JP2015113253A - 多結晶シリコン製造装置および製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】テトラクロロシランガスを亜鉛ガスで還元して多結晶シリコンを製造する際に、反応器の加熱と冷却を繰り返すヒートサイクル、及び反応器の解体と組み立てを繰り返しで生じる機会損失を回避して、１）多結晶シリコンの生産性を改善し、２）製造エネルギーの利用効率を改善し、３）セラミック製の反応器の寿命を延ばす、多結晶シリコンの製造装置及び製造方法の提供。【解決手段】円筒形の反応器３を縦方向に貫通孔を備えた台座１０に据え付け、その台座１０の貫通孔出口のピストンバルブ弁体２０で弁座１４を閉じて多結晶シリコンを製造した後、反応温度を維持したまま原料ガスを止め、ピストンバルブ弁体２０を開いて、自然又は機械的衝撃によりピストンバルブ上に落下した多結晶シリコンを回収する多結晶シリコン製造装置。【選択図】図１

Description

本発明は、多結晶シリコンの製造装置および製造方法に関する。詳しくは、テトラクロロシランガスを亜鉛ガスで還元する亜鉛還元法によって、管状集合多結晶シリコンを製造して、効率的に回収する多結晶シリコン製造装置および製造方法に関する。

特許文献１は、亜鉛還元法によって、本発明と同様の製品を得る多結晶シリコンの製造法について開示する。特許文献１の多結晶シリコン製造方法は、反応器として縦型の反応器を使用し、反応温度８００〜１２００℃でテトラクロロシランガスを亜鉛ガスで還元して、反応器頂部に設置されたテトラクロロシランガス導入管の直下に、管状集合多結晶シリコンを生成させ、成長して脱落した多結晶シリコンを、反応器下部または冷却・粉砕装置１０で冷却し、必要に応じて粉砕した後、反応器底部または冷却・粉砕装置１０（反応器と併置、特許文献１の図２参照）に設けられたシャッター型の弁などによって反応器の系外に排出し、あるいは、反応器下部をシリコンの融点である１４２０℃以上に加熱することにより、シリコンを融解した状態（シリコン融液の状態）で連続的に反応器の系外へ取り出すこともできると開示する。

しかしながら、当該分野の技術者においても実施をすることができる程度に明確かつ十分な開示が無く、具体的な開示としては、実施例１〜４において、四塩化珪素（テトラクロロシラン）ガスおよび亜鉛ガスの供給を停止し、反応器を冷却した後、解体時に内部を観察し、または、反応器下部を開放して四塩化珪素ガスの導入管の管口に付着した多結晶シリコンの生成状況、または、反応器底部への落下を確認したとするに止まる。

一方、特許文献２のシリコン粉製造方法は、本発明の製品が管状集合多結晶シリコンであるのに対し、シリコン粉の製造法であるが、特許文献２の図１に示されるように、亜鉛ガスを鉛直方向に立設された９５０〜１２００℃の反応管１０の側周面に設けられた亜鉛ガス供給口３０ａから、四塩化珪素ガスを亜鉛ガス供給口３０ａよりも下方から反応管１０の中心軸に沿って上方に向かって吐出させてシリコン粉を生成させ、反応管１０の下部１０ｂに設けられた上下のゲートバルブ１０２、１０３からなるシリコン粉堆積部１００の下部のゲートバルブ１０３（閉状態）上に落下したシリコン粉の堆積量を検知手段（図示せず）等により確認した後、上部のゲートバルブ１０２を閉鎖状態とし、下部のゲートバルブ１０３を開放状態として、下方のシリコン粉排出口２４から、生成シリコン粉を取り出すことができると開示する。

しかしながら、シリコン粉堆積部１００が、９５０〜１２００℃に及ぶ反応管１０の輻射熱や酸性の反応ガス等にさらされる環境下であるにも拘わらず、ゲートバルブ１０２、１０３の材質、構造、サイズ、耐熱性、開閉方法、ゲートバルブ１０３上のシリコン粉堆積量の検知手段、シリコン粉回収方法等について、当該分野の技術者においても実施をすることができる程度の明確かつ十分な開示が無い。

特開２００７−１４５６６３号公報 特開２００９−１０７８９６号公報

前述のとおり、特許文献１に、テトラクロロシランガスを亜鉛ガスで還元して多結晶シリコンを製造する縦型反応器から多結晶シリコンを回収する装置および回収する方法が開示されている。特許文献１の多結晶シリコン製造方法によれば、セラミック材料（石英または炭化珪素製）の縦型反応器を用いて、反応温度８００〜１２００℃でテトラクロロシランガスを亜鉛ガスで還元して、管状集合多結晶シリコンを製造することができるが、その製品を回収するには、原料ガスの導入を止め、反応器を外気温まで冷却した後、解体または反応器下部を開放する（以降、解体と表現する）必要があった。

すなわち、特許文献１の多結晶シリコン製造方法では、反応器の加熱、冷却の繰り返し（ヒートサイクル）と反応器の解体と組み立ての繰り返しを避けることができない。このため、
１）ヒートサイクルと反応器の解体と組み立てに、長い時間や日数を必要とするので、多結晶シリコンの生産性とその製造に費やすエネルギーの利用効率が低くなる、
２）そのヒートサイクルに伴うセラミック材料の熱膨張や収縮の繰り返しが、セラミック製の反応器の寿命を短縮する、
などの問題があった。

本発明は、上記の問題に鑑みてなされたものであり、その目的は、反応器の加熱と冷却を繰り返すヒートサイクル、および反応器の解体と組み立てを繰り返しで生じる機会損失を回避して、
１）多結晶シリコンの生産性を改善し、
２）製造エネルギーの利用効率を改善し、
３）セラミック製の反応器の寿命を延ばす、
多結晶シリコンの製造装置および製造方法を提供することにある。

本発明者らは、上記課題を解決するため鋭意検討を重ねた。その結果、円筒形の反応器を、縦方向に貫通孔を備えた台座に据え付け、その台座の貫通孔の下端開口部に対しピストンバルブ弁体を上下移動可能に配置し、かつそのピストンバルブ弁体の上部に回収容器を配置して、前記ピストンバルブ弁体および前記回収容器を適時整備済みのものに入れ替えて用いることで、上記問題が解決されることを見出した。すなわち、本発明の要旨は以下の通りである。

［１］ テトラクロロシランガスを亜鉛ガスで還元して多結晶シリコンを製造する多結晶シリコン装置であって、
台座の上部に、多結晶シリコンを成長させるセラミック製の反応器を配置するとともに、前記台座の下方に回収部を接続し、
前記台座は、中央部に縦方向の貫通孔を有する円筒状であって、前記貫通孔の内壁上端に、前記反応器の据え付け部を備え、前記貫通孔の内壁中間部に排ガス口を備え、前記排ガス口の下部より、前記台座の下端開口部に至るまで前記貫通孔を円錐台状に拡げたテーパ状の弁座を備えており、
前記回収部は、直線上に少なくとも３つの回収ユニットを並べて配置することができる大きさを有し、さらに、前記回収ユニットを前記回収部の内方に搬入する入口扉と、前記回収部の外方に搬出する出口扉とを備えており、
前記回収部の下方に、前記回収ユニットを上下方向に移動させる昇降装置を備え、
前記回収部の側方に、前記回収ユニットを水平方向に移動させる押出し装置を備えた多結晶シリコン製造装置。

［２］ 前記台座は、キャスタブルおよび鋼製外皮からなるとともに、前記台座の下端開口部の外周に水冷されたＯリングが具備されている、［１］に記載の多結晶シリコン製造装置。

［３］ 前記回収ユニットは、走行自在な台車と、前記台車の上に配置される円錐台状のピストンバルブ弁体と、前記ピストンバルブ弁体の上に配置される回収容器とから構成され、
前記ピストンバルブ弁体の下部には円盤鍔部が形成されるとともに、前記ピストンバルブ弁体の側面にリング状の断熱材が具備されている、［１］または［２］に記載の多結晶シリコン製造装置。

［４］ 前記昇降装置は、均等押し付け装置と、スクリュージャッキと、前記スクリュージャッキの駆動部とからなり、
前記均等押し付け装置は、同心円状に配置された複数の圧縮コイルバネを有し、これら圧縮コイルバネを２枚の円盤状板材で挟み込むとともに、前記スクリュージャッキの前記駆動部により発生させた前記スクリュージャッキの押し付け力を、前記ピストンバルブ弁体の前記円盤鍔部に伝えることで、前記ピストンバルブ弁体および前記回収容器を上昇させることができるとともに、
前記スクリュージャッキの下降に伴って前記ピストンバルブ弁体と前記回収容器とが下降し、前記ピストンバルブ弁体の前記円盤鍔部が前記台車の天板部に当接することにより、前記均等押し付け装置が前記円盤鍔部の下面から離反される、［１］〜［３］のいずれか１項に記載の多結晶シリコン製造装置。

［５］ 前記回収部の床面には、前記台車が水平方向に移動するための台車移動用レールが直線状に配置されているとともに、
前記回収部の前記入口扉の外方と前記回収部の前記出口扉の外方の床面に、それぞれ移動架台用レールが設置されており、さらに、これら移動架台用レールの上方に、前記台車移動用レールと同じ高さとなる移動架台上面用レールが具備された移動架台が、走行自在に設置されている、［１］〜［４］のいずれ１項に記載の多結晶シリコンの製造装置。

［６］ 前記昇降装置により上昇する前記回収ユニットの前記ピストンバブル弁体が、前記台座の前記弁座に当接し、これにより、前記リング状の断熱材と前記Ｏリングとが圧縮されることにより前記反応器内の気密が保持される、［１］〜［５］のいずれか１項に記載の多結晶シリコン製造装置。

［７］ 前記キャスタブルは、ＳｉＯ₂およびＡｌ₂Ｏ₃を主成分とし、前記Ｏリングはフッ素ゴムである、［２］に記載の多結晶シリコン製造装置。

［８］ 前記リング状の断熱材は、ＳｉＯ₂およびＡｌ₂Ｏ₃を主成分とするセラミック繊維製である、［３］に記載の多結晶シリコン製造装置。

［９］ 前記回収容器の材質が石英である、［３］に記載の多結晶シリコン製造装置。
［１０］ 外周に加熱装置を備えた円筒形のセラミック製の反応器を、縦方向の貫通孔を備えた台座に据え付け、さらに前記台座の下方に回収部を接続し、前記台座の貫通孔を、多結晶シリコンを回収するための回収容器を載せた円錐台状のピストンバルブ弁体により閉じた状態とし、前記加熱装置で反応温度に保たれた前記反応器内に、原料ガスとなるテトラクロロシランガスと亜鉛ガスを導入し、前記多結晶シリコンの管状凝集体を成長させた後、前記反応器内の反応温度を維持したまま前記原料ガスの供給を一時停止して、自然にまたは機械的衝撃により前記多結晶シリコンを、前記回収容器内に落下させ、さらに、前記回収容器を載せた前記ピストンバルブ弁体を下方向に移動させることにより前記台座の前記貫通孔を開放し、さらに前記回収部の内方に前記回収容器を移動させ、しかる後、前記回収部内で前記回収容器を水平方向に移動させて、前記回収容器を前記回収部の外方に案内し、前記回収容器内の多結晶シリコンを回収する多結晶シリコン製造方法。

［１１］ 前記ピストンバルブ弁体は、台車に保持された状態で水平方向に移動する、［１０］に記載の多結晶シリコン製造方法。
［１２］ 前記ピストンバルブ弁体は、前記回収部の下方に配置された昇降装置により上下方向に移動可能にされている、［１０］に記載の多結晶シリコン製造方法。

本発明によれば、反応器の加熱、冷却を繰り返すヒートサイクルと反応器の解体と組み立ての繰り返しを回避して、
１）多結晶シリコンの生産性を改善し、
２）製造エネルギーの利用効率を改善し、
３）セラミック製の反応器の寿命を延ばす、
ことができる多結晶シリコンの製造装置および製造方法を提供することができる。

図１は、本発明に係る多結晶シリコンの製造装置および製造方法を示す図である。

以下、本発明の好ましい実施の形態（実施例）について図１を参照しながら説明する。
本発明は、テトラクロロシランガスを亜鉛ガスで還元して多結晶シリコンを製造する装置および方法であって、上方から下方向に向かって、順次、反応器３、応器３を据え付ける台座１０およびその台座１０に接続する回収部４０を備える多結晶シリコンの製造装置および製造方法に関する。

本発明の製造装置の特徴は、製品回収時に反応器３の解体を伴う従来型の製造方式を改良して、高生産性、省エネルギーを達成したことにある。また、本発明の製造装置は、反応器３、台座１０、回収部４０の３パーツからなり、必要に応じ、各パーツの分解と組み立てが可能である。組み立て時の気密は、反応器３と台座１０の接続の場合、反応器３と台座１０の据え付け部１２の隙間に、金属線補強セラミック繊維のパッキンを介在させる。また、台座１０と回収部４０との接続の場合、各々の外皮の機械的接続によって維持される。

本発明の反応器３はセラミック製である。反応器３の頂部に原料ガスとなるテトラクロロシランガスＡと亜鉛ガスＢの導入管１、２を備え、下部が開放された円筒形であって、その外周に電気式の加熱装置４を備える。また、随意に反応器３の頂部または側面に、多結晶シリコンＣに機械的な衝撃を加える装置（図示しない）を備えることができる。

台座１０は、キャスタブル１１および鋼製外皮１５からなり、キャスタブル１１は、その中央部に縦方向の貫通孔を持つ円筒状であって、貫通孔の内壁上端に、反応器３の据え付け部１２が形成され、貫通孔の内壁中間に排ガス口１３が形成され、排ガス口１３の下部より台座１０の下端に至るまで、貫通孔を円錐台状に拡げたテーパ状の弁座１４が形成されている。

キャスタブル１１の側面と下端は、鋼製外皮１５で覆われ、さらに、台座１０の下端開口部外周に、水冷装置１７を備えるＯリング１６が具備されている。
回収部４０は、反応器３に対して幅方向に大きく形成され、外皮４５で囲われた容器内に、上流（図の左方）から下流（図の右方）に向かって予熱位置、昇降位置、および冷却位置の３つの区画がある。なお、昇降位置は、回収部４０の幅方向の中央に位置しており、回収部４０の予熱位置には、随意で加熱装置があってよい。

また、予熱位置の上流側に準備位置があり、準備位置の上流側に待機位置がある。さらに、冷却位置の下流側に引出位置があり、引出位置の下流側に回収位置がある。なお、準備位置と待機位置、引出位置と回収位置は、それぞれ回収部４０の外方に位置する。

ここで、反応器３内で多結晶シリコンＣを回収するための回収容器５０は、反応器３内には、１つ配置されるものである。しかし、反応器３内での１つの回収容器５０の使用が完了した後に、他の回収容器５０を使用することができるように、本発明では、予熱位置、冷却位置などに、未使用状態の回収容器５０が、回収ユニット２１の一部として配置されている。

すなわち、回収ユニット２１は、台車６０と、台車６０の上に配置される円錐台状のピストンバルブ弁体２０と、ピストンバルブ弁体２０の上に配置される回収容器５０とから構成されるもので、昇降位置にある回収ユニット２１の回収容器５０が反応器３内に配置されている。

また、円錐台状のピストンバルブ弁体２０の下端部には円盤鍔部２２が形成されるとともに、ピストンバルブ弁体２０の側面にセラミック繊維製のリング状の断熱材２３が具備されている。

本実施例では、このような回収ユニット２１が、回収部４０内における予熱位置と昇降位置と冷却位置にそれぞれ配置される。そして、反応器３内で実際の反応を行わせる際に、昇降位置に待機している回収ユニット２１が使用され、その回収容器５０が反応器３内に配置される。その場合には、昇降位置にある回収ユニット２１を構成する回収容器５０とピストンバルブ弁体２０とが、回収部４０の下方に配置された昇降装置４４の駆動により上方に移動され、ピストンバルブ弁体２０の上方に配置された回収容器５０が、反応器３の内方に配置される。

また、回収部４０の内部には、回収ユニット２１が、台車６０を介して水平方向に移動できるように、予熱位置から昇降位置および冷却位置に向かって、２本の台車移動用レール３０が平行に、かつ直線状に設置されている。さらに、回収部４０には、入口扉３１と、出口扉３２とが具備されている。

回収部４０の予熱位置側の天井部には、回収部４０内に溜まった排ガスＥを外部に排出するための出口４２が形成され、回収部４０の冷却位置側の床面には、空気若しくは窒素ガスを導入するための入口４３が形成されている。

一方、回収部４０の外方に位置する待機位置と準備位置、および引出位置と回収位置の床上には、それぞれ２本の移動架台用レール７１が直線状に設置されている。
そして、２本の移動架台用レール７１の上を、キャスタ付きの移動架台７０が跨って配置されることにより、移動架台７０が直線方向に往来することが可能にされている。したがって、回収部４０の外方では、このような移動架台７０を介して回収ユニット２１が待機位置と準備位置との間、あるいは引出位置と回収位置との間を、直線的に往復移動可能とされている。

なお、移動架台７０の上面には、移動架台上面用レール７２が具備されており、この移動架台上面用レール７２は、回収部４０内の台車移動用レール３０と同じ高さに設定されている。したがって、例えば、準備位置にある回収ユニット２１が入口扉３１を開とした状態で予熱位置に移動する際に、または冷却位置にある回収ユニット２１が出口扉３２を開とした状態で引出位置に移動する際に、回収部４０の内外で段差が生じていないので、回収ユニット２１を無理なく移動させることができる。

さらに、回収部４０における昇降位置の下方に配置された昇降装置４４は、回収ユニット２１のピストンバルブ弁体２０を上方に押し上げることにより、その上の回収容器５０を反応器３内の所定位置に配置することができる。あるいはその反対に、反応器３内に配置された回収容器５０を、ピストンバルブ弁体２０で支えながら回収部４０内に引き戻すことができる。

このような機能を有する昇降装置４４は、ピストンバルブ弁体２０の下面に当接してピストンバルブ弁体２０の下面に略均等に力を付与する均等押し付け装置２６と、スクリュージャッキ２４と、駆動部２５とから構成されている。なお、均等押し付け装置２６は、同心円状に配置された複数の圧縮コイルバネ２７を有し、これら圧縮コイルバネ２７が２枚の円盤状板材の間に挟み込まれている。このような均等押し付け装置２６は、ピストンバルブ弁体２０の円盤鍔部２２に当接した状態で配置されることにより、スクリュージャッキ２４の押し付け力をピストンバルブ弁体２０の円盤鍔部２２に伝えることができる。また、均等押し付け装置２６が、円盤鍔部２２より下方に位置することにより、ピストンバルブ弁体２０と昇降装置４４との動力の伝達を解除することができる。

このような昇降装置４４では、駆動部２５の駆動によるスクリュージャッキ２４の昇降運動により、回収容器５０の上下動を行うとともに、ピストンバルブ弁体２０を上動または下動させることに伴って台座１０の下端開口部の開閉を行うことができる。

また、回収部４０には、台車移動用レール３０の延伸する方向と直交する方向（紙面に対して直角な方向）に回収ユニット２１を若干位置調整することができる中心位置決め装置が具備されている。そして、その中心位置決め装置により、回収ユニット２１の回収容器５０を、反応器３の直下に配置することができる。

また、回収部４０の入口扉３１には、回収ユニット２１を下流に突きだすための押し出し装置３３が設置されている。この押し出し装置３３により、例えば予熱位置にある回収ユニット２１を昇降位置に移動させることができる。なお、符号５７は台車６０の側壁面に設けられた緩衝材である。

本実施例による多結晶シリコン製造装置は、概略上記のように構成されている。
今、反応器３内に配置されていた回収容器５０が、多結晶シリコンＣの回収のため、昇降装置４４の駆動によりピストンバルブ弁体２０と共に回収部４０内の昇降位置に引き下げられるとする。

このとき、台座１０の下端開口部は、ピストンバルブ弁体２０が下方に引き下げられることにより、順次開放されていく。この状態、すなわち反応器３内と回収部４０とが連通した状態から、回収部４０の内部に入口４３を介して空気若しくは窒素ガスを導入する一方、出口４２から内部の排ガスＥを排出する。その後、出口扉３２を開放する。そして、出口扉３２の外方では、移動架台７０を回収部４０の出口扉側に押し付ける。さらに、押し出し装置３３により冷却位置にある前回の回収ユニット２１を、冷却位置から引出位置側に押し出して、出口扉３２の外側に位置する移動架台７０の上に配置する。その後、引出位置にある回収ユニット２１を回収位置に移動して、多結晶シリコンＣ（製品）の回収と、ピストンバルブ弁体２０の整備などを実施する。

しかる後、出口扉３２を閉止する。さらに、入口扉３１を開放するとともに、待機位置にある移動架台７０を回収ユニット２１を載せた状態で準備位置に配置し、かつ準備位置にあった回収ユニット２１を入口扉３１を介して予熱位置に移動する。一方、準備位置に移動した移動架台７０を、再び待機位置に戻し、入口扉３１を閉止する。

その後、昇降位置に配置された新たな回収ユニット２１のピストンバルブ弁体２０と回収容器５０とを、昇降装置４４の駆動により上動させ、これにより反応器３内に新たな回収容器５０を配置する。

反応器３内における２回目の多結晶シリコンＣの生成が完了した後、多結晶シリコンＣ（製品Ｃ）が入った新たな回収容器５０およびピストンバルブ弁体２０を、スクリュージャッキ２４の下動に伴って下方に移動させ、下方で待機している台車６０に乗せる。スクリュージャッキ２４が所定距離下方に移動することにより、ピストンバルブ弁体２０と均等押し付け装置２６との動力の伝達を切り離すことができる。

次に、入口扉３１に設置した押出し装置３３を押し出すことで、予熱位置の回収ユニット２１を昇降位置に移動させ、それに押されて昇降位置の回収ユニット２１を冷却位置に移動する。押し出し終了後、中心位置決め装置で昇降位置にある台車６０、ピストンバルブ弁体２０および回収容器５０を、反応器３の直下にし、スクリュージャッキ２４を再度上昇させ、回収ユニット２１のピストンバルブ弁体２０を台座１０の弁座１４に当接させ、この状態で反応を再開する。この作業を繰り返し行うことで、反応器３の内部に生成する多結晶シリコンＣを断続的（半連続的）に回収することができる。
以下、本発明で使用される主要構成部材の材質について説明する。

反応器３および原料ガスの導入管１、２の材質は、多結晶シリコンＣが、８００〜１２００℃の高温に曝される反応器３の部材から発生する不純物で汚染されないように炭化珪素、窒化珪素、石英等から選択されるのが好ましく、石英がより好ましい。

キャスタブル１１は、多結晶シリコンＣが汚染されない限り、材質は、特に限定されないが、ＳｉＯ₂およびＡｌ₂Ｏ₃が主成分であるのが好ましい。
鋼製外皮１５の材質は、鋼製であることが好ましい。

また、回収部４０の材質は、台座１０の下端開口部を開放する際、回収部４０が反応器３からの輻射熱に晒されるので、回収部４０の内壁は、構造部材への熱伝達を抑制することが好ましい。また、回収部４０の内壁と外皮４５との隙間に、空冷目的で外気を流せる構造とすることが好ましい。このような構成であれば、回収部４０の外皮４５は鋼製であってもよい。

また、多結晶シリコンＣの回収容器５０の材質は、汚染を避けるため、石英が好ましい。
ピストンバルブ弁体２０の材質は、８００〜１２００℃の反応温度に曝されるため、十分に断熱効果を持ったＳｉＯ₂およびＡｌ₂Ｏ₃が主成分であるのが好ましい。

また、ピストンバルブ弁体２０を支持する円盤鍔部２２の温度は、反応温度下の多結晶シリコンＣの回収作業中においても３００℃を越えることが無く、またスクリュージャッキ２４の温度は、反応温度下の多結晶シリコンＣの回収作業においても、ピストンバルブ弁体２０により反応器３からの輻射熱が遮られるため１００℃を越えることが無いので、これらの材質は、回収部４０の部材と同様に、鋼製であってよい。

回収部４０の外に置かれるスクリュージャッキ２４の駆動部２５は常温下であるため、鋼製であってよい。
Ｏリング１６の材質は、常温で２０５℃、突発的温度上昇で３１５℃の耐熱性および耐酸性を備えたバイトン（商標）フッ素ゴムが好ましい。しかしながら、Ｏリング１６は、反応器３からの輻射熱に直接曝されることがなく、かつ水冷装置１７で水冷されるため、Ｏリング１６の温度は１００℃を越えることは無い。

セラミック繊維製のリング状の断熱材２３の材質は、ＳｉＯ₂、および、Ａｌ₂Ｏ₃が主成分の耐熱性および耐酸性を備えたセラミック繊維が好ましく、Ａｌ₂Ｏ₃の含有量が４０％以上の、１０００℃〜１５００℃の耐熱性を備えたリフラクトリーセラミックファイバー、または、Ａｌ₂Ｏ₃の含有量が７０％以上の、１０００℃〜１７００℃の耐熱性を備えたアルミナ繊維から選ばれるのがより好ましい。

以上、説明したように本発明によれば、反応器３の加熱と冷却を繰り返すヒートサイクル、および反応器３の解体と組み立ての繰り返しで生じる機会損失を回避して、
１）多結晶シリコンの生産性を改善し、
２）製造エネルギーの利用効率を改善し、
３）セラミック製の反応器の寿命を延ばす、
多結晶シリコンの製造装置および製造方法を提供することができる。

［実施例１］
図１に示す、多結晶シリコンの製造装置を用いて、多結晶シリコンＣの回収実験を行った。反応器３には、内径５００ｍｍ、高さ１５００ｍｍの石英製の円筒容器を用いた。

反応器３の天井の中心に、内径３５ｍｍの石英製の亜鉛ガスの導入管２が１本、さらに亜鉛ガスの導入管２を中心として半径１７５ｍｍの円周を等間隔に分割する位置に内径３５ｍｍの石英製のテトラクロロシランガスの導入管１が６本取り付けられている。

図１に示す、多結晶シリコンの製造装置において、テトラクロロシランガスの導入管１、排ガス口１３および弁座１４を閉じ、亜鉛ガスの導入管２から窒素ガスを吹き込んで、多結晶シリコンの製造装置の気密試験を行った。その結果、台座１０に付属する圧力計５を用いて、反応器３が規定の気密を維持できることを確認した。

弁座１４の閉止は、スクリュージャッキ２４によってピストンバルブ弁体２０を、押付け力約２ｔで、台座１０の下端および弁座１４に押し付けて、台座１０下端開口部の外周に備えるＯリング１６、およびピストンバルブ弁体２０の側面の２箇所に備えられたセラミック繊維製のリング状の断熱材２３を圧縮して行った。

予め、図１の多結晶シリコンの製造装置を使って、原料を入れずに、反応器３を加熱装置４で９５０℃に３時間に渡って加熱して、回収容器５０およびピストンバルブ弁体２０の各部他に熱電対を配置して温度分布を測定した。

３時間後の、回収容器５０およびピストンバルブ弁体２０の上面は、反応温度の影響で約９００℃であった。ピストンバルブ弁体２０側面には、上面から側面に至って約９００〜１００℃の温度勾配が形成されていた。

また、台座１０の下端に備わるＯリング１６の水冷装置１７の除熱量を制御して、反応器３の９５０℃加熱時においても、ピストンバルブ弁体２０の円盤鍔部２２の温度が、約８０℃になるように設定した。

外部のテトラクロロシラン気化器および亜鉛気化器で、それぞれ９５０℃に加熱されたテトラクロロシランガスＡおよび亜鉛ガスＢを原料ガスとして、それぞれ時間当たり１３０Ｋｇおよび９０Ｋｇの割合で、反応器３の加熱装置４で９５０℃に加熱された反応器３内に送り込んで、多結晶シリコンＣを生成させる亜鉛還元反応を実施した。

約１１時間で反応を終了した。回収操作は、次のように行った。まず、反応器３の頂部に設けられた図示しない掻き取り装置によりテトラクロロランガスの導入管１に残存する多結晶シリコンＣを回収容器５０内に掻き落とした。多結晶シリコンＣの落下時において、反応器３の内部の圧力および温度傾向に多結晶シリコンＣの落下を示す瞬時ピークおよび変化が現れるので、多結晶シリコンＣの落下を間接的に確認できた。

原料ガスの供給を止め、反応器３の加熱装置４を停止し、約３時間の窒素ガス置換を実施したのち、ピストンバルブ弁体２０を弁座１４から開放して、多結晶シリコンＣの回収を実施した。スクリュージャッキ２４にて、ピストンバルブ弁体２０を閉止（上限）位置から下限位置まで降下させる所要時間は、約２分であった。

ピストンバルブ弁体２０が下限位置まで降下した後、回収部４０の外皮４５に設置した図示しない覘き窓から回収部４０内を目視で確認したところ、回収容器５０およびピストンバルブ弁体２０の降下過程で、多結晶シリコンＣが若干ピストンバルブ弁体２０よりこぼれていた。回収容器５０およびピストンバルブ弁体２０の上面は、反応中は約９００℃になっているが、回収操作中は反応器３の加熱装置４を停止し、かつ約４時間の窒素ガス置換をするので、約７００℃まで温度が下がっており、赤熱はしていなかった。

開放されたピストンバルブ弁体２０の観察では、排ガスＤのうち、亜鉛ガス（沸点９０８℃、融点４１９℃）および塩化亜鉛ガス（沸点７３２℃、融点２７５°）は、ピストンバルブ弁体２０の側面で固化し、セラミック繊維製のリング状の断熱材２３より下部への侵入が見られなかった。

排ガスＤのうち、テトラクロロシランガス（沸点５７℃、）もまた、円盤鍔部２２の温度がテトラクロロシランの沸点（５７℃）温度以上、すなわち約８０℃に維持されているので、ピストンバルブ弁体２０より下部への侵入が見られなかった。

所定時間の窒素ガス置換をしたあと、回収部４０の出口扉３２を開放し回収ユニット２１を冷却位置から引出位置へ引き出すと同時に、入口扉３１を開放し予め準備した整備済みの回収ユニット２１を準備位置から予熱位置へ設置し、入口扉３１を閉止するための所要時間は約３分であった。

入口扉３１を閉止後、台車６０の中心位置を決め、昇降位置に移動したピストンバルブ弁体２０および回収容器５０を、スクリュージャッキ２４にて上限位置まで上昇させた。この所要時間は約２分であった。

冷却位置に移動した回収ユニット２１は、約７００℃から反応時間（約１１時間）を掛けて約５０℃まで除熱できた。この間、回収容器５０およびピストンバルブ弁体２０の上面からの輻射により、回収部４０の内壁温度が約２５０℃まで上昇したが、外壁と内壁間が空冷できる構造になっているため、その除熱効果でそれ以上の温度上昇は見られなかった。また、回収部４０の外皮４５の温度は５０℃以上に上昇することは無かった。さらに、ピストンバルブ弁体２０の傘下に位置するスクリュージャッキ２４の温度は外気温度に近い温度であった。

前記ピストンバルブ弁体２０および回収容器５０を、スクリュージャッキ２４にて上限位置まで上昇させたのち、反応器３が規定の気密を維持できることを確認した。反応器３の内部を窒素ガスで約１時間窒素ガス置換したのち、所定の手順で原料ガスの供給を開始し、多結晶シリコンＣの製造を再開した。

冷却位置で、約５０℃まで冷却された回収ユニット２１は、前記の要領で回収部４０の外方に移動させ、多結晶シリコンＣの取り出しを行った。
取り出された多結晶シリコンＣの量から、本実験では、反応単位時間当たり約１３Ｋｇの多結晶シリコンＣが製造されていたことが分かった。

Ａ テトラクロロシランガス
Ｂ 亜鉛ガス
Ｃ 多結晶シリコン
Ｄ 排ガス
Ｅ 排ガス
Ｆ 窒素ガス
Ｇ 空気
１ テトラクロロシランガス導入口
２ 亜鉛ガス導入口
３ 反応器
４ 加熱装置
５ 圧力計
１０ 台座
１０ａ 貫通孔
１１ キャスタブル
１２ 反応器の据え付け部
１３ 排ガス口
１４ 弁座
１５ 鋼製外皮
１６ Ｏリング
１７ Ｏリングの水冷装置
２０ ピストンバルブ
２１ ピストンバルブのキャスタブル弁体
２２ ピストンバルブの円盤鍔
２３ リング状の断熱材
２４ スクリュージャッキ
２５ スクリュージャッキの駆動部
２６ 均等押し付け装置
２７ 圧縮コイルばね
３０ 台車移動用レール
３１ 入口扉
３２ 出口扉
３３ 押出し装置
４０ 回収部
４２ 排ガス出口
４３ 空気or窒素ガス入口
４４ 昇降装置
４５ 外皮
５０ 回収容器
５１ ピストンバルブ
５２ 回収容器
５３ ピストンバルブ
５４ 回収容器
５５ ピストンバルブ
５６ 回収容器
５７ 緩衝機器
６０ 台車
７０ 移動架台
７１ 移動架台用レール
７２ 移動架台上面用レール
７４ 移動架台用レール

Claims (12)

1. テトラクロロシランガスを亜鉛ガスで還元して多結晶シリコンを製造する多結晶シリコン装置であって、
   台座の上部に、多結晶シリコンを成長させるセラミック製の反応器を配置するとともに、前記台座の下方に回収部を接続し、
   前記台座は、中央部に縦方向の貫通孔を有する円筒状であって、前記貫通孔の内壁上端に、前記反応器の据え付け部を備え、前記貫通孔の内壁中間部に排ガス口を備え、前記排ガス口の下部より、前記台座の下端開口部に至るまで前記貫通孔を円錐台状に拡げたテーパ状の弁座を備えており、
   前記回収部は、直線上に少なくとも３つの回収ユニットを並べて配置することができる大きさを有し、さらに、前記回収ユニットを前記回収部の内方に搬入する入口扉と、前記回収部の外方に搬出する出口扉とを備えており、
   前記回収部の下方に、前記回収ユニットを上下方向に移動させる昇降装置を備え、
   前記回収部の側方に、前記回収ユニットを水平方向に移動させる押出し装置を備えた多結晶シリコン製造装置。
2. 前記台座は、キャスタブルおよび鋼製外皮からなるとともに、前記台座の下端開口部の外周に水冷されたＯリングが具備されている、請求項１に記載の多結晶シリコン製造装置。
3. 前記回収ユニットは、走行自在な台車と、前記台車の上に配置される円錐台状のピストンバルブ弁体と、前記ピストンバルブ弁体の上に配置される回収容器とから構成され、
   前記ピストンバルブ弁体の下部には円盤鍔部が形成されるとともに、前記ピストンバルブ弁体の側面にリング状の断熱材が具備されている、請求項１または２に記載の多結晶シリコン製造装置。
4. 前記昇降装置は、均等押し付け装置と、スクリュージャッキと、前記スクリュージャッキの駆動部とからなり、
   前記均等押し付け装置は、同心円状に配置された複数の圧縮コイルバネを有し、これら圧縮コイルバネを２枚の円盤状板材で挟み込むとともに、前記スクリュージャッキの前記駆動部により発生させた前記スクリュージャッキの押し付け力を、前記ピストンバルブ弁体の前記円盤鍔部に伝えることで、前記ピストンバルブ弁体および前記回収容器を上昇させることができるとともに、
   前記スクリュージャッキの下降に伴って前記ピストンバルブ弁体と前記回収容器とが下降し、前記ピストンバルブ弁体の前記円盤鍔部が前記台車の天板部に当接することにより、前記均等押し付け装置が前記円盤鍔部の下面から離反される、請求項１〜３のいずれか１項に記載の多結晶シリコン製造装置。
5. 前記回収部の床面には、前記台車が水平方向に移動するための台車移動用レールが直線状に配置されているとともに、
   前記回収部の前記入口扉の外方と前記回収部の前記出口扉の外方の床面に、それぞれ移動架台用レールが設置されており、さらに、これら移動架台用レールの上方に、前記台車移動用レールと同じ高さとなる移動架台上面用レールが具備された移動架台が、走行自在に設置されている、請求項１〜４のいずれ１項に記載の多結晶シリコンの製造装置。
6. 前記昇降装置により上昇する前記回収ユニットの前記ピストンバブル弁体が、前記台座の前記弁座に当接し、これにより、前記リング状の断熱材と前記Ｏリングとが圧縮されることにより前記反応器内の気密が保持される、請求項１〜５のいずれか１項に記載の多結晶シリコン製造装置。
7. 前記キャスタブルは、ＳｉＯ₂およびＡｌ₂Ｏ₃を主成分とし、前記Ｏリングはフッ素ゴムである、請求項２に記載の多結晶シリコン製造装置。
8. 前記リング状の断熱材は、ＳｉＯ₂およびＡｌ₂Ｏ₃を主成分とするセラミック繊維製である、請求項３に記載の多結晶シリコン製造装置。
9. 前記回収容器の材質が石英である、請求項３に記載の多結晶シリコン製造装置。
10. 外周に加熱装置を備えた円筒形の反応器を、縦方向の貫通孔を備えた台座に据え付け、さらに前記台座の下方に回収部を接続し、前記台座の貫通孔を、多結晶シリコンを回収するための回収容器を載せた円錐台状のピストンバルブ弁体により閉じた状態とし、前記加熱装置で反応温度に保たれた前記反応器内に、原料ガスとなるテトラクロロシランガスと亜鉛ガスを導入し、前記多結晶シリコンの管状凝集体を成長させた後、前記反応器内の反応温度を維持したまま前記原料ガスの供給を一時停止して、自然にまたは機械的衝撃により前記多結晶シリコンを、前記回収容器内に落下させ、さらに、前記回収容器を載せた前記ピストンバルブ弁体を下方向に移動させることにより前記台座の前記貫通孔を開放し、さらに前記回収部の内方に前記回収容器を移動させ、しかる後、前記回収部内で前記回収容器を水平方向に移動させて、前記回収容器を前記回収部の外方に案内し、前記回収容器内の多結晶シリコンを回収する多結晶シリコン製造方法。
11. 前記ピストンバルブ弁体は、台車に保持された状態で水平方向に移動する、請求項１０に記載の多結晶シリコン製造方法。
12. 前記ピストンバルブ弁体は、前記回収部の下方に配置された昇降装置により上下方向に移動可能にされている、請求項１０に記載の多結晶シリコン製造方法。

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