JP2016045064A - トランジスタ型アミンセンサ - Google Patents
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Abstract
Description
従来の検出方法は、食品からヒスタミンを抽出し、次いで、高速液体クロマトグラフ質量分析や色素反応等により行われている(非特許文献2参照)。
また、揮発性のアミンガスを検出する方法も知られており、導電性高分子(特許文献1)や無機半導体材料(特許文献2,3)を用いるものであり、いずれの方法も、アミンガスを曝露して、それに伴う電気抵抗の変化を通じて検出する。
また、食中毒の原因となるヒスタミンは不揮発性(沸点210℃)であるため、特許文献1〜3に記載のガスセンサによる検出はできず、水溶液中での検出が必須となる。
静電相互作用・水素結合という非共有結合を用いるので、洗浄操作によって繰り返し利用可能なトランジスタ型センサを構成することができる。
このようなセンサによれば、安定的かつ簡便に検出対象物質のモニタリングを行うことができる。
このような参照電極を設定することにより、検出対象物質の絶対評価が可能となる。
したがって、本発明に係るトランジスタ型アミンセンサは、食品中の有害成分のモニタリングにも好適に適用することができ、特に、食品安全管理分野等において有用である。
また、本発明に係るトランジスタ型センサは、化学的安定性及び熱的安定性にも優れており、安定的に繰り返し利用可能である。
本発明に係るトランジスタ型センサは、検出部位にカルボン酸又は安息香酸による水素結合・静電相互作用が用いられていることを特徴とするものである。
本発明は、このような非共有結合的な水素結合・静電相互作用を用いることにより、繰り返し利用可能なトランジスタ型センサを構成することを可能としたものである。
すなわち、本発明に係るセンサは、トランジスタのゲート電極に連結された検出部位である延長ゲートの金属表面に所定のカルボン酸誘導体が固定されているものである。
このようなカルボン酸誘導体は、ヒスタミン等のアミン類と結合しやすい。また、延長ゲート金属表面に固定されたカルボン酸誘導体は、化学的にも熱的にも安定である。
すなわち、本発明に係るトランジスタ型センサは、トランジスタの延長ゲート上に集積させた前記カルボン酸誘導体とヒスタミン等の検出対象物質との静電相互作用・水素結合に基づいて、アミン類等の検出を行うデバイスである。
このようなセンサによれば、トランジスタの特性変化によって安定的かつ簡便に検出対象物質のモニタリングを行うことができる。
一方で、前記カルボン酸誘導体は、アミノ酸とは反応しない。このため、本発明に係るセンサは、例えば、食品鮮度の管理に好適に適用することができる。
例えば、炭酸水素ナトリウム水溶液による洗浄操作で、検出対象物質を容易に除去することができる。前記カルボン酸誘導体の前記延長ゲート金属表面への固定状態は安定であるため、炭酸水素ナトリウム水溶液による洗浄程度では容易に外れることはなく、前記カルボン酸誘導体と検出対象物質との結合のみが容易に切断される。
したがって、検出操作終了後、その度に洗浄操作を行うことにより、検出部位を繰り返し利用することが可能である。
また、参照電極を設ける場合には、例えば、銀/塩化銀電極、自己組織化単分子膜処理(SAM処理)した金電極又は高分子で被覆された金属等を用いることが好ましい。このような参照電極を設定すれば、検出対象物質の絶対評価が可能となる。
中でも、小型で簡易的に用いることができる薄膜トランジスタ(TFT)が好ましく、この場合、基板としては、ガラス、セラミックス、金属等の無機材料の他、樹脂、紙等の有機材料等を適用することにより、フレキシブルな形態のセンサを構成することができる。
ゲート電極材料としては、例えば、アルミニウム、銀、金、銅、チタン、ITO、PEDOT:PSS等が、ソース・ドレイン電極材料としては、金、銀、銅、白金、アルミニウム、PEDOT:PSS等の導電性高分子が挙げられる。
ゲート絶縁膜の構成材料としては、例えば、シリカ、アルミナ、自己組織化単分子膜(SAM)、ポリスチレン、ポリビニルフェノール、ポリビニルアルコール、ポリメチルメタクリレート、ポリジメチルシロキサン、ポリシルセスキオキサン、イオン液体、ポリテトラフルオロエチレン(テフロン(登録商標)AF、サイトップ(登録商標))等が挙げられる。
有機半導体の構成材料としては、P型の場合は、ペンタセン、ジナフトチエノチオフェン、ベンゾチエノベンゾチオフェン(Cn−BTBT)、TIPSペンタセン、TES−ADT、ルブレン、P3HT、PBTTT等を用いることができ、N型の場合は、フラーレン等を用いることができる。
封止膜(保護膜)の構成材料としては、ポリテトラフルオロエチレン(テフロン(登録商標)AF、サイトップ(登録商標))、ポリパラキシリレン(パリレン(登録商標))等が挙げられる。
図1に示すトランジスタ型センサは、トランジスタ部位1と検出部位2である延長ゲートとから構成されている。トランジスタ部位1は、例えば、以下のような工程で作製することができる。
まず、ガラス基板11上にゲート電極12(Al、30nm)を形成し、その表面に、反応性イオンエッチング(RIE)処理によりAlOx膜を形成する。この基板をテトラデシルホスホン酸溶液に浸漬させ、ゲート絶縁膜13を形成する。次に、ソース・ドレイン電極14,15(Au、30nm)をパターニング形成する。その後、ディスペンサ装置を用いて撥液性バンク16(テフロン(登録商標)AF1600)を形成し、高分子半導体層17(pBTTT−C16)をドロップキャスト法で形成する。基板上に、封止膜18(サイトップ(登録商標)CTL−809M)をスピンコート法により形成し、トランジスタ部位1を作製する。
この延長ゲート上に、ヒスタミンを含む液体試料3を滴下すると、ヒスタミンとカルボン酸とにより静電相互作用・水素結合が構築される。
したがって、このような静電相互作用・水素結合に伴って変化するトランジスタのしきい値電圧又はドレイン電流値の変化を計測することによって、液体試料中のヒスタミン濃度をモニタリングすることができる。
また、この静電相互作用・水素結合は、非共有結合であるため、炭酸水素ナトリウム水溶液等の弱塩基による洗浄操作によって、結合したヒスタミンは容易に除去することができる。したがって、検出部位22は、洗浄後、再び使用することが可能である。
図3に示したグラフから、ヒスタミン添加に伴うしきい値電圧の変化を確認することができ、ヒスタミン検出を行うことができることが認められた。また、応答は5分程度で飽和に達し、その後の応答は安定していることが確認された。
図4に示したグラフから、ヒスタミン添加に伴うしきい値電圧の変化を確認することができた。一方、アミノ酸であるヒスチジンには応答しないことが認められ、選択的にヒスタミン検出を行うことができることが認められた。
2 検出部位
3 試料液滴
11,21 ガラス基板
12 ゲート電極
13 ゲート絶縁膜
14 ソース電極
15 ドレイン電極
16 撥液性バンク
17 高分子半導体層
18 封止膜
22 参照電極
Claims (7)
- 検出部位に静電相互作用・水素結合が用いられていることを特徴とするトランジスタ型アミンセンサ。
- 前記検出部位は、ゲート電極上に自己組織化単分子膜が用いられているものであることを特徴とするトランジスタ型アミンセンサ。
- 前記カルボン酸誘導体又は安息香誘導体に、アミン類が結合して生じるしきい値電圧又はドレイン電流値の変化を計測することにより、前記アミン類を検出することを特徴とする請求項2〜5のいずれか1項に記載のトランジスタ型アミンセンサ。
- 銀/塩化銀電極、自己組織化単分子膜処理した金電極、又は、高分子で被覆された金属を参照電極とすることを特徴とする請求項6記載のトランジスタ型アミンセンサ。
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