JP2017033980A - 磁石の製造方法及び磁石 - Google Patents

Abstract

【課題】磁気特性を高めると共に、生産効率を向上する磁石の製造方法及び磁石を提供する。
【解決手段】磁粉を加圧成形して一次成形体を得る加圧成形工程を有する磁石の製造方法であって、一次成形体が、該一次成形体を分割した圧粉体を積層してなり、加圧成形工程が、加圧型内に充填された磁粉を加圧して圧粉体を成形する第１加圧成形工程Ｓ８と、（Ａ）式に従って繰り返し行う、加圧型内に充填された先の圧粉体の露出表面に当接するように更に磁粉を積層充填する積層充填工程Ｒ１と、積層充填された磁粉と先の圧粉体とを更に共に加圧して積層圧粉体を成形する第２加圧成形工程Ｒ２と、を備える。Ｔｈ＝（Ｐｓ×Ｄｍ）／Ｃｔ…（Ａ）式、Ｐｓ：成形面圧、Ｄｍ：磁粉の平均粒子径、Ｃｔ：厚み係数、Ｃｔ≧３００、Ｔｈ：圧粉体の厚さ
【選択図】図１

Description

本発明は、磁石の製造方法及び磁石に関するものである。

高いエネルギー積を有する磁気特性に優れた磁性材料を用いた高性能磁石への期待が高まっている。代表的な磁性材料として、希土類金属とＦｅ等の金属間化合物を主組成分とするもの等が知られている。磁気特性に優れたポテンシャルを有する磁性材料を探求することは、期待に応える一つの方法である。その一方で、磁性材料の成形技術を工夫することで磁気特性に優れた磁石成形体を得る方法もある。例えば、長尺状の磁石の製造方法に工夫を重ねた技術が知られている。

特許文献１、２には、長い円筒状の磁石成形体をプレス成形する製造工程において、十分な強度の配向磁界を印加するために、又は深いキャビティ内に磁粉を効率的に充填するために、「粉末充填→配向圧縮」のサイクルを複数回繰り返して行う、多段充填法による製造技術が開示されている（例えば特許文献１の［００５５］等）。

特許文献３には、長尺状の成形体を長尺方向に沿って一軸加圧成形する場合において、長尺になるほど、又はパンチから成形体までの距離が遠くなるほど、成形体に加わる圧縮力が小さくなり、長尺状磁石の密度が不均一となることを問題視している。そこで、圧粉体を相対的に軸線方向の長さの短い圧粉体素片に分割し、圧粉体素片ごとに磁性材料よりなる原料の充填及び加圧成形を繰り返し行う製法技術が開示されている。

特開２００２−２３９７９１号公報 特開２００１−１３５５３９号公報 特開２００７−２２８６９９号公報

しかしながら、特許文献１に開示される磁石の製造方法は、磁粉を多段充填することによって磁粉の圧縮率を高め、積極的に成形体の密度を大きくすることで磁気特性の向上を図る技術ではない。長尺なリング磁石成形体を、ラジアル方向により強く配向する技術に関する（［００１３］等参照）。

具体的には、リング磁石を成形する円筒状のキャビティを有する金型には、キャビティ中央部に磁石の中空部に対応する円柱状のコアが配置される。ラジアル方向に磁場配向する際に磁路の一部を形成する高透磁率のコアは、機械的強度が比較的低い特殊材料よりなる。磁粉の圧縮成形時にコアと磁粉とが長ストロークで摩擦することによって、コアの損傷が早まることを抑制するために、磁粉を多段に充填しながら圧縮成形する技術である。所定の装置で磁粉を多段に充填する製法によってコアを保護する一定の効果を有するが、強く圧縮成形するとコアの損傷を免れない虞があるため、好適な成形時の圧縮加圧力は１０〜２００ＭＰａの範囲に止まる、との趣旨の記載がある（［００７４］等参照）。好適な圧縮圧力範囲に応じて、得られる成形体の密度は３．９〜５．０ｇ／ｃｍ^３の範囲に止まる（［００７３］等参照）ものと推察される技術である。
なお、特許文献２で開示される磁石の製造方法も、基本的には、特許文献１に係る製法と同様である。

特許文献３に開示される磁石の製造方法は、磁粉を多段充填することによって磁粉の圧縮率を高め、密度が高くかつ均一な長尺の成形体を得ることで磁気特性の向上を図る技術である。但し、多段階に分割した磁粉の圧粉体素片を成形するに際して、圧粉体素片の界面の形状を非平面とする。圧粉体素片間の界面に物理的なアンカー効果を付与して界面強度を増加させる。おそらくは、圧粉体素片の集合体である成形体を焼結するにあたって磁石素片が界面で破断するおそれを軽減するために、予め界面強度を高める必要があると推察される。そして、界面の形状を非平面である例えば段差状に形成するために、パンチを分割型とするのが好ましいとの記載がある。不可避的に分割型を操作することになり、生産効率を犠牲にしている。

本発明は、上記の事情に鑑みてなされたものであり、磁性材料よりなる磁粉を緻密に配置することで残留磁束密度を高めることにより磁気特性を高めると共に、生産効率を向上する磁石の製造方法及び磁石を提供することを目的とする。

本発明の磁石の製造方法は、磁粉を加圧成形して一次成形体を得る加圧成形工程と、結合材を介して前記磁粉の粒子同士を接合し、前記一次成形体を固化する工程と、を有する。

前記一次成形体が、該一次成形体を分割した圧粉体を積層してなり、前記加圧成形工程が、金型内に充填された前記磁粉を加圧して前記圧粉体を成形する第１加圧成形工程と、前記金型内に充填された先の圧粉体の露出表面に当接するように更に前記磁粉を積層充填する積層充填工程と、前記積層充填された磁粉と前記先の圧粉体とを更に共に加圧して積層圧粉体を成形する第２加圧成形工程と、を備え、前記加圧成形工程が、下記（Ａ）式に従って、前記積層充填工程及び前記第２加圧成形工程を順に繰り返し行う工程である。
Ｔｈ＝（Ｐｓ×Ｄｍ）／Ｃｔ …（Ａ）
但し、Ｐｓ：成形面圧〔ＭＰ〕
Ｄｍ：磁粉の平均粒子径〔Ｄ５０，μｍ〕
Ｃｔ：厚み係数、Ｃｔ≧３００
Ｔｈ：圧粉体の厚さ〔ｍｍ〕

上記の磁石の製造方法によれば、（Ａ）式に従って製造することで、長尺状であっても生産効率よく一定以上の密度を有する一次成形体を製作することができる。よって、磁石成形品として残留磁束密度をよりよく向上させ、磁気特性向上させることに寄与できる。

第１実施形態の磁石の製造方法の各工程を示した図である。 図１の混合粉の製造工程の初期状態を示す模式図である。 図１の混合粉の製造工程の終了状態を示す模式図である。 第１実施形態の磁粉と結着材とが混合した状態を模式的に示す断面図である。 厚み係数（Ｃｔ）と一次成形体の密度比との関係を示すグラフである。 図１の第１加圧成形工程を示す模式図である。 図１の積層充填及び第２加圧成形工程を示す模式図である。 第１実施形態の一次成形体の高密度化効果を示すグラフである。 第１実施形態の一次成形体の模式的な断面図ある。 長尺状の一次成形体の模式的な断面図ある。 第１実施形態の一次成形体の磁粉粒子の配列状態を模式的に示す拡大図である。 第１実施形態の磁石の構成を模式的に示す拡大図である。 第２実施形態の磁石の製造方法の各工程を示した図である。 第２実施形態の第１加圧成形、積層充填及び第２加圧成形の各工程を示す模式図である。

＜第１実施形態＞
本発明の磁石の製造方法について、図１〜図９を参照しながら、第１実施形態として具体的に説明する。図１は、第１実施形態の磁石の製造方法の各工程を示した図である。

（ステップＳ１：磁粉の準備）
図１のステップＳ１に示すように、磁石の素材としての磁粉１１を準備する。

磁粉１１は、磁性材料の粒子の集合体である粉末が用いられる。磁粉１１の磁性材料は、限定されるものではないが、硬磁性体よりなることが好ましい。硬磁性体としては、例えば、フェライト磁石、Ａｌ−Ｎｉ−Ｃｏ系磁石、希土類元素を含む希土類磁石、窒化鉄磁石を挙げることができる。

硬磁性体の磁粉１１としては、Ｆｅ−Ｎ系化合物、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系化合物（Ｒ：希土類元素）の一種以上よりなる化合物を用いることが好ましい。なお、Ｒで示される希土類元素としては、いわゆる希土類元素として知られている元素（Ｓｃ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｐｍ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕ，Ａｃ，Ｔｈ，Ｐａ，Ｕ，Ｎｐ，Ｐｕ，Ａｍ，Ｃｍ，Ｂｋ，Ｃｆ，Ｅｓ，Ｆｍ，Ｍｄ，Ｎｏ，Ｌｒ）であればよく、Ｄｙ以外の希土類元素（Ｒ：Ｄｙを除く希土類元素）であることがより好ましい。これらのうち、特に軽希土類元素が更に好ましく、その中でもＳｍが最も好適である。ここでいう軽希土類元素は、ランタノイドの中で、Ｇｄよりも原子量が小さい元素、すなわちＬａ〜Ｅｕである。Ｆｅ−Ｎ系化合物は、窒化鉄磁石に含まれる。Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系化合物は、希土類磁石に含まれる。

磁粉１１は、Ｆｅ−Ｎ系化合物、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系化合物であれば具体的な組成は限定されない。磁粉１１は、Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３、又はＦｅ_１６Ｎ_２の粉末が最も好ましい。

磁粉１１は、その粒子径（平均粒径）が限定されるものではない。平均粒径（Ｄ５０）が２〜５μｍ程度であることが好ましい。また、磁粉１１には、粒子表面の全てに酸化膜が形成されていないものを用いる。

（ステップＳ２：潤滑剤の準備）
図１のステップＳ２に示すように、潤滑剤２１を準備する。潤滑剤２１は、通常の条件下（大気雰囲気下、常温）で固体の物質（固体潤滑剤）を好適に用いることができる。第１実施形態では、潤滑剤２１には、粉末状の潤滑剤を用いる。

潤滑剤２１には、金属石けん系の潤滑剤（固体潤滑剤粉末）を用いる。潤滑剤２１として、例えば、ステアリン酸亜鉛などのステアリン酸系金属の粉末を用いる。潤滑剤２１の粉末の平均粒径（Ｄ５０）は、１０μｍ程度である。ここで、潤滑剤２１の平均粒径は、磁粉１１の平均粒径より大きいことが好ましい。潤滑剤２１の比重は、磁粉１１の比重より小さい。そのため、潤滑剤２１の初期状態の大きさをある程度大きくすることで、潤滑剤２１の１粒あたりの質量を大きくすることができ、後述のステップＳ３の工程で混合する際に潤滑剤２１が舞い散ることを抑制できる。

磁粉１１と潤滑剤２１の混合割合は、任意に設定できる。磁粉１１と潤滑剤２１の混合割合は、体積割合で、磁粉１１：８０〜９０体積％、潤滑剤２１：５〜１５体積％とすることが好ましい。なお、潤滑剤は固体物質に限られない。例えば後述する結着材としての熱硬化型シリコーン組成物を潤滑剤及び結着材として併用することもできる。また、磁粉１１と潤滑剤２１以外に、添加剤を添加しても良い。添加剤としては、その後の磁粉１１が酸化しない温度以下の加熱により消失する有機溶剤等の添加剤を挙げることができる。

（ステップＳ３：混合粉の製造）
図１のステップＳ３に示すように、先の２つの工程で準備した磁粉１１と潤滑剤２１を混合して混合粉を得る。

磁粉１１と潤滑剤２１の混合は、両粉末１１，２１をすり潰しながら混合して行う。混合粉末を形成する方法は、図２Ａに示したように、混合用容器３１にて、磁粉１１と潤滑剤２１をすり潰しながら混合する。すり潰しながら混合することにより、図２Ｂに示したように、結合強度の低い潤滑剤２１が細分化され、潤滑剤２１の粒径が全体的に小さくなる。本工程の終了時には、粒子の大きさが異なる潤滑剤２１が存在している。

更に、混合粉１１，２１は、磁粉１１だけによる塊状の部分を少なくすること（磁粉１１の二次粒子を解砕すること）ができ、潤滑剤２１の大きさを小さくできる。つまり、磁粉１１の各粒子に近接した位置に、細かくされた潤滑剤２１を存在させることができる。

（ステップＳ４：吸着膜の生成）
続いて、図１のステップＳ４に示すように、混合粉１１，２１を加熱して磁粉１１の表面に吸着膜２２を形成する。

先の工程（ステップＳ３）で混合した磁粉１１と潤滑剤２１の混合粉１１，２１を、加熱温度Ｔ_１で加熱して、磁粉１１の表面に潤滑剤２１の吸着膜２２を形成する。このときの混合粉１１，２１の加熱温度Ｔ_１は、磁粉１１の分解温度Ｔ_２未満であって、潤滑剤２１の融点Ｔ_３以上の温度である（Ｔ_３≦Ｔ_１＜Ｔ_２（図８参照））。

混合粉１１，２１を、加熱温度Ｔ_１で加熱すると、磁粉１１が分解することなく、潤滑剤２１が溶融する。溶融した潤滑剤２１は、磁粉１１の粒子の表面に沿って流動し、磁粉１１の表面を被覆する。そして、磁粉１１の表面に吸着膜２２を形成（生成）する。吸着膜２２は、磁粉１１の原子と相互作用を生じて結合する。磁粉１１の原子と結合してできる吸着膜２２でなく、磁粉１１の表面に潤滑剤２１からなり、膜厚さを持つ吸着膜２２を形成しても良い。この場合、吸着膜２２の形成後に混合粉１１，２１が融点Ｔ_３より低い温度に冷却されると、吸着膜２２が固化して磁粉１１の表面から脱離することなく固定される。吸着膜２２が形成された状態の磁粉１１を、以下「被膜磁粉」とも称す。

加熱温度Ｔ_１での加熱時間は、混合粉１１，２１に付与される熱量によるため、限定されるものではない。つまり、加熱温度Ｔ_１が高温になれば、混合粉１１，２１に与えられる時間あたりの熱量が増加するため、加熱時間を短くできる。また、加熱温度Ｔ_１が比較的低い温度である場合には、加熱時間を長くすることが好ましい。

加熱温度Ｔ_１と加熱時間について、混合粉１１，２１に付与される熱量が大きくなるほど、磁粉１１の表面に凝集した吸着膜２２を生成でき、後述する第１及び第２の各加圧成形工程（ステップＳ８，Ｒ２）で被膜切れを生じなくなる。そうすると、第１及び第２の各加圧成形工程において、成形体の内部に充填された磁粉の間の摩擦を小さくでき、加圧力を内部にまで伝えるのに寄与する。

（ステップＳ５：結着材の混合）
続いて、図１のステップＳ５に示すように、被膜磁粉の表面に、例えば、シリコーン組成物よりなる未硬化の結着材４１を配する。

この結着材４１は、室温でゲル状〜液体状であり、流動性を持つ。結着材４１を被膜磁粉と混合することで、結着材４１が被膜磁粉（の粒子）の表面に配される。この状態では、図５に断面を模式図で示したように、隣接する被膜磁粉の粒子同士の間に結着材４１が介在する。この結着材４１が介在した状態の被覆磁粉１２を、以下「加工用磁粉」とも称し、符号１３を付す（図５参照）。

結着材４１のシリコーン組成物としては、シロキサン結合による主骨格を持つ組成物を用いることができる。より具体的には、シリコーン組成物としてシリコーン樹脂を用いる。シリコーン組成物は、被膜磁粉の表面に配されるときは未硬化（ゲル状〜液体状）で、その後の工程（本形態ではステップＳ１０の熱処理の工程）で硬化する。熱硬化型のシリコーン組成物は、硬化温度（硬化開始温度）Ｔ_４が、磁粉１１の分解温度Ｔ_２未満である。なお、シリコーン組成物中の硬化開始剤を所定の化合物とすることにより、シリコーン組成物の硬化開始温度Ｔ_４を適宜調整することができる。

結着材４１の混合割合は、任意に設定できる。例えば、被覆磁粉１２の体積を１００ｖｏｌ％としたときに、５〜１５ｖｏｌ％とすることができ、８〜１２ｖｏｌ％とすることがより好ましい。なお、結着材４１を硬化する方法は限定されない。例えば、加熱、紫外線の照射、水等の反応開始剤を接触させて硬化を開始する等の方法でも構わない。

（ステップＳ６：充填回数；ｎの算出）
続いて、金型の中に加工用磁粉１３を充填して一軸加圧成形を行い一次成形体を形成する。本発明は、一次成形体を形成する加圧成形工程が、金型内に充填された磁粉を加圧して圧粉体を成形する第１加圧成形工程と、金型内に充填された先の圧粉体の露出表面に当接するように更に磁粉を積層充填する積層充填工程と、積層充填された磁粉と先の圧粉体とを更に共に加圧して積層圧粉体を成形する第２加圧成形工程と、を備え、加圧成形工程が、後述する（Ａ）式に従って、積層充填工程及び第２加圧成形工程を順に繰り返し行う工程である、ことを特徴とする。ステップＳ６では、第１加圧成形工程と、繰り返し行う第２加圧成形工程とで、金型の中に加工用磁粉１３を充填する合計回数を求める。

ところで、一例として、上下両方向から図６等に示したような一軸加圧成形を行い、得られた長尺円柱状の一次成形体１００における不均一な密度分布を模式的に図９に示した。図示のとおり、長尺状の成形体の密度分布は、上下の端面１００ｅから内部に向けて、高密度領域１００ｈが中央寄りに円錐状に集中する一方で、両端面１００ｅ周辺を除く成形体内部において、低密度領域１００ｌが広がり、不均一となり得る。パンチから一次成形体１００に及ぼす加圧力が、不均一に伝播することに起因すると考えられる。つまり、加圧力は、パンチと当接する成形体端面１００ｅに集中して伝わり易く、金型の内壁面と摩擦する成形体側周面１００ｓにおいて伝わりにくい。

一般的に、充填時の磁粉の粒子間には隙間が在るので、パンチによる加圧力は、先ずは、パンチと成形体との当接面周辺に在る粒子同士の隙間を小さくするように伝播し易い。この部位の磁粉粒子の移動（再配列）が促進され、粒子同士が凝集して率先して硬化し得る。更に成形体の両端面の周縁部においても、磁粉と金型内壁面との摩擦によって、磁粉の凝着、乃至硬化を招き易い。結果、極端に硬化した一定の厚みを有する蓋状の高密度領域が、成形体の両端面周辺において金型内壁面に対して突っ張るように形成され得る。すると、パンチの加圧力が、その一定の厚みを超えて更に内方の低密度領域にまで広がりにくくなり得る。上記した極端な高密度領域が一旦形成されてしまうと、成形体全体の密度はそれ以上大きくなりにくい。よって、成形装置の高度化や生産効率を考慮すると、現実的には全体的に均一に大きな密度の長尺状の成形体を製作することは、困難に陥り易い。

よって、長尺状の成形体全体としての密度をより大きく確保するには、軸線方向に沿って一次成形体を一定の厚みに分割した短尺状の圧粉体を、積層しながら繰り返し成形する「分割成形」方法が有利になり得る。そこで、本発明者らは、生産効率を維持しながら適当な高密度の成形体を得るために、「分割成形」を前提として、圧粉体の軸線方向に沿った適切な「圧粉体の厚さ（分割厚み）」を求めるための指標となる一般式を見出した。下記（Ａ）式に示すように、成形面圧をＰｓ〔ＭＰａ〕、磁粉の平均粒子径をＤｍ〔Ｄ５０，μｍ〕としたときに、圧粉体の厚さ：Ｔｈ〔ｍｍ〕は、３００より大きい厚み係数Ｃｔで除して求めることができる。
Ｔｈ＝（Ｐｓ×Ｄｍ）／Ｃｔ …（Ａ）

成形体を高密度化するためには、パンチが磁粉を加圧する（押付ける）力をパンチと磁粉との当接面の面積で除した成形面圧：Ｐｓが大きければ、好ましいと考えた。また、金型内への均一な充填性、微細形状であるか、乃至は個々に粒状をなすか、或いは嵩密度、等々の磁粉の粉体としての特性が成形体の高密度化に寄与すると考えた。現実的に入手可能な磁粉においては、平均粒子径：Ｄｍが大きければ、概して好ましいとの知見を得た。換言すると、高密度な成形体を得るために適当な圧粉体の厚さ：Ｔｈは、成形面圧：Ｐｓ及び平均粒子径：Ｄｍをパラメータとして、成形面圧：Ｐｓと平均粒子径：Ｄｍとの積に所定の比例定数を乗じて求めることができるという見解を得た。よって、係る比例定数の逆数を「厚み係数：Ｃｔ」とし、実験結果から適切な厚み係数：Ｃｔを求めることとした。その一例を図４に示した。

具体的には、磁粉の充填回数を１回とし、例えば成形面圧をＰｓ＝１４００〔ＭＰａ〕、例えば加圧プレス回数を２０回、で一軸加圧成形を行って所定の圧粉体（直径１０〔ｍｍ〕）を一定数成形した。更に得られた各圧粉体の厚さ：Ｔｈ〔ｍｍ〕と用いた磁粉の平均粒子径：Ｄｍ（Ｄ５０）から、（Ａ）式を用いて厚み係数：Ｃｔを逆算した。また、各圧粉体の密度を測定して、成形体の厚みを１〔ｍｍ〕で成形した際の密度比を「１」とした場合との密度比を求めた。これらの試験結果のデータベースから適当なデータを選択してプロットし、図４のグラフを得た。図４の太い二点鎖線で示した曲線は、磁粉に潤滑剤を添加して加圧成形した場合の試験データに基づく。なお、潤滑剤の有無にかかわらず、厚み係数が大きくなればなる程、圧粉体の密度比が１に近づく。

図４の縦実線で示したとおり、厚み係数：Ｃｔが３００〜４５０の間で、成形体の密度比が大きくなる閾値が認められた。よって、厚み係数の下限値は、３００程度が好ましいことが解った。また、厚み係数の上限値は特に限定されないが、生産性の観点から定めるのが好ましい。厚み係数が大きくなれば圧粉体の厚みが極めて小さくなり得るので、生産性を損なうおそれがあり、上限値としては、５０００程度が好ましいことが解った。

なお、上記の試験データより得られた厚み係数：Ｃｔの好ましい範囲（３００≦Ｃｔ≦５０００）は、潤滑剤無しの場合に得られた試験データからも、同様の厚み係数：Ｃｔの好ましい範囲が得られた。厚み係数：Ｃｔの好ましい範囲（３００≦Ｃｔ≦５０００）は、特に圧粉体の成形条件に左右されるものではないが、好ましい成形条件として、例えば以下を挙げることができる。
面圧（ＰＳ）：３００〜２０００〔ＭＰａ〕
平均粒子径（Ｄ５０，Ｄｍ）：１〜４〔μｍ〕
パンチ回数：３〜５０〔回〕
成形温度：常温〜１５０〔℃〕

次に、上述した（Ａ）式に従って一次成形体を得る製造工程について説明する。密度から密度比を算出し、図４において、密度比から厚み係数を求めると共に、厚み係数が３００〜５０００の範囲内にあるのを確認する。図１のステップＳ６に示す一成形体の充填回数：ｎを算出する。加圧成形工程の成形条件から（Ａ）式より一次成形体の分割厚さに相当する圧粉体の厚さ：Ｔｈを求める。次に、一次成形体の軸線方向の全長：Ｌを圧粉体の厚さＴｈで除して充填回数：ｎを算出する。より具体的には、（例１）と、参考例としての（例２）を、以下に挙げる。
（例１）
成形面圧：Ｐ＝１５００〔ＭＰａ〕
磁粉の平均粒子径（Ｄ５０）：Ｄｍ＝３〔μｍ〕
厚み係数：Ｃｔ＝９００
成形体の全長：Ｌ＝１５〔ｍｍ〕
・圧粉体の厚さ：Ｔｈ_１を求める。
Ｔｈ_１＝（１５００〔ＭＰａ〕×３〔μｍ〕）／９００ …（Ａ−１）
Ｔｈ_１＝５〔ｍｍ〕
・充填回数：ｎを算出する。
ｎ＝（Ｌ／Ｔｈ_１）＝１５〔ｍｍ〕／５〔ｍｍ〕＝３〔回〕…（Ａ−２）
以上のとおり、３回充填して３層の積層体よりなる成形体を得ればよいことが解る。
（例２）
成形面圧：Ｐ＝１４００〔ＭＰａ〕
磁粉の平均粒子径（Ｄ５０）：Ｄｍ＝３〔μｍ〕
厚み係数：Ｃｔ＝３００
成形体の全長：Ｌ＝１５〔ｍｍ〕
・同様に圧粉体の厚さ：Ｔｈを求める。
Ｔｈ＝１４〔ｍｍ〕 …（Ｂ−１）
・同様に充填回数：ｎを算出する。
ｎ≒１．１〔回〕 …（Ｂ−２）
算出値「ｎ≒１．１」に基づいて充填回数を１回とする場合は、圧粉体の厚さ：Ｔｈ´を１５〔ｍｍ〕として逆算すれば、厚み係数：Ｃｔが２８０となり、本実施形態の範囲外となる。充填回数を２回とする場合は、例えば圧粉体の厚さ：Ｔｈを７．５〔ｍｍ〕（Ｌ／２回）として逆算すれば、厚み係数が５６０となり、本実施形態の範囲内となる。このように、（Ａ）式に従う限り、（Ａ）式を用いて適宜に充填回数を求めることができる。

（ステップＳ７：充填）
ステップＳ７では、加圧型７０に加工用磁粉１３を充填する充填工程である。後述する圧粉体の厚さＴｈ_１に相当する加工用磁粉１３が加圧型７０に供給される。

（ステップＳ８：第１加圧成形）
次に、図１のステップＳ８に示すように、第１加圧成形工程を行う。第１加圧成形工程は、金型内に充填された磁粉を加圧して最初の１層目の圧粉体を成形する工程である。

引き続き上述した（例１）を適宜に引用して、更に図５を用いて説明する。図１のステップＳ８の「ｉ＝１」は、第１加圧成形において「１層目」の圧粉体を成形することを表す。また、加圧成形によって磁粉１１が再配置する過程を解り易くするために、図５、図６において、加工用磁粉１３を、模式的に球形で表した。また、圧粉体の密度が不均一であることが解り易くなるように、相対的に高密度状態の加工用磁粉１３を、より濃い色彩で模式的に表した。

上述した（例１）では、全３積層する一次成形体のうち、１層目〜３層目までの各圧粉体の厚さ：Ｔｈ_１はそれぞれ等しく５〔ｍｍ〕である（図６中の（９）参照）。他の実施形態として上述した図４のグラフから、厚み係数Ｃｔ＝９００の一次成形体の密度比を読み取り、密度の目安値を算出することもできる。また、密度の目安値と一次成形体の体積より、加圧型７０に充填する第１層の加工用粉体１３の重量を算出することができる。そして、図５の左端の（１）に示すように、加圧型７０（加圧下型７１（金型））のキャビティ内に、加工用磁粉１３と残余の潤滑剤２１の混合粉を秤量して充填する（配置する）。加圧型７０は、非磁性の超硬合金よりなる。加圧成形工程は、磁粉１１に磁力線が透過する条件下（磁場配向する条件下）で行われる。

続いて、図５の（２）で示すように、加圧下型７１に加圧上型７２（金型）を組み付け、それぞれを近接する方向に移動させることにより、加圧型７０（７１，７２）により加工用磁粉１３を上下両方向から加圧する（加圧成形する）。第１加圧成形工程において、加圧型７０（７１，７２）を例えば外側面からヒータ（図示せず）などにより加熱することにより、加圧型７０（７１，７２）内の加工用磁粉１３を加熱する。このときの加工用磁粉１３の温度Ｔ_５は、潤滑剤２１の融点Ｔ_３以上の温度とする（Ｔ_３≦Ｔ_５）。例えば、ステップＳ４の吸着膜の形成工程で説明した混合粉１１，２１の加熱温度Ｔ_１と同程度の温度に設定できる。

また、温度Ｔ_５は、結着材４１の硬化温度Ｔ_４未満であり、磁粉１１の分解温度Ｔ_２未満でもある（Ｔ_５＜Ｔ_４＜Ｔ_２）。したがって、加熱が行われても磁粉１１は分解されないだけでなく、結着材４１も硬化しない。
なお、本形態の第１又は第２の各加圧成形工程における加熱方法は、加圧型７０を加熱する方法に限られない。所定の方法により加工用磁粉１３そのものを温めても、加圧型７０及び加工用磁粉１３の両方を温めても構わない。加圧型７０を加熱すれば熱伝導により加工用磁粉１３も加熱されるが、加圧型７０と加工用磁粉１３の両方を加熱すれば、生産効率がより高められる。具体的には、加圧成形を行う温度Ｔ_５は、潤滑剤２１が例えばステアリン酸亜鉛であれば、その融点以上の１３０〜１５０℃とすることができる。この場合、後述する結着材４１であるシリコーン組成物の硬化温度Ｔ_４を１５０〜１６０℃に調整することができる。

第１加圧成形時の加圧型７０（７１，７２）による加圧力は、加工用磁粉１３（中の磁粉１１）が破壊する破壊圧力以下の圧力である。本形態では、１０００〔ＭＰａ〕以下であれば好ましい。そして、加圧型７０（７１，７２）による加圧は、複数回（２回以上）行う。加圧上型７２（又は下型７１）に加圧力を付加した後に、加圧上型７２（又は下型７１）に付加する加圧力を緩めて、再び加圧上型７２（又は下型７１）に加圧力を付加する。そして、この動作を繰り返す。なお、加圧上型７２（又は下型７１）に付加する加圧力を緩める際には、加圧上型７２を上側（又は下型７１を下側）へ移動させても良いし、加圧上型７２を上側（又は下型７１を下側）へ移動させずに加圧力のみを低減させるようにしても良い。

加圧型７０（７１，７２）による加圧回数は、成形体５１の密度の向上効果が飽和する回数とすることができる。例えば、２〜３０回行うことができる。好ましくは、１０回〜２０回程度連続的にパンチで加圧する（パンチで連打する）形態を挙げることができる。加圧型７０での加圧を繰り返すことによって、前回加圧時における磁粉１１の粒子の配列状態に対して、磁粉１１の粒子が再配列され、磁粉１１の粒子間の隙間が小さくなる。

磁粉１１の粒子の再配列では、隣接する磁粉１１の粒子同士の間の当接表面（摺接表面）に潤滑剤２１の吸着膜２２が介在することによって、磁粉１１の粒子同士が非常に滑らかに移動する。この磁粉１１の粒子の再配列と吸着膜２２による滑りの相乗作用によって、成形体５１において磁粉１１の粒子の隙間が小さくなる。

また、磁粉１１の粒子の間には、結着材４１が未硬化の状態で介在している。未硬化の状態の結着材４１は、シリコーンオイルの特性を発揮し、潤滑性も発揮する。つまり、隣接する磁粉１１の粒子の間に未硬化の結着材４１が介在することによって、磁粉１１の粒子の移動（再配列）を促進する。この作用にもより、圧粉体５１ａにおいて磁粉１１の粒子の隙間が小さくなる。

そして、図５の右端（３）に示すように、磁粉１１の粒子の隙間が適当に小さい圧粉体５１ａが得られる。この時、加圧上型及び下型７１，７２のパンチ近傍の圧粉体５１ａの上下両端面の磁粉１１ｅの粒子間では、上述したように、加圧力が伝わり易く、隙間が小さく密に詰まる。パンチによる加圧力が圧粉体５１ａの上下両端面５１ｅ_１、５１ｅ_１（パンチとの当接面）においてより大きく作用する結果、磁粉１１ｅの粒子間の隙間が小さくなり、高密度に詰まる状態となる。対して、加圧型７０の内壁面に近接するほど、及び両端面５１ｅ_１、５１ｅ_１から軸線方向の内方に向けて離間するほど、磁粉１１ｃの再配列が進まず、粒子間の隙間がそのまま残り易くなっている。よって、模式的には、上下両端面を底面として、軸線方向に沿った内部に向けて縮径し頂部同士が対向する一対の高密度領域５１ｈ_１が形成され得る。また、一対の高密度領域５１ｈ_１間に高密度領域５１ｈ_１に比べて相対的に低密度となる低密度領域５１ｌ_１が形成される。つまり、圧粉体５１ａには、密度分布が均一でない部分が残っている。なお、この高密度領域５１ｈ_１の境界面を仮想して、縦断面に表れるその境界線に符号をＳｆ_１を付して図５の（３）に二点鎖線で示した。

（ステップＳ９：）
スッテプＳ９は、一次成形体を分割成形するための第２層目以降を成形する工程であり、積層圧粉体を成形する。

具体的には、ステップＲ１の積層充填工程とステップＲ２の第２加圧成形工程とを順次繰り返し行う。上記の（例１）では、充填回数：ｎは３回であり、積層圧粉体を成形する操作を２回繰り返す。先ずは、ｉ＝２の場合の２層状の積層圧粉体５１ｂ（中間体）を形成する工程について説明する。

（ステップＲ１：積層充填）
ステップＲ１では、積層充填工程を行う。積層充填工程は、加圧型７０内に既に充填されている先の圧粉体５１ａの露出表面（端面５１ｅ_１）に当接するように更に加工用磁粉１３を積層充填する工程である。

（例１）では、一次成形体を３等分割して各層の圧粉体を割り当てる例を示している。この場合、第１加圧成形工程で得られた１層目の圧粉体５１ａを成形した際と同量の加工用磁粉１３を準備する。図６（４）に示すように、加圧型７０のキャビティ内の圧粉体５１ａの上端面５１ｅ_１に、追加の加工用磁粉１３を積層充填する（積層配置する）。積層充填される加工用磁粉１３が接する先の圧粉体５１ａの上端面５１ｅ_１には、第１加圧成形工程で形成された高密度領域５１ｈ_１が在る。
なお、追加する加工用磁粉１３を圧粉体５１ａの上面に当接するように積層充填する例を示したが、下面に積層充填しても、又は、上下両面に積層充填しても構わない。また、図６の模式図では、「先の圧粉体」に相当する既にキャビティに充填されている圧粉体５１ａを形成する加工用磁粉１３を濃い色で表した。

（ステップＲ２：第２加圧成形）
次に、ステップＲ２では、第２加圧成形工程を行う。第２加圧成形工程は、積層充填された加工用磁粉１３と先の圧粉体５１ａとを更に共に加圧して積層圧粉体５１ｂを成形する工程である。

図６の中上の（５）に示すように、加圧上型７２を組み付け、加圧上型及び下型７２、７１それぞれを近接する方向に移動させることにより、上下両方向から加圧することができる。また、その他の温度管理や、加圧型７０（７１，７２）による加圧回数、加圧方法等の成形条件も、ステップＳ８の第１加圧成形工程と同様に行うことができる。

ここで、加圧型７０での加圧を繰り返すことによって、第１加圧成形時と同様に、磁粉１１の粒子が再配列され、磁粉１１の粒子間の隙間を小さくすることができる。第２加圧成形時には、加圧上型７２は、ステップＲ１で積層充填された加工用磁粉１３と当接する。よって、第１加圧成形時に形成された先の圧粉体５１ａの上端面５１ｅ_１と同様に、加圧上型７２による加圧力は、積層圧粉体５１ｂの上端面５１ｅ_２に集中的に伝わり得る。すると、第１加圧成形時と同様に、上端面５１ｅ_２近傍の磁粉１１ｅの粒子の移動（再配列）が効果的に促進し、磁粉１１ｅの粒子の隙間が小さくなる。一方、加圧下型７１は、先の圧粉体５１ａの下端面５１ｅ_１と当接する。先の圧粉体５１ａの下端面５１ｅ_１近傍には、高密度領域５１ｈ_１が形成されている。よって、加圧下型７１による加圧力は、積層圧粉体５１ｂの下端面５１ｅ_２（先の１層目の圧粉体５１ａの下端面５１ｅ_１と同じ端面を指す）を超えて、２層目の積層充填に係る加工用磁粉１３、すなわち２層目の圧粉体に伝わりにくくなっている。

図６の右端（６）を用いて、２回の積層に係る積層圧粉体５１ｂの模式的な密度分布を説明する。積層圧粉体５１ｂの底方、すなわち先の１層目が配置する部分には、先の圧粉体５１ａが残存すると考える。上記したとおり、先の１層目の圧粉体５１ａに係る高密度領域５１ｈ_１を超えて、２層目の積層充填した加工用磁粉１３にまで加圧力が伝わりにくくなっており、高密度領域５１ｈ_１がその周辺において加圧型７０の内壁面に対して突っ張るためと考えられる。つまり、加圧下型７１による加圧力が、積層圧粉体５１ｂの磁粉１１の配列に及ぼす影響は小さく、実際には加圧上型７２による片方加圧状態になっていると考えられる。

対して積層圧粉体５１ｂの上方、すなわち２層目が配置する部分には、先の圧粉体５１ａと同様に、積層圧粉体５１ｂの上の端面５１ｅ_２に高密度領域５１ｈ_２が形成されると考える。高密度領域５１ｈ_２は、１層目の高密度領域５１ｈ_１の略相似大形の領域を占めると考え得る。具体的には、高密度領域５１ｈ_２は、円錐状の高密度領域５１ｈ_１の高さよりも少し高く、圧粉体の厚みＴｈ_１に至る程度の高さの領域を有すると考える。１層目と２層目は、密度がほぼ同じであるが、高密度領域５１ｈ_１、５１ｈ_２の形状、大きさが異なる。

（ステップＳ９：）
次に、図１のステップＳ９に示すように、ｉ＝３の場合の３層状であって最終積層の積層圧粉体５１ｃ（一次成形体）を成形する工程について説明する。

（ステップＲ１：積層充填、 ステップＲ２：第２加圧成形）
積層圧粉体５１ｂを成形したのと同様に、積層圧粉体５１ｃを形成できる。ステップＲ１では、加圧型７０内に既に充填されている先の１、２層目の積層圧粉体５１ｂの露出表面（端面５１ｅ_２）に当接するように更に加工用磁粉１３を積層充填する。第１加圧成形工程で得られた圧粉体５１ａを成形した際と略同量の加工用磁粉１３を準備できる。図６の（７）に示すように、加圧型７０のキャビティ内の圧粉体５１ｂの上端面５１ｅ_２に、３層目の加工用磁粉１３を積層充填する（積層配置する）。

次に、ステップＲ２では、図６の（８）〜（９）に示すように、ｉ＝２の場合の２層状の積層圧粉体５１ｂを成形したのと同様に、第２加圧成形工程を行うことができる。図６の右下端（９）に示す積層圧粉体５１ｃ（一次成形体）を得る。積層圧粉体５１ｃの底方、すなわち先の１層目が配置する部分には、先の積層圧粉体５１ｂが残存する。また、積層圧粉体５１ｃの上方、すなわち第３層が配置する部分には、上述した積層圧粉体５１ｂに係る高密度領域５１ｈ_２と同様の領域が形成され、高密度領域５１ｈ_３として示した。また、相対的に低密度となる低密度領域５１ｌ_３を同様に示した。つまり、積層圧粉体５１ｃは、下方から順に高密度領域５１ｈ_１、高密度領域５１ｈ_２、高密度領域５１ｈ_３の領域を有し、不均一な密度構成を有するものの、積層圧粉体５１ｃに対応する形状の一次成形体１００を図９に示すように一体成形する場合と比較すると、密度が不均一になる程度（粗密の差）が小さくなっていると考えられる。２層目と３層目は、密度、高密度領域５１ｈ_２、５１ｈ_３の形状、大きさがほぼ同じである。

図７に、（Ａ）式に従って積層して加圧成形した図８の一次成形体５０と、分割せずに加圧成形した同形状の図９の一次成形体１００との密度比を比較した結果を示した。密度比は、図４で示したのと同じように、厚み係数を無限大に近づけたときの密度比を「１」として比を求めた。主な成形条件は、一次成形体５０、１００の両方共に、成形面圧：Ｐ＝１４００〔ＭＰａ〕、プレス回数２０回、磁粉の平均粒子径（Ｄ５０）：Ｄｍ＝３〔μｍ〕、一次成形体の全長：Ｌ×直径＝１５〔ｍｍ〕×１０〔ｍｍ〕、で行った。一次成形体５０では、厚み係数：Ｃｔ＝８４０として（Ａ）式に従って、積層厚さＴｈ＝５〔ｍｍ〕を得た。よって、充填回数を全３回として１回目〜３回目まで同じ積層厚みで積層した。

図示のとおり、（Ａ）式に従って分割成形した一次成形体５０の方が、図９の一次成形体１００よりも密度比で１．０１倍以上の結果が得られた。成形体の密度比がこの程度大きくなれば、磁石の体積として換算した場合により明確な差異として表れ、優れた効果と認められる。また、（Ａ）式に従って簡易に積層回数を求める方法によって、生産効率的に優れ、高密度な一次成形体を得ることができた。

図９に示す従来のとおり、一次成形体１００では、高密度領域１００ｈが上方及び下方の両端面１００ｅ、１００ｅの２か所において、離間して形成され得る。対して、図６に示す発明の実施形態のとおり、一次成形体５０では、密度を不均一とし得る高密度領域５０ｈが形成されるものの、図６の（９）で示した一次成形体５１同様に、軸線方向に沿って（模式図では３〜４か所に）分散され得る。よって両者を比較すると一次成形体５０の方がより密度が均一化され、上記の効果が奏されたと考えられる。また、図１０には、一次成形体５０の磁粉の粒子間の状態を模式的に拡大して図示した。磁粉１１の粒子が圧接されて粒子同士が密着して結合しいている。これは、磁粉１１の粒子の隙間が小さくなるように移動し、再配列され、密に詰まったためである。

（ステップＳ１０：熱処理）
続いて、図１のステップＳ１０に示すように、一次成形体を加熱して、結着材４１を硬化する熱処理を行う。成形体の加熱温度は、熱硬化型のシリコーン組成物の硬化温度Ｔ_４（硬化開始温度）とする。但し、磁粉１１の分解温度Ｔ_２未満で行う。例えば本工程の加熱は、先の加圧工程（ステップＳ９）の加圧型７０で成形された一次成形体５１（５１ｃ）（図６の（９）参照）を、加圧型７０から取り出さずに加圧型７０の温度を硬化温度Ｔ_４として行うことができる。硬化温度Ｔ_４での加熱は、結着材４１が硬化完了するまでの時間とする。以上の各工程を施すことで、本形態の磁石８１が製造できる。

（磁石）
本形態の磁石８１は、その構成を図１１に模式図で示したように、硬化した結着材４２が磁粉１１の粒子同士を結着する。硬化した結着材４２は、磁粉１１の粒子の当接部近傍のみに介在する。すなわち、磁粉１１の粒子の表面の一部が露出している。また、粒子間に微細な空隙が残存していてもよい。この場合、磁粉１１の表面には、吸着膜２２が残存していると推察される。

＜第２実施形態＞
次に、第２実施形態の磁石の製造方法ついて、図１２及び図１３を用いて説明する。第２実施形態の磁石の製造方法では、第１加圧成形工程によって成形された圧粉体の厚みが、第２加圧成形工程によって成形された圧粉体の厚みよりも大きく成形される点と、結合材が、磁粉の表面に生成される酸化膜である点で、第１実施形態と異なっている。以下、第２実施形態について、第１実施形態と異なる点を中心に説明を行う。なお、対応する同一部分には同じ符号を付す。

図１２は、第２実施形態の磁石の製造方法の各工程を示した図である。第２実施形態では、結合材として、磁粉の表面に生成される酸化膜を用いる。よって、第２加圧成形を行った後に、ステップＳ９の結合材生成熱処理工程を行う。結合材生成熱処理工程としては、例えば本出願人による先の出願に係る特開２０１５−００８２００号公報の段落［００２９］〜［００３４］に記載されている熱酸化による方法を挙げることができるが、以下簡単に説明する。

酸化性雰囲気にて一次成形体を熱処理（加熱）することで、磁粉１１の粒子の露出面が酸素と反応し、磁粉１１の表面に酸化膜が生成される。この酸化膜が隣接する磁粉１１の粒子の表面同士を接合する。つまり、酸化膜は磁粉１１において隙間に露出している部分に形成され、磁粉１１において隙間に露出していない部分（粒子が圧接した界面）は母材そのものとなる。したがって、磁粉１の全ての表面に酸化膜が形成されることはない。

熱処理工程は、マイクロ波による加熱炉、電気炉、プラズマ加熱炉、高周波焼入炉、赤外線ヒータによる加熱炉などの中に一次成形体を配置して行うことができる。熱処理のための加熱温度は、磁粉１１の分解温度未満に設定される。例えば、磁粉１１としてＳｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３やＦｅ_１６Ｎ_２を用いる場合には、分解温度Ｔ_２が５００℃程度であるため、加熱温度を５００℃未満に設定する。例えば、２００〜３００℃程度とすることができる。また、酸化性雰囲気の酸素濃度及び雰囲気圧力は、磁粉１１を酸化することができればよく、大気中の酸素濃度程度及び大気圧程度であれば十分である。したがって、大気雰囲気で加熱できる。

続いて、ステップＳ１０において、ステップＳ９の結合材生成熱処理工程にて形成された二次成形体の表面をコーティング膜により囲う工程を行い、三次成形体を形成できる。三次成形体のコーティング膜は、Ｃｒ，Ｚｎ，Ｎｉ，Ａｇ，Ｃｕなどの電気めっきにより形成されためっき被膜、無電解めっきにより形成されためっき被膜、樹脂コーティングにより形成された樹脂被膜、ガラスコーティングにより形成されたガラス被膜、Ｔｉ，ダイヤモンドライクカーボン(ＤＬＣ)などによる被膜等を挙げることができ。公知の方法によって行える。これにより、三次成形体に形成されたコーティング膜は、卵の殻のように機能する。そのため、三次成形体は、酸化膜とコーティング膜とが接合力を発揮することにより、抗折強度を高くすることができる。特に、無電解めっきを施すことにより、表面硬度、密着性を高くすることができ、磁粉１の接合力をより強固にすることができる。また、例えば、無電解ニッケルリンめっきなどは、耐食性も良好となる。

図１３は、第２実施形態の加圧成形工程を模式的に示した図である。第２実施形態の加圧成形工程では、第１加圧成形工程によって成形された圧粉体の厚み（Ｔｈ_２１）が、第２加圧成形工程によって成形された圧粉体の厚み（Ｔｈ_２２、Ｔｈ_２３）よりも大きく成形される点でのみ異なっている。第１実施形態の段落[００４４]で用いた（例１）を再び引用してこの差異点について説明する。

つまり、第１実施形態の（例１）では、圧粉体の厚さ：Ｔｈ_１＝５〔ｍｍ〕が求まり、成形体の全長Ｌ＝１５〔ｍｍ〕に対して３分割したが、ここで、Ｔｈ＝５とする目安を得たうえで、例えば、第１加圧成形工程の１層目の圧粉体の厚みへの割り当てを７〔ｍｍ〕とし（Ｔｈ_２１＝７〔ｍｍ〕）、全長Ｌ＝１５〔ｍｍ〕から逆算して、第２加圧成形工程の２、３層目の圧粉体の厚みへの割り当てを４〔ｍｍ〕（Ｔｈ_２２＝Ｔｈ_２３＝４〔ｍｍ〕）とすることができる。（例１）と同様に、Ｐｓ＝１４００、Ｄｍ＝３の条件で（Ａ）式から逆算すると、Ｔｈ_２１＝７に対する厚み係数はＣｔ＝６４３であり、Ｔｈ_２２＝Ｔｈ_２３＝４に対する厚み係数はＣｔ＝１１２５であり、厚み係数：Ｃｔの好ましい範囲（３００≦Ｃｔ≦５０００）にある。

第１実施形態で説明したとおり、一軸加圧成形で軸線方向に沿って両側から加圧した場合には、１層目では、上下両方向からの加圧力を圧粉体に伝えることができるが、２層目以降では、片方からの加圧力を圧粉体に伝えるに止まる。また、第２実施形態では、１層目の圧粉体５１ａと、２層目以降の圧粉体５１ａ_２との密度を比較すれば、１層目の圧粉体５１ａ方が厚み係数が小さい分だけ、密度が小さくなり得ると推察できる。

上記した例では、１層目の圧粉体の厚みＴｈ_２１＝７に対する厚み係数：Ｃｔ＝６４３であり、２、３層目の圧粉体の厚みＴｈ_２２＝Ｔｈ_２３＝４に対する厚み係数：Ｃｔ＝１１２５であるのだから、厚み係数：Ｃｔの好ましい範囲（３００≦Ｃｔ≦５０００）にあることを根拠に、両方とも適当に高密度の領域が形成されると推察できる。であれば、１層目の圧粉体５２ａ_１の厚みへの割当てを７〔ｍｍ〕とし、２、３層目の圧粉体５２ａ_２、５２ａ_３の厚みへの割当てを４〔ｍｍ〕とすることで、よりよく積層圧粉体５２ｃ中の高密度領域の均一分散化を図り、一次成形体全体５２としての密度を向上でき得ると推察できる。図４のグラフで説明した方法で求めた図９の１次成形体１００の密度比を「１」とすると、１次成形体１００の密度比「１」に対する１層目の圧粉体５２ａ_１の密度比は「１．０１」、同様に２、３層目の圧粉体５２ａ_２、５２ａ_３の密度比は「１．０２」となり、１層目、２、３層目の圧粉体ともに密度比の比で１．０１倍以上の結果が得られた。

図１３に、１層目の圧粉体の厚みへの割当てを大きくし、２、３層目の圧粉体の厚みへの割当てを少なくした場合の加圧成形工程の模式図を示した。（１）は第１加圧成形工程を行った圧粉体５２ａ_１であって、第１実施形態の圧粉体５１ａと比較すると、圧粉体５２ａ_１の厚みＴｈ_２１が大きくなった分だけ、第２実施形態の高密度領域５２ｈ_１の方がよりよく圧粉体５２ａ_１全体の中で分散され、密度の均一化が図られている状態を示した。

図１３の（２）（３）は第２加圧成形工程を行った積層圧粉体５２ｂ、５２ｃを示す。第１実施形態の積層圧粉体５１ｂ、５１ｃと比較すると、第２実施形態の高密度領域５２ｈ_２、５２ｈ_３の方が厚みＴｈ_２２、Ｔｈ_２３が小さくなった分だけ、密度の均一化が図られた状態を示した。よって、一次成形体５２全体としての密度を向上でき得ると考えられる。

（本形態の効果）
（第１の効果）
（Ａ）式に従って製造することで、所定の長尺状の磁石であっても生産効率よく一定以上の成形密度を有する一次成形体５１、５２を得ることができ、残留磁束密度がよりよく向上し、磁気特性向上に寄与できる。

（第２の効果）
シリコーン組成物を結着材４１（硬化後は結着材４２）として用いることによって、好適に固化できる。

（第３の効果）
酸化性雰囲気にて一次成形体を熱処理（加熱）することで磁粉の表面に生成する酸化膜を結着材として用いることによって、好適に固化できる。

（第４の効果）
本形態の製造方法によると、硬磁性体の磁粉１１としてＦｅ−Ｎ系化合物、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系化合物（Ｒ：希土類元素）の一種以上よりなる化合物を用いる。この構成によると、安価に磁石を製造できる。その上で、本形態の製造方法では、Ｒにジスプロシウム（Ｄｙ）を用いないようにできる。すなわち、安価に磁石を製造できる。また、分解温度が焼結温度よりも低く、焼結によって一次成形体を成形することができず、いわゆるボンド磁石として成形する以外は、固化してバルク体を得る技術が現段階で確立しているといい難いＦｅ−Ｎ系、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系化合物において、高密度成形体を得るために好適な製造方法となる。

（第５の効果）
本形態の磁石８１は、上記の製造方法により製造されてなる。この構成によると、上記した第１〜第４の効果を備えた磁石となる。

１１：磁粉、２１：潤滑剤、２２：吸着膜、３１：混合用容器、４１：結着材、５０、５１：一次成形体、７０：加圧型、８１：磁石

Claims (5)

1. 磁粉を加圧成形して一次成形体を得る加圧成形工程と、
   結合材を介して前記磁粉の粒子同士を接合し、前記一次成形体を固化する工程と、を有する磁石の製造方法であって、
   前記一次成形体が、該一次成形体を分割した圧粉体を積層してなり、
   前記加圧成形工程が、
   金型内に充填された前記磁粉を加圧して前記圧粉体を成形する第１加圧成形工程と、
   前記金型内に充填された先の圧粉体の露出表面に当接するように更に前記磁粉を積層充填する積層充填工程と、
   前記積層充填された磁粉と前記先の圧粉体とを更に共に加圧して積層圧粉体を成形する第２加圧成形工程と、を備え、
   前記加圧成形工程が、下記（Ａ）式に従って、前記積層充填工程及び前記第２加圧成形工程を順に繰り返し行う工程である、磁石の製造方法。
   
   Ｔｈ＝（Ｐｓ×Ｄｍ）／Ｃｔ …（Ａ）
   
   但し、Ｐｓ：成形面圧〔ＭＰ〕
   Ｄｍ：磁粉の平均粒子径〔Ｄ５０，μｍ〕
   Ｃｔ：厚み係数、Ｃｔ≧３００
   Ｔｈ：圧粉体の厚さ〔ｍｍ〕
2. 前記結合材が、前記磁粉に配されたバインダである、請求項１に記載の磁石の製造方法。
3. 前記結合材が、前記磁粉の表面に生成される酸化膜である請求項１に記載の磁石の製造方法。
4. 前記磁粉が、Ｆｅ−Ｎ系化合物、Ｒ−Ｆｅ−Ｎ系化合物（Ｒ：希土類元素）の一種以上よりなる硬磁性体の粉末を含有する、請求項１−３の何れか一項に記載の磁石の製造方法。
5. 請求項１−４の何れか一項に記載の磁石の製造方法により製造された、磁石。

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