JP2014238997A - 発電体、燃料電池スタック、および、これらの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】一の発電体と他の発電体との間に配置されるシール部材の線圧の低下を抑制する。【解決手段】複数積層されることにより燃料電池スタックを構成する発電体の製造方法は、（ａ）一のセパレータの第１の面上に第１のシール部材を形成する工程と、（ｂ）第１のシール部材が形成された一のセパレータの第２の面に対して、少なくとも電解質膜を含む発電体構成部材と、他のセパレータと、を積層する工程と、（ｃ）積層された一のセパレータと他のセパレータとの間に、第２のシール部材を形成する工程とを備える。【選択図】図４

Description

本発明は、発電体を製造する技術に関する。

燃料電池スタックは、発電の基本単位となる構造である発電体（以降「単セル」とも呼ぶ。）が複数積層されたスタック構造を有している。例えば、特許文献１には、一対の電極を表面に形成した電解質膜からなる膜電極接合体が、第１のセパレータと第２のセパレータとの間に挟持されてなる単セルの構造が開示されている。

特開２０１２−０５４１１８号公報

上記のような単セルでは、第１および第２のセパレータの外周部近傍に、単セルに対してガスを給排するマニホールドを形成するための複数のマニホールド孔が設けられている。複数の単セルを積層して燃料電池スタックを構成する際、マニホールド孔におけるガスシール性を確保するために、一の単セルのセパレータと他の単セルのセパレータとの間には、ガスケット等のシール部材が配置される。このシール部材は、シール部材の線圧をもって燃料電池スタックのガスシール性を確保するために、また、セパレータ同士の短絡を抑制するために、重要な部材である。

この点、特許文献１に記載された技術では、シール部材の線圧が十分確保できないという問題があった。そのほか、従来の技術では、単セルアセンブリにおける短絡の抑制、単セルアセンブリの製造効率の向上、低コスト化、省電力化、製造の容易化等が望まれていた。

本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。

（１）本発明の一形態によれば、複数積層されることにより燃料電池スタックを構成する発電体の製造方法が提供される。この発電体の製造方法は；（ａ）一のセパレータの第１の面上に第１のシール部材を形成する工程と；（ｂ）前記第１のシール部材が形成された前記一のセパレータの第２の面に対して、少なくとも電解質膜を含む発電体構成部材と、他のセパレータと、を積層する工程と；（ｃ）積層された前記一のセパレータと前記他のセパレータとの間に、第２のシール部材を形成する工程と、を備える。この形態によれば、発電体の製造方法は、一のセパレータの第１の面上に第１のシール部材を形成する工程（工程ａ）と、第１のシール部材が形成された一のセパレータの第２の面に対して、発電体構成部材と他のセパレータとを積層して第２のシール部材を形成する工程（工程ｂおよび工程ｃ）と、に分かれ、第２のシール部材を形成する工程は、第１のシール部材を形成する工程の後に実施される。第１のシール部材を形成する工程（工程ａ）において、一のセパレータの第１の面が平面状に保たれる。従って、この形態の製造方法により得られた発電体を積層して燃料電池スタックを構成した場合に、平面状に形成された平坦面によって、第１のシール部材の線圧の低下を抑制することができる。第１のシール部材の線圧の低下を抑制することができれば、第１のシール部材によって形成されるシールラインにおける摩擦拘束力を維持することができるため、燃料電池スタックの性能を向上させることができる。

（２）上記形態の発電体の製造方法において；前記工程（ａ）は、前記一のセパレータの前記第２の面を平板状の型に裁置した状態で、前記第１のシール部材の形成用材料を加硫して前記第１のシール部材を形成する工程を含んでもよい。この形態によれば、第１のシール部材を形成する工程（工程ａ）において、一のセパレータの第２の面を平板状の型に裁置した状態、すなわち、第１のシール部材が形成される面とは反対側の面を平板状の型に裁置した状態で、第１のシール部材の形成用材料を加硫する。このため、加硫処理時において、第１のシール部材の形成用材料が加熱膨張することに伴って、一のセパレータが第２の面側（第１のシール部材が形成される面の反対側）に向かって撓むことが抑制され、発電体を構成した際における、一のセパレータと他のセパレータとが近接する部分の距離を維持することができる。従って、この形態の製造方法により得られた発電体を積層して構成した燃料電池スタックの発電時において、一のセパレータと他のセパレータとの間で短絡が生じることを抑制させることができるため、燃料電池スタックの性能を向上させることができる。

（３）上記形態の発電体の製造方法において；前記工程（ｃ）は、前記一のセパレータと前記他のセパレータとの間であって、かつ、前記第１のシール部材が形成されている位置に対応する位置に、前記第２のシール部材を形成する工程を含んでもよい。この形態によれば、発電体構成部材と他のセパレータとを積層して第２のシール部材を形成する工程（工程ｂおよび工程ｃ）において、第１のシール部材が形成されている位置に対応する位置に、第２のシール部材を形成することができる。

（４）本発明の一形態によれば、発電体が提供される。この発電体は；電解質膜を含む発電体構成部材と；前記発電体構成部材の両側に配置されている一対のセパレータと；一方の前記セパレータの第１の面上に形成されている第１のシール部材と；前記一対のセパレータの間に形成されている第２のシール部材と、を備え；前記一方のセパレータのうち、前記第１のシール部材に対応する位置が平面状に形成されている。この形態の発電体によれば、一方のセパレータのうち、第１のシール部材に対応する位置が平面状に形成されている。従って、この形態の発電体を積層して燃料電池スタックを構成した場合に、平面状に形成された平坦面によって、第１のシール部材の線圧の低下を抑制することができる。第１のシール部材の線圧の低下を抑制することができれば、第１のシール部材によって形成されるシールラインにおける摩擦拘束力を維持することができるため、燃料電池スタックの性能を向上させることができる。

（５）本発明の一形態によれば、燃料電池スタックの製造方法が提供される。この燃料電池スタックの製造方法は；（ａ）一のセパレータの第１の面上に第１のシール部材を形成する工程と；（ｂ）前記第１のシール部材が形成された前記一のセパレータの第２の面に対して、少なくとも電解質膜を含む発電体構成部材と、他のセパレータと、を積層する工程と；（ｃ）積層された前記一のセパレータと前記他のセパレータとの間に、第２のシール部材を形成する工程と；（ｄ）前記工程（ａ）〜（ｃ）により製造された発電体を積層する工程と、を備える、燃料電池スタックの製造方法。この形態の製造方法により得られた燃料電池スタックでは、第１のシール部材を形成する工程（工程ａ）において、一のセパレータの第１の面が平面状に保たれる。従って、この形態の製造方法により得られた燃料電池スタックでは、平面状に形成された平坦面によって、第１のシール部材の線圧の低下を抑制することができる。第１のシール部材の線圧の低下を抑制することができれば、第１のシール部材によって形成されるシールラインにおける摩擦拘束力を維持することができるため、燃料電池スタックの性能を向上させることができる。

（６）本発明の一形態によれば、発電体が積層された燃料電池スタックが提供される。この発電体が積層された燃料電池スタックは；前記発電体は；電解質膜を含む発電体構成部材と；前記発電体構成部材の両側に配置されている一対のセパレータと；一方の前記セパレータの第１の面上に形成されている第１のシール部材と；前記一対のセパレータの間に形成されている第２のシール部材と、を備え；前記一方のセパレータのうち、前記第１のシール部材に対応する位置が平面状に形成されている、燃料電池スタック。この形態の燃料電池スタックによれば、平面状に形成された平坦面によって、第１のシール部材の線圧の低下を抑制することができる。第１のシール部材の線圧の低下を抑制することができれば、第１のシール部材によって形成されるシールラインにおける摩擦拘束力を維持することができるため、燃料電池スタックの性能を向上させることができる。

なお、本発明は、種々の態様で実現することが可能であり、例えば、発電体の製造方法、発電体の製造装置、発電体の製造システム、発電体、燃料電池スタックの製造方法、燃料電池スタックの製造装置、燃料電池スタックの製造システム、燃料電池スタック、それらの方法または装置の制御を実現するコンピュータプログラム、そのコンピュータプログラムを記録した一時的でない記録媒体等の形態で実現することができる。

本発明の一実施形態としての燃料電池スタックの構成を示す概略図である。 マニホールド孔の形成部位について説明するための説明図である。 単セルの構成を示す概略断面図である。 単セルの製造工程における手順を示すフローチャートである。 第１の製造工程について説明するための説明図である。 第２の製造工程について説明するための説明図である。 単セルを積層した燃料電池スタックの効果について説明するための説明図である。 従来の例について説明するための説明図である。 第２実施形態における単セルの構成を示す概略断面図である。

Ａ．第１実施形態：
Ａ−１．燃料電池スタックの構成：
図１は、本発明の一実施形態としての燃料電池スタックの構成を示す概略図である。燃料電池スタック１００は、反応ガスとして酸素と水素の供給を受けて発電する固体高分子型燃料電池である。燃料電池スタック１００は、複数の発電体１１０（以降、「単セル１１０」とも呼ぶ。）が積層されたスタック構造を有する。複数の単セル１１０からなる積層体は、第１のエンドプレート１０１と、第２のエンドプレート１０２とによって、積層方向に挟持されている。なお、単セル１１０は、特許請求の範囲における「発電体」に相当する。

第１のエンドプレート１０１と、第２のエンドプレート１０２とには、単セル１１０の積層体に対して積層方向の締結力を付与するための締結部材１０３が設けられている。燃料電池スタック１００には、各単セル１１０に対する反応ガスと冷媒との供給、排出を行うためのマニホールドＭ１〜Ｍ６（破線で図示）が形成されている。マニホールドＭ１〜Ｍ６は、単セル１１０と第１のエンドプレート１０１とを積層方向に貫通する貫通孔として形成されている。

図２は、マニホールド孔Ｍ１ｐ〜Ｍ６ｐの形成部位について説明するための説明図である。図２は、単セル１１０の第１のセパレータ２０の外側面の正面図を表している。図２では、単セル１１０を構成した際に発電可能な発電領域ＧＡを一点鎖線で図示し、単セル１１０を構成した際にシール部材４０によって形成されるシールラインＳＬを二点鎖線で図示している。

第１のセパレータ２０は、燃料電池スタック１００の発電領域ＧＡの外側にマニホールドＭ１〜Ｍ６（図１）を形成するための複数のマニホールド孔Ｍ１ｐ〜Ｍ６ｐを備えている。

マニホールド孔Ｍ１ｐは、水素供給用マニホールドＭ１を形成するための貫通孔である。マニホールド孔Ｍ２ｐは、水素排出用マニホールドＭ２を形成するための貫通孔である。マニホールド孔Ｍ１ｐとＭ２ｐとは、発電領域ＧＡを挟んで互いに対角する位置に形成されている。マニホールド孔Ｍ３ｐは、酸素供給用マニホールドＭ３を形成するための貫通孔である。マニホールド孔Ｍ４ｐは、酸素排出用マニホールドＭ４を形成するための貫通孔である。マニホールド孔Ｍ３ｐとＭ４ｐとは、発電領域ＧＡを挟んで互いに対角する位置に形成されている。ただし、マニホールド孔Ｍ１ｐとマニホールド孔Ｍ３ｐとは、発電領域ＧＡを挟んでそれぞれ反対側に形成されている。

マニホールド孔Ｍ５ｐは、冷媒供給用マニホールドＭ５を形成するための貫通孔である。マニホールド孔Ｍ５ｐは、マニホールド孔Ｍ１ｐとＭ４ｐとの間に形成されている。マニホールド孔Ｍ６ｐは、冷媒排出用マニホールドＭ６を形成するための貫通孔である。マニホールド孔Ｍ６ｐは、マニホールド孔Ｍ２ｐとＭ３ｐとの間に形成されている。なお、図２におけるマニホールド孔Ｍ１ｐ〜Ｍ６ｐの配置はあくまで一例であり、この配列構成に限定されない。

また、第１のセパレータ２０には、第１の凹部２１と、第２の凹部２６と、第３の凹部２７と、壁部２８と、が形成されている。

第１の凹部２１は、発電領域ＧＡと冷媒供給用マニホールド孔Ｍ５ｐと冷媒排出用マニホールド孔Ｍ６ｐとの外側を囲むと共に、水素供給用マニホールド孔Ｍ１ｐの外側と、水素排出用マニホールド孔Ｍ２ｐの外側と、酸素供給用マニホールド孔Ｍ３ｐの外側と、酸素排出用マニホールド孔Ｍ４ｐの外側と、をそれぞれ囲む溝部である。詳細は後述する。

第２の凹部２６は、発電領域ＧＡの全体にわたって形成されている窪みである。第３の凹部２７は、発電領域ＧＡと冷媒供給用マニホールド孔Ｍ５ｐとの間、および、発電領域ＧＡと冷媒排出用マニホールド孔Ｍ６ｐとの間に設けられている。第３の凹部２７は、第２の凹部２６を、マニホールド孔Ｍ５ｐ、Ｍ６ｐに対して連結するための窪みである。第３の凹部２７は、複数の単セル１１０を積層して燃料電池スタック１００を構成した際に、第２の凹部２６とマニホールド孔Ｍ５ｐ、Ｍ６ｐとの間の冷媒通路として機能する。なお、第３の凹部２７には、ディンプル状の複数の突起部等、冷媒の流れを制御するための流路壁が設けられてもよい。

壁部２８は、発電領域ＧＡの全体にわたって形成されている突出部である。壁部２８は、第２の凹部２６の底面から突出した略直方体形状を有している。壁部２８の内側は、複数の単セル１１０を積層して燃料電池スタック１００を構成した際に、発電領域ＧＡ内の冷媒流路の流路壁として機能する。また、壁部２８の上面は、複数の単セル１１０を積層して燃料電池スタック１００を構成した際に、隣接する単セル１１０の第２のセパレータ３０（図３）に設けられている壁部２８と接触する。これにより、壁部２８は、単セル１１０と、隣接する単セル１１０との間の導電パスとして機能する。なお、図２に示した壁部２８の配置はあくまで一例であり、この配列構成に限定されない。

反応ガスは、水素供給用マニホールドＭ１（図１）と酸素供給用マニホールドＭ３とを介して、膜電極接合体１０（図３）の電極へ供給される。また、膜電極接合体１０の電極において発電反応に使用されなかった反応ガスを含む排ガスは、水素排出用マニホールドＭ２と酸素排出用マニホールドＭ４とを介して、燃料電池スタック１００の外部へと排出される。図２では、反応ガスをマニホールドＭ１、Ｍ３へ供給するためのガス連絡通路と、排ガスをマニホールドＭ２、Ｍ４へと排出するためのガス連絡通路とを破線で図示する。

Ａ−２．単セルの構成：
図３は、単セル１１０の構成を示す概略断面図である。積層された単セル１１０について、図２のＡ−Ａ断面における断面図を表している。単セル１１０は、膜電極接合体１０と、第１のセパレータ２０と、第２のセパレータ３０とを備えている。複数の単セル１１０は、シール部材４０を介して積層されている。なお、第１のセパレータ２０は、特許請求の範囲における「他のセパレータ」に相当し、第２のセパレータ３０は、特許請求の範囲における「一のセパレータ」に相当し、シール部材４０は、特許請求の範囲における「第１のシール部材」に相当し、シール接着部材２５は、特許請求の範囲における「第２のシール部材」に相当する。

膜電極接合体１０は、電解質膜１１と、第１の電極１２と、第２の電極１３とを備えている。

電解質膜１１は、湿潤状態で良好なプロトン伝導性を示すフッ素樹脂系のイオン交換膜である。第１の電極１２と第２の電極１３とは、触媒を担持した導電性粒子（例えば、白金担持カーボン）と、電解質膜１１と同様な電解質樹脂とを含む薄膜として構成することができる。本実施形態では、第１の電極１２は、酸素の供給を受けてカソードとして機能し、第２の電極１３は、水素の供給を受けてアノードとして機能する。

第１のセパレータ２０および第２のセパレータ３０は、金属板などの導電性を有する板状基材によって構成することができる。第１のセパレータ２０と第２のセパレータ３０とは、それぞれ、第１の電極１２と第２の電極１３と電気的に導通するように配置され、集電板として機能する。

第１のセパレータ２０には、第１のセパレータ２０の端部と冷媒供給用マニホールド孔Ｍ５ｐとの間の位置に、縮径部２２と底部２３とが形成されている。縮径部２２と底部２３とは、プレス加工等によって第１のセパレータ２０の表面を凹凸させる形成される。第１のセパレータ２０のうち、単セル１１０の外側に配置される面を「外側面」と呼び、単セル１１０の内側に配置される面（換言すれば、シール接着部材２５と接合される面）を「内側面」と呼ぶ。このとき、底部２３は、第１のセパレータ２０の外側面と略並行であって、かつ、第２のセパレータ３０の外側面よりも内側（換言すれば、第２のセパレータ３０が配置されている側）に形成された面である。縮径部２２は、第１のセパレータ２０の外側面から底部２３に向かって徐々に縮径するように形成された面である。なお、縮径部２２と底部２３とは、図２で説明した第１の凹部２１を構成する。

第２のセパレータ３０には、単セル１１０を構成した際に第１のセパレータ２０の底部２３と対向する位置に、平面状の平坦面３１が形成されている。第２のセパレータ３０のうち、単セル１１０の外側に配置される面を「外側面」と呼び、単セル１１０の内側に配置される面（換言すれば、シール接着部材２５と接合される面）を「内側面」と呼ぶ。

第１のセパレータ２０と第２のセパレータ３０との間であって、膜電極接合体１０の外側には、シール接着部材２５が配置されている。シール接着部材２５は、第１のセパレータ２０と第２のセパレータ３０とを電気的に絶縁された状態で接着すると共に、単セル１１０を封止する。なお、上述したマニホールドＭ１〜Ｍ６を構成するマニホールド孔Ｍ１ｐ〜Ｍ６ｐは、シール接着部材２５が配置された部位を貫通するように形成されている。

上記のような構成を有する複数の単セル１１０を積層して燃料電池スタック１００を構成する際、一の単セル１１０と、他の単セル１１０とは、シール部材４０を介して積層される。具体的には、シール部材４０は、一の単セル１１０の第１のセパレータ２０に形成されている第１の凹部２１（縮径部２２、底部２３）と、他の単セル１１０の第２のセパレータ３０の平坦面３１との間に形成された空間内において、圧縮された状態で挟持される。シール部材４０は、第１のセパレータ２０の底部２３と、第２のセパレータ３０の外側面と、に挟持される。これにより、図２に示したシールラインＳＬが形成される。シール部材４０は、ガス不透性と弾力性と燃料電池スタックの運転温度域における耐熱性とを有する材料、例えば、ゴムやエラストマーなどの弾性部材よって形成される。具体的には、シリコン系ゴム、ブチルゴム、アクリルゴム、天然ゴム、フッ素系ゴム、エチレン・プロピレン系ゴム、スチレン系エラストマー、フッ素系エラストマーなどを用いることができる。

Ａ−３．単セルの製造工程：
図４は、単セル１１０の製造工程における手順を示すフローチャートである。単セル１１０の製造工程は、第２のセパレータ３０にシール部材４０を形成するための第１の製造工程と、シール部材４０を形成した第２のセパレータ３０を用いて単セル１１０を形成するための第２の製造工程に分かれている。第２の製造工程は、第１の製造工程の後に実施される。なお、第１の製造工程は、特許請求の範囲における「工程（ａ）」に相当し、第２の製造工程のステップＳ１１６、Ｓ１１８、Ｓ１２２は、特許請求の範囲における「工程（ｂ）」に相当し、第２の製造工程のステップＳ１２６、Ｓ１２８は、特許請求の範囲における「工程（ｃ）」に相当する。

Ａ−３−１．第１の製造工程：
図５は、第１の製造工程について説明するための説明図である。まず、図４のステップＳ１０２において、シール部材成形用の成形型を準備する（ステップＳ１０２）。図５に示すように、シール部材成形用の成形型３００は、対向する上型３１０と下型３２０とで構成される。

上型３１０は、平型面部３１１と、シール部材成形部３１２と、射出孔３１３とを備えている。平型面部３１１は、第２のセパレータ３０の外側面と接する平面である。シール部材成形部３１２は、第２のセパレータ３０に対してシール部材４０を形成するための凹部である。射出孔３１３は、第２のセパレータ３０に対してシール部材４０の形成用材料を射出するための流路である。なお、図５の例では射出孔３１３は、上型３１０の上面から鉛直方向に向かって材料を射出する構成となっているが、上型３１０の側面から水平方向に向かって材料を射出する構成としてもよい。下型３２０は、平型面部３２１を備えている。平型面部２２１は、第２のセパレータ３０の内側面と接する平面である。

シール部材成形用の成形型を準備した後、図４に示すように、第２のセパレータ３０の外側面のシール部材４０が形成される部位に対してプライマーを塗布する（ステップＳ１０４）。プライマーの塗布は、第２のセパレータ３０に対して、シール部材４０の接着層を形成するために行われる。プライマーとしては、例えば、接着剤を用いることができる。プライマー塗布後、シール部材成形用の型に第２のセパレータ３０を配置し、型締めを行う（ステップＳ１０６）。具体的には、下型３２０の平型面部３２１に対して、平型面部３２１と第２のセパレータ３０の内側面とが対向する向きで、第２のセパレータ３０を配置する。その後、下型３２０に対して上型３１０を所定の型圧で型締めする。

型締め後、図５で示すように、上型３１０の射出孔３１３から、未加硫のシール部材４０の形成用材料（例えば、上述したシリコン系ゴム等）を射出して、シール部材４０を射出成形する（ステップＳ１０８）。なお、本実施形態において「未加硫のシール部材４０の形成用材料」とは、シール部材４０のベースとなるゴムやエラストマーなどの弾性部材に対して、硫黄を混合したもの、液状ゴムや加硫剤混合のソリッドゴム等を意味する。ステップＳ１０８の射出成形において、シール部材４０の形成用材料は、シール部材成形部３１２の凹部内に行き渡り、第２のセパレータ３０から隆起した形状のシール部材４０を形成する。射出成形後、加硫処理（加熱）を経て、シール部材４０を形成する（ステップＳ１１０）。

加硫処理（加熱）の際、未加硫のシール部材４０が加熱膨張する。第２のセパレータ３０は、シール部材４０が形成される側の面（すなわち外側面）とは反対側の面（すなわち内側面）が、下型３２０の平型面部３２１によって固定されている。このため、加熱膨張に伴って、第２のセパレータ３０が撓むことが抑制される。シール部材４０を形成後、上型３１０と下型３２０とを型開きして、第２のセパレータ３０を脱型する。以上のような第１の製造工程によって、平坦面３１の上にシール部材４０が形成された第２のセパレータ３０を得ることができる。なお、本実施形態において、第２のセパレータ３０の外側面は、特許請求の範囲における「第１の面」に相当し、第２のセパレータ３０の内側面は、特許請求の範囲における「第２の面」に相当する。

Ａ−３−２．第２の製造工程：
図６は、第２の製造工程について説明するための説明図である。図４のステップＳ１１２では、一体成形用の成形型を準備する。図６に示すように、一体成形用の成形型２００は、対向する上型２１０と下型２２０とで構成される。

上型２１０は、第１の平型面部２１１と、シール部材収容部２１２と、マニホールド成形部２１４と、第２の平型面部２１５と、射出孔２１６とを備えている。第１の平型面部２１１は、第２のセパレータ３０の外側面と接する平面である。シール部材収容部２１２は、第２のセパレータ３０に形成されているシール部材４０を収容するための凹部である。マニホールド成形部２１４は、上型２１０と下型２２０とを型締めした際に、下型２２０に当接して、単セル１１０の冷媒供給用マニホールド孔Ｍ５ｐを形成するための凸部である。第２の平型面部２１５は、第２のセパレータ３０の外側面と接する平面である。射出孔２１６は、第２のセパレータ３０に対してシール接着部材２５の形成用材料を射出するための流路である。なお、図６の例では射出孔２１６は、上型２１０の上面から鉛直方向に向かって材料を射出する構成となっているが、上型２１０の側面から水平方向に向かって材料を射出する構成としてもよい。

下型２２０は、平型面部２２１を備えている。平型面部２２１は、第１のセパレータ２０の外側面と接する平面である。

一体成形用の成形型を準備した後、図４に示すように、第１のセパレータ２０の内側面にプライマーを塗布する（ステップＳ１１４）。プライマーの塗布は、シール接着部材２５の接着層を形成するために行われる。プライマーとしては、例えば、接着剤を用いることができる。プライマー塗布後、下型２２０の平型面部２２１に対して、平型面部２２１と第１のセパレータ２０の外側面とが対向する向きで、第１のセパレータ２０を配置する（ステップＳ１１６）。その後、配置済みの第１のセパレータ２０に対して膜電極接合体１０を配置する（ステップＳ１８）。

膜電極接合体１０を配置後、第２のセパレータ３０の内側面（換言すれば、シール部材４０が形成されている側とは逆側の面）に対して、プライマーを塗布する（ステップＳ１２０）。プライマー塗布後、配置済みの膜電極接合体１０に対して、膜電極接合体１０と第２のセパレータ３０の内側面とが対向する向きで、第２のセパレータ３０を配置する（ステップＳ１２２）。下型２２０に対して、膜電極接合体１０と第１のセパレータ２０と第２のセパレータ３０とが配置された後、下型２２０に対して上型２１０を所定の型圧で型締めする（ステップＳ１２４）。型締めの際、上型２１０の側と下型２２０の側とにおける押し圧は、ほぼ同等でよい。型締めの際、第２のセパレータ３０に形成されているシール部材４０は、上型２１０のシール部材収容部２１２へ収容される。

型締め後、上型２１０の射出孔２１６から、未加硫のシール接着部材２５の形成用材料を射出して、シール接着部材２５を射出成形する（ステップＳ１２６）。なお、本実施形態において「未加硫のシール接着部材２５の形成用材料」とは、シール接着部材２５のベースとなるゴムやエラストマーなどの弾性部材に対して、硫黄を混合したもの、液状ゴムや加硫剤混合のソリッドゴム等を意味する。ステップＳ１２６の射出成形において、シール接着部材２５の形成用材料は、第１のセパレータ２０と第２のセパレータ３０との間に行き渡り、単セル１１０を封止するためのシール接着部材２５を形成する。なお、シール接着部材２５の形成用材料としては、シール部材４０の形成用材料と同じ材料を使用することができる。射出成形後、加硫処理（加熱）を経て、シール接着部材２５を形成する（ステップＳ１２８）。シール接着部材２５を形成後、上型２１０と下型２２０を型開きして、単セル１１０を脱型する。以上のような第２の製造工程によって、図３に示した単セル１１０を得ることができる。

Ａ−４．効果：
図７は、上述のようにして製造された単セル１１０を積層した燃料電池スタック１００の効果について説明するための説明図である。本実施形態の単セル１１０は、その製造工程において、第２のセパレータ３０の外側面（第１の面）上にシール部材４０を形成するための第１の製造工程（工程ａ）と、シール部材４０を形成した第２のセパレータ３０を用いて単セル１１０を形成するための第２の製造工程（工程ｂおよび工程ｃ）とに分かれ、第２の製造工程は、第１の製造工程の後に実施される。すなわち、上記実施形態の単セル１１０の製造工程では、第１の製造工程に含まれる「シール部材４０の加硫処理（加熱）」は、第２の製造工程に含まれる「シール接着部材２５の加硫処理（加熱）」よりも先に実施される（図４、ステップＳ１１０、Ｓ１２８）。このため、シール部材４０の加硫処理時の加熱膨張によって、第２のセパレータ３０が撓むことが抑制される（図５）。従って、図７のように、単セル１１０を積層して燃料電池スタック１００を形成した場合に、平坦面３１によって、シール部材４０の線圧の低下を抑制することができる。シール部材４０の線圧の低下を抑制することができれば、シールラインＳＬ（図２）における摩擦拘束力を維持することができるため、燃料電池スタック１００の性能を向上させることができる。

また、第１の製造工程（工程ａ）の加硫処理（加熱）の際、第２のセパレータ３０は、内側面（第２の面、すなわち、シール部材４０が形成される側とは反対側の面）が、シール部材成形用の成形型３００の下型３２０の平型面部３２１によって固定（裁置）されている。このため、シール部材４０の形成用材料の加熱膨張に伴って、第２のセパレータ３０が撓むことが抑制され、単セル１１０を構成した際における、第１のセパレータ２０と第２のセパレータ３０とが接近する部分の距離Ｌ１を維持することができる。距離Ｌ１とは、すなわち、シール接着部材２５の厚さである。このように、シール接着部材２５の厚さにばらつきが生じることが抑制されるため、燃料電池スタック１００の発電時において、第１のセパレータ２０と第２のセパレータ３０との間において、短絡が生じることを抑制することができる。この結果、燃料電池スタック１００の性能を向上させることができる。

図８は、従来の例について説明するための説明図である。従来の方法による単セル１１０ｘの製造では、シール部材４０ｘとシール接着部材２５ｘとの形成を同時に行っている。具体的には、図４で示した第１の製造工程（ステップＳ１０２〜Ｓ１１０）を省略し、ステップＳ１２６において、シール部材４０ｘの形成用材料とシール接着部材２５ｘの形成用材料との射出を行い、ステップＳ１２８において、シール部材４０ｘとシール接着部材２５ｘとに対して、同時に加硫処理（加熱）を行う。図８は、このようにして得られた単セル１１０ｘが積層された燃料電池スタック１００ｘを示している。シール部材４０ｘの第２のセパレータ３０ｘに対する接着性が悪いため、従来の方法では、型締めの際、上型２１０の側からの押し圧を強くする必要があった。このため、シール部材４０ｘの加熱膨張に伴って、第２のセパレータ３０ｘには、シール部材４０ｘとは反対側の方向に向かって撓みが生じ、陥没部３２が形成される。この結果、図８のように単セル１１０ｘを構成した際における、第１のセパレータ２０ｘと第２のセパレータ３０ｘとが近接する部分の距離Ｌ３は、図７に示した距離Ｌ１よりも短くなる。距離Ｌ３とは、すなわち、シール接着部材２５ｘの厚さである。このように、従来の方法では、シール接着部材２５ｘの厚さにばらつきが生じる。一方、上記の第１実施形態で説明した方法によれば、型締めの際に上型３１０側からの押し圧を強くしたとしても、下型３２０によって、第２のセパレータ３０に撓みが生じることが抑制される。また、上記の第１実施形態で説明した方法によれば、第２の製造工程においては、シール接着部材２５の加硫工程のみを行えばよいため、従来の方法のようにセパレータの一部分のみに対して高い圧力を掛ける必要がなく、第２のセパレータ３０の撓みを抑制することができる。

このように、従来の方法により得られた単セル１１０ｘを用いて構成された燃料電池スタック１００ｘでは、発電時において、第１のセパレータ２０ｘと第２のセパレータ３０ｘとの間（より具体的には陥没部３２の近傍）において、短絡が生じる可能性が高くなる。このため、従来の方法により得られた単セル１１０ｘを用いて構成された燃料電池スタック１００ｘは、十分な性能を発揮できないおそれがあった。また、従来の方法により得られた単セル１１０ｘを用いて構成された燃料電池スタック１００ｘでは、第２のセパレータ３０ｘの内側面に対して陥没した陥没部３２によって、第１のセパレータ２０ｘと第２のセパレータ３０ｘとの間のクリアランスが増加するため、シール部材４０ｘの線圧が低下する。このため、シールラインにおける十分な摩擦拘束力を得ることができず、燃料電池スタック１００ｘの性能を維持することが困難であった。

Ｂ．第２実施形態：
本発明の第２実施形態では、第１のセパレータに対してシール部材が形成された単セルについて説明する。以下では、第１実施形態と異なる構成および動作を有する部分についてのみ説明する。なお、図中において第１実施形態と同様の構成部分については先に説明した第１実施形態と同様の符号を付し、その詳細な説明を省略する。

Ｂ−１．燃料電池スタックの構成：
第２実施形態における燃料電池スタックの構成は、図１および図２に示した第１実施形態とほぼ同様である。ただし、第２実施形態における燃料電池スタックは、図１に示した単セル１１０に代えて単セル１１０ａが複数積層されることによって形成されている。

Ｂ−２．単セルの構成：
図９は、第２実施形態における単セル１１０ａの構成を示す概略断面図である。図９は、積層された単セル１１０ａについて、図２のＡ−Ａ断面における断面図を表している。図３に示した第１実施形態との違いは、第１のセパレータ２０に代えて第１のセパレータ２０ａを備える点と、第２のセパレータ３０に代えて第２のセパレータ３０ａを備える点と、シール部材４０に代えてシール部材４０ａを備える点である。

第１のセパレータ２０ａには、第１の凹部２１と、第２の凹部２６と、第３の凹部２７と、壁部２８とに加えて、さらに平面状の平坦面２９が形成されている。平坦面２９は、第１の凹部２１の底部２３の略中央に形成された面である。第２のセパレータ３０ａは、図９に示すＡ−Ａ断面においてはフラットな状態である。シール部材４０ａは、一の第１のセパレータ２０ａに形成されている第１の凹部２１（縮径部２２、底部２３）と、他の単セル１１０ａとの間に形成された空間内において、圧縮された状態で挟持される。シール部材４０ａは、第１のセパレータ２０ａの底部２３に形成された平坦面２９に対応する位置と、第２のセパレータ３０の外側面とに挟持され、これにより、図２に示したシールラインＳＬが形成される。

Ｂ−３．単セルの製造工程：
第２実施形態の単セル１１０ａの製造工程は、図４に示す第１実施形態とほぼ同様である。ただし、第２実施形態における単セル１１０ａの製造工程は、第１のセパレータ２０ａにシール部材４０ａを形成するための第１の製造工程と、シール部材４０ａを形成した第１のセパレータ２０ａを用いて単セル１１０ａを形成するための第２の製造工程に分かれている。このため、図４の第１の製造工程（ステップＳ１０２〜Ｓ１１０）において、「第２のセパレータ３０」を「第１のセパレータ２０ａ」と読み替え、「シール部材４０」を「シール部材４０ａ」と読み替える。

Ｂ−４．効果：
以上のように、第２実施形態の単セル１１０ａを積層した燃料電池スタックにおいても、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。なお、第２実施形態において、第１のセパレータ２０ａは、特許請求の範囲における「一のセパレータ」に相当し、第２のセパレータ３０ａは、特許請求の範囲における「他のセパレータ」に相当し、シール部材４０ａは、特許請求の範囲における「第１のシール部材」に相当する。また、第１のセパレータ２０ａの外側面は、特許請求の範囲における「第１の面」に相当し、第１のセパレータ２０ａの内側面は、特許請求の範囲における「第２の面」に相当する。

Ｃ．変形例：
なお、上記各実施形態における構成要素の中の、独立クレームでクレームされた要素以外の要素は、付加的な要素であり、適宜省略可能である。また、この発明は上記の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば次のような変形も可能である。

・変形例１：
上記実施形態では、単セルおよび燃料電池スタックの構成の一例について説明した。しかし、単セルの構成、および、燃料電池スタックの構成は、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、種々の変形が可能である。例えば、一部の構成要素の削除、新たな構成要素の追加、構成要素の変更等を行うことができる。

例えば、単セルは、膜電極接合体と、第１のセパレータと、第２のセパレータとで構成されるものとした。しかし、膜電極接合体と第１のセパレータとの間にガス拡散層を備えていてもよい。膜電極接合体と第２のセパレータとの間についても同様である。また、膜電極接合体の周縁に保護材（例えば保護フィルム）を備えていてもよい。

例えば、シール部材は、第１のセパレータを凹凸させることによって形成された空間（具体的には、第１のセパレータに形成されている第１の凹部と、他の単セルの第２のセパレータとの間に形成された空間）内に挟持されるものとした。しかし、シール部材を収容するための空間は、セパレータを凹凸させることによって形成された空間でなくともよい。例えば、一の単セルと他の単セルとの間に配置された他の部材によって、シール部材を収容するための空間が形成されてもよい。

例えば、第１のセパレータと第２のセパレータとを凹凸させることによって、反応ガスのための流路を形成するものとしたが、他の方法を用いて反応ガスのための流路を形成してもよい。具体的には、膜電極接合体と第１のセパレータ、膜電極接合体と第２のセパレータとの間に、ガス流路として機能する流路部材を配置することができる。なお、流路部材としては、導電性を有する多孔質な部材を用いることが可能であり、例えば、網目状に複数の貫通孔が配列された、いわゆるエキスパンドメタルを用いることが可能である。

・変形例２：
上記実施形態では、単セルの製造工程の一例について説明した。しかし、図４に示した製造手順はあくまで一例であり、種々の変形が可能である、例えば、一部のステップを省略してもよいし、更なる他のステップを追加してもよい。また、実行されるステップの順序を変更してもよい。

例えば、図４の第１の製造工程（ステップＳ１０２〜Ｓ１１０）と、第２の製造工程のうちの第２のセパレータを用いなくても実行可能な工程（ステップＳ１１２〜Ｓ１１８）とを並列して実行してもよい。そうすれば、作業に要する時間を短縮することができる。

例えば、ステップＳ１１８の前後に、ガス拡散層を配置する工程を備えていてもよい。

例えば、ステップＳ１０８、Ｓ１１０では、射出成形後に加硫処理（加熱）を行うことによってシール部材を形成しているが、これに代えて、圧縮成形によってシール部材を形成しても良い。例えば、シール部材成形用の成形型のシール部材成形部に固形の未加硫ゴムを充填し、成形型を型締めして加熱することにより、形状を成形することと加硫処理とを同時に行う熱加硫圧縮成形などが用いられ得る。また、ステップＳ１２６、Ｓ１２８のシール接着部材の形成についても同様である。また、プライマー塗布を省略して、シール部材に接着成分を混合することもできる。また、固形未加硫ゴムの場合、シール部材の形成は、予備成形（形状を形成）した後、熱加硫圧縮成形をしても良い。

・変形例３：
上記実施例では、燃料電池スタックは、固体高分子形燃料電池であった。しかし、本発明は、固体高分子形燃料電池に限らず、他の種々のタイプの燃料電池に適用することが可能である。

本発明は、上述の実施形態や実施例、変形例に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態、実施例、変形例中の技術的特徴は、上述の課題の一部または全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部または全部を達成するために、適宜、差し替えや組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。

１０…膜電極接合体
１１…電解質膜
１２…第１の電極
１３…第２の電極
２０…第１のセパレータ
２１…第１の凹部
２２…縮径部
２３…底部
２５…シール接着部材
２６…第２の凹部
２７…第３の凹部
２８…壁部
２９…平坦面
３０…第２のセパレータ
３１…平坦面
３２…陥没部
４０…シール部材
１００…燃料電池スタック
１０１…第１のエンドプレート
１０２…第２のエンドプレート
１０３…締結部材
１１０…単セル
２００…成形型
２１０…上型
２１１…第１の平型面部
２１２…シール部材収容部
２１４…マニホールド成形部
２１５…第２の平型面部
２１６…射出孔
２２０…下型
２２１…平型面部
３００…成形型
３１０…上型
３１１…平型面部
３１２…シール部材成形部
３１３…射出孔
３２０…下型
３２１…平型面部
Ｍ１ｐ…マニホールド孔
Ｍ２ｐ…マニホールド孔
Ｍ３ｐ…マニホールド孔
Ｍ４ｐ…マニホールド孔
Ｍ５ｐ…マニホールド孔
Ｍ６ｐ…マニホールド孔
ＧＡ…発電領域
ＳＬ…シールライン

Claims (6)

1. 複数積層されることにより燃料電池スタックを構成する発電体の製造方法であって、
   （ａ）一のセパレータの第１の面上に第１のシール部材を形成する工程と、
   （ｂ）前記第１のシール部材が形成された前記一のセパレータの第２の面に対して、少なくとも電解質膜を含む発電体構成部材と、他のセパレータと、を積層する工程と、
   （ｃ）積層された前記一のセパレータと前記他のセパレータとの間に、第２のシール部材を形成する工程と、
   を備える、発電体の製造方法。
2. 請求項１に記載の発電体の製造方法であって、
   前記工程（ａ）は、前記一のセパレータの前記第２の面を平板状の型に裁置した状態で、前記第１のシール部材の形成用材料を加硫して前記第１のシール部材を形成する工程を含む、発電体の製造方法。
3. 請求項１または請求項２に記載の発電体の製造方法であって、
   前記工程（ｃ）は、前記一のセパレータと前記他のセパレータとの間であって、かつ、前記第１のシール部材が形成されている位置に対応する位置に、前記第２のシール部材を形成する工程を含む、発電体の製造方法。
4. 発電体であって、
   電解質膜を含む発電体構成部材と、
   前記発電体構成部材の両側に配置されている一対のセパレータと、
   一方の前記セパレータの第１の面上に形成されている第１のシール部材と、
   前記一対のセパレータの間に形成されている第２のシール部材と、
   を備え、
   前記一方のセパレータのうち、前記第１のシール部材に対応する位置が平面状に形成されている、発電体。
5. 燃料電池スタックの製造方法であって、
   （ａ）一のセパレータの第１の面上に第１のシール部材を形成する工程と、
   （ｂ）前記第１のシール部材が形成された前記一のセパレータの第２の面に対して、少なくとも電解質膜を含む発電体構成部材と、他のセパレータと、を積層する工程と、
   （ｃ）積層された前記一のセパレータと前記他のセパレータとの間に、第２のシール部材を形成する工程と、
   （ｄ）前記工程（ａ）〜（ｃ）により製造された発電体を積層する工程と、
   を備える、燃料電池スタックの製造方法。
6. 発電体が積層された燃料電池スタックであって、
   前記発電体は、
   電解質膜を含む発電体構成部材と、
   前記発電体構成部材の両側に配置されている一対のセパレータと、
   一方の前記セパレータの第１の面上に形成されている第１のシール部材と、
   前記一対のセパレータの間に形成されている第２のシール部材と、
   を備え、
   前記一方のセパレータのうち、前記第１のシール部材に対応する位置が平面状に形成されている、燃料電池スタック。

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