JP2014530797A5

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Publication number: JP2014530797A5
Application number: JP2014527806A
Authority: JP
Filing date: 2012-09-06
Publication date: 2015-10-29
Anticipated expiration: 2032-09-06

Claims

ＹＯ_２及びＸ_２Ｏ_３を含む構造を有するゼオライト系材料の製造方法であって、
（１）アンモニウムカチオンが式（Ｉ）：

［Ｒ^１Ｒ^２ＮＲ^３Ｒ^４］^＋（Ｉ）

をもつ一種以上のアンモニウム化合物を含み、さらに一種以上のＹＯ_２源と一種以上のＸ_２Ｏ_３源を含む混合物を与える工程と、
（２）（１）で与えられる混合物を結晶化させる工程と、を含む製造方法
［Ｙが四価元素であり、Ｘが三価元素であり、
式（Ｉ）で、
Ｒ^１とＲ^２は、相互に独立して、置換または非置換のメチルであり、
Ｒ^３とＲ^４は、相互に独立して、置換または非置換の（Ｃ_３−Ｃ_５）アルキルであり、
工程（１）で与えられ、工程（２）で結晶化される混合物中の式（Ｉ）のアンモニウムカチオンのＹに対するモル比が、０．２５以上であり、
工程（１）で与えられる混合物のＹＯ _２：Ｘ _２Ｏ ₃ のモル比が５〜３００の範囲に含まれ、
工程（１）で与えられる混合物がアルカリ金属Ｍの水酸化物を含まない］。
工程（１）で与えられる一種以上のアンモニウム化合物が、置換または非置換のＮ，Ｎ−ジメチルピロリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジメチルピペリジニウム化合物、Ｎ，Ｎ−ジメチルヘキサヒドロアゼピニウム化合物及びこれらの２つ以上の混合物からなる群から選ばれる一種以上のアンモニウム化合物を含む請求項１に記載の方法。
Ｙが、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅ及びこれらの２つ以上の混合物からなる群から選ばれる請求項１または２に記載の方法。
上記一種以上のＹＯ_２源が、シリカ、ケイ酸塩及びこれらの２つ以上の混合物からなる群から選ばれる一種以上の化合物を含む請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ及びこれらの２つ以上の混合物からなる群から選ばれる請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
上記一種以上のＸ_２Ｏ_３源が、アルミナ、アルミン酸塩及びこれらの２つ以上の混合物からなる群から選ばれる一種以上の化合物を含む請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
ゼオライト系材料の構造が、ＹＯ_２とＸ_２Ｏ_３に加えてさらにＺ_２Ｏ_５を含み、工程（１）で与えられる混合物がさらに一種以上のＺ_２Ｏ_５源を含み、Ｚは五価元素である請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
Ｚが、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ及びこれらの２つ以上の混合物からなる群から選ばれる請求項７に記載の方法。
工程（１）で与えられる混合物のＹＯ_２：Ｘ_２Ｏ_３モル比が１０から２００の範囲である請求項１〜８のいずれか一項に記載の方法。
工程（１）で与えられる混合物がさらに溶媒を含む請求項１〜９のいずれか一項に記載の方法。
工程（１）で与えられる混合物のＨ_２Ｏ：ＹＯ_２モル比が１〜１５０の範囲である請求項１０に記載の方法。
工程（１）で与えられる混合物のｐＨが８〜１４の範囲に含まれる請求項１０または１１に記載の方法。
工程（２）での結晶化が、混合物の加熱を含む請求項１〜１２のいずれか一項に記載の方法。
工程（２）での加熱がソルボサーマル条件下で行われる請求項１３に記載の方法。
工程（２）での結晶化が、混合物の０．１〜２０日間の加熱を含む請求項１３または１４に記載の方法。
（３）ゼオライト系材料を単離する工程と、
及び／又は
（４）該ゼオライト系材料を洗浄する工程と、
及び／又は
（５）該ゼオライト系材料を乾燥する工程と、
の工程のうち一個以上の工程をさらに含む請求項１〜１５のいずれか一項に記載の方法。
（２）又は（３）又は（４）又は（５）によって得られた前記ゼオライト系材料を焼成する工程（６）をさらに一つ以上有する請求項１〜１６の何れか一項に記載された方法であって、
工程（３）及び／又は（４）及び／又は（５）及び／又は（６）をどの順序で行うことも可能であることを特徴とする方法。
ＹＯ_２及びＸ _２Ｏ_３を有するＣＨＡ骨格構造を有する合成ゼオライト系材料であって、
請求項１〜１７のいずれか一項に記載の方法で得られる及び/又は得られた材料。
ＣＨＡ骨格構造をもつ合成ゼオライト系材料であって、
該ゼオライト系材料がＹＯ_２及びＸ_２Ｏ_３を含み、Ｙが四価元素であり、Ｘが三価元素であり、該ゼオライト系材料のＹ：Ｘモル比が１〜１０．５の範囲に含まれ、該ゼオライト系材料がＹＯ_２とＸ_２Ｏ_３に加えてさらに任意にＺ_２Ｏ_５を含み、Ｚは五価元素であり、該ゼオライト系材料のＹ：ｎＸ：ｐＺのモル比を示し、その（１＋２ｐ）：（ｎ−ｐ）比の値が１〜５．５の範囲に含まれる材料。
前記材料が、（Ｎｉ（ｄｅｔａ）_２）−ＵＴ−６、チャバザイト、｜Ｌｉ−Ｎａ｜［Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ］−ＣＨＡ、ＤＡＦ−５、無水Ｎａ−チャバザイト、Ｋ−チャバザイト（Ｉｒａｎ）、ＬＺ−２１８、ＬｉｎｄｅＤ、ＬｉｎｄｅＲ、ＭｅＡＰＳＯ−４７、Ｐｈｉ、ＳＡＰＯ−３４、ＳＡＰＯ−４７、ＳＳＺ−１３、ＳＳＺ−６２、ＵｉＯ−２１、ウィルヘンダーゾン沸石、ＺＫ−１４、ＺＹＴ−６及びこれらの２つ以上の組み合わせからなる群から選ばれる一種以上のゼオライトを含む請求項１９に記載の合成ゼオライト系材料。
ＹＯ_２及び、任意にＸ_２Ｏ_３を含み、Ｙは四価元素であり、Ｘは三価元素である層状構造をもつ合成ゼオライト系材料であって、
上記材料が、少なくとも以下の反射を有するＸ線回折パターンをもつ材料

であって、１００％はＸ線回折パターンにおける最大ピークの強度に関する材料。
Ｙが、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅ及びこれらの２つ以上の混合物からなる群から選ばれる請求項２１に記載の材料。
Ｘが、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ又はこれらの２つ以上の混合物からなる群から選ばれる請求項２１又は２２に記載の材料。
モレキュラーシーブとしての、吸着剤としての、イオン交換のための、触媒及び／又は触媒担体としての、好ましくは酸化窒素ＮＯｘの選択的触媒的還元（ＳＣＲ）用触媒としての請求項１８〜２３の何れか一項に記載のゼオライト系材料の使用方法。