JP2015050357A - p型拡散層を有するシリコン基板の製造方法、太陽電池素子の製造方法及び太陽電池素子 - Google Patents
p型拡散層を有するシリコン基板の製造方法、太陽電池素子の製造方法及び太陽電池素子 Download PDFInfo
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Abstract
【解決手段】シリコン基板の面上の部分領域に、p型不純物を含むガラス粒子及び分散媒を含有するp型拡散層形成組成物を付与する工程と、前記p型拡散層形成組成物が付与されたシリコン基板を、BBr3又はBCl3を含む雰囲気中で熱処理してp型拡散層を形成する工程と、を有するp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法。
【選択図】なし
Description
選択エミッタ構造を形成するためには、複数回の拡散とマスキングによる部分エッチングとを組み合わせた工程が必要であることが知られている(例えば、特許文献1参照)。さらに、複数の不純物濃度の拡散剤をインクジェット法による基板に塗り分け、不純物を拡散する方法が提案されている(例えば、特許文献2参照)。
さらに、特許文献3に記載の拡散ペーストは、アウトディフュージョンが起きやすい。つまり、高温で拡散する際にホウ素化合物の揮発性が高いために、ペースト塗布部以外にもホウ素が拡散してしまうことがある。また、ホウ素化合物の化学的安定性が低いため、ペースト品質が悪いという問題がある。
<1> シリコン基板の面上の部分領域に、p型不純物を含むガラス粒子及び分散媒を含有するp型拡散層形成組成物を付与する工程と、前記p型拡散層形成組成物が付与されたシリコン基板を、BBr3又はBCl3を含む雰囲気中で熱処理してp型拡散層を形成する工程と、を有するp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法。
<2> 前記p型不純物は、B(ホウ素)、Al(アルミニウム)及びGa(ガリウム)からなる群より選択される少なくとも1種の元素を含む<1>に記載のp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法。
<3> 前記p型不純物を含むガラス粒子は、B2O3、Al2O3及びGa2O3からなる群より選択される少なくとも1種のアクセプタ元素含有物質と、SiO2、K2O、Na2O、Li2O、BaO、SrO、CaO、MgO、BeO、ZnO、PbO、CdO、V2O5、SnO、ZrO2、WO3、MoO3、Y2O3、CsO2、TiO2、TeO2、La2O3、Nb2O5、Ta2O5、GeO2、Lu2O3及びMnOからなる群より選択される少なくとも1種のガラス構成成分と、を含有する<1>又は<2>に記載のp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法。
<4> さらに、前記p型拡散層上にパッシベーション膜を形成する工程を有する<1>〜<3>のいずれか1項に記載のp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法。
<5> 前記パッシベーション膜が、酸化ケイ素、窒化ケイ素及び酸化アルミニウムからなる群より選択される少なくとも1種を含有する<4>に記載のp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法。
<6> <1>〜<5>のいずれか1項に記載のp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法によって得られるp型拡散層を有するシリコン基板の前記部分領域上に電極を形成する工程を有する太陽電池素子の製造方法。
<7> <6>に記載の太陽電池素子の製造方法によって得られる太陽電池素子。
以下に、従来の選択エミッタ構造を有するp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法と対比しながら本発明のp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法について説明する。
従来の選択エミッタ構造を有するp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法としては、例えば、シリコン基板の面上の部分領域に、p型不純物を含むガラス粒子及び分散媒を含有する第1のp型拡散層形成組成物を付与する工程と、前記部分領域以外の領域に、p型不純物を含むガラス粒子及び分散媒を含有し、前記第1のp型拡散層形成組成物よりもp型不純物濃度の低い第2のp型拡散層形成組成物を付与する工程と、前記第1のp型拡散層形成組成物及び前記第2のp型拡散層形成組成物が付与されたシリコン基板を熱処理してp型拡散層を形成する工程と、を有する方法が挙げられる。この方法によれば、第1のp型拡散層形成組成物の付与された部分に第1のp型拡散層が形成され、第2のp型拡散層形成組成物の付与された部分に第1のp型拡散層よりもp型不純物濃度の低い第2のp型拡散層が形成される。この方法では、p型拡散層形成組成物をシリコン基板上に少なくとも2回付与する必要がある。また、第1のp型拡散層形成組成物を付与する工程と第2のp型拡散層形成組成物を付与する工程との間及び第2のp型拡散層形成組成物を付与する工程とシリコン基板を熱処理してp型拡散層を形成する工程との間には必要に応じて乾燥工程が実施される。そのため、従来の選択エミッタ構造を有するp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法では少なくとも2回の付与と必要に応じて少なくとも2回の乾燥とが実施される。
一方、本発明のp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法では、p型拡散層形成組成物が付与されたシリコン基板を、BBr3又はBCl3を含む雰囲気中で熱処理することにより、p型拡散層形成組成物が付与された部分には第1のp型拡散層が形成され、p型拡散層形成組成物が付与されなかった部分には第1のp型拡散層よりもp型不純物濃度の低い第2のp型拡散層が形成される。本発明においてBBr3又はBCl3を含む雰囲気中での熱処理は、従来の選択エミッタ構造を有するp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法における第2のp型拡散層を形成する工程に相当する。そのため、本発明のp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法では、第2のp型拡散層を形成するためのp型拡散層形成組成物を付与する工程を削減することが可能となる。その結果、単位時間あたりの生産量を向上することができる。また、BBr3又はBCl3を含む雰囲気中での熱処理には特別な処理装置を必要としないため、本発明のp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法では複雑な装置を必要とせず簡便な方法で選択エミッタ構造を有するp型拡散層を有するシリコン基板を製造可能となる。
まず、本発明で用いられるp型拡散層形成組成物について説明し、次に、これらのp型拡散層形成組成物を用いる選択エミッタ構造の形成方法について説明する。
本発明で用いられるp型拡散層形成組成物は、p型不純物を含むガラス粒子及び分散媒を含有する。本発明で用いられるp型拡散層形成組成物は、更に塗布性等を考慮してその他の添加剤を必要に応じて含有してもよい。
ここで、p型拡散層形成組成物とは、p型不純物を含有し、シリコン基板に塗布した後にこのp型不純物を熱拡散することでp型拡散層を形成することが可能な材料をいう。p型拡散層形成組成物を用いることで、所望の部位にp型拡散層が形成される。
また、ガラス粒子中のp型不純物は焼成中でも揮散しにくいため、揮散ガスの発生によってp型拡散層形成組成物を付与した部分のみでなくシリコン基板の裏面及び側面にまでp型拡散層が形成されるということが抑制される。この理由として、p型不純物がガラス粒子中の元素と結合しているか、又はガラス中に取り込まれているため、揮散しにくいものと考えられる。
p型拡散層形成組成物に含有されるガラス粒子に含まれるp型不純物とは、シリコン基板中に拡散することによってp型拡散層を形成することが可能な元素である。p型不純物としては第13族の元素が使用でき、B(ホウ素)、Al(アルミニウム)及びGa(ガリウム)からなる群より選択される少なくとも1種の元素を含むことが好ましく、ガラス化の容易さ等の観点から、B又はGaがより好ましい。
p型不純物をガラス粒子に導入するために用いるアクセプタ元素含有物質としては、B2O3、Al2O3、Ga2O3等が挙げられ、B2O3、Al2O3及びGa2O3からなる群より選択される少なくとも1種を用いることが好ましい。
また、ガラス粒子は、必要に応じて成分比率を調整することによって、溶融温度、軟化点、ガラス転移点、化学的耐久性等を制御することが可能である。ガラス粒子は、更に以下に記すガラス構成成分を含むことが好ましい。
上記では1成分ガラスあるいは2成分を含む複合ガラスを例示したが、B2O3−SiO2−Na2O等必要に応じて3種類以上の複合ガラスでもよい。また、Al2O3−B2O3系等のように、2種以上のアクセプタ元素含有物質を含むガラス粒子でもよい。アクセプタ元素含有物質であるB2O3を単独で使用するよりも、アクセプタ元素含有物質とガラス構成成分の双方を含むガラス粒子を用いると、形成されたp型拡散層のシート抵抗がより低くなり、またアウトディフュージョンをより抑制することが可能となる。
具体的には、B2O3−SiO2−CaO系ガラスの場合には、CaOの含有比率は、1質量%以上30質量%以下であることが好ましく、5質量%以上20質量%以下であることがより好ましい。
ガラス粒子の形状としては、略球状、扁平状、ブロック状、板状、鱗片状等が挙げられ、p型拡散層形成組成物とした場合の基板への塗布性や均一拡散性の点から、略球状、扁平状又は板状であることが好ましい。ガラス粒子の平均粒径は、100μm以下であることが望ましい。100μm以下の平均粒径を有するガラス粒子を用いた場合には、平滑な塗膜が得られやすい。更に、ガラス粒子の平均粒径は50μm以下であることがより好ましく、10μm以下であることが更に好ましい。なお、下限は特に制限されないが、0.01μm以上であることが好ましい。
ここで、ガラス粒子の平均粒径は、体積平均粒子径を表し、レーザー散乱回折法粒度分布測定装置等により測定することができる。
最初に原料を秤量し、るつぼに充填する。るつぼの材質としては白金、白金−ロジウム、イリジウム、アルミナ、石英、炭素等が挙げられるが、溶融温度、雰囲気、溶融物質との反応性、不純物の混入等を考慮して適宜選ばれる。
次に、電気炉でガラス組成に応じた温度で加熱し融液とする。このとき融液が均一となるよう攪拌することが望ましい。
続いて得られた融液をジルコニア基板、カーボン基板等の上に流し出して融液をガラス化する。
最後にガラスを粉砕し粒子状とする。粉砕にはジェットミル、ビーズミル、ボールミル等公知の方法が適用できる。
次に、分散媒について説明する。
分散媒とは、p型拡散層形成組成物中においてガラス粒子を分散させる媒体である。具体的に分散媒としては、バインダー、溶剤等が採用される。
バインダーとしては、例えば、ポリビニルアルコール樹脂、ポリアクリルアミド樹脂、ポリビニルアミド樹脂、ポリビニルピロリドン樹脂、ポリエチレンオキサイド樹脂、ポリスルホン樹脂、アクリルアミドアルキルスルホン樹脂、セルロース誘導体、ゼラチン、ゼラチン誘導体、澱粉、澱粉誘導体、アルギン酸ナトリウム類、キサンタン、グアーガム、グアーガム誘導体、スクレログルカン、スクレログルカン誘導体、トラガカント、トラガカント誘導体、デキストリン、デキストリン誘導体、(メタ)アクリル酸樹脂、アルキル(メタ)アクリレート樹脂、ジメチルアミノエチル(メタ)アクリレート樹脂等の(メタ)アクリル酸エステル樹脂、ブタジエン樹脂、スチレン樹脂、ブチラール樹脂、及びこれらの共重合体を適宜選択し得る。なお、本発明において(メタ)アクリルとの用語は「アクリル」又は「メタクリル」を意味する。また、本発明において(メタ)アクリレートとの用語は「アクリレート」又は「メタクリレート」を意味する。
これらの中でも、分解性、及びスクリーン印刷した際の液ダレ防止の観点から、アクリル酸樹脂、ブチラール樹脂又はセルロース誘導体を含むことが好ましく、少なくともセルロース誘導体を含むことがより好ましい。セルロース誘導体としてはエチルセルロース、セルロースエーテル、ニトロセルロース、アセチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、メチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシエチルセルロースを例示することができ、これらの中でもエチルセルロースを用いることが好ましい。これらは一種類を単独で又は二種類以上を組み合わせて使用される。
溶剤としては、例えば、水、アセトン、メチルエチルケトン、メチル−n−プロピルケトン、メチルイソプロピルケトン、メチル−n−ブチルケトン、メチルイソブチルケトン、メチル−n−ペンチルケトン、メチル−n−ヘキシルケトン、ジエチルケトン、ジプロピルケトン、ジイソブチルケトン、トリメチルノナノン、シクロヘキサノン、シクロペンタノン、メチルシクロヘキサノン、2,4−ペンタンジオン、アセトニルアセトン等のケトン溶剤、ジエチルエーテル、メチルエチルエーテル、メチル−n−プロピルエーテル、ジイソプロピルエーテル、テトラヒドロフラン、メチルテトラヒドロフラン、ジオキサン、ジメチルジオキサン、エチレングリコールジメチルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテル、エチレングリコールジ−n−プロピルエーテル、エチレングリコールジブチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジエチレングリコールメチルエチルエーテル、ジエチレングリコールメチル−n−プロピルエーテル、ジエチレングリコールメチル−n−ブチルエーテル、ジエチレングリコールジ−n−プロピルエーテル、ジエチレングリコールジ−n−ブチルエーテル、ジエチレングリコールメチル−n−ヘキシルエーテル、トリエチレングリコールジメチルエーテル、トリエチレングリコールジエチルエーテル、トリエチレングリコールメチルエチルエーテル、トリエチレングリコールメチル−n−ブチルエーテル、トリエチレングリコールジ−n−ブチルエーテル、トリエチレングリコールメチル−n−ヘキシルエーテル、テトラエチレングリコールジメチルエーテル、テトラエチレングリコールジエチルエーテル、テトラエチレングリコールメチルエチルエーテル、テトラエチレングリコールメチル−n−ブチルエーテル、テトラエチレングリコールジ−n−ブチルエーテル、テトラエチレングリコールメチル−n−ヘキシルエーテル、テトラエチレングリコールジ−n−ブチルエーテル、プロピレングリコールジメチルエーテル、プロピレングリコールジエチルエーテル、プロピレングリコールジ−n−プロピルエーテル、プロピレングリコールジブチルエーテル、ジプロピレングリコールジメチルエーテル、ジプロピレングリコールジエチルエーテル、ジプロピレングリコールメチルエチルエーテル、ジプロピレングリコールメチル−n−ブチルエーテル、ジプロピレングリコールジ−n−プロピルエーテル、ジプロピレングリコールジ−n−ブチルエーテル、ジプロピレングリコールメチル−n−ヘキシルエーテル、トリプロピレングリコールジメチルエーテル、トリプロピレングリコールジエチルエーテル、トリプロピレングリコールメチルエチルエーテル、トリプロピレングリコールメチル−n−ブチルエーテル、トリプロピレングリコールジ−n−ブチルエーテル、トリプロピレングリコールメチル−n−ヘキシルエーテル、テトラプロピレングリコールジメチルエーテル、テトラプロピレングリコールジエチルエーテル、テトラプロピレングリコールメチルエチルエーテル、テトラプロピレングリコールメチル−n−ブチルエーテル、テトラプロピレングリコールジ−n−ブチルエーテル、テトラプロピレングリコールメチル−n−ヘキシルエーテル、テトラプロピレングリコールジ−n−ブチルエーテル等のエーテル溶剤、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸n−プロピル、酢酸イソプロピル、酢酸n−ブチル、酢酸イソブチル、酢酸sec−ブチル、酢酸n−ペンチル、酢酸sec−ペンチル、酢酸3−メトキシブチル、酢酸メチルペンチル、酢酸2−エチルブチル、酢酸2−エチルヘキシル、酢酸2−(2−ブトキシエトキシ)エチル、酢酸ベンジル、酢酸シクロヘキシル、酢酸メチルシクロヘキシル、酢酸ノニル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、酢酸ジエチレングリコールモノメチルエーテル、酢酸ジエチレングリコールモノエチルエーテル、酢酸ジエチレングリコールモノ−n−ブチルエーテル、酢酸ジプロピレングリコールメチルエーテル、酢酸ジプロピレングリコールエチルエーテル、ジ酢酸グリコール、酢酸メトキシトリエチレングリコール、プロピオン酸エチル、プロピオン酸n−ブチル、プロピオン酸イソアミル、シュウ酸ジエチル、シュウ酸ジ−n−ブチル、乳酸メチル、乳酸エチル、乳酸n−ブチル、乳酸n−アミル、エチレングリコールメチルエーテルプロピオネート、エチレングリコールエチルエーテルプロピオネート、エチレングリコールメチルエーテルアセテート、エチレングリコールエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールプロピルエーテルアセテート、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン等のエステル溶剤、アセトニトリル、N−メチルピロリジノン、N−エチルピロリジノン、N−プロピルピロリジノン、N−ブチルピロリジノン、N−ヘキシルピロリジノン、N−シクロヘキシルピロリジノン、N,N−ジメチルホルムアミド、N,N−ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホキシド等の非プロトン性極性溶剤、メタノール、エタノール、n−プロパノール、イソプロパノール、n−ブタノール、イソブタノール、sec−ブタノール、t−ブタノール、n−ペンタノール、イソペンタノール、2−メチルブタノール、sec−ペンタノール、t−ペンタノール、3−メトキシブタノール、n−ヘキサノール、2−メチルペンタノール、sec−ヘキサノール、2−エチルブタノール、sec−ヘプタノール、n−オクタノール、2−エチルヘキサノール、sec−オクタノール、n−ノニルアルコール、n−デカノール、sec−ウンデシルアルコール、トリメチルノニルアルコール、sec−テトラデシルアルコール、sec−ヘプタデシルアルコール、シクロヘキサノール、メチルシクロヘキサノール、ベンジルアルコール、イソボルニルシクロヘキサノール、エチレングリコール、1,2−プロピレングリコール、1,3−ブチレングリコール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、トリエチレングリコール、トリプロピレングリコール等のアルコール溶剤、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル(セロソルブ)、エチレングリコールモノフェニルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノ−n−ブチルエーテル、ジエチレングリコールモノ−n−ヘキシルエーテル、エトキシトリグリコール、テトラエチレングリコールモノ−n−ブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノエチルエーテル、トリプロピレングリコールモノメチルエーテル等のグリコールモノエーテル溶剤、α−テルピネン、α−テルピネオール、ミルセン、アロオシメン、リモネン、ジペンテン、α−ピネン、β−ピネン、ターピネオール、カルボン、オシメン、フェランドレン等のテルペン溶剤、イソボルニルシクロヘキサノール、イソボルニルフェノール、1−イソプロピル−4−メチル−ビシクロ[2.2.2]オクタ−5−エン−2,3−ジカルボン酸無水物、フェノール、及びp−メンテニルフェノール、が挙げられる。これらは一種類を単独で又は二種類以上を組み合わせて使用される。
p型拡散層形成組成物の粘度は、塗布性を考慮して、25℃において10mPa・s以上1000000mPa・s以下であることが好ましく、50mPa・s以上500000mPa・s以下であることがより好ましい。
粘度は、粘弾性測定装置(Anton Paar社製レオメーターMCR301)を用いて測定することができる。
選択エミッタ構造の形成方法では、まず、n型シリコン基板の表面にあるダメージ層を、酸性あるいははアルカリ性の溶液を用いてエッチングして除去する。
n型シリコン基板の一方の表面には、ケイ素の酸化物膜又はケイ素の窒化物膜を含む保護膜を形成してもよい。ここで、ケイ素の酸化物膜は、たとえばシランガスと酸素を用いた常圧CVD法により形成することができる。また、ケイ素の窒化物膜は、たとえば、シランガス、アンモニアガス及び窒素ガスを用いたプラズマCVD法により形成することができる。
続いて、n型シリコン基板をフッ酸に浸漬させることによって、保護膜をエッチング除去する。
本発明において、不純物濃度が高い電極形成領域の形状及び大きさは、構成される太陽電池素子の構造に応じて適宜選択することができる。形状としては例えば、ライン状とすることができる。
前記p型拡散層形成組成物の付与量としては特に制限はない。例えば、ガラス粒子量として0.01g/m2〜100g/m2とすることができ、0.1g/m2〜10g/m2であることが好ましい。
例えば、金属粒子及びガラス粒子を含む表面電極用金属ペーストを、電極形成領域上に所望の形状となるよう付与し、これを焼成処理することで高濃度のp型拡散層が形成された電極形成領域上に受光面電極(表面電極)を形成することができる。
前記表面電極用金属ペーストとしては、例えば、当該技術分野で常用される銀ペースト等を用いることができる。
本発明のp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法によって得られるp型拡散層を有するシリコン基板の部分領域上に電極を形成することで、本発明の太陽電池素子が製造される。
図1は、本実施形態に係るパッシベーション層を有する太陽電池素子の製造方法の一例を模式的に示す工程図を断面図として示したものである。但し、この工程図は本発明をなんら制限するものではない。
粒子形状が略球状で、平均粒径が0.35μm、軟化温度が約800℃のガラス粒子(B2O3、SiO2、CaOを主成分とし、それぞれ30%、50%、20%)、エチルセルロース、テルピネオールをそれぞれ10g、6g、84g混合してペースト化し、p型拡散層形成組成物を調製した。
続いて、シリコン基板の表面に残存したガラス層をフッ酸によって除去した。p型拡散層形成組成物を塗布した部分(電極形成領域)のシート抵抗の平均値は41Ω/□、それ以外の部分のシート抵抗の平均値は77Ω/□であり、p型拡散層形成組成物を塗布した部分が選択的に低抵抗化しており、選択エミッタ構造を容易に形成できた。
実施例1において、BBr3雰囲気中での熱処理温度を920℃から900℃に変えた以外は実施例1と同様にして、評価した。p型拡散層形成組成物を塗布した部分(電極形成領域)のシート抵抗の平均値は42Ω/□、それ以外の部分のシート抵抗の平均値は95Ω/□であった。
Claims (7)
- シリコン基板の面上の部分領域に、p型不純物を含むガラス粒子及び分散媒を含有するp型拡散層形成組成物を付与する工程と、
前記p型拡散層形成組成物が付与されたシリコン基板を、BBr3又はBCl3を含む雰囲気中で熱処理してp型拡散層を形成する工程と、を有するp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法。 - 前記p型不純物は、B(ホウ素)、Al(アルミニウム)及びGa(ガリウム)からなる群より選択される少なくとも1種の元素を含む請求項1に記載のp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法。
- 前記p型不純物を含むガラス粒子は、B2O3、Al2O3及びGa2O3からなる群より選択される少なくとも1種のアクセプタ元素含有物質と、SiO2、K2O、Na2O、Li2O、BaO、SrO、CaO、MgO、BeO、ZnO、PbO、CdO、V2O5、SnO、ZrO2、WO3、MoO3、Y2O3、CsO2、TiO2、TeO2、La2O3、Nb2O5、Ta2O5、GeO2、Lu2O3及びMnOからなる群より選択される少なくとも1種のガラス構成成分と、を含有する請求項1又は請求項2に記載のp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法。
- さらに、前記p型拡散層上にパッシベーション膜を形成する工程を有する請求項1〜請求項3のいずれか1項に記載のp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法。
- 前記パッシベーション膜が、酸化ケイ素、窒化ケイ素及び酸化アルミニウムからなる群より選択される少なくとも1種を含有する請求項4に記載のp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法。
- 請求項1〜請求項5のいずれか1項に記載のp型拡散層を有するシリコン基板の製造方法によって得られるp型拡散層を有するシリコン基板の前記部分領域上に電極を形成する工程を有する太陽電池素子の製造方法。
- 請求項6に記載の太陽電池素子の製造方法によって得られる太陽電池素子。
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