JP2014195051A - 電気化学セルおよびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】セル内部の短絡を防止し、安全性の高い、廉価な表面実装型電気化学セルを提供すること。
【解決手段】平板状の第１の容器構成部３と、有底筒状の金属からなり第１の容器構成部３と閉空間を形成する第２の容器構成部２と、閉空間Ｓに収納される正極活物質１３および負極活物質１１と、電解質と、正極活物質１３と負極活物質１１とを分離するセパレータ１２とを備える電気化学セルであって、第１の容器構成部３の外側下面には、第１の外部端子６と第２の外部端子７が設けられ、第１の外部端子６は、正極活物質１３と電気的に接続し、第２の外部端子７は、第２の容器構成部２を介して負極活物質１１と電気的に接続し、前記第１の容器構成部の上面には、前記正極活物質の外周に沿って前記正極活物質の位置決め部が形成されていることを特徴とする電気化学セルを提供すること。
【選択図】図１
【解決手段】平板状の第１の容器構成部３と、有底筒状の金属からなり第１の容器構成部３と閉空間を形成する第２の容器構成部２と、閉空間Ｓに収納される正極活物質１３および負極活物質１１と、電解質と、正極活物質１３と負極活物質１１とを分離するセパレータ１２とを備える電気化学セルであって、第１の容器構成部３の外側下面には、第１の外部端子６と第２の外部端子７が設けられ、第１の外部端子６は、正極活物質１３と電気的に接続し、第２の外部端子７は、第２の容器構成部２を介して負極活物質１１と電気的に接続し、前記第１の容器構成部の上面には、前記正極活物質の外周に沿って前記正極活物質の位置決め部が形成されていることを特徴とする電気化学セルを提供すること。
【選択図】図１
Description
本発明は、電気二重層キャパシタやイオンキャパシタ、非水電解質電池等の電気化学セルに関する。
非水電解質を用いた電気二重層キャパシタや二次電池等の小型の電気化学セルは、携帯機器等の電子機器のバックアップ電源などに利用されている。このうち、実装面積を有効に活用できる略直方体形状（チップ形）の電気化学セルが広く利用されている。
このチップ形の電気化学セルは、従来、有底筒状に形成されたセラミック製のケースに正極および負極の活物質と電解液とが収納され、上部を金属製の封口板を用いて封止する構造となっている。一方、リフローハンダ付け工程の加熱によるケースのクラックを防止するために、容器が金属からなる有底筒状のケースと、ケースの開口部を塞ぐセラミック製の封口板からなる構成が提案されている（例えば、特許文献１参照）。このような構成は、セラミック製の部品の形状が簡易であることから、コスト低減の面においても期待されるものである。
ところで、有底筒状に形成された金属製のケースに正極、負極、セパレータ及び電解液を収納し、セラミック製の封口板で封止する構成の電気化学セルでは、負極が接続する金属製のケースは負の電位を有する。また正極は封口板の内表面に接着され、金属製のケースの周壁部と同じ高さに位置している。製造上のばらつきによって、この正極が本来の位置からずれてしまった場合に、このケースの周壁部と接触して短絡するおそれがある。
そのため、このような構成を有する電気化学セルにおいて、電極の位置ずれを防止できる構成が求められている。
本発明は、このような事情に考慮してなされたもので、その目的は、安全性の高い、廉価な電気化学セルを提供することである。
本発明は、このような事情に考慮してなされたもので、その目的は、安全性の高い、廉価な電気化学セルを提供することである。
本発明は、前記課題を解決するために以下の手段を提供する。
本発明における電気化学セルは、平板状の第１の容器構成部と、有底筒状の金属からなり前記第１の容器構成部と閉空間を形成する第２の容器構成部と、前記閉空間に収納される正極活物質および負極活物質と、電解質と、前記正極活物質と前記負極活物質とを分離するセパレータとを備える電気化学セルであって、前記第１の容器構成部の外側下面には、第１の外部端子と第２の外部端子が設けられ、前記第１の外部端子は、前記正極活物質と電気的に接続し、前記第２の外部端子は、前記第２の容器構成部を介して前記負極活物質と電気的に接続し、前記第１の容器構成部の上面には、前記正極活物質の外周に沿って前記正極活物質の位置決め部が形成されていることを特徴とする。
本発明における電気化学セルは、平板状の第１の容器構成部と、有底筒状の金属からなり前記第１の容器構成部と閉空間を形成する第２の容器構成部と、前記閉空間に収納される正極活物質および負極活物質と、電解質と、前記正極活物質と前記負極活物質とを分離するセパレータとを備える電気化学セルであって、前記第１の容器構成部の外側下面には、第１の外部端子と第２の外部端子が設けられ、前記第１の外部端子は、前記正極活物質と電気的に接続し、前記第２の外部端子は、前記第２の容器構成部を介して前記負極活物質と電気的に接続し、前記第１の容器構成部の上面には、前記正極活物質の外周に沿って前記正極活物質の位置決め部が形成されていることを特徴とする。
本発明に係る電気化学セルにおいて、平板状の第１の容器構成部と、有底筒状の金属からなり前記第１の容器構成部とシールリングとで閉空間を形成する第２の容器構成部と、前記閉空間に収納される正極活物質および負極活物質と、電解質と、前記正極活物質と前記負極活物質とを分離するセパレータとを備える電気化学セルであって、前記第１の容器構成部の外側下面には、第１の外部端子と第２の外部端子が設けられ、前記第１の外部端子は、前記正極活物質と電気的に接続され、前記第２の外部端子は、前記第２の容器構成部を介して前記負極活物質と電気的に接続され、前記第１の容器構成部の上面には、前記正極活物質の外周に沿って前記正極活物質の位置決め部が形成されていることを特徴とする。
本発明によれば、第１の容器構成部の閉空間内部の面に形成された位置決め部により、正極活物質の位置がこの位置決め部の内側に規制される。これにより、閉空間内部で正極活物質と、負の電位を持つ第２の容器構成部との間の距離を保つことができ、両者の絶縁を保つことができる。
また、本発明によれば、第１の容器構成部と第２の容器構成部とを、予め第１の容器構成部の周縁に形成されたシールリングを介して接合する構成とすることができる。これにより、第１の容器構成部と第２の容器構成部とが良好に接合され、封止性に優れた電気化学セルを得ることができる。さらに、第１の容器構成部への溶接熱の影響を軽減できるため、容器のクラックなどの不良を低減することができ、より好ましい。
また、本発明によれば、第１の容器構成部と第２の容器構成部とを、予め第１の容器構成部の周縁に形成されたシールリングを介して接合する構成とすることができる。これにより、第１の容器構成部と第２の容器構成部とが良好に接合され、封止性に優れた電気化学セルを得ることができる。さらに、第１の容器構成部への溶接熱の影響を軽減できるため、容器のクラックなどの不良を低減することができ、より好ましい。
本発明に係る電気化学セルにおいて、前記位置決め部は、前記正極活物質の外周に沿って形成された複数の突起からなる絶縁体であることを特徴とする。
本発明によれば、正極活物質の外周に沿って突起が設けられることにより、正極活物質と第２の容器構成部との絶縁を保つことができる。これに加え、突起の間に間隔が形成されることから、正極活物質を配置する際の作業性を向上できるため、より好ましい。
本発明によれば、正極活物質の外周に沿って突起が設けられることにより、正極活物質と第２の容器構成部との絶縁を保つことができる。これに加え、突起の間に間隔が形成されることから、正極活物質を配置する際の作業性を向上できるため、より好ましい。
本発明に係る電気化学セルにおいて、前記位置決め部は、前記正極活物質の外周に沿って形成されたリング状の突起からなる絶縁体であることを特徴とする。
本発明によれば、正極活物質の周囲が絶縁体で囲われ、正極活物質と第２の容器構成部との接触を十分防止することができるため、より好ましい。
本発明によれば、正極活物質の周囲が絶縁体で囲われ、正極活物質と第２の容器構成部との接触を十分防止することができるため、より好ましい。
本発明に係る電気化学セルにおいて、前記位置決め部は、前記正極活物質の外周に沿って形成された段差であることを特徴とする。
本発明によれば、第１の容器構成部と位置決め部とが一体形成された構成とすることができる。これにより、容器を作製する工程を大きく増やすことなくセルを製造することができ、より好ましい。
本発明によれば、第１の容器構成部と位置決め部とが一体形成された構成とすることができる。これにより、容器を作製する工程を大きく増やすことなくセルを製造することができ、より好ましい。
本発明に係る電気化学セルにおいて、前記絶縁体若しくは前記段差の高さは、前記正極活物質の厚みより大きいことを特徴とする。
本発明によれば、正極活物質の側面が完全に絶縁されるため、正極活物質の側面と第２の容器構成部との接触をより確実に防止でき、さらに好ましい。
本発明によれば、正極活物質の側面が完全に絶縁されるため、正極活物質の側面と第２の容器構成部との接触をより確実に防止でき、さらに好ましい。
本発明に係る電気化学セルにおいて、前記第１の容器構成部と前記絶縁体とは、熱膨張係数が近似することを特徴とする。
本発明によれば、第１の容器構成部と絶縁体の熱膨張係数が近似する。これにより、焼成、第２の容器構成部との溶接、セルのリフロー等の熱処理が加えられた場合に、両者の間に応力がかかる事がないため、容器の信頼性を向上できるため好ましい。また、第１の容器構成部と絶縁体とを、予めセラミックグリーンシートを積層した後焼成することにより一体成形することによっても作製することが可能となるため、さらに好ましい。
本発明によれば、第１の容器構成部と絶縁体の熱膨張係数が近似する。これにより、焼成、第２の容器構成部との溶接、セルのリフロー等の熱処理が加えられた場合に、両者の間に応力がかかる事がないため、容器の信頼性を向上できるため好ましい。また、第１の容器構成部と絶縁体とを、予めセラミックグリーンシートを積層した後焼成することにより一体成形することによっても作製することが可能となるため、さらに好ましい。
本発明に係る電気化学セルにおいて、前記絶縁体は耐熱性樹脂、ガラス、もしくはセラミックからなることを特徴とする。
本発明によれば、正極活物質と第２の容器構成部とが電気的に絶縁されることに加えて、絶縁体が耐熱性を備えることにより、リフロー実装時において変質することがないため、より好ましい。
本発明によれば、正極活物質と第２の容器構成部とが電気的に絶縁されることに加えて、絶縁体が耐熱性を備えることにより、リフロー実装時において変質することがないため、より好ましい。
本発明に係る電気化学セルにおいて、前記第１の容器構成部は、アルミナ、窒化ケイ素、ジルコニア、炭化ケイ素、窒化アルミニウム、ムライトおよびこれらの複合材料からなる群から選ばれる少なくとも１種類を含むセラミックからなることを特徴とする。
本発明によれば、耐熱性、耐久性に優れた電気化学セルとなるため、より好ましい。
本発明によれば、耐熱性、耐久性に優れた電気化学セルとなるため、より好ましい。
本発明に係る電気化学セルの製造方法において、平板状の第１の容器構成部の上面に、前記正極活物質の外周に沿って前記正極活物質の位置決め部を形成する工程と、前記第１の容器構成部と有底筒状の金属からなる前記第２の容器構成部とから形成される閉空間に正極活物質および負極活物質と、電解質と、前記正極活物質と前記負極活物質とを分離するセパレータを収納する収納工程と、前記第１の容器構成部と前記第２の容器構成部とを溶接により封止する溶接工程とからなる。
本発明によれば、密閉性に優れ、且つ信頼性の高い電気化学セルを得ることができる。
本発明によれば、密閉性に優れ、且つ信頼性の高い電気化学セルを得ることができる。
本発明によれば、セル内部における正極活物質と第２の容器構成部との接触を防止することにより、セルの電気的な短絡を防止し、安全性の高い、廉価な表面実装型電気化学セルを提供することができる。
以下、本発明に係る電気化学セルの実施形態について説明する。
本発明で説明する電気化学セルとは、具体的には、正極または負極として用いる活物質と電解液とが容器内に収容されてなる、非水電解質電池や電気二重層キャパシタ等を指す。
なお、本実施形態では、電気化学セルの一例として、表面実装型の電気二重層キャパシタを例に挙げて説明する。
本発明で説明する電気化学セルとは、具体的には、正極または負極として用いる活物質と電解液とが容器内に収容されてなる、非水電解質電池や電気二重層キャパシタ等を指す。
なお、本実施形態では、電気化学セルの一例として、表面実装型の電気二重層キャパシタを例に挙げて説明する。
（第１実施形態）
本発明の電気化学セルの実施形態である電気二重層キャパシタ及びその製造方法について、図面を参照しながら以下に説明する。
図１に示すように、電気二重層キャパシタ１は、平板状の封口板３（第１の容器構成部）と、金属製のケース２（第２の容器構成部）と、この容器内部に形成された内部空間Ｓ中に収納された、非水電解液（図示せず）が含浸された正極活物質１３、負極活物質１１、及びセパレータ１２からなる発電要素４とから構成されている。
本発明の電気化学セルの実施形態である電気二重層キャパシタ及びその製造方法について、図面を参照しながら以下に説明する。
図１に示すように、電気二重層キャパシタ１は、平板状の封口板３（第１の容器構成部）と、金属製のケース２（第２の容器構成部）と、この容器内部に形成された内部空間Ｓ中に収納された、非水電解液（図示せず）が含浸された正極活物質１３、負極活物質１１、及びセパレータ１２からなる発電要素４とから構成されている。
そして、封口板３には、ビア配線８、９に接続した外部端子６、７が形成されている。負極活物質１１は、ケース２とビア配線９を介して、この外部端子７と電気的に接続している。また正極活物質１３は、正極集電体５、ビア配線８を介して外部端子６と電気的に接続している。正極活物質１３と負極活物質１１とは、セパレータ１２を介して対向配置されている。
さらに、正極活物質１３が配置される封口板３の上面には、正極活物質１３の外周に沿って突起１４からなる位置決め部が形成されている。正極活物質１３は、この位置決め部により形成された空間内に配置されることにより、ケース２との間に一定の距離を保つことができる。
さらにまた電気二重層キャパシタ１は、図示しない基板に例えばリフローにより表面実装可能とされたキャパシタである。
さらにまた電気二重層キャパシタ１は、図示しない基板に例えばリフローにより表面実装可能とされたキャパシタである。
ケース２は有底筒状をしており、内部空間Ｓには正極、負極、セパレータ、及び電解液が収納可能である。ケース２の開口端部は封口板３により封止されるためのフランジ部を有する。このケース２は金属板をプレス加工などにより作製することができる。
ケース２を構成する材料としては例えば、ステンレスの他、コバール（Ｃｏ：１２重量％、Ｎｉ：２９重量％、Ｆｅ：残部からなる合金）、エリンバー（Ｃｏ：１２重量％、Ｎｉ：３６重量％、Ｆｅ：残部からなる合金）、インバー（Ｎｉ：３６重量％、Ｆｅ：残部からなる合金）、４２−アロイ（Ｎｉ：４２重量％、Ｆｅ：残部からなる合金）など、ニッケル含有の材料を用いることができる。
また、ケース２の表面には、ニッケルや、金などの耐食性に優れた貴金属などからなるメッキ層が形成されている。このメッキ層は、単層膜または下地層及び仕上げ層などからなる積層膜であってもよい。これらメッキ層の形成方法としては、例えば電解メッキや無電解メッキの他、真空蒸着などの気相法などが挙げられる。ケース２と封口板３との溶接の際、ケース２のメッキ層と封口板３上のロウ材とが溶着することにより、ケース２と封口板３とが強固に接合される。
封口板３は図１に示すようにセラミックからなる平板である。封口板３には、一方の面に外部端子６及び外部端子７が形成されている。外部端子が形成される面との反対面には、金属製のケース２が備えられる。ケース２のフランジ部と封口板３とをロウ材を介して溶接することにより、ケース２と封口板３とが封止される。ケース２で封止された内部空間Ｓに現れた封口板３の表面には、正極集電体５が構成されている。この正極集電体５は、内部空間Sに収納されている正極活物質１３と電気的に接続している。外部端子６は、ビア配線８及び正極集電体５を介して正極活物質１１と電気的に接続している。また外部端子７は、ビア配線９を介して、フランジ部と電気的に接続している。
また、封口板３の上面の周縁部において、ケース２と接合する箇所にロウ材が形成されている。そして、本実施形態の電気二重層キャパシタ１においては、ロウ材を介してケース２と封口板３とが密封された状態で構成される。
封口板３の材料としては、上記のようにアルミナ、窒化ケイ素、ジルコニア、炭化ケイ素、窒化アルミニウム、ムライトなどのセラミック材料を用いることができる。またロウ材としては、金ロウ、銀ロウなど、従来公知のロウ材が挙げられる。
封口板３には、正極または負極となる外部端子６、７、および、正極または負極のそれぞれに電気的に接続するためのビア配線８、９が設けられている。端子およびビア配線の構造は、図１に示すように、封口板３の内部に形成されたビア配線８、９を介して、正極または負極の外部端子６、７と、正極または負極とを電気的に接続する構造である。外部端子６、７とビア配線８、９には、タングステンやモリブデンなど、セラミックの焼成温度である１５００℃を超える融点をもつ金属が用いられる。
外部端子６、７とビア配線８、９は以下のように形成するのが好ましい。すなわち、封口板３に対応するセラミックグリーンシートにタングステンやモリブデンなどの金属のペーストを埋め込みやパターン印刷する。そして、このセラミックグリーンシートを高温で一括焼結する。これによって、外部端子６、７とビア配線８、９を一括形成することができる。
なお、外部端子６、７およびビア配線８、９には、メッキやスパッタにより更に単層膜や多層膜の金属膜が形成されてもよい。例えば、メッキにより下地にニッケル、表面に金の薄膜が形成されることにより、搭載機器の基板への良好な実装を実施することができる。
このようにして形成された封口板３の上部に、正極側のビア配線８と正極活物質１３とを電気的に接続するために正極集電体５が形成されている。この正極集電体５は、正極側のビア配線８の内部空間Ｓ内における露出部分を覆い、さらにこの露出部分と、封口板３の内部空間Ｓに接する面とを連続して覆っている。これにより、正極側のビア配線８の内部空間Ｓ内における露出部分に非水電解液が浸入することを防止できる。
また、ビア配線８は、正極活物質１３と外部端子６との電気的な接続に必要最小限な上部端面のみを内部空間Ｓ内に露出している。さらに、このビア配線８の上に、より耐食性の高い正極集電体５が形成され、ビア配線８を保護する構造となっている。これにより、正極集電体５にピンホールなどが存在したとしても、電解液がビア配線８に到達する可能性を減らすことができる。
正極集電体５は、電解液と接するために、電解液により腐食されない材料で形成されることが望ましい。このような性質を持つ金属としては、例えば弁金属としてチタン、タンタル、ニオブ、ジルコニウムが挙げられ、特にアルミニウムが好ましい。正極集電体５を弁金属により形成することにより、ビア配線８を電解腐食から保護することができる。
発電要素４は、正極集電体５を介して封口板３の上面に電気的に接続された正極活物質１３と、この正極活物質１３上にセパレータ１２を挟んで重ねられ、非水電解液を通じてリチウムイオンなどのカチオンまたはアニオンを正極活物質１３との間で移動させる負極活物質１１とを備えている。これら正極活物質１３、負極活物質１１およびセパレータ１２には、図示しない非水電解液が含浸されている。
正極活物質１３と正極集電体５とは、フェノール樹脂などの樹脂材料に黒鉛や無定形炭素等の炭素材料を混合した導電性接着剤により接着固定されている。これにより正極活物質１３は、正極集電体５およびビア配線８を介して、一方の外部端子６に電気的に接続している。
また、負極活物質１１とケース２とについても同様に、導電性接着剤により接着されている。これにより負極活物質１１は、ケース２およびビア配線９を介して、他方の外部端子７に電気的に接続している。
正極活物質１３および負極活物質１１は、非水電解液を介して両者の間でカチオンまたはアニオンが移動し、該カチオンまたはアニオンを吸着、脱着可能な分極性電極である。例えば活性炭、導電材、およびポリテトラフルオロエチレンなどのバインダーを所定の割合で混合した後、所定の成形圧で成形されることにより作製される。
セパレータ１２は、正極活物質１３と負極活物質１１とを隔離して両電極の直接的な接触を規制する部材であり、大きなイオン透過度を有し、機械的強度を有する絶縁膜を用いることができる。リフローハンダ付けやケース２と封口板３との溶接の際の熱影響を考慮すると、セパレータ１２には、熱的、機械的耐性に優れた材料が好ましい。例えば、ガラス繊維のほか、ポリフェニレンサルファイド、ポリアミド、ポリイミド、ポリテトラフルオロエチレン等の樹脂を用いることができる。
非水電解液は、例えば予め水分を１００ｐｐｍ以下に除去した非プロトン性の極性有機溶媒に、同様に水分を除去したＴＥＡＢＦ4塩等の四級アンモニウム塩を支持塩として溶解させた電解液であり、少なくとも正極活物質１３、負極活物質１１及びセパレータ１２に電解液を含浸した状態で内部空間Ｓ内に存在していれば良い。特に、電解液が正極活物質１３、負極活物質１１に十分含浸し、内部空間Ｓ中のうちケース２と封口板３との接合部の近傍に電解液がなければ、溶接時の熱による電解液の蒸発が起こらずより好ましい。
また内部空間Ｓ内部における封口板３上に、絶縁体からなる突起１４が形成されている。この突起１４によって、封口板３上の正極活物質１３の位置が制限され、位置ずれが抑制される。このため、正の電位を有する正極活物質１３と、負の電位を有するケース２との接触を防止し、セル内部での短絡を防止することができる。また、突起１４は絶縁体であるため、正極活物質１３とケース２とを電気的に絶縁することができる。
突起１４の形状および配置について、図２を参照して説明する。図２（ａ）では、突起１４は、正極活物質１３の外周に沿って、各側面に一か所ずつ形成されている。突起１４は、正極活物質１３が位置ずれしてケース２に接触しない位置に形成される。すなわち、正極活物質１３の中心が、突起１４を結んでできる多角形の中に位置する。突起１４は、正極活物質１３と、このような関係を有する位置に配置されれば、その個数は限定されない。また、突起１４の形状は、正極活物質１３の位置ずれを抑制できる形状を有する。
また、突起１４は、図２（ｂ）のように、正極活物質１３の外周に沿って、側面全体に形成されたリング形状であってもよい。この場合、正極活物質１３の側面の周囲が絶縁体で覆われるため、正極活物質１３の位置が容易に定まり、ケース２との接触を十分防止することができ好ましい。
突起１４は、耐熱性樹脂、ガラス、セラミック等により形成することができる。
突起１４は、耐熱性樹脂、ガラス、セラミック等により形成することができる。
耐熱性樹脂には、例えば、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、フッ素樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂（ＰＥＥＫ）、ポリフェニルサルファイド樹脂（ＰＰＳ）、ポリエチレンテレフタレート樹脂（ＰＥＴ）など、種々の熱硬化性樹脂や紫外線硬化樹脂等を用いることができる。また、セルのリフロー実装の際にもたらされる２００〜３００℃の高熱によっても変質せず形状変化が小さければ、これらに限られず種々の耐熱性樹脂を用いることができる。これらの樹脂から予めブロックを作製し、このブロックを封口板３に耐熱性接着剤を用いて接着することにより、突起１４を形成することができる。
突起１４はまた、ホウ珪酸ガラス、石英ガラス等のガラスから形成されてもよい。これらのガラスからなるブロックを封口板３に耐熱性接着剤を用いて接着することによっても、突起１４を形成することができる。
さらにまた、突起１４はセラミックから形成することができる。セラミックには、アルミナ、窒化ケイ素、ジルコニア、炭化ケイ素、窒化アルミニウム、ムライトなど、種々のセラミック材料を用いることができる。これらのセラミックからなるブロックを封口板３に耐熱性接着剤を用いて接着することによっても、突起１４を形成することができる。
突起１４の幅および高さについては、セルの形状、寸法等により適宜最適な値を設定することができる。
突起１４の幅および高さについては、セルの形状、寸法等により適宜最適な値を設定することができる。
突起１４の幅については、大きいほど強度および絶縁性が向上するため好ましいが、大きすぎる場合、容器内におけるサイズ等の関係から、正極活物質１３や負極活物質１１のサイズを小さくする必要が生じてしまい、電気二重層キャパシタの容量が小さくなってしまう。突起１４の幅としては、突起１４の高さに近い大きさであれば、強度が保たれ好ましいと考えられるが、これに限定されるものではない。
突起１４の高さは、内部空間Ｓの範囲であれば特に限定されない。正極活物質１３よりも高ければ、正極活物質１３の側面とケース２とが接触しないため特に好ましい。また、正極活物質１３よりも低い場合であっても、突起１４は位置決めの役割を果たし、正極活物質１３の位置ずれを防止することができる。
次に、本発明の電気化学セルである電気二重層キャパシタの製造方法について説明する。
本実施形態の好ましい態様である電気二重層キャパシタの製造方法は、上記構成の電気二重層キャパシタ１を製造する方法であり、封口板３上に突起１４を形成する工程と、封口板３上の集電体５上に正極活物質１３を形成した後、セパレータ１２を形成し、ついで、ケース２に接続した負極活物質１１をセパレータ１２と接続するように形成することで、セパレータ１２を介して正極活物質１３と負極活物質１１とを接続させる収納工程と、ケース２と封口板３とを溶接し封止する溶接工程とを、少なくとも具備した方法である。
本実施形態の好ましい態様である電気二重層キャパシタの製造方法は、上記構成の電気二重層キャパシタ１を製造する方法であり、封口板３上に突起１４を形成する工程と、封口板３上の集電体５上に正極活物質１３を形成した後、セパレータ１２を形成し、ついで、ケース２に接続した負極活物質１１をセパレータ１２と接続するように形成することで、セパレータ１２を介して正極活物質１３と負極活物質１１とを接続させる収納工程と、ケース２と封口板３とを溶接し封止する溶接工程とを、少なくとも具備した方法である。
本実施形態では、まず、封口板３上に突起１４を形成する。封口板３は、ビア配線８、９および外部端子６、７となるタングステンペーストが形成されたアルミナグリーンシートを焼成し、その後、蒸着若しくはスパッタにより集電体５となるアルミニウム層を形成することにより予め作製する。この封口板３上に突起１４を形成する方法としては、突起１４を構成する材質により種々の方法を用いることができるが、ここでは耐熱性の熱硬化性樹脂を例に挙げて説明する。具体的にはまず、熱硬化性樹脂を突起形状のブロックに形成する。このブロックを、予めビア配線８、９、外部端子６、７、および正極集電体５が形成された封口板３上に耐熱性接着剤を介して接着することにより、突起１４を形成することができる。
次に、この突起１４が形成された封口板３上において、正極集電体５上に導電性接着剤を塗布し正極活物質１３を接着させる。また、ケース２の凹面底部に、導電性接着剤を介して負極活物質１１を接着させる。負極活物質１１が接着したケース２、および正極活物質１３が接着した封口板３を熱処理し、導電性接着剤の硬化と電極の乾燥を行う。このようにして乾燥した電極に非水電解液を注入し含浸させる。
そして、封口板３上の正極活物質１３の上にセパレータ１２を載置し、次いで、負極活物質１１が接続したケース２を封口板３に重ね合わせる。これにより、正極活物質１３と負極活物質１１とが、セパレータ１２を介して接続する。このようにしてケース２と封口板３とで作られる内部空間Ｓ中に、正極活物質１３、負極活物質１１、セパレータ１２、および非水電解液を収納する。
次いで、ケース２と封口板３との接合部を溶接し、ケース２と封口板３とで容器を密封する。この際、ケース２と封口板３との溶接方法については特に限定されない。例えば、ローラー電極を接触させることによる抵抗溶接によるシーム溶接の他、レーザー溶接や超音波溶接などが挙げられる。このようなシーム溶接を用いた場合には、ケース２のニッケルメッキと封口板３上に形成されたロウ材とを溶着することができる。
次に、本発明の電気化学セルの変形例として、図３に示す表面実装型の電気二重層キャパシタを例に挙げて説明する。
図３に示す電気二重層キャパシタ１０は、図１の電気二重層キャパシタ１と同様、ケース２封口板３０とで構成された容器内部に形成された内部空間Ｓ中に、非水電解液（図示せず）が含浸された正極活物質１３、負極活物質１１、及びセパレータ１２からなる発電要素４が収納されてなるものである。
図３に示す電気二重層キャパシタ１０は、図１の電気二重層キャパシタ１と同様、ケース２封口板３０とで構成された容器内部に形成された内部空間Ｓ中に、非水電解液（図示せず）が含浸された正極活物質１３、負極活物質１１、及びセパレータ１２からなる発電要素４が収納されてなるものである。
また、図１の電気二重層キャパシタ１と同様に、図３の電気二重層キャパシタ１０の内部空間Ｓにおける封口板３０上には、絶縁体からなる突起１４が形成されている。これにより、正極活物質１３とケース２との接触を防止できる。このため、セル内部における短絡を防止することができる。
本変形例において、封口板３０の下面には、正極および負極の外部端子６、７が設けられている。封口板３０の一方の側面には外部配線１５が設けられている。この外部配線１５は封口板３０の内部に形成された層間配線１７およびビア配線１８を介して、正極側の外部端子６と正極活物質１３とを電気的に接続することができる。また、封口板３０の他方の側面に外部配線１６が設けられている。この外部配線１６を介して、負極側の外部端子７と負極活物質１１とが電気的に接続されている。封口板３０上にはまた、正極側のビア配線８と正極活物質１３とを電気的に接続する集電体５が形成されている。
正極集電体５は、ビア配線１８の内部空間Ｓ内における露出部分を覆い、さらにこの露出部分と、封口板３０の内部空間Ｓに接する面とを連続して覆っている。これにより、ビア配線１８の内部空間Ｓ内における露出部分に非水電解液が浸入することを防止できる。
また層間配線１７およびビア配線１８は、図３に示すように単数形成されるほか、外部配線１５と接続する複数の層間配線が形成され、各々の層間配線に対応する複数のビア配線が形成されても良い。これにより、複数のビア配線の１つがアノード溶解による腐食を受けたとしても、残りのビア配線および層間配線により、正極活物質１３と外部端子６との電気的な接続を保つことができる。
正極活物質１３と正極集電体５とは、フェノール樹脂などの樹脂材料に黒鉛や無定形炭素等の炭素材料を混合した導電性接着剤により接着されている。これにより正極活物質１３は、正極集電体５、ビア配線１８、層間配線１７、および外部配線１５を介して、一方の外部端子６に電気的に接続している。
また、負極活物質１１とケース２とについても同様に、導電性接着剤により接着されている。これにより負極活物質１１は、ケース２および外部配線１６を介して、他方の外部端子７に電気的に接続している。
さらに、本発明の電気化学セルの別の変形例として、図４に示す表面実装型の電気二重層キャパシタを例に挙げて説明する。
図４に示す電気二重層キャパシタ２０は、ケース２１、シールリング２２、および封口板３０で構成された容器内部に形成された内部空間Ｓ中に、非水電解液（図示せず）が含浸された正極活物質１３、負極活物質１１、及びセパレータ１２からなる発電要素４が収納されてなるものである。
図４に示す電気二重層キャパシタ２０は、ケース２１、シールリング２２、および封口板３０で構成された容器内部に形成された内部空間Ｓ中に、非水電解液（図示せず）が含浸された正極活物質１３、負極活物質１１、及びセパレータ１２からなる発電要素４が収納されてなるものである。
また、図１の電気二重層キャパシタ１と同様に、図４の電気二重層キャパシタ２０の内部空間Ｓにおける封口板３０上には、絶縁体からなる突起１４が形成されている。これにより、正極活物質１３とケース２との接触を防止できる。このため、セル内部における短絡を防止することができる。
封口板３０の上端部には、接合材を介して予めシールリング２２が接合されている。接合材は例えばＡｇ−Ｃｕロウなどのロウ材が用いられる。この封口板３０に接合されたシールリング２２と、ケース２１とが重ねられ溶接される。溶接方法としては、ローラー電極を接触させることによるシーム溶接、レーザー溶接や、超音波溶接などが用いられる。
ケース２１と封口板３０とは、接合材（図示せず）を介して接合され、内部空間Ｓが形成される。接合材は例えばＡｇ−Ｃｕロウなどのロウ材が用いられる。接合材は予め封口板３０上の接合面に塗布され、その上にケース２が重ねられ溶接される。溶接方法としては、ローラー電極を接触させることによるシーム溶接、レーザー溶接や、超音波溶接などが用いられる。
これにより、ケース２は、シールリング２２を介して封口板３０に対して気密に接合されている。そして、封口板３０とケース２とで画成された空間が、気密に封止された内部空間Ｓとされている。
なお、本実施形態のシールリング２２は、ニッケルを含有する金属材料から形成されている。具体的には、コバール、エリンバー、インバー、４２−アロイの中から選ばれる１つとされるが、その限りではない。
特にシールリング２２の材質としては、封口板３に対して熱膨張係数の近いものが好ましい。例えば、熱膨張係数６．８×１０-6／℃のアルミナを用いて封口板３を形成する場合、シールリング２２としては熱膨張係数５．２×１０-6／℃のコバールや、熱膨張係数４．５〜６．５×１０-6／℃の４２−アロイや、ニッケル基合金等を用いることが好ましい。
また、本変形例のケース２１についても、シールリング２２と同様にニッケルを含有する金属材料から形成されている。具体的には、コバール、エリンバー、インバー、４２−アロイの中から選ばれる１つとされている。この場合にも、封口板３０に対して熱膨張係数の近いものが好ましい。
さらにまた、ケース２１やシールリング２２には表面にメッキ層が形成されている。メッキ層は例えばニッケルや、金などの耐食性に優れた貴金属などが挙げられ、単層膜でも構わないし、下地層及び仕上げ層などからなる積層膜であっても構わない。これらメッキ層の形成方法としては、例えば電解メッキや無電解メッキの他、真空蒸着などの気相法などが挙げられる。ケース２１と封口板３０との溶接の際、ケース２１およびシールリング２２それぞれのメッキ層のいずれか一方もしくは両方が溶けることにより、ケース２１とシールリング２２とが強固に接合される。
負極活物質１１とケース２１とは、導電性接着剤を介して接着している。ケース２１はシールリング２２と接し、さらにシールリング２２は外部配線１６と接している。これにより、外部端子７と負極活物質１１とが電気的に接続されている。
本変形例において、封口板３０の下面には、正極および負極の外部端子６、７が設けられている。封口板３０の一方の側面には外部配線１５が設けられている。この外部配線１５は封口板３０の内部に形成された層間配線１７およびビア配線１８を介して、正極側の外部端子６と正極１３とを電気的に接続することができる。
また、封口板３０の他方の側面に外部配線１６が設けられている。この外部配線１６を介して、負極側の外部端子７と負極活物質１１とが電気的に接続されている。封口板３０上にはまた、正極側のビア配線８と正極活物質１３とを電気的に接続する正極集電体５が形成されている。
正極活物質１３と正極集電体５とは、フェノール樹脂などの樹脂材料に黒鉛や無定形炭素等の炭素材料を混合した導電性接着剤により接着されている。これにより正極１３は、集電体５、ビア配線１８、層間配線１７、および外部配線１５を介して、一方の外部端子６に電気的に接続している。
また、負極活物質１１とケース２１とについても同様に、導電性接着剤により接着されている。これにより負極活物質１１は、ケース２１、シールリング２２および外部配線１６を介して、他方の外部端子７に電気的に接続している。
シールリング２２を用いた形態においては、図４に示す本変形例の他に、図１に示す形態において、ケース２と封口板３の間にシールリングを配置した構成も利用することができる。
シールリング２２を用いた形態においては、図４に示す本変形例の他に、図１に示す形態において、ケース２と封口板３の間にシールリングを配置した構成も利用することができる。
（第２実施形態）
本発明の電気化学セルの第２実施形態である電気二重層キャパシタについて、図面を参照しながら以下に説明する。なお、以下の説明において、上述の第１実施形態の実施例及び各変形例における電気二重層キャパシタと共通する構成については、その詳しい説明を省略する。
本発明の電気化学セルの第２実施形態である電気二重層キャパシタについて、図面を参照しながら以下に説明する。なお、以下の説明において、上述の第１実施形態の実施例及び各変形例における電気二重層キャパシタと共通する構成については、その詳しい説明を省略する。
図５（ａ）に示す電気二重層キャパシタ４０は、平板状の封口板３１（第１の容器構成部）及び金属製のケース２（第２の容器構成部）で構成された容器内部に形成された内部空間Ｓ中に、非水電解液（図示せず）が含浸された正極活物質１３、負極活物質１１、及びセパレータ１２からなる発電要素４が収納されてなるものである。
封口板３１の上面には、正極活物質１３の外周に沿って段差３３が形成されている。この段差３３が位置決め部となる。正極活物質１３は、この位置決め部により形成された空間内に配置されることにより、ケース２との間に一定の距離を保つことができる。
この段差３３は、複数のセラミックグリーンシートを一括焼結することにより一体成形して作製することができる。また、耐熱性の樹脂を用いて段差形状に成形することもできる。封口板を一体的に形成することにより、封口板上に絶縁体を接着する場合に比べて、セルの組立工程が簡素なものとなり、より好ましい。
封口板３１の下面には、外部端子６、７が形成されている。また、封口板３１の内部には、ビア配線８、９が形成されている。負極活物質１１は、ケース２とビア配線９を介して、この外部端子７と電気的に接続している。また正極活物質１３は、正極集電体５、ビア配線８を介して外部端子６と電気的に接続している。
また本実施形態においても、図３及び図４に示すような変形例の構成を採用することができる。すなわち、図３に示すように、封口板の内部に形成された層間配線およびビア配線を介して、正極側の外部端子と正極活物質とを電気的に接続することができる。また、図４に示すように、シールリングを介して封口板とケースとを気密封止することができる。
本実施形態の変形例として、図５（ｂ）のように、段差３３を正極活物質１３の外周に沿ったリング状に形成することもできる。このような場合には、封口板３２とケース２とを封止する場合に位置合わせが容易となるため、より好ましい。
なお、本発明の技術範囲は上記実施の形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることができる。
例えば、上記実施形態では、電気化学セルの一例として電気二重層キャパシタを例に挙げて説明したが、この場合に限定されるものではない。酸化・還元反応を伴う二次電池等の他の電気化学デバイスにも適用することができる。例えば、正極または負極の活物質として金属リチウムイオンを吸蔵、放出可能な材料を用いたリチウム二次電池に適用することができる。特に、負極活物質に予めリチウムイオン吸蔵可能な炭素系材料やケイ素系材料を用い、そこにリチウムイオンを予めドープさせたリチウムイオンキャパシタや、リチウムイオン二次電池でも構わない。少なくとも正極または負極のいずれか一方に電気二重層キャパシタ等で用いる活性炭等の電極を組み合わせたリチウムイオンキャパシタにも適用可能である。
例えば、上記実施形態では、電気化学セルの一例として電気二重層キャパシタを例に挙げて説明したが、この場合に限定されるものではない。酸化・還元反応を伴う二次電池等の他の電気化学デバイスにも適用することができる。例えば、正極または負極の活物質として金属リチウムイオンを吸蔵、放出可能な材料を用いたリチウム二次電池に適用することができる。特に、負極活物質に予めリチウムイオン吸蔵可能な炭素系材料やケイ素系材料を用い、そこにリチウムイオンを予めドープさせたリチウムイオンキャパシタや、リチウムイオン二次電池でも構わない。少なくとも正極または負極のいずれか一方に電気二重層キャパシタ等で用いる活性炭等の電極を組み合わせたリチウムイオンキャパシタにも適用可能である。
Ｓ・・・内部空間
１、１０、２０・・・電気二重層キャパシタ（電気化学セル）
２、２１・・・ケース
３、３０、３１、３２・・・封口板
４・・・発電要素
５・・・正極集電体
１１・・・負極活物質
１２・・・セパレータ
１３・・・正極活物質
１４・・・突起
３３・・・段差
６、７・・・外部端子
８、９、１８・・・ビア配線
１５、１６・・・外部配線
１７・・・層間配線
２２・・・シールリング
１、１０、２０・・・電気二重層キャパシタ（電気化学セル）
２、２１・・・ケース
３、３０、３１、３２・・・封口板
４・・・発電要素
５・・・正極集電体
１１・・・負極活物質
１２・・・セパレータ
１３・・・正極活物質
１４・・・突起
３３・・・段差
６、７・・・外部端子
８、９、１８・・・ビア配線
１５、１６・・・外部配線
１７・・・層間配線
２２・・・シールリング
Claims (10)
- 平板状の第１の容器構成部と、有底筒状の金属からなり前記第１の容器構成部と閉空間を形成する第２の容器構成部と、前記閉空間に収納される正極活物質および負極活物質と、電解質と、前記正極活物質と前記負極活物質とを分離するセパレータとを備える電気化学セルであって、
前記第１の容器構成部の外側下面には、第１の外部端子と第２の外部端子が設けられ、
前記第１の外部端子は、前記正極活物質と電気的に接続し、
前記第２の外部端子は、前記第２の容器構成部を介して前記負極活物質と電気的に接続し、
前記第１の容器構成部の上面には、前記正極活物質の外周に沿って前記正極活物質の位置決め部が形成されていることを特徴とする電気化学セル。 - 平板状の第１の容器構成部と、有底筒状の金属からなり前記第１の容器構成部とシールリングとで閉空間を形成する第２の容器構成部と、前記閉空間に収納される正極活物質および負極活物質と、電解質と、前記正極活物質と前記負極活物質とを分離するセパレータとを備える電気化学セルであって、
前記第１の容器構成部の外側下面には、第１の外部端子と第２の外部端子が設けられ、
前記第１の外部端子は、前記正極活物質と電気的に接続され、
前記第２の外部端子は、前記第２の容器構成部を介して前記負極活物質と電気的に接続され、
前記第１の容器構成部の上面には、前記正極活物質の外周に沿って前記正極活物質の位置決め部が形成されていることを特徴とする電気化学セル。 - 前記位置決め部は、前記正極活物質の外周に沿って形成された複数の突起からなる絶縁体であることを特徴とする請求項１もしくは請求項２に記載の電気化学セル。
- 前記位置決め部は、前記正極活物質の外周に沿って形成されたリング状の突起からなる絶縁体であることを特徴とする請求項１もしくは請求項２に記載の電気化学セル。
- 前記位置決め部は、前記正極活物質の外周に沿って形成された段差であることを特徴とする請求項１もしくは請求項２に記載の電気化学セル。
- 前記絶縁体若しくは前記段差の高さは、前記正極活物質の厚みより大きいことを特徴とする請求項３から５のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記第１の容器構成部と前記絶縁体とは、熱膨張係数が近似することを特徴とする請求項３もしくは請求項４に記載の電気化学セル。
- 前記絶縁体は耐熱性樹脂、ガラス、もしくはセラミックからなることを特徴とする請求項３もしくは請求項４に記載の電気化学セル。
- 前記第１の容器構成部は、アルミナ、窒化ケイ素、ジルコニア、炭化ケイ素、窒化アルミニウム、ムライトおよびこれらの複合材料からなる群から選ばれる少なくとも１種類を含むセラミックからなることを特徴とする請求項１から８のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 平板状の第１の容器構成部の上面に、前記正極活物質の外周に沿って前記正極活物質の位置決め部を形成する工程と、
前記第１の容器構成部と有底筒状の金属からなる前記第２の容器構成部とから形成される閉空間に正極活物質および負極活物質と、電解質と、前記正極活物質と前記負極活物質とを分離するセパレータを収納する収納工程と、
前記第１の容器構成部と前記第２の容器構成部とを溶接により封止する溶接工程と
からなる電気化学セルの製造方法。
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