JP2014208459A - 異種部材の接合方法及び接合体 - Google Patents

Abstract

【課題】樹脂製部材と金属製部材とを高強度に接合する。
【解決手段】樹脂製部材１２として、マトリックス樹脂と、官能基が導入された炭素繊維とを含有する部材を用い、金属製部材１１と樹脂製部材１２とを重ね合わせ、この重ね合わせ部分に熱および圧力を同時に付与して樹脂製部材１２を軟化させて、これら金属製部材１１と樹脂製部材１２とを接合させる。
【選択図】図８

Description

本発明は、相互に種類の異なる異種部材、特に、金属製部材と樹脂製部材との接合方法及び接合体に関する。

従来、自動車、鉄道車両、航空機、家電製品等は軽量化が求められている。例えば、自動車では、ハイテン材の利用により薄鋼板化が進められ、あるいはスチール材の代替材としてアルミ合金材が用いられ、さらには樹脂材の利用も進んでいる。これら異種材の接合技術は、単に軽量化に留まらず、車体の高強度化や高剛性化を実現できると共に、生産性向上の観点からも車体製造技術として重要である。これまで、スチール材とアルミ合金材との接合法として、溶接法に代わり、摩擦攪拌接合（ＦＳＷ：ｆｒｉｃｔｉｏｎ ｓｔｉｒ ｗｅｌｄｉｎｇ）が有用であるとして多くの技術が特許文献として示されている。

すなわち、相互に種類の異なる、例えばアルミニウム材よりなる金属製部材と、例えばポリプロピレン（ＰＰ）よりなる樹脂製部材とを接合する技術として、特許文献１に開示されたものがある。この技術は、摩擦攪拌接合（ＦＳＷ）を用いるものであって、金属製部材の一方の面に、樹脂製部材の熱可塑性樹脂と相溶可能な熱可塑性樹脂よりなる塗膜を形成し、上記塗膜が形成された金属製部材の面を樹脂製部材側にして上記金属製部材と上記樹脂製部材とを重ね合わせ、その後、金属製部材側から回転ツールを回転させつつ押圧することにより摩擦熱を発生させ、塗膜と樹脂製部材との界面を加熱して両者を相溶させ、その後、冷却して両者を一体化することにより金属製部材と樹脂製部材とを接合するものである。

また、特許文献２にも、摩擦攪拌接合を用いて樹脂製部材と金属製部材とを接合する方法が開示されている。それによれば、ＰＥＴ（ポリエチテンテレフタレート）製の樹脂製部材とアルミニウム合金製の金属製部材とを重ね合わせ、金属製部材側から回転ツールで摩擦攪拌して両部材を接合する場合に、十分な引張強度の実現と摩擦攪拌接合装置の過負荷の防止との観点から、回転ツールの押込み量を金属製部材の板厚の５％以上２０％以下に設定すること、あるいは、回転ツールの外径を金属製部材の板厚の２倍以上５倍以下に設定することが開示されている。

特開２００９−２７９８５８号公報（段落０００７） 特開２０１０−１５８８８５号公報（段落００５９〜００７１）

上記特許文献１に開示の技術では、摩擦攪拌接合をする前に、予め、金属製部材の表面に、樹脂製部材の熱可塑性樹脂と相溶性の良い熱可塑性樹脂よりなる塗膜を形成するので、工程が増え、コストアップを招くという不利益がある。また、塗膜の厚みコントロール等の新たな課題を克服する必要も生じる。

上記特許文献２に開示の技術では、樹脂製部材として、代表的な汎用樹脂であるポリプロピレン製の樹脂製部材を用いた場合に、金属製部材との接合強度が不足する可能性がある。その理由は、ポリプロピレンは、炭素（Ｃ）及び水素（Ｈ）のみからなる飽和炭化水素骨格を有する樹脂であり、分子構造に官能基が存在せず、反応性に乏しいため、金属材料と接合し難い樹脂だからである。また、ポリプロピレンは、他の樹脂と比べて熱伝導率が低いため（０．１２５Ｗ／ｍ・Ｋ）、軟化・溶融に時間がかかり、この点からも金属材料との接合性が低い樹脂だからである。

これに対し、ＰＥＴ樹脂は、分子構造に官能基であるカルボニル基（Ｃ＝Ｏ）を有し、熱伝導率も比較的高いため（０．３１Ｗ／ｍ・Ｋ）、特許文献２に開示の技術では、特許文献１のような樹脂塗膜を形成しなくても、ＰＥＴ製の樹脂製部材とアルミニウム合金製の金属製部材とが接合されるものと考えられる。

しかし、自動車の車体には、ポリプロピレン（ＰＰ）がバンパ用として用いられている。また、ポリプロピレンは、フェンダやバックドア等の外板部材のみならず内装部材にも利用可能である。しかし、このような汎用樹脂であるポリプロピレンを金属部材と接合するに際して、金属部材に上記のような塗膜を予め形成すると、工程増や塗膜自体のコストも加わり、高価なものとなってしまう。さらに、塗膜の厚みコントロール等の新たな課題も克服する必要がある。

本発明は、上記のような事情に鑑みてなされたものであり、樹脂製部材と金属製部材とを、塗膜の形成等の工程を増やすことなく、高強度に接合できる異種部材の接合方法、及び、樹脂製部材と金属製部材とが高強度に接合された異種部材の接合体を提供することを目的とする。

上記課題を解決するためのものとして、本発明は、金属製部材と樹脂製部材とを接合する異種部材の接合方法であって、上記樹脂製部材として、マトリックス樹脂と、官能基が導入された炭素繊維とを含有する部材を用い、上記金属製部材と上記樹脂製部材とを重ね合わせ、この重ね合わせ部分に熱および圧力を付与して上記樹脂製部材を軟化させて、当該樹脂製部材と上記金属製部材とを接合させることを特徴とする異種部材の接合方法である（請求項１）。

本発明によれば、塗膜の形成等を行うことなく簡単な手順で、樹脂製部材と金属製部材とをより高強度に接合することができる。

具体的には、本発明では、樹脂製部材として、炭素繊維を含む炭素繊維強化樹脂を用いた上で、この樹脂製部材と金属製部材とを加熱および加圧して樹脂製部材を軟化させ、これにより樹脂製部材と金属製部材とを接合している。ここで、炭素繊維は、熱伝導率が比較的高く（１０〜１１Ｗ／ｍ・Ｋ）、炭素繊維が配合された炭素繊維強化樹脂は、炭素繊維が配合されない樹脂製部材に比べて早期に軟化・溶融することができる（樹脂の軟化・溶融促進機能）。そのため、本発明では、上記のように、樹脂製部材として炭素繊維強化樹脂を用いることで、樹脂製部材を早期に、そして、確実に、軟化・溶融させることができ、金属材料との接合性を高めることができる。しかも、本発明では、官能基が炭素繊維に導入されているので、この官能基によって炭素繊維と金属製部材との相互作用、ひいては樹脂製部材と金属製部材との相互作用を促進することができ（金属製部材との相互作用促進機能）、樹脂製部材と金属製部材との接合性を高めることができる。

また、本発明によれば、樹脂製部材に炭素繊維が配合されているので、樹脂製部材ひいては接合体の強度や剛性を高めることもできる。

ここで、官能基を含む炭素繊維とは、例えば、官能基が炭素繊維骨格に化学的に結合された炭素繊維、官能基が炭素繊維骨格を被覆する樹脂成分に化学的に結合された炭素繊維、塩素又は塩素を含む化合物が炭素繊維骨格に物理的に吸着された炭素繊維、塩素又は塩素を含む化合物が炭素繊維骨格を被覆する樹脂成分に物理的に吸着された炭素繊維、等をいう。

本発明において、上記官能基として、Ｎ，Ｏ，Ｆ，Ｓ，Ｃｌ，Ｂｒ，Ｉの少なくとも１つの元素を含有するものが好ましい（請求項２）。

このようにすれば、樹脂製部材と金属製部材との相互作用をより確実に促進することができ、樹脂製部材と金属製部材との接合性をより確実に高めることができる。

ここで、上記元素のうちＯ，Ｓ，Ｃｌを含有する官能基は入手性と電気陰性度の高さに起因する接合性向上効果を両立するため、上記官能基としてこれら元素を含有するものを用いれば、比較的安価に樹脂製部材と金属製部材との接合性をより高めることができる（請求項３）。

また、本発明者らは、上記樹脂製部材中の上記炭素繊維の含有率を１５重量％以上とすれば、樹脂製部材と金属製部材との接合性を十分に高めることができることを突き止めた。そこで、本発明において、上記樹脂製部材の上記炭素繊維の含有率は１５重量％以上であるのが好ましい（請求項４）。

また、上記のように、本発明によれば、官能基を含有する炭素繊維によって樹脂製部材と金属製部材との接合性を高めることができる。そのため、本発明が、官能基を有さず単体では金属製部材と接合し難いポリプロピレンまたはポリエチレンをマトリックス樹脂とする樹脂製部材に適用されれば、ポリプロピレンまたはポリエチレンを含む樹脂製部材と金属製部材との接合性を高めることができ、より効果的である（請求項５）。

また、本発明は、金属製部材と樹脂製部材とを重ね合わせ、この重ね合わせ部分に対して熱および圧力を付与して上記樹脂製部材を軟化させて、当該樹脂製部材と上記金属製部材とを接合させることにより得られた異種部材の接合体であって、上記樹脂製部材は、マトリックス樹脂と、官能基が導入された炭素繊維とを含有することを特徴とする異種部材の接合体を提供する。

上述のように、上記異種部材の接合方法を実施して金属製部材と樹脂製部材との接合体を得る場合において、樹脂製部材に官能基が導入された炭素繊維が含有されていれば、金属製部材との接合強度が高められるとともに、樹脂製部材自体の強度が高められる。従って、このようにマトリックス樹脂と、官能基が導入された炭素繊維とを含有する樹脂製部材と金属製部材との接合体では、高い強度および剛性を得ることができる。

以上説明したように、本発明は、樹脂製部材と金属製部材とを高強度に接合する技術を提供するので、軽量化が求められる自動車、鉄道車両、航空機、家電製品等の技術分野において産業の発展向上に寄与する。

本発明の実施形態にかかる異種部材の接合方法に好適な摩擦攪拌接合装置の一例を模式的に示す図である。 上記摩擦攪拌接合装置の回転ツールの先端部の拡大図である。 上記実施形態にかかる樹脂製部材と金属製部材との相互作用を説明するための概念図である。 上記異種部材の接合方法の工程表である。 上記異種部材の接合方法の予熱工程を説明するための断面図である。 上記異種部材の接合方法の押込み攪拌工程及び攪拌維持工程を説明するための断面図である。 上記異種部材の接合方法で得られた接合体の断面図である。 上記実施形態において、樹脂製部材の炭素繊維含有率と、金属製部材と樹脂製部材との接合強度との関係を示すグラフである。 他の実施形態にかかる樹脂製部材と金属製部材との相互作用を説明するための概念図である。

以下、本発明の実施形態を、図面を参照しながら説明する。

ここでは、本発明に係る異種部材の接合方法が摩擦撹拌接合方法に適用された場合について説明する。

（１）接合装置
摩擦攪拌接合装置について概略的に説明する。

図１は、摩擦攪拌接合装置の一例を模式的に示す図である。図１に示される摩擦攪拌接合装置１は、金属製部材１１と樹脂製部材１２とを摩擦攪拌接合する装置として構成されている。

摩擦攪拌接合装置１は、円柱状の回転ツール１６を具備している。回転ツール１６は、図１の矢印Ａ１のように中心軸線Ｘ（図２参照）回りに回転しつつ、金属製部材１１が上、樹脂製部材１２が下になるように重ね合わされたワーク１０の接合部Ｐ（接合予定箇所）に押し付けられる。このとき、回転ツール１６は、矢印Ａ２のように金属製部材１１側から樹脂製部材１２側に向かって下方に押圧される。この回転ツール１６の押圧により、少なくとも接合部Ｐにおいて摩擦熱が発生する。この摩擦熱を受けて樹脂製部材１２は、軟化・溶融し、これにより、金属製部材１１と樹脂製部材１２とが接合される。

図２は、回転ツール１６の先端部の拡大図である。図２において、右半分は回転ツール１６の外観を示し、左半分は断面を示している。図２に示すように、円柱状の回転ツール１６は、先端部（図２では下端部）にピン部１６ａ及びショルダ部１６ｂを有している。ショルダ部１６ｂは、回転ツール１６の円形の先端面を含む回転ツール１６の先端の部分である。ピン部１６ａは、回転ツール１６の中心軸線Ｘ上において、回転ツール１６の円形の先端面から外方（図２では下方）に突設された、ショルダ部１６ｂよりも小径の円柱状の部分である。ピン部１６ａは、回転している回転ツール１６をワーク１０に接触させて押圧するときに回転ツール１６を位置決めするためのものである。

回転ツール１６の素材及び各部の寸法は、主として、回転ツール１６が押圧する金属製部材１１の金属の種類に応じて設定される。例えば、金属製部材１１がアルミニウム合金よりなる場合、回転ツール１６は工具鋼（例えばＳＫＤ６１等）で作製され、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は１０ｍｍ、ピン部１６ａの直径Ｄ２は２ｍｍ、ピン部１６ａの突出長さｈは０．５ｍｍに設定される。また、例えば、金属製部材１１がスチールよりなる場合、回転ツール１６は窒化珪素やＰＣＢＮ（立方晶窒化ホウ素焼結体）等で作製され、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は１０ｍｍ、ピン部１６ａの直径Ｄ２は３ｍｍ、ピン部１６ａの突出長さｈは０．５ｍｍに設定される。もっとも、これらは例示に過ぎず、これらに限定されないことはいうまでもない。

図１に戻り、回転ツール１６の下方には、回転ツール１６と同径又は回転ツール１６よりも大径の円柱状の受け具１７が回転ツール１６と同軸に配置されている。受け具１７は、図外の駆動源により、矢印Ａ３のようにワーク１０に向かって上方に移動される。受け具１７は、遅くとも回転ツール１６がワーク１０の押圧を開始するまでに、その上端面がワーク１０の下面（より詳しくは樹脂製部材１２の下面）に当接する位置まで移動される。受け具１７は、回転ツール１６との間にワーク１０を挟んで、回転ツール１６が接合部Ｐを押圧している押圧期間中、つまり摩擦攪拌接合中、回転ツール１６の押圧力に抗してワーク１０を下方から支持する。

なお、受け具１７は必ずしも矢印Ａ３方向へ移動させる必要はなく、受け具１７にワーク１０を載せた後に回転ツール１６を矢印Ａ２の方向に移動させる方法を採用することもできる。

このような回転ツール１６及び受け具１７を含む摩擦攪拌接合装置１は、多関節ロボット等からなる図外の駆動制御装置に装着されている。そして、回転ツール１６及び受け具１７の座標位置、回転ツール１６の回転数（ｒｐｍ）、加圧力（Ｎ）、加圧時間（秒）等が上記駆動制御装置により適宜制御される。

なお、図１には図示を省略したが、摩擦攪拌接合装置１は、予めワーク１０を固定し、また回転ツール１６を押圧したときの金属製部材１１の浮き上がりを防止するためのスペーサやクランプ等の治具を備えている。

（２）接合方法
次に、上記摩擦攪拌接合装置１を用いて実施される本実施形態にかかる異種部材の接合方法の具体的内容について説明する。

本実施形態では、上記樹脂製部材１２として、マトリックス樹脂と、炭素繊維とを含む樹脂製部材が用いられる。すなわち、樹脂製部材１２として、炭素繊維強化樹脂が用いられる。さらに、樹脂製部材１２として、上記炭素繊維に官能基が導入されたものが用いられる。

ここで、官能基はどのような形態で炭素繊維に導入されていてもよい。官能基が導入された炭素繊維としては、例えば、炭素繊維骨格に官能基が化学的に結合された炭素繊維、炭素繊維骨格を被覆する樹脂成分に官能基が化学的に結合された炭素繊維、炭素繊維骨格に官能基又は官能基を含む化合物が物理的に吸着された炭素繊維、炭素繊維骨格を被覆する樹脂成分に官能基又は官能基を含む化合物が物理的に吸着された炭素繊維等が挙げられる。

また、上記官能基が導入された炭素繊維をマトリックス樹脂に混入して、所定の形状に成形する具体的方法も特に限定されるものではない。すなわち、炭素繊維の短繊維をマトリックス樹脂に混ぜて射出成形法により所定の接合対象物に成形する方法や、炭素繊維の連続繊維とマトリックス樹脂とをプレス成形法により一体としつつ所定の接合対象物に成形する方法、その他、押出成形法や、引抜成形法、オートクレーブ成形法等が、繊維の形状等に合わせて適宜選択されればよい。

以下では、上記樹脂製部材１２として、官能基として塩素が炭素繊維に導入された樹脂製部材であって、板状に成形されたものを用い、上記金属製部材１１として板状の部材を用いた場合について説明する。なお、このような炭素繊維強化樹脂であって、例えば、マトリックス樹脂をポリプロピレンとする樹脂、すなわち炭素繊維強化ポリプロピレンは、ダイセルポリマー株式会社から、「プラストロン」の商品名及び「ＰＰ−ＣＦ４０−１１」のグレード名で商業的に入手することができる。

上記のように構成された金属製部材１１と樹脂製部材１２とは、図１に示すように、互いに重ね合わせられ、ワーク１０を構成した状態で、上記摩擦撹拌接合装置１に設置される。このとき、上述のように、金属製部材１１と樹脂製部材１２とは、金属製部材１１が回転ツール１６により押圧されるように、金属製部材１１が回転ツール１１側すなわち上側になり、樹脂製部材１２が下になるように設置される。

次に、回転ツール１６が駆動され、回転ツール１６が中心軸Ｘまわりに回転しつつワーク１０の接合部Ｐ（接合予定箇所）に対して、金属製部材１１側から樹脂製部材１２側に向かって押し付けられる。

このように、本実施形態では、回転ツール１６を回転させつつ金属製部材１１に押し付け、これにより、金属製部材１１と回転ツール１６との間に摩擦熱を生じさせる。そして、この摩擦熱によって樹脂製部材１２を軟化・溶融させて金属製部材１１と樹脂製部材１２とを接合する。

ここで、上述のように、本実施形態では、樹脂製部材１２として、炭素繊維を含むとともに、この炭素繊維に官能基が導入されたものが用いられている。そのため、上記摩擦熱によって樹脂製部材１２を早期にかつ確実に軟化・溶融させることができるとともに、この軟化・溶融した樹脂製部材１２を金属製部材１１に確実に接合することができる。

具体的には、炭素繊維は熱伝導率が相対的に高い（炭素繊維の熱伝導率は１０〜１１Ｗ／ｍ・Ｋ）。そのため、炭素繊維が配合されていない樹脂製部材に比べて（例えば、ポリプロピレンの熱伝導率は０．１２５Ｗ／ｍ・Ｋ）、炭素繊維が配合された炭素繊維強化樹脂には、上記回転ツール１６が押し付けられることにより金属製部材１１に発生した摩擦熱が伝わり易い。従って、本実施形態では、樹脂製部材１２を早期にまた確実に軟化・溶融させることができる（樹脂の軟化・溶融促進機能）。

そして、官能基が炭素繊維に導入されている。そのため、この官能基によって、炭素繊維と、金属製部材１１との相互作用が促進、ひいては、炭素繊維を含有する樹脂製部材１２と、金属製部材１１との相互作用が促進される結果（金属材料との相互作用促進機能）、樹脂製部材１２と金属製部材１１とを確実に接合することができる。

具体的には、金属製部材１１の表面（より詳しくは樹脂製部材１２との対接面）に酸化物層（例えば、酸化アルミニウムや酸化鉄）がある領域（例えば後述する図６の円βで示される領域）では、官能基は、この酸化物層と相互作用する。より詳しくは、官能基は、金属酸化物層に存在する酸素やヒドロキシ基（−ＯＨ）等と相互作用する。また、酸化物層がない領域（例えば後述する図６の円αで示される領域）では、官能基は、金属製部材１１（例えば、アルミニウム合金（Ａｌ）や鉄）の新生面と相互作用する。この相互作用により、官能基が導入された炭素繊維を含む樹脂製部材１２と金属製部材１１とは互いに接合しやすくなる。図３は、この官能基の作用を説明するための概念図である。図３には、官能基として塩素（Ｃｌ）すなわちクロロ基が導入された炭素繊維（ＣＦ）とマトリックス樹脂とを含む樹脂製部材１２と、アルミニウム合金（Ａｌ）からなる金属製部材１１とが接合される場合を例示している。

本実施形態では、上記摩擦撹拌接合方法を用いて樹脂製部材１２と金属製部材１１とを接合させる方法において、これらをより確実に接合させるべく、上記回転ツール１６をワーク１０に押圧する工程において、図４に示すように、３つの工程（予熱工程Ｃ１、押込み撹拌工程Ｃ２、撹拌維持工程Ｃ３）を順次実施する。

まず、最初に実施される予熱工程Ｃ１では、回転ツール１６と受け具１７とを相互に近接させる。そして、図５に示すように、回転ツール１６の先端部のみを金属製部材１１の表面部（図例では上面部）に接触させた状態で、回転ツール１６を回転させる。

この予熱工程Ｃ１では、回転ツール１６を、第１の加圧力で、第１の加圧時間だけ、所定回転数回転させる。

予熱工程Ｃ１では、回転ツール１６の押圧により金属製部材１１の表面部（図例では上面部）で摩擦熱が発生する。この摩擦熱は、金属製部材１１の内部に伝わり、金属製部材１１の上記接合部Ｐ及び上記接合部Ｐ近傍の範囲を予熱する。このように金属製部材１１が予熱されることで、次の押込み攪拌工程Ｃ２での、回転ツール１６の金属製部材１１への押し込みが容易になる。

また、上記摩擦熱は、金属製部材１１と樹脂製部材１２との接合境界面を介して、樹脂製部材１２にも伝わり樹脂製部材１２の上記接合部Ｐ及び上記接合部Ｐ近傍の範囲を予熱する。このように樹脂製部材１２が予熱されることで、次の押込み攪拌工程Ｃ２で、樹脂製部材１２が軟化・溶融し易くなる。

予熱工程Ｃ１の第１の加圧力及び第１の加圧時間は、上記のような回転ツール１６の押込み易さの観点及び樹脂製部材１２の軟化・溶融し易さの観点から設定される。例えば、各値は、回転ツール１６の回転数や金属製部材１１及び樹脂製部材１２の素材の種類等に応じて設定される。図４に示す例では、第１の加圧力は９００Ｎ、第１の加圧時間は１．００秒、所定回転数は３０００ｒｐｍとされる。

予熱工程Ｃ１の次の押込み攪拌工程Ｃ２では、回転ツール１６と受け具１７とをさらに相互に近接させ、回転ツール１６を金属製部材１１に押し込む。具体的には、この押込み撹拌工程Ｃ２では、回転ツール１６の加圧力を第１の加圧力より高い第２加圧力とする。そして、この第２の加圧力で、第１の加圧時間より短い第２の加圧時間だけ、所定回転数で回転ツール１６を回転させる。

加圧力が予熱工程Ｃ１での加圧力よりも大きくなることにより、図６に示すように、回転ツール１６が金属製部材１１に押し込まれる。すなわち、回転ツール１６が金属製部材１１の内部に深く進入する。この回転ツール１６の押込みにより、金属製部材１１と樹脂製部材１２との接合境界面は受け具１７側（図例では下側）に移動する。

ここで、仮に、回転ツール１６がさらに押し込まれると（つまり加圧力が高過ぎ及び／又は加圧時間が長過ぎると）、回転ツール１６のショルダ部１６ｂが、金属製部材１１と樹脂製部材１２との接合境界面を超えて、回転ツール１６が金属製部材１１を貫通し、樹脂製部材１２に接触し、金属製部材１１に回転ツール１６が通過した孔が開いた孔開き状態となり、接合不良が起きる。

そこで、本実施形態では、この押込み攪拌工程Ｃ２において、回転ツール１６のショルダ部１６ｂが上記接合境界面に達しない深さまで進入し近接した時点で、回転ツール１６の押込みを停止する。換言すれば、回転ツール１６を上記接合境界面に達しない深さまで進入させ近接させる。これにより、次の攪拌維持工程Ｃ３で、樹脂製部材１２に近い基準位置で摩擦熱が発生し、多量の摩擦熱が樹脂製部材１２に伝わり、樹脂製部材１２の軟化・溶融が促進される。

押込み攪拌工程Ｃ２の第２の加圧力及び第２の加圧時間は、上記のような金属製部材１１の孔開き回避の観点及び回転ツール１６をできるだけ樹脂製部材１２に近接させる観点から設定され、各値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属製部材１１及び樹脂製部材１２の素材の種類等に応じて設定される。図４に示す例では、第２の加圧力は１５００Ｎ、第２の加圧時間は０．２５秒、所定回転数は３０００ｒｐｍとされる。

押込み攪拌工程Ｃ２の次の攪拌維持工程Ｃ３では、回転ツール１６と受け具１７との相互近接を停止する。そして、図６に示すように、金属製部材１１と樹脂製部材１２との接合境界面に達しない深さ位置（これを「基準位置」という）で、回転ツール１６の回転動作を継続させる。

具体的には、攪拌維持工程Ｃ３では、回転ツール１６を、第１の加圧力より小さい第３の加圧力で、第１の加圧時間より長い第３の加圧時間だけ、所定回転数で回転させる。

このように加圧力が予熱工程Ｃ１よりも小さくなることにより（もちろん押込み攪拌工程Ｃ２よりも小さくなることにより）、この撹拌維持工程Ｃ３では、回転ツール１６が上記基準位置に維持される。

このようにして樹脂製部材１２に近い基準位置で回転ツール１６の回転動作が継続されることで、撹拌維持工程Ｃ３では、多量の摩擦熱が発生し、発生した摩擦熱の大部分が樹脂製部材１２の広い範囲に伝わる。そのため、この撹拌維持工程Ｃ３において、樹脂製部材１２は、上記接合部Ｐ及び上記接合部Ｐ近傍の範囲を超えて、広い範囲で十分に軟化・溶融する。

そして、この押込み攪拌工程Ｃ２では、金属製部材１１と樹脂製部材１２との接合境界面が変形することにより、例えば図６の円αで示される領域において、金属製部材１１の表面（より詳しくは樹脂製部材１２との対接面）の酸化物層（酸化アルミニウムや酸化鉄等の層）が破壊され、金属製部材１２（アルミニウム合金や鉄等）の新生面が出現する。そして、樹脂製部材１２がこの酸化物層と新生面との双方と接触し、上述のように、樹脂製部材１２に含まれる炭素繊維の官能基が金属製部材１２の酸化物層（より詳しくは金属酸化物層に存在する酸素やヒドロキシ基（−ＯＨ））及び新生面の双方と相互作用して、金属製部材１１と樹脂製部材１２とが接合されていく。

また、この押込み攪拌工程Ｃ２において金属製部材１１と樹脂製部材１２との接合境界面が変形しない領域（例えば図６の円βで示される領域）において、金属製部材１１の表面（より詳しくは樹脂製部材１２との対接面）に破壊されずに残った酸化物層（より詳しくは金属酸化物層に存在する酸素やヒドロキシ基（−ＯＨ））と樹脂製部材１２に含まれる炭素繊維の官能基とが相互作用して、金属製部材１１と樹脂製部材１２とが接合されていく。

攪拌維持工程Ｃ３の第３の加圧力及び第３の加圧時間は、上記のような樹脂製部材１２の広い範囲での十分な軟化・溶融の観点から設定され、各値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属製部材１１及び樹脂製部材１２の素材の種類等に応じて設定される。図４に示す例では、第３の加圧力は５００Ｎ、第３の加圧時間は５．７５秒、所定回転数は３０００ｒｐｍとされる。

なお、図４に示す加圧力、加圧時間、及びツール回転数は、あくまで一例であって、適宜変更が可能である。ただし、例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みの金属製部材１１と２ｍｍ以上４ｍｍ以下の厚みの樹脂製部材１２とを接合する場合の、主として生産性（時間短縮と歩留まりとのバランス）の観点から、予熱工程Ｃ１における第１の加圧力は、７００Ｎ以上１２００Ｎ未満の値、第１の加圧時間は、０．５秒以上２．０秒未満の値が好ましく、押込み攪拌工程Ｃ２における第２の加圧力は、１２００Ｎ以上１８００Ｎ未満の値、第２の加圧時間は、０．１秒以上０．５秒未満の値が好ましく、攪拌維持工程Ｃ３における第３の加圧力は、１００Ｎ以上７００Ｎ未満の値、第３の加圧時間は、１．０秒以上１０秒未満の値が好ましい。

本実施形態では、以上のような工程Ｃ１，Ｃ２，Ｃ３を経て、最終的に、図７に示すように、回転ツール１６の回転及び押圧で発生した摩擦熱により樹脂製部材１２が軟化・溶融して金属製部材１１と樹脂製部材１２とが広い範囲で高強度に接合された異種部材の接合体２０が得られる。

（３）接合試験
本実施形態に係る接合方法を用いて得られた金属製部材１１と樹脂製部材１２との接合体の接合強度を調べた。ここでは、以下に示すように官能基として塩素（クロロ基）が導入された炭素繊維を含む樹脂製部材であって樹脂製部材中の炭素繊維の含有率が互いに異なる複数種類の樹脂製部材について、上記接合強度を調べた。また、比較例１として、炭素繊維を有しない樹脂製部材について、上記接合強度を調べるとともに、比較例２として、塩素（クロロ基）が導入されていない炭素繊維を有する樹脂製部材について、上記接合強度を調べた。また、幅３０ｍｍ長さ１００ｍｍ厚さ３．０ｍｍの板状の樹脂製部材および幅３０ｍｍ長さ１００ｍｍ厚さ１．２ｍｍの板状の金属製部材の試験片を長さ方向に３０ｍｍ重ね合わせ、この重ね合わせ部分を上記接合方法により接合して、長さ方向（図１のＸ，Ｙ方向）に引っ張る試験を行うことで、せん断引張強度を調べた。

［試験片の詳細］
・金属製部材：６０００系のアルミニウム合金製の板状部材を用いた。
・樹脂製部材（実施例）：ポリプロピレンをマトリックス樹脂として、塩素（クロロ基）が導入された炭素繊維で強化された炭素繊維強化ポリプロピレンであって、炭素繊維の含有率を、１０、１５、２０、３０、４０重量％に変更したものを用いた。
・比較例１の樹脂製部材：ポリプロピレン単体を用いた。
・比較例２の樹脂製部材：ポリプロピレンをマトリックス樹脂として、塩素（クロロ基）が導入されていない炭素繊維で強化された炭素繊維強化ポリプロピレンであって、炭素繊維の含有率を、実施例と同様に変更したものを用いた。
・回転ツール：図２の各部の寸法がＤ１＝１０ｍｍ、Ｄ２＝２ｍｍ、ｈ＝０．５ｍｍの工具鋼製のものを用いた。

［押圧条件］
・予熱工程Ｃ１：加圧力９００Ｎ、加圧時間１．００秒、ツール回転数３０００ｒｐｍとした。
・押込み攪拌工程Ｃ２：加圧力１５００Ｎ、加圧時間０．２５秒、ツール回転数３０００ｒｐｍとした。
・攪拌維持工程Ｃ３：加圧力５００Ｎ、加圧時間５．７５秒、ツール回転数３０００ｒｐｍとした。

［接合強度］
試験結果を図８に示す。図８において、実線Ｌ１は、塩素（クロロ基）を有する炭素繊維を含む炭素繊維強化ポリプロピレンとアルミニウムとを接合した場合の結果である。点Ｐ１は、比較例１すなわちポリプロピレン単体とアルミニウムとを接合した場合の結果である。実線Ｌ２は、比較例２すなわち塩素（クロロ基）を有しない炭素繊維を含む炭素繊維強化ポリプロピレンとアルミニウムとを接合した場合の結果である。また、このグラフにおいて、横軸は、樹脂製部材全体に対する炭素繊維の含有率（重量％）であり、縦軸は、せん断強度（せん断引張強度）（ｋＮ）である。

図８のＰ１で示すように、炭素繊維含有率が０％（比較例１）では、接合強度＝０となり、金属製部材と樹脂製部材とが接合されず、接合体が得られなかった。

また、図８のＬ２で示すように、塩素（クロロ基）が導入されていない炭素繊維で強化された炭素繊維強化ポリプロピレンにおいても、接合強度＝０となり、金属製部材と樹脂製部材とが接合されず、接合体が得られなかった。特に、炭素繊維の含有率を増加させても、接合強度は上がらず、金属製部材と樹脂製部材とは接合されなかった。

これに対して、図８のＬ１で示すように、塩素（クロロ基）が導入された炭素繊維で強化された炭素繊維強化ポリプロピレンでは、塩素（クロロ基）が導入された炭素繊維の含有率が１０重量％以下ではその強度は０付近となるが、炭素繊維の含有率が１５重量％以上ではその強度が１．００ｋＮ以上となり、炭素繊維強化ポリプロピレンとアルミニウムとが十分な強度で接合し、接合強度が十分に確保された接合体が得られた。

具体的には、炭素繊維の含有率が１５重量％では、金属製部材と樹脂製部材とが接合された接合体が得られた。ただし、この場合には、破壊は図１の接合部Ｐで起こった。

一方、炭素繊維含有率が２０重量％および３０重量％では、炭素繊維含有率の増加に伴い接合強度がさらに高くなった。ただし、これらの場合においても、破壊は依然として接合部Ｐで起こった。

これに対して、炭素繊維含有率が４０重量％では、接合強度がさらに高くなり、破壊は接合部Ｐで起こらず樹脂製部材で起こった。つまり、接合強度は、炭素繊維含有率が４０重量％の炭素繊維強化ポリプロピレン自体の破断強度と同等レベルであった。

なお、図示していないが、炭素繊維含有率を４０重量％より大きくしても、接合強度は炭素繊維含有率が４０重量％のときからあまり変わらなかった。

（４）作用等
以上のように、本実施形態では、金属製部材１１と樹脂製部材１２とを接合する上で、樹脂製部材１２として、官能基（上記例では塩素）が導入された炭素繊維を含む樹脂製部材を用いたことで、金属製部材１１と樹脂製部材１２とを高い強度で確実に接合することができた。

このように、本実施形態によれば、塗膜の形成等の工程を増やすことなく、金属製部材１１と樹脂製部材１２とを高い強度で確実に接合することができる。すなわち、本実施形態によれば、樹脂製部材１２に熱伝導率が高い炭素繊維を含有させたことで、樹脂製部材１２の熱伝導率を高めることができ、これにより、樹脂製部材１２全体をより確実に軟化・溶融させることができるとともに、炭素繊維に官能基を含有させたことで、この官能基を金属製部材１１および金属製部材１１の酸化物層と相互作用させることができ、これにより、樹脂製部材１２と金属製部材１１との接合を促進させて、これらをより確実に接合することができる。また、樹脂製部材１２に炭素繊維が配合されているので、樹脂製部材１２自体の強度や剛性が高まるという利点もある。

そして、このように、官能基が導入された炭素繊維を含む樹脂製部材１２と金属製部材１１とが接合された接合体は、樹脂製部材１２自体が高い強度および剛性を有しつつ、高い接合強度を有する。

ここで、樹脂製部材中の炭素繊維の含有率は特に限定されるものではないが、図８に示されているように上記試験結果において、樹脂製部材１２中の炭素繊維の含有率を１５重量％以上とすると接合強度が十分に高められ、４０重量％より大きくしてもその接合強度はあまり変化しないことがわかった。そのため、樹脂製部材に含有させる炭素繊維（官能基が導入されたもの）の割合としては、１５重量％以上とするのが好ましい。なお、この炭素繊維の含有率は、樹脂製部材へ実際に導入可能な炭素繊維の量から、８０重量％以下とするのが好ましい。

なお、上記実施形態（接合試験）では、金属製部材１１として、アルミニウム合金製の金属製部材を用いたが、金属製部材１１の具体的種類はこれに限らず、融点が樹脂製部材よりも高い金属全般に適用可能である。具体的には、自動車の分野に適用する場合では、この分野で多く使用される、５０００系、６０００系アルミニウム合金、スチール、マグネシウムおよびその合金、チタンおよびその合金等が挙げられる。

例えば、金属製部材１１として合金化溶融亜鉛めっき鋼板を用い、樹脂製部材１２として４０重量％の炭素繊維（官能基が導入されたもの）を含有するポリプロピレンを用い、上記実施形態に係る接合方法（ただし、押込み攪拌工程Ｃ２における加圧力、攪拌維持工程Ｃ３の加圧力は、それぞれ上記実施形態（押圧条件）と異なる値、具体的には、２５００Ｎ、１５００Ｎとした。）によりこれらを接合した場合では、樹脂製部材破断となる接合体すなわち接合部ではなく樹脂製部材で破断が生じ接合強度が炭素繊維強化ポリプロピレン自体の破断強度と同等レベルとなる接合体を得ることができた。

また、上記実施形態では、板状の金属製部材１１と樹脂製部材１２とを接合する場合について説明したが、接合する金属製部材１１と樹脂製部材１２の具体的形状はこれに限らない。

また、上記実施形態では、回転ツール１６として、ピン部１６ａを有するものを用いたが、これに限らず、ピン部１６ａを有しないものを用いることもできる。

また、上記実施形態では、「（３）接合試験」で、回転ツール１６として、図２の各部の寸法がＤ１＝１５ｍｍ、Ｄ２＝３ｍｍ、ｈ＝０．５ｍｍの工具鋼製のものを用いても、結果は同様であった。

また、上記実施形態では、回転ツール１６を、金属製部材１１と樹脂製部材１２との重ね合わせ部分に対して、これらに接離する方向にのみ移動させ、これらを点接合する場合、すなわち、この重ね合わせ部分の１点のみを接合する場合について説明したが、これらを線接合してもよい。すなわち、回転ツール１６を金属製部材１１に押圧しながらこの金属製部材１１の表面に沿って移動させて、金属製部材１１と樹脂製部材１２とを線状に接合させていってもよい。

また、上記実施形態では、上記摩擦撹拌接合装置１により実施される摩擦撹拌接合方法を用いて、樹脂製部材１２と金属製部材１１とを接合させる場合について説明したが、これらを接合させる方法は、この摩擦撹拌接合方法に限らない。すなわち、樹脂製部材１２と金属製部材１１とを、重ね合わせ、この重ね合わせ部分に圧力を付与して、これにより樹脂製部材１２を軟化・溶融させて金属製部材１１と接合させる方法であれば、どのような方法であってもよい。例えば、摩擦撹拌接合方法の代わりに、超音波加熱接合方法を用いてもよい。また、樹脂製部材１２と金属製部材１１とを圧接させた状態で、レーザー加熱接合方法、抵抗加熱接合方法、誘導加熱接合方法を用いて、これらを加熱し、樹脂製部材１２を軟化・溶融させて金属製部材１１と接合させてもよい。

なお、超音波加熱接合方法とは、金属製部材１１と樹脂製部材１２とを重ね合せた状態で、樹脂製部材１２側から加圧しながら、樹脂製部材１２に超音波振動を起こさせ、該振動により生じる金属製部材１１と樹脂製部材１２との間の摩擦熱を利用して接合する方法である。また、レーザー加熱接合方法とは、樹脂製部材１２と金属製部材１１とを重ね合せた状態で、レーザーを金属部材に照射し、このレーザー照射により生じる熱を利用してこれらを接合する方法である。レーザーとしては、ＹＡＧレーザー、ファイバーレーザーまたは半導体レーザーなどが使用される。また、抵抗加熱接合方法とは、被接合部材を重ね合せた状態で、金属部材に直接電流を流すことにより生じる熱を利用して接合する方法である。また、誘導加熱接合方法とは、被接合部材を重ね合せた状態で、電磁誘導作用により金属部材に誘導電流を生じさせ、該電流により生じる熱を利用して接合する方法である。

また、上記実施形態（接合試験）では、官能基として、塩素（クロロ基）を用いた場合について説明したが、炭素繊維に導入する官能基は、塩素に限らない。

ただし、本発明者らは、複数の官能基について、その接合性への影響を調べた結果、電気陰性度が高い元素を有する官能基を用いるほど、樹脂製部材１１と金属製部材１２との接合強度が高くなることを突き止めた。そのため、官能基として、電気陰性度の高い元素（電気陰性度が２．５以上の元素）であるＮ，Ｏ，Ｆ，Ｓ，Ｃｌ，Ｂｒ，Ｉの少なくとも１つの元素を含有するものを用いるのが好ましい。ここで、これら元素のうち、Ｏ，Ｓ，Ｃｌを含む官能基は、入手性の高さとより高い電気陰性度を両立する。そのため、樹脂製部材として、Ｏ，Ｓ，Ｃｌを含む官能基を炭素繊維に導入すれば、比較的安価に樹脂製部材と金属製部材との接合性をより高めることができる。

上記Ｏ，Ｓを含む官能基としては、例えば、アミド基（−Ｃ＝Ｏ（ＮＨ_２）−）、スルフィド基（−Ｓ−）、チオール基（−ＳＨ−）、チオール基（−ＣＨ３−Ｃ（＝Ｓ）−）等が挙げられる。

また、上記実施形態（接合試験）では、樹脂製部材１２のマトリックス樹脂として、ポリプロピレンを用いた場合について説明したが、マトリックス樹脂はこれに限らない。ただし、ポリプロピレンやポリエチレンは、これら樹脂自身に官能基が含まれていないために、これら単体では、特に金属製部材１１と接合し難い。そのため、マトリックス樹脂がポリプロピレンやポリエチレンの樹脂製部材１２に、官能基が導入された炭素繊維が含有されれば、より効果的である。

また、上記実施形態では、官能基を炭素繊維にのみ導入した場合について説明したが、官能基を炭素繊維に加えてマトリックス樹脂に導入してもよい。このようにすれば、図９に示すように、マトリックス樹脂中の官能基の作用によって、金属製部材１１と樹脂製部材１２との接合性をより一層高めることができるとともに、マトリックス樹脂中の官能基と炭素繊維中の官能基との相互作用により炭素繊維とマトリックス樹脂との相溶性すなわち炭素繊維のマトリックス樹脂中の分散性をより一層高めて、これにより、より均一に樹脂製部材１２と金属製部材１１とを接合することができる。なお、図９では、一例として、樹脂製部材１２が、マトリックス樹脂を、カルボキシル基（ＣＯＯＨ）が導入されたポリプロピレン（ＰＰ）とし、これと、塩素（Ｃｌ、クロロ基）が導入された炭素繊維とを含有するものであって、金属製部材１１がアルミニウム合金（Ａｌ）の場合を示している。

１ 摩擦攪拌接合装置
１０ ワーク
１１ 金属製部材
１２ 樹脂製部材
１６ 回転ツール
１７ 受け具
２０ 接合体
Ｐ 接合部

Claims (6)

1. 金属製部材と樹脂製部材とを接合する異種部材の接合方法であって、
   上記樹脂製部材として、マトリックス樹脂と、官能基が導入された炭素繊維とを含有する部材を用い、
   上記金属製部材と上記樹脂製部材とを重ね合わせ、この重ね合わせ部分に熱および圧力を付与して上記樹脂製部材を軟化させて、当該樹脂製部材と上記金属製部材とを接合させることを特徴とする異種部材の接合方法。
2. 請求項１に記載の異種部材の接合方法であって、
   上記官能基として、Ｎ，Ｏ，Ｆ，Ｓ，Ｃｌ，Ｂｒ，Ｉの少なくとも１つの元素を含有するものを用いることを特徴とする異種部材の接合方法。
3. 請求項２に記載の異種部材の接合方法であって、
   上記官能基として、Ｏ，Ｓ，Ｃｌの少なくとも１つの元素を含有するものを用いることを特徴とする異種部材の接合方法。
4. 請求項１〜３のいずれかに記載の異種部材の接合方法であって、
   上記樹脂製部材の上記炭素繊維の含有率は、１５重量％以上であることを特徴とする異種部材の接合方法。
5. 請求項１〜４のいずれかに記載の異種部材の接合方法であって、
   上記マトリックス樹脂が、ポリプロピレンまたはポリエチレンであることを特徴とする異種部材の接合方法。
6. 金属製部材と樹脂製部材とを重ね合わせ、この重ね合わせ部分に対して熱および圧力を付与して上記樹脂製部材を軟化させて、当該樹脂製部材と上記金属製部材とを接合させることにより得られた異種部材の接合体であって、
   上記樹脂製部材は、マトリックス樹脂と、官能基が導入された炭素繊維とを含有することを特徴とする異種部材の接合体。

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