JP2017009418A - 偏波解析装置、及び偏波解析方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 計測可能な電磁波の周波数帯域を広げ、偏波の状態を簡単かつ高精度に検出する。【解決手段】 ｚ−カットの六方晶、ｚ−カットの三方晶、または（１１１）面の閃亜鉛鉱型結晶を角速度ωで回転し、前記回転する結晶にプローブ光と楕円偏光した電磁波を同期して入射し、結晶を透過したプローブ光を検出して、Ｓ（τ）＝ｆ（Ω）［Ａ'1（Ω）ｃｏｓ（θ（Ω）−３φ）＋ｉＢ'1（Ω）ｓｉｎ（θ（Ω）−３φ）］ｅｘｐ（−ｉΩτ）に基づいて周波数解析することで前記電磁波の楕円率と旋光角を求める。ここで、Ωは前記電磁波の角周波数、Ａ'1は電磁波の電場ベクトルの軌跡を表わす楕円の長軸方向の長さ、Ｂ'1は前記楕円の短軸方向の長さ、θは前記プローブ光の偏光方向に対する前記長軸方向の角度、φは前記プローブ光の偏光方向に対する前記非線形光学結晶のａ軸の角度、τは前記プローブ光と前記電磁波の相対遅延、ｆ（Ω）は前記非線形光学結晶の複素屈折率の関数である。【選択図】図１

Description

本発明は、非線形光学結晶を用いた偏波解析測定に関する。

近年の超短パルスレーザ技術の進歩により、これまで技術的に難しかったテラヘルツ周波数帯から中赤外周波数帯域の光（電磁波）の発生と検出が可能になってきた。テラヘルツ波は、一般に１ＴＨｚ（波長３００μｍ）前後の光をいう。テラヘルツ波の発生、検出には、非線形光学結晶を用いる。非線型光学結晶として、ＧａＰやＺｎＴｅなどの閃亜鉛構造の結晶を用いることが多い。

角速度ωで回転する閃亜鉛鉱型の電気光学結晶の（１１０）面に、テラヘルツ波パルスとプローブ光を同期させて照射し、検出されたプローブ光から特定の角周波数成分を取り出すことで、テラヘルツ波の大きさと偏光方向を同時に測定する方法が提案されている（たとえば、特許文献１参照）。この方法によると、入射テラヘルツ波に対して電気光学結晶を相対的に回転させることで、特定の角周波数成分から偏波方向と電波の大きさを簡便に特定することができる。

また、（１１０）面の閃亜鉛鉱型の電気光学結晶を用いて、特許文献１で提案されている検出信号式から楕円偏光のテラヘルツ波の楕円率と旋光角を求める手法が提案されている（たとえば、非特許文献１参照）。

一方で、非線形光学結晶として、ＧａＳｅ等の六方晶を用いることもある。とりわけ、ＧａＳｅ結晶は広帯域のパルス検出に有利であることが知られており（たとえば、非特許文献２参照）、テラヘルツ周波数帯域から中赤外周波数帯域の光の発生・検出に利用されている。閃亜鉛鉱型結晶を用いる場合は特定の周波数領域の分析に限られるが、ＧａＳｅ結晶を用いることで、計測する周波数帯域幅を広げることができる。

特許文献１の方法では、検出用の非線形光学結晶は（１１０）面の閃亜鉛鉱型結晶に限られているが、テラヘルツ帯の電磁波の検出には、ＧａＳｅ等の六方晶やニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ₃）等の三方晶も利用されている。ＧａＳｅ結晶は、周波数の高い中赤外領域の電磁波の検出にも頻繁に利用される。ＬｉＮｂＯ₃は非線形光学定数が大きく、中赤外からテラヘルツ帯の電磁波の発生および検出に用いることができる。さらに結晶面が＜１１１＞方向に配向した閃亜鉛鉱型結晶も、任意の波形のテラヘルツ光の発生と検出に有用である。

国際公開ＷＯ２０１３／０７７０９７号明細書

K. Oguchi, N. Yasumatsu, and S. Watanabe, "Polarization detection of terahertz radiation via the electro-optic effect using zinc blende crystal symmetry," Journal of the Optical Society of America B Vol. 31, 3170-3180 (2014) K. Liu, J.Z. Xu, and X.C. Zhang, "GaSe crystals for broadband terahertz wave detection," Appl. Phys. Lett. Vol. 85, Number 6, pp. 863 (2004)

特許文献１の手法をＧａＳｅ等の六方晶やＬｉＮｂＯ₃等の三方晶、あるいは（１１１）面の閃亜鉛鉱型結晶に適用することができれば、計測可能な電磁波の周波数帯域が大きく広がり、汎用性を広げることができる。しかしながら、六方晶のＧａＳｅ結晶や三方晶のＬｉＮｂＯ₃結晶は閃亜鉛鉱型結晶と結晶構造が異なるため、電気光学結晶の回転を利用した偏光計測を行うには、新しい数式の定式化と実証実験が必要となる。また、同じ閃亜鉛鉱型の結晶でも、結晶を切断する面の方向によってその性質が異なるため、別の定式化が必要である。

そこで、計測可能な電磁波の周波数帯域を広げた偏波解析の手法と構成を提供することを課題とする。

上記課題を解決するために、電磁波検出用の非線形光学結晶として、ｚ−カットの六方晶、ｚ−カットの三方晶、または（１１１）面の閃亜鉛鉱型結晶を用い、入射電磁波に対して相対的に角速度ωで回転する非線形光学結晶を透過したプローブ信号から、偏光電磁波の楕円率ｅと旋光角θを求める。

具体的には、発明の一つの側面で提供される偏波解析装置は、
電気光学効果を有する非線形光学結晶を角速度ωで回転させる回転機構と、
回転する前記非線形光学結晶に楕円偏光した電磁波を導く第１光学系と、
前記電磁波の前記非線形光学結晶への入射と同期して、プローブ光を前記非線形光学結晶に入射する第２光学系と、
前記非線形光学結晶を透過したプローブ光を検出信号として検出する検出器と、
前記検出信号を、
Ｓ（τ）＝ｆ（Ω）［Ａ'₁（Ω）ｃｏｓ（θ（Ω）−３φ）
＋ｉＢ'₁（Ω）ｓｉｎ（θ（Ω）−３φ）］ｅｘｐ（−ｉΩτ）
の解析式で解析して、前記電磁波の楕円率と旋光角を求める解析部、
とを有し、
前記解析式中のΩは前記電磁波の角周波数、Ａ'₁は前記電磁波の電場ベクトルの軌跡を表わす楕円の長軸方向の長さ、Ｂ'₁は前記楕円の短軸方向の長さ、θは前記プローブ光の偏光方向に対する前記長軸方向の角度、φは前記プローブ光の偏光方向に対する前記非線形光学結晶のａ軸の角度、τは前記プローブ光と前記電磁波の相対遅延、ｆ（Ω）は前記非線形光学結晶の複素屈折率の関数であり、
前記非線形光学結晶は、ｚ−カットの六方晶、ｚ−カットの三方晶、または（１１１）面の閃亜鉛鉱型結晶であることを特徴とする。

広い周波数帯域で偏波の状態を簡単かつ高精度に検出することができる。

実施形態の偏波解析装置の概略構成図である。 実施形態で用いる角度の定義を示す図である。 閃亜鉛鉱型結晶とＧａＳｅ結晶の構造の相違を示す図である。 検証実験用の光学系の模式図である。 ＧａＳｅの結晶軸の定義を示す図である。 ＧａＳｅ結晶と（１１１）面の閃亜鉛鉱型結晶の楕円率の測定結果を示す図である。 ＧａＳｅ結晶と（１１１）面の閃亜鉛鉱型結晶の旋光角の測定結果を示す図である。 実施形態の手法の適用例を示す図である。 実施形態の手法の適用例を示す図である。

図１は、実施形態の偏波解析装置１０の概略構成図である。実施形態では、電磁波検出用の非線形光学結晶１３として、（１１０）面の閃亜鉛鉱型結晶以外の結晶を用いる。図１の例では、ｚ-カットのＧａＳｅ結晶１３を用いる。ｚ-カットとは、結晶の切り出し面が（００１）面の結晶である。六方晶の（００１）面は４指数表示の（０００１）面と等値であり、ｃ軸に垂直な面である。ＧａＳｅ結晶１３を角速度ωで回転させ、楕円偏光の電磁波とプローブ光を同期してＧａＳｅ結晶に入射する。ＧａＳｅ結晶１３を透過するプローブ光信号を検出して周波数解析を行うことで、楕円偏向した電磁波の旋光角θと楕円率ｅを求め、電磁波の電場振幅と偏波の方向を同時に決定する。

偏波解析装置１０は、電磁波を出力する光源１１と、電磁波検出用のＧａＳｅ結晶１３と、ＧａＳｅ結晶１３を角速度ωで回転させるモータ１４と、電磁波をＧａＳｅ結晶１３に導く光学系１９ａと、ＧａＳｅ結晶１３からの信号光を検出する検出器１５と、検出された信号光を解析する解析部１６を有する。

光源１１は、電磁波発生用の非線形光学結晶１２を用いる。図示しないパルス光源（レーザダイオード等）からのポンプ光を、偏光子Ｐ１を介して非線形光学結晶１２に入射することで、中赤外からテラヘルツ帯の電磁波が生成される。非線形光学結晶１２は、ＧａＰ、ＺｎＴｅ等の閃亜鉛鉱型結晶でもよいし、ＧａＳｅ等の六方晶でもよい。また有機非線形光学結晶（ＤＡＳＴ：4-N,N-Dimethylamino-4'-methylstilbazolium tosylate）や、周期分極処理をしたニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ₃）を用いてもよい。また光伝導アンテナを用いた電磁波の生成でもよい。非線形光学結晶１２の種類、パルス波長、非線形光学結晶１２への入射角等を調整することで、中赤外からテラヘルツ帯にかけての所望の周波数の電磁波を生成することができる。実施形態では、光源１１はたとえば波長４．３μｍ〜３００μｍ（１ＴＨｚ〜７０ＴＨｚ）の電磁波を出力するが、波長３μｍ〜３ｍｍの電磁波を出力してもよい。

光源１１から出力される電磁波は、光学系１９ａにより、角速度ωで回転する検出用のＧａＳｅ結晶１３に導かれる。電磁波により物質の特性を測定する場合は、光学系１９ａの所定の位置Ｃに試料保持部が配置され、サンプルが挿入される。屈折率異方性のサンプルや、らせん構造などの鏡像異方性（キラリティ）のサンプルを透過することで、直線偏光の電磁波が楕円偏光になる。

ＧａＳｅ結晶１３への電磁波（ポンプ光）の入射と同期して、光学系１９ｂにより、偏光子Ｐ２を通過したプローブ光をＧａＳｅ結晶１３に入射する。プローブ光パルスは、別途プローブ光源を用いて生成してもよいし、光源１１で用いられるパルス光源の出力光の一部を分岐して用いてもよい。

ＧａＳｅ結晶１３を透過したプローブ光は、信号光として検出器１５で検出される。ＧａＳｅ結晶１３から出力されるプローブ光は、電磁波の照射によりＧａＳｅ結晶１３に生じた屈折率変化を反映している。検出器１５は、入射するプローブ光を図示しない１／４波長板で円偏光の光に変換し、プリズム等の光学素子で互いに直交する２つの偏波成分に分離して、その差分ΔＩ（ｔ）を検出する。ＧａＳｅ結晶１３に楕円偏光の電磁波が印加されることで、ＧａＳｅ結晶１３の屈折率が変化し、屈折率が異方的な値をもつ（ポッケルス効果）。この屈折率の異方性により、検出器１５で円偏光に変換されるプローブ光は、楕円偏光となる。楕円偏光では直交する２つの偏波成分の大きさ（強度）が異なるため、その差分ΔＩ（ｔ）が検出される。

解析部１６は、検出器１５の出力から検出信号Ｓ（τ）を取得し、検出信号Ｓ（τ）の周波数解析を行ってＧａＳｅ結晶１３に入射した電磁波の楕円率ｅと旋光角θを求める。ＧａＳｅ結晶１３内部の屈折率変化は、印加される電磁波の大きさ（電界の振幅）に依存するため、ΔＩ（ｔ）から電磁波の強度と偏光方向を測定することができる。なお、τは遅延ステージによるプローブ光と電磁波の到着時間の相対差（相対遅延）である。

偏波解析装置１０を物性測定に適用する場合は、解析部１６の出力を物性判定部１７に接続する。物性判定部１７は、解析部１６により求められた楕円率ｅと旋光角θの少なくとも一方に基づいて、試料の物性を判定する。物性測定への適用例については後述する。解析部１６と物性判定部１７を、パーソナルコンピュータ等のひとつのプロセッサ１８で構成してもよい。

図２は、実施形態で用いる角度の定義を示す図である。プローブ光の偏光方向をｘ軸にとり、ＧａＳｅ結晶１３のａ軸とｘ軸がなす角度をφとおく。また、計測対象である楕円偏光した電磁波の長軸方向とｘ軸のなす角（旋光角）をθとおく。電磁波の楕円率ｅを、電場ベクトルの楕円軌跡の長軸と短軸の比と定義する。計測で求めたいのは、楕円偏光した電磁波の旋光角θと楕円率ｅである。

発明者らは、ｚ-カットの六方晶（ＧａＳｅ等）、z-カットの三方晶（ＬｉＮｂＯ₃等）、及び（１１１）面の閃亜鉛鉱型結晶を用いる場合、検出信号Ｓと、θ、φの間に式（１）の関係が成り立つことを発見した。

ここで、Ωは計測する楕円偏光の電磁波の角周波数、φは入射プローブ光の偏光方向に対する非線形光学結晶（この例ではＧａＳｅ結晶１３）のａ軸の角度である。ＧａＳｅ結晶１３は角速度ωで回転しているので、角度φはωｔで変化する。

式（１）では、さまざまな周波数成分を含む電磁波を計測することを念頭におき、信号強度Ｓ（τ）を角周波数Ωの積分として表わしているが、単一の角周波数成分のみが含まれるものとして、積分を省略してもよい。図１では、積分を省略した形式の解析式を示している。τは計測対象の電磁波とプローブ光の間の結晶到達時間の差（相対遅延）を表わす。Ａ'₁とＢ'₁は、楕円偏光の電磁波の電場ベクトルの軌跡をあらわす楕円の長軸方向と短軸方向の長さを表わす。したがって、Ａ'₁とＢ'₁の比が計測できれば、楕円率ｅが決定できる。式（１）中のｆ（Ω）は、結晶の複素屈折率の関数である。関数ｆ（Ω）については後述する。

ＧａＳｅ結晶１３を用いて電磁波を検出する場合に、式（１）のように新たな定式化が必要になるのは、（１１０）面の閃亜鉛鉱型結晶と、六方晶や三方晶との結晶構造の相違による。特許文献１では、図３（Ａ）のような閃亜鉛鉱型結晶の（１１０）面を用いていたが、ＧａＳｅ結晶１３は、図３（Ｂ）に示す結晶構造を有する。結晶構造の違いにより、非線形光学定数のテンソル成分や結晶の性質が異なり、プローブ光の検出信号を記述する解析式が異なる。

図４は、式（１）の妥当性を検証する実験で用いる光学系２０の模式図である。図１と重複する部分は簡略化して説明する。ポンプパルス光をＺｎＴｅ結晶２１に照射して生成された電磁波は、ミラー(放物面鏡でも良い)２２，２４により複屈折板２５に導かれる。ミラー２２とミラー２４の間に配置されるＳｉ（シリコン）板２３により、不要なポンプパルス光を遮断できる。ポンプパルス光が直線偏光の場合ＺｎＴｅ結晶で生成された電磁波は直線偏光である。Ｓｉ板２３と複屈折板２５の間に偏光子を挿入して直線偏光にしても良い。複屈折板２５を透過することで、直線偏光は楕円偏光に変換される。複屈折板２５の厚さは、たとえば０．６ＴＨｚで１／４波長板として働くように最適化されている。電磁波の偏光方向と複屈折板２５の屈折率固有軸の角度が４５度の場合、複屈折板２５を通過することで、０．６ＴＨｚの周波数成分は楕円偏光となる。

楕円偏光の電磁波は、ミラー２６およびミラー２７を介して、ＧａＳｅ結晶２９に入射する。楕円偏光の電磁波のＧａＳｅ結晶２９への入射と同期して、ミラー２８によりプローブパルスをＧａＳｅ結晶２９へ入射する。

ＧａＳｅ結晶２９は、角速度ωで回転しているので、式（１）のφをφ＝ωＴ＋φ₀と置き換える。ここで、Ｔは計測時間、φ₀はＴ＝０におけるφの値である。式（１）のφにωＴ＋φ₀を代入することで、実験で得られる信号は式（２）のように記述できる。なお、説明を簡単にするために、周波数成分の積分は省略する。

Ｓ（τ、Ｔ）は、実験で時刻Ｔに得られるプローブ光の信号強度（電圧値）である。式（２）に相当するデータが取得されたなら、以下の数学的操作を行う。

まず、Ｓ(τ、Ｔ)にｃｏｓ（３ωＴ）をかけて、時刻Ｔの積分を実行する。すなわち、Ｓ（τ、Ｔ）×ｃｏｓ（３ωＴ）のＴについて、０から２π／ωまで積分する。この作業により、式（３）で表される値ξ₁が得られる。

ここで、Ｃは比例定数である。

次に、Ｓ（τ、Ｔ）にｓｉｎ（３ωＴ）をかけて時刻Ｔの積分を実行する。すなわち、Ｓ（τ、Ｔ）×ｃｏｓ（３ωＴ）のＴについて、０から２π／ωまで積分する。この作業により、式（４）で表される値ξ₂が得られる。

ここで、ξ₁に対するξ₂の比を式（５）の関数χと定義して、χを求める。

χが求まったならば、式（６）と式（７）により、計測した楕円偏光電磁波の旋光角θと楕円率ｅを計算することができる。

ここで、Ｒｅ［χ］はχの実数部、Ｉｍ［χ］はχの虚数部である。

Ｔ＝０でのＧａＳｅ結晶２９のａ軸の向き、すなわち初期値φ₀が既知であれば、実験値（信号Ｓの強度）から式（６）を用いて楕円偏光電磁波の旋光角θを得ることができる。楕円率ｅは式（７）から、φ₀の値が既知であるかどうかに依らず決定することができる。

初期値φ₀が既知でない場合、φ₀を求めるために、たとえば以下の方法を用いることができる。

第１の手法として、あらかじめＧａＳｅ結晶２９のａ軸方向をＸ線回折等の方法を用いて決定する。エンコーダー付きの回転モーターにＧａＳｅ結晶２９（または図１のＧａＳｅ結晶１３）を取り付ける際に、ａ軸の方向と、エンコーダーが０°の読みとなる角度を合わせる。この作業を行うことで、実際の計測ではφ₀＝０として解析することができる。

第２の手法は、特許文献１の方法を一部利用する。閃亜鉛鉱型結晶の（１１０）面を用いた結晶回転法では、式（２）と異なり、検出信号にωＴと３ωＴの２つの角周波数成分が現れる。２つの角周波数成分（正弦波）の位相を解析することで、φ₀の値を決定することができる。したがって、初めにたとえば（１１０）面のＺｎＴｅ結晶を回転させて特許文献１の方法でφ₀の値を決定し、計測したい電磁波の旋光角θ、すなわち偏波の方向を求める。次に、回転モーターから（１１０）面のＺｎＴｅ結晶を取り外し、ｚ−カットのＧａＳｅ結晶を取り付けて信号Ｓを取得する。式（２）〜（６）Ｓから（θ−３φ₀）の値を決定する。ここで旋光角θは既知となっているから、計測で導かれた角度（θ−３φ₀）から、φ₀の値を求めることができる。

このように、検出器１５で検出された信号Ｓ（τ、Ｔ）の周波数成分（３ω）を解析することで、楕円偏光した電磁波の電場ベクトルの楕円率ｅと旋光角θを決定することができる。これにより、入射電磁波の大きさと偏光方向を同時に計測することができる。

実施形態の効果を検証するために、図１の装置を組み立て、複数のファンクションジェネレータ（不図示）を同期させ、中空モーター（テクノハンズ株式会社製、型番ＨＭ０８３５Ｅ）を用いて、ＧａＳｅ結晶１３を正確に８０Ｈｚで回転させる。検出器１５（図１参照）で検出される信号Ｓの周波数解析を行ったところ、検出信号Ｓから３ω（２４０Ｈｚ）で振動する成分を抽出することができる。上述の楕円率ｅと旋光角θの解析によって電場の大きさとその偏波方向を特定することができる。なお、ＧａＳｅ結晶１３の回転周波数は８０Ｈｚ以外の周波数でもよい。
＜関係式の導出＞
次に、検出される電気光学信号、すなわち式（２）の導出手順を説明する。まず、座標系（ｘ，ｙ，ｚ）と座標系（Ｘ，Ｙ，Ｚ）を、式（８）と式（９）で定義する。

図５は、式（８）の説明に用いる結晶軸の定義を示す。ＧａＳｅ等の六方晶は底面が正六角形の結晶構造を持つので、一般に、底面の正六角形内にベクトルａとベクトルｂをとる。ベクトルａとベクトルｂを含む面と垂直な方向（高さ方向）にベクトルｃをとる。非線形光学の計算で用いる座標系はデカルト座標系（直交座標系）が一般的であるため、ベクトルａと同じ面内でベクトルａと直交する軸を決定する。ベクトルａの向きをｘ方向とすると、これに直交する向きをｙ方向とする。ｙ方向は、ベクトルｃとベクトルａのベクトル積（外積）で表される、ベクトル（ｃ×ａ）で表記される。

次に、式（９）の説明をする。Ｚ方向は、結晶に印加される電場（テラヘルツ電場あるいは中赤外電場）とプローブ光の進行方向を示す。実施形態で用いる結晶はｚ−カット、すなわちｃ軸に対して垂直に切った結晶なので、進行方向Ｚはベクトルｚと平行である。

Ｘ方向は、非線形光学結晶（ここではＧａＳｅ結晶とする）に入射する前の直線偏光のプローブ光の電波の方向である。角度φは、図２を参照して説明したように、プローブ光電場の方向とＧａＳｅ結晶のａ軸とのなす角度と定義する。Ｙ方向は、Ｘ方向とＺ方向の双方と直交する方向である。

次に、入射電磁波（ポンプ光）の電場Ｅ₁（Ｚ，ｔ）とプローブ光の電場Ｅ₂（Ｚ，ｔ）を、それぞれ式（１０）と式（１１）で定義する。

式（１０）における角度θ（Ω）は、図２を参照して説明したように、角周波数Ωで偏波面が回転する楕円偏の光電磁波の電場の長軸方向とＸ方向がなす角である。角度θ（Ω）が求めたい旋光角θに相当する。Ａ'₁（Ω）は長軸方向の電場振幅、Ｂ'₁（Ω）は短軸方向の電場振幅である。式（１１）におけるω₂は、プローブ光の角周波数である。

次に、式（１０）、（１１）で定義した電場を用いて非線形光学結晶（この例ではＧａＳｅ結晶１３）中で発生する角周波数ω₃＝ω₂±Ωの非線形分極を求める。非線形光学テンソル計算を行うために、座標系（ｘ，ｙ，ｚ）に座標変換を行う。座標変換により、式（１０）と式（１１）は、それぞれ式（１２）と式（１３）で記述される。

ここでは、Ｅ₁（Ｚ，ｔ）、Ｅ₂（Ｚ，ｔ）などの具体的な値と詳細な計算手順は省略する。式（１２）、（１３）を用いて、ＧａＳｅ結晶１３中で発生する角周波数ω₃＝ω₂±Ωの非線形分極は、式（１４）で記述される。

非線形光学定数ｄ_ijは定数ではなく、角周波数数ω₃、ω₂、Ωの関数であるが、式（１４）ではすべてのテンソル成分に変数（ω₃；Ω，ω₃−Ω）を付けると煩雑になるので、省略している。点群

に属するＧａＳｅ結晶１３では、式（１４）中の３×６＝１８個のテンソル成分のうち、１５個がゼロになり、残りの３個は式（１５）のようになる。

なお、点群の６（バー）は６回回反を表わし、ｍは鏡映を表わす。

式（１５）を式（１４）に代入すると、式（１６）になる。

今後は、周波数依存性を含めて、ｄ₁₆＝ｄ（ω₃；Ω，ω₃−Ω）と記述する。座標系（ｘ，ｙ，ｚ）で表現されている式（１６）を、座標系（Ｘ，Ｙ，Ｚ）を用いて表現する。計算を進めると、式（１７）となる。

ここで、Ｐ_3X（ω₃；Ω，ω₃−Ω）とＰ_3Y（ω₃；Ω，ω₃−Ω）は、それぞれ式（１８）と式（１９）で表される。

非線形分極Ｐ₃（Ｚ，ｔ）を求めたら、次に非線形光学結晶（ＧａＳｅ）の中で発生する電場Ｅ₃（Ｚ，ｔ）を計算する。まず、電場Ｅ₃（Ｚ，ｔ）を式（２０）で定義する。

ここからは、結晶中において電磁波（角周波数Ω）とプローブ光（角周波数ω₂）の伝搬速度が異なり、結晶内で光の吸収があるという一般的な場合について計算を進める。

結晶中でのMaxwell方程式

を解くと、式（２１）が得られる。

電場の添え字Ｉは、ＸまたはＹである（Ｉ＝Ｘ or Ｙ）。式（２１）のｌは非線形光学結晶の厚さである。また、式（２１）中の

は、結晶中の電磁波とプローブ光の複素波数の差であり、

と表すことができる。ここでは、波長（周波数）の異なるプローブ光と電磁波の結晶中の進行速度の違いが考慮されている。換言すると、ＧａＳｅ結晶１３のプローブ光に対する屈折率と電磁波に対する屈折率の差が考慮されている。したがって、位相整合条件がそろわない場合でも、正しく解析することができる。また、ｋ^R（ω₃）は複素波数ｋハット（ω₃）の実数部（real part）である。これで結晶中に発生する電場Ｅ₃が得られる。非線形光学結晶の通過後（ｌ＝Ｚ）は、トータルの電場

が空気中を伝搬していく。このうち、電磁波の電場Ｅ₁は、近赤外から離れており検出器１５で検知できないと仮定して、以降はＥ₁を無視する。上述のように、検出器１５で１／４波長板を通し、ウォラストンプリズム（ＷＰ）等の光学素子で電場を互いに直交する２つの成分に分離し、バランス検出法で差分信号ΔＩを検出する。１／４波長板通過後の電場

を式（２２）で定義する。

式（２２）において、ｅｘｐの項を含む３×３の行列は、１／４波長板による位相付加を表わす。ｓｉｇｎ（ω₃）は、角周波数ω₃の成分と角周波数−ω₃の成分が１／４波長板通過後も複素共役になるために付けている。すなわち、複素共役になることで、すべての周波数成分を合成した電場の時間波形が実数になるようにしている。計算を進めると、式（２３）、（２４）となる。

これらの２つの直交する電場成分をウォラストンプリズムで分離し、バランス検出器で差分信号

を求める。この差分信号は、式（２５）のように変形することができる。

式（２５）の最終変形では、

を無視している。これは、

であるため、

は２次の微小量であり無視できるからである。式（２５）に式（２１）を代入し、式（１９）のＰ_3Y（Ω，ω₃−Ω）を用いると、式（２６）が得られる。

遅延ステージによる相対遅延ｅｘｐ（−ｉΩτ）の項を加えて差分信号Ｓ（τ）を求めると、式（２７）が得られる。

ここで、ｆ（Ω）は、式（２８）で表される。

発生した和周波（ＳＦＧ）と差周波（ＤＦＧ）の電場強度はもともとのプローブ光の強度と比べて非常に小さいので、

の項は無視している。

実験では、ＧａＳｅ結晶１３を回転モーター１４に取り付けて回転させる。このとき、φ＝ωＴ＋φ₀の関係にしたがって、ＧａＳｅ結晶１３の方位が時々刻々と変化する。したがって、式（２７）は式（２９）で表すことができる。

式（２９）は、式（２）と等価である。測定実験で信号Ｓ（τ）を検出て、式（２９）から角周波数成分３ωの周波数解析を行うことで、係数であるｆ（Ω）Ａ'₁、ｆ（Ω）Ｂ'₁、および［θ（Ω）−３φ₀］を決定することができる。

式（２９）、すなわち式（２）を用いれば、不定角度φ₀を除いて、測定対象である電磁波のベクトル時間波形を復元することができる。なお、未知の係数ｆ（Ω）については、式（２）の被積分項の共通因子としてくくり出すことができる。その結果、調べたい周波数の電磁波の楕円率ｅと旋光角θを決定するだけならば、ｆ（Ω）の値を知らなくても解析を行うことができる。なぜならば、ｆ（Ω）の値は計測によって得られる楕円偏光電磁波の「振幅」だけに関係する量であり、楕円率ｅと旋光角θを解析するには、Ａ'₁（Ω）／Ｂ'₁（Ω）のみ分かっていればよいからである。

今回の計測では、ｆ（Ω）Ａ'₁とｆ（Ω）Ｂ'₁の関数を実験的に導き出すことができるので、両者の割り算を行えば、共通因子であるｆ（Ω）を約分することができ、その結果、Ａ'₁（Ω）／Ｂ'₁（Ω）の値を導き出すことができる。また、不定係数φ₀は、上述した第１の手法または第２の手法で決定できる。

この解析は、ｚ−カットのＬｉＮｂＯ₃結晶を用いる場合も同様に当てはめることができる。同じ鏡映するＬｉＮｂＯ₃結晶の場合、式（１５）に相当する非線形光学定数は、

となる。これを式（１４）に代入して計算すると、ｄ₂₂＝−ｄ（ω₃；Ω，ω₃−Ω）とおけば、同じ手順で式（２９）と同じ式を得ることができる。なお、ｚ−カットのＬｉＮｂＯ₃結晶の場合、ｄ₁₅、ｄ₃₁、ｄ₃₃は最終的な式には現れない。すなわち、点群３ｍ（３回回映）に属するＬｉＮｂＯ₃は、ｚ−カットの場合、式（２）の解析式に影響するテンソル成分は、ＧａＳｅ結晶と同等になる。
＜（１１１）面の閃亜鉛鉱型結晶の使用＞
上記の構成と手法は、ＧａＳｅ結晶やＬｉＮｂＯ₃結晶だけでなく、（１１１）面の閃亜鉛鉱型結晶にも適用することができる。＜１１１＞方向に配向する閃亜鉛鉱型結晶は、３回の回転対称性を有し、（１１０）面の閃亜鉛鉱型結晶を用いる特許文献１の解析式では、電界強度（振幅）と偏波の方向（位相）を求めることができない。

図６及び図７は、検出用の結晶としてＧａＳｅ結晶を用いたときと、（１１１）面のＺｎＴｅ結晶を用いたときの測定結果の近似性を示す図である。図６は図４の実験系で計測した電磁波の楕円率α（ラジアン）の測定結果、図７は旋光角θ（ラジアン）の測定結果である。図６及び図７で、三角のマークがｚ-カットのＧａＳｅ結晶を用いたときの測定結果、白丸が（１１１）面のＺｎＴｅ結晶を用いたときの測定結果、横軸は楕円偏光の電磁波に含まれる角周波数成分（ＴＨｚ）である。

図６において、α（Ω）が±π／４で円偏光となり、α（Ω）＝０で直線偏光となる。図６の縦軸の上端は＋π／４に対応し、入射電磁波は左周りの円偏光となる。図６の縦軸の下端は−π／４に対応し、入射電磁波は右回りの円偏光となる。１．２５ＴＨｚ近傍の周波数成分と２．２５ＴＨｚ近傍の周波数成分では、互いに直交する向きの直線偏光となる。

ｚ−カットのＧａＳｅ結晶と（１１１）面のＺｎＴｅ結晶で、計測したい電磁波の角周波数成分に対してほぼ等しい楕円率が得られることから、式（２）を用いる実施形態の解析方法は、（１１１）面の閃亜鉛鉱結晶を用いる場合にも有効に機能する。

図７の旋光角θの測定結果は、（６）式に含まれる不定性（３φ₀）のため完全一致ではないが、ｚ−カットのＧａＳｅ結晶と（１１１）面のＺｎＴｅ結晶とで、同じ傾向を示すことがわかる。上述した第１の手法または第２の手法でＴ＝０のときの結晶軸の初期角度φ₀が特定されれば、２つの結晶の間で、角周波数成分に対する旋光角θの測定値はさらに近似する。

したがって、（１１１）面の閃亜鉛鉱型結晶を用いる場合も、式（２）を用いて楕円偏光した電磁波の旋光角と楕円率を求めることができる。
＜偏光計測の応用例＞
図８は、実施形態の偏光計測の応用例を示す図である。この例では、偏光計測を材料内部の残留応力検査に応用する。たとえば、可視光は透過せず、中赤外から遠赤外の周波数領域の光が透過するプラスチック材３１の内部応力検査を行う。

プラスチック成型時の凝固の仕方などに起因して、プラスチック材３１の内部に未知の応力が加わることが考えられる。応力のかかり方に応じて、プラスチック材３１の面内でｘ方向とｙ方向で屈折率が異なる値をとる。一般に、ｘ方向に引っ張り応力が働いている場合は、ｘ方向の屈折率と、これに垂直なｙ方向の屈折率が異なる。プラスチック材３１の複屈折を計測することで印加されている応力の大きさを推測することができる。

測定の目的は、屈折率固有軸であるｘ方向とｙ方向がどの方向を向いているかを決定することと、ｘ方向とｙ方向の屈折率差を求めることである。屈折率固有軸が決定すれば、応力が固有軸の方向に印加されていると推測することができる。また、２つの固有軸の間の屈折率差が決まれば、印加されている応力の大きさを推測することができる。

測定手順を述べる前に、一般的な光学的性質を説明する。ｘ方向とｙ方向に屈折率固有軸を有する材料に、ｘ方向の直線偏光の光を入射した場合、その透過光はｘ方向の直線偏光である。この同じ材料に、ｙ方向の直線偏光を入射した場合、その透過光はｙ方向の直線偏光である。

この同じ材料に、その偏光方向がｘ方向から４５°傾いた直線偏光を入射した場合、その透過光は楕円偏光となる。楕円偏光の楕円率と旋光角を計測すれば、調べたい物質のｘ方向とｙ方向の屈折率差を決定することができる。

次に、具体的な測定手順を説明する。測定者にとって、屈折率固有軸（ｘ方向、ｙ方向）がどの方向なのかは未知である。そこで、入射する直線偏光の光の偏光方向を少しずつ変えながら、透過光の偏光計測を行う。上述した光学的性質から、入射光の偏光方向が屈折率固有軸と一致した場合には透過光も直線偏光である。したがって、どの角度で入射した光の透過光が直線偏光なのか、を調べることで、屈折率固有軸（ｘ方向、ｙ方向）を決定することができる。

屈折率固有軸（ｘ方向、ｙ方向）が決定できたら、その軸から４５°傾けた偏光方向をもつ直線偏光の光を、試料であるプラスチック材３１に入射し、その透過光を図１の偏波解析装置１０を用いて観測する。透過光は楕円偏光になるから、その楕円率ｅと旋光角θを計測すれば、調べたい物質のｘ方向とｙ方向の屈折率差を決定することができる。

図９は、生体分子材料のキラリティー評価への適用を説明する図である。中赤外の周波数領域には多数の分子振動スペクトルが存在する。これらのスペクトルは、分子のキラリティ形状にしたがって、左周り円偏光と右回り円偏光に吸収率の差が生じる。これを円二色性という。入射電磁波に対して相対的に角速度ωで回転するＧａＳｅ結晶（あるいはＬｉＮｂO₃等の三方晶、もしくは（１１１）面の閃亜鉛鉱型結晶）を用いた偏光計測を行うことで、以下に示す手順で分子のキラリティを決定することができる。

まず、測定した物質に直線偏光の光を入射する。例えば、左周り円偏光の光の吸収が強い物質を計測した場合、左周り円偏光成分がより多く減少するため、透過光は右回り円偏光の成分が多くなる。図８の残留応力検査と異なるのは、どのような偏光角度の直線偏光の光を入射しても、透過光は右回り円偏光の成分が多くなることである。右周り円偏光の光の吸収が強い物質を計測した場合は、透過光は直線偏光の向きにかかわらず、左回り円偏光の成分が多くなる。

したがって、図８の適用例と同様に、入射する直線偏光の光の偏光方向を少しずつ変えながら透過光の偏光計測を行い、すべての向きの直線偏光に対して透過光が右回り円偏光の成分が多くなることが確認できれば、その物質は左周り円偏光を吸収するキラリティを有する分子であると識別できる。同様に、すべての向きの直線偏光に対して透過光が左回り偏光の成分が多くなることが確認できれば、その物質は右回り偏光を吸収するキラリティ―を有する分子であることが識別できる。

分子のキラリティ検査は、特に薬剤検査において有用である。薬剤は分子のキラリティによって人体に与える影響が異なり、キラリティの異なる不純物の混入は深刻な問題を引き起こすが、このような問題を未然に防止することができる。

図８及び図９の物性測定は、図１の偏波解析装置１０を用いて行うことができる。この場合、図１の光学系１９ａの位置Ｃに試料保持部を設置し、解析部１６の出力（楕円率ｅおよび旋光角θ）に基づいて、物性判定部１７で物性を判定する。上述した屈折率異方性の物質の屈折率差の測定や、分子のキラリティ評価の他に、生体イメージングや、医療診断にも適用することができる。中赤外からテラヘルツ帯の光は可視光に比べて光子エネルギーが低いため生体測定に適している。また、波長（ミリ）以上の浸透深さを持つため、生体内部の観察が可能である。キラルな構造の分子の周囲に異物（がん細胞など）が存在する場合に円二色性が敏感に変化することから、円二色性イメージングによる皮膚がんの早期診断にも適用可能である。

実施形態のように、非線形光学結晶を角速度ωで回転し、検出信号から３ω成分を抽出して楕円率と旋光角を求めることで、簡易かつ正確な測定やイメージングが可能になる。

実施形態では、六方晶としてＧａＳｅ結晶を、三方晶としてＬｉＮｂＯ₃結晶を例に挙げたが、点群６（バー）ｍ２に属する結晶や、点群３ｍに属する結晶をｃ軸と垂直な面でカット（ｚ−カット）した結晶を用いることができる。

１０ 偏波解析装置
１１ 光源
１２、２１ 非線形光学結晶（光源用）
１３、２９ 非線形光学結晶（検出用）
１４ モータ（回転機構）
１５ 検出器
１６ 解析部
１７ 物性判定部
１８ プロセッサ
１９ａ 電磁波用の光学系（第１の光学系）
１９ｂ プローブ光用の光学系（第２の光学系）

Claims (8)

1. 電気光学効果を有する非線形光学結晶を角速度ωで回転させる回転機構と、
   回転する前記非線形光学結晶に楕円偏光した電磁波を導く第１光学系と、
   前記電磁波の前記非線形光学結晶への入射と同期して、プローブ光を前記非線形光学結晶に入射する第２光学系と、
   前記非線形光学結晶を透過したプローブ光を検出信号として検出する検出器と、
   前記検出信号を、
   Ｓ（τ）＝ｆ（Ω）［Ａ'₁（Ω）ｃｏｓ（θ（Ω）−３φ）
   ＋ｉＢ'₁（Ω）ｓｉｎ（θ（Ω）−３φ）］ｅｘｐ（−ｉΩτ）
   の解析式で解析して、前記電磁波の楕円率と旋光角を求める解析部、
   とを有し、
   前記解析式中のΩは前記電磁波の角周波数、Ａ'₁は前記電磁波の電場ベクトルの軌跡を表わす楕円の長軸方向の長さ、Ｂ'₁は前記楕円の短軸方向の長さ、θは前記プローブ光の偏光方向に対する前記長軸方向の角度、φは前記プローブ光の偏光方向に対する前記非線形光学結晶のａ軸の角度、τは前記プローブ光と前記電磁波の相対遅延、ｆ（Ω）は前記非線形光学結晶の複素屈折率の関数であり、
   前記非線形光学結晶は、ｚ−カットの六方晶、ｚ−カットの三方晶、または（１１１）面の閃亜鉛鉱型結晶であることを特徴とする偏波解析装置。
2. 前記検出器は、前記プローブ光の互いに直交する光成分の強度差を前記検出信号として検出することを特徴とする請求項１に記載の偏波解析装置。
3. 前記解析部は、前記検出信号から３ωの周波数成分を抽出し、前記楕円率と前記旋光角を求めることを特徴とする請求項１または２に記載の偏波解析装置。
4. 前記電磁波は、中赤外からテラヘルツ帯の電磁波であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の偏波解析装置。
5. 前記第１光学系の所定の位置に配置される試料保持部と、
   前記解析部の出力に接続され、前記楕円率と前記旋光角の少なくとも一方を用いて試料の物性を決定する物性判定部と、
   をさらに有することを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の偏波解析装置。
6. 前記物性判定部は、前記楕円率と前記旋光角に基づいて、屈折率異方性の物質の屈折率差を決定することを特徴とする請求項５に記載の偏波解析装置。
7. 前記物性判定部は、前記旋光角の方向に基づいて、分子のキラリティを決定することを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項にに記載の偏波解析装置。
8. 電気光学効果を有する非線形光学結晶を角速度ωで回転させ、
   楕円偏光した電磁波を角速度ωで回転する前記非線形光学結晶に導き、
   前記電磁波の前記非線形光学結晶への入射と同期して、プローブ光を前記非線形光学結晶に入射し、
   前記非線形光学結晶を透過したプローブ光を検出信号Ｓとして検出し、
   前記検出信号を、
   Ｓ（τ）＝ｆ（Ω）［Ａ'₁（Ω）ｃｏｓ（θ（Ω）−３φ）
   ＋ｉＢ'₁（Ω）ｓｉｎ（θ（Ω）−３φ）］ｅｘｐ（−ｉΩτ）
   の解析式を用いて解析して、前記電磁波の楕円率と旋光角を求める、
   工程を有し、
   前記解析式中のΩは前記電磁波の角周波数、Ａ'₁は前記電磁波の電場ベクトルの軌跡を表わす楕円の長軸方向の長さ、Ｂ'₁は前記楕円の短軸方向の長さ、θは前記プローブ光の偏光方向に対する前記長軸方向の角度、φは前記プローブ光の偏光方向に対する前記非線形光学結晶のａ軸の角度、τは前記プローブ光と前記電磁波の相対遅延、ｆ（Ω）は前記非線形光学結晶の複素屈折率の関数であり、
   前記非線形光学結晶は、ｚ−カットの六方晶、ｚ−カットの三方晶、または（１１１）面の閃亜鉛鉱型結晶であることを特徴とする偏波解析方法。

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