JP2014167423A

JP2014167423A - 原子炉構造部材およびこれを備える燃料集合体

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Publication number: JP2014167423A
Application number: JP2013039224A
Authority: JP
Inventors: Takehiro Oda; 武廣織田; Naoyuki Shino; 直行志野; Kiyotaka Nakamura; 清隆中村
Original assignee: Kyocera Corp
Current assignee: Kyocera Corp
Priority date: 2013-02-28
Filing date: 2013-02-28
Publication date: 2014-09-11

Abstract

【課題】燃料被覆管，燃料チャンネルボックス等の原子炉構造部材の表面温度が600℃以上の高温になっても炭化珪素繊維が飛散することなく、傷や欠けの入りにくい原子炉構造部材およびこれを備える燃料集合体を提供する。
【解決手段】炭化珪素質焼結体の表面に炭化珪素質繊維を有しており、前記炭化珪素質焼結体の表面および前記炭化珪素繊維が珪素により覆われた基材によって筒状とされている原子炉構造部材である。燃料棒、スペーサ、制御棒等の挿入および引き抜きによる接触や冷却水に含まれる放射性汚染物質との接触によって損傷しにくく、珪素の融点は1410℃であることから、原子炉構造部材の表面温度が1400℃程度の高温になっても炭化珪素繊維は飛散しないため、原子炉構造部材の表面は、損傷しにくい状態を維持することができ、長期間にわたって使用できる。
【選択図】図１

Description

本発明は、燃料被覆管、燃料チャンネルボックス等の原子炉構造部材およびこれを備える燃料集合体に関するものである。

沸騰水型原子炉においては、ウラン燃料（ペレット）が充填された燃料棒と、燃料棒の上部および下部をそれぞれ保持する上部タイプレートおよび下部タイプレートと、ウォーターロッドと、このウォーターロッドに固定され上部タイプレートおよび下部タイプレートの間で燃料被覆管に収容される燃料棒を支持する格子状のスペーサと、燃料棒およびスペーサが位置する部分を覆う筒状の燃料チャンネルボックスとを備える燃料集合体が格納されている。

そして、使用においては、４体の燃料集合体を縦２体×横２体に配置した間に、原子炉内の中性子数を調整して反応度を制御する制御棒が配置されるものであり、制御棒形状は、燃料集合体の長手方向に垂直な断面において十字形を示すものである。このような用途に用いられる燃料被覆管、燃料チャンネルボックス等の原子炉構造部材は、燃料棒、スペーサ、制御棒等の挿入および引き抜きによる接触によって損傷しにくいことが求められている。

例えば、非特許文献１では、炭化珪素からなる管の外周面に炭化珪素繊維を寄り合わせたり、巻き付けたりした後、熱分解炭素によって炭化珪素繊維を被着した燃料被覆管が提案されている。

Herbert Feinroth他３名「Progress In Developing an Impermeable,High Temperature Ceramic Composite for Advanced Reactor Clad And Stractural Application」

しかしながら、非特許文献１で提案された燃料被覆管は、冷却剤が流出若しくは他の事由により、燃料被覆管の表面温度が600℃以上になると、熱分解炭素が酸化されて揮発して炭化珪素繊維が飛散してしまうため、燃料被覆管の表面が損傷しやすい状態となるという問題があった。

本発明は、上記問題を解決すべく案出されたものであり、燃料被覆管，燃料チャンネルボックス等の原子炉構造部材の表面温度が600℃以上の高温になっても炭化珪素繊維が飛散することなく、傷や欠けの入りにくい原子炉構造部材およびこれを備える燃料集合体を提供することを目的とするものである。

本発明の原子炉構造部材は、炭化珪素質焼結体の表面に炭化珪素質繊維を有しており、前記炭化珪素質焼結体の表面および前記炭化珪素繊維が珪素により覆われた基材によって筒状とされていることを特徴とするものである。

また、本発明の燃料集合体は、上記構成の原子炉構造部材を備えることを特徴とするも
のである。

本発明の原子炉構造部材によれば、燃料棒、スペーサ、制御棒等の挿入および引き抜きによる接触や冷却水に含まれる放射性汚染物質との接触によって損傷しにくく、珪素の融点は1410℃であることから、原子炉構造部材の表面温度が1400℃程度の高温になっても炭化珪素繊維は飛散しないため、原子炉構造部材の表面は、損傷しにくい状態を維持することができ、長期間にわたって使用できる。

本実施形態の原子炉構造部材の一例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は正面図である。本実施形態の原子炉構造部材の他の例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は正面図である。本実施形態の原子炉構造部材の他の例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は正面図である。本実施形態の原子炉構造部材の他の例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は正面図である。本実施形態の原子炉構造部材の他の例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は正面図である。本実施形態の原子炉構造部材の他の例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は正面図であり、（ｃ）は側面図である。本実施形態の原子炉構造部材の他の例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は正面図であり、（ｃ）は側面図である。本実施形態の原子炉構造部材の他の例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は側面図であり、（ｃ）は側面図である。本実施形態の原子炉構造部材の他の例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は正面図である。本実施形態の原子炉構造部材の他の例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は（ａ）におけるＣ−Ｃ’線での断面図であり、（ｃ）は（ｂ）におけるＤ部の拡大図である。本実施形態の原子炉構造部材の他の例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は（ａ）におけるＤ−Ｄ’線での断面図である。本実施形態の原子炉構造部材を構成する筒状体同士の組み合わせの一例を示す模式図である。本実施形態の原子炉構造部材を構成する筒状体同士の組み合わせの他の例を示す模式図である。本実施形態の原子炉構造部材を構成する筒状体同士の組み合わせの他の例を示す模式図である。本実施形態の原子炉構造部材を構成する筒状体同士の組み合わせの他の例を示す模式図である。

以下、本実施形態の原子炉構造部材について詳細に説明する。

本実施形態の燃料被覆管および燃料チャンネルボックス等の原子炉構造部材は、炭化珪素質焼結体の表面に炭化珪素質繊維を有しており、炭化珪素質焼結体の表面および炭化珪素繊維が珪素により覆われた基材によって筒状とされているものである。

このような構成を満たすことにより、燃料棒、スペーサ、制御棒等の挿入および引き抜
きによる接触や冷却水に含まれる放射性物質（クラッド）との接触によって損傷しにくく、珪素の融点は1410℃であることから、原子炉構造部材の表面温度が1400℃程度の高温になっても炭化珪素繊維は飛散しないため、原子炉構造部材の表面は、損傷しにくい状態を維持することができ、長期間にわたって使用できる。

ここで、炭化珪素質焼結体とは、焼結体を構成する全成分100質量％のうち、炭化珪素が80質量％以上を占める焼結体のことである。また、炭化珪素質焼結体の表面に有している炭化珪素繊維とは、長手方向に垂直な断面における直径が、例えば、10μｍ以上15μｍの炭化珪素の繊維のことである。なお、本実施形態の原子炉構造部材を構成する基材は、炭化珪素質焼結体の表面に炭化珪素質繊維を有しており、炭化珪素質焼結体の表面および炭化珪素繊維が珪素により覆われているものであるが、必ずしも全てが覆われているものである必要はなく、損傷しやすい箇所などが部分的に覆われているものであってもよい。

図１は、本実施形態の原子炉構造部材の一例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は正面図である。図１に示す例の本実施形態の原子炉構造部材10は、炭化珪素質焼結体の表面に炭化珪素質繊維を有しており、前記炭化珪素質焼結体の表面および前記炭化珪素繊維が珪素により覆われた基材１を複数（１ａ，１ｂ）組み合わされた筒状とされている。

このように、基材１の母体が炭化珪素質焼結体であることにより、中性子吸収断面積が小さいこと、放射線損傷が少ないこと、誘導放射能を生じる不純物が少ないこと、冷却水に対する耐食性に優れていること、使用環境（約300℃）における機械的特性に優れていること等の原子炉構造部材に求められる性能を満たすものとすることができる。また、原子炉構造部材10が、基材１ａ，１ｂを組み合わされて筒状とされているものであることから、特に原子炉構造部材10の内部に相当する部分の加工を、基材１ａ，１ｂを組み合わせる前に容易に行なうことができるため、厳しい寸法公差に応えることができる。そのため、寸法精度に優れているとともに、長期間の使用によって腐食や変形の少ない原子炉構造部材10とすることができる。

なお、図１においては、角筒状の筒状体を示したが円筒状であってもよく、本願の実施形態において、組み合わせとは、接合、結合、締結を含む概念である。

次に、図２および図３は、本実施形態の原子炉構造部材の他の例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は正面図である。図２および図３における原子炉構造部材20，30は、周方向および長手方向における組み合わせ面を増やした構造を示すものである。

また、図４および図５は、本実施形態の原子炉構造部材の他の例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は正面図である。図４および図５における原子炉構造部材40，50は、周方向における組み合わせ面をずらしている構成であることにより、同様の構成で周方向における組み合わせ面が同じ位置であるときよりも、長手方向における機械的特性に関し、信頼性を高いものとできる。

また、図６〜８は、本実施形態の原子炉構造部材の他の例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は正面図であり、（ｃ）は側面図である。なお、図６〜８において、（ｂ）の正面図とは、（ａ）におけるＡから見た図であり、（ｃ）の側面図とは、（ａ）におけるＢから見た図である。

図６〜８に示す原子炉構造部材60，70，80は、長手方向における組み合わせ面をずらしている構成であることにより、同様の構成で長手方向における組み合わせ面が同じ位置であるときよりも、周方向における機械的特性に関し、信頼性の高いものとできる。また、図８に示す例の原子炉構造部材80は、図６や図７に示す例のときよりも、基体８ａおよび
基体８ｂにおける組み合わせ面の面積が大きいことから、例えば、これらを接合したとき、接合強度を高めることができるため、信頼性の高い原子炉構造部材80とすることができる。

次に、図９は、本実施形態の原子炉構造部材の他の例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は正面図である。図９に示すように、個々の基材９ａ〜９ｄが単一の部材の筒状体からなり、この筒状体が複数組み合わされているときには、長手方向に組み合わせ面を有しているものよりも変形しにくいものとなる。また、原子炉構造部材90を構成する基材９ａ〜９ｄは、個々の長さとして短いものであることから、内面の研削が容易となり、長手方向に組み合わる工程を省くことが可能となる。

次に、図10は、本実施形態の原子炉構造部材の他の例を示す、（ａ）は平面図であり、（ｂ）は（ａ）におけるＣ−Ｃ’線での断面図であり、（ｃ）は（ｂ）におけるＤ部の拡大図である。このように、組み合わせる筒状体の少なくとも一方に段差を備え、この段差の少なくとも一部を組み合わせ面とすることが好ましい。なお、図10においては、筒状体100ｂが段差を備え、この段差を組み合わせ面としており、このような構成であるときには、筒状体100ａを筒状体100ｂに嵌合させることができるため、振動に対する信頼性を高くすることができるとともに、原子炉構造部材100の長手方向の向かい合う面のみを組み合わせ面とするときよりも、例えば、これらを接合したとき、接合強度を高めることができる。

また、図10に示すように、原子炉構造部材100を構成する筒状体100ｂの内面にあたる部位に突出部Ｐを備えていることが好ましい。このように、突出部Ｐを備えているときには、原子炉構造部材100の内寸の寸法公差に収める加工を突出部Ｐのみとすることができる。図11は、突出部Ｐを有する他の例を示すものである。

また、本実施形態の原子炉構造部材において、内面の算術平均粗さＲａは１μｍ以下であることが好ましい。これにより、例えば、燃料集合体の組み立て時や取り外し時において、燃料棒を支持するスペーサを傷つけたり、基材が損傷したりすることを少なくすることができる。

なお、算術平均粗さＲａはＪＩＳＢ 0601−2001に準拠して測定すればよく、測定長さおよびカットオフ値をそれぞれ５ｍｍおよび0.8ｍｍとし、触針式の表面粗さ計を用いて測定する場合であれば、例えば、原子炉構造部材の内面に、触針先端半径が２μｍの触針を当て、触針の走査速度は0.5ｍｍ／秒に設定し、この測定で得られた５箇所の平均値を算術平均粗さＲａの値とする。

図12は、本実施形態の原子炉構造部材を構成する筒状体同士の組み合わせの一例を示す模式図である。このように、組み合わせ面を傾斜させることにより組み合わせ面の面積を増やすことができ、例えば、これらを接合したとき、接合強度を高めることができる。好ましい傾斜角θは、例えば、30°以上60°以下である。

次に、図13〜15は、本実施形態の原子炉構造部材を構成する筒状体同士の組み合わせの他の例を示す模式図である。図13においては、筒状体130ａおよび130ｂに凹部を形成した箇所に締結部材16を用いて締結した例を示している。また、図14においては、筒状体140ａおよび筒状体140ｂにそれぞれ孔加工を施し、これらの孔を合わせたところにピン17を差し込んで結合した例を示している。さらに、図15においては、締結部材18およびピン19を用いた例を示している。なお、ピン17，19に変えて、ネジ（図示しない）を用いても好適である。

このように、基材の組み合わせは、炭化珪素粉末を含むペースト等を用いた接合のみならず、締結部材による締結やピンによる結合を行なってもよい。また、接合と締結、接合と結合、接合と締結と結合などにより、強固に組み合わせることが可能となり、地震等の振動が発生しても、組み合わせが解けることが少ないため、信頼性が容易に損なわれない原子炉構造部材とすることができる。

次に、本実施形態の原子炉構造部材およびこの原子炉構造部材を備えた燃料集合体の製造方法の一例を説明する。まず、平均粒径（Ｄ_５０）が0.5μｍ以上２μｍ以下である炭化珪素粉末に、焼結助剤として炭化硼素粉末と、カーボン源としてフェノール水溶液、あるいはリグニンスルホン酸塩およびリグニンカルボン酸塩の粉末と、水と、分散剤とを加え、ボールミル、回転ミル、振動ミル、ビーズミル等を用いて、混合・粉砕してスラリー化する。

次に、このスラリーに、成形助剤として、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース等のセルロース類やその変成品、糖類、澱粉類、デキストリンやこれらの各種変成品、ポリビニルアルコール等の水溶性各種合成樹脂や酢酸ビニル等の合成樹脂エマルジョン、アラビアゴム、カゼイン、アルギン酸塩、グルコマンナン、グリセリン、ソルビタン脂肪酸エステル等を添加し混合した後、噴霧乾燥することにより炭化珪素を主成分とするセラミックス顆粒を得る。

ここで、焼結助剤である炭化硼素粉末の添加量は、炭化珪素粉末100質量％に対して、例えば、0.12質量％以上1.4質量％以下であり、カーボン源の添加量は、例えば、炭化珪素粉末100質量％に対して、リグニンスルホン酸塩の粉末が0.2質量％以上２質量％以下であり、リグニンカルボン酸塩の粉末が１質量％以上10質量％以下である。また、成形助剤の添加量は、例えば、炭化珪素粉末100質量％に対して、１質量％以上15質量％以下である。また、リグニンスルホン酸塩およびリグニンカルボン酸塩の塩は、リチウム、ナトリウムおよびアンモニウムの少なくとも１種であることが好適である。

なお、噴霧乾燥の前にＡＳＴＭＥ11−61に記載されている粒度番号が200のメッシュまたはこのメッシュより細かいメッシュの篩いに通すことによって、粗大な不純物やゴミを除去し、さらに磁力を用いた除鉄機で除鉄するなどの方法で、鉄およびその化合物を除去することが好適である。

そして、得られたセラミックス顆粒を粉末加圧法または冷間等方圧加圧法によって加圧成形することにより得られた成形体を必要に応じて切削加工を施す。次に、例えば窒素雰囲気中において、10〜40時間かけて450〜650℃まで昇温して２〜10時間保持した後、自然冷却して脱脂する。さらに、不活性ガス雰囲気において、1800〜2200℃まで昇温し、１〜10時間保持することによって、相対密度が90％以上の所定形状の基材を得ることができる。なお、不活性ガスについては特に限定されるものではないが、入手や取り扱いが容易であることから、アルゴンやヘリウムを用いることが好適である。

そして、基材同士の組み合わせ面となる少なくとも一方面に炭素および炭化珪素の各粉末を含むペーストを塗布した後、自重を含め加圧することにより組み合わせる。そして、珪素の粉末を含むペーストを組み合わせ面の外側から接合部を被覆するように塗布し、温度および保持時間をそれぞれ80℃以上200℃以下、８時間以上14時間以下として乾燥する。その後、アルゴン等の不活性ガス雰囲気中、温度および保持時間をそれぞれ1400℃以上1500℃以下、30分以上90分以下として熱処理することにより、基材を複数組み合わせた筒状体を得ることができる。

また、成形体の形成において、炭化珪素粉末と、焼結助剤と、バインダと、水とを所定
量秤量し、これらをニーダーに投入して混練して粘土状の坏土を得た後、この坏土を用いて、所望形状を成形可能な金型を先端部に備えたスクリュー式の押出成形機で成形して筒状の成形体を得てもよい。そして、成形後の工程について上述した方法により、筒状体を得てもよい。

また、基材に凹部を形成して締結部材によって締結したり、基材に孔加工を施してピンによって結合したり、締結部材による締結、ピンによる結合、ペーストを用いた接合を組み合わせることによっても基材同士を組み合わせることができる。

そして、筒状の炭化珪素質焼結体の表面に炭化珪素質繊維を被覆した後、炭化珪素質焼結体の軸方向を水平な状態に保持する。そして、珪素を含む溶液に炭化珪素質焼結体を浸漬した後、炭化珪素質焼結体を引き上げ、炭化珪素質焼結体の軸方向を水平にした状態で、乾燥させる。そして、この炭化珪素質焼結体を不活性ガス雰囲気中で、温度および保持時間をそれぞれ1420℃以上1460℃以下，１時間以上２時間以下として熱処理することで、本実施形態の原子炉構造部材を得ることができる。

ここで、基材や筒状体における内面や突出部について、表面の算術平均粗さを１μｍ以下とするには、ＪＩＳＲ 1601−1998に記載されている粒度番号が、例えば、240以上280以下である研磨材が固定された砥石を用いて、研削加工すればよい。

次に燃料集合体の製造方法としては、ウラン燃料（ペレット）が充填された燃料棒と、燃料棒の上部および下部をそれぞれ保持する上部タイプレートおよび下部タイプレートと、ウォーターロッドと、このウォーターロッドに固定され上部タイプレートおよび下部タイプレートの間で燃料棒を支持する格子状のスペーサと、本実施形態の原子炉構造部材とを用意する。そして、例えば、スペーサをウォーターロッドに固定し、ウォーターロッドを下部タイプレートに装着し、スペーサの格子に、燃料被覆管に収容された燃料棒を挿入し、その後、上部タイプレートを装着し、最後に燃料棒およびスペーサが位置する部分を原子炉構造部材で覆うことにより、燃料集合体を得ることができる。

そして、本実施形態の原子炉構造部材は、燃料棒、スペーサ、制御棒等の挿入および引き抜きによる接触や放射性汚染物質との接触によって損傷しにくく、珪素の融点は1410℃であることから、原子炉構造部材の表面温度が1400℃程度の高温になっても炭化珪素繊維は飛散しないため、原子炉構造部材の表面は、損傷しにくい状態を維持することができ、長期間にわたって安定した使用が可能であり、信頼性の高いものとなる。

１〜15：基材
10，20，30，40，50，60，70，80，90，100，110：原子炉構造部材
100ａ〜100ｄ，110ａ〜110ｄ，120ａ，120ｂ，130ａ，130ｂ，140ａ，140ｂ，150ａ，150ｂ：筒状体
16，18：締結部材
17，19：ピン

Claims

炭化珪素質焼結体の表面に炭化珪素質繊維を有しており、前記炭化珪素質焼結体の表面および前記炭化珪素繊維が珪素により覆われた基材によって筒状とされていることを特徴とする原子炉構造部材。
前記基材が、複数組み合わされて筒状とされていることを特徴とする請求項１に記載の原子炉構造部材。
前記基材が、単一の部材の筒状体からなり、該筒状体が複数組み合わされていることを特徴とする請求項２に記載の原子炉構造部材。
組み合わせる前記筒状体同士の少なくとも一方に段差を備え、該段差の少なくとも一部を組み合わせ面とすることを特徴とする請求項３に記載の原子炉構造部材。
前記筒状体の内面にあたる部位に突出部を備えていることを特徴とする請求項３または請求項４に記載の原子炉構造部材。
請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の原子炉構造部材を備えることを特徴とする燃料集合体。