JP2015201426A - リチウム二次電池用電解液およびこれを含むリチウム二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
R1〜R8は、それぞれ独立して、水素原子、置換もしくは非置換のC1〜C30のアルキル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のアルケニル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のアルキニル基、置換もしくは非置換のC3〜C30のシクロアルキル基、置換もしくは非置換のC3〜C30のシクロアルケニル基、置換もしくは非置換のC3〜C30のシクロアルキニル基、または置換もしくは非置換のC6〜C30のアリール基である。)
X1〜X5は、それぞれ独立して、ハロゲン原子またはハロゲン含有基であり、
Zは、NR9R10またはOR11であり、ここで、R9およびR10は、それぞれ独立して、置換もしくは非置換のC1〜C30のアルキル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のアルケニル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のアルキニル基、置換もしくは非置換のC3〜C30のシクロアルキル基、置換もしくは非置換のC3〜C30のシクロアルケニル基、置換もしくは非置換のC1〜C30のハロアルキル基、置換もしくは非置換のC6〜C30のアリール基、置換もしくは非置換のC6〜C30のハロゲン化アリール基、置換もしくは非置換のC7〜C20のアリールアルキル基、置換もしくは非置換のC1〜C20のヘテロアルキル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のヘテロシクロアルキル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のヘテロアリール基、または置換もしくは非置換のC1〜C20のアルデヒド基であり、R11は、置換もしくは非置換のC1〜C30のアルキル基である。)
R1〜R8は、それぞれ独立して、水素原子、置換もしくは非置換のC1〜C30のアルキル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のアルケニル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のアルキニル基、置換もしくは非置換のC3〜C30のシクロアルキル基、置換もしくは非置換のC3〜C30のシクロアルケニル基、置換もしくは非置換のC3〜C30のシクロアルキニル基、または置換もしくは非置換のC6〜C30のアリール基である。)
X1〜X5は、それぞれ独立して、ハロゲン原子またはハロゲン含有基であり、
Zは、NR9R10またはOR11であり、ここで、R9およびR10は、それぞれ独立して、置換もしくは非置換のC1〜C30のアルキル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のアルケニル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のアルキニル基、置換もしくは非置換のC3〜C30のシクロアルキル基、置換もしくは非置換のC3〜C30のシクロアルケニル基、置換もしくは非置換のC1〜C30のハロアルキル基、置換もしくは非置換のC6〜C30のアリール基、置換もしくは非置換のC6〜C30のハロゲン化アリール基、置換もしくは非置換のC7〜C20のアリールアルキル基、置換もしくは非置換のC1〜C20のヘテロアルキル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のヘテロシクロアルキル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のヘテロアリール基、または置換もしくは非置換のC1〜C20のアルデヒド基であり、R11は、置換もしくは非置換のC1〜C30のアルキル基である。)
LiCoO2、ポリビニリデンフルオライド、およびカーボンブラックを、96:2:2の重量比でN−メチルピロリドン(NMP)溶媒に添加して、スラリーを製造した。前記スラリーをアルミニウム(Al)薄膜に塗布および乾燥し、圧延して、正極を製造した。
−重量部は、有機溶媒の総量100重量部を基準として示した単位である。
実施例1〜4および比較例1〜7で製造された電解液の粘度、イオン伝導度、引火点、そして自己消火時間(self extinguished time、SET)をそれぞれ測定し、下記の表2に示した。
実施例1〜4と比較例1および2によるリチウム二次電池を、次の条件で充放電後、サイクル寿命特性を評価し、その結果を図2に示した。
実施例1〜3と比較例1および2によるリチウム二次電池を、化成工程実施後、満充電後、60℃のオーブンに2週間放置した後の厚さ変化率を測定し、その結果を図3に示した。
実施例1および2と比較例1および2によるリチウム二次電池に対して、それぞれ550N、600N、および650Nの圧力を加えてクラッシュ(crush)させることにより、外部デント(dent)による内部短絡発生模擬実験(blunt nail crush、BNC)を進行させ、その結果を図4および図5に示した。
実施例1および2と比較例1および2によるリチウム二次電池に対して、次の方法で貫通特性を評価し、結果を図6A〜図6Dと図7に示した。
L0:漏れなし
L1:漏れ発生、150℃未満で熱発生
L2:200℃未満で熱発生
L3:煙発生、200℃超過で熱発生
L4:火花発生
L5:爆発
実施例2および比較例2によるリチウム二次電池に対して、次の方法で圧縮特性を評価し、結果を図8に示した。
1)25℃で4.4V、0.05Cのカットオフ充電後、2時間以上72時間以内に休止する。
2)2つの鉄板の間に試料を置く。電池を側面に立てた状態で、電池の幅寸法の63%に相当する高さの治具を電池の側面に固定させる。
3)印加圧が13kNに達するまで圧縮する。最高圧に到達時、圧縮を解除する。
4)治具を外して、電池の表面温度と外観を観察する。
112 負極
113 セパレータ
114 正極
120 電池容器
140 密封部材
Claims (18)
- リチウム塩と、
下記の化学式1で表される硫黄含有化合物を含む有機溶媒と、
下記の化学式2で表されるホスファゼン化合物を含む添加剤とを含むことを特徴とする、リチウム二次電池用電解液。
R1〜R8は、それぞれ独立して、水素原子、置換もしくは非置換のC1〜C30のアルキル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のアルケニル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のアルキニル基、置換もしくは非置換のC3〜C30のシクロアルキル基、置換もしくは非置換のC3〜C30のシクロアルケニル基、置換もしくは非置換のC3〜C30のシクロアルキニル基、または置換もしくは非置換のC6〜C30のアリール基である。)
X1〜X5は、それぞれ独立して、ハロゲン原子またはハロゲン含有基であり、
Zは、NR9R10またはOR11であり、R9およびR10は、それぞれ独立して、置換もしくは非置換のC1〜C30のアルキル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のアルケニル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のアルキニル基、置換もしくは非置換のC3〜C30のシクロアルキル基、置換もしくは非置換のC3〜C30のシクロアルケニル基、置換もしくは非置換のC1〜C30のハロアルキル基、置換もしくは非置換のC6〜C30のアリール基、置換もしくは非置換のC6〜C30のハロゲン化アリール基、置換もしくは非置換のC7〜C20のアリールアルキル基、置換もしくは非置換のC1〜C20のヘテロアルキル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のヘテロシクロアルキル基、置換もしくは非置換のC2〜C30のヘテロアリール基、または置換もしくは非置換のC1〜C20のアルデヒド基であり、R11は、置換もしくは非置換のC1〜C30のアルキル基である。) - 前記化学式1において、R1〜R8は、それぞれ独立して、水素原子、または置換もしくは非置換のC1〜C30のアルキル基であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。
- 前記硫黄含有化合物は、前記有機溶媒の総量に対して、1〜20体積%で含まれることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。
- 前記硫黄含有化合物は、前記有機溶媒の総量に対して、1〜10体積%で含まれることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。
- 前記化学式2において、X1〜X5のうちの少なくとも1つは、ハロゲン原子であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。
- 前記化学式2において、X1〜X5は、それぞれハロゲン原子であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。
- 前記化学式2において、X1〜X5は、それぞれフッ素であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。
- 前記化学式2において、Zは、NR9R10であり、
R9およびR10は、それぞれ独立して、置換もしくは非置換のC1〜C30のアルキル基、または置換もしくは非置換のC1〜C30のシクロアルキル基であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。 - 前記化学式2において、Zは、OR11であり、
R11は、置換もしくは非置換のC1〜C30のアルキル基であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。 - 前記化学式2において、Zは、OR11であり、
R11は、置換もしくは非置換のC1〜C5のアルキル基であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。 - 前記ホスファゼン化合物は、下記の化学式3〜5で表される化合物のうちの1つであることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。
- 前記ホスファゼン化合物は、前記有機溶媒100重量部に対して、1〜30重量部で含まれることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。
- 前記ホスファゼン化合物は、前記有機溶媒100重量部に対して、3〜15重量部で含まれることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。
- 前記有機溶媒は、ジエチルカーボネート(DEC)、ジプロピルカーボネート(DPC)、メチルプロピルカーボネート(MPC)、エチルプロピルカーボネート(EPC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、エチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、ブチレンカーボネート(BC)、またはこれらの組み合わせのカーボネート系化合物をさらに含むことを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。
- 前記添加剤は、フルオロエチレンカーボネート、ビニルエチレンカーボネート、プロパンスルトン、スクシノニトリル、アジポニトリル、LiBF4、またはこれらの組み合わせをさらに含むことを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。
- 前記電解液の粘度は、7cP以下であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。
- 前記電解液のイオン伝導度は、5mS/cm以上であることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム二次電池用電解液。
- 正極と、
負極と、
セパレータと、
請求項1〜17のいずれか1項に記載の電解液とを含むことを特徴とする、リチウム二次電池。
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