JP2016198890A - プリプレグの中間体、プリプレグ及びその製造方法、並びにプリプレグを用いた成形品及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】プリプレグとオーバーコート層との間の層間剥離を防止できるとともに、強度が非常に高い優れた機械的特性を有する熱可塑性樹脂の成形品を得ることができるプリプレグの中間体、プリプレグ及びその製造方法、並びにプリプレグを用いた成形品及びその製造方法を提供する。【解決手段】連続補強繊維束及び熱可塑性樹脂繊維を有する混合糸、溶融糸、結合糸及び鎖編み糸を、経編みすることによって中間体２ａを作製する。また、この中間体２ａを、加熱及び加圧することによって、所定形状のプリプレグ２を作製する。さらに、このプリプレグ２の周囲に、オーバーコート材を射出するインサート成形により、成形品１を作製する。【選択図】図４

Description

本発明は、自動車や家電などの各種機器において、高強度及び軽量化が要求される部品としての成形品に適用されるプリプレグの中間体、プリプレグ及びその製造方法、並びにプリプレグを用いた成形品及びその製造方法に関する。

従来、炭素繊維などの補強繊維及びナイロン６などの熱可塑性樹脂で構成されたプリプレグや、それを用いた成形品として、特許文献１に記載されたものが知られている。このプリプレグは、補強繊維束に熱可塑性樹脂を接合した状態に積層したものである。具体的には、多数本の補強繊維を一方向に引き揃えたシート状態の補強繊維束を作製し、その補強繊維束の少なくとも一方の面に、溶融した状態の熱可塑性樹脂を吹き付け、その後、冷却する。これにより、補強繊維束の表面に、不織布状の熱可塑性樹脂が接合した状態に構成されたプリプレグが作製される。また、上記のように作製されたプリプレグは、ホットプレス成形やインサート成形などによって、所望の形状を有する成形品に成形される。

特開２０１３−２０３９４４号公報

しかし、上述したプリプレグの熱可塑性樹脂は、不織布状に成形された状態で、シート状の補強繊維束の表面に接合されているにすぎないため、補強繊維束と熱可塑性樹脂との間の接合度合の強度が不十分である。また、そのプリプレグを用い、例えばインサート成形によって、プリプレグの周囲に熱可塑性樹脂をオーバーコートした成形品を製造した場合、その成形品に曲げなどの外力が作用すると、プリプレグの補強繊維束と熱可塑性樹脂のオーバーコート層との間が剥がれる、いわゆる層間剥離を生じるおそれもある。

本発明は、以上のような課題を解決するためになされたものであり、プリプレグとオーバーコート層との間の層間剥離を防止できるとともに、強度が非常に高い優れた機械的特性を有する熱可塑性樹脂の成形品を得ることができるプリプレグの中間体、プリプレグ及びその製造方法、並びにプリプレグを用いた成形品及びその製造方法を提供することを目的とする。

上記の目的を達成するために、請求項１に係る発明であるプリプレグの中間体は、所定種類の連続した補強用の繊維材料から成り、多数の繊維が束ねられることによって構成された連続補強繊維束と、所定種類の連続した熱可塑性樹脂製の繊維材料から成り、連続補強繊維束の長さ方向に沿って延びかつ連続補強繊維束の全体にわたって接するように配置された熱可塑性樹脂繊維と、を有する混合糸と、混合糸の熱可塑性樹脂繊維に対して相溶性を有する熱可塑性樹脂から成り、溶融されたときにバインダー機能を有する溶融糸と、所定種類の連続した繊維材料から成り、混合糸を結合するための結合糸と、所定種類の連続した繊維材料から成り、溶融糸及び結合糸を鎖編みによって連結するための鎖編み糸と、を備え、混合糸、溶融糸、結合糸及び鎖編み糸が、経編みされることによって構成されていることを特徴とする。

この構成によれば、連続補強繊維束及び熱可塑性樹脂繊維を有する混合糸、溶融糸、結合糸及び鎖編み糸を経編みすることによって、編み生地であるプリプレグの中間体が構成される。この中間体では、混合糸、溶融糸、結合糸及び鎖編み糸が経編みされているので、例えばこれらが縦横に交差する織物生地で構成される場合に比べて、編み目による多数の空洞が形成される。また、経編みされた中間体では、緯編みされる場合に比べて、ほどけにくく、安定した編み生地を得ることができる。さらに、結合糸によって混合糸が結合されるとともに、鎖編み糸によって溶融糸及び結合糸が鎖編みのループ内に挿入されるので、経編みされた中間体がほどけることはない。

上記のような中間体が、後述するプリプレグの作製の際に加熱されると、溶融糸に加えて、混合糸の熱可塑性樹脂繊維が溶ける。この熱可塑性樹脂繊維は、連続補強繊維束の長さ方向に沿って延びかつ連続補強繊維束の全体にわたって接するように配置されているので、溶けた熱塑性樹脂繊維を、多数の繊維が束ねられた連続補強繊維束の内部に、深くかつしっかりと含浸させることができる。

請求項２に係る発明は、請求項１に記載のプリプレグの中間体において、混合糸の熱可塑性樹脂繊維は、ナイロン系繊維、ポリプロピレン系繊維、又はポリエステル系繊維で構成されていることを特徴とする。

この構成によれば、混合糸の熱可塑性樹脂繊維として、ナイロン系繊維、ポリプロピレン系繊維、又はポリエステル系繊維を採用することにより、後述するプリプレグの作製の際に、中間体を加熱及び加圧することによって、熱可塑性樹脂繊維を連続補強繊維束に効果的に含浸させることができる。

請求項３に係る発明は、請求項２に記載のプリプレグの中間体において、ナイロン系繊維は、低融点ナイロン、ナイロン６、又は低融点ナイロン及びナイロン６で構成されていることを特徴とする。

この構成によれば、熱可塑性樹脂繊維を構成するナイロン系繊維として、低融点ナイロン、ナイロン６、又は両者を混合した繊維を採用することにより、後述するプリプレグの作製の際に、連続補強繊維束への上記ナイロン系繊維の効果的な含浸を確保することができる。

請求項４に係る発明であるプリプレグは、請求項１ないし３のいずれかに記載の中間体において、熱可塑性樹脂繊維及び溶融糸が溶融されるとともに中間体が加圧されることにより、所定の形状を有するように構成されていることを特徴とする。

この構成によれば、後述するプリプレグの作製の際に、前記中間体が加熱されることにより、熱可塑性樹脂繊維及び溶融糸が溶け、それらが連続補強繊維束に含浸する。また、この中間体が加圧されることにより、所定の形状を有するプリプレグを得ることができる。このプリプレグでは、熱可塑性樹脂繊維及び溶融糸が連続補強繊維束の内部に深くかつしっかりと含浸しているので、強度が非常に高くなる。

請求項５に係る発明であるプリプレグの製造方法は、請求項１ないし３のいずれかに記載の中間体を、所定の金型にセットし、所定の温度以上に加熱することによって熱可塑性樹脂繊維及び溶融糸を溶融させるとともに、所定の圧力以上に加圧することにより、所定の形状に成形することを特徴とする。

この構成によれば、プリプレグを作製する場合にはまず、前記中間体を、所定の金型にセットする。次いで、金型内の中間体を、所定の温度以上に加熱することにより、熱可塑性樹脂繊維及び溶融糸が溶け、金型内で所定の圧力以上に加圧することにより、連続補強繊維束の内部に深くかつしっかりと含浸するとともに、金型の形状に応じた形状に成形する。これにより、強度が非常に高く、所望の成形品を成形するのに適した所定形状のプリプレグを得ることができる。

請求項６に係る発明は、請求項５に記載のプリプレグの製造方法において、作製すべきプリプレグよりも０．５％以上多い重量の前記中間体を準備し、中間体を、束ねた状態、折り畳んだ状態、又は紐状にした状態で、金型にセットすることを特徴とする。

この構成によれば、作製すべきプリプレグよりも０．５％以上多い重量の中間体が、金型内にセットされる。中間体の加熱及び加圧によるプリプレグの作製の際に、中間体に含まれる樹脂の溶融に伴って発生するガスや余分な樹脂が中間体から離脱すると、プリプレグ内にボイドが発生し、作製されたプリプレグの重量が中間体よりも軽くなり、所定の強度が得られなくなることがある。そのため、金型にセットする中間体の重量を、作製すべきプリプレグよりも０．５％以上多くすることにより、所望の重量と強度を有するプリプレグを容易に得ることができる。

また、金型への中間体のセットの際に、その中間体を、束ねた状態、又は折り畳んだ状態でセットすることにより、比較的厚く、しかもその厚み方向にも高い強度を有するプリプレグを得ることができる。さらに、中間体を、紐状にした状態、例えば、帯状の中間体を細長く切断し、それらを重ね合わせたり、撚りをかけたりすることによって、紐状の中間体を金型にセットすることにより、長さ方向に加えて径方向にも高い強度を有するとともに、ウエルドラインがないプリプレグを得ることができる。

請求項７に係る発明は、請求項６に記載のプリプレグの製造方法において、中間体を、熱可塑性樹脂繊維又は溶融糸の融点付近の温度で予備加熱した後、融点よりも１０℃以上高い温度で加熱するとともに、１０ＭＰａ以上で加圧することを特徴とする。

この構成によれば、中間体を、熱可塑性樹脂繊維又は溶融糸の融点付近の温度で予備加熱することにより、その熱可塑性樹脂繊維や溶融糸を、ある程度溶かしたり、溶けやすい状態にしておくことができる。その後、上記融点よりも１０℃以上高い温度で加熱するとともに、１０ＭＰａ以上で加圧することにより、所定形状のプリプレグを作製する。この場合、中間体に対し、本来の加熱及び加圧を実行する前に、予備加熱を施すので、予備加熱しない場合に比べて、プリプレグを比較的短時間で効率よく作製することができる。

請求項８に係る発明は、請求項５ないし７のいずれかに記載のプリプレグの製造方法において、金型には、中間体の加熱及び加圧時に発生するガスを排出するためのガス抜き部が設けられていることを特徴とする。

この構成によれば、中間体の加熱及び加圧によるプリプレグの作製の際に、中間体に含まれる樹脂の溶融に伴って発生するガスを、上記のガス抜き部を介して、金型の外部に容易に排出することができる。これにより、作製されたプリプレグの内部にボイドなどの空洞が生じるのを防止することができる。

請求項９に係る発明は、請求項５ないし８のいずれかに記載のプリプレグの製造方法において、金型には、中間体の加熱及び加圧時に溶融しかつ余分な樹脂を金型のキャビティから逃がすための樹脂逃げ部が設けられていることを特徴とする。

この構成によれば、中間体の加熱及び加圧によるプリプレグの作製の際に、金型のキャビティに十分な量の中間体をセットするとともに、その中間体に含まれる樹脂の溶融に伴って生じる余分な樹脂を、上記の樹脂逃げ部に逃がすことにより、補強材としての連続補強繊維束が密で安定した物性のプリプレグを得ることができる。また、金型から取り出されたプリプレグから、上記の余分な樹脂による成形部分を切除することにより、所望の形状のプリプレグを容易に得ることができる。

請求項１０に係る発明であるプリプレグを用いた成形品は、請求項４に記載のプリプレグの周囲を覆うように、熱可塑性樹脂繊維及び溶融糸と相溶性を有する所定種類の熱可塑性樹脂から成るオーバーコート層が設けられていることを特徴とする。

この構成によれば、請求項４のプリプレグの周囲を覆うように、オーバーコート層が設けられることによって、成形品が構成されている。オーバーコート層は、熱可塑性樹脂繊維及び溶融糸と相溶性を有する所定種類の熱可塑性樹脂から成るので、インサート成形などの加熱成形時に、溶けた状態の熱可塑性樹脂繊維及び溶融糸と融合するとともに、経編みの編み目による多数の空洞に浸入する。これにより、プリプレグとオーバーコート層が強固に一体化するので、成形品に曲げなどの外力が作用しても、プリプレグとオーバーコート層との間の層間剥離を防止することができる。

請求項１１に係る発明であるプリプレグを用いた成形品の製造方法は、請求項４に記載のプリプレグを、プリプレグに含まれる熱可塑性樹脂の融点付近まで加熱する加熱工程と、熱可塑性樹脂に対して相溶性を有する所定種類の熱可塑性樹脂から成り、溶融したオーバーコート材を、加熱されたプリプレグの周囲に射出するインサート成形により、成形品を作製する成形品作製工程と、を備えていることを特徴とする。

この構成によれば、請求項４のプリプレグを、それに含まれる熱可塑性樹脂の融点付近まで加熱する（加熱工程）。これにより、熱可塑性樹脂繊維及び溶融糸を、ある程度溶かしておくことができる。その後、上記の熱可塑性樹脂に対して相溶性を有する所定種類の熱可塑性樹脂から成るオーバーコート材を、溶融させた状態で、上記の加熱されたプリプレグの周囲に射出し、インサート成形を行うことにより、成形品を作製する（成形品作製工程）。これにより、プリプレグの熱可塑性樹脂繊維及び溶融糸と、射出されたオーバーコート材が互いに融合し、強固に一体化した成形品を得ることができる。

請求項１２に係る発明であるプリプレグを用いた成形品の製造方法は、請求項３に記載のプリプレグの中間体から作製されたプリプレグを用いた成形品の製造方法において、プリプレグを２３０℃以上に加熱する加熱工程と、ナイロン６よりも融点が高くかつポリアミド系の熱可塑性樹脂から成り、溶融したオーバーコート材を、加熱されたプリプレグの周囲に射出するインサート成形により、成形品を作製する成形品作製工程と、を備えていることを特徴とする。

この構成によれば、請求項３のプリプレグ、すなわち熱可塑性樹脂繊維がナイロン系繊維で構成され、そのナイロン系繊維が、低融点ナイロン、ナイロン６、又は低融点ナイロン及びナイロン６で構成されたプリプレグを、２３０℃以上に加熱する。これにより、上記のナイロン系繊維で構成される熱可塑性樹脂繊維を、ある程度溶かしておくことができる。その後、ナイロン６よりも融点が高くかつポリアミド系の熱可塑性樹脂から成るオーバーコート材を、溶融させた状態で、上記の加熱されたプリプレグの周囲に射出し、インサート成形を行うことにより、成形品を作製する。低融点ナイロン及びナイロン６はいずれも、ポリアミド系の樹脂であるので、プリプレグのナイロン系繊維から成る熱可塑性樹脂繊維と、ポリアミド系の熱可塑性樹脂から成るオーバーコート材とが互いに融合し、強固に一体化した成形品を得ることができる。

本発明の一実施形態によるプリプレグの中間体としての編み生地を作製するための各繊維を模式的に示す図である。 図１の各繊維を経編みすることによって得られる編み生地を模式的に示す図である。 本発明の一実施形態によるプリプレグを用いた成形品を示す断面図である。 図３の成形品の製造方法の手順を説明するための説明図であり、（ａ）はプリプレグの中間体、（ｂ）はプリプレグ、（ｃ）は成形品を示している。 引張試験用プリプレグの試験片を示す平面図である。 曲げ試験の実施概要を説明するための図である。

以下、図面を参照しながら、本発明の好ましい実施形態を詳細に説明する。図１は、本発明の一実施形態によるプリプレグの中間体としての編み生地を作製するための各繊維を模式的に示す図であり、図２は、これらの繊維を経編みすることによって得られる編み生地を模式的に示している。なお、図２及び以下の説明では、図１の各繊維を、繊維Ｎｏ．１〜６にそれぞれ対応するＡ〜Ｆの符号を用いるとともに、繊維Ｎｏ．３及び４をまとめてＧの符号を用いて説明するものとする。

図１及び図２に示すように、繊維Ｎｏ．１は、上記の編み生地を経編みによって作製する際に、後述する繊維Ｎｏ．２及び６の溶融糸Ｂ、Ｆ、並びに繊維Ｎｏ．５の結合糸Ｅを鎖編みによって連結するための鎖編み糸Ａである。この鎖編み糸Ａとして、例えばレーヨン、ナイロン６６、ポリエステル繊維、綿、シルク、アラミド繊維、ポリアリレート繊維などのいわゆる有機スーパー繊維、及び導電糸などを採用することができる。また、鎖編み糸Ａの太さは、７５〜６００デニールであることが好ましい。これは、鎖編み糸Ａの太さが７５デニール未満であると、編む際に切れやすく、また、６００デニールよりも太いと、鎖編みのループを適切に形成することができないからである。

また、繊維Ｎｏ．２は、後述する繊維Ｎｏ．３の熱可塑性樹脂繊維Ｃに対して相溶性を有する熱可塑性樹脂から成り、溶融したときにバインダー機能を有する溶融糸Ｂである。この溶融糸Ｂとして、例えばナイロン系繊維（ナイロン６、ナイロン６１０、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６６など）、ポリプロピレン繊維、及びポリエステル繊維などを採用することができる。また、溶融糸Ｂの太さは、１２０〜３０００デニールであることが好ましい。これは、溶融糸Ｂの太さが１２０デニール未満であると、溶融糸Ｂとしての上述した機能を十分に果たすことができず、また、３０００デニールよりも太いと、太すぎて適切に編むことができないからである。

繊維Ｎｏ．３は、連続した熱可塑性樹脂製の繊維材料から成り、後述する繊維Ｎｏ．４の連続補強繊維束Ｄの長さ方向に沿って延びかつ連続補強繊維束Ｄの全体にわたって接するように配置された熱可塑性樹脂繊維Ｃである。この熱可塑性樹脂繊維Ｃとして、例えばナイロン繊維、ポリプロピレン繊維及びポリエステル繊維などを採用することができる。上記ナイロン繊維は、例えば、低融点ナイロン、低融点ナイロンとナイロン６の撚り糸、ナイロン６、ナイロン６１０、ナイロン１１、ナイロン１２、及びナイロン６６などが採用される。また、この熱可塑性樹脂繊維Ｃの太さは、１００〜１００００デニールであることが好ましい。これは、熱可塑性樹脂繊維Ｃの太さが１００デニール未満であると、連続補強繊維束Ｄに対する含浸が不十分であり、また、１００００デニールよりも太いと、太すぎて適切に編むことができないからである。

繊維Ｎｏ．４は、連続した補強用の繊維材料から成り、多数の繊維が束ねられることによって構成された連続補強繊維束Ｄである。この連続補強繊維束Ｄは、上述したように配置された繊維Ｎｏ．３の熱可塑性樹脂繊維Ｃとともに混合糸Ｇを構成する。また、連続補強繊維束Ｄの繊維として、例えばガラス繊維、炭素繊維、超高分子量ポリエチレン、アラミド繊維、ポリアリレート繊維などを採用することができる。また、この連続補強繊維束Ｄの太さは、３０００〜３００００デニールであることが好ましい。これは、連続補強繊維束Ｄの太さが３０００デニール未満であると、プリプレグにおいて十分な強度を得ることができず、また、３００００デニールよりも太いと、太すぎて適切に編むことができないからである。さらに、連続補強繊維束Ｄ及び熱可塑性樹脂繊維Ｃによる混合糸Ｇにおいては、熱可塑性樹脂繊維Ｃの混合率は、５〜５０％であることが好ましい。

繊維Ｎｏ．５は、連続した繊維材料から成り、複数の混合糸Ｇを結合するための結合糸Ｅである。この結合糸Ｅとして、例えばレーヨン、スーパー繊維、ガラス繊維の撚り糸、導電糸などを採用することができる。

さらに、繊維Ｎｏ．６は、前述した繊維Ｎｏ．２と同様に構成された溶融糸Ｆである。

これらの繊維Ｎｏ．１〜６の鎖編み糸Ａ、溶融糸Ｂ、熱可塑性樹脂繊維Ｃ及び連続補強繊維束Ｄによる混合糸Ｇ、結合糸Ｅ、並びに溶融糸Ｆを、所定の編み機（例えばラッシェル編み機）にセットし、経編み（例えばラッシェル編み）することにより、プリプレグの中間体として、図２に示すような編み生地を作製することができる。

次に、上記の編み生地を用いたプリプレグの製造方法について説明する。この場合まず、作製すべきプリプレグの重量に応じ、それよりも０．５％以上多い重量の編み生地を準備し、この編み生地を、図示しないホットプレス成形機の金型内にセットする。この金型は、作製すべきプリプレグに応じたキャビティを有しており、編み生地を金型のキャビティにセットする。この場合、編み生地を単一の状態のままセットする他、例えば、複数枚の編み生地を束ねた状態、単一の編み生地を折り畳んだ状態、さらには、紐状にした状態で、編み生地を金型のキャビティにセットする。なお、編み生地を紐状にする場合には、帯状の編み生地を細長く切断し、それらを重ね合わせたり、撚りをかけたりすることによって行われる。

次いで、ホットプレス成形機により、金型内の編み生地を、所定温度（例えば、熱可塑性樹脂繊維Ｃ又は溶融糸Ｂ、Ｆの融点に対し、１０℃以上高い温度）に加熱するとともに、所定圧力（例えば１０ＭＰａ以上、好ましくは１５ＭＰａ以上）で、所定時間（例えば１分以上）、加圧する。なお、上記の加熱前に、編み生地を、熱可塑性樹脂繊維Ｃ又は溶融糸Ｂ、Ｆの融点付近の温度で予備加熱してもよい。

そして、冷却後、ホットプレス成形機の金型から、所定形状に成形されたプリプレグを取り出す。これにより、熱可塑性樹脂繊維Ｃが連続補強繊維束Ｄの内部に深くかつしっかりと含浸したプリプレグが作製される。

なお、上記のホットプレス機の金型において、編み生地の加熱及び加圧時に発生する分解ガスのガス抜き用、又は金型内の空気抜き用の隙間（ガス抜き部）（例えば０．０２〜０．１ｍｍ）を、金型の周囲全体、又は部分的に設けてもよい。また、金型には、そのキャビティの周囲に、余分な樹脂を流入させるための樹脂溜まり用の所定サイズ（例えば、深さ：０．５ｍｍ、長さ：２〜５ｍｍ）の溝（樹脂逃げ部）を設けてもよい。さらに、真空ポンプによって、金型内を真空にした状態で、編み生地を加熱及び加圧するようにしてもよい。

次に、図３及び図４を参照しながら、プリプレグの周囲にオーバーコート層を有する成形品の製造方法について説明する。図３に示す成形品１は、例えば、自動車のエンジンマウントなどに使用されるものである。同図に示すように、この成形品１は、下方に開放するコ字状に形成されるとともに、左右の下端部がそれぞれ外方に屈曲して延びるように形成されたプリプレグ２と、その周囲及び左右の下端部間をつなぐように設けられたオーバーコート層３とで構成されている。

上記の成形品１を製造する場合にはまず、前述した編み生地であるプリプレグ２の中間体２ａを、前述したように、ホットプレス成形機の金型にセットし、所定温度による加熱及び所定圧力による加圧を、所定時間実行する。これにより、成形品１を成形するのに適した形状、例えば図４（ｂ）に示すような形状のプリプレグ２が作製される。

次いで、プリプレグ２を、インサート成形用の所定の金型にセットし、その金型に、所定温度に加熱溶融したオーバーコート材を射出する。このオーバーコート材は、例えば長繊維状及び／又は短繊維状のガラス繊維を所定量（例えば３０〜５０ｗｔ％）含有するガラス繊維強化ナイロン６６（ナイロン６６ＧＦ）であり、このオーバーコート材を、溶融糸の融点（溶融糸がナイロン６の場合には２２５℃）よりも高い温度（例えば２５０℃）に加熱溶融した状態で、金型に射出する。なお、オーバーコート材を金型に射出する前に、プリプレグ２を、それに含まれる熱可塑性樹脂の融点付近まで加熱することが好ましい。これにより、プリプレグ２の熱可塑性樹脂繊維及び溶融糸と、射出されたオーバーコート材が互いに融合し、強固に一体化する。

そして、金型へのオーバーコート材の射出後、冷却することにより、所定厚さ（例えば４〜４．５ｍｍ）を有するプリプレグ２の表裏面に、それぞれ所定厚さ（例えば３ｍｍ）を有するオーバーコート層３が一体化した成形品１が完成する。

なお、プリプレグ２の表裏面へのオーバーコート層３の成形は、表側の層を形成後、金型をスライドさせてから、裏側の層を形成する、いわゆるダイスライドインジェクションで行うことができる。

次に、上述したプリプレグ、及びプリプレグを用いた成形品（オーバーコート品）について行った引張試験及び曲げ試験について説明する。まず、これらの試験を行うための試験片を以下のようにして作製した。プリプレグの中間体である編み生地の各繊維材料は、下記の表１のとおりである。

上記表１において、繊維Ｎｏ．１〜６の各繊維材料の詳細については以下のとおりである。
・繊維Ｎｏ．１のレーヨン：３００デニールの太さのものを使用。
・繊維Ｎｏ．２及び６のナイロン６：１２６０デニールの太さのものを使用。
・繊維Ｎｏ．３の低融点ナイロン：東レ株式会社製のエルダー（登録商標）であり、３００デニールの太さのものを使用。
・繊維Ｎｏ．４のガラスロービング：日東紡績株式会社製のものであり、２１６００デニールの太さのものを使用。
・繊維Ｎｏ．５のポリアリレート繊維：株式会社クラレ製のベクトラン（登録商標）であり、１００デニールの太さのものを使用。

まず、上記の繊維Ｎｏ．１〜６を用い、ラッシェル編み機によってラッシェル編み生地（以下、単に「編み生地」という）を作製する。

引張試験用プリプレグの試験片の作製
上記の編み生地をまず、所定のサイズ（長さ：２００ｍｍ、幅：重量が４０ｇ相当の幅）に切断する。次いで、この所定サイズの編み生地を、棒状に丸めた状態で、所定のホットプレス成形機の金型内にセットする。その後、金型の温度が２５０℃に設定されたホットプレス成形機によってまず、金型内の編み生地を５ＭＰａの圧力で加圧する。次いで、金型の温度が２５０℃になったときに、金型内の編み生地を１５ＭＰａの圧力で５分間、さらに加圧する。そして、冷却後、金型からプリプレグを取り出す。このプリプレグは、図５に示すようにダンベル状に形成されており、これを引張試験用プリプレグの試験片とした。なお、図５に示す各寸法の値は以下のとおりであり、また本試験片の厚さは４ｍｍである。
Ｌ１：２１１．９ｍｍ
Ｌ２：３４．２ｍｍ
Ｗ１：３０．４ｍｍ
Ｗ２：２０．０ｍｍ

曲げ試験用プリプレグの試験片の作製
上記の編み生地をまず、所定のサイズ（長さ：１５０ｍｍ、幅：重量が５５ｇ相当の幅）に切断する。次いで、この所定サイズの編み生地を、ホットプレス成形機の所定の金型内にセットする。その後、上述した引張試験用プリプレグの試験片の作製と同様の加熱及び加圧を実行する。そして、冷却後、金型からプリプレグを取り出す。このプリプレグは、平面形状が横長矩形状で所定サイズ（長さ：１５０ｍｍ、幅：５０ｍｍ、厚さ：４ｍｍ）を有するように形成されており、これを曲げ試験用プリプレグの試験片とした。

曲げ試験用オーバーコート品の試験片の作製
本試験片を作製するためのオーバーコート材として、ガラス繊維を５０ｗｔ％含有するナイロン６６ＧＦ（ＢＡＳＦ社製 Ａ３ＷＧ１０）を使用した。上述した曲げ試験用プリプレグの試験片を、ダイスライドインジェクション用の射出成形機の金型にセットし、２３０℃に加熱してから、その表裏面に、上記のオーバーコート材を射出する。これにより、平面形状が横長矩形状で所定サイズ（長さ：１５０ｍｍ、幅５０ｍｍ、厚さ：７ｍｍ）を有する試験片が作製される。

以上の各試験片をそれぞれ複数個作製し、引張試験及び曲げ試験をそれぞれ、ＪＩＳＫ７１６１及びＪＩＳＫ７１７１に準拠して行った。なお、曲げ試験については、図６に示すように実行し、曲げ強度σb（Ｎ／ｍｍ²）を、下記式に基づいて算出した。なお、下式において、Ｍは曲げモーメント、Ｉは断面２次モーメントである。
σb＝Ｍ／Ｉ×ｈ／２
＝（ＷＬ／４÷ｂｈ³／１２）×ｈ／２
＝３ＷＬ／２ｂｈ²

下記の表２は、引張試験用プリプレグによる引張試験の結果を示している。なお、本試験結果との比較のため、一般に用いられるアルミダイキャスト（ＡＣ４Ｃ、Ｔ−６）の引張強度は、２１８〜２５９ＭＰａであり、その平均値が２３０ＭＰａであることが知られている。

表２の試験片Ｎｏ．１〜５に示すように、これらの引張強度は、４２８．３〜５８４．８ＭＰａであり、その平均値が５０４．８ＭＰａであった。

また、下記の表３は、結合糸としてポリアリレート繊維を採用した試験片Ｎｏ．１〜５と異なり、レーヨンを結合糸として採用した引張試験用プリプレグによる引張試験の結果を示している。

表３の試験片Ｎｏ．６〜１０に示すように、これらの引張強度は、４２４．９〜５１７．１ＭＰａであり、その平均値が４６３．４ＭＰａであった。

上記の表２及び３の試験結果から明らかなように、本実施形態のプリプレグによれば、一般的なアルミダイキャストに比べて、非常に高い引張強度を得られることがわかる。

また、下記の表４は、曲げ試験用プリプレグによる曲げ試験の結果を示している。なお、本試験結果との比較のため、ガラス繊維を５０ｗｔ％含有するナイロン６６ＧＦ（ＢＡＳＦ社製 Ａ３ＷＧ１０）の曲げ強度は、２５５ＭＰａであることが知られている。

表４の試験片Ｎｏ．１１〜１６に示すように、これらの曲げ強度は、２７５．５〜３４４．１ＭＰａであり、その平均値が３１６．８ＭＰａであった。

また、下記の表５は、結合糸としてポリアリレート繊維を採用した試験片Ｎｏ．１１〜１６と異なり、レーヨンを結合糸として採用した曲げ試験用プリプレグによる曲げ試験の結果を示している。

表５の試験片Ｎｏ．１７〜２０に示すように、これらの曲げ強度は、１９４．４〜３０９．２ＭＰａであり、その平均値が２６６．０ＭＰａであった。

上記の表４及び５の試験結果から明らかなように、本実施形態のプリプレグによれば、前記ナイロン６６ＧＦに比べて、高い曲げ強度を得られることがわかる。

さらに、下記の表６は、曲げ試験用オーバーコート品による曲げ試験の結果を示している。

表６の試験片Ｎｏ．２１〜３１に示すように、これらの曲げ強度は、３０１．０〜３７７．６ＭＰａであり、その平均値が３３７．３ＭＰａであった。

また、下記の表７は、結合糸としてポリアリレート繊維を採用した試験片Ｎｏ．２１〜３１と異なり、レーヨンを結合糸として採用した曲げ試験用オーバーコート品による曲げ試験の結果を示している。

表７の試験片Ｎｏ．３２及び３３に示すように、これらの曲げ強度は、２７７．０〜３６７．８ＭＰａであり、その平均値が３２２．４ＭＰａであった。

上記の表６及び７の試験結果から明らかなように、本実施形態のオーバーコート品によれば、前記ナイロン６６ＧＦに比べて、非常に高い曲げ強度を得られることがわかる。

以上詳述したように、本実施形態によれば、鎖編み糸Ａ、溶融糸Ｂ、Ｆ、熱可塑性樹脂繊維Ｃ、連続補強繊維束Ｄ及び結合糸Ｅを経編みした編み生地としての中間体２ａを、加熱及び加圧することによってプリプレグ２を成形する。また、このプリプレグ２の周囲にオーバーコート材を射出するインサート成形によって成形品１を作製する。これにより、例えば、プリプレグ２及び成形品１と同一の形状及びサイズを有する前記アルミダイキャスト製やナイロン６６ＧＦ製のものに比べて、非常に優れた機械的特性を有しかつ軽量のプリプレグ２及び成形品１を得ることができ、また成形品１において、プリプレグ２とオーバーコート層３との間の層間剥離を防止することができる。

なお、本発明は、説明した上記実施形態に限定されることなく、種々の態様で実施することができる。例えば、引張試験及び曲げ試験を行ったプリプレグ及びオーバーコート品を作製するためのプリプレグの中間体としての編み生地を、表１に示す繊維材料を用いて作製したが、本発明の中間体はこれに限定されるものではなく、繊維Ｎｏ．１〜６の各繊維材料として、前述した種々の繊維材料を採用してもよいことは言うまでもない。また、実施形態で示した中間体２ａ、プリプレグ２、及び成形品１の細部の構成や、それらを製造する際の加熱温度、加圧圧力、及びそれらの実行時間などは、あくまで例示であり、本発明の趣旨の範囲内で適宜、変更することができる。

１ 成形品
２ プリプレグ
２ａ プリプレグの中間体
３ オーバーコート層

Claims (12)

1. 所定種類の連続した補強用の繊維材料から成り、多数の繊維が束ねられることによって構成された連続補強繊維束と、所定種類の連続した熱可塑性樹脂製の繊維材料から成り、前記連続補強繊維束の長さ方向に沿って延びかつ当該連続補強繊維束の全体にわたって接するように配置された熱可塑性樹脂繊維と、を有する混合糸と、
   前記混合糸の熱可塑性樹脂繊維に対して相溶性を有する熱可塑性樹脂から成り、溶融されたときにバインダー機能を有する溶融糸と、
   所定種類の連続した繊維材料から成り、前記混合糸を結合するための結合糸と、
   所定種類の連続した繊維材料から成り、前記溶融糸及び前記結合糸を鎖編みによって連結するための鎖編み糸と、
   を備え、
   前記混合糸、前記溶融糸、前記結合糸及び前記鎖編み糸が、経編みされることによって構成されていることを特徴とするプリプレグの中間体。
2. 前記混合糸の前記熱可塑性樹脂繊維は、ナイロン系繊維、ポリプロピレン系繊維、又はポリエステル系繊維で構成されていることを特徴とする請求項１に記載のプリプレグの中間体。
3. 前記ナイロン系繊維は、低融点ナイロン、ナイロン６、又は低融点ナイロン及びナイロン６で構成されていることを特徴とする請求項２に記載のプリプレグの中間体。
4. 請求項１ないし３のいずれかに記載の中間体において、前記熱可塑性樹脂繊維及び前記溶融糸が溶融されるとともに当該中間体が加圧されることにより、所定の形状を有するように構成されていることを特徴とするプリプレグ。
5. 請求項１ないし３のいずれかに記載の中間体を、所定の金型にセットし、所定の温度以上に加熱することによって前記熱可塑性樹脂繊維及び前記溶融糸を溶融させるとともに、所定の圧力以上に加圧することにより、所定の形状に成形することを特徴とするプリプレグの製造方法。
6. 作製すべきプリプレグよりも０．５％以上多い重量の前記中間体を準備し、当該中間体を、束ねた状態、折り畳んだ状態、又は紐状にした状態で、前記金型にセットすることを特徴とする請求項５に記載のプリプレグの製造方法。
7. 前記中間体を、前記熱可塑性樹脂繊維又は前記溶融糸の融点付近の温度で予備加熱した後、当該融点よりも１０℃以上高い温度で加熱するとともに、１０ＭＰａ以上で加圧することを特徴とする請求項６に記載のプリプレグの製造方法。
8. 前記金型には、前記中間体の加熱及び加圧時に発生するガスを排出するためのガス抜き部が設けられていることを特徴とする請求項５ないし７のいずれかに記載のプリプレグの製造方法。
9. 前記金型には、前記中間体の加熱及び加圧時に溶融しかつ余分な樹脂を当該金型のキャビティから逃がすための樹脂逃げ部が設けられていることを特徴とする請求項５ないし８のいずれかに記載のプリプレグの製造方法。
10. 請求項４に記載のプリプレグの周囲を覆うように、前記熱可塑性樹脂繊維及び前記溶融糸と相溶性を有する所定種類の熱可塑性樹脂から成るオーバーコート層が設けられていることを特徴とするプリプレグを用いた成形品。
11. 請求項４に記載のプリプレグを、当該プリプレグに含まれる熱可塑性樹脂の融点付近まで加熱する加熱工程と、
    当該熱可塑性樹脂に対して相溶性を有する所定種類の熱可塑性樹脂から成り、溶融したオーバーコート材を、前記加熱されたプリプレグの周囲に射出するインサート成形により、成形品を作製する成形品作製工程と、
    を備えていることを特徴とするプリプレグを用いた成形品の製造方法。
12. 請求項３に記載のプリプレグの中間体から作製されたプリプレグを用いた成形品の製造方法において、
    前記プリプレグを２３０℃以上に加熱する加熱工程と、
    ナイロン６よりも融点が高くかつポリアミド系の熱可塑性樹脂から成り、溶融したオーバーコート材を、前記加熱されたプリプレグの周囲に射出するインサート成形により、成形品を作製する成形品作製工程と、
    を備えていることを特徴とするプリプレグを用いた成形品の製造方法。

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