルを防止し、有機物質を低分子化反応器に円滑に供給するためである。この有機物質の好ましい成形条件、成形方法などについては、後に詳述する。
また、8は低分子化反応器2で生成した低分子物を水で洗浄して液体生成物を凝縮させるガス洗浄器、9はガス洗浄器8で凝縮した液体生成物と水の混合物から液体生成物を分離する分離器である。
低分子化反応器2での有機物質の低分子化には特に触媒を必要としないが、触媒を充填して反応を行ってもよい。触媒としては、水蒸気改質活性、炭酸ガス改質活性、水素化活性、水素化分解活性をそれぞれ有する1種または2種以上の触媒を用いることができる。具体例としては、Ni系改質触媒、Ni系水素化触媒、Pt/ゼオライト系石油精製触媒などを挙げることができる。また、微細なFe粒子からなることが知られている転炉発生ダストも、改質触媒や水素化分解触媒として用いることができる。
なお、図2、図3のいずれの実施形態においても、ガス供給管5内のガス圧力が低分子化反応器2内のガス圧力よりも低い場合には、ガス供給管5の途中に昇圧機を設置して、ガス圧力を高くすることが必要である。昇圧機の形式に制約はなく、レシプロ式、ロータリー式など任意のものを使用できる。
前記分離器9の形式は任意であるが、液体生成物が軽油程度の物性であるため、傾斜板方式やコアレッサー方式が好ましい。
低分子化反応器2には、シフト反応器1からガス供給管3を通じて混合ガス(g)が供給されるとともに、原料投入機構4から有機物質(粒状に成形された有機物質)が供給される。また、ガス供給管3から分岐するガス供給管5により、ガス供給管3を流れる混合ガス(g)の一部が抜き出され、原料投入機構4に供給される。
一方、図3に示す原料投入機構4(有機物質を定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器2内に投入する原料投入機構)の場合には、原料用ホッパー11内の有機物質が定量装入装置10により装入管12に切り出され、この有機物質は装入管12を通じてそのまま低分子化反応器2内に落下装入(自重による落下装入)される。この際、ガス供給管5から原料移送部100内にシールガスとして混合ガス(g)が吹き込まれる。低分子化反応器2内は加圧状態であるが、この反応器内圧力よりも高い圧力でシールガスを吹き込むことにより、低分子化反応器2側からのガス流入(ガスの逆流)がシールされる。
原料投入機構4において、上記のように搬送ガスやシールガスとして用いられた混合ガス(g)は、有機物質とともに低分子化反応器2に導入されることになるが、この混合ガス(g)は元々ガス供給管3を通じて低分子化反応器2に供給すべき混合ガスであるので、基本的に低分子化反応器2での生成ガスの熱量低下やガス収率の低下は生じない。
気体生成物は、配管を通じて系外に取り出され、気体燃料として利用される。あるいは、気体生成物が軽質炭化水素とCO、H2の混合物であることから、溶鉱炉における鉄鉱石の還元材などとして、製鉄所などで活用することもできる。
分離器9で分離した液体生成物は、図示しないタンクに一時貯留後、軽油や重油代替としてプロセス外で利用したり、或いは、後述するように燃焼炉で燃焼させ、その燃焼熱を低分子化反応の熱源として使用する。
粒状に成形された有機物質の粒度に特別な制限はいないが、代表径として0.1〜25mm程度が好ましく、0.5〜20mm程度がより好ましく、3〜20mm程度が特に好ましい。有機物質の代表径が0.1mm未満では、供給系内で有機物質が詰まるなどの閉塞トラブルを生じやすい。一方、有機物質の代表径が25mm超では低分子化反応の効率が低下するおそれがある。
また、粒状に成形された有機物質の形状にも特別な制限はないが、角柱状では供給系内で粉化し易い角が多いためあまり好ましくなく、円柱状であることが特に好ましい。有機物質をこのような円柱状に成形する方法には、特に制限はないが、リングダイ式や二軸式などの圧縮成形機を用いる成形(造粒)が好適である。特に、リングダイ式は成形精度は劣るものの、装置が安価であることから廃プラスチックやバイオマスなどの成形によく用いられる。
(i)液体生成物(pL)の燃焼ガスで低分子化反応器の内部を間接加熱することにより、液体生成物(pL)の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給する。
(ii)低分子化反応器として流動層式反応器を用い、この流動層式反応器から流動媒体の一部を抜き出し、この流動媒体を液体生成物(pL)の燃焼炉に導入して液体生成物(pL)の燃焼熱で加熱し、この加熱された流動媒体を流動層式反応器に循環させることにより、液体生成物(pL)の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給する。
ロータリーキルン燃焼炉を使用する場合には、ロータリーキルン燃焼炉内で液体生成物(pL)を燃焼させつつ、流動層式反応器(低分子化反応器)から抜き出された流動媒体を順次ロータリーキルン燃焼炉内に導入して燃焼熱で加熱し、加熱されてロータリーキルン燃焼炉から順次排出された流動媒体を流動層式反応器(低分子化反応器)に返送する。また、流動層燃焼炉を使用する場合には、流動層式反応器(低分子化反応器)から抜き出された流動媒体を順次流動層燃焼炉内に導入して流動層を形成しつつ、流動層燃焼炉内で液体生成物(pL)を燃焼させ、その燃焼熱で流動媒体を加熱し、加熱されて流動層燃焼炉から順次排出された流動媒体を流動層式反応器(低分子化反応器)に返送する。すなわち、いずれの場合も、流動層式反応器(低分子化反応器)から流動媒体を一定量ずつ抜き出し、燃焼炉との間で循環させる。
なお、流動層燃焼炉は、通常の気泡流動層が形成されるものだけでなく、高速流動層が形成されるものでもよい。
流動媒体は、平均粒径が小さ過ぎても大き過ぎても安定した流動層が形成しにくいので、その平均粒径は30〜300μm程度が好ましく、50〜200μm程度がより好ましい。
図において、6は低分子化反応器2での有機物質の低分子化反応で生成した液体生成物(pL)を燃焼させる燃焼炉であり、この燃焼炉6での液体生成物(pL)の燃焼による燃焼熱で低分子化反応器2に低分子化反応熱が供給されるようにしてある。この実施形態は、液体生成物(pL)の燃焼ガスで低分子化反応器2の内部を間接加熱する間接加熱機構を備えており、具体的には、燃焼炉6内に低分子化反応器2を配置し、燃焼炉6内で発生させた液体生成物(pL)の燃焼ガス(熱風)で低分子化反応器2を外側から間接加熱するように構成されている。
なお、さきに述べたように低分子化反応器2は、例えば、外熱式ロータリーキルンなどのような移動床方式反応器、流動層式反応器、固定床方式反応器などで構成することができるが、本実施形態では、燃焼炉6内に低分子化反応器2を配置し、燃焼炉6内で発生させた液体生成物(pL)の燃焼ガス(熱風)で低分子化反応器2を外側から間接加熱するように構成されているので、低分子化反応器2は固定床方式反応器で構成されることが一般的である。
図5のその他の構成は図1と同様であるので、同一の符号を付し、詳細な説明は省略する。
低分子化反応器2から取り出された改質物(低分子物)は、ガス洗浄器8において水で洗浄されることで液体生成物(pL)が凝縮し、気体生成物から分離される。液体生成物(pL)と水との混合物は、分離器9に送られて水が分離され、液体生成物(pL)の全量が供給管25を通じて一時貯留タンク20に送られ、貯留される。この一時貯留タンク20内の液体生成物(pL)は、送液管21と供給ポンプ22により燃焼炉6の燃焼バーナー19に送られる。この燃焼バーナー19には、供給管23と流量調節弁24により燃焼用空気が供給され、この燃焼用空気により液体生成物(pL)が燃焼し、その燃焼ガスで低分子化反応器2が外側から間接加熱される。
この実施形態では、流動層式反応器2aの流動媒体の一部を抜き出し、これをロータリーキルン燃焼炉6aとの間で循環させる流動媒体循環機構7を備えている。この流動媒体循環機構7は、流動層式反応器2aから流動媒体を抜き出してロータリーキルン燃焼炉6aに導入する抜出管26と、ロータリーキルン燃焼炉6aで加熱された流動媒体を流動層式反応炉2aに返送する戻し管27で構成されている。
図6のその他の構成は図1、図5と同様であるので、同一の符号を付し、詳細な説明は省略する。
流動層式反応器2aから抜出管26を通じて抜き出された流動媒体は、ロータリーキルン燃焼炉6aの一端側から炉内に導入さる。一方、ロータリーキルン燃焼炉6aの燃焼バーナー(図示せず)には、一時貯留タンク20から送液管21と供給ポンプ22により液体生成物(pL)が供給されるとともに、供給管23と流量調節弁24により燃焼用空気が供給され、この燃焼用空気により液体生成物(pL)が燃焼し、その燃焼熱(高温の燃焼ガス)で流動媒体が加熱される。このようにして加熱された流動媒体はロータリーキルン燃焼炉6aの他端側から排出され、戻し管27で流動層式反応器2aに戻される。
この実施形態においても、原料投入機構4において搬送ガスによる吹き込みまたは定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器2(流動層式反応器2a)内に有機物質が投入されるとともに、この原料投入機構4に対して、混合ガス(g)の一部がガス供給管5を通じて供給され、前記搬送ガスまたは前記定量装入装置のシールガスとして利用されることは、図1〜図3の実施形態と同様である。
なお、本実施形態では、ロータリーキルン燃焼炉6a内での液体生成物(pL)の燃焼ガスの流れ方向と流動媒体の移動方向を向流(反対方向)としているが、液体生成物(pL)の燃焼ガスの流れ方向と流動媒体の移動方向を併流(同一方向)としてもよい。
また、図6の実施形態のように低分子化反応器が流動層式反応器2aで構成される場合であって、混合ガス(g)の一部を搬送ガスとして有機物質を流動層式反応器2a内に吹き込む場合には、混合ガス(g)を搬送ガスとする有機物質の吹き込み位置は、流動層式反応器2aの流動層の下部領域(好ましくは下端)が好ましい。これは、流動層の下部領域(好ましくは下端)に吹き込むことで、搬送ガスである混合ガス(g)が有機物質の低分子化反応に寄与しやすくなり、有機物質の低分子化効率が高める上で有利である。
原料投入機構4を構成する吹込管15は、流動層30の下端近傍位置(分散板28の直上近傍位置)に接続され、吹込管15から搬送ガスにより有機物質が斜め上方に吹き込まれるようにしている。
なお、原料投入機構4のその他の構成は、図2の実施形態と同様である。
なお、この試験装置では、図7に示すように有機物質は流動層式反応器2aの下部から吹き込まれるようにした。
円柱状に成型したポリエチレンを用い、且つ搬送ガスとして窒素を用いたことから、ポリエチレンの棚吊り、閉塞などの供給トラブルは皆無であったが、気体生成物の低位燃焼熱は4.7Mcal/Nm3、ガス収率は46moL%と、上記発明例に比べて大きく低下していた。
2 低分子化反応器
2a 流動層式反応器
3 ガス供給管
4 原料投入機構
5 ガス供給管
6 燃焼炉
6a ロータリーキルン燃焼炉
7 流動媒体循環機構
8 ガス洗浄器
9 分離器
10 定量装入装置
11 原料ホッパー
12 装入管
13 定量供給装置
14 原料ホッパー
15 吹込管
16 ダイリング
17 転動ローラ
18 切断刃
19 燃焼バーナー
20 一時貯留タンク
21 送液管
22 供給ポンプ
23 供給管
24 流量調節弁
25 供給管
26 抜出管
27 戻し管
28 分散板
29 風箱部
30 流動層
100 原料移送部
160 ダイス孔
Claims (13)
- 一酸化炭素を含有するガス(g0)に過剰の水蒸気を添加してシフト反応を行わせることで、シフト反応で生成した水素および炭酸ガスと、シフト反応に消費されなかった水蒸気とを含む混合ガス(g)とし、低分子化反応器において混合ガス(g)を有機物質に接触させ、有機物質を改質して低分子化する方法であって、
粒状に成形された有機物質を、搬送ガスによる吹き込みまたは定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器内に投入する際に、混合ガス(g)の一部を前記搬送ガスまたは前記定量装入装置のシールガスとして用いることを特徴とする有機物質の低分子化方法。 - 一酸化炭素を含有するガス(g0)が、一酸化炭素濃度が5vol%以上、窒素濃度が60vol%以下であることを特徴とする請求項1に記載の有機物質の低分子化方法。
- 一酸化炭素を含有するガス(g0)が、一酸化炭素濃度が10vol%以上、窒素濃度が55vol%以下であることを特徴とする請求項2に記載の有機物質の低分子化方法。
- 有機物質の改質による低分子化反応で生成した液体生成物(pL)を燃焼炉で燃焼させ、その燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の有機物質の低分子化方法。
- 液体生成物(pL)の燃焼ガスで低分子化反応器の内部を間接加熱することにより、液体生成物(pL)の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする請求項4に記載の有機物質の低分子化方法。
- 低分子化反応器が流動層式反応器であり、
該流動層式反応器から流動媒体の一部を抜き出し、この流動媒体を液体生成物(pL)の燃焼炉に導入して液体生成物(pL)の燃焼熱で加熱し、この加熱された流動媒体を流動層式反応器に循環させることにより、液体生成物(pL)の燃焼熱で低分子化反応器に低分子化反応熱を供給することを特徴とする請求項4に記載の有機物質の低分子化方法。 - 液体生成物(pL)の燃焼炉がロータリーキルン燃焼炉または流動層燃焼炉であることを特徴とする請求項6に記載の有機物質の低分子化方法。
- 流動媒体が酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、酸化ニッケルの中から選ばれる1種以上であることを特徴とする請求項6または7に記載の有機物質の低分子化方法。
- 一酸化炭素を含有するガス(g0)に過剰の水蒸気を添加してシフト反応を行わせることで、シフト反応で生成した水素および炭酸ガスと、シフト反応に消費されなかった水蒸気とを含む混合ガス(g)を得るシフト反応器(1)と、
該シフト反応器(1)で得られた混合ガス(g)を有機物質に接触させ、有機物質を改質して低分子化する低分子化反応器(2)と、
シフト反応器(1)で得られた混合ガス(g)を低分子化反応器(2)に供給するガス供給管(3)と、
粒状に成形された有機物質を、搬送ガスによる吹き込みまたは定量装入装置からの落下装入により低分子化反応器(2)内に投入する原料投入機構(4)と、
ガス供給管(3)から分岐し、混合ガス(g)の一部を前記搬送ガスまたは前記定量装入装置のシールガスとして原料投入機構(4)に供給するガス供給管(5)を備えることを特徴とする有機物質の低分子化設備。 - さらに、低分子化反応器(2)での有機物質の改質による低分子化反応で生成した液体生成物(pL)を燃焼させる燃焼炉(6)を備え、該燃焼炉(6)での液体生成物(pL)の燃焼による燃焼熱で低分子化反応器(2)に低分子化反応熱が供給されるようにしたことを特徴とする請求項9に記載の有機物質の低分子化設備。
- 液体生成物(pL)の燃焼ガスで低分子化反応器(2)の内部を間接加熱する間接加熱機構を備えることを特徴とする請求項10に記載の有機物質の低分子化設備。
- 低分子化反応器(2)が流動層式反応器(2a)からなり、
該流動層式反応器(2a)から流動媒体の一部を抜き出し、この流動媒体を液体生成物(pL)の燃焼炉(6)に導入するとともに、燃焼炉(6)において液体生成物(pL)の燃焼熱で加熱された流動媒体を流動層式反応器(2a)に循環させる流動媒体循環機構(7)を備えることを特徴とする請求項10に記載の有機物質の低分子化設備。 - 液体生成物(pL)の燃焼炉がロータリーキルン燃焼炉または流動層燃焼炉であることを特徴とする請求項12に記載の有機物質の低分子化設備。
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