JP2016069278A - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

Abstract

【課題】合わせガラスの剛性を高めることができ、かつ中間膜のリサイクル性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。【解決手段】本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１の層と、前記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備え、前記第１の層が、ポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格及び第２の樹脂成分に由来する骨格を有する共重合体を含み、前記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、前記第１の層中の前記共重合体を構成する前記第２の樹脂成分が、アクリル重合体、ウレタン重合体、シリコーン重合体、ゴム、又は酢酸ビニル重合体である。【選択図】図１

Description

本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。

上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。

さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層の中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以下である可塑剤とを含む。

下記の特許文献２には、３３℃以上のガラス転移温度を有するポリマー層である中間膜が開示されている。特許文献２では、上記ポリマー層が、厚みが４．０ｍｍ以下であるガラス板の間に配置されることが記載されている。

特開２００７−０７０２００号公報 ＵＳ２０１３／０２３６７１１Ａ１

特許文献１，２に記載のような従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、剛性が低いことがある。このため、例えば自動車のサイドドアに使用される場合、合わせガラスを固定する枠がなく、合わせガラスの剛性が低いことに起因する撓みが原因で、ガラスの開閉に支障をきたすことがある。

また、近年、合わせガラスを軽量化するために、ガラス板の厚みを薄くすることが求められている。２つのガラス板の間に中間膜が挟み込まれた合わせガラスにおいて、ガラス板の厚みを薄くすると、剛性を充分に高く維持することが極めて困難であるという問題がある。

また、中間膜を得るために、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）を再利用することが望まれている。

本発明の目的は、合わせガラスの剛性を高めることができ、かつ中間膜のリサイクル性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

本発明の広い局面によれば、第１の層と、前記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備え、前記第１の層が、ポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格及び第２の樹脂成分に由来する骨格を有する共重合体を含み、前記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、前記第１の層中の前記共重合体を構成する前記第２の樹脂成分が、アクリル重合体、ウレタン重合体、シリコーン重合体、ゴム、又は酢酸ビニル重合体である、合わせガラス用中間膜が提供される。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記共重合体における前記第２の樹脂成分に由来する骨格が示す損失正接のピーク温度が−３０℃以上、１０℃以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記共重合体における前記ポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格と前記第１の層中の前記共重合体における前記第２の樹脂成分に由来する骨格との合計１００重量％中、前記第１の層中の前記共重合体における前記ポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格の含有量が５重量％以上、６０重量％以下、前記第１の層中の前記共重合体における前記第２の樹脂成分に由来する骨格の含有量が４０重量％以上、９５重量％以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層中の前記共重合体を構成する前記第２の樹脂成分が、アクリル重合体である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラス用中間膜は、前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置された第３の層を備え、前記第３の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含む。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第２の層が可塑剤を含み、前記第３の層が可塑剤を含む。

本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備え、上記第１の層が、ポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格及び第２の樹脂成分に由来する骨格を有する共重合体を含み、上記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、上記第１の層中の上記共重合体を構成する上記第２の樹脂成分が、アクリル重合体、ウレタン重合体、シリコーン重合体、ゴム、又は酢酸ビニル重合体であるので、中間膜を用いた合わせガラスの剛性を高めることができ、かつ中間膜のリサイクル性を高めることができる。

図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。 図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。 図３は、曲げ剛性の測定方法を説明するための模式図である。

以下、本発明を詳細に説明する。

（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜（本明細書において、「中間膜」と略記することがある）は、２層以上の構造を有する。

本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備える。上記第２の層は、ポリビニルアセタール樹脂を含む。上記第１の層は、ポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格（ポリビニルアセタール樹脂ユニット）及び第２の樹脂成分に由来する骨格（第２の樹脂成分ユニット）を有する共重合体を含む。上記第１の層中の上記共重合体を構成する上記第２の樹脂成分は、アクリル重合体、ウレタン重合体、シリコーン重合体、ゴム、又は酢酸ビニル重合体である。上記第２の樹脂成分は、ポリビニルアセタール樹脂とは異なる樹脂である。上記共重合体は、ポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格及び第２の樹脂成分に由来する骨格を有し、ポリビニルアセタール樹脂−第２の樹脂成分共重合体である。

本発明に係る中間膜では、上記の構成が備えられているので、中間膜を用いた合わせガラスの剛性を高めることができ、合わせガラスの耐貫通性を高めることができる。また、合わせガラスを得るために、中間膜は、第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置される。第１の合わせガラス部材の厚みが薄くても、本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの剛性を充分に高くすることができる。また、第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との双方の厚みが薄くても、本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの剛性を充分に高くすることができる。

例えば、ガラス板の厚みが薄くても、中間膜に起因して合わせガラスの剛性を高めることができれば、合わせガラスを軽量化することができる。合わせガラスが軽量であると、合わせガラスに用いる材料の量を少なくすることができ、環境負荷を低減することができる。さらに、軽量である合わせガラスを自動車に用いると、燃費を向上させることができ、結果として環境負荷を低減することができる。本発明では、中間膜の剛性が高いので、合わせガラスの軽量化に対応できる。

また、第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との双方の厚みが厚いと、本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの剛性をかなり高くすることができる。

ところで、中間膜を得るために、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）が再利用されることがある。中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）としては、中間膜の製造工程で発生する中間膜の両端の不要部分（耳）、合わせガラスの製造工程で発生する中間膜の周囲の不要部分（トリム）、合わせガラスの製造工程にて発生した合わせガラスの不良品からガラス板を分離し、除去して得られる合わせガラス用中間膜、並びに使用済の車両及び老朽化した建築物を解体することで得られた合わせガラスから、ガラス板を分離し、除去して得られる中間膜等が挙げられる。なお、中間膜の製造工程で発生する不要となった中間膜も、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料に相当する。中間膜材料を再混練した後のヘイズが低いと、中間膜材料を再利用することができる。本発明では、再混練後のヘイズを低くすることができ、リサイクル性を高めることができる。

本発明の効果により一層優れることから、上記第１の層中の上記共重合体における上記第２の樹脂成分に由来する骨格が示す損失正接のピーク温度は好ましくは−３０℃以上、より好ましくは−１５℃以上、更に好ましくは−１０℃以上、好ましくは１０℃以下、より好ましくは３℃以下である。

上記中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよく、上記第１の層及び上記第２の層に加えて第３の層を備えていてもよい。上記中間膜は、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置された第３の層を備えることが好ましい。

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。

図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。

図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａに、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。

なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。

第１の層１は、上記共重合体を含む。第２の層２は、ポリビニルアセタール樹脂を含む。第３の層３は、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましい。

以下、本発明に係る中間膜を構成する各層（上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層）に用いることができる各成分の詳細を説明する。

（共重合体、第２の樹脂成分及びポリビニルアセタール樹脂）
上記第１の層は、上記共重合体を含む。上記共重合体は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）に由来する骨格及び第２の樹脂成分に由来する骨格を有する。上記第２の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含む。上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。なお、本明細書において、ポリビニルアセタール樹脂には、アセトアセタール化された樹脂が含まれる。

上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％である。

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は２〜５であることが好ましく、２、３又は４であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。また、上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が２又は４であることが好ましく、この場合には、ポリビニルアセタール樹脂の生産が効率的である。

上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド又はｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％未満、更に好ましくは３０モル％以下、特に好ましくは２５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また３５モル％未満であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３５モル％以下、更に好ましくは３２モル％以下、特に好ましくは３０モル％以下、最も好ましくは２７．５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、剛性が効果的に高くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは１５モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、遮音性が高くなり、かつ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性に優れる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、第２の樹脂成分との相互作用が高くなり、強靭性が高くなり、かつ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６７モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

上記アセタール化度は、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。

なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

合わせガラスの耐貫通性をより一層良好にする観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、アセチル化度（ａ）が８モル％以下であり、かつアセタール化度（ａ）が６５モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であるか、又はアセチル化度（ｂ）が８モル％を超えるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であってもよい。

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度（ａ）は８モル％以下、好ましくは７．５モル％以下、より好ましくは７モル％以下、更に好ましくは６．５モル％以下、特に好ましくは５モル％以下、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、特に好ましくは１モル％以上である。上記アセチル化度（ａ）が上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度（ａ）は６５モル％以上、好ましくは６７モル％以上、より好ましくは７０モル％以上、より一層好ましくは７０．５モル％以上、更に好ましくは７１モル％以上、更に一層好ましくは７１．５モル％以上、特に好ましくは７２モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８３モル％以下、更に好ましくは８１モル％以下、特に好ましくは７９モル％以下である。上記アセタール化度（ａ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ａ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基の含有率（ａ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３７モル％以下、より一層好ましくは３４モル％以下、更に好ましくは３１モル％以下、更に一層好ましくは３０モル％以下、特に好ましくは２９モル％以下、最も好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ａ）が上記下限以上であると、上記第１の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセチル化度（ｂ）は、８モル％を超え、好ましくは９モル％以上、より好ましくは９．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセタール化度（ｂ）は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは５５モル％以上、特に好ましくは６０モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７８モル％以下、更に好ましくは７６モル％以下、特に好ましくは７４モル％以下である。上記アセタール化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の水酸基の含有率（ｂ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３５モル％以下、より一層好ましくは３１モル％以下、更に好ましくは３０モル％以下、更に一層好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記下限以上であると、上記第２の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂、ポリビニルアセトアセタール樹脂、又は、ポリビニルブチラール−ポリビニルアセトアセタール樹脂（共アセタール樹脂）であることが好ましく、ポリビニルブチラール樹脂であることがより好ましい。

上記共重合体は、第１の層の形成時に、第１の層に含まれるポリビニルアセタール樹脂と第１の層に含まれる第２の樹脂成分とを混合した後、ポリビニルアセタール樹脂の一部と第２の樹脂成分の一部とを共重合させることで得られていてもよい。

上記共重合体は、予め合成又は準備された後に、第１の層の形成時に、第１の層に含まれるポリビニルアセタール樹脂と第１の層に含まれる第２の樹脂成分とともに混合されてもよい。

剛性をより一層高め、更に広い温度範囲に渡り剛性をより一層高め、特に遮音性をより一層高める観点からは、上記第２の樹脂成分は、アクリル重合体又は酢酸ビニル重合体であることがより好ましく、アクリル重合体であることが更に好ましい。上記重合体には、共重合体が含まれる。

剛性をより一層高め、更に広い温度範囲に渡り剛性をより一層高め、特に遮音性をより一層高める観点からは、アクリル重合体は、（メタ）アクリル酸エステルを含む重合成分の重合体であることが好ましい。（メタ）アクリル酸エステルの種類及び配合量を選択することで、上記第２の樹脂成分に由来する骨格が示すガラス転移温度を容易に制御できる。

剛性をより一層高め、更に広い温度範囲に渡り剛性をより一層高める観点からは、上記第１の層中の上記共重合体における上記第２の樹脂成分に由来する骨格が示すガラス転移温度は、上記第１の層中の上記共重合体における上記ポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格が示すガラス転移温度よりも３０℃以上低いことが好ましく、３５℃以上低いことがより好ましい。なお、上記第１の層中の上記共重合体における上記第２の樹脂成分に由来する骨格が示すガラス転移温度と、上記第１の層中の上記共重合体における上記ポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格が示すガラス転移温度との差の絶対値の上限は特に限定されない。この絶対値の上限は好ましくは１００℃以下である。

剛性と遮音性とをバランス良く高める観点からは、上記第１の層中の上記共重合体における上記ポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格と上記第１の層中の上記共重合体における上記第２の樹脂成分に由来する骨格との合計１００重量％中において、好ましくは、上記第１の層中の上記共重合体における上記ポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格の含有量が５重量％以上（好ましくは１０重量％以上、より好ましくは１５重量％以上）、６０重量％以下（好ましくは５５重量％以下、より好ましくは５０重量％以下）、上記第１の層中の上記共重合体における上記第２の樹脂成分に由来する骨格の含有量が４０重量％以上（好ましくは４５重量％以上、より好ましくは５０重量％以上）、９５重量％以下（好ましくは９０重量％以下、より好ましくは８５重量％以下）である。

（可塑剤）
上記第１の層は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含まないか又は含む。上記第１の層は、可塑剤（１）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。

上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。

上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）、並びに上記ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは１重量部以上、より好ましくは３重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２５重量部以上、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３５重量部以下、更に好ましくは３２重量部以下、特に好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。特に、上記含有量（２）及び上記含有量（３）が２０重量部以上であると、剛性が効果的に高くなる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、中間膜の機械的強度がより一層高くなり、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。特に、上記含有量（２）及び上記含有量（３）が３５重量部以下であると、合わせガラスの耐貫通性が効果的に高くなる。

上記共重合体１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）は、好ましくは０重量部（未使用）以上、より好ましくは１重量部以上、更に好ましくは３重量部以上、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７０重量部以下、更に好ましくは５０重量部以下、特に好ましくは３０重量部以下である。上記第１の層は、上記第２の樹脂成分又は上記共重合体を含むので、可塑剤を用いなくてもよく、可塑剤を用いる場合でも可塑剤の含有量を少なくすることができる。可塑剤は比較的高価であるので、可塑剤の使用量を少なくすることで、中間膜のコストを低くすることができる。

中間膜のコストを低くするために、上記含有量（２）は、上記含有量（１）よりも多いことが好ましく、上記含有量（３）は、上記含有量（１）よりも多いことが好ましい。この場合に、中間膜のコストを低くする観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは２重量部以上、より好ましくは５重量部以上、更に好ましくは８重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３５重量部以下、より一層好ましくは３２重量部以下、更に好ましくは３０重量部以下、更に一層好ましくは２２重量部以下、特に好ましくは２０重量部以下、最も好ましくは１５重量部以下である。

（遮熱性化合物）
上記中間膜は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第１の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第２の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記第３の層は、遮熱性化合物を含むことが好ましい。上記遮熱性化合物は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むことが好ましい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含むことが好ましい。上記成分Ｘは遮熱性化合物である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。

上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。

中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。

遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。

上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。

遮熱粒子：
上記中間膜は、遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含むことが好ましい。上記遮熱粒子は遮熱性化合物である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。

可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。

上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。なかでも、熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。

上記酸化タングステン粒子は、下記式（Ｘ１）又は下記式（Ｘ２）で一般に表される。上記中間膜では、下記式（Ｘ１）又は下記式（Ｘ２）で表される酸化タングステン粒子が好適に用いられる。

Ｗ_ｙＯ_ｚ ・・・式（Ｘ１）
上記式（Ｘ１）において、Ｗはタングステン、Ｏは酸素を表し、ｙ及びｚは２．０＜ｚ／ｙ＜３．０を満たす。

Ｍ_ｘＷ_ｙＯ_ｚ ・・・式（Ｘ２）
上記式（Ｘ２）において、Ｍは、Ｈ、Ｈｅ、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類元素、Ｍｇ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｎｉ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ、Ｚｎ、Ｃｄ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｔｌ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂ、Ｆ、Ｐ、Ｓ、Ｓｅ、Ｂｒ、Ｔｅ、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｖ、Ｍｏ、Ｔａ及びＲｅからなる群から選択される少なくとも１種の元素、Ｗはタングステン、Ｏは酸素を表し、ｘ、ｙ及びｚは、０．００１≦ｘ／ｙ≦１、及び２．０＜ｚ／ｙ≦３．０を満たす。

中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。

中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ_０．３３ＷＯ_３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。

上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。

上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。

上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３．０重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。

上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）は、上記遮熱粒子を０．１ｇ／ｍ^２以上、１２ｇ／ｍ^２以下の割合で含有することが好ましい。上記遮熱粒子の割合が上記範囲内である場合には、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。上記遮熱粒子の割合は、好ましくは０．５ｇ／ｍ^２以上、より好ましくは０．８ｇ／ｍ^２以上、更に好ましくは１．５ｇ／ｍ^２以上、特に好ましくは３ｇ／ｍ^２以上、好ましくは１１ｇ／ｍ^２以下、より好ましくは１０ｇ／ｍ^２以下、更に好ましくは９ｇ／ｍ^２以下、特に好ましくは７ｇ／ｍ^２以下である。上記割合が上記下限以上であると、遮熱性がより一層高くなる。上記割合が上記上限以下であると、可視光線透過率がより一層高くなる。

（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含むことが好ましい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。

また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。

上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。

上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。

（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含むことが好ましい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。

上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属系紫外線遮蔽剤（金属を含有する紫外線遮蔽剤）、金属酸化物系紫外線遮蔽剤（金属酸化物を含有する紫外線遮蔽剤）、ベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤）、ベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤）、トリアジン系紫外線遮蔽剤（トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤）、マロン酸エステル系紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤）、シュウ酸アニリド系紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤）及びベンゾエート系紫外線遮蔽剤（ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤）等が挙げられる。

上記金属系紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。

上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤、トリアジン系紫外線遮蔽剤又はベンゾエート系紫外線遮蔽剤であり、より好ましくはベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤である。

上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。

上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。

上記ベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等のベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。

上記ベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。

上記トリアジン系紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。

上記マロン酸エステル系紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。

上記マロン酸エステル系紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。

上記シュウ酸アニリド系紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。

上記ベンゾエート系紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。

期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制する観点からは、上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。

（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第１の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第２の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記第３の層は、酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。

上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。

上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。

上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０」等が挙げられる。

中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。

（他の成分）
上記中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
合わせガラスの剛性をより一層高める観点からは、上記第２の層及び上記第３の層のガラス転移温度はそれぞれ、好ましくは３１℃以上、より好ましくは３３℃以上、より一層好ましくは３５℃以上である。上記第２の層及び上記第３の層のガラス転移温度の上限は特に限定されない。中間膜の遮音性をより一層高める観点から、上記第２の層及び上記第３の層のガラス転移温度は６０℃以下であってもよい。

上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び剛性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。

中間膜の厚みをＴとする。上記第１の層の厚みは、好ましくは０．０６２５Ｔ以上、より好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．３７５Ｔ以下、より好ましくは０．２５Ｔ以下である。

上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．３１２５Ｔ以上、より好ましくは０．３７５Ｔ以上、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．４６８７５Ｔ以下であってもよく、０．４５Ｔ以下であってもよい。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性がより一層高くなり、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。

上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性がより一層高くなり、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。

本発明に係る中間膜の製造方法としては特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。

上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。中でも定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。

（合わせガラス）
図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。

図２に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。

上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

本発明に係る中間膜の使用により、合わせガラスの厚みが薄くても、合わせガラスの剛性を高く維持することができる。合わせガラスを軽量化したり、合わせガラスの材料を少なくして環境負荷を低減したり、合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりする観点からは、上記ガラス板及び上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは２ｍｍ以下、より好ましくは１．８ｍｍ以下、より一層好ましくは１．６ｍｍ以下、より一層好ましくは１．５ｍｍ以下、より一層好ましくは１．４ｍｍ以下、より一層好ましくは１．３ｍｍ以下、より一層好ましくは１．２ｍｍ以下、より一層好ましくは１．１ｍｍ以下、更に好ましくは１ｍｍ以下、更に一層好ましくは０．８ｍｍ以下、特に好ましくは０．７ｍｍ以下である。合わせガラスの軽量化によって自動車の燃費を向上させて環境負荷を低減したりする観点からは、合わせガラスにおける２枚のガラス板の合計の厚み及び２枚の合わせガラス部材の合計の厚みは、好ましくは４ｍｍ以下、より好ましくは３．６ｍｍ以下、より一層好ましくは３．２ｍｍ以下、より一層好ましくは３ｍｍ以下、より一層好ましくは２．８ｍｍ以下、より一層好ましくは２．６ｍｍ以下、より一層好ましくは２．４ｍｍ以下、より一層好ましくは２．２ｍｍ以下、更に好ましくは２ｍｍ以下、更に一層好ましくは１．６ｍｍ以下、特に好ましくは１．４ｍｍ以下である。

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。

上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。

以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

以下の材料を用意した。

（ポリビニルアセタール樹脂）
ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）：ｎ−ブチルアルデヒドを使用、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．６モル％、アセチル化度０．９モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６８．５モル％
ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）：ｎ−ブチルアルデヒドを使用、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度８００、水酸基の含有率３４モル％、アセチル化度０．９モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６５．１モル％
ポリビニルアセタール樹脂（Ｃ）：ｎ−ブチルアルデヒドを使用、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度１７００、水酸基の含有率３４モル％、アセチル化度５モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６１モル％
ポリビニルアセタール樹脂（Ｄ）：ｎ−ブチルアルデヒドを使用、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度１７００、水酸基の含有率３４モル％、アセチル化度１０モル％、アセタール化度（ブチラール化度）５６モル％

ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。

（第２の樹脂成分）
アクリルモノマー（Ａ）：アクリル酸エチル２０重量％と、アクリル酸ブチル３０重量％と、アクリル酸ベンジル２０重量％と、アクリル酸２−ヒドロキシエチル３０重量％とを含むアクリルモノマー
アクリルモノマー（Ｂ）：アクリル酸エチル２８重量％と、アクリル酸ブチル２２重量％と、アクリル酸ベンジル３０重量％と、アクリル酸２−ヒドロキシエチル２０重量％とを含むアクリルモノマー
アクリルモノマー（Ｃ）：アクリル酸エチル７５重量％と、アクリル酸ベンジル２５重量％とを含むアクリルモノマー
アクリルモノマー（Ｄ）：アクリル酸エチル２５重量％と、アクリル酸ブチル２２重量％と、アクリル酸ベンジル２３重量％と、アクリル酸２−ヒドロキシエチル３０重量％とを含むアクリルモノマー
アクリルモノマー（Ｅ）：アクリル酸エチル４０重量％と、アクリル酸ブチル１０重量％と、アクリル酸２−エチルヘキシル５０重量％
アクリルモノマー（Ｆ）：アクリル酸エチル４０重量％と、アクリル酸ブチル２０重量％と、アクリル酸２−エチルヘキシル１０重量％と、アクリル酸２−ヒドロキシエチル３０重量％とを含むアクリルモノマー
アクリルモノマー（Ｇ）：アクリル酸エチル５０重量％と、アクリル酸ベンジル１０重量％と、アクリル酸２−ヒドロキシエチル４０重量％とを含むアクリルモノマー
アクリルモノマー（Ｈ）：アクリル酸エチル４５重量％と、アクリル酸ブチル３０重量％と、アクリル酸ベンジル２５重量％とを含むアクリルモノマー
酢酸ビニルモノマー（Ｉ）：酢酸ビニル１００重量％である酢酸ビニルモノマー

（可塑剤）
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）

（紫外線遮蔽剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）

（酸化防止剤）
ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）

（実施例１）
第１の層を形成するための組成物の作製：
ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００重量部（共重合体合成時）と、アクリルモノマー（Ａ）３００重量部（共重合体合成時）とを用いて、共重合することにより共重合体（Ａ）を形成した。この共重合体（Ａ）４００重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物を得た。

第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）２０重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。

中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３３０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３３０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み７６０μｍ）を作製した。

合わせガラスの作製：
洗浄及び乾燥した２つのガラス板（第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材、クリアフロートガラス、縦２５ｃｍ×横１０ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）を用意した。この２つのガラス板の間に、得られた中間膜を挟み込み、積層体を得た。得られた積層体をゴムバック内に入れ、２６６０Ｐａ（２０ｔｏｒｒ）の真空度で２０分間脱気した。その後、脱気したままで積層体をオートクレーブ中で更に９０℃で３０分間保持しつつ、真空プレスした。このようにして予備圧着された積層体を、オートクレーブ中で１３５℃、圧力１．２ＭＰａ（１２ｋｇ／ｃｍ^２）の条件で２０分間圧着を行い、合わせガラスを得た。

（実施例２〜１３及び比較例１，２）
第１の層を形成するための組成物に用いる配合成分の種類及び配合量、第２の層及び第３の層を形成するための組成物に用いる配合成分の種類及び配合量、第１の層の厚み、第２の層の厚み、第３の層の厚み、第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材の厚みを、下記の表１〜３に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。表に示す共重合体（Ａ）〜（Ｉ）は、表に示すポリビニルアセタール樹脂及び第２の樹脂成分を共重合させることにより得られ、ポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格及び第２の樹脂成分に由来する骨格を有する共重合体である。なお、比較例１，２では、共重合体を用いなかった。比較例３では、ポリビニルアセタール樹脂とアクリル重合体とを用い、ポリビニルアセタール樹脂にアクリルモノマーを共重合させなかった。また、全ての実施例及び比較例では、実施例１と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例１と同様の配合量（０．２重量部）で配合した。なお、共押出により中間膜を製造できない場合は、第１の層、第２の層及び第３の層を、溶液キャスト法又は熱プレス法でそれぞれ成形した後に積層することにより、容易に中間膜が得られた。

（評価）
（１）ガラス転移温度／損失正接のピーク温度
実施例及び比較例における第１の層の各組成を有する混練物を用意した。得られた混練物をプレス成型機でプレス成型して、厚みが０．３５ｍｍである樹脂膜Ａを得た。得られた樹脂膜Ａを２５℃及び相対湿度３０％の条件で２時間放置した。２時間放置した後に、ＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用いた。３℃／分の降温速度で１００℃から−５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定を行った。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。なお、共重合体では、高温側のピークが、上記共重合体におけるポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格に由来し、低温側のピークが、上記共重合体における第２の樹脂成分に由来する骨格に由来していた。

（２）曲げ剛性
得られた合わせガラスを用意した。図３に模式的に示す試験方法で、曲げ剛性を評価した。測定装置としては、静的３点曲げ試験治具２８１０を備えたインストロンジャパンカンパニイリミテッド社製の万能材料試験機５９６６を使用した。測定条件としては、測定温度２０±３℃、距離Ｄ１は１８ｃｍ、距離Ｄ２は２５ｃｍとし、変位速度１ｍｍ／分でＦの方向に合わせガラスに変形を加え、１．５ｍｍの変位を加えたときの応力を測定し、曲げ剛性を算出した。曲げ剛性を下記の基準で判定した。

［曲げ剛性の判定基準］
○：応力が５ＭＰａ以上
△：応力が２ＭＰａ以上、５ＭＰａ未満
×：応力が２ＭＰａ未満

（３）第１の層の２５℃での引張特性（剛性）
厚みが４００μｍ程度の第１の層を形成するための組成物を用意し、オートグラフ（島津製作所社製「ＡＧ−ＩＳ」）を用いて引張速度２００ｍｍ／分で引張試験を行い、２５℃でのヤング率をそれぞれ評価した。引張特性を下記の基準で判定した。

［引張特性（剛性）の判定基準］
○○：ヤング率が２ＭＰａ以上
○：ヤング率が１ＭＰａ以上、２ＭＰａ未満
△：ヤング率が０．５ＭＰａ以上、１ＭＰａ未満
×：ヤング率が０．５ＭＰａ未満

（４）遮音性
合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振し、そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレッドパッカード社製「ＦＦＴアナライザー ＨＰ３５８２Ａ」）により解析した。損失係数のピーク周波数を求め、更に２０℃における３０００Ｈｚでの合わせガラスの損失係数を算出した。損失係数から遮音性を下記の基準で判定した。なお、損失係数が０．１以上であれば遮音性に優れており、損失係数が０．２以上であれば遮音性により一層優れている。

［遮音性の判定基準］
○：損失係数が０．２以上
△：損失係数が０．１以上、０．２未満
×：損失係数が０．１未満

（５）再混練後のへイズの測定
第１の層を形成するための組成物を用意した。この第１の層を形成するための組成物を１３０℃で１０分間再混練し、再混練後の組成物を得た。ヘーズメーター（東京電色社製「ＴＣ−ＨＩＩＩＤＰＫ」）を用いて、ＪＩＳ Ｋ６７１４に準拠して、得られた合わせガラスのヘイズを測定した。再混練後のヘイズを下記の基準で判定した。

○：再混練後のヘイズが０．５％未満
△：再混練後のヘイズが０．５％以上、０．８％未満
×：再混練後のヘイズが０．８％以上

詳細及び結果を下記の表１〜３に示す。下記の表１〜３では、ポリビニルアセタール樹脂、共重合体、アクリル共重合体及び可塑剤以外の配合成分の記載は省略した。

１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１Ａ…中間膜（第１の層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス

Claims (7)

1. 第１の層と、前記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備え、
   前記第１の層が、ポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格及び第２の樹脂成分に由来する骨格を有する共重合体を含み、
   前記第２の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含み、
   前記第１の層中の前記共重合体を構成する前記第２の樹脂成分が、アクリル重合体、ウレタン重合体、シリコーン重合体、ゴム、又は酢酸ビニル重合体である、合わせガラス用中間膜。
2. 前記第１の層中の前記共重合体における前記第２の樹脂成分に由来する骨格が示す損失正接のピーク温度が−３０℃以上、１０℃以下である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
3. 前記第１の層中の前記共重合体における前記ポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格と前記第１の層中の前記共重合体における前記第２の樹脂成分に由来する骨格との合計１００重量％中、前記第１の層中の前記共重合体における前記ポリビニルアセタール樹脂に由来する骨格の含有量が５重量％以上、６０重量％以下、前記第１の層中の前記共重合体における前記第２の樹脂成分に由来する骨格の含有量が４０重量％以上、９５重量％以下である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
4. 前記第１の層中の前記共重合体を構成する前記第２の樹脂成分が、アクリル重合体である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
5. 前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置された第３の層を備え、
   前記第３の層が、ポリビニルアセタール樹脂を含む、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
6. 前記第２の層が可塑剤を含み、
   前記第３の層が可塑剤を含む、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜。
7. 第１の合わせガラス部材と、
   第２の合わせガラス部材と、
   請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
   前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。

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