JP2015527479A - 瀝青組成物及びその製造方法 - Google Patents

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Abstract

瀝青原料、約800から約50,000 g/molの分子量を有するポリオレフィン、及び必要に応じ一種以上の添加剤を含み、ASTM D36の方法により決定される組成物の軟化点が70℃超で、ASTM D5の方法で決定される組成物の25℃の針入度が少なくとも12 dmmである屋根材用非ブローン瀝青組成物、及びその製造方法。【選択図】図１

Description

関連出願の相互参照
本出願は米国特許法119条（e）に基づき、2012年9月12日提出された仮特許出願番号61/700,248に対して優先権を主張し、その全ての開示内容が参照によって本願に組み込まれる。
技術分野
本発明は瀝青組成物とその製造方法に関する。
酸化瀝青（瀝青はアスファルトとも呼ばれる）は、屋根材業者により他の用途の中でも、屋根板（roofing shingles）及び屋根膜（roofing membranes）に使用されている。酸化瀝青はブローンコーティング（blown coating）とも呼ばれ、一般的に適切な瀝青原料、通常はストレートアスファルト或いはストレートアスファルトの混合物を、酸素を含むガス（例えば空気、酸素、或いは酸素−不活性ガス混合物）を瀝青原料中に高温（通常230℃〜290℃（華氏450〜550度））で、一定時間（10時間以上に及び得る）吹き込むことで酸化して製造される。時にはこの工程は、一種或いはそれ以上の種類の触媒の存在下に行われる。酸素、或いは酸素含有ガスを瀝青中に吹き込んだ結果、瀝青の特性が変化する。一般的に該瀝青が所望の針入度、軟化点、及び粘度を得た時点で、吹込工程は終了する。
上記で述べた工程は工業的に広く実施されているが、重大な欠点を有する。例えばこの工程は時間がかかり、効果が出るまで多くのエネルギーを消費する。何故ならこの工程は、原料の酸素含有ガスが、瀝青中を泡立ちながら通過するに充分な流動性を確保できるだけの高温で実施されねばならないからである。更に重要なことは、原料を加熱し酸素含有ガスをその中を通すことにより発生する瀝青の蒸気が、健康に有害で発がん性の恐れがあると考えられているからである。これらの瀝青蒸気に含まれる物質の例は、硫化水素、硫黄酸化物（SOX）、有機硫黄酸化物、炭化水素、窒素酸化物(NOX)、及び一酸化炭素を含む。
雰囲気中への放出に先立って上述の吹込工程で発生した蒸気は、水封された分離（knockout）タンクを通り有害物質の放出を軽減させるための燃焼工程に曝される。しかしこれらの放出制御手段は高価で、通常全ての潜在的有害物質の放出を防げるものではない。
屋根材溶融原料は、施工後のブローンコーティングが規格値を満たす特性を有することを保証できる様、厳密な特性が求められる。屋根材溶融原料は限定された供給状態にある。
このように上述のブロー工程に依存することなく、それでも酸化瀝青の特性を満たす瀝青組成物を提供する方法を開発する必要性がある。本発明はこのニーズに対応するものである。
本発明は、a)瀝青原料、b)分子量約800から約50,000 g/molのポリオレフィン、及びc)必要に応じて一種またはそれ以上の添加剤、を含み、ASTM D36の方法による軟化点が70℃超で、ASTM D5の方法で決定される25℃の針入度が少なくとも約12 dmmの、屋根材グレードの非ブローン瀝青組成物を提供する。
本発明のある実施の態様においては、瀝青原料は舗装用瀝青である。他の実施の態様においては、ポリオレフィンはポリエチレン(PE)単独重合体、低密度ポリエチレン(LDP)単独重合体、線状低密度ポリエチレン(LLDPE)単独重合体、高密度ポリエチレン(HDPE)単独重合体、酸化低密度ポリエチレン(Ox LDPE)単独重合体、酸化高密度ポリエチレン(Ox HDPE)単独重合体、ポリプロピレン(PP)単独重合体、エチレン−アクリル酸(EAA)共重合体、エチレン−酢酸ビニル(EVA)共重合体、エチレン−無水マレイン酸(MAPE)共重合体、プロピレン−無水マレイン酸(MAPP)共重合体、フィッシャー・トロプシュ・ワックス(FT wax)、及びこれらの混合物から選ばれる。他の実施の態様において添加剤は可塑性物質(plastomers)、エラストマー、ワックス、ポリリン酸(polyphosphoric acid）、フラックス油(flux oil)、可塑剤、及び酸化防止剤より選ばれる。本発明の他の態様においては、ポリオレフィンは瀝青組成物の総重量の約0.5重量％から約25重量％の濃度で存在し、アスファルト原料は瀝青組成物の総重量の約65重量％から約99重量％の濃度で存在し、一種以上の添加剤は合計で瀝青組成物の総重量の約0.5重量％から約10重量％の濃度で存在する。
本発明のある実施の態様においては、瀝青組成物は約80℃から約115℃のASTM D36の方法により決定される軟化点を持つ。本発明の他の実施の態様においては、瀝青組成物はスチレン−ブタジエン−スチレン三元ブロック共重合体(SBS)を含まない。本発明の他の実施の態様においては、瀝青組成物は瀝青原料を結晶化度75％超のポリオレフィンと混合する方法により製造される。
本発明は、上記瀝青組成物のいずれかを製造する方法も提供する。該方法は、ポリオレフィンまたは異なる低分子量のポリオレフィン混合物と瀝青原料とを、約75℃から約200℃で約30分から約6時間混合することを含む。本発明の他の実施の態様においては、該混合は、約5回転／分から約100回転／分の速度の低せん断力ミキサーを用いて行われる。
本発明は、a)瀝青原料、b)分子量約800から約50,000 g/molのポリオレフィン、及びc)必要に応じ一種以上の添加剤、を含み、ASTM D36の方法による軟化点が57℃から113℃であり、ASTM D5の方法で決定される25℃の針入度が少なくとも約12 dmmの、屋根材用の非ブローン瀝青原料を提供する。
本発明のある実施の態様においては、組成物のASTM D36の方法による軟化点は57℃と66℃の間にあり、ASTM D5の方法で決定される25℃の組成物の針入度が約18 dmmから約60 dmmである。本発明の他の実施の態様においては、組成物のASTM D36の方法による軟化点は70℃と80℃の間にあり、ASTM D5の方法で決定される25℃の組成物の針入度が約18 dmmから約40 dmmである。本発明の他の実施の態様においては、組成物のASTM D36の方法による軟化点は85℃と96℃の間にあり、ASTM D5の方法で決定される25℃の組成物の針入度が約15 dmmから約35 dmmである。本発明の更に他の実施の態様においては、組成物のASTM D36の方法による軟化点は99℃と107℃の間にあり、ASTM D5の方法で決定される25℃の組成物の針入度が約12 dmmから約25 dmmである。
図解と記述の目的で具体的な例が選ばれ、添付の図として示され、明細書の一部を形成している。これらの例と添付の図は本発明の範囲を何ら限定するものではない。
図1は、表1の軟化点データと、対応する添加剤の結晶化度の間の関係を可視化したグラフを示す。軟化点データは添加剤結晶化度の関数としてプロットされている。 図2は、表1の針入度データと、対応する添加剤の結晶化度の間の関係を可視化したグラフを示す。針入度データは添加剤結晶化度の関数としてプロットされている。 図3は、表2の軟化点データと、対応する添加剤の結晶化度の間の関係を可視化したグラフを示す。軟化点データは添加剤結晶化度の関数としてプロットされている。 図4は、表2の針入度データと、対応する添加剤の結晶化度の間の関係を可視化したグラフを示す。針入度データは添加剤結晶化度の関数としてプロットされている。
本発明は新規な瀝青組成物とその製造方法に関する。驚くべきことに、瀝青原料にポリオレフィンを添加することで、酸素含有ガスを通すことにより瀝青原料を酸化して得られる効果に類似した効果が得られることが見出された。この効果は原則として、他の添加物（例えばスチレン／ブタジエン／スチレン(SBS)三元ブロック共重合体）の添加が無くとも達成される。これは瀝青にポリオレフィンを添加することで、瀝青の針入度（硬度とも呼ぶ）、軟化点、粘度が業界水準に調整できることを意味する。このように本発明は、業界で典型的に行われている空気吹込(blowing)による瀝青の酸化の欠点を伴うことなく、瀝青を最適にする。
本発明はa)瀝青原料、b)分子量約800から約50,000 g/molのポリオレフィン、及びc)必要に応じ一種以上の添加剤、を含み、ASTM D36の方法による軟化点が70℃超で、ASTM D5の方法で決定される25℃の針入度が少なくとも約12 dmmである、非吹込屋根材グレードの瀝青組成物を提供する。
アスファルトとしても知られている瀝青は、殆どの原油といくつかの他の埋蔵物に含まれる粘着性の黒い高粘度液体、或いは準固体である。用語としてアスファルトと瀝青は共に天然或いは人造の形態の物質として、よく互換性を持って用いられており、いずれも本発明の対象となっている。工業用瀝青の製造は業界で一般に知られており、従ってここでは詳細には触れない。
本発明の瀝青原料はどの適切なタイプの瀝青からも製造できる。これには舗装用瀝青、或いは異なる舗装用瀝青の混合物も含まれる。舗装用瀝青は、酸素ブロー工程に用いられる瀝青原料（例えば屋根材融剤(flux)原料）より典型的には硬く（換言すれば低針入度である）、高めの軟化点と粘度を有する。舗装用瀝青は硬い瀝青、ピッチ、低針入度瀝青、及び屋根材融剤などと混合してもよい。
本発明範囲内の舗装グレード瀝青の非限定的な例としては、以下の性能グレード(performance grades)を有するいずれのものも含まれる：PG 46-34、PG 52-34、PG 52-28、PG 64-22、PG 64-16、PG 64-10、PG 67-22、PG 70-28、PG 70-22、PG 70-16、PG 70-10、PG 76-28、PG 76-22、PG 76-16、及びPG 76-10。更に本発明範囲内の舗装用瀝青の非限定的な例としては、以下の性能グレードを有するいずれのものも含まれる：50/70、60/90、80/100、80/120、及び120/150。
本発明では、瀝青原料は限定されるものではないが、以下の硬度、100/150 dmm pen、150/200 dmm pen、200/300 dmm pen、及び300+ dmm pen、を有する屋根材用瀝青のいずれからも製造することができる。
ここで開示されたすべての瀝青、及びそれらの製造、商業的入手性と使用については当該分野で一般的に知られており、従ってここでは詳細を触れない。
本発明の好ましい実施の態様においては、瀝青原料は舗装用瀝青である。
本発明のある実施の態様においては、瀝青原料は本発明の瀝青組成物の約65重量％から約99重量％の濃度で存在する。本発明の他の実施の態様においては、瀝青原料は本発明の瀝青組成物の約65重量％から約75重量％、約75重量％から約85重量％、約85重量％から約99重量％の濃度で存在する。本発明のより好ましい実施の態様においては、瀝青原料は本発明の瀝青組成物の約97重量％の濃度で存在する。
本発明のポリオレフィンは約800から約50,000 g/molの分子量（重量平均分子量、Mw）を有する。本発明のある態様においては、ポリオレフィンは約1000から約5000 g/mol、約5000から約10,000 g/mol、約10,000から約20,000 g/mol、約20,000から約30,000 g/mol、約30,000から約40,000 g/mol、約40,000から約50,000 g/molの分子量を有する。一つの態様においては、ポリオレフィンは約2000から約15,000 g/molの分子量を有する。他の態様においては、ポリオレフィンは約4000から約20,000 g/molの分子量を有する。本発明のポリオレフィンの分子量は、この分野でよく知られた方法であるゲル浸透クロマトグラフ法 (GPC)で決定される。GPC測定のために、試料は140℃で１，２，４−トリクロロベンゼンに2.0 mg/mlの濃度で溶解される。溶液試料(200 μL)は、140℃で1.0 mL/分の流量に保たれた、二つのPLgel 5 μm Mixed-D (300×7.5 mm)カラムを有するGPC中に注入される。該装置は二つの検出器（屈折率計と粘度検出器）を備えている。分子量（重量平均分子量、Mw）は線状ポリエチレンの狭いＭｗの標準サンプルにより得られた較正曲線を用いて決定される。
本発明のある実施の態様では、本発明の瀝青組成物を得るために用いられるポリオレフィンは結晶性である。本発明の他の態様では、発明の瀝青組成物を得るために用いられるポリオレフィンは半結晶性である。
本発明のある実施の態様では、本発明の瀝青組成物を得るために用いられるポリオレフィンは50％超の結晶化度を有する。本発明の他の実施の態様では、本発明の瀝青組成物を得るために用いられるポリオレフィンは75％超の結晶化度を有する。本発明の他の実施の態様では、本発明の瀝青組成物を得るために用いられるポリオレフィンは約50％から約60％、約60％から約70％、約70％から約80％、約80％から約90％、さらにより好ましい態様においては約90％から約100％の結晶化度を有する。そうしたポリオレフィンの結晶化度は示差走査熱量測定(DSC)、即ち当該分野では一般的に知られている方法で決定される。DSCは10℃/分の加熱、冷却速度で加熱、冷却、再加熱サイクルにより操作される。試料は最初-50℃に冷却され、その後150℃まで加熱、-50℃まで戻って冷却、次いで150℃まで再加熱される。結晶化度は、再加熱サイクルで得られる融解エンタルピーの値を、ポリエチレンもしくはポリエチレンコポリマーでは290 J/gm、ポリプロピレンでは190 J/gmで割って求められる。
特に好ましいポリオレフィンは約2,000から約5,000のMw、及び約90％から約100％の結晶化度を有する。
本発明のある実施の態様においては、本発明のポリオレフィンはポリエチレン(PE)単独重合体、低密度ポリエチレン(LDPE)単独重合体、線状低密度ポリエチレン(LLDPE)単独重合体、高密度ポリエチレン(HDPE)単独重合体、酸化低密度ポリエチレン(Ox LDPE)単独重合体、酸化高密度ポリエチレン(Ox HDPE)単独重合体、ポリプロピレン(PP)単独重合体、エチレン−アクリル酸(EAA)共重合体、エチレン−酢酸ビニル(EVA)共重合体、エチレン−無水マレイン酸(MAPE)共重合体、プロピレン−無水マレイン酸(MAPP)共重合体、フィッシャー・トロプシュ・ワックス(FT wax)、及びこれらの混合物から選ばれる。
ここで開示される全てのポリオレフィン、及びその製造、商業的入手性と使用については当該分野で一般的に知られており、従ってここでは詳細は触れない。
本発明のある実施の態様においては、ポリオレフィンは本発明の瀝青組成物の全重量の約0.5重量％から約25重量％の濃度で存在する。本発明の他の実施の態様においては、ポリオレフィンは本発明の瀝青組成物の全重量の約0.5重量％から約5重量％、約5重量％から約10重量％、約10重量％から約15重量％、約15重量％から約20重量％、及び約20重量％から約25重量％の濃度で存在する。本発明のより好ましい実施の態様においては、ポリオレフィンは瀝青組成物の全重量の約3重量％の濃度で存在する。
本発明のある実施の態様においては、本発明の瀝青組成物は約80℃から約115℃のASTM D36の方法により決定される軟化点を持つ。本発明の他の実施の態様においては、本発明の瀝青組成物は約80℃から約90℃、約90℃から約100℃、及び約100℃から約115℃のASTM D36の方法により決定される軟化点を持つ。
本発明のある実施の態様においては、瀝青組成物は一種以上の添加剤を含む。それらの添加剤の使用はこの分野ではよく知られている。それらの添加剤は瀝青製品のある特性（例えば針入度（換言すれば硬度）、粘度、及び軟化点）の改良に用い得る。そうした添加剤の本発明の範囲内の非限定的例は、可塑性物質(plastomers）、エラストマー、ワックス、ポリリン酸、フラックス油、可塑剤、酸化防止剤、そしてそれらの混合物を含む。更には当該分野では既知の他の汎用添加剤であるリサイクルタイヤゴム粉、及び非限定的例として消石灰やアミンなどの骨材飛散防止剤(anti-strip additives)などの添加剤を含む。本発明の他の実施の態様においては、瀝青組成物はゴム粉もしくはポリオクテナマー(polyoctenamer)、或いはその両方を添加剤として含包する。
本発明のある実施の態様においては、共に使用される一種以上の添加剤は、瀝青組成物総重量の約0.5重量％から約10重量％の濃度で存在する。本発明の他の実施の態様においては共に使用される一種以上の添加剤は、瀝青組成物総重量の約0.5重量％から約1重量％、1重量％から約5重量％、5重量％から約10重量％の濃度で存在する。
エラストマーは天然ゴム及び合成重合ゴムから選ばれる。本発明の範囲内の適切なエラストマーの非限定的な例には、ブチルゴム、ポリブタジエン、ポリイソプレン、及びポリイソブテンゴム、スチレン／ブタジエン／スチレン(SBS)三元共重合体等のスチレン／ブタジエン共重合体、スチレン／エチレン−ブチレン／スチレン(SEBS)三元共重合体、ポリ（スチレン−イソプレン−スチレン）(SIS)、エチレン−メタクリル酸(EMA)、エチレン−プロピレンジエンモノマー(EPDM)、エチレン−酢酸ビニル(EVA)、及び、エチレン−アクリル酸グリシジル三元重合体(EGA)が含まれる。
ワックスは官能化品或いは合成ワックス、或いは天然ワックスである。ワックスは酸化ワックスでも非酸化ワックスでもよい。本発明の範囲内の合成ワックスの非限定的な例としては、エチレンビス−ステアリン酸アミド(EBS)ワックス、フィッシャー・トロプシュ(FT)ワックス、酸化フィッシャー・トロプシュ(FTO)ワックス、ポリエチレン(PE)ワックスのようなポリオレフィンワックス、酸化ポリエチレン(OxPE)ワックス、ポリプロピレンワックス、ポリプロピレン／ポリエチレンワックス、アルコールワックス、シリコーンワックス、微結晶ろう(microcrystalline wax)やパラフィンなどの石油ワックス、及び他の合成ワックスが含まれる。本発明の範囲内の官能化ワックスの例としては、アミンワックス、アミドワックス、エステルワックス、カルボン酸ワックス、及び微結晶ろうが含まれる。天然ワックスは植物、動物、鉱物、或いはその分野で知られた他の源から得られる。本発明の範囲内の天然ワックスの非限定的な例としては、キャンデリアワックス、カルナウバろう、米糠ロウ、はぜろう(Japan wax)及びホホバ油などの植物ワックス；みつろう、ラノリン、及び鯨ろうなどの動物ワックス；モンタンワックス、オゾケライト及びセレシンろうなどの鉱物ワックスが含まれる。前述のワックスの如何なる混合物も本発明の範囲に含まれる。例えばフィッシャー・トロプシュ・ワックス(FT)とポリエチレンワックスの混合物である。
リン酸を製品の軟化点を上げるために、汎用の量で使用することができる。リン酸は異なる形態のリン酸の混合物を含む何らかの適切な形態で用い得る。例えば本発明の範囲内のいくつかの異なった形態のリン酸には、リン酸、ポリリン酸、スーパーリン酸、ピロリン酸、及び三リン酸が含まれる。
材料の可塑性や流動性を高めるために、可塑剤を汎用の量で使用することができる。本発明の範囲内の可塑剤の非限定的な例としては、炭化水素油（例えばパラフィン油、芳香油、ナフテン油）、長鎖アルキルジエステル類（例えばフタル酸ジオクチルなどのフタル酸エステル、及びアジピン酸ジオクチルなどのアジピン酸エステル）、セバチン酸エステル、グリコール、脂肪酸、リン酸及びステアリン酸エステル、エポキシ可塑剤（例えばエポキシ化大豆油）、ポリエーテル及びポリエステル可塑剤、アルキルモノエステル（例えばオレイン酸ブチル）、長鎖部分エーテルエステル（例えばセルロソブオレイン酸ブチル）、及びこの分野で知られた他の可塑剤が含まれる。
これらの材料の強度や柔軟性を損なうポリマーの酸化劣化を防止するために、酸化防止剤を通常の量で使用することができる。そうした酸化防止剤はこの分野でよく知られているため、ここでは詳細に触れない。
ここで開示されている全ての添加剤、及びその製造、商業的入手性、用途についても当該分野で既知であり、従って詳細は述べない。
本発明の他の実施の態様においては、瀝青組成物は一種以上の添加剤を含まない。本発明のある実施の態様において、瀝青組成物は如何なるブタジエン／スチレン共重合体をも含まない。本発明の他の実施の態様においては、瀝青組成物はブタジエン／スチレン／ブタジエン三元共重合体(SBS)を含まない。
本発明は、また、ポリオレフィン或いは異なる分子量と結晶化度を有するポリオレフィンの混合物、及び必要に応じ一種以上の添加剤を、適切な温度と攪拌及びこの分野で知られた全体的条件のもとで、瀝青原料に混合しここで述べる瀝青組成物を製造する方法を提供する。本発明のある実施の態様において、混合は約75℃から約200℃の温度で約30分から約6時間行われる。本発明の他の実施の態様において、混合は低せん断混合機を用い、約5回転／分から約100回転／分の速度で行われる。
本発明の瀝青組成物は、アスファルト屋根材板を製造するための塗布用アスファルトとして好適である。本発明のある実施の態様においては、瀝青組成物はASTM D3462の方法に定められた規格に適合する。又本発明の範囲内には、ここで述べる瀝青組成物から製造される屋根板、及びその製造方法も含む。
本発明の瀝青組成物の軟化点(SP)はASTM D36の方法により、針入度(PEN)（例えば硬度）は25℃の温度下でASTM D5の方法により、及び溶融粘度は回転型粘度計を用いASTM D4402の方法により測定される。
本発明の範囲内には次の針入度と軟化点範囲の組合せを有する屋根材用非ブローン瀝青物が含まれる。それらは各々25〜35と70〜80、20〜30と80〜90、20〜30と90〜100、30〜40と100〜110、10〜20と110〜120である。この場合の針入度はEN 1426により測定され、SPは1427により測定される。
次に述べる実施例は本発明を更に例証するものであるが、発明の範囲を何ら限定するものではない。
実施例
下の表1から4に示す通り、異なる結晶性及び半結晶性のポリオレフィンが、瀝青組成物の総重量に対し記載の重量％で瀝青原料（ベースアスファルト）に混合される。混合は約148℃から約160℃（華氏300度から320度）にて（非商用サイズの）低せん断混合機を用い、約100回転／分から約1000回転／分で約1時間から2時間行われ、本発明の瀝青組成物を得る。表1及び2に挙げたポリオレフィンは全て、例えば米国ニュージャージー州のHoneywell Internationalから市販されている。その唯一の例外はFTワックスで、例えばSasol Ltd.から購入可能である。
本発明の瀝青組成物の針入度（或いは硬度）は25℃の温度でASTM D5の方法により、軟化点(SP)はASTM D36の方法により測定された。溶融粘度は回転型粘度計を用いASTM D4402の方法により測定された。これらの測定により、本願の瀝青組成物の針入度と軟化点は未処理の瀝青原料の針入度及び軟化点との対比で、各々低め及び高めに評価され（下記の表1から4参照）、それらの値は当業者が酸化瀝青組成物において予測する針入度（硬度）と軟化点の値に近いものであった。また、これらの測定結果は高結晶性のポリオレフィンを用いること、及び／或いは相対的により多めのポリオレフィンを用いることにより、その効果が増すことを示している。図1及び図2は、表1の針入度データ及び軟化点データと対応する添加剤の結晶化度の関係を各々描いたグラフである。図3及び図4は、表2の針入度データ及び軟化点データと対応する添加剤の結晶化度の関係を各々描いたグラフである。
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Claims (10)

  1. a)瀝青原料、b)約800から約50,000 g/molの分子量を有するポリオレフィン、及び、c)必要に応じ一種以上の添加剤、を含み、ASTM D36の方法により決定される軟化点が70℃超で、ASTM D5の方法で決定される25℃の針入度が少なくとも約12 dmmである、屋根材用非ブローン瀝青組成物。
  2. ポリオレフィンが、ポリエチレン(PE)単独重合体、低密度ポリエチレン(LDPE)単独重合体、線状低密度ポリエチレン(LLDPE)単独重合体、高密度ポリエチレン(HDPE)単独重合体、酸化低密度ポリエチレン(Ox LDPE)単独重合体、酸化高密度ポリエチレン(Ox HDPE)単独重合体、ポリプロピレン(PP)単独重合体、エチレン−アクリル酸(EAA)共重合体、エチレン−酢酸ビニル(EVA)共重合体、エチレン−無水マレイン酸(MAPE)共重合体、プロピレン−無水マレイン酸(MAPP)共重合体、フィッシャー・トロプシュ・ワックス(FT wax)、及びこれらの混合物から選ばれる、請求項１に記載の瀝青組成物。
  3. 添加剤が可塑性物質、エラストマー、ワックス、ポリリン酸、フラックス油、可塑剤、酸化防止剤から選ばれる、請求項２に記載の瀝青組成物。
  4. ポリオレフィンが瀝青組成物の総重量の約0.5重量％から約25重量％、アスファルト原料が瀝青組成物の総重量の約65％から約99％、一種以上の添加剤が合計で瀝青組成物の総重量の約0.5重量％から約10重量％で存在する、請求項３に記載の瀝青組成物。
  5. ASTM D36の方法による軟化点が約80℃から約115℃である、請求項１に記載の瀝青組成物。
  6. スチレン／ブタジエン／スチレン三元共重合体(SBS)を含まない、請求項５に記載の瀝青組成物。
  7. 瀝青原料を結晶化度が75％超のポリオレフィンと混合することにより製造される、請求項１に記載の瀝青組成物。
  8. a)瀝青原料、b)約800から約50,000 g/molの分子量を有するポリオレフィン、c)必要に応じ一種以上の添加剤、を含み、ASTM D36の方法により決定される軟化点が57℃から113℃で、ASTM D5の方法で決定される25℃の針入度が少なくとも約12 dmmである、屋根材用非ブローン瀝青組成物。
  9. ASTM D36の方法により決定される軟化点が57℃から66℃で、ASTM D5の方法で決定される25℃の針入度が約18から約60 dmmである、請求項８に記載の瀝青組成物。
  10. ASTM D36の方法により決定される軟化点が70℃から80℃で、ASTM D5の方法で決定される25℃の針入度が約18から約40 dmmである、請求項８に記載の屋根材用非ブローン瀝青組成物。
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