JP2016027638A - 光電変換装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】 積層した光電変換層間の電気的な接合を良好なものにし、キャリアの伝導性および光電変換効率を高めることのできる光電変換装置を提供する。
【解決手段】 バンドギャップの異なる複数の光電変換層10、20と、該複数の光電変換層10、20の間に配置された集電層3とを備え、複数の光電変換層10、20は、いずれもp型光電変換層10a、20aと、n型光電変換層10b、20bとが積層された構造であるとともに、集電層3は、バンドギャップがいずれも3eV以上のp型半導体層3aとn型半導体層3bとが積層された構造であり、p型光電変換層10a、20a、n型光電変換層10b、20b、p型半導体層3aおよびn型半導体層3bが積層方向にp型とn型とが交互となるように配置されている。
【選択図】 図1
【解決手段】 バンドギャップの異なる複数の光電変換層10、20と、該複数の光電変換層10、20の間に配置された集電層3とを備え、複数の光電変換層10、20は、いずれもp型光電変換層10a、20aと、n型光電変換層10b、20bとが積層された構造であるとともに、集電層3は、バンドギャップがいずれも3eV以上のp型半導体層3aとn型半導体層3bとが積層された構造であり、p型光電変換層10a、20a、n型光電変換層10b、20b、p型半導体層3aおよびn型半導体層3bが積層方向にp型とn型とが交互となるように配置されている。
【選択図】 図1
Description
本発明は、光電変換装置に関する。
量子ドットを光電変換層に用いる量子ドット型太陽電池は、量子ドットに特定波長の太陽光が当たり励起される電子と、その電子が価電子帯から伝導帯まで励起されたときに生じる正孔とをキャリアとして利用するものである。
近年、量子ドット型太陽電池の光電変換効率をさらに向上させる新たな構造が種々提案されているが、この中で、複数の量子ドット層を重ねた構造において、量子ドット層間で量子ドットのサイズが異なるように配置して、様々な波長の光を利用できるようにする「タンデム方式」の太陽電池が注目されている(例えば、非特許文献1を参照)。
ところが、このタンデム方式の太陽電池においては、積層した光電変換層である量子ドット層間の電気的な接合についての検討が十分に進んでいないのが現状である。
Green M, et al."Progress with Silicon-based Tandem Cells Using Silicon Quantum Dots in a Dielectric Matrix",22ndEuropean Photovoltaic solar Energy Conference and Exibition,1AP1.1,2007
従って本発明は、積層した光電変換層間の電気的な接合を良好なものにし、キャリアの伝導性および光電変換効率を高めることのできる光電変換装置を提供することを目的とする。
本発明の光電変換装置は、バンドギャップの異なる複数の光電変換層と、該光電変換層の間に配置された集電層とを備え、前記複数の光電変換層は、いずれもp型光電変換層とn型光電変換層とが積層された構造であるとともに、前記集電層は、バンドギャップがいずれも3eV以上のp型半導体層とn型半導体層とが積層された構造であり、前記p型光電変換層、前記n型光電変換層、前記p型半導体層および前記n型半導体層が積層方向にp型とn型とが交互となるように配置されているものである。
本発明によれば、積層した光電変換層間の電気的な接合を良好なものにし、キャリアの伝導性および光電変換効率を高めることのできる光電変換装置を得ることできる。
図1は、本発明の光電変換装置の第1実施形態を部分的に示す断面模式図であり、2つの光電変換層の間に集電層を配置したものである。図1に示す光電変換装置は、光電変換層として、バンドギャップの異なる2つの膜質層10、20を備え、この2つの膜質層10、20の間に集電層3を有する。膜質層10の上側には透明導電膜5が、一方、膜質層20の下側には電極層7が設けられている。膜質層10、20は、結晶質または非晶質あるいはこれらの混晶を母材とするものである。
2つの膜質層10、20は、いずれもp型膜質層10a、20aとn型膜質層10b、20bとが積層された構造となっている。
集電層3は、p型半導体層3aとn型半導体層3bとが積層された構造であり、これら2層の半導体層3a、3bはいずれもバンドギャップが3eV以上である。
本実施形態の光電変換装置では、上述のように、集電層3を介して配置されている2つの膜質層10、20が、いずれも積層方向にp型とn型とが交互となるように配置された構成であり、また、集電層3もp型とn型とが交互となるように接合された構成となっていることから、膜質層10から膜質層20に続く連続したpn接合を維持することができる。このため、膜質層10および膜質層20の中で発生したキャリアが、それぞれの電荷に応じて、互いに反対の方向に移動しやすいことから、最外層にそれぞれ形成されている透明導電膜5および電極層7に達する速度が速く、これにより膜質層10、20の内部におけるキャリアの消滅を抑えることができる。そのため、光電変換効率の高い光電変換装置を得ることができる。
図1に示すように、膜質層10および膜質層20には、それぞれ空孔(符号:h)および電子(符号:e)が生成するが、空孔hはp型膜質層10a、20a側へ、電子eはn型膜質層10b、20b側へそれぞれ移動する。
このとき、第1実施形態の光電変換装置では、膜質層10、20の間にp型半導体3aおよびn型半導体3bが重ねられた集電層3が配置されていることから、図1に矢印で示すように、膜質層10、20において生成した電子e、空孔hの移動が起こりやすいものとなる。これにより光電変換効率を高めることができる。
また、この第1実施形態の光電変換装置においては、集電層3として、バンドギャップが3eV以上の半導体層を適用していることから、集電層3における光の透過性を高めることができる。こうして膜質層10、20を多層化しても深い位置まで太陽光を取り込むことができることから、膜質層10、20が多層化された構造においても、単位厚み当たりの光電変換効率の低下を抑えることができる。
図2は、2つの光電変換層のうちの片方が量子ドット層1により構成され、他方が膜質層20により構成された第2実施形態の光電変換装置を部分的に示す断面模式図である。
ここで、量子ドット層1は、p型量子ドット層1aとn型量子ドット層1bとが積層さ
れた構造である。一方、膜質層20の方は、量子ドット層1よりもバンドギャップの小さい光電変換層であり、結晶質または非晶質あるいはこれらの混晶を母材とするものである。
れた構造である。一方、膜質層20の方は、量子ドット層1よりもバンドギャップの小さい光電変換層であり、結晶質または非晶質あるいはこれらの混晶を母材とするものである。
光電変換層のうちの一方が、p型膜質層20aとn型膜質層20bとが積層された膜質層20により構成され、他方がp型量子ドット層1aとn型量子ドット層1bとが積層された量子ドット層1により構成されている場合においても、集電層3を含めて積層方向にp型とn型とが交互となるように配置された構成となっていることから、膜質層21および量子ドット層1の中で発生したキャリアが、それぞれの電荷に応じて、互いに反対の方向に移動しやすく、この場合も光電変換効率の高い光電変換装置を得ることができる。
図3は、2つの光電変換層が量子ドット層1、2により構成された第3実施形態の光電変換装置を部分的に示す断面模式図である。
第3実施形態の光電変換装置は、バンドギャップの異なる2つの量子ドット層1、2を備え、この2層の量子ドット層1、2の間に集電層3を有する構成となっている。量子ドット層1におけるn型量子ドット層1bの最外層には透明導電膜5が設けられており、一方、量子ドット層2におけるp型量子ドット層2aの最外層には電極層7がそれぞれ設けられている。
ここで、量子ドット層1は、p型量子ドット層1aとn型量子ドット層1bとが積層された構造であり、また、量子ドット層2は、p型量子ドット層2aとn型量子ドット層2bとが積層された構造である。
集電層3は、p型半導体層3aとn型半導体層3bとが重ねられた構造であり、これらの2層はいずれもバンドギャップが3eV以上である。
この第3実施形態の光電変換装置においても、図3に示すように、下層側から、p型量子ドット層2aおよびn型量子ドット層2b、p型半導体層3a、n型半導体層3b、p型量子ドット層1aおよびn型量子ドット層1bが、この順に積層された構成となっている。
この第3実施形態の光電変換装置は、上述した第1実施形態の光電変換装置を構成する膜質層10、20がともに量子ドット層1、2に置き換えられた構造であり、この場合も集電層3を含めて、積層方向にp型とn型とが交互となるように配置された構成となっており、量子ドット層1から量子ドット層2に続く連続したpn接合が維持されている。このため、量子ドット層1および量子ドット層2の中で発生したキャリアは、図3に示すように、それぞれの電荷に応じて、互いに反対の方向に移動しやすいことから、最外層にそれぞれ形成されている透明導電膜5および電極層7に達する速度が速く、これにより量子ドット層1、2の内部におけるキャリアの消滅を抑えることができ、光電変換効率の高い光電変換装置を得ることができる。
また、この第3実施形態の光電変換装置においても、集電層3として、バンドギャップが3eV以上の半導体層を適用していることから、集電層3における光の透過性を高めることができる。こうして量子ドット層1、2を多層化しても深い位置まで太陽光を取り込むことができることから、量子ドット層1、2が多層化された構造においても、単位厚み当たりの光電変換効率の低下を抑えることができる。
このような特性を発現できる光電変換装置を構成する集電層3の材料としては、酸化亜鉛と、銅およびアルミニウムを主成分とする化合物とを組み合わせて用いることが望まし
い。この場合、n型半導体層3bに酸化亜鉛を主成分とする化合物を適用し、p型半導体層3aに銅およびアルミニウムを主成分とする化合物を適用することが好ましい。
い。この場合、n型半導体層3bに酸化亜鉛を主成分とする化合物を適用し、p型半導体層3aに銅およびアルミニウムを主成分とする化合物を適用することが好ましい。
図3には、量子ドット層が2層積層された構造しか示していないが、本発明はこれに限られるものではなく、光電変換層が3層以上となる高積層の光電変換装置にも適用できる。
図4は、2つの光電変換層のうちの片方が量子ドット層により構成され、量子ドット層側の集電層が柱状体を備えた第4実施形態の光電変換装置を部分的に示す断面模式図である。図5は、2つの光電変換層が量子ドット層により構成され、量子ドット層のうちの一方側に柱状体を有する集電層を備えた第5実施形態の光電変換装置を部分的に示す断面模式図である。
図4に示した第4実施形態および図5に示した第5実施形態の光電変換装置では、量子ドット層1側に配置された集電層3aが、厚み方向に延伸してなる複数の柱状体9を有している。量子ドット層1の内部において、集電層3が厚み方向に伸びた複数の柱状体9を有している場合には、集電層3が単純な膜状である場合に比較して、集電層3の表面に突出している柱状体9の表面積の増加分だけ量子ドット11との接触面積を大きくすることができる。これによりキャリアの集電性をさらに高めることができ、その結果、光電変化効率をさらに高めることができる。
この場合、柱状体9は、図4、図5に示しているように、バンドギャップの大きい方の量子ドット層1に埋め込まれるように配置されることが望ましい。柱状体9が、バンドギャップの大きい方の量子ドット層1に埋め込まれるように配置される構造であると、太陽光の場合、バンドギャップの大きい波長領域の方がバンドギャップの小さい波長領域の方に比べて、放射強度が高いために、単位光量当たりに発生するキャリアの数が多くなり、これにより集電できるキャリア数をさらに高めることができる。
なお、柱状体9は、その形状についても量子ドット11との接触面積を大きくできる形状であるのが良く、例えば、断面の形状が台形状となっている場合や側面に凹凸を有する形状などがより好適なものとなる。
光電変換装置を構成する膜質層10、20、量子ドット層1、2を構成する具体的な半導体材料としては、ゲルマニウム(Ge)、シリコン(Si)、ガリウム(Ga)、インジウム(In)、ヒ素(As)、アンチモン(Sb)、銅(Cu)、鉄(Fe)、硫黄(S)、鉛(Pb)、テルル(Te)およびセレン(Se)から選ばれるいずれか1種またはこれらの化合物半導体が好適なものとなるが、この中で、量子ドット層1、2が、図3、5に示されるように、2層の構成である場合には、一方のバンドギャップが1.7〜1.8eVであり、他方のバンドギャップが1.1〜1.2eVとなる半導体材料を選択することが望ましい。また、膜質層20についてもバンドギャップが1.1〜1.2eVとなる半導体材料を選択することが望ましい。量子ドット層1、2間、量子ドット層1と膜質層20との間のバンドギャップの差が0.5eV以上となることから、吸収できる波長を広くできることに加え、放射強度のより高い波長の範囲を選ぶことができる。このような波長を実現できる量子ドット11の材料としてはシリコンを主成分とするものが好ましい。
なお、バンドギャップの異なる量子ドット層1、2を形成する場合、異なる組成の半導体材料を組み合わせることの他に、同じ成分の半導体材料であっても粒子径(平均粒子径)を異なるようにして形成してもよい。
次に、本実施形態の光電変換装置の製造方法について、光電変換層として膜質層20と量子ドット層1を適用した例(図2、図4)を基に説明する。ここでは、膜質層20(20a、20b)として、p型およびn型のSiの結晶膜を適用し、量子ドットにp型のSiおよびn型のSiを用い、集電層3となるn型半導体層3bに酸化亜鉛を用い、p型半導体層3aに銅およびアルミニウムを含む酸化物(CuAlO2)を用いた例を代表例として説明するが、本発明は例示したこれらの材料に限られるものではない。
まず、p型およびn型のSiの結晶膜が積層された膜質層20を基材とし、この基材のp側の表面に電極膜7を形成する。基材の他方側であるn側の表面には、集電層3となる銅およびアルミニウムを含む酸化物の膜を形成し、次に、この銅およびアルミニウムを含む酸化物の膜の表面に酸化亜鉛の膜を形成する。この後に、酸化亜鉛の膜の表面にSi製のp型の量子ドットおよびn型の量子ドットをこの順にコートし、加圧加熱を行って、量子ドット層1を形成する。次に、量子ドット層1の表面に透明導電膜5を形成する。これら電極膜7および透明導電膜5の成膜には、スパッタ法、蒸着法、化学気相法(CVD)、分子線エピタキシー法(MBE法)などの慣用的な方法を条件に合わせて適宜用いる。これにより図2に示した光電変換装置を得ることができる。
なお、図4に示す光電変換装置を作製する場合には、集電層3として柱状体9を有するものを形成する。この場合には、銅およびアルミニウムを含む酸化物の膜の表面にナノサイズのZnOの半導体粒子をスピンコートにより塗布し、これを硝酸亜鉛にアンモニアおよびヘキサメチレンテトラミンを加えた溶液中に浸し、加熱を行うことにより、基材の表面に酸化亜鉛の柱状体を有するn型半導体層3bを形成できる。この他は上記と同様の工程となる。こうして柱状体9を有する集電層3を備えた光電変換装置を得ることができる。
以上より得られる光電変換装置は、p型膜質層20a、n型膜質層20b、バンドギャップが3ev以上のp型半導体層3aとn型半導体層3b、p型量子ドット層1aとn型量子ドット層1bが積層方向にp型とn型とが交互となるように配置された構造であるために、キャリアの伝導性が高まり、光電変換効率を高めることができる。
なお、本発明の光電変換装置については、膜質層10、20、量子ドット層1、2以外の光電変換層を用いても良い。
ここでは、図2、4に示した構成の量子ドット層を有する光電変換装置を本発明の試料(試料1、2)として作製し、比較例となる試料(試料3)として、図2の構成において、酸化亜鉛の代わりに酸化タングステンを集電層とした量子ドット層を有する光電変換装置を作製し、それぞれについて光電変換効率を測定した。
図2に示す構成の光電変換装置(試料1)は、以下のようにして作製した。まず、p型およびn型のSiの結晶膜が積層された膜質層(バンドギャップ:1.1eV)を基材とし、この基材のp型側の表面に、蒸着法により金の電極膜7を形成した。
次に、基材のn型側の表面に、集電層となる銅およびアルミニウムを含む酸化物(p型)の膜をスパッタ法により形成した。
次に、この銅およびアルミニウムを含む酸化物の膜の表面に、この場合もスパッタ法により酸化亜鉛(n型)の膜を形成した。
次に、酸化亜鉛の膜の表面にSi製のn型およびp型の量子ドットの粒子(バンドギャ
ップがともに1.7eVのn型の量子ドット(元素:リンを含むシリコン量子ドット)及びp型の量子ドット(元素:ホウ素を含むシリコン量子ドット))をこの順にコートし、加圧加熱を行って、量子ドット層を形成した。
ップがともに1.7eVのn型の量子ドット(元素:リンを含むシリコン量子ドット)及びp型の量子ドット(元素:ホウ素を含むシリコン量子ドット))をこの順にコートし、加圧加熱を行って、量子ドット層を形成した。
最後に、量子ドット層の表面にスパッタ法によりインジウムスズ酸化物(ITO)の透明導電膜を形成し、図2に示した構造を有する光電変換装置を作製した。
なお、図4に示す光電変換装置を作製する場合には、集電層として柱状体を有するものを形成した。この場合、銅およびアルミニウムを含む酸化物の膜の表面にナノサイズのZnOの半導体粒子をスピンコートにより塗布し、これを硝酸亜鉛にアンモニアおよびヘキサメチレンテトラミンを加えた溶液中に浸し、加熱を行って作製した。この他は上記と同様の工程とした。こうして柱状体を有する集電層を備えた光電変換装置(試料2)を得た。
比較例として作製した光電変換装置(試料3)については、集電層を酸化亜鉛の代わりに酸化タングステン(n型)を用いて形成した以外は、上記した試料1(図2)の構成の光電変換装置を作製した工程と同様とした。
次に、作製した光電変換装置について変換効率を評価した。まず、作製した光電変換装置について電流−電圧特性を評価することによって、短絡電流(Isc)、開放電圧(Voc)および最大出力(Pmax)を求め、曲線因子(FF)を求めた。試料の受光面積から短絡電流密度(Jsc)を求めた。変換効率(%)は、短絡電流密度(Jsc)×開放電圧(Voc)×曲線因子(FF)を入射光強度(AM1.5)で除して求めた。
評価した変換効率は、試料1が0.5%、試料2が5%であったのに対し、比較例である試料3は0.1%以下であった。
10、20・・・・・・・光電変換層
1、2・・・・・・・・・量子ドット層
1a、2a・・・・・・・p型量子ドット層
1b、2b・・・・・・・n型量子ドット層
3・・・・・・・・・・・集電層
3a・・・・・・・・・・p型半導体層
3b・・・・・・・・・・n型半導体層
5・・・・・・・・・・・透明導電膜
7・・・・・・・・・・・電極層
9・・・・・・・・・・・柱状体
11・・・・・・・・・・量子ドット
21・・・・・・・・・・膜質層
e・・・・・・・・・・・電子
h・・・・・・・・・・・空孔
1、2・・・・・・・・・量子ドット層
1a、2a・・・・・・・p型量子ドット層
1b、2b・・・・・・・n型量子ドット層
3・・・・・・・・・・・集電層
3a・・・・・・・・・・p型半導体層
3b・・・・・・・・・・n型半導体層
5・・・・・・・・・・・透明導電膜
7・・・・・・・・・・・電極層
9・・・・・・・・・・・柱状体
11・・・・・・・・・・量子ドット
21・・・・・・・・・・膜質層
e・・・・・・・・・・・電子
h・・・・・・・・・・・空孔
Claims (7)
- バンドギャップの異なる複数の光電変換層と、
該光電変換層の間に配置された集電層とを備え、
前記複数の光電変換層は、いずれもp型光電変換層とn型光電変換層とが積層された構造であるとともに、
前記集電層は、バンドギャップがいずれも3eV以上のp型半導体層とn型半導体層とが積層された構造であり、
前記p型光電変換層、前記n型光電変換層、前記p型半導体層および前記n型半導体層が積層方向にp型とn型とが交互となるように配置されている
ことを特徴とする光電変換装置。 - 前記複数の光電変換層のうちの一部が量子ドット層であることを特徴とする請求項1に記載の光電変換装置。
- 前記複数の光電変換層が全て量子ドット層であることを特徴とする請求項1に記載の光電変換装置。
- 前記n型半導体層が酸化亜鉛を主成分とする化合物であり、前記p型半導体層が銅およびアルミニウムを主成分とする化合物であることを特徴とする請求項1乃至3のうちいずれかに記載の光電変換装置。
- 前記集電層が厚み方向に延伸してなる複数の柱状体を有していることを特徴とする請求項1乃至4のうちいずれかに記載の光電変換装置。
- 前記光電変換層として、複数の量子ドット層を具備するとともに、前記柱状体が、前記複数の量子ドット層のうち、バンドギャップの大きい方の量子ドット層内に配置されていることを特徴とする請求項5に記載の光電変換装置。
- 前記光電変換層が2層の構成であり、このうち、一方のバンドギャップが1.7〜1.8eVであり、他方のバンドギャップが1.1〜1.2eVであることを特徴とする請求項1乃至6のうちいずれかに記載の光電変換装置。
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