JP2016079067A - セラミック構造体並びにその製造方法及び装置 - Google Patents

Abstract

【課題】多孔質セラミック部材の直角度にずれがある場合にも、複数の多孔質セラミック部材を結束する接着層の厚さが均一であるようにする。【解決手段】多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された角柱形状の多孔質セラミック部材２０が接着層を介して複数個結束されたセラミック構造体であって、多孔質セラミック部材２０間に、多孔質セラミック部材２０の第１の側面２０ａに形成され、第１の側面２０ａに対向する第１の平面２５ａを規定する複数の第１のスペーサ１８と、多孔質セラミック部材２０の第２の側面２０ｂに形成され、第２の側面２０ｂに対向し、前記第１の平面に直交する第２の平面２５ｂを規定する複数の第２のスペーサ１９とを含み、多孔質セラミック部材２０は前記第１の平面２５ａ及び第２の平面２５ｂからそれぞれ所定の高さを有する。【選択図】図５

Description

本発明は、内燃機関から排出される排気ガス中のパティキュレート等を除去するフィルタとして用いられるセラミック構造体並びにその製造方法及び装置に関する。

バス、トラック等の車両や建設機械等の内燃機関から排出される排気ガス中に含有されるパティキュレートが環境や人体に害を及ぼすことが最近問題となっている。この排気ガスに多孔質セラミックを通過させ、排気ガス中のパティキュレートを捕集して、排気ガスを浄化することができるセラミックフィルタが種々提案されている。

これらのセラミックフィルタを構成する多孔質セラミック部材は、通常、一方向に多数の貫通孔が並設され、貫通孔同士を隔てる隔壁がフィルタとして機能するようになっている。すなわち、多孔質セラミック部材に形成された貫通孔は、排気ガスの入り口側又は出口側の端部のいずれかが充填材により目封じされ、一の貫通孔に流入した排気ガスは、必ず貫通孔を隔てる隔壁を通過した後、他の貫通孔から流出するようになっており、排気ガスがこの隔壁を通過する際、パティキュレートが隔壁部分で捕捉され、排気ガスが浄化される。

従来、このようなセラミックフィルタとして機能するセラミック構造体を製造する際には、まず、セラミック粉末とバインダーと分散媒液等とを混合してセラミック成形体作製用の混合組成物を調製した後、この混合組成物の押出成形等を行うことにより、セラミック成形体を作製する。

次に、得られたセラミック成形体を乾燥させた後、セラミック成形体中のバインダー等を熱分解させる脱脂工程及びセラミックの焼成を行う焼成工程を経て、多孔質セラミック部材を製造する。

そして、接着層を介してこれらの多孔質セラミック部材を複数結束させてセラミックブロックを形成し、このセラミックブロックを所定の形状に切削し、その外周部分にシール体を設けることでセラミック構造体を製造していた。

接着層を介して前記多孔質セラミック部材を複数結束させる工程においては、多孔質セラミック部材間にスペーサを挟持することにより、結束する複数のセラミック部材の間隔を一定に保つ技術が提供されている（下記特許文献１を参照）。また、多孔質セラミック部材にスペーサが搭載された後のスペーサ上面の平面度が高くなるように、高さ基準治具を用いて位置決めし、非固化状態のスペーサ形成剤を固化させて所定高さのスペーサを形成する技術が提供されている（下記特許文献２を参照）。

特開２００２−１０２６２７号公報 国際公報第０９／０１９９２７号

しかしながら、図１に示すように、多孔質セラミック部材間にスペーサを挟持する技術では、多孔質セラミック部材２０のスペーサ搭載面２０ａにおける平面度が低い場合、各スペーサ１３の上面によって規定される平面１０１の平面度も低くなっていた。

図１には、平面度の低い場合として、図１（ａ）に多孔質セラミック部材２０の長手方向に反りがある場合の側面図、図１（ｂ）に多孔質セラミック部材２０のスペーサ搭載面２０ａが凸型に隆起した場合の正面図、図１（ｃ）に多孔質セラミック部材２０のスペーサ搭載面２０ａが凹型に陥没した場合の正面図を示している。図１（ｄ）は、図１（ｃ）のスペーサ搭載面２０ａが凹型に陥没した場合のスペーサ１３付近の拡大図である。

図１（ｄ）に示すように、スペーサ搭載面２０ａの平面度が低いと、スペーサ搭載面２０ａに平行なスペーサ１３の上面によって規定される平面１０１の平面度も低くなっていた。このため、平面度の低いスペーサ搭載面２０ａに平行に隣接する多孔質セラミック部材２０が搭載され、完成したセラミック構造体の接着層の厚さにばらつきが生じることがあった。

一方、所定の高さ基準治具を用いて非固化状態のスペーサ形成剤を固化させて多孔質セラミック部材２０にスペーサを形成する技術においては、図２に示すように、多孔質セラミック部材２０のスペーサ搭載面２０ａに一定の高さＬの上面を有するスペーサ１５を形成することができた。

図２（ａ）に多孔質セラミック部材２０の長手方向に反りがある場合の側面図、図２（ｂ）に多孔質セラミック部材２０のスペーサ搭載面２０ａが凸型に隆起した場合の正面図、図２（ｃ）に多孔質セラミック部材２０のスペーサ搭載面２０ａが凹型に陥没した場合の正面図を示している。図２（ｄ）は、図２（ｃ）のスペーサ搭載面２０ａが凹型に陥没した場合のスペーサ１５付近の拡大図である。

図２（ａ）〜（ｃ）に示すいずれの場合にも、スペーサ１５の上面によって規定される平面１０３の平面度は高く、多孔質セラミック部材２０を含むスペーサ１５の上面の高さＬは一定に保たれている。この場合、図２（ｄ）に示すように、平面度の低いスペーサ搭載面２０ａに関わらず、スペーサ１５の上面によって規定される平面の平面度は高く保たれている。

しかしながら、多孔質セラミック部材２０の直角度にずれがある場合、すなわち、多孔質セラミック部材２０のスペーサ搭載面２０ａとこのスペーサ搭載面２０ａに隣接する側面とが直交しない場合には、完成したセラミック構造体の接着層の厚さにばらつきが生じることがあった。

このように、セラミック構造体の接着層に厚さばらつきが存在すると、その厚さが薄い部分では、該部分を挟持している多孔質セラミック部材２０間の熱伝導がよくなり、一方、その厚さが厚い部分では、該部分を挟持している多孔質セラミック部材２０間の熱伝導が悪くなる。そのため、製造したセラミック構造体に加熱、冷却が繰り返されると、セラミック構造体内の温度の不均一に起因してセラミック構造体内に熱応力が発生し、クラックが生じてしまうことがあった。また、接着層が薄い部分は、その接着力が弱く、多孔質セラミック部材２０間の接着力に差が生じ、セラミック構造体が破損しやすかった。

この発明は、上述の実情に鑑みて提案されるものであって、多孔質セラミック部材の直角度にずれがある場合にも、複数の多孔質セラミック部材を結束する接着層の厚さが均一となるセラミック構造体並びにその製造方法及び装置を提供することを目的とする。

上述の課題を解決するため、本発明のセラミック構造体は、多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された角柱形状の多孔質セラミック部材が接着層を介して複数個結束されたセラミック構造体であって、前記多孔質セラミック部材間に、前記多孔質セラミック部材の第１の側面に形成され、前記第１の側面に対向する第１の平面を規定する複数の第１のスペーサと、前記多孔質セラミック部材の第２の側面に形成され、前記第２の側面に対向し、前記第１の平面に直交する第２の平面を規定する複数の第２のスペーサとを含むものである。

このようにすることで、多孔質セラミック部材の直角度が低い場合においても、第１の平面と第２の平面が直行しているため、垂直に多孔質セラミック部材を組み上げることができ、接着層の厚さが均一なセラミック構造体となる。そのため、接着層による熱伝達や接着強度のバラつきが小さくなり、破損を防ぐことが可能となる。

本発明のセラミック構造体においては、上記スペーサの高さが０．２〜１．５ｍｍであることが望ましい。スペーサの高さを０．２〜１．５ｍｍとすることで、多孔質セラミック部材の反りなどの変形や直角度のずれを、接着層で吸収しやすくなる。なお、スペーサの高さとは、多孔質セラミック部材の第１および第２の側面におけるスペーサが形成された部分から、第１および第２の平面までの距離に相当する。
本発明のセラミック構造体においては、上記第１及び第２のスペーサは、上記第１及び第２の側面にそれぞれ４カ所以上形成されていることが望ましい。多孔質セラミック部材を積み重ねたときに、対向するセラミック部材が上記平面内に入ることを防ぐことができる。

本発明のセラミック構造体においては、前記多孔質セラミック部材が前記第１及び第２の平面の法線方向に積み重ねられていることが望ましい。第１及び第２の平面の法線方向に積み上げることで、積み上げたあとの多孔質セラミック部材の集合体の形状を狙いの形状にすることができる。

本発明のセラミック構造体の製造方法は、多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された角柱形状の多孔質セラミック部材が接着層を介して複数個結束されたセラミック構造体の製造方法であって、前記多孔質セラミック部材の第１の側面に、前記第１の側面に対向する第１の平面を規定する複数の第１のスペーサを形成するとともに、前記多孔質セラミック部材の第２の側面に、前記第２の側面に対向し、前記第１の平面に直交する第２の平面を規定する複数の第２のスペーサを形成する工程を含むものである。

このような製造方法とすることで、多孔質セラミック部材に反りなどの変形や直角度のずれがあっても、第１の側面および第２の側面に対抗するようにスペーサを介して直行する仮想的な第１および第２の平面を作ることができる。そのため、均一な接着層の厚みのセラミック構造体を得ることが可能となる。

本発明のセラミック構造体の製造方法は、前記複数の第１及び第２のスペーサを形成する工程は、前記第１及び第２の側面に複数の第１及び第２のペーストを供給する工程と、前記第１及び第２の側面に対向する第１及び第２の基準面にて前記第１及び第２の平面を設定するとともに前記複数の第１及び第２のペーストを固化させて前記複数の第１及び第２のスペーサを形成する工程とを含んでいることが望ましい。厚みが可変なペーストの状態で供給することで、スペーサの高さを合わせることが容易となる。

本発明のセラミック構造体の製造方法は、前記複数の第１及び第２のペーストを固化させる工程は、前記複数の第１及び第２のペーストを熱硬化させることが望ましい。短時間でペーストを固化することが可能となる。
前記複数の第１及び第２のペーストを供給する工程は、前記第１及び第２の側面を上向きにした前記多孔質セラミック部材に上方から供給することが望ましい。ペーストがだれて、スペーサの厚みが狙いより薄くなることを防ぐことができる。
本発明のセラミック構造体の製造方法は、前記複数の第１及び第２のペーストを固化させる工程は、前記第１及び第２の側面を上向きにした前記多孔質セラミック部材に対し、第１及び第２の基準面を上方から近づけることが望ましい。ペーストがだれて、スペーサの厚みが狙いより薄くなることを防ぐことができる。

本発明のセラミック構造体の製造方法は、前記複数の第１及び第２のペーストを固化させる工程は、前記第１及び第２の側面が下向きになるように前記多孔質セラミック部材を回転する工程と、前記第１及び第２の側面を下向きにした前記多孔質セラミック部材に対し第１及び第２の基準面を下方から近づけることが望ましい。
本発明のセラミック構造体の製造方法は、前記第１及び第２のスペーサを形成した前記多孔質セラミック部材を前記第１及び第２の平面の法線方向に積み重ねて結束することが望ましい。接着層の厚みが均一で垂直方向に積み重ねることができる。

本発明のセラミック構造体の製造装置は、多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された角柱形状の多孔質セラミック部材が接着層を介して複数個結束されたセラミック構造体の製造装置であって、前記多孔質セラミック部材の第１及び第２の側面に供給された複数の第１及び第２のペーストが固化されて形成された複数の第１及び第２のスペーサが互いに直交する第１及び第２の面を規定するように、前記複数の第１及び第２のペーストに当接させる互いに直交する第１及び第２の基準面を提供する基準面提供手段を含むものである。

直行する第１及び第２の基準面提供手段をもつ製造装置を用いることで、多孔質セラミック部材に反りなどの変形や直角度のずれがあっても、第１の側面および第２の側面に対抗するようにスペーサを介して直行する仮想的な第１および第２の平面を作ることができる。そのため、均一な接着層の厚みのセラミック構造体を得ることが可能となる。

本発明の製造装置は、前記基準面提供手段には、前記複数の第１及び第２のペーストを熱硬化させるヒータが設けられることが望ましい。ヒータにより短時間でペーストを固化することが可能となる。

本発明の製造装置は、前記多孔質セラミック部材の前記第１及び第２の側面に複数の第１及び第２のペーストを供給するペースト供給手段を含むことが望ましい。ペースト供給手段によりペーストの供給が容易になる。

本発明の製造装置は、前記第１及び第２の側面を上向きにした前記多孔質セラミック部材を支持する支持手段をさらに含み、前記基準面提供手段は、前記ペースト供給手段により前記複数の第１及び第２のペーストが搭載された前記第１及び第２の側面に上方から前記第１及び第２の基準面を近づけることが望ましい。多孔質セラミック部材を固定したままスペーサを固化することができるため、ずれを防止できる。
本発明の製造装置は、前記支持手段と前記基準面提供手段との最小間隔を設定する間隔設定手段をさらに含んでいることが望ましい。間隔設定手段により狙いのスペーサ高さとすることが可能となる。

本発明の製造装置は、前記多孔質セラミック部材を把持する把持手段をさらに含み、前記把持手段は、前記第１及び第２の側面を下向きにした前記多孔質セラミック部材を、前記第１及び第２の基準面を上向きにして下方に設置した前記基準面提供手段に近づけていることが望ましい。支持手段が不要となり、簡易な装置とすることができる。
本発明の製造装置は、前記把持手段は、前記ペースト供給手段により前記第１及び第２のペーストが供給された前記第１及び第２の側面を上向きにした前記多孔質セラミック部材を把持し、前記第１及び第２の側面が下向きになるように回転した後、前記基準面提供手段に近づけていることが望ましい。支持手段が不要となり、簡易な装置とすることができる。

本発明によると、多孔質セラミック部材の直角度にずれがある場合にも複数の多孔質セラミック部材を結束する接着層の厚さが均一であるため、多孔質セラミック部材間の熱伝達が均一で、破損等が発生しにくいようにすることができる。また、簡単な製造方法、製造装置で、きれいに組み上げることができる。

特許文献１に記載された技術を説明する図である。 特許文献２に記載された技術を説明する図である。 セラミック構造体の実施態様を模式的に示した斜視図である。 （ａ）はセラミック構造体を構成するスペーサが設けられた多孔質セラミック部材を模式的に示した斜視図であり、（ｂ）はそのＡ−Ａ線断面図である。 セラミック構造体を構成する多孔質セラミック部材の第１及び第２の側面に形成された複数の第１及び第２のスペーサによってそれぞれ規定される第１及び第２の平面を示す斜視図である。 セラミック部材にペーストを供給するペースト供給装置を示す図である。 （ａ）セラミック部材の側面への複数の第１及び第２のスペーサを形成するスペーサ形成装置を説明する図である。（ｂ）間隔設定手段を説明する図である。 多孔質セラミック部材によるセラミック構造体の組み立てを説明する図である。 他のスペーサ形成装置の構成を示す図である。

以下、この発明に係るセラミック構造体並びにその製造方法及び装置の実施の形態について、図面を参照して詳細に説明する。

図３（ａ）、（ｂ）は、セラミック構造体の実施形態を模式的に示した斜視図であり、図４（ａ）は、セラミック構造体を構成する多孔質セラミック部材を模式的に示した斜視図であり、（ｂ）は、そのＡ−Ａ線断面図である。また、図５は、セラミック構造体を構成する多孔質セラミック部材の第１及び第２の側面に対向する第１及び第２の平面の様子を示す斜視図である。

図４に示したように、セラミック構造体を構成する多孔質セラミック部材２０には、多数の貫通孔２１が形成されており、これら貫通孔２１を有する多孔質セラミック部材２０の一端部は、市松模様に充填材２２が充填されている。また、図示しない他の端部においては、一端部に充填材が充填されていない貫通孔２１に充填材が充填されている。

図３（ａ）は、図４に示した多孔質セラミック部材２０を複数個結束させたセラミック構造体１０を示しており、図３（ｂ）は図３（ａ）に示した多孔質セラミック部材２０複数個結束されたセラミック構造体１０の外周を円柱状に加工したセラミック構造体１０’を示している。また、図３（ａ）、（ｂ）においては、多孔質セラミック部材２０に形成された貫通孔２１を省略している。

セラミック構造体１０では、多孔質セラミック部材２０が接着層１１を介して複数個結束されており、この接着層１１中には、図５に示したように、第１の側面２０ａに、この第１の側面２０ａに対向する第１の平面２５ａを規定する複数の第１のスペーサ１８が設けられ、第１の側面２０ａに隣接する第２の側面２０ｂに、この第２の側面２０ｂに対向し、第１の平面２５ａに直交する第２の平面２５ｂを規定する複数の第２のスペーサ１９が設けられている。これら複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９は、第１の平面２５ａ及び第２の平面２５ｂを基準として多孔質セラミック部材２０がそれぞれ所定の高さになるように形成されている。

そして、複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９は、第１の平面２５ａ及び第２の平面２５ｂの法線方向にそれぞれ隣接する多孔質セラミック部材２０に挟持されている。また、この接着層１１、複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９を介して複数個結束された多孔質セラミック部材２０の外周部は図３（ｂ）のように全体が円柱状に加工され、シール材１２がコーティングされてセラミック構造体１０’が形成されている。上記セラミック構造体１０の形状は特に限定されず、図３（ａ）のような角柱形状でも図３（ｂ）のような円柱形状でも、その他楕円柱形状などでも構わない。

このセラミック構造体１０を構成する多数の貫通孔２１は、図４（ｂ）に示したように、いずれか一端部のみに充填材２２が充填されているため、開口している一の貫通孔２１の一端部より流入した排気ガスは、隣接する貫通孔２１との間を隔てる多孔質の隔壁２３を必ず通過し、他の貫通孔２１を通って流出する。そして、排気ガスが隔壁２３を通過する際に、排気ガス中のパティキュレートが隔壁２３に捕捉されることになる。

複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９は、多孔質セラミック部材２０の側面の平面度が低かったり、多孔質セラミック部材２０の角柱状の隣接する側面の直角度にズレがあったりする場合にも、多孔質セラミック部材２０の間隔を保持するために設けられているものであり、後述するペースト供給装置６０からペーストとして供給し、スペーサ形成装置において固化して形成できるものであればよく、その材質としては特に限定されず、例えば、無機物質、樹脂等を挙げることができるが、セラミック構造体１０を使用した際の加熱により分解、除去されないものが好ましい。分解、除去される際に発生するガスにより、接着層１１が腐食されることを防止するためである。ただし、加熱により、分解、除去されたとしても、腐食性のガスが発生しないものであれば使用することができる。

複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９の形状としては、多孔質セラミック部材２０を保持することができる形状であれば特に限定されず、図５に示したような円柱状であってもよく、角柱状であってもよい。

また、そのサイズとしては、例えば、複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９が円柱状である場合、厚さは０．２〜１．５ｍｍであることが好ましい。厚さが０．２ｍｍ未満であると、接着層１１が薄くなりすぎ、多孔質セラミック部材２０の側面の平面度が低かったり、多孔質セラミック部材２０の角柱状の隣接する側面の直角度にズレがあったりする場合に、所定の間隔を確保することができず、また、欠け等が発生する場合がある。一方、１．５ｍｍを超えると、接着層１１が厚くなりすぎ、多孔質セラミック部材２０間の熱伝達が悪化してしまう。具体的には、後述するスペーサ形成装置によって、第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂを基準として多孔質セラミック部材２０が所定の高さになるように、このようなサイズの範囲内において形成される。

複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９の直径は３．０〜１０．０ｍｍであることが好ましい。直径が３．０ｍｍ未満であると、取り扱い性に劣り、また、多孔質セラミック部材２０の間隔を保持しきれない場合がある。一方、１０．０ｍｍを超えると、接着層１１の接着強度が低下してしまい、また、このように大きな直径の複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９が、分解、除去された場合、抜け跡が大きく、接着層１１に隙間が生じたり、接着強度等が低下したりすることにつながる。

セラミック構造体１０を構成する多孔質セラミック部材２０の材質は特に限定されず、種々のセラミックが挙げられるが、これらのなかでは、耐熱性が高く、機械的特性に優れ、かつ、熱伝導率も大きい炭化珪素が好ましい。

また、これらの多孔質セラミック部材２０は、平均気孔径が１〜４０μｍの開放気孔を有するものが好ましく、このような構造の多孔質セラミック部材２０は、例えば、０．３〜５０μｍ程度の平均粒径を有する炭化珪素粉末１００重量部と０．１〜１．０μｍ程度の平均粒径を有する炭化珪素粉末５〜６５重量部とを組み合わせたものを原料として、焼成し、焼結させたものが好ましい。また、シール材１２を構成する材料も特に限定されるものではないが、無機粒子、無機繊維、無機バインダー等の耐熱性の材料を含むものが好ましい。シール材１２は、後述する接着層１１と同じ材料により構成されていてもよい。

接着層１１を構成する材料は特に限定されず、例えば、無機バインダー、有機バインダー、無機繊維及び無機粒子からなるものを挙げることができる。

上記無機バインダーとしては、例えば、シリカゾル、アルミナゾル等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらのなかでは、シリカゾルが好ましい。

上記有機バインダーとしては、例えば、親水性有機高分子が望ましく、特に多糖類が望ましい。具体的には、ポリビニルアルコール、メチルセルロース、エチルセルロース、カルボキシメチルセルロース等が挙げられる。これらのなかでは、カルボキシメチルセルロースが好ましい。多孔質セラミック部材２０の組み上げ時の流動性を確保し、常温領域での優れた接着性を示すからである。

上記無機繊維としては、例えば、シリカ−アルミナセラミックファイバー、ムライトファイバー、アルミナファイバー及びシリカファイバー等を挙げることができる。これらのなかでは、アルミナファイバーが好ましい。このような無機繊維は、無機バインダーや有機バインダー等と絡み合うことで、接着層１１の接着強度を向上させることができる。

上記無機粒子としては、例えば、炭化物及び／又は窒化物の無機粒子が望ましく、例えば、炭化珪素、窒化珪素、窒化硼素等が挙げられる。これらのなかでは、炭化珪素が好ましい。これらの炭化物や窒化物は、熱伝導率が非常に高く、接着層１１の熱伝導率の向上に大きく寄与する。

また、接着層１１中には、無機バインダー、有機バインダー、無機繊維及び無機粒子のほかに、少量の水分や溶剤等を含んでいてもよいが、このような水分や溶剤等は、通常、接着層ペーストを塗布した後の加熱等により殆ど飛散する。

上述の通り、セラミック構造体１０は、該セラミック構造体１０を構成する多孔質セラミック部材２０間に第１の平面２５ａを規定する複数の第１のスペーサ１８及び第１の平面２５ａに直交する第２の平面２５ｂを規定する複数の第２のスペーサ１９が挟持され、第１の平面２５ａ及び第２の平面２５ｂを基準とした多孔質セラミック部材２０が所定の高さに設定されているため、直角が維持され、上記多孔質セラミック部材２０間に形成した接着層１１の厚さが均一なものとなる。従って、セラミック構造体１０に接着層１１の厚さばらつきに起因する熱伝達の不均一は発生せず、セラミック構造体１０に加熱、冷却が繰り返されても、熱応力が発生してクラックが生じることがない。また、接着層１１の接着力が均一なものとなるので、セラミック構造体１０の接着強度も優れたものとなる。

さらに、セラミック構造体１０を構成する多孔質セラミック部材２０が反りを有するなど複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９を搭載する第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂの平面度が低かったり、第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂの形成する直角度にズレがあったりする場合であっても、一定の範囲内であれば、上記複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９が、多孔質セラミック部材２０の間隔を一定に保持しているため、セラミック構造体１０に欠けや熱伝達のばらつき等が生じることがない。また、全体として、複数の多孔質セラミック部材２０をきれいに組み上げることができる。

次に、セラミック構造体の製造方法及び装置について説明する。セラミック構造体の製造方法は、上記セラミック構造体１０の製造方法であって、多孔質セラミック部材２０の第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂに複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９をそれぞれ形成した後、これらの第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂに接着層１１を形成し、他の多孔質セラミック部材２０を積層する工程を繰り返して、セラミックブロックを組み上げる工程を含むものである。

初めに、セラミック成形体を作製する。この工程においては、セラミック粉末とバインダーと分散媒液とを混合して成形体作製用の混合組成物を調製した後、この混合組成物の押出成形を行うことにより、多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された柱状のセラミック成形体を作製し、この後、この成形体を乾燥させることにより分散媒液を蒸発させ、セラミック粉末と樹脂とを含むセラミック成形体を作製する。なお、このセラミック成形体には、少量の分散媒液が含まれていてもよい。

このセラミック成形体の外観の形状は、図４に示した多孔質セラミック部材２０とほぼ同形状である。ただし、図４中の複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９は形成されていなない。なお、本工程では、充填材２２に相当する部分は空洞となっている。

上記セラミック粉末としては、上述したセラミック構造体で説明した通り、種々のセラミックが挙げられるが、これらのなかでは、耐熱性が高く、機械的特性に優れ、かつ、熱伝導率も大きい炭化珪素が好ましい。

上記バインダーとしては特に限定されず、例えば、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ポリエチレングリコール、フェノール樹脂、エポキシ樹脂等を挙げることができる。上記バインダーの配合量は、通常、上記炭化珪素粉末１００重量部に対して、１〜１０重量部程度が好ましい。

上記分散媒液としては特に限定されず、例えば、ベンゼン等の有機溶媒；メタノール等のアルコール、水等を挙げることができる。上記分散媒液は、上記樹脂の粘度が一定範囲内となるように、適量配合される。

次に、封口工程として、作製されたセラミック成形体の上記貫通孔を充填ペーストにより封口パターン状に封口する工程を行う。この際には、セラミック成形体の貫通孔に、封口パターン状に開孔が形成されたマスクを当接し、充填ペーストを上記マスクの開孔から上記貫通孔に侵入させることにより、充填ペーストで一部の貫通孔を封口する。

上記充填ペーストとしては、セラミック成形体の製造の際に使用した混合組成物と同様のものか、又は、上記混合組成物にさらに分散媒を添加したものが好ましい。

次に、脱脂工程として、上記工程により作製されたセラミック成形体中の有機分を熱分解する工程を行う。この脱脂工程では、通常、上記セラミック成形体を脱脂用治具上に載置した後、脱脂炉に搬入し、酸素含有雰囲気下、４００〜６５０℃に加熱する。これにより、バインダー等の有機分が揮散するとともに、分解、消失し、ほぼセラミック粉末のみが残留する。

次に、焼成工程として、脱脂したセラミック成形体を、焼成用治具上に載置して焼成する工程を行う。この焼成工程では、窒素、アルゴン等の不活性ガス雰囲気下、２０００〜２２００℃で脱脂したセラミック成形体を加熱し、セラミック粉末を焼結させることにより、図４（ａ）に示したような、多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された柱状の多孔質セラミック部材を製造する。

なお、脱脂工程から焼成工程に至る一連の工程では、焼成用治具上に上記セラミック成形体を載せ、そのまま、脱脂工程及び焼成工程を行うことが好ましい。脱脂工程及び焼成工程を効率的に行うことができ、また、載せ代え等において、セラミック成形体が傷つくのを防止することができるからである。

このようにして、多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設され、上記隔壁がフィルタとして機能するように構成された多孔質セラミック部材２０を製造した後、この多孔質セラミック部材２０の結束工程を行う。

この多孔質セラミック部材２０の結束工程においては、図６に示したように、ペースト供給装置６０の二つのノズル６１から同時にペースト１７を供給して塗布することにより、ペースト１７が多孔質セラミック部材２０の上側を向いた第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂの四隅の近くに搭載されるようにする。ここで、ペースト供給装置６０のペースト１７を供給するノズル６１は二つに限らず、一つ以上であればよく、例えば４個又は８個であってもよい。

ペースト供給装置６０の供給するペースト１７は、上記セラミック構造体１０において説明したようにペースト供給装置６０からペースト１７として供給でき、後述するスペーサ形成装置において固化して形成することができるものであればよく、具体例として無機粒子、無機繊維、無機バインダ、有機バインダの混合物を挙げることができる。また、このようなペースト１７の搭載は、後述するスペーサ形成装置の支持装置３０に多孔質セラミック部材２０を載置した状態で行ってもよい。

次に、第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂにペースト１７を搭載した多孔質セラミック部材２０をスペーサ形成装置で加工し、複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９を形成する。このスペーサ形成装置は、セラミック構造体１０を製造する製造装置を構成している。

図７（ａ）に示すように、スペーサ形成装置は、第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂが上向きなるように多孔質セラミック部材２０を支持する支持装置３０を含んでいる。支持装置３０は、第１の側面２０ａに対向する第３の側面２０ｃを第１の支持面３３で支持する第１の支持部３１と、第２の側面２０ｂに対向する第４の側面２０ｄを支持する第２の支持面３４を有する第２の支持部３２とを含んでいる。

第１の支持面３３及び第２の支持面３４には、支持する多孔質セラミック部材２０の表面を保護するように、それぞれ第１の保護層３１ａ及び第２の保護層３２ａが形成されている。第１の保護層３１ａ及び第２の保護層３２ａは、例えば樹脂により形成することができる。

また、スペーサ形成装置は、多孔質セラミック部材２０の第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂに搭載されたペースト１７をそれぞれ第１の平面２５ａ及び第２の平面２５ｂを規定する複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９に形成するペースト加工装置４０を含んでいる。

ペースト加工装置４０は、基礎部４１、基礎部４１から延びる複数の柱部４２、柱部４２によって支持される基準面提供部４３を含んでいる。基準面提供部４３は、多孔質セラミック部材２０の第１の側面２０ａに対向する第１の基準面４３ａ、多孔質セラミック部材２０の第２の側面２０ｂに対向する第２の基準面４３ｂを有し、第１の基準面４３ａ及び第２の基準面４３ｂは互いに直交するようになされている。第１の基準面４３ａ及び第２の基準面４３ｂには、多孔質セラミック部材２０の第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂに搭載されたペースト１７に対応する位置にヒータ４５が設けられている。

さらに、スペーサ形成装置は、支持装置３０の上面とペースト加工装置４０の下面との間に設置され、これらの間に所定の間隔を確保する間隔設定手段となり、ペースト加工装置４０に基準位置を提供する基準位置提供部材５０を含んでいる。図７（ａ）の一部拡大図である図７（ｂ）を参照すると、基準位置提供部材５０は、支持装置３０の第２の支持部３２の上面３２ｂにその下面５０ａが接し、ペースト加工装置４０の基準面提供部４３の下面４４ａにその上面５０ｂが接し、これら上面５０ｂ及び下面５０ａの間に所定距離を確保している。支持装置３０の第１の支持部３１の上面及びこれに対向するペースト加工装置４０の下面についても同様である。

このような構成のスペーサ形成装置において、図７（ａ）に示すように、上向きの第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂにペースト１７が搭載された多孔質セラミック部材２０が、第３の側面２０ｃが第１の支持部３１の第１の支持面３３に対向し、第４の側面２０ｄが第２の支持部３２の第２の支持面３４に対向する支持装置３０の上に載置される。

支持装置３０の上に多孔質セラミック部材２０が載置された後、支持装置３０及び多孔質セラミック部材２０の上方から、第１の基準面４３ａに多孔質セラミック部材２０の第１の側面２０ａが対向し、第２の基準面４３ｂに多孔質セラミック部材２０の第２の側面２０ｂが対向するように、ペースト加工装置４０が降下する。

そして、ペースト加工装置４０の基準面提供部４３の第１の基準面４３ａは、多孔質セラミック部材２０の第１の側面２０ａに搭載されたペースト１７に当接し、ペースト１７の上面が、第１の側面２０ａに対向する第１の平面２５ａを規定するようにペースト１７を形成する。同時に、ペースト加工装置４０の基準面提供部４３の第２の基準面４３ｂは、多孔質セラミック部材２０の第２の側面２０ｂに搭載されたペースト１７に当接し、ペースト１７の上面が、第２の側面２０ｂに対向し、第１の平面２５ａに直交する第２の平面２５ｂを規定するようにペースト１７を形成する。

ここで、支持装置３０の上面及びペースト加工装置４０の下面は、基準位置提供部材５０によって適切な間隔が確保されている。これによって、ペースト加工装置４０の第１の基準面４３ａと多孔質セラミック部材２０を挟んで対向する第１の支持部３１の第１の支持面３３との間、同様にペースト加工装置４０の第２の基準面４３ｂと多孔質セラミック部材２０を挟んで対向する第２の支持部３２の第２の支持面３４との間には、それぞれ所定の間隔が確保されている。

したがって、多孔質セラミック部材２０は、第１の基準面４３ａに相当する第１の平面２５ａ及び第２の基準面４３ｂに相当する第２の平面２５ｂから、それぞれ所定の高さが確保される。多孔質セラミック部材２０の第１の平面２５ａ及び第２の平面２５ｂからの高さは、基準位置提供部材５０の高さを変更し、支持装置３０の上面とペースト加工装置４０の下面との間隔を適切に調整することにより所望の値に設定することができる。

このように多孔質セラミック部材２０の第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂに搭載され、第１の基準面４３ａ及び第２の基準面４３ｂにより第１の平面２５ａ及び第２の平面２５ｂが形成されたペースト１７は、第１の基準面４３ａ及び第２の基準面４３ｂに設置されたヒータ４５によって加熱され、固化して複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９とされる。

多孔質セラミック部材２０の第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂにそれぞれ複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９が形成された後、ペースト加工装置４０は上昇し、多孔質セラミック部材２０及び支持装置３０の上方は開放される。

続いて、多孔質セラミック部材２０の上方の第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂには、上記のセラミック構造体１０において説明した接着剤のペーストを、例えば、刷毛、スキージ、ロール等を用いて印刷して、所定の厚さの接着層１１を形成する。

このように第１の側面２０ａに複数の第１のスペーサ１８及び接着層１１を形成し、第２の側面２０ｂに複数の第２のスペーサ１９及び接着層１１を形成した多孔質セラミック部材２０を支持装置３０から取出し、積層して結束する。

図８に示す断面が正方格子状に配置された面の組２００において、多孔質セラミック部材２０の複数の第１のスペーサ１８の規定する第１の平面２５ａは図中の面２０３に相当し、多孔質セラミック部材２０の複数の第２のスペーサ１９の規定する第２の平面２５ｂは図中の面２０４に相当し、これらの面２０３及び面２０４は互いに直交している。

また、第１の平面２５ａを基準とした多孔質セラミック部材２０の高さは図中の面２０１に相当し、第２の平面２５ｂを基準とした多孔質セラミック部材２０の高さは図中の面２０２に相当する所定の値である。多孔質セラミック部材２０の高さを規定する面２０１及び２０２は、複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９の規定する第１の平面２５ａ及び第２の平面２５ｂに相当する面２０３及び２０４に平行である。

したがって、第１の側面２０ａに形成された複数の第１のスペーサ１８によって規定される第１の平面２５ａの法線方向及び第２の側面２０ｂに形成された複数の第２のスペーサ１９によって規定される第２の平面２５ｂの法線方向にそれぞれ多孔質セラミック部材２０を積み重ねることで、図８の断面が正方形の枠内に多孔質セラミック部材２０を収めることができるようになる。

このように、上記多孔質セラミック部材２０を積層することにより、複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９は、接着層１１の中に埋没し、左右・上下の多孔質セラミック部材２０により挟持されることとなる。そして、このような多孔質セラミック部材２０の側面に接着層１１を形成してから、他の多孔質セラミック部材２０を積層する工程を繰り返して行い、所定の大きさの角柱状のセラミックブロックを作製する。

その後、このセラミックブロックを５０〜１００℃、１時間の条件で加熱して上記接着層１１を乾燥、硬化させる。その後、必要に応じ、例えば、ダイヤモンドカッター等を用いて、その外周部を切削する。そして、その外周部に上述したシール材のペーストを塗布し、所定の厚さのシール材１２を形成する。そして、このシール材１２を乾燥させることにより、セラミック構造体１０の製造を終了する。

以上説明した各工程を実施することで、接着層１１の厚さにばらつきがなく、多孔質セラミック部材間の熱伝達が均一で、破損しにくいセラミック構造体１０を製造することができる。また、多孔質セラミック部材２０の側面の平面度が低かったり、多孔質セラミック部材２０の角柱状の隣接する側面の直角度にズレがあったりする場合にも、複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９が多孔質セラミック部材２０間の間隔を一定に保持することができるので、欠けや破損等が発生しにくく、内部の熱伝導率が均一なセラミック構造体１０を製造することができる。また、全体として、複数の多孔質セラミック部材２０をきれいに組み上げることができる。

次に、図９を参照して、多孔質セラミック部材２０の結束工程の他の実施の形態について説明する。この他の実施の形態においては、図示しない把持部によって、多孔質セラミック部材２０の第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂを挟んで対向する正面及び背面（又は一端及び多端）を把持している。図９は多孔質セラミック部材２０を正面から見た図であり、図中の多孔質セラミック部材２０の正面には把持部によって把持されている把持領域１０５が示されている。

図９（ａ）に示すように、多孔質セラミック部材２０は、第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂが上側になるように把持部によって把持されている。この多孔質セラミック部材２０の第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂに向けて図示しないペースト供給装置６０のノズル６１を近づけ、第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂの四隅近くにそれぞれ所定量のペースト１７を供給して塗布することにより搭載する。

把持部は、上向きの第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂにペースト１７が搭載されると、図９（ｂ）に示すように、第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂが下方を向き、ペースト加工装置４０に対向するように多孔質セラミック部材２０を反転させる。

このペースト加工装置４０は、上下が逆になったことを除いて図７（ａ）に示したペースト加工装置４０と同様の構成を有しているため、対応する部材には同様の符号を付している。ペースト加工装置４０は、基礎部４１、基礎部４１から延びる複数の柱部４２、柱部４２によって支持される基準面提供部４３を含んでいる。基準面提供部４３は、多孔質セラミック部材２０の第１の側面２０ａに対向する第１の基準面４３ａ、多孔質セラミック部材２０の第２の側面２０ｂに対向する第２の基準面４３ｂを有し、第１の基準面４３ａ及び第２の基準面４３ｂは互いに直交するようになされている。第１の基準面４３ａ及び第２の基準面４３ｂには、ヒータ４７が設けられている。

図９（ｃ）に示すように、把持部は、把持する多孔質セラミック部材２０をペースト加工装置に向けて降下させる。そして、多孔質セラミック部材２０の第１の側面２０ａが基準面提供部４３の第１の基準面４３ａに対向し、第１の側面２０ａに搭載されたペースト１７は第１の基準面４３ａに当接し、第２の側面２０ｂが基準面提供部４３の第２の基準面４３ｂに対向し、第２の側面２０ｂに搭載されたペースト１７が第２の基準面４３ｂに当接するようにする。さらに、第１の基準面４３ａ及び第２の基準面４３ｂを基準として多孔質セラミック部材２０がそれぞれ所定の高さになるような位置に固定する。

この後、第１の基準面４３ａ及び第２の基準面４３ｂに設けられたヒータ４７にて多孔質セラミック部材２０の第１の側面２０ａ及び第２の側面２０ｂにそれぞれ搭載されたペースト１７を固化させて複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９を形成する。

第１の基準面４３ａ及び第２の基準面４３ｂは直交しているため、これらに当接して形成された複数の第１のスペーサ１８の上面によって規定される第１の平面２５ａ及び複数の第２のスペーサ１９の上面によって規定される第２の平面２５ｂは互いに直交するようになされている。また、これら第１の平面２５ａ及び第２の平面２５ｂを基準とすると、多孔質セラミック部材２０はそれぞれ所定の高さである。

把持部は、複数の第１のスペーサ１８及び複数の第２のスペーサ１９を形成した多孔質セラミック部材２０をペースト加工装置４０から上昇させて取り外す。以下、多孔質セラミック部材２０を積み重ねてセラミック構造体を形成する工程は前述したとおりである。

このような多孔質セラミック部材２０の結束工程の他の実施の形態によると、スペーサ加工装置の支持装置３０及び基準位置提供部材５０が不要となり装置構成が簡単になる。また、基準位置提供部材５０による設定が不要となるので、多孔質セラミック部材２０の高さの変更に機動的に対応することができる。

１０ セラミック構造体
１７ ペースト
１８ 複数の第１のスペーサ
１９ 複数の第２のスペーサ
２０ 多孔質セラミック部材
２０ａ 第１の側面
２０ｂ 第２の側面
２１ 貫通孔
２２ 充填材
２３ 隔壁
２５ａ 第１の平面
２５ｂ 第２の平面
３０ 支持装置
４０ ペースト加工装置
５０ 基準位置提供部材
６０ ペースト供給装置

Claims (18)

1. 多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された角柱形状の多孔質セラミック部材が接着層を介して複数個結束されたセラミック構造体であって、前記多孔質セラミック部材間に、
   前記多孔質セラミック部材の第１の側面に形成され、前記第１の側面に対向する第１の平面を規定する複数の第１のスペーサと、
   前記多孔質セラミック部材の第２の側面に形成され、前記第２の側面に対向し、前記第１の平面に直交する第２の平面を規定する複数の第２のスペーサと
   を含むセラミック構造体。
2. 前記スペーサの高さが０．２〜１．５ｍｍである請求項１に記載のセラミック構造体。
3. 前記第１及び第２のスペーサは、前記第１及び第２の側面にそれぞれ４カ所以上形成された請求項１又は２に記載のセラミック構造体。
4. 前記多孔質セラミック部材が前記第１及び第２の平面の法線方向に積み重ねられてなる請求項１から３のいずれか一項に記載のセラミック構造体。
5. 多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された角柱形状の多孔質セラミック部材が接着層を介して複数個結束されたセラミック構造体の製造方法であって、
   前記多孔質セラミック部材の第１の側面に、前記第１の側面に対向する第１の平面を規定する複数の第１のスペーサを形成するとともに、前記多孔質セラミック部材の第２の側面に、前記第２の側面に対向し、前記第１の平面に直交する第２の平面を規定する複数の第２のスペーサを形成する工程を含むセラミック構造体の製造方法。
6. 前記複数の第１及び第２のスペーサを形成する工程は、
   前記第１及び第２の側面に複数の第１及び第２のペーストを供給する工程と、
   前記第１及び第２の側面に対向する第１及び第２の基準面にて前記第１及び第２の平面を設定するとともに前記複数の第１及び第２のペーストを固化させて前記複数の第１及び第２のスペーサを形成する工程と
   を含む請求項５に記載の製造方法。
7. 前記複数の第１及び第２のペーストを固化させる工程は、前記複数の第１及び第２のペーストを熱硬化させる請求項６に記載の製造方法。
8. 前記複数の第１及び第２のペーストを供給する工程は、前記第１及び第２の側面を上向きにした前記多孔質セラミック部材に上方から供給する請求項６又は７に記載の製造方法。
9. 前記複数の第１及び第２のペーストを固化させる工程は、前記第１及び第２の側面を上向きにした前記多孔質セラミック部材に対し、第１及び第２の基準面を上方から近づける請求項８に記載の製造方法。
10. 前記複数の第１及び第２のペーストを固化させる工程は、
    前記第１及び第２の側面が下向きになるように前記多孔質セラミック部材を回転する工程と、
    前記第１及び第２の側面を下向きにした前記多孔質セラミック部材に対し第１及び第２の基準面を下方から近づける請求項８に記載の製造方法。
11. 前記第１及び第２のスペーサを形成した前記多孔質セラミック部材を前記第１及び第２の平面の法線方向に積み重ねて結束する工程を含む請求項５から１０のいずれか一項に記載の製造方法。
12. 多数の貫通孔が隔壁を隔てて長手方向に並設された角柱形状の多孔質セラミック部材が接着層を介して複数個結束されたセラミック構造体の製造装置であって、
    前記多孔質セラミック部材の第１及び第２の側面に供給された複数の第１及び第２のペーストが固化されて形成された複数の第１及び第２のスペーサが互いに直交する第１及び第２の面を規定するように、前記複数の第１及び第２のペーストに当接させる互いに直交する第１及び第２の基準面を提供する基準面提供手段を含む
    セラミック構造体の製造装置。
13. 前記基準面提供手段には、前記複数の第１及び第２のペーストを熱硬化させるヒータが設けられた請求項１２記載の製造装置。
14. 前記多孔質セラミック部材の前記第１及び第２の側面に複数の第１及び第２のペーストを供給するペースト供給手段を含むことを特徴とする請求項１２又は１３に記載の製造装置。
15. 前記第１及び第２の側面を上向きにした前記多孔質セラミック部材を支持する支持手段をさらに含み、
    前記基準面提供手段は、前記ペースト供給手段により前記複数の第１及び第２のペーストが搭載された前記第１及び第２の側面に上方から前記第１及び第２の基準面を近づける請求項１４に記載の製造装置。
16. 前記支持手段と前記基準面提供手段との最小間隔を設定する間隔設定手段をさらに含む請求項１５に記載の製造装置。
17. 前記多孔質セラミック部材を把持する把持手段をさらに含み、
    前記把持手段は、前記第１及び第２の側面を下向きにした前記多孔質セラミック部材を、前記第１及び第２の基準面を上向きにして下方に設置した前記基準面提供手段に近づける請求項１４に記載の製造装置。
18. 前記把持手段は、前記ペースト供給手段により前記第１及び第２のペーストが供給された前記第１及び第２の側面を上向きにした前記多孔質セラミック部材を把持し、前記第１及び第２の側面が下向きになるように回転した後、前記基準面提供手段に近づける請求項１７に記載の製造装置。
    

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