JP2015520497A - 固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解電池およびそれら電池の動作方法 - Google Patents
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Abstract
Description
従属請求項2〜25は本発明の別の有益な構成または実施形態に関する。本発明の目的は、請求項26の特徴を備える固体酸化物燃料電池の動作方法によって達成される。請求項27〜34は別の有益な方法ステップに関する。
固体酸化物燃料電池であって、
a)複数のカソード・アノード電解質(CAE:cathode−anode−electrolyte)ユニットであって、それぞれが、
酸化剤用の第1の電極と、
可燃性ガス用の第2の電極と、
第1の電極と第2の電極間の固体電解質と、
を備えるカソード・アノード電解質と、
b)カソード・アノード電解質間の金属インターコネクトであって、
可燃性ガス用のガス分配構造を備え、カソード・アノード電解質の第2の電極と接触する第1のガス分配素子と、
酸化剤用のチャネルと調温流体用の別のチャネルとを備え、酸化剤用のチャネルが隣接するカソード・アノード電解質の第1の電極と接触する第2のガス分配素子と、
を含み、第1のガス分配素子と第2のガス分配素子が電気的に接続される金属インターコネクトと、
を備える固体酸化物燃料電池によって達成される。
a)複数のカソード・アノード電解質ユニットと、
b)複数のカソード・アノード電解質ユニット間の金属インターコネクトであって、
可燃性ガス用のガス分配構造を備える第1のガス分配素子と、
酸化剤用のチャネルと調温流体用の別のチャネルとを備える第2のガス分配素子と、
を含むインターコネクトと、
を備え、
少なくとも第1および第2の制御温度が測定され、
第1の温度が第2のガス分配素子に入る調温流体の温度または燃料電池の調温流体入口側で測定される代表温度であり、
第2の温度が第2のガス分配素子を出る調温流体の出口温度、燃料電池スタックの温度、燃料電池の調温流体出口側で測定される代表温度のうちの1つであり、
第2のガス分配素子に供給される調温流体の量が、第1および第2の温度差に基づき制御される方法によって達成される。
可燃性ガス用のガス分配構造を備え、カソード・アノード電解質ユニットと接触する第1のガス分配素子と、
酸化剤用のチャネルと調温流体用の別のチャネルとを備え、酸化剤用のチャネルが隣接するカソード・アノード電解質ユニットと接触する第2のガス分配素子とを含み、第1のガス分配素子と第2のガス分配素子が電気的に接続される。したがって、インターコネクトはカソード・アノード電解質ユニットを隣接するカソード・アノード電解質ユニットに電気的に接続する役割を果たす。加えて、インターコネクトは可燃性ガスと酸化剤を輸送する役割も果たす。インターコネクトは調温流体用のチャネルをさらに備え、特にカソード・アノード電解質ユニットを冷却する(主にSOFCユニット)あるいは加熱する(主にSOECユニット)。
具体的には、第1の開口の総開口面積はカソード・アノード電解質ユニットの陰極の総接触面の20%以上、好ましくは総接触面の約30%以上、最も好ましくは総接触面の約50%以上である。それによって、ガス分配素子を流れるガスの横方向分配が達成され、より均質的な流体分配、ひいてはより均一な流体温度が可能になる。
第2のガス分配素子4は、各電極に酸素を含有する反応体、すなわち酸化剤を供給するために使用される。図2に開示される第1のガス分配素子10は燃料入口16と燃料出口18とを有し、入口16から供給される燃料は入口16から出口18まで第1のガス分配素子10内を直線の流方向9に流れる。図2では、第1の層2は第2の層3の下方に配置される。
単位セル50を電解装置として動作させるには、酸素を含有する反応体が、アノードの役割を果たす同じ正酸素電極51に供給される。
インターコネクト40は燃料電池スタック103の2つの必須機能を組み合わせる。1つが電極51、53からの集電であり、もう1つが反応体、特に燃料と、CAEカソード・アノード電解質ユニット5間およびCAEカソード・アノード電解質ユニット5上の酸素含有ガスの集配である。
図3に示す実施形態は、カソード・アノード電解質ユニット5とインターコネクト40とを備える単位セル50の配置の断面を示しており、インターコネクトは第1のガス分配素子10と第2のガス分配素子4を備える。
好適な実施形態では、酸化剤用のチャネル20aは断面領域20fを有し、調温流体用のチャネル20bは断面領域20eを有する。2つの断面領域20e、20fの比は1:2〜2:1の範囲、好ましくは1:1である。
好適な実施形態では、波形は45度以上、より好ましくは60度超の傾斜角度(α)を有する。
好適な実施形態では、調温流体用のチャネル20bが入口端20cと出口端20dとを有する閉じたチャネルとして形成されるように、第2のガス分配素子4が第1のガス分配素子10に接続される。これは、各チャネル20bが入口端20cと出口端20d間の気密なチャネルを形成するように、波形シートをベース層1と接続することによって達成される。
完全に同量の燃料が燃料電池スタックのすべての単位セル50で変換されて共通の電流の流れが得られるため、燃料変換が増加すると、低燃料流の単位セル50は燃料欠乏のリスクにさらされる。高性能に達するには大きな変換が必要であるため、不十分な燃料分配は性能の制限または燃料欠乏による1個の単位セルの損傷を招く。
燃料電池スタック103は、固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解電池の動作方法によって動作させることができ、固体酸化物燃料電池は、
a)複数のカソード・アノード電解質ユニット5と、
b)カソード・アノード電解質ユニット5間の金属インターコネクト40であって、
可燃性ガス用のガス分配構造11を備える第1のガス分配素子10と、
酸化剤用のチャネル20aと調温流体用の別のチャネル20bとを備える第2のガス分配素子4と、
を含むインターコネクト40と、
を備え、
少なくとも第1の制御温度T1と第2の制御温度T2が測定され、
第1の温度T1が第2のガス分配素子4に入る調温流体の温度または燃料電池の調温流体入口側で測定される代表温度であり、
第2の温度T2が第2のガス分配素子4を出る調温流体の出口温度、燃料電池スタックの温度、燃料電池の調温流体出口側で測定される代表温度のうちの1つであり、
第2のガス分配素子4に供給される調温流体の量が第1の温度T1と第2の温度T2との温度差に基づき制御される。
固体酸化物電解電池を動作させる別の好適な方法ステップでは、調温流体が第2のガス分配素子4を加熱する。
図4は、長さ3aと幅3bを有するカソード・アノード電解質ユニット5を示し、カソード・アノード電解質ユニット5が第2の層3と接触する接触面3cを画定する。第2の層3は同じ接触面3cを備える。第2の層3の第1の開口15は接触面3cに配置される。好適な一実施形態では、第1の開口15すべての総面積は表面3c内の開口15、6およびその他の開口の総面積の20%以上である。接触面3cに沿って可燃性ガスをより一層均等に分配するため、さらに好適な実施形態では、第1の開口15すべての総面積は接触面3cの20%以上、さらに好ましくは約30%以上、最も好ましくは40%〜50%である。
さらに有利な方法ステップでは、第1の層2は、隣り合って配置され、燃料入口2bと燃料出口2cを接続する複数のチャネル13と、チャネル13を横切って延在し、隣り合って配置された少なくとも2つのチャネル13を流体接続する第1の開口15とを備え、可燃性ガスは各チャネル13を通って流れて第1の開口15に入り、第1の開口15内で各チャネル13の可燃性ガスが均等化される。
さらに、少ない冷却剤流では、スタックの中心と境界、たとえば最初と最後の燃料電池ユニット間の温度差が大きくなると予想される。これは熱機械的な理由からだけでなく、電気化学性能がスタック内の位置によって変動するという事実からも不都合である。たとえば封止材料の保護のためにスタック内の最高温度を通常念頭に置いておく必要があるため、燃料電池の一部の部品は必要とされるよりも低温で動作させられなければならない結果、低温の素子が低効率で動作し、性能全体が低下する。
しかしながら、過剰空気を用いる1つの欠点は、空気極に毒性物質を持ち込むことである。特に揮発性クロムは、スタックの上流に位置する金属部品から放出され、空気流によってスタックに運ばれることが知られている。揮発性クロムは電気化学反応および化学反応によって空気極に堆積しがちである。具体的には、揮発性クロムは電極に含まれるストロンチウムと瞬時に反応する。さらに、揮発性クロムは電極/電極インタフェースにクロム酸化物として電気化学的に堆積し、反応部位の数を減少させる可能性がある。クロムだけでなく、珪素、硫黄、その他の種も空気極の耐久性に影響を及ぼすことが知られている。
電解モードでは、高酸素含有ガスを反応生成物として貯蔵することができるように、電解反応から得られる高酸素含有ガスと調温流とを分離することが有益であろう。電解モードでは、調温流が、スタックを加熱し、必要に応じて吸熱電解反応に熱を供給し、最終的には動作全体が放熱となるいくつかの動作点で熱を除去するために使用される。
Claims (34)
- 固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解電池であって、
a)複数のカソード・アノード電解質ユニット(5)であって、それぞれが、
酸化剤用の第1の電極(51)と、
可燃性ガス用の第2の電極(53)と、
前記第1の電極(51)と前記第2の電極(52)との間の固体電解質(52)と、
を備えるカソード・アノード電解質ユニット(5)と、
b)前記カソード・アノード電解質ユニット(5)間の金属製のインターコネクト(40)であって、
前記可燃性ガス用のガス分配構造(11)を備え、前記カソード・アノード電解質ユニット(5)の前記第2の電極(53)と接触する第1のガス分配素子(10)と、
前記酸化剤用のチャネル(20a)と調温流体用の別のチャネル(20b)とを備え、前記酸化剤用のチャネル(20a)が隣接するカソード・アノード電解質ユニット(5)の前記第1の電極(51)と接触する第2のガス分配素子(4)と、
を含み、前記第1のガス分配素子(10)と前記第2のガス分配素子(4)が電気的に接続されるインターコネクト(40)と、
を備える固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解電池。 - 前記調温流体用のチャネル(20b)が前記第1のガス分配素子(10)と接触する、請求項1に記載の燃料電池。
- 前記第2のガス分配素子(4)が複数の波形を備え、前記波形が前記酸化剤用の複数のチャネル(20a)と前記調温流体用の複数の別のチャネル(20b)とを形成する、請求項1または2に記載の燃料電池。
- 前記波形が波形金属シートから成る、請求項3に記載の燃料電池。
- 前記波形が相互に平行に延在する複数のチャネル(20a、20b)を形成する、請求項4に記載の燃料電池。
- 前記調温流体用のチャネル(20b)が前記第1のガス分配素子(10)に向けて開放される、請求項3〜5のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記チャネル(20a、20b)が波形形状、ジグザグ形状、断面台形状のうちの何れか1つの形状を有する、請求項3〜6のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記調温流体用のチャネル(20b)が入口端(20c)と出口端(20d)のみを備える閉チャネルとして形成されるように、前記第2のガス分配素子(4)が前記第1のガス分配素子(10)に接続される、請求項1〜7のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記第1のガス分配素子(10)が燃料入口側(2a)から燃料出口側(2b)へ延在することによって、前記第1のガス分配素子(10)内の前記可燃性ガスの流方向(9)を画定し、前記第2のガス分配素子(4)の前記チャネル(20a、20b)が流体の主流方向(9)に沿って延在する、あるいは前記主流方向(9)に略垂直に延在する、請求項1〜8のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記酸化剤用のチャネル(20a)が断面領域(20f)を有し、前記調温流体用のチャネル(20b)が断面領域(20e)を有し、前記2つの断面領域(20e、20f)の比が1:2〜2:1の範囲、好ましくは1:1である、請求項1〜9のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記カソード・アノード電解質ユニット(5)が流体の流れ方向(9)に沿った長さ(3a)と幅(3b)とを有し、前記長さ(3a)と前記幅(3b)の比が好ましくは1超、より好ましくは1.5超、最も好ましくは2超である、請求項1〜10のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記波形がピッチ(20g)を有し、前記ピッチ(20g)が2mm〜8mmの範囲である、請求項3〜10のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記波形が45度以上、より好ましくは60度超の傾斜角度(α)を有する、請求項12に記載の燃料電池。
- 前記酸化剤用のチャネル(20a)および前記調温流体用のチャネル(20b)が1〜5mmの範囲の高さを有する、請求項1〜14のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記酸化剤用のチャネル(20a)が酸素含有ガス源と流体連通し、前記調温流体用のチャネル(20b)が別の調温ガスと流体連通するように構成されるマニホルドを備える、請求項1〜15のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記酸化剤用のチャネル(20a)および前記調温流体用のチャネル(20b)の両方が同じ酸素含有ガス源に流体連通するように構成されるマニホルドを備える請求項1〜14のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記第1のガス分配素子(10)が第1の開口(15)または第2の開口(6)を有する均質化素子である第2の層(3)を備え、前記第1の開口(15)の少なくともいくつかが長さ(28)および幅(29)を有し、前記長さ(28)が前記幅(29)よりも大きく、前記長さ(28)が流体の主流方向(9)を横切って延在する、請求項9〜16のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記第1のガス分配素子(10)が複数のチャネル、ピン、グリッド構造、および発泡体構造などの三次元構造のうち少なくとも1つを備える、請求項1〜17のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記第1のガス分配素子(10)のチャネルが少なくともバー素子(23)によって少なくとも部分的に遮断され、前記第2の層(3)が前記バー素子(23)をバイパスする開口(6)を備える、請求項18に記載の燃料電池。
- 前記第1の層(2)の前記ガス分配構造(11)が、相互に並べられ前記燃料入口(2b)を前記燃料出口(2c)と接続する複数のチャネル(13)を備え、前記チャネル(13)を横切って延在する前記第1の開口(15)が、相互に並べられる少なくとも2つのチャネル(13)が前記第1の開口(15)と流体連通するような長さ(28)を有する、請求項17〜19のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記チャネル(13)が相互に平行に延在し、前記第1の開口(15)が前記チャネル(13)に垂直に延在する、請求項20に記載の燃料電池。
- 前記チャネル(13)が放射方向に延在し、前記第1の開口(15)が周方向に延在する、請求項17〜20のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記第1のガス分配素子(10)および前記第2のガス分配素子(4)の少なくとも一方が型打ち抜き、型押し、ロール成形、打ち抜き、エッチング、または粉末冶金によって製造される、請求項1〜23のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記インターコネクト(40)または前記第1のガス分配素子(10)および前記第2のガス分配素子(4)の少なくとも一方が、特に共に溶接される金属層を備えることによって一体片を形成する、請求項1〜23のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記第2のガス分配素子(4)が少なくとも2つの部分から成り、前記少なくとも2つの部分が0.3mm以上の間隙幅を有する裂け目(4b)によって相互に分離される、請求項4に記載の燃料電池。
- 固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解電池の動作方法であって、前記固体酸化物燃料電池が、
a)複数のカソード・アノード電解質ユニット(5)と、
b)前記カソード・アノード電解質ユニット(5)間の金属製のインターコネクト(40)であって、
前記可燃性ガス用のガス分配構造(11)を備える第1のガス分配素子(10)と、
前記酸化剤用のチャネル(20a)と調温流体用の別のチャネル(20b)とを備える第2のガス分配素子(4)と、
を含むインターコネクト(40)と、
を備え、
少なくとも第1および第2の制御温度(T1、T2)が測定され、
前記第1の温度(T1)が前記第2のガス分配素子(4)に入る前記調温流体の温度または前記燃料電池の調温流体入口側で測定される代表温度であり、
前記第2の温度(T2)が前記第2のガス分配素子(4)を出る前記調温流体の出口温度、燃料電池スタックの温度、前記燃料電池の調温流体出口側で測定される代表温度のうちの1つであり、前記第2のガス分配素子(4)に供給される調温流体の量が前記第1および第2の温度(T1、T2)の温度差に基づき制御される、方法。 - 前記第2のガス分配素子(4)に供給される調温流体の量が最高、最低、または公称温度差に基づき制御される、請求項26に記載の固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解電池の動作方法。
- 前記第2のガス分配素子(4)に供給される前記調温流体の量と温度(T1)が、前記第1および第2の制御温度(T1、T2)が定義された最低値と最高値の間で維持されるように制御される、請求項26または27に記載の固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解電池の動作方法。
- 前記チャネル(20a)の前記出口での前記酸化剤の酸素分圧が前記酸化剤の総圧力の5%超、好ましくは10%超であるように、前記酸化剤の流量が電気化学反応に必要な化学量論的流を超過して維持される、請求項26〜28のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池の動作方法。
- 前記酸化剤と前記調温流体とが厳密に分離された流路(O1、O2)内で循環する、請求項26〜29のいずれか一項に記載の固体酸化物燃料電池または固体酸化物電解電池の動作方法。
- 前記調温流体が前記第2のガス分配素子(4)を加熱する、請求項30に記載の固体酸化物電解電池の動作方法。
- キャリアガスが前記酸化剤の前記流路(O1)に追加されて生成された酸素を回収し、前記インターコネクト(40)を出る前記キャリアガス内の酸素含有量を所定の範囲に維持するように前記キャリアガスの流量が制御される、請求項31に記載の固体酸化物電解電池の動作方法。
- 前記キャリアガスが循環され、酸素が前記インターコネクト(40)を出る前記キャリアガスから抽出されて、酸素の豊富なガスを個別に回収する、請求項32に記載の固体酸化物電解電池の動作方法。
- 酸素が前記インターコネクト(40)を出るときに個別に回収される、請求項31に記載の固体酸化物電解電池の動作方法。
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