JP2016502077A - 可搬式呼気揮発性有機化合物分析器及びそのユニット - Google Patents
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Abstract
アセトン等の呼気ＶＯＣｓの測定のための小型な可搬式の又は手持ち式のデバイスが記載されており、このデバイスは、流量測定センサと、小型予濃縮器と、キャビティエンハンスト吸収分光計等の分光ユニットと、を備える。予濃縮器は、金属発泡体に支持されてＶＯＣｓを捕捉する化学的選択材料を含む。この装置は、アセトン等の呼気ＶＯＣｓのサブｐｐｍレベルでの測定に適しており、また血中ケトンレベルの追跡に適している。【選択図】図１
Description
本発明は、呼気中の揮発性有機化合物(volatile organic compounds)（ＶＯＣｓ）を検出し及び定量するための可搬式の(portable)、より好ましくは手持ち式の(handheld)分析装置に関し、更にそのような装置を用いて呼気ＶＯＣｓを検出し及び定量する方法に関する。特に、本発明は、呼気中のアセトン等のケトンの検出及び定量を可能にし得る。
血中ケトンの一つの指標である呼気中のアセトンのレベルは、１型糖尿病(type I diabetics)において血糖レベルを変化させるための有力な指標として用いられ得ることが、これまで長く示唆されてきた。また、呼気アセトンレベルは食事及び運動に敏感であるから、呼気アセトンレベルをモニタリングすることは、食事療法及び運動療法(diet and exercise regimes)の評価に役立ち得る。
１型糖尿病患者は、継続的に、一日に何度も確認のために血糖レベルを測定する必要がある。また、体調の優れない糖尿病患者又は糖尿病発症者もまた、糖尿病性ケトアシドーシス(diabetic ketoacidosis)（ＤＫＡ）を防ぐために血中ケトンを測定することが推奨されており、これは特に年少患者に関係している。現在のところ、血糖レベルを測定する最も一般的な方法は指切開及び血液検査を伴い、ケトンは血液検査及び尿検査の両方によって測定され得る。しかし、血糖レベルをモニタリングするための非侵襲的方法、及び血中ケトンを検査するより便利な方法が、極めて有用であろう。呼気アセトンの測定はその実現性を提示すると思われるが、呼気アセトンを測定する現行の方法は、質量分析、光学技術又は燃料電池法に頼っており、これらは全て個別的な実用上の困難性を有している。例えば、質量分析技術は正確ではあるが、大型且つ高価な質量分析計の使用を必要とし、従って広範な使用には適していない。吸光分光法に基づき呼気アセトンを測定するより安価ないくつかの技術が提案されてきてはいるが、これらの技術は、手持ち式の小型なデバイスにおいて実現するには大きすぎた。これらの技術は、選択性問題(selectivity problems)にも悩まされる可能性がある。例えば、シー・ワング及びエー・ムビ(C Wang and A Mbi)による論文「２６６ｎｍにおけるキャビティリングダウン分光法を用いた新規なアセトン検出デバイス：アセトンサンプル溶液を用いた機器性能の評価(A New Acetone Detection Device Using Cavity Ringdown Spectroscopy at 266 nm: Evaluation of the Instrument Performance Using Acetone Sample Solutions)」（測定の科学及び技術、２００７年７月１７日(Measurement Science and Technology, 17 July 2007)）は、キャビティリングダウン分光法を用いてアセトンを測定する可能性を研究しているが、小型なデバイスの製造には至っておらず、また呼気での動作にも至っていない（脱イオン水中のアセトンのサンプルを用いた試験にとどまる）。その後の論文では、呼気サンプルをバッグから間接的に測定した（Wang et al. IEEE SENSORS JOURNAL Volume: 10 Issue: 1 Pages: 54-63 DOI: 10.1109/JSEN.2009.2035730 Published: JAN 2010）。化学変換後の蛍光分光法、化学変換後のマルチパス吸光分光法、燃料電池法又はファイバベースの分光法等の更なる小型化に適した方法は、較正問題又は感度不足に悩まされる。
このように、小型な呼気ＶＯＣ分析器の必要性は認識されてはいるものの、現在提案されている技術はいずれもそれを提供していない。
そこで、本発明は、呼気中の揮発性有機化合物（ＶＯＣｓ）を検出し及び定量するための小型で可搬式の分析装置を提供し、この分析装置においては、ＶＯＣｓは、予濃縮器(preconcentrator)における吸着材内に吸着された後、小型な光学分光セル内に放出される。次いで、放射、蛍光、インピーダンス又は吸収に係る分光法を用いて分光測定が行われる。
予濃縮器の使用により、光学セルの容積を小さくすることができ、また妨害種（水分等）の同時除去に伴いＶＯＣ濃度を高めることができる。従って、分光セルの容積は、採取された呼気の体積よりも大幅に小さい。これにより、手持ちで操作するのに十分なほどに装置を小型化することが可能になると同時に、サブｐｐｍレベルの要求感度を達成することができる。具体的には、無理のない深呼吸の約３０％である例えば数百立方センチメートルの呼気からの呼気アセトンを吸着材内に効率的に捕捉して、これを容積がせいぜい数立方センチメートルの短い光学吸収セル内に放出することができる。これにより、１００倍から数百倍の体積濃度増幅が可能になり、結果として光学セルに対する厳しい感度要求が緩和される。
より詳細には、本発明は、呼気中の揮発性有機化合物を検出し及び定量するための可搬式分析装置を提供し、この可搬式分析装置は、
呼気のサンプルを受けるためのサンプル流入口(sample inlet)と、
サンプル流入口からの呼気のサンプルを受け揮発性有機化合物を濃縮して濃縮化サンプルを形成するように接続された予濃縮器(preconcentrator)と、
予濃縮器からの濃縮化サンプルを受けその分光分析を行ってその中の揮発性有機化合物を検出し及び定量するように接続された分光測定セル(spectroscopic measurement cell)と、
サンプル流入口から予濃縮器へサンプルを移送し予濃縮器から分光測定セルへ及び分光測定セルから流出口へ濃縮化サンプルを移送するためのガス搬送システム(gas handling system)と、
ガス搬送システム、予濃縮器及び分光測定セルを制御するための制御システム(control system)であって分光分析結果を出力するための出力を有する制御システムと、
を備える。
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を備える。
予濃縮器は、好ましくは、ＶＯＣｓを可逆的に捕捉するための化学的選択物質、好ましくは疎水性の化学的選択物質を備える。材料の一つの適切なタイプは、粒状の又はビーズ形態の多孔質ポリマー、典型的にはポラパックＱ(Porapak Q)等のガスクロマトグラフィカラム充填材として用いられる材料である。疎水性物質の使用により、呼気中で大きな問題となる妨害種である水分が吸収されにくくなり、呼気を分光分析する上での主要な問題の一つを克服することができる。ＶＯＣ被分析物はアセトン等のケトンであってよい。
好ましくは、化学的選択物質は、熱制御を支援し且つ表面積を増大させるために、金属発泡体内に保持される。金属発泡体は、例えば、開放セル構造の多孔質ニッケル発泡体タイプのものであってよい。疎水性物質としては、目的とする被分析物を優先的に吸収するものが選択されてよい。
好ましくは、予濃縮器はヒータ、例えば薄膜ヒータを含み、それにより、呼気が予濃縮器を通過させられるときに、環境よりもわずかに高い温度、例えば３０〜４０℃の間に予濃縮器を維持することができ、あるいはそれよりもはるかに高い温度、例えば１００〜１３０℃の間に予濃縮器を維持することができる。
ガス搬送システムは、予濃縮器を乾燥空気でパージして更なる水分をサンプルから除去するための乾燥空気パージデバイスを含んでいてよい。乾燥空気パージデバイスは、空気を乾燥するための分子篩又は凝縮器を用いることができる。代替的に又はそれに加えて、呼気サンプルは、サンプルが予濃縮器を通過する前に、化学的捕捉器(chemical trap)、又は呼気から水分を冷却除去する凝縮器を通過させられてよい。
サンプル流入口は、例えばマウスピースを含むことにより、好ましくは取り外し可能な又はマスクに接続可能なマウスピースを含むことにより、被験者が直接サンプル流入口内に息を吐き出すことができるように構成されてよく、この構成は、使用が簡単で且つ汚染の可能性を低減する特に単純で小型な装置を提供する上で有利である。代替的には、流入口は、呼気を収容しているレセプタクル、例えば被験者が息を吐き出した容器であって流入口に接続されることになる容器からサンプルを受けるように構成され得る。
被験者が装置内に直接息を吐き出す構成においては、ガス搬送システムは、好ましくは、サンプル流入口内に吐き出された呼気流の所望の部分を選択するための流量センサ及びいくつかの制御器を含む。これにより、装置は、呼気の特定の部分、例えば呼気の終末領域(end-tidal region of breath)から２００乃至３００立方センチメートルの部分を選択することができる。流量センサは、例えば、呼気の全体積を記録するようにも構成され得る差圧変換器であってよい。呼気の分割(breath portioning)に役立つ二酸化炭素センサが必要に応じて装置内に組み込まれていてもよい。
好ましくは、ガス搬送システムは、分光測定セルの清浄度を維持すると共に粒子状物質が光学セル内に入って測定を妨害することを阻止するために、濃縮化サンプルが分光測定セルに渡される前に濃縮化サンプルをフィルタリングするための粒子フィルタを更に含む。
好ましくは、分光測定セルは、キャビティエンハンスト吸収分光法(cavity-enhanced absorption spectroscopy)（ＣＥＡＳ）を行うための光学キャビティである。ＣＥＡＳセルは、一方の端の高反射率ミラーと単位ガスサンプルを導入しパージするための入力ポート及び出力ポートとを有するシリンダに似たものであってよい。ＣＥＡＳセルの複数のミラーは、安定した光学キャビティを形成するように位置合わせされる。ＣＥＡＳセルの入力に光をあてるために、ファイバ結合されていてよいダイオードレーザ等の光源が用いられ、セルの光透過を検出するためにフォトダイオードが用いられてよい。セルの長さは、手持ち式のデバイスに相応のものであるべきであり、またアセトンに対する１００ｐｐｍ以上の固有感度を有するべきである。セルの容積は、好ましくは１０ｃｍ３未満であり、より好ましくは２ｃｍ３未満である。
好ましくは、分析装置は手持ち式の装置であり、予濃縮器及び光学分光の使用がそのような小型化を可能にしている。
本発明の他の側面は、上記の分析器を用いて呼気中の揮発性有機化合物を検出し及び定量する方法を提供し、この方法は、
予濃縮器を第１の温度に加熱しながら呼気を予濃縮器に案内するステップと、
予濃縮器を乾燥空気でパージするステップと、
予濃縮器を密閉し第１の温度より高い第２の温度に予濃縮器を加熱して揮発性有機化合物を放出させるステップと、
放出された揮発性有機化合物を分光測定セルに渡しそこで分光分析を行って揮発性有機化合物を検出し及び定量するステップと、
予濃縮器を昇温温度に加熱しながら予濃縮器をパージして任意の残留揮発性有機化合物を除去するステップと、
を備える。
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予濃縮器を昇温温度に加熱しながら予濃縮器をパージして任意の残留揮発性有機化合物を除去するステップと、
を備える。
好ましくは、サンプルが分析される前及び／又は分析された後に、サンプル内のＶＯＣｓの定量を可能にするバックグラウンド測定がなされ得るように、分光測定セル内への周囲空気の流入を許容するようガス搬送システムが制御される。
好ましくは、方法は、濃縮化サンプルを分析する前に、流入口内に直接吐き出された呼気の一部分を選択するようガス搬送システムを制御してこれを予濃縮器へと案内するステップを含む。
分析器によってなされた呼気アセトン測定値を用いて被験者の血糖レベルを推定することも可能であり、この推定は、好ましくは、例えば血液サンプル及び血糖計(glucometer)を用いる従来の方法により得られた被験者の血糖レベルの現在の測定値を分析器に入力することによって較正される。
以下に示す添付の図面を参照して本発明を更に例示する。
図１に示すように、本発明の一実施形態に従う手持ち式の呼気ＶＯＣ分析器１００は、マウスピース又はマスクが装着されて被験者がデバイス内へ息を吹き込むことを可能にし得るサンプル流入口１０を備える。分析器１００はガス搬送システムを含み、ガス搬送システムは、サンプル及び周囲の空気を分析器内で移送するために、複数のバルブ１２及びガス導管１３、ポンプ６並びに流量センサ３を備える。分析器１００の種々の主要構成要素及びバルブ１２は、制御システム２００により制御される。
図示した実施形態では、ガス搬送システムは、流量センサ３として、吐き出された呼気の体積を測定する差圧変換器を含む。この量は、正規化の目的で、及び予濃縮器２に渡されることになる呼気の一部分の選択において、後で用いられる。予濃縮器２内には、金属発泡体、例えばニッケル発泡体内に保持された例えば０．６グラムのポラパックＱ(Porapak Q)等の疎水性吸収材が収容されており、また薄膜ヒータ７が予濃縮器２に組み込まれている。ヒータは抵抗型ヒータ又はペルチェヒータであってよく、これらのうちペルチェヒータは、使用の合間のより高速な応答時間(faster turnaround times)を達成する能動的冷却を可能にするので好ましい。予濃縮器２は、ヒータへの熱負荷を低減するために、可能な限り小型であることが望ましい。制御システム２００は、呼気ＶＯＣｓが捕捉されることになる所定体積の呼気、例えば呼気の終末領域から２００立方センチメートルを選択するようガス搬送システムを制御し、呼気のこの部分は予濃縮器２へと渡され、他の部分は分析器１００から直接排出される。制御システムは、ガス流を感知することによって、被験者がいつその一呼吸を終えるのかを検出することができ、またサンプリングを停止することができる。サンプリング期間の間、図２における期間（１）によって示されるように、予濃縮器をわずかに昇温された温度、例えば３０〜４０℃の間に維持し、あるいはそれよりも高い温度、例えば約１３０℃に維持するためにヒータ７が用いられる。
必要な体積の呼気が予濃縮器２に渡されると、小型ダイヤフラムポンプ６を用いて分析器１００内に送り込まれる乾燥空気で予濃縮器２がパージされ、空気は、周囲環境から取り込まれて分子篩又は凝縮器デバイス１を用いて乾燥された後に予濃縮器２を通過する。図２において期間（２）で示されるこのパージプロセスは、予濃縮器２によって捕捉された残留水分の量を低減するが、捕捉されたＶＯＣｓにはほとんど影響しない。
代替的な実施形態においては、呼気が予濃縮器２に到達する前に呼気を凝縮器デバイスに通すことによって、あるいは光学セル５に至る途中でサンプルを凝縮器デバイス又は分子篩に通すことによって、残留水分を呼気から直接除去することができる。
数秒のパージの後、図２において期間（３）で示されるように、予濃縮器２は密閉され、予濃縮器２に含まれる薄膜抵抗ヒータ７によってより高い温度、例えば約９０℃に加熱される。この温度で予濃縮器は捕捉されたＶＯＣｓを放出し、次いでＶＯＣｓは、先ず図２において期間（４）で示されるようにポンプ６を用いて分光セル５を排気し、その後に期間（５）で示されるように分光セル５を予濃縮器２に対して開放してサンプル移送を達成することによって、分析のためにガス搬送システムにより分光セル５へと渡される。
セルの清浄度を維持すると共に粒子状物質がセル内に入って測定を妨害することを阻止するために、粒子フィルタ４が分光セル５の前段に配置されている。
望ましい実施形態においては、ＶＯＣレベルを測定するためにキャビティエンハンスト吸収分光法が用いられる。アセトンが目的とする呼気被分析物である場合、近赤外（１．６〜１．８ミクロン）又はＵＶ（２３０〜３１０ｎｍ）スペクトル領域のいずれかでレーザ光源又はＬＥＤ光源を用いてアセトンを測定することができる。例えば、概ね１６６９〜１６８９ｎｍ、例えば１６７１ｎｍで動作するダイオードレーザ又は約２７５ｎｍで動作するＬＥＤを用いることができる。近赤外波長での使用には、光学セルは反射率Ｒが９９．９５％を上回る高反射率ミラーを有するように構成され、ＵＶ波長での使用においては、ミラーは９９．６％を上回るＲを有する。
本実施形態においては、光学セルの容積は１０ｃｍ３未満であり、より好ましくは２ｃｍ３未満、例えば約１．５ｃｍ３であり、このようにして予濃縮技術を用いたＶＯＣ数密度の体積的増幅がもたらされる。即ち、２００ｃｍ３の呼気が予濃縮器を通過し、且つ目的とする被分析物の全てが捕捉された後に例えば５ｃｍ３の濃縮化サンプル内に放出されたとすると、体積ドリブンな濃縮増大係数(volumetric-driven concentration enhancement factor)は４０に達する。光学キャビティからの吸収の測定値は、体積増強(volume enhancement)に対して正規化される。
図３は本発明の一実施形態で用いられる分光セル５を模式的に示している。光学セル５０それ自体は剛体材料（例えばアルミニウム）のシリンダ５１から形成され、シリンダ５１は、その両端を、セル５１（５０）の長手方向軸に垂直な平坦面をそれぞれ有する肩部５２に機械加工されたものである。キャビティミラー５３は、ミラーの光学軸に垂直な相補的平坦周囲面を有しており、上記の肩部に着座することで、セルが完全に位置合わせされ且つ調節が不要になることを保証している。また、セルは頑丈であり、装置の可搬性によりもたらされる物理的衝撃に起因する位置ずれに対して耐性がある。ガス気密性はＯリング５４により達成される。
光源５５からの光ビームは、帯域通過フィルタ５９及びレンズ５６を通過して偏向ミラー(turning mirror)５７を介して光学キャビティ５０に入る。光学キャビティ５０を出た光はフォトダイオード５８によって検出される。偏向ミラー５７は、光ビームを光学キャビティに位置合わせするために二次元的に可動である。偏向ミラー５７は、好ましくはキャビティミラーと同じ材料からなる。光源５５は、特に紫外線ＬＥＤが用いられる場合には、一定範囲の周波数を放射する傾向がある。光学キャビティ内で多重反射を受けた当該周波数のみがフォトダイオード５８に到達することが望ましく、さもないとキャビティミラー５２を真っすぐに通過した光が信号に大きく影響しやすい。偏向ミラー５７をキャビティミラー５２と同じ材料で作製することによって、これらのミラーが透明となる光は偏向ミラー５７を通過してしまい、キャビティには入らない。帯域通過フィルタ（５９）は、フォトダイオード（５８）の直前に位置していてもよい。
呼気中のＶＯＣｓのレベルを定量するためには、周囲の空気のバックグラウンド測定値を得る必要がある。図２の期間（７）に示されるように、そのようなバックグラウンド測定は、サンプル測定（６）の前後で行われることが望ましい。従って、バックグラウンド測定を目的として、ＣＥＡＳ測定ではダイヤフラムポンプ６を用いて周囲の空気が分子篩１を通って光学セル５内へ入ることを可能にしている。
キャビティエンハンスト吸収分光法（ＣＥＡＳ）においては、信号（Ｉ）及びバックグラウンド（Ｉ０）は、分光セル内の被分析物の絶対濃度Ｎと等式（Ｉ０−Ｉ）／Ｉ＝σＮＬ／（１−Ｒ）の関係にあり、ここでσは使用する特定波長（単一波長又は複数波長）の光学的吸収断面積、Ｌはサンプルが収容されるキャビティの物理長、Ｒはミラーの反射率の幾何平均である。従って、被験者の呼気中における呼気被分析物の数密度はＮ／Ａであり、ここでＡは機器によって与えられる体積的増幅係数である。任意の他の損失を無視して単純化すると、増幅係数Ａは、全セル容積に対する呼気体積の比率に比例する。ＣＥＡＳの感度を、より大きい体積の呼気からのサンプルを小さい光学キャビティに供給する予濃縮器の使用によってもたらされる体積的増幅と組み合わせることによって、小型な手持ち式デバイスにおいてＶＯＣｓのサブｐｐｍレベルでの検出がリアルタイムで可能になる。アセトン検出に対して達成可能な典型的な感度は、１００〜５００ｐｐｂであるべきである。
望ましい実施形態が血糖値の変化をモニタリングするために用いられる場合には、必要であれば指切開等による血糖測定値からの較正データを中央制御ユニットが受けるようにしてもよく、これら血糖測定値はユニットの較正を更新するために周期的に（例えば日に一度あるいは二度）取り込めばよく、これにより、呼気アセトン測定値を血糖レベル推定値へと変換することができる。デバイスは、呼気アセトンの測定値及び指切開による測定値を中央遠隔治療ハブ(central telemedicine hub)に報告する総括的な血糖又は血中ケトン管理スキームの一部を構成してもよい。
図４は本発明の一実施形態の性能を質量分析計と比較するグラフである。このグラフは、種々の絶食及び運動療法を受けたボランティアの呼気サンプルを本発明の一実施形態によって測定したとき及び質量分析計によって測定したときの呼気アセトン濃度をプロットしたものである。図からわかるように、一致性は良好であり、１０００ｐｐｂ未満から５０００ｐｐｂあたりまでの呼気アセトン濃度の範囲で性能は一致している。
Claims (15)
- 呼気中の揮発性有機化合物を検出し及び定量するための可搬式分析装置であって、
呼気のサンプルを受けるためのサンプル流入口と、
前記サンプル流入口からの呼気サンプルを受け揮発性有機化合物を濃縮して濃縮化サンプルを形成するように接続された予濃縮器と、
前記予濃縮器からの前記濃縮化サンプルを受けその分光分析を行ってその中の揮発性有機化合物を検出し及び定量するように接続された分光測定セルと、
前記サンプル流入口から前記予濃縮器へ前記サンプルを移送し前記予濃縮器から前記分光測定セルへ及び前記分光測定セルから流出口へ前記濃縮化サンプルを移送するためのガス搬送システムと、
前記ガス搬送システム、前記予濃縮器及び前記分光測定セルを制御するための制御システムであって分光分析結果を出力するための出力を有する制御システムと、を備える可搬式分析装置。 - 前記予濃縮器は前記揮発性有機化合物を可逆的に捕捉するための化学的選択物質を備える請求項１に記載の可搬式分析装置。
- 前記化学的選択物質は金属発泡体によって支持される請求項２に記載の可搬式分析装置。
- 前記予濃縮器はヒータを含む請求項１、２又は３に記載の可搬式分析装置。
- 前記ガス搬送システムは前記予濃縮器を乾燥空気でパージするための乾燥空気パージデバイスを含む請求項１〜４のいずれかに記載の可搬式分析装置。
- 前記乾燥空気パージデバイスは空気を乾燥するための分子篩又は凝縮器の一方を備える請求項５に記載の可搬式分析装置。
- 前記サンプル流入口は被験者が前記流入口内に息を吐き出すことによって前記被験者の呼気を直接受けるように構成される請求項１〜６のいずれかに記載の可搬式分析装置。
- 前記ガス搬送システムは前記サンプル流入口に接続された流量センサと前記サンプル流入口内に吐き出された呼気流の所望の部分を選択する手段とを含む請求項７に記載の可搬式分析装置。
- 前記サンプル流入口はレセプタクルからの呼気を受けるように構成される請求項１〜６のいずれかに記載の可搬式分析装置。
- 前記ガス搬送システムは前記濃縮化サンプルが前記分光測定セルに渡される前に前記濃縮化サンプルをフィルタリングするための粒子フィルタを含む請求項１〜９のいずれかに記載の可搬式分析装置。
- 前記分光測定セルはキャビティエンハンスト吸収分光法を行うための光学キャビティである請求項１〜１０のいずれかに記載の可搬式分析装置。
- 請求項１〜１１のいずれかに記載の分析器を用いて呼気中の揮発性有機化合物を検出し及び定量する方法であって、
前記予濃縮器を第１の温度に加熱しながら呼気を前記予濃縮器に案内するステップと、
前記予濃縮器を乾燥空気でパージするステップと、
前記予濃縮器を密閉し前記第１の温度より高い第２の温度に前記予濃縮器を加熱して揮発性有機化合物を放出させるステップと、
放出された揮発性有機化合物を前記分光測定セルに渡しそこで分光分析を行って前記揮発性有機化合物を検出し及び定量するステップと、
前記予濃縮器を昇温温度に加熱しながら前記予濃縮器をパージして任意の残留揮発性有機化合物を除去するステップと、を備える方法。 - 前記濃縮化サンプルを分析する前及び／又は分析した後に、前記分光測定セル内への周囲空気の流入を許容するよう前記ガス搬送システムを制御すると共に前記周囲空気を分光分析するステップを更に備える請求項１２に記載の方法。
- 被験者の血糖レベルの測定値を前記制御システムに入力して、入力された血糖レベルに対して前記被験者の呼気内の揮発性有機化合物の分光学的定量を較正するステップを更に備え、それにより前記被験者の呼気中の揮発性有機化合物の量の更なる測定が前記被験者の血糖レベルの推定値を提供する請求項１２又は１３に記載の方法。
- 前記濃縮化サンプルを分析する前に、前記流入口内に直接吐き出された呼気の一部分を選択するよう前記ガス搬送装置を制御してこれを前記予濃縮器へと案内するステップを更に備える請求項１２、１３又は１４に記載の方法。
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