JP2015007547A

JP2015007547A - 粒子径分布測定装置

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Publication number: JP2015007547A
Application number: JP2013132141A
Authority: JP
Inventors: 央昌菅澤; Hisamasa Sugasawa
Original assignee: Horiba Ltd
Current assignee: Horiba Ltd
Priority date: 2013-06-24
Filing date: 2013-06-24
Publication date: 2015-01-15
Anticipated expiration: 2033-06-24
Also published as: JP6218453B2; GB2517566A; GB2517566B; US20140375992A1; GB201411129D0; US9243989B2

Abstract

【課題】係数行列Ｋの算出時間を短くすることによって、粒子径分布の算出時間を短縮する。【解決手段】光検出器２４から出力された光強度信号を受信し、ベクトルｓがベクトルｑと係数行列Ｋとの積を含む所定式で表されることに基づいて粒子の粒子径分布を算出する演算部３とを具備し、演算部３が、係数行列Ｋの要素のうち１つの要素を算出するために用いられる前記粒子の粒子径に依存する複数の第１パラメータ及び前記回折／散乱光の拡がり角に依存する複数の第２パラメータの値を算出するとともに、これらの値のうち少なくとも１つを記憶して、前記係数行列Ｋの別の要素を算出するために用いるようにした。【選択図】図４

Description

本発明は、測定対象である粒子に光を照射し、その照射により生じる回折光や散乱光（以下、回折／散乱光とも言う）の光強度分布に基づいて粒子の粒子径分布を算出する粒子径分布測定装置に関するものである。

この種の粒子径分布測定装置は、特許文献１に示されるように、回折／散乱光を複数の光検出器で検出し、各光検出器から出力された光強度信号の値により得られる光強度分布ベクトルを用いて、下記の式（１）に基づき粒子径分布を算出するようにしている。

ここで、ｓは、各光検出器から出力された光強度信号の値から得られる回折／散乱光の拡がり角度毎の光強度分布を示すベクトル、ｑは、測定対象である粒子の粒子径分布を示すベクトル、Ｋは、粒子径分布ベクトルを光強度分布ベクトルに変換するための係数行列である。

特開２００８−１６４５３９号公報

ところで、係数行列Ｋは、粒子の屈折率等の物性や粒子径や光検出器の配置位置によって定まるものであるところ、上記の式（１）に基づき粒子径分布を算出するためには、まず係数行列Ｋを算出しておく必要がある。

しかしながら、従来は、係数行列Ｋの各要素を順に、ＭＩＥ散乱理論等に基づいて１つずつ求めているので、係数行列Ｋの算出にはかなりの時間を要する。

そこで本発明は、かかる課題を鑑みてなされたものであって、係数行列Ｋの算出時間を短くすることによって、粒子径分布の算出時間を短縮することをその主たる目的とするものである。

すなわち、本発明に係る粒子径分布測定装置は、測定対象である粒子に光を照射する光源と、前記光の照射により生じる回折／散乱光の光強度を検出する複数の光検出器と、前記各光検出器から出力された光強度信号を受信し、ベクトルｓがベクトルｑと係数行列Ｋとの積を含む所定式で表されることに基づいて前記粒子の粒子径分布を算出する演算部とを具備し、前記演算部が、係数行列Ｋの要素のうち１つの要素を算出するために用いられる前記粒子の粒子径に依存する複数の第１パラメータ及び前記回折／散乱光の拡がり角に依存する複数の第２パラメータの値を算出するとともに、これらの値のうち少なくとも１つを記憶して、前記係数行列Ｋの別の要素を算出するために用いることを特徴とするものである。
ここで、ベクトルｓは、各光検出器から出力された光強度信号の値から得られる回折／散乱光の拡がり角度毎の光強度分布を示すベクトル、ベクトルｑは、測定対象である粒子の粒子径分布を示すベクトル、係数行列Ｋは、ベクトルｑをベクトルｓに変換するための行列である。
なお、所定式としては、例えば上述した式（１）や、この式に例えばノイズ等を表す項を加えた式が挙げられる。

このようなものであれば、ある要素を算出する際に記憶した第１パラメータの値及び第２パラメータの値を用いて別の要素を算出するので、従来のように各要素を１つずつ複雑な計算により求める場合に比べ、係数行列Ｋの算出時間を大幅に短くすることができ、粒子径分布を算出するまでの測定時間を短縮することができる。

ここで、係数行列Ｋは、下記の式（２）に表されるように、
である。なお、ｘは、光検出器の数、ｙは、測定対象となる粒子径範囲の分割数である。
この係数行列Ｋのうち、同一行に属する要素を算出する際には、前記第２パラメータを共通して用いることができ、同一列に属する要素を算出する際には、前記第１パラメータを共通して用いることができる。

演算部の具体的な実施態様としては、前記係数行列Ｋの要素のうちある行に含まれる要素を算出する際に記憶した前記第２パラメータの値と、ある列に含まれる要素を算出する際に記憶した前記第１パラメータの値とを用いて、これらの行及び列が交わる位置の要素を下記の式（３）に基づいて算出するものが挙げられる。
ここで、ｋは、係数行列Ｋの要素の値、ｍは、測定対象である粒子の屈折率、αは、測定対象である粒子の粒子径に関連する値、θは、回折／散乱光の拡がり角、ａ及びｂは、粒子の屈折率及び粒子径に依存する第１パラメータ、π及びτは、回折／散乱光の拡がり角に依存する第２パラメータ、Ｎは、演算部がシグマ記号で表される和を演算する際の最終項を示す値である。

このように構成した本発明によれば、係数行列Ｋの算出時間を従来に比べて大幅に短くすることが可能となり、ひいては測定全体にかかる時間を短縮することができる。

本発明の一実施形態における粒子径分布測定装置を示す概略図。同実施形態における演算部の機能構成を示す機能ブロック図。同実施形態における係数行列算出部の機能構成を示す機能ブロック図。同実施形態における係数行列算出部の算出手順を示す図。同実施形態における要素算出部が要素を算出する手順を示すフローチャート。同実施形態における粒子径分布測定装置の効果を説明する図。その他の実施形態における係数行列算出部の算出手順を示す図。

以下に本発明に係る粒子径分布測定装置１の一実施形態について図面を参照して説明する。

本実施形態に係る粒子径分布測定装置１は、粒子に光を照射した際に生じる回折／散乱光の拡がり角に応じる光強度分布が、ＭＩＥ散乱理論から粒子径によって定まることを利用し、前記回折／散乱光を検出することによって粒子径分布を測定するようにしたものである。

粒子径分布測定装置１は、図１に模式的に示すように、装置本体２と演算部３とを備えている。

装置本体２は、粒子を分散させたサンプルを収容するセル２１と、そのセル２１内の粒子にレンズ２２を介してレーザ光を照射する光源２３たるレーザ装置と、レーザ光の照射により生じる回折／散乱光の光強度を拡がり角に応じて検出する複数の光検出器２４（Ａ）、２４（Ｂ）とを備えたものである。
なお、セル２１は、本実施形態では、バッチ式セルを用いているが、循環式セルを用いても構わない。

演算部３は、物理的に言えば、ＣＰＵ、メモリ、入出力インターフェース等を備えた汎用乃至専用のコンピュータであり、各光検出器２４（Ａ）、２４（Ｂ）から出力された光強度信号を受信して式（１）に基づき粒子径分布を算出するものである。

この演算部３は、前記メモリの所定領域に記憶させた所定プログラムにしたがって、ＣＰＵや周辺機器を協働させることにより、図２に示すように、係数行列Ｋを算出する係数行列算出部３１、各光強度信号の値から求められる光強度分布ベクトルｓと前記係数行列Ｋとを用いて式（１）に基づき粒子径分布を算出する粒子径分布算出部３２としての機能を少なくとも発揮するようにしたものである。

本実施形態では、係数行列算出部３１が特徴的であるので、以下に詳述する。

係数行列算出部３１は、測定対象である粒子の物性、粒子径、及び光検出器２４の配置位置に応じた係数行列Ｋを算出するものであり、本実施形態では、オペレータが入力した粒子の例えば屈折率の値を受け付けて、粒子径及び光検出器２４の配置位置に応じた係数行列Ｋの各要素を算出するように構成されている。

より詳細には、この係数行列算出部３１は、図３に示すように、式（３）に基づいて要素を算出する複数の要素算出部４と、前記メモリの所定領域に設定され、前記各要素算出部４の計算過程で算出される２種類の第１パラメータａ、ｂ及び２種類の第２パラメータπ、τの値を記憶する記憶部５としての機能を備えている。
なお、記憶部５は、本実施形態では、キャッシュメモリの所定領域に設定されたものである。

各要素算出部４は、図３に示すように、式（３）に基づく演算を実行する演算実行部４１と、演算実行部４１が演算に用いるパラメータを算出するパラメータ算出部４２としての機能を具備している。

しかして、本実施形態では、係数行列算出部３１が、上述した要素算出部４を係数行列Ｋの行の数（ｘ）と同数有しており、図４に示すように、これらの要素算出部４が、１つの列に含まれる要素を並列して計算し、この並列計算を第１列から第ｙ列まで順次進めていくことで全ての要素を算出するように構成されている。
なお、ここで言う並列計算とは、計算を開始するタイミングや終了するタイミング等が必ずしも一致している必要はなく、各要素算出部４が、多少のタイミングのずれを有して要素を算出している計算状態も含む。
また、これらの要素算出部４は、複数のパソコンにまたがらせて構成されていても良い。

続いて、要素算出部４が、例えばｉ行ｊ列に位置する要素ｋ_ｉｊを算出する手順について、図３及び図５を参照しながら、要素算出部４における各部の動作説明を兼ねて詳述する。ただし、ｉは、１≦ｉ≦ｘの整数とし、ｊは、１≦ｊ≦ｙの整数とする。
なお、下記の説明では、オペレータにより係数行列算出部３１に粒子の屈折率ｍが入力されているものとする。

ここで、要素ｋ_ｉｊは、測定対象である粒子径範囲を分割したうちｊ番目の範囲に属する単位粒子量の粒子によって生じる回折／散乱光が、複数の光検出器２４のうちｉ番目の光検出器２４に入射したときに検出される光強度を示している。したがって、この要素ｋ_ｉｊを求めるうえで、式（３）における粒子径に関連する値α及び回折／散乱光の拡がり角θは定数となり、要素算出部４は、ｎのみを変数とした下記の式（３）’に基づき要素ｋ_ｉｊを算出する。

ここで、説明の便宜上、
とおく。また、以下では、ｎ＝ｍの場合を例として説明する。

上述した式（３）’及び（４）において、本実施形態では、１種目の第１パラメータは、複数あり、それらは、それぞれａ_ｊ（１）、ａ_ｊ（２）、・・・、ａ_ｊ（Ｎ）である。２種目の第１パラメータも同様に複数あり、それらは、それぞれｂ_ｊ（１）、ｂ_ｊ（２）、・・・、ｂ_ｊ（Ｎ）である。
上述した式（３）’及び（４）において、本実施形態では、１種目の第２パラメータは、複数あり、それらは、それぞれπ_ｉ（１）、π_ｉ（２）、・・・、π_ｉ（Ｎ）である。２種目の第２パラメータも同様に複数あり、それらは、それぞれτ_ｉ（１）、τ_ｉ（２）、・・・、τ_ｉ（Ｎ）である。

始めに、演算実行部４１は、記憶部５にアクセスして（Ｓ１）、ｊ列又はｉ行に含まれる別の要素を算出する要素算出部４がパラメータａ_ｊ（ｍ）、π_ｉ（ｍ）、ｂ_ｊ（ｍ）、τ_ｉ（ｍ）を既に算出しており、その値を記憶部５が記憶しているか確認する（Ｓ２１〜２４）。

Ｓ２１〜２４において、前述した別の要素を算出する要素算出部４が既に算出しているパラメータに関しては、演算実行部４１がそのパラメータの値を記憶部５から取得する。

Ｓ２１〜２４において、前述した別の要素を算出する要素算出部４がいずれも算出していないパラメータに関しては、演算実行部４１が、そのパラメータを算出するための算出信号をパラメータ算出部４２へ送信する。

算出信号を受信したパラメータ算出部４２は、その算出信号に対応するパラメータの値を算出して演算実行部４１へ送信するとともに、その値を記憶部５にも送信する（Ｓ３１〜３４）。

演算実行部４１は、記憶部５及びパラメータ算出部４２から取得した各パラメータの値を用いてｆ（ｍ）を算出し、その値をメモリの所定領域に記憶させる（Ｓ４）。

続いて、演算実行部４１は、ｆ（１）からｆ（ｍ）までの値を取得するとともに、それらの値を足し合わせ（Ｓ５）、その総和が一定の値に収束しているかを判断する（Ｓ６）。
なお、収束しているかの判断は、例えば、ｆ（ｍ−１）までの総和とｆ（ｍ）までの総和との比率が一定の値以下となるかによって判断する。

Ｓ６において、前記総和が収束していないと判断された場合は、ｎ＝ｍ＋１として（Ｓ７）、再びＳ１へ戻り、Ｓ６において収束されると判断されるまでステッ１からＳ５までを繰り返す。

Ｓ６において、前記総和が収束していると判断された場合は、演算実行部４１は、その収束値を要素ｋ_ｉｊの値として粒子径算出部に出力する（Ｓ８）。

以上のように構成された本実施形態に係る粒子径分布測定装置１によれば、以下のような効果を得ることができる。

複数の要素算出部４が、ある列に含まれている全ての要素を並列計算して算出するとともに、ある要素算出部４が、計算過程で算出したパラメータの値を記憶部５に送信し、別の要素算出部４が、このパラメータの値を記憶部５から取得して要素を算出するために用いるので、従来のように１つずつ要素を算出する場合に比べて、係数行列Ｋの算出時間を大幅に短くすることができる。

以下にこの効果を詳述する。

複数の要素算出部４が、例えば第１列の要素を並列計算する場合、図６に示すように、２種類の第１パラメータａ_１（ｎ）及びｂ_１（ｎ）は、各要素を算出するために共通して用いられるパラメータである。したがって、複数の要素算出部４のうちいずれか１つが第１パラメータａ_１（ｎ）又はｂ_１（ｎ）を算出すれば、別の要素算出部４は、記憶部５からこの値を取得して要素の算出に用いることができる。

次に、複数の要素算出部４が、例えば第２列の要素を並列計算する場合、図６に示すように、各要素を算出するために用いられる２種類の第２パラメータπ_ｉ（ｎ）及びτ_ｉ（ｎ）は、第１列に含まれる要素を算出する過程で既に算出されている。したがって、各要素算出部４は、既に算出されている２種類の第２パラメータπ_ｉ（ｎ）及びτ_ｉ（ｎ）の値を記憶部５から取得し、各要素の算出に用いることができる。
このことは、第３列から第ｙ列の要素を算出する場合においても同様である。

したがって、前述したように、本実施形態に係る粒子径分布測定装置１によれば、従来に比べて、各要素を算出する時間が短くなり、係数行列Ｋの算出時間を大幅に短くすることができ、粒子径分布の算出時間を短縮することができる。

なお、本発明は前記実施形態に限定されるものではない。

例えば、前記実施形態では、１つの列に含まれる複数の要素を並列計算するように構成されていたが、図７上段に示すように、１つの行に含まれる複数の要素を並列計算するように構成されていても良い。
また、図７下段に示すように、斜めに位置する複数の要素を並列計算するように構成されていても良い。この場合も、複数の要素を並列計算して算出されたパラメータの値を、別の要素の算出に用いることが可能である。

さらに、各列の計算順序は自由に選択することができ、第ｙ列から第１列まで順次計算するように構成しても良く、このように構成することで、後方又は側方への回折／散乱光に対応する要素であって、Ｓ６における収束に比較的長い時間を要する要素を優先して計算することができる。

また、前記実施形態では、パラメータ算出部４２が、ａ、π、ｂ、τを順次算出するように構成されているが、これらのパラメータのうち少なくとも２種類のパラメータを並列計算して算出するように構成されていても良い。さらに、例えば１種目の第１パラメータａ_ｊ（１）及び１種目の第１パラメータａ_ｊ（２）のように、同じ種類のパラメータを並列計算して算出するように構成されていても良い。
このように構成することで、係数行列Ｋの算出時間をより短くすることができる。

さらに、前記実施形態では、パラメータ算出部４２が、算出したパラメータの値を全て記憶部５に送信していたが、予め定めた項数（例えばｎ＝１００）までに算出した値を記憶部５に送信し、それ以降（例えばｎ＝１０１以降）に算出した値は記憶部５に送信しないように構成しても良い。

粒子径分布算出部３２は、前記実施形態では、式（１）に基づき粒子径分布を算出するものであったが、この式（１）に例えばノイズ等を表す項を加えた式に基づいて粒子径分布を算出するものであっても良い。

また、式（１）のベクトルｓは、各光検出器２４から出力された光強度信号の値から得られる回折／散乱光の光強度分布を示すベクトルであったが、ベクトルｓを前記光強度信号の値そのものを要素とするベクトルとしても良い。
この場合、粒子径分布を示すベクトルｑをベクトルｓに変換すべく、係数行列Ｋの各要素が、式（２）から得られる値を、例えば各光検出器２４からセル２１までの距離等を用いてさらに変換した値であれば良い。

装置本体２に関して言えば、前記実施形態では、光源２３としてレーザ装置を用いていたが、光源２３として例えば無偏向な光を発するＬＥＤ素子を用いても良い。
この場合、要素算出部４は、光強度の垂直な偏向成分と水平な偏向成分とを表している下記の２つの式（５）及び（６）により得られるｋ_１及びｋ_２の平均値に基づいて各要素を算出するように構成されていれば良い。
なお、この式（５）は式（２）と同一であり、光源２３からの光が偏向を有する光であっても、無偏向な光であっても、この式は共通して利用することができる。

その他、本発明は前記各実施形態に限られないし、その各部分構成を組み合わせて
も良く、その趣旨を逸脱しない範囲で種々の変形が可能であるのは言うまでもない。

１・・・粒子径分布測定装置
２・・・装置本体
３・・・演算部
３１・・・係数行列算出部
４・・・要素算出部
４１・・・演算実行部
４２・・・パラメータ算出部
５・・・記憶部

Claims

測定対象である粒子に光を照射する光源と、前記光の照射により生じる回折／散乱光の光強度を検出する複数の光検出器と、前記各光検出器から出力された光強度信号を受信し、ベクトルｓがベクトルｑと係数行列Ｋとの積を含む所定式で表されることに基づいて前記粒子の粒子径分布を算出する演算部とを具備し、
前記演算部が、前記係数行列Ｋの要素のうち１つの要素を算出するために用いられる前記粒子の粒子径に依存する複数の第１パラメータ及び前記回折／散乱光の拡がり角に依存する複数の第２パラメータの値を算出するとともに、これらの値のうち少なくとも１つを記憶して、前記係数行列Ｋの別の要素を算出するために用いることを特徴とする粒子径分布測定装置。
ここで、ベクトルｓは、各光検出器から出力された光強度信号の値から得られる回折／散乱光の拡がり角度毎の光強度分布を示すベクトル、ベクトルｑは、測定対象である粒子の粒子径分布を示すベクトル、係数行列Ｋは、ベクトルｑをベクトルｓに変換するための行列である。
前記演算部が、前記係数行列Ｋの要素のうちある行に含まれる要素を算出する際に記憶した前記第１パラメータの値と、ある列に含まれる要素を算出する際に記憶した前記第２パラメータの値とを用いて、これらの行及び列が交わる位置の要素を下記の式に基づいて算出することを特徴とする請求項１記載の粒子径分布測定装置。
ここで、ｋは、係数行列Ｋの要素の値、ｍは、測定対象である粒子の屈折率、αは、測定対象である粒子の粒子径に関連する値、θは、回折／散乱光の拡がり角、ａ及びｂは、粒子の屈折率及び粒子径に依存する第１パラメータ、π及びτは、回折／散乱光の拡がり角に依存する第２パラメータ、Ｎは、演算部がシグマ記号で表される和を演算する際の最終項を示す値である。
測定対象である粒子に光を照射する光源と、前記光の照射により生じる回折／散乱光の光強度を検出する複数の光検出器と、前記各光検出器から出力された光強度信号を受信し、ベクトルｓがベクトルｑと係数行列Ｋとの積を含む所定式で表されることに基づいて前記粒子の粒子径分布を算出する演算部とを具備する粒子径分布測定装置に搭載されるプログラムであって、
前記演算部に、前記係数行列Ｋの要素のうち１つの要素を算出するために用いられる前記粒子の粒子径に依存する複数の第１パラメータ及び前記回折／散乱光の拡がり角に依存する複数の第２パラメータの値を算出するとともに、これらの値のうち少なくとも１つを記憶して、前記係数行列Ｋの別の要素を算出する機能を発揮させることを特徴とするプログラム。
ここで、ベクトルｓは、各光検出器から出力された光強度信号の値から得られる回折／散乱光の拡がり角度毎の光強度分布を示すベクトル、ベクトルｑは、測定対象である粒子の粒子径分布を示すベクトル、係数行列Ｋは、ベクトルｑをベクトルｓに変換するための行列である。