JP2015082624A - Method for manufacturing mold including high contrast alignment mark - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は半導体デバイス、マイクロセンサなどのナノ加工品の製造に用いるナノインプリント用の高コントラスト位置合わせマークを備えたモールドの製造技術に関する。より具体的には、位置合わせ用の高コントラスト膜が位置合わせマーク領域の凹部内に存在するナノインプリント用モールドを従来技術よりも簡単な工程で製造する製造方法に関する。 The present invention relates to a technique for manufacturing a mold having a high-contrast alignment mark for nanoimprinting used for manufacturing a nano-processed product such as a semiconductor device or a microsensor. More specifically, the present invention relates to a manufacturing method for manufacturing a nanoimprint mold in which a high-contrast film for alignment is present in a recess in an alignment mark region by a simpler process than in the prior art.
近年、半導体デバイス等のナノ加工品については、微細化の一層の進展により高速動作、低消費電力動作が求められ、また、システムＬＳＩという名で呼ばれる機能の統合化などの高い技術が求められている。このような中、半導体デバイスのパターンを作製するためのリソグラフィ技術は、パターンの微細化が進むにつれ、露光装置などが極めて高価になってきており、また、それに用いるマスク価格も高価になっている。 In recent years, nano-fabricated products such as semiconductor devices require high-speed operation and low-power consumption operation due to further progress in miniaturization, and high technology such as integration of functions called system LSI is required. Yes. Under such circumstances, the lithography technique for producing the pattern of the semiconductor device has become extremely expensive as the pattern is miniaturized, and the price of the mask used therefor is also expensive. .
このように高価となってきたリソグラフィ技術に替わるものとして、ナノインプリント法は、装置価格や使用材料などが安価でありながら、１０ｎｍ程度の高解像度を有する微細パターン形成技術として注目されている。 As an alternative to the lithography technology that has become expensive in this way, the nanoimprint method is attracting attention as a fine pattern formation technology having a high resolution of about 10 nm, although the apparatus price and the materials used are inexpensive.
ナノインプリント法には、熱可塑性樹脂を用いて熱により凹凸パターンを転写する熱インプリント法や、光硬化性樹脂を用いて紫外線により凹凸パターンを転写する光インプリント法などが知られている。
このようなナノインプリント法は、一度モールドを作製すれば、ナノ構造が簡単に繰り返して成型できるため高いスループットが得られて経済的であるとともに、有害な廃棄物が少ないナノ加工技術であるため、近年、半導体デバイスに限らず、さまざまな分野への応用が期待されている。
Known nanoimprint methods include a thermal imprint method in which a concavo-convex pattern is transferred by heat using a thermoplastic resin, and a photoimprint method in which a concavo-convex pattern is transferred by ultraviolet rays using a photocurable resin.
Such a nanoimprint method is a nano-processing technology that is economical because high throughput is obtained because a nanostructure can be easily and repeatedly formed once a mold is produced. In addition to semiconductor devices, application to various fields is expected.
特に、図１に示されるような光インプリント法は、室温下の低い印加圧力でパターン転写でき、熱インプリント法のような加熱・冷却サイクルが不要でモールド（１）や樹脂（２）の熱による寸法変化が生じない。硬化前は樹脂が液状のため、位置合わせ（アライメント）工程においては基板とモールドの間に樹脂を充填した状態でアライメントを行うことができる（インリキッドアライメントと称する）。その場合モールド（１）と基板（３）とのギャップが樹脂液膜厚で決まるため、基板（３）に対するモールド（１）の平行性が良く、また、ギャップを小さくすることで焦点差が小さく光学系の精度が良い、モールドと樹脂の接触工程などが終了した最終状態で位置合わせ（アライメント）し紫外線（ＵＶ）等の光を照射するだけで動作がないため位置ずれが生じない。以上の理由により、解像性、アライメント精度、生産性などの点で優れていると言われている。 In particular, the optical imprint method as shown in FIG. 1 can transfer a pattern at a low applied pressure at room temperature, and does not require a heating / cooling cycle like the thermal imprint method, so that the mold (1) or resin (2) can be transferred. No dimensional change due to heat. Since the resin is liquid before curing, in the alignment step, alignment can be performed with the resin filled between the substrate and the mold (referred to as in-line alignment). In that case, since the gap between the mold (1) and the substrate (3) is determined by the resin liquid film thickness, the parallelism of the mold (1) with respect to the substrate (3) is good, and the focal difference is reduced by reducing the gap. In the final state after the contact process between the mold and the resin has been completed with high accuracy of the optical system, the position is not shifted because there is no operation just by irradiating light such as ultraviolet rays (UV). For the above reasons, it is said that it is excellent in terms of resolution, alignment accuracy, productivity, and the like.
上述のようなナノインプリント法を用いて凹凸パターンを被転写基板に転写する際には、モールド（１）と基板（３）との位置合わせを精密に行う必要がある。一般的には、モールド（１）側に設けられている位置合わせ用マーク（アライメントマーク；４）と、被転写基板（３）に設けられている位置合わせ用マーク（４）とを、モールド側から光学的に検出することにより位置合わせを行う（図１参照）。 When the uneven pattern is transferred to the transfer substrate using the nanoimprint method as described above, it is necessary to precisely align the mold (1) and the substrate (3). In general, an alignment mark (alignment mark; 4) provided on the mold (1) side and an alignment mark (4) provided on the transfer substrate (3) are arranged on the mold side. The alignment is performed by optical detection from (see FIG. 1).
しかしながら、光透過性の位置合わせ構造を用いたモールド（１）と、ＵＶ硬化性樹脂（２）等の光硬化性樹脂とが接触し、インリキッドアライメントを行おうとすると、両者の屈折率差が小さいために、位置合わせ用マーク（４）が不鮮明になり、位置合わせが困難化するという問題点が認識された。 However, when a mold (1) using a light-transmitting alignment structure is brought into contact with a photocurable resin such as the UV curable resin (2) and an in-line alignment is performed, the difference in refractive index between the two is found. Due to the small size, the alignment mark (4) became unclear and the problem of difficulty in alignment was recognized.
このような問題点を解決するため、光硬化性樹脂にチタン酸化物等の屈折率を変化させる添加物を含有させ、モールドと光硬化性樹脂との屈折率差を大きくする技術（特許文献１参照）、モールド面に突出したクロム系の膜を形成してアライメントマーク像のコントラストを高くする技術（特許文献２参照）が提案されている。
しかしながら、特許文献１のように、光硬化性樹脂に屈折率を変化させる添加物を含有させる場合には、高屈折率な金属を微細な粒状にして添加するため、工程のコストが増大するし、また、光硬化性樹脂の特性に変化が生じ、エッチング耐性や現像液耐性等を変化させて、フォトリソグラフィー工程等を再調整する必要性も生じる。さらに、添加物が添加された光硬化性樹脂を硬化後に製品中残存させる場合、製品物性への金属汚染などの影響も考慮する必要性が生じる。
In order to solve such problems, a technology for increasing the refractive index difference between the mold and the photocurable resin by adding an additive that changes the refractive index, such as titanium oxide, to the photocurable resin (Patent Document 1). And a technique for increasing the contrast of the alignment mark image by forming a chromium-based film protruding on the mold surface (see Patent Document 2).
However, as in
また、特許文献２のように、モールド面に突出したクロム系の膜を形成する場合には、前述のような添加物が必要ないし、また、比較的簡易なプロセスで高コントラストの位置合わせマークを形成できる利点を有するものの、クロム系の膜がモールド面に突出して形成されているため、その突出段差が製品側に転写されてしまうという問題点が存在するし、また、突出した形状のため使用中の接触磨耗等により繰り返し使用性や耐久性に劣るという問題点も存在している。そのため、シリコン系の保護膜を形成することにより耐久性を改善する必要がある。
Further, as in
これらに対し、特許文献３には、次の（ａ）〜（ｆ）のような工程（図２参照）により、位置合わせマークの凹部内にのみにタンタル膜等の高コントラスト膜（２）が存在するインプリント用のテンプレート（モールド）を製造することが記載されている。
（ａ）石英基材（１）の位置合わせマーク領域（４）に凹部と、デバイスパターン領域（５）にデバイス用の複数の凹凸部とを形成する工程
（ｂ）前記位置合わせマーク領域（４）上に高コントラスト膜（２）を堆積させる工程
（ｃ）前記位置合わせマーク領域（４）及びデバイスパターン領域（５）上にレジスト膜（３）の層を形成する工程
（ｄ）前記位置合わせマーク領域（４）の前記凹部内にのみ前記レジスト膜（３）の層を残存させ、それ以外のレジスト膜（３）の層を全て除去する工程
（ｅ）前記位置合わせマーク領域（４）から前記高コントラスト膜（２）の一部を除去して、高コントラスト膜（２）を前記位置合わせマーク領域（４）の前記凹部内にのみに残存させる工程
（ｆ）前記位置合わせマーク領域（４）の前記凹部内のレジスト膜（３）の残存部分を除去して、前記位置合わせマーク領域（４）の前記凹部内に残存する高コントラスト膜（２）を露出させる工程
On the other hand,
(A) A step of forming a concave portion in the alignment mark region (4) of the quartz substrate (1) and a plurality of concave and convex portions for a device in the device pattern region (5).
(B) depositing a high contrast film (2) on the alignment mark region (4);
(C) A step of forming a layer of a resist film (3) on the alignment mark region (4) and the device pattern region (5)
(D) A step of leaving the layer of the resist film (3) only in the concave portion of the alignment mark region (4) and removing all other layers of the resist film (3).
(E) A part of the high contrast film (2) is removed from the alignment mark area (4), and the high contrast film (2) remains only in the recess of the alignment mark area (4). Process
(F) The remaining portion of the resist film (3) in the recess in the alignment mark region (4) is removed, and the high contrast film (2) remaining in the recess in the alignment mark region (4) Step of exposing
前記特許文献３に記載された製造方法により製造されたモールドでは、位置合わせマーク領域（４）の凹部内にのみに高コントラスト膜（２）が存在するので、前述のような添加物は必要ないし、また、繰り返し使用性や耐久性に優れていることが予想される。
しかしながら、前述の工程（ａ）〜（ｆ）を含む製造方法は、非常に複雑なプロセスとなっているという問題点が存在する。
また、工程（ｄ）においては、位置合わせマーク領域（４）の凹部内にのみ正確にレジスト膜（３）の層を残存させるための工程制御が困難であるという問題点も存在している。例えば、凹部が浅い場合や凹部の形状が以前のものと異なる場合などでは、凹部内にのみ選択的にレジスト膜（３）を残留させるための加工量（時間）等の正確な制御が困難である。
In the mold manufactured by the manufacturing method described in
However, the manufacturing method including the steps (a) to (f) described above has a problem that it is a very complicated process.
Further, in the step (d), there is a problem that it is difficult to control the process for accurately leaving the layer of the resist film (3) only in the concave portion of the alignment mark region (4). For example, when the recess is shallow or the shape of the recess is different from the previous one, it is difficult to accurately control the processing amount (time) for selectively leaving the resist film (3) only in the recess. is there.
したがって、本発明の課題は、位置合わせ用の高コントラスト膜が位置合わせマーク領域の凹部内に存在するナノインプリント用モールドを特許文献３に記載されたような従来技術よりも簡単な工程で製造できるナノインプリント用モールドの製造方法を提供することである。
Accordingly, an object of the present invention is to provide a nanoimprint mold in which a high-contrast film for alignment exists in a recess in an alignment mark region and can be manufactured by a simpler process than the conventional technique described in
一般的なナノインプリント用モールドの製造工程に用いるクロム膜は、モールド基材のドライエッチング用のマスクであり、薄膜であるためリフトオフマスクとして使用することは、不可能と考えられていたためか、全く想定されて来なかった。このためドライエッチングマスク用のクロム膜をリフトオフマスクとして利用する試みは少なくともナノインプリントのモールド作製においては報告されていない。
本発明者は、位置合わせ用の高コントラスト膜が位置合わせマーク領域の凹部内に存在するナノインプリント用モールドを製造するための様々な工程についての試験研究過程において、モールド基材ドライエッチングマスク用のクロム膜をエッチング等で除去する際に、該クロム膜がその膜上に形成されたチタン膜等の高コントラスト膜を意外にもリフトオフできることを知見した。
The chromium film used in the manufacturing process of a general nanoimprint mold is a mask for dry etching of a mold substrate, and since it is a thin film, it was thought that it could not be used as a lift-off mask. Did not come. For this reason, an attempt to use a chromium film for a dry etching mask as a lift-off mask has not been reported at least in the fabrication of a nanoimprint mold.
The inventor has developed a chromium for mold substrate dry etching mask in a test and research process for various processes for manufacturing a mold for nanoimprinting in which a high contrast film for alignment exists in a recess in an alignment mark region. It has been found that when the film is removed by etching or the like, the chromium film can unexpectedly lift off a high contrast film such as a titanium film formed on the film.
本発明は、前述のような知見に基づいて完成したものであり、本件により次のような発明が提供される。
＜１＞インプリント面に、デバイスパターン用の凹凸が形成されたデバイスパターン領域と、位置合わせマーク用の位置合わせマーク領域とを有し、基板上の薄膜にデバイスパターン用凹凸を形成するのに用いるナノインプリント用モールドの製造方法であって、少なくとも次の（１）〜（３）の工程を含むことを特徴とするナノインプリント用モールドの製造方法。
（１）ドライエッチング用マスクパターン膜を使用し、前記デバイスパターン用の凹凸と位置合わせマーク用の凹部とをドライエッチングにより形成するドライエッチング工程
（２）前記ドライエッチング工程後、前記ドライエッチング用マスクパターン膜を除去せずに、前記位置合わせマーク用の凹部の内部と凹部周辺の前記マスクパターン膜上に、前記薄膜の材料及び／又は前記モールドの材料に対し高コントラストとなる材料製の高コントラスト膜を形成する高コントラスト膜形成工程
（３）前記マスクパターン膜をその上の高コントラスト膜とともに除去し、前記凹部の内部にのみ高コントラスト膜を残存させるマスクパターン膜除去工程
＜２＞前記マスクパターン膜除去工程は、前記マスクパターン膜を溶解除去し得る溶液を用い、超音波を掛けながら行うものである、＜１＞に記載のナノインプリント用モールドの製造方法。
＜３＞前記マスクパターン膜がクロム、酸化クロム、ニッケル、アルミニウム、チタン、酸化チタンから選択される金属の膜である、＜１＞又は＜２＞に記載のナノインプリント用モールドの製造方法。
＜４＞前記モールドが石英、サファイア、溶融シリカ、ガラス、ＹＡＧ、ＣａＦ2、窒化ケイ素、樹脂のいずれかからなり、前記高コントラスト膜が、チタン、酸化チタン、タンタル、タングステン、炭化ケイ素、窒化ケイ素、非晶質シリコン、モリブテン、ケイ化モリブテン、チタン酸ストロンチウム、銅、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）、クロム、酸化クロムのいずれかからなる、＜１＞〜＜３＞のいずれか１項に記載のナノインプリント用モールドの製造方法。
＜５＞前記高コントラスト膜形成工程は、次の（２−１）〜（２−３）の工程を含む、＜１＞〜＜４＞のいずれか１項に記載のナノインプリント用モールドの製造方法。
（２−１）前記位置合わせマーク用の凹部の内部と凹部周辺以外の前記マスクパターン膜上にレジスト膜を形成するレジスト膜形成工程
（２−２）前記凹部内部と、凹部周辺の前記マスクパターン膜上と、前記レジスト膜上に高コントラスト膜を形成する高コントラスト膜形成工程
（２−３）前記レジスト膜をその上の高コントラスト膜とともに除去し、前記凹部の内部と凹部周辺の前記マスクパターン膜上にのみ高コントラスト膜を残存させる工程
＜６＞前記薄膜は光硬化性樹脂からなるものである、＜１＞〜＜５＞のいずれか１項に記載のナノインプリント用モールドの製造方法。
The present invention has been completed based on the above-described findings, and the present invention provides the following invention.
<1> To have a device pattern region having device pattern irregularities formed on an imprint surface and an alignment mark region for alignment marks, and to form device pattern irregularities on a thin film on a substrate A method for producing a mold for nanoimprinting, comprising at least the following steps (1) to (3).
(1) A dry etching step of using a dry etching mask pattern film to form the device pattern irregularities and the alignment mark concave portions by dry etching. (2) After the dry etching step, the dry etching mask. High contrast made of a material that provides high contrast to the material of the thin film and / or the material of the mold on the mask pattern film inside the recess for the alignment mark and on the periphery of the recess without removing the pattern film High contrast film forming step for forming a film (3) Mask pattern film removing step for removing the mask pattern film together with the high contrast film thereon to leave the high contrast film only in the recesses <2> The mask pattern The film removal step uses a solution that can dissolve and remove the mask pattern film. , It is performed while applying ultrasonic waves, method of manufacturing a mold for nanoimprinting according to <1>.
<3> The method for producing a mold for nanoimprint according to <1> or <2>, wherein the mask pattern film is a metal film selected from chromium, chromium oxide, nickel, aluminum, titanium, and titanium oxide.
<4> The mold is made of quartz, sapphire, fused silica, glass, YAG, CaF 2 , silicon nitride, or resin, and the high-contrast film is titanium, titanium oxide, tantalum, tungsten, silicon carbide, or silicon nitride. <1> to <3>, comprising any one of amorphous silicon, molybdenum, molybdenum silicide, strontium titanate, copper, ITO (indium tin oxide), chromium, and chromium oxide. Manufacturing method of mold for nanoimprint.
<5> The method for producing a nanoimprint mold according to any one of <1> to <4>, wherein the high contrast film forming step includes the following steps (2-1) to (2-3): .
(2-1) A resist film forming step of forming a resist film on the mask pattern film other than the inside of the concave portion for the alignment mark and the periphery of the concave portion. (2-2) The mask pattern inside the concave portion and around the concave portion. High contrast film forming step for forming a high contrast film on the film and on the resist film (2-3) The resist film is removed together with the high contrast film thereon, and the mask pattern inside and around the recess <6> The method for producing a nanoimprint mold according to any one of <1> to <5>, wherein the step of leaving a high-contrast film only on the film <6> is made of a photocurable resin.
本発明は、次のような実施態様を含むことができる。
＜７＞前記高コントラスト膜の材料と、前記薄膜の材料及び／又は前記モールドの材料とは、次の（ア）、（イ）のうちの少なくとも１つが該当するものである、＜１＞〜＜６＞のいずれか１項に記載のナノインプリント用モールドの製造方法。
（ア）可視光、赤外光の範囲内の所定波長光に対する屈折率ｎにおいて屈折率差が０．１５以上相違する。
（イ）可視光、赤外光の範囲内の所定波長光に対して高コントラスト膜の材料が光吸収のある材質の場合、モールド材質と高コントラスト材による反射率が０．２％以上となる組み合わせ。
＜８＞前記マスクパターン膜は、その膜厚が5〜50nmである、＜１＞〜＜７＞のいずれか１項に記載のナノインプリント用モールドの製造方法。
＜９＞前記高コントラスト膜は、その膜厚が2〜30nmである、＜１＞〜＜８＞のいずれか１項に記載のナノインプリント用モールドの製造方法。
The present invention can include the following embodiments.
<7> The material of the high contrast film, the material of the thin film, and / or the material of the mold correspond to at least one of the following (a) and (b): <1> to The method for producing a mold for nanoimprinting according to any one of <6>.
(A) The refractive index difference differs by 0.15 or more in the refractive index n with respect to light of a predetermined wavelength within the range of visible light and infrared light.
(A) When the material of the high contrast film is a material that absorbs light with a predetermined wavelength within the range of visible light and infrared light, the reflectance of the mold material and the high contrast material is 0.2% or more. combination.
<8> The method for producing a mold for nanoimprint according to any one of <1> to <7>, wherein the mask pattern film has a thickness of 5 to 50 nm.
<9> The method for producing a mold for nanoimprinting according to any one of <1> to <8>, wherein the high contrast film has a thickness of 2 to 30 nm.
本発明によれば、位置合わせ用の高コントラスト膜が位置合わせマーク領域の凹部内に存在するナノインプリント用モールドを、特許文献３に記載の発明等の従来技術に比べて製造工程を大幅に簡略化することができる。
特許文献３に記載の発明では、凹部内にのみ正確にレジスト膜の層を残存させるための工程制御が困難であり、それに伴い、高コントラスト膜を凹部に即した正確な形状の膜とするのも困難である。そのため、高コントラスト膜は、凹部外にも存在する形状や、逆に、凹部内の一部だけに存在する形状となり、その位置決め精度や耐久性に問題が生じる可能性がある。これに対し、本発明のナノインプリント用モールドの製造方法では、デバイスパターン用の凹凸の形成に使用し、該形成後に残存するインプリント面のマスクパターン膜（クロム膜）の除去を、凹部外の高コントラスト膜の除去に利用するため、レジストパターンの精度や凹部内部の形状に依らず、凹部内部のみに正確に高コントラスト膜を形成することができる。
According to the present invention, the manufacturing process of the nanoimprint mold in which the high contrast film for alignment exists in the recess of the alignment mark region is greatly simplified compared to the prior art such as the invention described in
In the invention described in
以下、本発明を実施するための形態について説明する。
本発明により製造されるナノインプリント用モールドは、基板上の薄膜にデバイスパターン用凹凸を形成するのに用いる。該凹凸が形成される薄膜の材料としては、高い加工精度が得られる光硬化性樹脂が好ましいが、熱可塑性樹脂等であっても良い。
Hereinafter, modes for carrying out the present invention will be described.
The nanoimprint mold produced according to the present invention is used to form device pattern irregularities on a thin film on a substrate. The material of the thin film on which the unevenness is formed is preferably a photocurable resin that can provide high processing accuracy, but may be a thermoplastic resin or the like.
該ナノインプリント用モールドは、石英、サファイア、溶融シリカ、ガラス、ＹＡＧ、ＣａＦ2、窒化ケイ素、樹脂等の基材から形成されたもので、位置合わせのための光や、光硬化のための紫外線を透過させるものを用いる。
該ナノインプリント用モールドは、インプリント面にデバイスパターン用の凹凸が形成されたデバイスパターン領域と、位置合わせマーク用の位置合わせマーク領域とを有し、位置合わせマーク用の凹部の内部にのみ高コントラスト膜を残存させている。高コントラスト膜は、位置合わせマーク用凹部の内部にのみ存在するので、繰り返し使用性や耐久性に優れている。
The mold for nanoimprinting is formed from a base material such as quartz, sapphire, fused silica, glass, YAG, CaF 2 , silicon nitride, resin, etc., and emits light for alignment and ultraviolet light for photocuring. Use a transparent material.
The nanoimprint mold has a device pattern region in which unevenness for a device pattern is formed on an imprint surface and an alignment mark region for an alignment mark, and has a high contrast only inside the recess for the alignment mark. The film is left. Since the high-contrast film exists only inside the recess for the alignment mark, it is excellent in repeated use and durability.
本発明のナノインプリント用モールドの製造方法は、少なくとも次の（１）〜（３）の工程を含んでいる。
（１）ドライエッチング用マスクパターン膜を使用し、前記デバイスパターン用の凹凸と位置合わせマーク用の凹部とをドライエッチングにより形成するドライエッチング工程
（２）前記ドライエッチング工程後、前記ドライエッチング用マスクパターン膜を除去せずに、前記位置合わせマーク用の凹部の内部と凹部周辺の前記マスクパターン膜上に、前記薄膜の材料及び／又は前記モールドの材料に対し高コントラストとなる材料製の高コントラスト膜を形成する高コントラスト膜形成工程
（３）前記マスクパターン膜をその上の高コントラスト膜とともに除去し、前記凹部の内部にのみ高コントラスト膜を残存させるマスクパターン膜除去工程
The method for producing a mold for nanoimprinting of the present invention includes at least the following steps (1) to (3).
(1) A dry etching step of using a dry etching mask pattern film to form the device pattern irregularities and the alignment mark concave portions by dry etching. (2) After the dry etching step, the dry etching mask. High contrast made of a material that provides high contrast to the material of the thin film and / or the material of the mold on the mask pattern film inside the recess for the alignment mark and on the periphery of the recess without removing the pattern film High contrast film forming step of forming a film (3) Mask pattern film removing step of removing the mask pattern film together with the high contrast film thereon to leave the high contrast film only inside the recess
ドライエッチング用マスクパターン膜の材料は、公知のものが使用できるが、好ましくは、クロム、酸化クロム、ニッケル、アルミニウム、チタン、酸化チタンであり、より好ましくは、クロムである。
ドライエッチング用マスクパターン膜の厚さは、通常使用される範囲、例えば5〜50nmとすることができ、好ましくは7〜30nm、より好ましくは8〜15nmである。
As a material for the mask pattern film for dry etching, known materials can be used, but chromium, chromium oxide, nickel, aluminum, titanium, and titanium oxide are preferable, and chromium is more preferable.
The thickness of the mask pattern film for dry etching can be in a commonly used range, for example, 5 to 50 nm, preferably 7 to 30 nm, and more preferably 8 to 15 nm.
ドライエッチング用マスクパターン膜は、例えば、次の（ａ）〜（ｃ）のような工程により形成されるとともに、モールド基材に対し、デバイスパターン用の凹凸と位置合わせマーク用の凹部とをドライエッチングにより形成する際に使用される。
（ａ）モールド基材にマスク材料の膜を製膜する。
（ｂ）マスク材料膜上にレジスト膜を形成した後、電子線（EB）描画、レーザー描画、光リソグラフィ、ナノインプリントリソグラフィ等により、位置合わせマーク領域とデバイスパターン領域とに、レジスト膜のパターンを形成する。
（ｃ）形成されたレジスト膜のパターンをマスクとして、マスク材料膜と石英基材とのドライエッチングを順次行い、そのドライエッチング工程中において、マスクパターン膜が形成され、該マスクパターン膜をマスクとして、デバイスパターン領域にデバイス用凹凸と、位置合わせマーク領域に位置合わせマーク用の凹部を形成する。
The mask pattern film for dry etching is formed by, for example, the following steps (a) to (c), and the device pattern unevenness and the alignment mark recess are dried on the mold substrate. Used when forming by etching.
(A) A film of a mask material is formed on a mold substrate.
(B) After a resist film is formed on the mask material film, a resist film pattern is formed in the alignment mark region and the device pattern region by electron beam (EB) drawing, laser drawing, optical lithography, nanoimprint lithography, etc. To do.
(C) Using the formed resist film pattern as a mask, the mask material film and the quartz substrate are sequentially dry-etched. During the dry etching process, a mask pattern film is formed, and the mask pattern film is used as a mask. Then, device irregularities are formed in the device pattern area, and alignment mark recesses are formed in the alignment mark area.
なお、前記（ｃ）のドライエッチング工程では、マスク材料膜やモールド基材を順次ドライエッチングする際、マスク材料膜（マスクパターン膜）上のレジスト膜は、薄くなったり、無くなったりすることもあるが、残存することもある。マスクパターン膜上にレジスト膜が残存する場合、該レジスト膜を除去する。 In the dry etching step (c), the resist film on the mask material film (mask pattern film) may be thinned or lost when the mask material film and the mold substrate are sequentially dry etched. However, it may remain. When the resist film remains on the mask pattern film, the resist film is removed.
一般的なナノインプリント用のモールド製造工程では、ここでマスクパターン膜を除去するのが通常であるが、本発明では、マスクパターン膜を除去せずに、上記（２）、（３）の工程において、位置合わせマーク領域の凹部内に高コントラスト膜を形成するのに利用する。
上記（２）の高コントラスト膜形成工程は、前記位置合わせマーク用の凹部の内部と凹部周辺の前記マスクパターン膜上に、高コントラスト膜を形成することが可能であればどのような工程でも良いが、例えば、次のような工程を採用することができる。
（２−ａ）再度のレジスト膜の形成と、電子線（EB）描画、レーザー描画、光リソグラフィ、ナノインプリントリソグラフィ等により、位置合わせ用パターンの領域（すなわち、凹部内部と凹部周辺）を露出するようにレジストパターンを形成する。
（２−ｂ）レジストパターン形成後の表面に高コントラスト膜をスパッタリング等によって製膜すると、位置合わせ用凹部内では、高コントラスト膜がモールド基材に直接接触する形態で形成され、位置合わせマーク領域の凹部周辺では、高コントラスト膜がマスクパターン膜上に形成され、それ以外の部分では、レジスト膜上に高コントラスト膜が形成される。
（２−ｃ）高コントラスト膜形成後、レジスト膜を溶剤で除去すると、レジスト膜上の高コントラスト膜はリフトオフされ、前記凹部の内部と凹部周辺の前記マスクパターン膜上にのみ高コントラスト膜が残存する。
In a general nanoimprint mold manufacturing process, the mask pattern film is usually removed here, but in the present invention, the mask pattern film is not removed and the steps (2) and (3) are performed. This is used to form a high contrast film in the recess of the alignment mark region.
The high contrast film forming step (2) may be any step as long as a high contrast film can be formed on the inside of the concave portion for the alignment mark and on the mask pattern film around the concave portion. However, for example, the following steps can be employed.
(2-a) By exposing the resist pattern again and electron beam (EB) drawing, laser drawing, optical lithography, nanoimprint lithography, etc., the region of the alignment pattern (that is, the inside of the recess and the periphery of the recess) is exposed. A resist pattern is formed on the substrate.
(2-b) When a high-contrast film is formed on the surface after the resist pattern is formed by sputtering or the like, the high-contrast film is formed in a form in which the high-contrast film is in direct contact with the mold base in the alignment recess, and an alignment mark region A high contrast film is formed on the mask pattern film in the periphery of the recess, and a high contrast film is formed on the resist film in the other portions.
(2-c) When the resist film is removed with a solvent after the high contrast film is formed, the high contrast film on the resist film is lifted off, and the high contrast film remains only on the mask pattern film inside the recess and around the recess. To do.
高コントラスト膜は、後述のマスクパターン膜を溶解する溶液に耐えて残存するものであって、ナノインプリント用のモールドを用いて基板上の薄膜にナノインプリントを施す際の薄膜の材料及び／又はモールドの材料に対し高コントラストとなる材料から形成される。具体的には、高コントラスト膜の材料と、前記薄膜の材料及び／又は前記モールドの材料とが、次の（ア）、（イ）のうちの少なくとも１つが該当するような高コントラスト膜の材料を選択する。
（ア）可視光、赤外光の範囲内の所定波長光（すなわち、位置合わせマークの検出に用いる光）に対する屈折率ｎにおいて屈折率差が０．１５以上相違する。好ましくは、より安定的に位置合わせマークの検出を行うには０．４以上相違する。
（イ）可視光、赤外光の範囲内の所定波長光（すなわち、位置合わせマークの検出に用いる光）に対して高コントラスト膜の材料が光吸収のある材質の場合、モールド材質と高コントラスト材による反射率が０．２％以上となる組み合わせ。好ましくは、より安定的に位置合わせマークの検出を行うには５％以上となる組み合わせ。
例えば石英とチタンの場合には反射率を求めるＲ＝｛（ｎ0−ｎ）2＋ｋ2｝／｛（ｎ0＋ｎ）2＋ｋ2｝のフレネル式より、ある光源の波長６５０ｎｍにおいて、石英の屈折率ｎ0＝１．４５、チタンの屈折率ｎ＝２．２２、チタンの消衰係数ｋ＝２．９９を代入すると反射率Ｒは４２．５４１％と算出される。
高コントラスト膜の膜厚は、限定するものではないが、通常2〜30nm、好ましくは4〜20nm、より好ましくは6〜15nmである。
The high contrast film remains withstanding a solution for dissolving a mask pattern film, which will be described later, and is a thin film material and / or mold material when nanoimprint is applied to a thin film on a substrate using a nanoimprint mold. In contrast, it is made of a material having a high contrast. Specifically, the material of the high contrast film in which at least one of the following (a) and (b) is applicable to the material of the high contrast film and the material of the thin film and / or the material of the mold: Select.
(A) The refractive index difference differs by 0.15 or more in the refractive index n with respect to light having a predetermined wavelength within the range of visible light and infrared light (that is, light used for detecting the alignment mark). Preferably, in order to detect the alignment mark more stably, the difference is 0.4 or more.
(A) When the material of the high contrast film is a material that absorbs light with respect to light having a predetermined wavelength within the range of visible light and infrared light (that is, light used for detecting the alignment mark), the mold material and the high contrast A combination in which the reflectance by the material is 0.2% or more. Preferably, the combination is 5% or more for more stable detection of the alignment mark.
For example, in the case of quartz and titanium, from the Fresnel formula of R = {(n 0 −n) 2 + k 2 } / {(n 0 + n) 2 + k 2 } for obtaining the reflectance, at a wavelength of 650 nm of a certain light source, When the refractive index n 0 = 1.45, the refractive index n = 2.22 of titanium, and the extinction coefficient k = 2.99 of titanium are substituted, the reflectance R is calculated to be 42.541%.
The thickness of the high contrast film is not limited, but is usually 2 to 30 nm, preferably 4 to 20 nm, and more preferably 6 to 15 nm.
レジスト膜の除去後、上記（３）の工程において、高コントラスト膜は実質的に溶解しないがマスクパターン膜を溶解する溶液（例えば、エッチング液等）でマスクパターン膜を除去すると、マスクパターン膜上の高コントラスト膜はリフトオフされる。その際、高コントラスト膜が効果的にリフトオフされるように、超音波を掛けながらマスクパターン膜の除去を行うことが望ましい。
このように、マスクパターン膜上の高コントラスト膜はリフトオフにより除去されるので、高コントラスト膜は、レジストパターンに依らずに、位置合わせマーク用の凹部内部のみに正確に形成できる。
After removing the resist film, in the step (3), when the mask pattern film is removed with a solution (for example, an etching solution) that does not substantially dissolve the high contrast film but dissolves the mask pattern film, The high contrast film is lifted off. At this time, it is desirable to remove the mask pattern film while applying ultrasonic waves so that the high contrast film is effectively lifted off.
Thus, since the high contrast film on the mask pattern film is removed by lift-off, the high contrast film can be accurately formed only inside the recess for the alignment mark without depending on the resist pattern.
以下、本発明を実施例に基づいてより詳細に説明するが、本発明は、このような実施例に限定されない。 EXAMPLES Hereinafter, although this invention is demonstrated in detail based on an Example, this invention is not limited to such an Example.
本発明の実施例を、図３に示された各工程（ａ）〜（ｈ）の模式図と、工程（ｆ）、（ｇ）、（ｈ）後の位置合わせマーク領域の実際の顕微鏡写真を示す図４（ア）〜（ウ）に基づいて説明する。
まず、石英基材（２）に厚さ10nmのドライエッチング用マスク材料膜としてのクロム膜（１）を製膜した〔図３（ａ）〕。該クロム膜（１）上にレジスト膜（３）を形成した後、レーザー描画により、位置合わせマーク領域（６）とデバイスパターン領域（７）とに、レジスト膜（３）のパターンを形成した〔図３（ｂ）〕。形成されたレジスト膜（３）のパターンをマスクとして、クロム膜（１）と石英基材（２）のドライエッチングを行い、デバイスパターン領域（７）にデバイス用凹凸と、位置合わせマーク領域（６）に位置合わせマーク用の凹部を形成した〔図３（ｃ）〕。その際、ドライエッチング用マスク材料膜としてのクロム膜（１）は、ドライエッチング用マスクパターン膜としてのクロム膜（１′）となる。なお、クロム膜（１）や石英基材（２）を順次ドライエッチングする際、レジスト膜（３）は、薄くなったり、無くなったりする可能性があるが、本実施例では残存した。ドライエッチング工程後、石英基材（２）上のレジスト膜（３）を除去した〔図３（ｄ）〕。ここで、ドライエッチング用マスクパターン膜としてのクロム膜（１′）を除去するのが一般的なナノインプリント用のモールド製造工程であるが、本発明ではクロム膜（１′）を取り除かず、再び、レジスト膜（４）の形成とレーザー描画によりレジスト膜(４)をパターニングしてアライメントマーク（位置合わせ用パターン）の領域を露出するようにレジスト膜（４）のパターンを形成した〔図３（ｅ）〕。レジストパターン形成後の表面に高コントラスト膜としての厚さ8nm のチタン膜（Ｔｉ；５）をスパッタリング製膜した〔図３（ｆ）、図４（ア）〕。レジスト膜（４）をアセトンで除去することでレジスト膜（４）上のチタン膜（Ｔｉ；５）を同時に除去(リフトオフ)し〔図３（ｇ）、図４（イ）〕、続いてクロム膜（Ｃｒ；１）をクロムエッチング液で超音波を掛けながら除去することでクロム膜（Ｃｒ；１′）上のチタン膜（Ｔｉ；５）を同時に除去(リフトオフ)した〔図３（ｈ）、図４（ウ）〕。
このような本発明の工程によれば、チタン膜（Ｔｉ；５）の形成領域は、工程（ｅ）におけるレジストパターンに依らずに、位置合わせマーク用の凹部内部のみに正確に形成できる〔図４（ウ）参照〕。
Example of the present invention is a schematic diagram of each step (a) to (h) shown in FIG. 3, and an actual micrograph of the alignment mark region after steps (f), (g), (h). This will be described with reference to FIGS.
First, a chromium film (1) as a mask material film for dry etching having a thickness of 10 nm was formed on a quartz substrate (2) [FIG. 3 (a)]. After the resist film (3) was formed on the chromium film (1), the pattern of the resist film (3) was formed in the alignment mark region (6) and the device pattern region (7) by laser drawing [ FIG. 3 (b)]. Using the pattern of the formed resist film (3) as a mask, the chromium film (1) and the quartz substrate (2) are dry-etched, and the device pattern region (7) has device irregularities and an alignment mark region (6). ) To form a recess for the alignment mark [FIG. 3 (c)]. At this time, the chromium film (1) as the mask material film for dry etching becomes the chromium film (1 ') as the mask pattern film for dry etching. When the chromium film (1) and the quartz substrate (2) are sequentially dry-etched, the resist film (3) may be thinned or lost, but remains in this embodiment. After the dry etching step, the resist film (3) on the quartz substrate (2) was removed [FIG. 3 (d)]. Here, the removal of the chromium film (1 ′) as the mask pattern film for dry etching is a general nanoimprint mold manufacturing process. However, in the present invention, the chromium film (1 ′) is not removed, and again, The resist film (4) is patterned by the formation of the resist film (4) and laser drawing to form the pattern of the resist film (4) so as to expose the region of the alignment mark (positioning pattern) [FIG. ]]. A titanium film (Ti; 5) having a thickness of 8 nm as a high-contrast film was formed by sputtering on the surface after the resist pattern was formed [FIG. 3 (f), FIG. 4 (a)]. The titanium film (Ti; 5) on the resist film (4) is simultaneously removed (lifted off) by removing the resist film (4) with acetone [FIG. 3 (g), FIG. 4 (A)], and then chromium. The titanium film (Ti; 5) on the chromium film (Cr; 1 ′) was simultaneously removed (lifted off) by removing the film (Cr; 1) while applying ultrasonic waves with a chromium etching solution [FIG. 3 (h) FIG. 4 (c)].
According to the process of the present invention as described above, the formation region of the titanium film (Ti; 5) can be accurately formed only inside the recess for the alignment mark without depending on the resist pattern in the process (e). See 4 (c)].
本発明の製造方法により製造されたナノインプリント用モールドは、光インプリント法に用いるのが最も好適であるが、熱インプリント法などの他のナノインプリント法にも使用することができる。
本発明の製造方法により製造されたナノインプリント用モールドは、半導体デバイス、マイクロセンサ等だけでなく、様々な分野の微細凹凸パターンの形成にも幅広く使用することができる。
The nanoimprint mold produced by the production method of the present invention is most preferably used for the optical imprint method, but can also be used for other nanoimprint methods such as a thermal imprint method.
The nanoimprint mold produced by the production method of the present invention can be widely used not only for forming semiconductor devices, microsensors, etc., but also for forming fine uneven patterns in various fields.
Claims (6)
（１）ドライエッチング用マスクパターン膜を使用し、前記デバイスパターン用の凹凸と位置合わせマーク用の凹部とをドライエッチングにより形成するドライエッチング工程
（２）前記ドライエッチング工程後、前記ドライエッチング用マスクパターン膜を除去せずに、前記位置合わせマーク用の凹部の内部と凹部周辺の前記マスクパターン膜上に、前記薄膜の材料及び／又は前記モールドの材料に対し高コントラストとなる材料製の高コントラスト膜を形成する高コントラスト膜形成工程
（３）前記マスクパターン膜をその上の高コントラスト膜とともに除去し、前記凹部の内部にのみ高コントラスト膜を残存させるマスクパターン膜除去工程 Nanoimprint for forming device pattern irregularities on a thin film on a substrate, which has a device pattern region with device pattern irregularities formed on the imprint surface and an alignment mark region for alignment marks A method for producing a mold for nanoimprint, comprising at least the following steps (1) to (3).
(1) A dry etching step of using a dry etching mask pattern film to form the device pattern irregularities and the alignment mark concave portions by dry etching. (2) After the dry etching step, the dry etching mask. High contrast made of a material that provides high contrast to the material of the thin film and / or the material of the mold on the mask pattern film inside the recess for the alignment mark and on the periphery of the recess without removing the pattern film High contrast film forming step of forming a film (3) Mask pattern film removing step of removing the mask pattern film together with the high contrast film thereon to leave the high contrast film only inside the recess
（２−１）前記位置合わせマーク用の凹部の内部と凹部周辺以外の前記マスクパターン膜上にレジスト膜を形成するレジスト膜形成工程
（２−２）前記凹部内部と、凹部周辺の前記マスクパターン膜上と、前記レジスト膜上に高コントラスト膜を形成する高コントラスト膜形成工程
（２−３）前記レジスト膜をその上の高コントラスト膜とともに除去し、前記凹部の内部と凹部周辺の前記マスクパターン膜上にのみ高コントラスト膜を残存させる工程 The said high-contrast film | membrane formation process is a manufacturing method of the mold for nanoimprint of any one of Claims 1-4 including the process of the following (2-1)-(2-3).
(2-1) A resist film forming step of forming a resist film on the mask pattern film other than the inside of the concave portion for the alignment mark and the periphery of the concave portion. (2-2) The mask pattern inside the concave portion and around the concave portion. High contrast film forming step for forming a high contrast film on the film and on the resist film (2-3) The resist film is removed together with the high contrast film thereon, and the mask pattern inside and around the recess The process of leaving the high contrast film only on the film
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