JP2016011367A - 積層基材 - Google Patents
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Abstract
【課題】 本発明は、得られる成形品が力学物性に優れ、その力学物性のばらつきが小さく、曲げ部分を有する成形品においても、十分に基材が充填されていて、成形品の表面が良好となる積層基材を提供することである。
【解決手段】 一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを複数枚積層した積層基材であって、積層基材全体の厚さ方向の中心1/3の領域において同繊維方向に並んだ領域の割合の最大値X%が80〜100%の割合であって、表層側の1/3の領域において同繊維方向に並んだ領域の割合の最大値Y%がX%未満であって、裏層側の1/3の領域において同繊維方向に並んだ領域の割合の最大値Z%がX%未満であることを特徴する積層基材。
【選択図】図1
【解決手段】 一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを複数枚積層した積層基材であって、積層基材全体の厚さ方向の中心1/3の領域において同繊維方向に並んだ領域の割合の最大値X%が80〜100%の割合であって、表層側の1/3の領域において同繊維方向に並んだ領域の割合の最大値Y%がX%未満であって、裏層側の1/3の領域において同繊維方向に並んだ領域の割合の最大値Z%がX%未満であることを特徴する積層基材。
【選択図】図1
Description
本発明は、スタンピング成形時の賦形性に優れ、短時間で成形可能であり、かつ成形後の成形品が外観が良好であり、構造材に適用可能な優れた力学物性、低ばらつき性を有することを特徴とする中間基材ある積層基材に関する。構造部材として機械強度を維持し、例えば航空機部材、自動車部材、スポーツ用具等に好適に用いられる繊維強化熱可塑性樹脂の中間基材である積層基材に関する。
繊維強化熱可塑性樹脂の成形方法としては、プリプレグと称される連続した強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸せしめた基材を積層し、その積層基材を加熱した後、プレス等で加圧することにより目的の形状に賦形するスタンピング成形が最も一般的に行われている。これにより得られた繊維強化は、連続した強化繊維を用いているので優れた力学物性を有する。また連続した強化繊維は規則的に配列することで、必要とする力学物性に設計することが可能であり、力学物性のばらつきも小さい。しかしながら、連続した強化繊維からなる基材をリブ、ボス等の複雑な形状を形成することは難しく、主として積層基材を折り曲げたような比較的単純な形状の部材に限られる。積層基材を折り曲げたような比較的単純な形状の場合でも、曲げ部分(コーナー部分)に十分に基材が充填されない問題や、成形品の表面がガサガサになるなど外観不良の問題があった。
この問題を解決するために狭い幅のテープ状のプリプレグを一定の長さに切断したチップ状のプリプレグを平面上に分散させることにより、スタンピング成形性にすぐれた流動性のよいシートを得る方法が開示されている(例えば、特許文献1)。この様なシートは、成形流動性に優れ、曲げ部分にも十分に材料が充填されるが、強化繊維が切断されているので機械特性の低下が大きいという問題があった。
本発明は、上記のような従来技術に伴う問題点を解決しようとするものであって、連続した強化繊維を含む積層基材であって、曲げ部分にも十分に材料が充填され、成形品の表面外観が良好であって、構造材に適用可能な曲げ強度や引張弾性率など優れた力学物性を有しながら、力学特性のばらつきが低く、賦形性に優れていて、短時間で成形可能である積層基材を提供することを課題とする。
本発明は、一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを複数枚積層した積層基材であって、積層基材全体の厚さ方向の中心1/3の領域において同繊維方向に並んだ領域の割合の最大値X%が80〜100%の割合であって、表層側の1/3の領域において同繊維方向に並んだ領域の割合の最大値Y%がX%未満であって、裏層側の1/3の領域において同繊維方向に並んだ領域の割合の最大値Z%がX%未満であることを特徴する積層基材である。
本発明によれば、連続した強化繊維を含む積層基材であっても、曲げ部分にも十分に材料が充填され、成形品の表面外観が良好に保つことができ、また短時間で成形可能である。また、そのように成形された成形品は、構造材に適用可能な曲げ強度や引張弾性率など優れた力学物性を有しながら、力学特性のばらつきが低い。
本本発明は、一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを複数枚積層した積層基材であって、積層基材全体の厚さ方向の中心1/3の領域において同繊維方向に並んだ領域の割合の最大値X%が80〜100%の割合であって、表層側の1/3の領域において同繊維方向に並んだ領域の割合の最大値Y%がX%未満であって、裏層側の1/3の領域において同繊維方向に並んだ領域の割合の最大値Z%がX%未満であることを特徴する積層基材により解決するものである。その測定方法としては、積層基材の断面をSEM等により観察し、まず、厚さ方向の中心部分の1/3を同定し、その部分の強化繊維の方向を確認し、この領域において強化繊維が同一方向に並んでいる割合を算出できる。同様に、表層側や裏層側の領域において、強化繊維が同一方向に並んでいる割合を算出できる。同じ厚みのプリプレグを使用する場合には、積層基材の厚さ方向の中心の1/3、表層側1/3、裏層側1/3を占めるプリプレグの強化繊維の方向の情報から、それぞれの領域において繊維方向が同一である割合を算出することもできる。
この積層基材において、積層基材中心1/3に位置する同繊維方向層の最大値X%を80〜100%とすることによりこの領域が成形時に同一方向に流動する。また、表層側1/3及び裏層側1/3に位置する同繊維方向層の割合の最大値それぞれY%、Z%をX%未満とすることにより、この領域が成形時に過度に同一方向に流動することを抑制することができる。これにより、積層基材の表層、裏層において繊維蛇行を抑制しつつ、所望の厚みに成形することが可能であり、また、小さいRのコーナー部等にも材料が充填することができるため、外観的及び機械特性的にも優れた成形品を得ることができる。
本発明の積層基材に含まれるプリプレグに用いることができる強化繊維としては、強化繊維の種類は特に限定されず、無機繊維、有機繊維、金属繊維、またはこれらを組み合わせたハイブリッド構成の強化繊維が使用できる。無機繊維としては、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化珪素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイド繊維、ボロン繊維、ガラス繊維などが挙げられる。有機繊維としては、アラミド繊維、高密度ポリエチレン繊維、その他一般のナイロン繊維、ポリエステルなどが挙げられる。金属繊維としては、ステンレス、鉄等の繊維を挙げられ、また金属を被覆した炭素繊維でもよい。これらの中では、最終成形物の強度等の機械特性を考慮すると、炭素繊維が好ましい。また、強化繊維の平均繊維直径は、1〜50μmであることが好ましく、5〜20μmであることがさらに好ましい。
本発明の積層基材に含まれるプリプレグには熱可塑性樹脂を用いることが必要である。すなわち、不連続な強化繊維を用いた繊維強化熱可塑性樹脂の場合、強化繊維端部どうしを連結するように破壊するため、一般的に熱硬化性樹脂よりも靱性値が高い熱可塑性樹脂を用いることで、強度、特に衝撃性が向上する。さらに熱可塑性樹脂は化学反応を伴うことなく冷却固化して形状を決定するので、短時間成形が可能であり、生産性に優れる。このような熱可塑性樹脂としては、ポリアミド(ナイロン6、ナイロン66等)、ポリオレフィン(ポリエチレン、ポリプロピレン等)、変性ポリオレフィン、ポリエステル(ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等)、ポリカーボネート、ポリアミドイミド、ポリフェニレンオキシド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリスチレン、ABS、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリエステルや、アクリロニトリルとスチレンの共重合体等を用いることができる。また、これらの混合物を用いてもよい。さらに、ナイロン6とナイロン66との共重合ナイロンのように共重合したものであってもよい。また、得たい成形品の要求特性に応じて、難燃剤、耐候性改良剤、その他酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、可塑剤、滑剤、着色剤、相溶化剤、導電性フィラー等を添加しておくこともできる。
比重が小さく、また融点が低く加工しやすいという観点から、プリプレグに含まれる熱可塑性樹脂としてはポリプロピレン樹脂および/または変性ポリプロピレンが好ましい。また、強度や剛性といった機械的物性が優れているという観点から、プリプレグに含まれる熱可塑性樹脂としてはポリアミド樹脂が好ましい。
本発明の積層基材に含まれるプリプレグの厚みは、積層構成の自由度を考慮すると0.5mm以下が好ましく、プリプレグの生産性と積層回数の低減を考慮すると0.05mm以上が好ましい。プリプレグは同じ方向に複数枚重ねて、厚くして使用しても良い。
本発明の積層基材に含まれるプリプレグは、繊維体積含有率Vfが60%以下であれば、十分な機械特性を得ることができるので好ましい。Vfの値が低いほど流動性は向上するが、Vfの値が20%未満では構造材に必要な力学特性は得られない。流動性と力学特性の関係を鑑みると、20%以上45%以下が好ましい。かかるVf値は、JIS K7075に基づき測定できる。
本発明に用いられる金型はシアエッヂのような食切り構造がない金型が適しており、狙いの成形体厚みになった場合に、金型のある部分で荷重を受止める構造が好ましい。また本発明の成形時には、積層材の端部にバネ等により適切な張力が掛かり、シワが入らないように型内に配置されるのが好ましい。
本発明の繊維強化熱可塑性樹脂プリプレグとして、表面から裏面に貫通する切込を有するプリプレグを使用しても良い。リブやボスといった複雑形状を有する成形品を成形する場合には、強化繊維を横切る方向にプリプレグの表面から裏面に貫通する切込を有するプリプレグを用いることが好適である。切込の形状は直線状であっても良いし、直線状以外の形状であっても良い。切込形状として曲線を用いることで、同一切込角度と同一繊維長でありながら、1m2あたりの切込長の総和laを大きくすることができる。この場合高い力学物性を維持しつつスタンピング成形性の向上が期待できるので好ましい。
本発明においては、同一積層体においてプリプレグの表面から裏面に貫通する切込の無いプリプレグやプリプレグの表面から裏面に貫通する切込の有るプリプレグの両方を用いても良い。
本発明の積層基材に用いることができるプリプレグは、プリプレグどうしが接着されていることが、取扱いを容易にする点で好ましい。
本発明で行う工程は加熱プレスと冷却プレスを組み合わせた加熱冷却プレスや高周波等を用いた急速加熱冷却プレスが望ましい。
以下に本発明の積層基材に用いることができるプリプレグの製造方法の一態様を説明するが、本発明はこれによって特に制限されるものではない。
本発明の積層基材に用いることができるプリプレグは、例えばフィルム状とした熱可塑性樹脂を二枚準備し、その二枚の間に強化繊維をシート状に並べた強化繊維シートを挟み込み、加熱及び加圧を行うことにより得ることができる。より具体的には、2枚の熱可塑性樹脂からなるフィルムを送り出す、2つのロールから二枚のフィルムを送り出すとともに、強化繊維シートのロールから供給される強化繊維シートを二枚のフィルムの間に挟み込ませた後に、加熱及び加圧する。加熱及び加圧する手段としては、公知のものを用いることができ、二個以上の熱ロールを利用したり、予熱装置と熱ロールの対を複数使用したりするなどの多段階の工程を要するものであってもよい。ここで、フィルムを構成する熱可塑性樹脂は一種類ある必要はなく、別の種類の熱可塑性樹脂からなるフィルムを、上記のような装置を用いてさらに積層させてもよい。
上記加熱温度は、熱可塑性樹脂の種類にもよるが、通常、100〜400℃であることが好ましい。一方、加圧時の圧力は、通常0.1〜10MPaであることが好ましい。この範囲であれば、プリプレグに含まれる強化繊維の間に、熱可塑性樹脂を含浸させることができるので好ましい。また、本発明の積層基材に用いることができるプリプレグは、市販されているプリプレグを用いることもできる。
次工程では、上記のようにして得られたプリプレグを積層して積層基材を作成する。この際取扱いの容易さから超音波溶着機(日本エマソン社製、製品名:2000LPt)でスポット溶接して積層基材とすることもできる。また、本発明の積層基材は、プリプレグを8〜96層となるように積層することが好ましい。
次工程では、上記のようにして得られた積層基材を加熱冷却プレスして一体化した積層基材を成形する。具体的に本工程は、例えば前記積層基材を金型内に配置して、加熱及び加圧することにより行うことができる。
前記加熱においては、積層基材に含まれる熱可塑性樹脂の種類にもよるが、100〜400℃で加熱することが好ましく、さらに好ましくは150〜350℃で加熱することが好ましい。また、前記加熱に先立って、予備加熱を行ってもよい。予備加熱については、通常150〜400℃、好ましくは200〜380℃で加熱することが好ましい。
前記加圧において積層基材にかける圧力としては、好ましくは0.1〜10MPaであり、より好ましくは0.2〜2MPaである。この圧力については、プレス力を積層基材の面積で除した値とする。
上記加熱及び加圧する時間は、0.1〜30分間であることが好ましく、さらに好ましくは0.5〜10分間である。また、加熱及び加圧の後に設ける冷却時間は、0.5〜30分間であることが好ましい。本発明にかかる一体化した積層基材の厚さは、0.5〜10mmであることが好ましい。
このような積層基材は、赤外線ヒーター等で予熱をして金型載せて、スタンピング成形することによる所望の形状に成形することができる。積層基材は、金型の流動性の観点から、樹脂の融点或いはガラス転移温度以上に加熱することが好ましく、さらに樹脂の融点+10(℃)以上或いはガラス転移温度+10(℃)以上に加熱することがより好ましい。
スタンピング成形に用いる金型については、積層基材の表層や裏層の流動を抑制する観点から、上金型、下金型とも、樹脂の融点或いはガラス転移温度以下に保つことが好ましい。さらに樹脂の融点―10(℃)以下或いはガラス転移温度−10(℃)以下に保つことがより好ましい。積層基材の表層を上金型に接触させ、積層基材の裏層を下金型に接触させることで、積層基材の中心部分よりも早く表層や裏層を冷却することができるので、好ましい。
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、実施例に記載の発明に限定されるものではない。
(実施例1)
炭素繊維(三菱レイヨン製、製品名:パイロフィルTR−50S15L)を、強化繊維の方向が一方向となるように平面状に引き揃えて目付が156g/m2である強化繊維シートとした。この強化繊維シートの両面を、酸変性ポリプロピレン樹脂製のフィルム(酸変性ポリプロピレン樹脂:三菱化学製、製品名:モディックP958、融点:165℃、目付:36.4g/m2)で挟み、カレンダロールを通して、熱可塑性樹脂を強化繊維シートに含浸し、繊維体積含有率(Vf)が52%、厚さが、0.16mmのプリプレグを得た。
炭素繊維(三菱レイヨン製、製品名:パイロフィルTR−50S15L)を、強化繊維の方向が一方向となるように平面状に引き揃えて目付が156g/m2である強化繊維シートとした。この強化繊維シートの両面を、酸変性ポリプロピレン樹脂製のフィルム(酸変性ポリプロピレン樹脂:三菱化学製、製品名:モディックP958、融点:165℃、目付:36.4g/m2)で挟み、カレンダロールを通して、熱可塑性樹脂を強化繊維シートに含浸し、繊維体積含有率(Vf)が52%、厚さが、0.16mmのプリプレグを得た。
このようにして得られたプリプレグ15層を表1に示す(A)の積層構成で重ね、超音波溶着機(日本エマソン社製、製品名:2000LPt)でスポット溶接して積層基材を作成した。
このようにして得た積層基材を加熱プレスにて190℃、0.3MPaの条件で10分間保持し、次いで冷却プレスにて、80℃,1.1MPaの条件で1分間保持することで厚みが約2.5mmの成形板を得た。
このようにして得られた積層板を図1ような90℃に温度調整したハットセクション形状金型に、予め220℃に加熱した材料を配置し、10MPa、1分の条件でプレス成形した。
コーナー部形状の半径が3mm(R3と記載)にも関わらず材料が充填し、さらに天面部分も外観に優れた成形体が得られた。コーナー部にも材料が充填し外観に優れていた。
コーナー部形状の半径が3mm(R3と記載)にも関わらず材料が充填し、さらに天面部分も外観に優れた成形体が得られた。コーナー部にも材料が充填し外観に優れていた。
(実施例2〜7)
実施例1と同様にして積層構成を表1のようにして実施したところ、コーナー部に材料が充填し、天面部分の外観に優れた成形体を得られた。
実施例1と同様にして積層構成を表1のようにして実施したところ、コーナー部に材料が充填し、天面部分の外観に優れた成形体を得られた。
(比較例1〜5)
積層構成を表1のようにして実施した以外は実施例1と同様な操作を実施した。コーナー部に材料が充填せず、外観に優れた成形体を得られなかった。
積層構成を表1のようにして実施した以外は実施例1と同様な操作を実施した。コーナー部に材料が充填せず、外観に優れた成形体を得られなかった。
(実施例8)
プリプレグ作成時の熱可塑性樹脂フィルムとしてポリアミド6樹脂(宇部興産社製、1013B、融点:225℃)のフィルムを使用し、積層基材の加熱プレスの温度を250℃にし、プレス成形前の材料の予熱温度を270℃とし、金型の温度を130℃に調整した以外は実施例1と同様な操作を実施し、ハットセクション形状品を得た。コーナー部形状がR3にも関わらず材料が充填し、さらに天面部分も外観に優れた成形体が得られた。コーナー部にも材料が充填し外観に優れていた。
プリプレグ作成時の熱可塑性樹脂フィルムとしてポリアミド6樹脂(宇部興産社製、1013B、融点:225℃)のフィルムを使用し、積層基材の加熱プレスの温度を250℃にし、プレス成形前の材料の予熱温度を270℃とし、金型の温度を130℃に調整した以外は実施例1と同様な操作を実施し、ハットセクション形状品を得た。コーナー部形状がR3にも関わらず材料が充填し、さらに天面部分も外観に優れた成形体が得られた。コーナー部にも材料が充填し外観に優れていた。
(実施例9〜11)
実施例8と同様にして積層構成を表2のようにして実施したところ、コーナー部に材料が充填し、天面部分の外観に優れた成形体を得られた。
実施例8と同様にして積層構成を表2のようにして実施したところ、コーナー部に材料が充填し、天面部分の外観に優れた成形体を得られた。
(比較例6〜8)
積層構成を表2のようにして実施した以外は実施例8と同様な操作を実施した。コーナー部に材料が充填せず、外観に優れた成形体を得られなかった。
積層構成を表2のようにして実施した以外は実施例8と同様な操作を実施した。コーナー部に材料が充填せず、外観に優れた成形体を得られなかった。
Claims (5)
- 一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とを含むプリプレグを複数枚積層した積層基材であって、積層基材全体の厚さ方向の中心1/3の領域において同繊維方向に並んだ領域の割合の最大値X%が80〜100%の割合であって、表層側の1/3の領域において同繊維方向に並んだ領域の割合の最大値Y%がX%未満であって、裏層側の1/3の領域において同繊維方向に並んだ領域の割合の最大値Z%がX%未満であることを特徴する積層基材。
- 熱可塑性樹脂がポリプロピレン系樹脂、および/またはポリアミド系樹脂であることを特徴とする請求項1記載の積層基材
- 強化繊維が炭素繊維である請求項1または2記載の積層基材
- 請求項1〜3記載の積層基材で成形した繊維強化熱可塑性樹脂成形体
- 積層基材を熱可塑性樹脂の融点或いはガラス転移温度以上に加熱し、その加熱された積層基材を、熱可塑性樹脂の融点或いはガラス転移温度以下に保たれた金型に運搬し、積層基材の裏層側を下金型の表面に接触させ、積層基材の表層側を上金型の表面に接触させ、圧縮成形することを特徴とする積層基材の成形方法。
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Cited By (2)
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---|---|---|---|---|
JP2017164970A (ja) * | 2016-03-16 | 2017-09-21 | 東レ株式会社 | 繊維強化複合体およびその製造方法 |
WO2020246440A1 (ja) * | 2019-06-07 | 2020-12-10 | 倉敷紡績株式会社 | 繊維強化樹脂成形体 |
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