JP2015200505A - 放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法 - Google Patents
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Abstract
Description
廃液中に含まれる放射性ストロンチウムはヨウ素に比べて半減期が長く、また、水への拡散性も高いため、放射性ストロンチウムを含む廃液をそのまま流出させることができず、放射性ストロンチウムを回収する必要がある。
東海再処理施設では、低レベル放射性廃液処理のためのプロセスを開発して、90Srの除去にチタン酸系吸着剤(READ−Sr)を用い、放射性ストロンチウムの除去を実施していることが、東海処理施設のホームページに記載されている(非特許文献1)。
また、廃水中に含まれる放射性ストロンチウムの濃度が低い場合であると、炭酸ストロンチウムの沈殿を生成することが困難であり、放射性ストロンチウムを有効に除去することができない。
詳細には、廃液中に含まれる放射性ストロンチウムが低濃度であっても、放射性ストロンチウムを効率よく除去することができる、放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法を提供することである。
放射性ストロンチウムを含む廃液に添加するストロンチウム塩の添加濃度が高いほど、放射性ストロンチウムの除去率を高くすることが可能となる。
更に本発明の放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法は、放射性ストロンチウムを含む排水の大量処理を可能とする。
更に、ストロンチウムの沈殿物を金属水酸化物で凝集沈殿させることで、ストロンチウムの沈殿物の沈降分離を速やかに実現することが可能となる。
また、廃液中から分離したストロンチウムを含む沈殿物からストロンチウムを溶解させて得られた溶液を、放射性ストロンチウムを含む廃液に添加配合するストロンチウム塩の代替物として利用することで、新たなストロンチウム塩を使用する必要がなくなり、極めて経済的な処理方法となる。
本発明の放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法は、放射性ストロンチウム含有廃液に、ストロンチウム塩を添加し、次いで、炭酸塩、炭酸ガス及び硫酸塩からなる群より選ばれる少なくとも1種を添加配合して、ストロンチウムを含む沈殿物を生成させ、該沈殿物を分離する工程を含むことを特徴とする、放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法である。
このようにして、廃液中に含まれるストロンチウムの含量を増大させることで、後の沈殿工程により得られる沈殿物の量も増大し、結果として放射性ストロンチウムを有効に除去回収することができることとなる。
上記炭酸塩及び硫酸塩は、望ましくは、炭酸ナトリウム、硫酸ナトリウム、炭酸カリウム、硫酸カリウム等のアルカリ金属の炭酸塩及び硫酸塩を好適に用いることができ、これらを単独で又は2種以上混合して用いることができる。特に望ましくは、これらの炭酸塩や硫酸塩は予め水に溶解させて添加配合することが、ハンドリングや計量性の点から好ましい。
炭酸塩等の添加量は、廃液中に含まれるストロンチウムの理論反応量から適宜決定されるが、例えば、理論反応量の1.5倍以上の量を添加することが反応完結の点から望ましい。
更に、pH調整剤を添加してアルカリ条件下となるように調整して、溶解しているストロンチウムと炭酸ガス、炭酸塩や硫酸塩と、溶解しているストロンチウムとを反応させて沈殿物を形成させる。
特に炭酸ガスを用いる場合には、pHが9を下回ると、生成した沈殿物が再溶解するため、アルカリ状態を保持するように調整する。
得られた当該沈殿物には放射性ストロンチウムと非放射性ストロンチウムとが含まれている。
かかるpH調整のためのpH調整剤としては、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等を用いることができる。
反応槽の温度は、生成された炭酸ストロンチウムや硫酸ストロンチウムの溶解度が高くならないように、可能な限り低いほうが望ましく、室温程度であれば、実用上問題はない。
廃液中で金属水酸化物を形成するための金属塩としては、塩化第一鉄、塩化第二鉄、硫酸第一鉄、硫酸第二鉄、硝酸第一鉄、硝酸第二鉄、硫酸アルミニウム、塩化アルミニウム、ポリ塩化アルミニウム及び硫酸アルミニウムカリウムからなる群より選ばれる少なくとも1種を用いることができる。
高分子凝集剤としては、ストロンチウム反応物を凝集沈殿させることができるものであれば、特に限定されず公知の任意の高分子凝集剤を使用することができ、例えばアニオン、カチオン、ノニオン凝集剤等を適宜選択して用いることができる。
具体的には、ストロンチウムを含む沈殿物を、例えば、塩酸、硝酸、酢酸等の酸に溶解する酸処理を実施することで、pHを3以下とし、沈殿物に含まれるストロンチウムを溶解させることができる。
放射性ストロンチウムを含む廃液に添加配合するストロンチウム塩の代替物として利用できることで、新たなストロンチウム塩を使用する必要がなくなり、極めて経済的な処理方法とすることができる。特に2段階目の処理により得られた沈殿物を、酸処理して用いることが添加する非放射性ストロンチウムの利用効率の点から好適である。
[使用原料]
(1)食塩:商品名 赤穂の塩 (株)天塩(販売) 赤穂化成(株)(製造)
(2)ストロンチウム:試薬 塩化ストロンチウム六水和物(SrCl2・6H2O) 関東化学(株)
(3)炭酸ナトリウム:試薬 炭酸ナトリウム(Na2CO3) 関東化学(株) 鹿1級
(4)硫酸ナトリウム:試薬 硫酸ナトリウム(Na2SO4) 関東化学(株) 特級
(5)ポリ鉄:日鉄鉱業(株)
(6)高分子凝集剤:商品名 アコフロックA150 MTアクアポリマー(株)
(7)塩酸:試薬 関東化学(株) 鹿1級
(8)純水
(9)海水
上記食塩(赤穂の塩)を純水1Lに対して35gの割合で溶解させたものを擬似海水とした。
疑似海水にストロンチウム塩(試薬 塩化ストロンチウム六水和物(SrCl2・6H2O))を200mg/lの割合で添加配合した。
次いで、硫酸ナトリウムを、下記表1に示すように、1000mg/l、2000mg/l、3000mg/l、4000mg/l添加し、20%炭酸ナトリウム又は20%水酸化ナトリウムを用いてpH11に溶液を調整して、ストロンチウムを含む沈殿物を形成させた。
該各溶液に高分子凝集剤を5mg/l添加して該沈殿物を凝集させ、静置した。
その後、No.5Aろ紙を用いて濾過し、ストロンチウムを含む沈殿物と濾液(処理水)とに分離した。
その結果を表1に示す。
疑似海水にストロンチウム塩(試薬 塩化ストロンチウム六水和物(SrCl2・6H2O))を200mg/lの割合で添加配合した。
次いで、硫酸ナトリウムを、下記表2に示すように、4000mg/l添加し、20%炭酸ナトリウム又は20%水酸化ナトリウムを用いてpH11に溶液を調整した。
実施例11及び13については、次いで、ポリ鉄を1ml/lの割合で添加配合し、再度20%炭酸ナトリウム又は20%水酸化ナトリウムを用いてpH11に溶液を調整して、ストロンチウムを含む沈殿物を形成させた。なお、20%炭酸ナトリウムを用いてpHを調整する場合には、再度のpH調整にも20%炭酸ナトリウムを用い、20%水酸化ナトリウムを用いてpHを調整する場合には、再度のpH調整にも20%水酸化ナトリウムを用いた。
実施例12及び14は、ポリ鉄の添加及びpH11の再調整は行わなかった。
その後、該各溶液に高分子凝集剤を5mg/l添加して該沈殿物を凝集させ、静置した。
次いで、No.5Aろ紙を用いて濾過し、ストロンチウムを含む沈殿物と濾液(処理水)とに分離した。
その結果を表2に示す。
放射性ストロンチウムが206ベクレル/l含まれる海水に、ストロンチウム塩(試薬 塩化ストロンチウム六水和物(SrCl2・6H2O))を、下記表3に示すように、50〜200mg/lの割合で添加配合した。
次いで、硫酸ナトリウムを4000mg/l添加し、20%炭酸ナトリウムを用いてpH11に溶液を調整し、次いで、ポリ鉄を1ml/lの割合で添加配合し、再度20%炭酸ナトリウムを用いてpH11に溶液を調整して、ストロンチウムを含む沈殿物を形成させた。
その後、該各溶液に高分子凝集剤を5mg/l添加して該沈殿物を凝集させ、静置した。
次いで、No.5Aろ紙を用いて濾過し、ストロンチウムを含む沈殿物と濾液(処理水)とに分離した。
また、得られた各濾液(処理水)中に含まれる放射性ストロンチウムの量(90Sr Bq/l)を、「放射性測定シリーズNo.2「放射性ストロンチウム分析法」」(文科省)に従って、測定した(アロカ社製 LBC−4312(低バックグラウンドα/β自動測定装置))。
その結果を表3に示す。
放射性ストロンチウムが206ベクレル/l含まれる海水に、ストロンチウム塩(試薬 塩化ストロンチウム六水和物(SrCl2・6H2O))を、200mg/lの割合で添加配合した。
次いで、20%炭酸ナトリウムを用いてpH11に溶液を調整し、次いで、ポリ鉄を1ml/lの割合で添加配合し、再度20%炭酸ナトリウムを用いてpH11に溶液を調整して、ストロンチウムを含む沈殿物を形成させた。
その後、該各溶液に高分子凝集剤を5mg/l添加して該沈殿物を凝集させ、静置した。
次いで、No.5Aろ紙を用いて濾過し、ストロンチウムを含む沈殿物(沈殿物―1)と濾液(処理水―1)とに分離した。
また、得られた濾液(処理水−1)中に含まれる放射性ストロンチウムの量(90Sr Bq/l)を、「放射性測定シリーズNo.2「放射性ストロンチウム分析法」」(文科省)に従って、測定した(アロカ社製 LBC−4312(低バックグラウンドα/β自動測定装置))。
その結果を表4に示す。
具体的には、処理水−1に、再度、放射性ストロンチウム塩(試薬 塩化ストロンチウム六水和物(SrCl2・6H2O))を、200mg/lの割合で添加配合した。
次いで、20%炭酸ナトリウムを用いてpH11に溶液を調整し、次いで、ポリ鉄を1ml/lの割合で添加配合し、再度20%炭酸ナトリウムを用いてpH11に溶液を調整して、ストロンチウムを含む沈殿物を形成させた。
その後、該各溶液に高分子凝集剤を5mg/l添加して該沈殿物を凝集させ、静置した。
次いで、上澄液をNo.5Aろ紙を用いて濾過し、ストロンチウムを含む沈殿物(沈殿物―2)と濾液(処理水―2)とに分離した。
また、得られた各濾液(処理水)中に含まれる放射性ストロンチウムの量(90Sr Bq/l)を、「放射性測定シリーズ No.2「放射性ストロンチウム分析法」」(文科省)に従って、測定した(アロカ社製 LBC−4312(低バックグラウンドα/β自動測定装置))。
その結果を表4に示す。
放射性ストロンチウムが206ベクレル/l含まれる海水に、上記実施例20で得られた沈殿物―2を添加し、更にストロンチウム塩(試薬 塩化ストロンチウム六水和物(SrCl2・6H2O))を、100mg/lの割合で添加配合した。これに、塩酸を添加配合して、pHを3に調整した。
次いで、20%炭酸ナトリウムを用いてpH11に溶液を調整し、次いで、ポリ鉄を1ml/lの割合で添加配合し、再度20%炭酸ナトリウムを用いてpH11に溶液を調整して、ストロンチウムを含む沈殿物を形成させた。
その後、該各溶液に高分子凝集剤を5mg/l添加して該沈殿物を凝集させ、静置した。
次いで、No.5Aろ紙を用いて濾過し、ストロンチウムを含む沈殿物と濾液(処理水―3)とに分離した。
また、得られた濾液(処理水−3)中に含まれる放射性ストロンチウムの量(90Sr Bq/l)を、「放射性測定シリーズNo.2「放射性ストロンチウム分析法」」(文科省)に従って、測定した(アロカ社製 LBC−4312(低バックグラウンドα/β自動測定装置))。
その結果を表4に示す。
Claims (8)
- 放射性ストロンチウム含有廃液に、ストロンチウム塩を添加し、次いで、炭酸塩、炭酸ガス及び硫酸塩からなる群より選ばれる少なくとも1種を添加配合して、ストロンチウムを含む沈殿物を生成させ、該沈殿物を分離する工程を含むことを特徴とする、放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法。
- 請求項1記載の放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法において、ストロンチウムを含む沈殿物を生成させた後、高分子凝集剤を添加配合して該沈殿物を凝集させて、沈殿物と処理液とに分離することを特徴とする、放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法。
- 請求項1または2記載の放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法において、ストロンチウム塩は、塩化ストロンチウム、硝酸ストロンチウム又は酢酸ストロンチウムであることを特徴とする、放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法。
- 請求項1乃至3いずれかの項記載の放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法において、炭酸塩及び硫酸塩は、アルカリ金属の炭酸塩及び硫酸塩であることを特徴とする、放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法。
- 請求項1乃至4いずれかの項記載の放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法において、廃液中で金属水酸化物を生成するための金属塩を添加配合して金属水酸化物を生成させ、ストロンチウムを含む沈殿物を、更に金属水酸化物とともに凝集沈殿させることを特徴とする、放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法。
- 請求項5記載の放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法において、金属水酸化物を形成するための金属塩は、塩化第一鉄、塩化第二鉄、硫酸第一鉄、硫酸第二鉄、硝酸第一鉄、硝酸第二鉄、硫酸アルミニウム、塩化アルミニウム、ポリ塩化アルミニウム及び硫酸アルミニウムカリウムからなる群より選ばれることを特徴とする、放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法。
- 請求項1乃至6いずれかの項記載の放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法において得られた処理液に、請求項1乃至6いずれかの項記載の方法を更に1回以上実施して多段階処理することを特徴とする、放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法。
- 請求項1乃至7いずれかの項記載の放射性ストロンチウムを含む廃液を処理する方法において、得られたストロンチウムを含む沈殿物を酸処理してストロンチウムを溶解させ、溶解したストロンチウムを、上記処理対象の放射性ストロンチウムを含む廃液に添加配合するストロンチウム塩の代替物として使用して、請求項1乃至7いずれかの項記載の処理方法を繰り返し行なうことを特徴とする、放射性ストロンチウムを含む廃液の処理方法。
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