JP2016164547A - セシウム吸着スラリーの処理方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】セシウムイオンを吸着したフェロシアン化物のスラリーを乾燥及び加熱酸化分解処理して分解生成物を生成させる加熱酸化分解工程と、この分解生成物からセシウム化合物を溶出させる工程と、溶出したセシウム化合物の溶液からセシウム化合物を析出させる工程と、析出物をガラス固化するガラス固化工程とを有するセシウム吸着スラリーの処理方法。
【選択図】図2
Description
本発明方法で対象とする被処理液は、セシウム特に放射性セシウムを含有するものである。この被処理液としては、放射性物質で汚染された原子力発電所設備水、汚染地域の湖沼水、河川水、地下水、プール等の槽状体の貯留水のほか、除染排水、放射性物質汚染土壌の酸抽出水、廃棄物焼却灰の洗浄排水などが例示される。これらの被処理液は、セシウムのほかに各種の金属イオンや固形分を含んでいる。被処理液のセシウム濃度については特に制限はなく、100Bq/L程度の低濃度汚染水から10万Bq/L程度の高濃度汚染水まで処理可能である。
このように必要に応じ固形物除去処理した被処理液に対しフェロシアン化物を添加し、セシウムを吸着させる(図1の吸着工程)。
AxMA[MB(CN)6]y・zH2O
Aは陽イオンに由来する原子である。xは0〜2、yは1〜0.3、zは0〜20である。MA,MBは金属原子である。
本発明では、上記のようにセシウムを吸着したフェロシアン化物のスラリー(脱水ケーキを包含する。)を乾燥した後、酸化処理する。この乾燥及び酸化処理を行うためのプロセスは特に限定されるものではなく、種々のプロセスにより行うことができる。例えば、スラリーをベッセル内に収容した後、ベッセルを誘導加熱し、スラリーを乾燥させ、その後、酸化雰囲気下でさらに昇温させ、乾燥物を酸化する。
酸化分解処理後のベッセル1内の分解生成物は、酸化鉄と、主に硝酸セシウム、塩化セシウムを主体とするセシウム化合物と、少量のその他の塩類とから構成される。そのため、この分解処理物に水を加えることで、セシウム化合物及びその他の可溶性塩類を溶出させ、これらを含む水溶液を酸化鉄等の分解生成物固形分から分離することができる。
上記のようにして生成させたセシウム塩を主体とする析出物(塩類)をガラス固化処理する。
<プルシアンブルーナノ粒子分散液の調製>
関東化学(株)製プルシアンブルーL-purified(Fe4[Fe(CN)6]3・15H2O、粒子径16nm)1.44kgを純水に分散させて450Lの分散液を調製した。このプルシアンブルーはNaNO3を0.096kg含有する。
和光純薬製塩化セシウムを純水1Lに溶解させた水溶液を、4回に分けて上記450Lプルシアンブルー分散液に投入分散攪拌し、吸着させた。塩化セシウムを合計89.3g投入した。
上記吸着処理により生じたセシウム吸着プルシアンブルー分散液を遠心分離機にて、上澄液と、含水率約73.8重量%の脱水ケーキとに分離した。
図4に示す乾燥及び酸化分解処理装置によって上記脱水ケーキの乾燥及び酸化分解処理を行った。
上記の酸化処理生成物50gに、蒸留水500mLを加えて室温で60時間撹拌し、可溶性塩類を蒸留水に溶出させた。溶出液は遠心分離(3000rpm、20分間,KOKUSAN H−103N)後に吸引濾過した(ミリポア製メンブレンフィルター0.2μm)。この溶出液に含まれるCsの濃度をICP−MSで定量したところ、CsNO3換算で約80%であることが認められた。溶出液を、ロータリーエバポレーターで濃縮し、75℃〜80℃で20時間乾燥後、室温真空で10時間乾燥し、白色固体よりなる析出物約5gを得た。これは、酸化処理生成物が重量比で10分の1に減量されたことになる。析出物のXRD測定結果より、析出物の主成分はCsNO3であることが認められた。
得られたCsNO3を主成分とする析出物サンプルを乳鉢を用いて粉砕後、サンプル1重量部と、ホウ珪酸ガラス(SiO2 60重量%、Na2O 4重量%、B2O3 19重量%、Al2O3 7重量%、その他 10重量%)の粉体9重量部とを混合した。
ガラス固化体を白金パンから取り出さない状態で高密度ポリエチレン製広口瓶の底に置き、蒸留水10mLを加え、25℃で24時間静置することにより、Csのガラス固化体から蒸留水への浸出試験を行った。ICP−MSによって浸出液中のCs濃度を定量した結果、水へ浸出したCs量は、TGによる昇温前のCs量(初期Cs量)に対して、0.01%であり、Csの水への浸出はほとんど見られなかった。
実施例1において、酸化処理後の析出物サンプルとホウ珪酸ガラスとの混合比(重量比)を2:8(実施例2)、3:7(実施例3)又は4:6(実施例4)としたこと以外は同様にしてガラス固化処理し、浸出試験を行った。その結果を表1に示す。
実施例2において、酸化処理時の1000℃保持時間を0min(実施例5)、10min(実施例6)、20min(実施例7)又は30min(実施例8)としたこと以外は実施例2と同様にしてガラス固化処理し、浸出試験を行った。その結果を表1に示す。
表1の通り、ガラス固化体からのCs浸出は殆どない。また1000℃保持時間は30min以下で十分であることが認められた。なお、ガラス固化体は、いずれも若干淡黄色を帯びてはいるが透明であり、Feイオンは殆ど存在しないことが推察された。
2 誘導加熱ユニット
3 ベッセル本体
3a,3b 通電端子
4 蓋
5 底板
6 受座
7 ケーシング
8 誘導コイル
9 絶縁体
12,13,14 温度センサ
23 エゼクタ
24 タンク
27 クーラ
32 蒸気排気管
33 冷却器
34 受器
40 セシウムトラップ槽
52 セシウム吸着塔
60 セシウム吸着槽
Claims (7)
- セシウムイオンを吸着したフェロシアン化物のスラリーを乾燥及び加熱酸化分解処理して分解生成物を生成させる加熱酸化分解工程と、
この分解生成物からセシウム化合物を溶出させる工程と、
溶出したセシウム化合物の溶液からセシウム化合物を析出させる工程と、
析出物をガラス固化するガラス固化工程と
を有するセシウム吸着スラリーの処理方法。 - 請求項1において、前記分解生成物がセシウム塩を40〜80重量%含有することを特徴とするセシウム吸着スラリーの処理方法。
- 請求項1又は2において、前記分解生成物がナトリウム塩を15〜50重量%含有することを特徴とするセシウム吸着スラリーの処理方法。
- 請求項1ないし3のいずれか1項において、固化処理に用いるガラスがホウ珪酸ガラス又はリン酸塩ガラスであることを特徴とするセシウム吸着スラリーの処理方法。
- 請求項1ないし4のいずれか1項において、前記加熱酸化分解工程又はガラス固化工程から発生するセシウム化合物の飛散物又は蒸発物をフェロシアン化物に吸着させて回収する回収工程をさらに有することを特徴とするセシウム吸着スラリーの処理方法。
- 請求項1ないし5において、前記回収工程からのフェロシアン化物をセシウムイオンの吸着に用いることを特徴とするセシウム吸着スラリーの処理方法。
- 請求項1ないし6のいずれか1項において、前記分解生成物からセシウム化合物を溶出させる工程において、前記分解生成物を100μm以下に粉砕し、温度50〜90℃の水にて溶出させた後、硝酸水溶液にて更に溶出させることを特徴とするセシウム吸着スラリーの処理方法。
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