JP2015147202A - 金属ハニカム触媒装置の製造方法および金属ハニカム触媒装置 - Google Patents
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Abstract
Description
燃料電池における触媒装置のガス通過経路は、図11(a)のように構成されている。燃料ガス101が、ガス中の硫黄を除去する水素脱硫触媒102,炭化水素を水素に水蒸気改質する改質触媒103,CO濃度を低下させる変成触媒104,COを除去する選択酸化触媒105を、順に通過して生成された水素が、燃料電池のスタック106へ導入されている。
図12〜図14は各種の触媒装置の断面構造を示している。
例えば、図12に示す触媒装置は、触媒金属111を担持させた直径数mm〜数十mm程度のセラミックボール112を敷詰め、そこに被反応体であるガス113を通過させて改質している。
金属ハニカム触媒装置118は、図15(a)に示すように、金属製の波板119と平板120を交互に積層しながら巻いた構造である。波板119と平板120の表面には、触媒となる金属微粒子およびその金属微粒子を固定化する担持体からなる触媒層(図示せず)が形成された構造である。
まず、図15(b)のように、金属製の波板119および平板120を重ねながら巻きとり、波形状と平形状の積層からなるハニカム構造体122を形成する。ここで、波板119と平板120の接触面121には、例えば波状119の頂点と平板120の接する箇所に接着の効果がある材料である接着剤やロウなどを形成しておき、巻き取り後に高温処理することで接着している。
図16(a)は波板と平板の接触部を表す断面図、図16(b)は金属ハニカム触媒の斜視図である。
特許文献1の波形状の基材は紙であり、アプリケーターロールに対して押し付けることでアプリケーターロール上の接着剤を転写している。しかし、金属ハニカム触媒への適用を考えた場合、基材は金属製であり、基材自体に剛性があるため、波形状のバラツキに対して、アプリケーターロールへの正確な押し付けが困難である。また、特許文献1のように基材が紙の場合は、塗布された接着剤の水分もしくは溶剤成分が基材に浸み込むため、塗布された接着剤の流動が起きにくい。しかし金属ハニカム触媒への適用を考えた場合、基材が金属であり塗布された触媒溶液の溶媒成分を吸収できず、塗布された触媒溶液は表面張力の影響を受け、波形状の谷部へ触媒溶液が流動し、膜厚バラツキや、塗布膜にクラックが発生し、均一、かつ安定に触媒溶液を塗布することが難しい。
この金属ハニカム触媒装置は、波形状に形成された金属箔のコルゲート基板1と、平形状の金属箔の平形基板2とを重ねながら巻いて、内側にガス通路が形成されたハニカム構造体28に加工されている。
乾燥炉7,8を通過してそれぞれの両面に触媒層が形成されたコルゲート基板1と平形基板2は、巻き取り工程S5において前記ハニカム形状に巻き取る。ここでは軸芯を用いずに巻き取る内容を図示したが、軸芯に巻きつけることで中空状に巻き取ることも可能である。
− 触媒層となる触媒溶液 −
第1,第2塗布工程S1,S2において、前記塗布装置3〜6によって塗布されて触媒層となる触媒溶液には、触媒金属およびセラミックスの微粒子および金属酸化物の前駆体を混合させた水溶液を用いた。ここで触媒金属はPt、Rh、Ru、Pd、Niなどの少なくとも一つを使用、セラミックス微粒子は、Al2O3、SiO2などの少なくとも一つを用い、所定の粒子径に粉砕したものを使用した。また金属酸化物の前駆体としては、アルミナゾルやシリカゾルなど縮合反応することによりセラミック構造を形成する材料を用いた。
第1,第2塗布工程S1,S2において、塗布装置3〜6による触媒溶液の塗布方法を説明する。
先ず、触媒溶液10をノズル11から所定速度で吐出させる。このとき、搬送中のコルゲート基板1の裏面に背面電極13を設置し、ノズル11と背面電極13の間に電圧14を印加する。すると、ノズル11から吐出された触媒溶液10は帯電し、背面電極13の方向へ飛翔する。その際、飛翔する触媒溶液10は乾燥しながら静電爆発を起こし、微粒子化する。そのため、触媒溶液は飛翔中に微粒子化および乾燥が促進され、高固形分な微粒子液滴となってコルゲート基板1の表面へ付着する。その結果、コルゲート基板1に付着したときには触媒溶液10の流動性は低減し、表面張力による塗布膜厚の変動が発生せず、コルゲート基板1に均一にスプレー塗布することが可能である。
図3は、浸漬法(ディッピング法)など通常の塗布方法でコルゲート基板1に形成された触媒層の膜質を示す比較例である。平形基板2の場合もコルゲート基板1の場合と同様である。
図4は、図2に示した方法で触媒層をコルゲート基板1に塗布した場合を示している。平形基板2の場合もコルゲート基板1の場合と同様である。
触媒性能に関しても、触媒層の表面凹凸が大きくなる、かつ、膜内に空隙が多くなると、被反応ガスとの接触面積が向上するため、触媒性能を向上させる効果もある。
図5(a)は図1における巻き取り工程S5の拡大図を示す。
触媒層22,23が形成されたコルゲート基板1と、触媒層24,25が形成された平形基板2とを、巻き取り工程S5で巻き取ると、コルゲート基板1の頂点と平形基板2とが当接する箇所Bにおいて応力が強くかかるため、触媒層の膜質が図3(b)の比較例の触媒層のように密であった場合には、触媒層が剥れる、もしくは空間ができる、という前述した課題に対する対策が必要である。
図6(a)は、平坦個所Pを形成しなかった図5(a)の場合において、触媒層23と触媒層24が接触する直前の状態を示している。図6(b)は図5(a)の場合において、触媒層23と触媒層24が接触した後の状態を示している。
図6(a)のように触媒層24の頂点部を潰していない場合は、図6(b)のように、コルゲート基板1の触媒層23と平形基板2の触媒層24とが変形しながら接触するため、触媒層へ横方向のせん断応力が強くかかる。そのため、接触部で触媒層が剥離する可能性がある。
巻き取り工程において前記溶接を実施することによって、コルゲート基板1と平形基板2の距離を近づけることができ、溶接を安定にすることができる。
前述したスプレー方式で触媒溶液を塗布して形成したコルゲート基板1の触媒層24は触媒溶液が放射状に塗布されるため、コルゲート基板1に形成された触媒層24の厚みは、図8に示すように幅方向の端部Cが、幅方向の中央部に比べて薄くなる。その結果を利用し、コルゲート基板1と平形基板2とを溶接する箇所を、基材の幅方向の端部Cに部分的に設けることが好ましい。
なお、コルゲート基板1の波形状の頂点の稜線Z−ZZにおいて平形基板2と溶接した場合には、製品として使用する際の温度衝撃、物理的衝撃による歪が溶接部にかかり易く、使用中に触媒層が剥離する可能性があるが、これに対して、端部Cを部分的に溶接することは、製品寿命をより向上させることができる。
コルゲート基板1および平形基板2を所定長さ巻き取ったハニカム構造体28の外周部の両端付近に、レーザーなどを照射するように加熱装置9を配置し、平形基板2の外周側、つまり、平形基板2のコルゲート基板1と接触していない方の面から溶接処理を実施した。コルゲート基板1と金属平板2の接触部を確実に認識して加熱装置9で溶接処理するために、ハニカム構造体28の開口部側、つまりコルゲート基板1と金属平板2の巻き取り方向と直交する方向から見たハニカム構造体28の端面が確認できる場所にカメラなどの認識装置27を設置し、加熱装置9によって溶接する箇所を認識しながら処理した。
図10は本実施の形態により作成された金属ハニカム触媒における触媒層の形状を表す断面図である。
2 平形基板
3,4,5,6 塗布装置
7,8 乾燥炉
9 溶接装置
S1,S2 第1,第2塗布工程
S3,S4 第1,第2乾燥工程
S5 巻き取り工程
17 触媒金属
16 触媒金属の担持体
18 金属酸化物前駆体
22,23,24,25 触媒層
28 ハニカム構造体
Claims (9)
- 触媒金属と触媒金属の担持体および金属酸化物前駆体からなる溶液を、波形状に形成された金属箔のコルゲート基板と平形状の金属箔の平形基板に塗布する塗布工程と、
塗布された前記溶液を乾燥して触媒層を形成する乾燥工程と、
前記触媒層が形成された前記コルゲート基板と前記平形基板を積層して巻き取り、巻き取った前記コルゲート基板と前記平形基板を溶接して螺旋構造のハニカム構造体とする巻き取り工程とからなる、
金属ハニカム触媒装置の製造方法。 - 前記巻き取り工程において前記平形基板と接触する前記コルゲート基板の頂点に対し、前記塗布工程の後で前記乾燥工程の前において、前記コルゲート基板の頂点に接触物を接触させ、平らな平坦個所を形成する、
請求項1記載の金属ハニカム触媒装置の製造方法。 - 前記溶接の後、前記ハニカム構造体を200〜700℃の温度に昇温する焼成工程を有することを特徴とする、
請求項1または2記載の金属ハニカム触媒装置の製造方法。 - 前記塗布工程の塗布方法が、スプレー塗布方法であることを特徴とする、
請求項1〜3の何れか記載の金属ハニカム触媒の製造方法。 - 前記塗布工程の塗布方法が、溶液に電荷を印加して塗布する静電スプレー塗布方法であることを特徴とする、
請求項1〜4の何れか記載の金属ハニカム触媒装置の製造方法。 - 前記溶接は、前記平形基板と前記コルゲート基板の頂点をレーザー溶接する、
請求項1〜5の何れか記載の金属ハニカム触媒装置の製造方法。 - 波形状に形成された金属箔の表面に触媒金属と触媒金属の担持体および金属酸化物前駆体からなる触媒層を形成したコルゲート基板と、平形状の金属箔の表面に触媒金属と触媒金属の担持体および金属酸化物前駆体からなる触媒層を形成した平形基板とを重ねて螺旋構造に巻いたハニカム構造体であり、
前記コルゲート基板と前記平形基板の接触部における触媒層の密度が、接触していない箇所の触媒層の密度より高い、
金属ハニカム触媒装置。 - 前記コルゲート基板および前記平形基板の被反応気体と接触する
個所の触媒層の表面粗さが、前記触媒層における前記触媒金属の担持体の粒子径より大きいことを特徴とする、
請求項7記載の金属ハニカム触媒装置。 - 前記コルゲート基板と前記平形基板との巻き取り方向と直交する方向と平行な幅方向において端部のみを溶接したことを特徴とする、
請求項7または8記載の金属ハニカム触媒装置。
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