JP2014067924A

JP2014067924A - Method for manufacturing thermal conductive sheet

Info

Publication number: JP2014067924A
Application number: JP2012213149A
Authority: JP
Inventors: Hirotsugu Shirato; 洋次白土; Mika Kagawa; 美香賀川; Daisuke Kitahara; 大輔北原; Kazuya Kitagawa; 和哉北川; Akihiko Tobisawa; 晃彦飛澤
Original assignee: Sumitomo Bakelite Co Ltd
Current assignee: Sumitomo Bakelite Co Ltd
Priority date: 2012-09-26
Filing date: 2012-09-26
Publication date: 2014-04-17
Anticipated expiration: 2032-09-26
Also published as: JP6094119B2

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a thermal conductive sheet having sufficient thermal conductivity in a thickness direction.SOLUTION: A method for manufacturing a thermal conductive sheet comprises: a step of forming a plurality of first sheets 10 consisting of a thermal conductive filler 12 in a first organic resin 11 in hardened state, and the thermal conductive filler 12 is oriented in a sheet surface direction in the first sheet 10. The manufacturing method also comprises: a step of forming a stacked body 30 by stacking and mutually integrating a plurality of first sheets 10 through an adhesive 15; and a step of forming a thermal conductive sheet 40 by slicing the stacked body 30 to the lamination direction.

Description

本発明は、熱伝導シートの製造方法に関する。 The present invention relates to a method for producing a heat conductive sheet.

発熱体（半導体チップなど）と放熱体（ヒートシンクなど）との間などのように、高い熱伝導性が要求される接合界面に設けられる熱伝導シートが知られている（特許文献１乃至６）。 There is known a heat conductive sheet provided at a bonding interface where high heat conductivity is required, such as between a heat generator (such as a semiconductor chip) and a heat radiator (such as a heat sink) (Patent Documents 1 to 6). .

特許文献１及び２に記載された熱伝導シートの製造方法では、先ず、熱伝導性フィラーの長軸方向が一次シートの面方向に配向された樹脂製の一次シートを作製する。次に、一次シートを積層して成形体を得、成形体を加熱して硬化させる。そして、一次シートの積層方向に成形体をスライスすることにより、熱伝導性フィラーの長軸方向が熱伝導シートの厚さ方向に配向された熱伝導シートを得る。 In the manufacturing method of the heat conductive sheet described in Patent Documents 1 and 2, first, a resin-made primary sheet in which the major axis direction of the heat conductive filler is oriented in the surface direction of the primary sheet is prepared. Next, the primary sheet is laminated to obtain a molded body, and the molded body is heated and cured. And the heat conductive sheet by which the long axis direction of the heat conductive filler was orientated in the thickness direction of a heat conductive sheet is obtained by slicing a molded object to the lamination direction of a primary sheet.

特許文献３にも特許文献１、２と同様の製造方法が記載されている。ただし、特許文献３に記載された熱伝導シートの製造方法は、成形体を加熱して硬化させる工程を含まない。 Patent Document 3 also describes a manufacturing method similar to Patent Documents 1 and 2. However, the manufacturing method of the heat conductive sheet described in patent document 3 does not include the process of heating and hardening a molded object.

更に、特許文献４及び５には、両面又は片面に粘着層が形成された熱伝導シートが記載され、特許文献６には、両面又は片面に絶縁層が形成された熱伝導シートが記載されている。 Further, Patent Documents 4 and 5 describe a heat conductive sheet in which an adhesive layer is formed on both sides or one side, and Patent Document 6 describes a heat conductive sheet in which an insulating layer is formed on both sides or one side. Yes.

特開２０１２−３８７６３号公報JP 2012-38763 A 特開２０１１−１６２６４２号公報JP 2011-162642 A 特開２０１２−１５２７３号公報JP 2012-15273 A 特開２０１２−１０９３１３号公報JP 2012-109313 A 特開２０１２−１０９３１２号公報JP2012-109312A 特開２０１１−２３０４７２号公報JP 2011-230472 A

上記の製造方法では、樹脂が未硬化の状態の一次シートを積層して成形体を得るため、一次シートの相互間で樹脂が流動し、樹脂の流動につられて熱伝導性フィラーの配向が乱れてしまう。その結果、熱伝導シートの厚み方向における熱伝導性が不十分となる可能性がある。 In the above manufacturing method, a primary sheet in a state where the resin is uncured is laminated to obtain a molded body. Therefore, the resin flows between the primary sheets, and the orientation of the thermally conductive filler is disturbed by the flow of the resin. End up. As a result, the thermal conductivity in the thickness direction of the heat conductive sheet may be insufficient.

本発明は、上記の課題に鑑みなされたものであり、厚み方向において十分な熱伝導性を有する熱伝導シートを製造する方法を提供する。 This invention is made | formed in view of said subject, and provides the method of manufacturing the heat conductive sheet which has sufficient heat conductivity in the thickness direction.

本発明は、薄膜状に形成され且つ硬化状態とされた有機樹脂中に、鱗片状、楕球状又は棒状の熱伝導性フィラーを含んでなる複数の第１シートを、前記第１シートの厚み方向における前記熱伝導性フィラーの寸法よりも前記第１シートの面方向における前記熱伝導性フィラーの寸法の方が大きくなるように前記熱伝導性フィラーを配向させて作製する工程と、
複数の前記第１シートを、接着剤を介して積層して相互に一体化させることにより、積層体を作製する工程と、
前記積層体をスライスして熱伝導シートを作製する工程と、
を有し、
前記熱伝導シートを作製する工程では、前記積層体を前記第１シートの積層方向に切断することにより、前記熱伝導シートの厚み方向における前記熱伝導性フィラーの寸法が、前記熱伝導シートの面方向における前記熱伝導性フィラーの寸法よりも大きくなるようにする熱伝導シートの製造方法を提供する。 The present invention provides a plurality of first sheets comprising scaly, elliptical, or rod-like heat conductive fillers in a thin film-like organic resin that has been cured, and the thickness direction of the first sheet A step of orienting and producing the thermally conductive filler so that the dimension of the thermally conductive filler in the surface direction of the first sheet is larger than the dimension of the thermally conductive filler in
A step of producing a laminate by laminating a plurality of the first sheets via an adhesive and integrating them with each other;
Slicing the laminate to produce a heat conductive sheet;
Have
In the step of producing the thermal conductive sheet, the dimension of the thermal conductive filler in the thickness direction of the thermal conductive sheet is determined by cutting the laminated body in the stacking direction of the first sheet. Provided is a method for producing a heat conductive sheet that is larger than the dimension of the heat conductive filler in the direction.

この製造方法によれば、熱伝導シートの厚み方向における熱伝導性フィラーの寸法が、熱伝導シートの面方向における熱伝導性フィラーの寸法よりも大きくなるように、熱伝導シートを作製する。すなわち、熱伝導シート内において、熱伝導性フィラーを熱伝導シートの厚み方向に配向する。よって、熱伝導シートの厚み方向における熱伝導性を良好にすることができる。 According to this manufacturing method, a heat conductive sheet is produced so that the dimension of the heat conductive filler in the thickness direction of a heat conductive sheet may become larger than the dimension of the heat conductive filler in the surface direction of a heat conductive sheet. That is, in the heat conductive sheet, the heat conductive filler is oriented in the thickness direction of the heat conductive sheet. Therefore, the heat conductivity in the thickness direction of the heat conductive sheet can be improved.

ここで、硬化状態の有機樹脂中に熱伝導性フィラーを含む第１シートを、接着剤を介して積層して相互に一体化させることにより、積層体を作製し、その積層体をスライスして熱伝導シートを作製する。
このため、積層体を作製する段階においても、硬化状態の第１シートの内部において第１熱伝導性フィラーの配向性を維持できる。
これにより、積層体内における熱伝導性フィラーの配向性を良好にできる。その結果、積層体を積層方向にスライスすることにより得られる熱伝導シートにおける熱伝導性フィラーの配向性も良好にでき、熱伝導シートの厚み方向において、十分な熱伝導性が得られる。 Here, by laminating a first sheet containing a thermally conductive filler in a cured organic resin via an adhesive and integrating them with each other, a laminate is produced, and the laminate is sliced. A heat conductive sheet is produced.
For this reason, the orientation of the first thermally conductive filler can be maintained in the cured first sheet even at the stage of producing the laminate.
Thereby, the orientation of the heat conductive filler in a laminated body can be made favorable. As a result, the orientation of the heat conductive filler in the heat conductive sheet obtained by slicing the laminate in the stacking direction can be improved, and sufficient heat conductivity can be obtained in the thickness direction of the heat conductive sheet.

本発明によれば、熱伝導シートの厚み方向において十分な熱伝導性が得られる。 According to the present invention, sufficient thermal conductivity is obtained in the thickness direction of the heat conductive sheet.

第１の実施形態に係る熱伝導シートの製造方法を説明するための図であり、このうち（ａ）はフローチャートを示し、（ｂ）〜（ｆ）の各図は、各工程による成型物を示す模式的な斜視図である。（ｂ）は第１シートを、（ｃ）は第１シートに接着剤を塗布した状態を、（ｄ）は第１シートを接着剤を介して積層する様子を、（ｅ）は積層体を、（ｆ）は熱伝導シートを、それぞれ示す。It is a figure for demonstrating the manufacturing method of the heat conductive sheet which concerns on 1st Embodiment, Among these, (a) shows a flowchart, and each figure of (b)-(f) shows the molding by each process. It is a typical perspective view shown. (B) shows the first sheet, (c) shows the state in which the adhesive is applied to the first sheet, (d) shows the state in which the first sheet is laminated via the adhesive, and (e) shows the laminate. , (F) shows a heat conductive sheet, respectively. 第１の実施形態に係る熱伝導シートの製造方法により得られる熱伝導シートを示す模式図であり、このうち（ａ）は斜視図、（ｂ）は正面図、（ｃ）は（ｂ）のＡ部の拡大断面図である。It is a schematic diagram which shows the heat conductive sheet obtained by the manufacturing method of the heat conductive sheet which concerns on 1st Embodiment, Among these, (a) is a perspective view, (b) is a front view, (c) is (b). It is an expanded sectional view of A section. 第１の実施形態に係る熱伝導シートの他の例を示す模式的な要部断面図である。It is a typical principal part sectional view showing other examples of a heat conduction sheet concerning a 1st embodiment. 第２の実施形態に係る熱伝導シートの製造方法を示すフローチャートである。It is a flowchart which shows the manufacturing method of the heat conductive sheet which concerns on 2nd Embodiment. 第２の実施形態に係る熱伝導シートの製造方法における各工程による成型物を示す模式的な斜視図であり、このうち（ａ）は第１シートを、（ｂ）は第２シートを、（ｃ）は第１シートに接着剤を塗布した状態を、（ｄ）は第１シート（接着剤無し）と、第２シートと、第１シート（接着剤付き）とを積層する様子を、（ｅ）は積層体を、（ｆ）は熱伝導シートを、それぞれ示す。It is a typical perspective view which shows the molding by each process in the manufacturing method of the heat conductive sheet which concerns on 2nd Embodiment, (a) is a 1st sheet | seat among these, (b) is a 2nd sheet | seat, ( (c) shows a state in which an adhesive is applied to the first sheet, (d) shows a state in which the first sheet (without adhesive), the second sheet, and the first sheet (with adhesive) are stacked ( e) shows a laminate, and (f) shows a heat conductive sheet. 第２の実施形態に係る熱伝導シートの例を示す模式的な要部断面図である。It is a typical principal part sectional view showing an example of a heat conduction sheet concerning a 2nd embodiment.

以下、本発明の実施形態について、図面を用いて説明する。なお、すべての図面において、同様の構成要素には同一の符号を付し、適宜に説明を省略する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings. In all the drawings, the same components are denoted by the same reference numerals, and description thereof will be omitted as appropriate.

〔第１の実施形態〕
図１は第１の実施形態に係る熱伝導シートの製造方法を説明するための図である。このうち（ａ）はフローチャートを示し、（ｂ）〜（ｆ）の各図は、各工程による成型物を示す模式的な斜視図である。これらのうち（ｂ）は第１シート１０を、（ｃ）は第１シート１０に接着剤１５を塗布した状態を、（ｄ）は第１シート１０を接着剤１５を介して積層する様子を、（ｅ）は積層体３０を、（ｆ）は熱伝導シート４０を、それぞれ示す。
図２は第１の実施形態に係る熱伝導シートの製造方法により得られる熱伝導シート４０を示す模式図であり、このうち（ａ）は斜視図、（ｂ）は正面図、（ｃ）は（ｂ）のＡ部の拡大断面図である。 [First Embodiment]
Drawing 1 is a figure for explaining the manufacturing method of the heat conductive sheet concerning a 1st embodiment. Among these, (a) shows a flowchart and each figure of (b)-(f) is a typical perspective view which shows the molding by each process. Among these, (b) shows the state where the first sheet 10 is applied, (c) shows the state where the adhesive 15 is applied to the first sheet 10, and (d) shows the state where the first sheet 10 is laminated via the adhesive 15. (E) shows the laminate 30, and (f) shows the heat conductive sheet 40, respectively.
FIG. 2 is a schematic view showing a heat conductive sheet 40 obtained by the method for manufacturing a heat conductive sheet according to the first embodiment, in which (a) is a perspective view, (b) is a front view, and (c) is a front view. It is an expanded sectional view of the A section of (b).

本実施形態に係る熱伝導シートの製造方法は、以下の（１）〜（３）の工程を有する。
（１）薄膜状に形成され且つ硬化状態とされた有機樹脂１１中に、鱗片状、楕球状又は棒状の熱伝導性フィラー１２を含んでなる複数の第１シート１０を作製する工程（図１（ａ）のステップＳ２及びＳ３、図１（ｂ））。ここで、第１シート１０は、第１シート１０の厚み方向における熱伝導性フィラー１２の寸法よりも第１シート１０の面方向における熱伝導性フィラー１２の寸法の方が大きくなるように熱伝導性フィラー１２を配向させて作製する。
（２）複数の第１シート１０を、接着剤１５を介して積層して相互に一体化させることにより、積層体３０を作製する工程（図１（ａ）のステップＳ４〜Ｓ６、図１（ｃ）〜（ｅ））。
（３）積層体３０をスライスして熱伝導シート４０を作製する工程（図１（ａ）のステップＳ７、図１（ｆ））。熱伝導シート４０を作製する工程では、積層体３０を第１シート１０の積層方向に切断する。これにより、熱伝導シート４０の厚み方向における熱伝導性フィラー１２の寸法が、熱伝導シート４０の面方向における熱伝導性フィラー１２の寸法よりも大きくなるようにする。
以下、詳細に説明する。 The manufacturing method of the heat conductive sheet which concerns on this embodiment has the following processes (1)-(3).
(1) The process of producing the some 1st sheet | seat 10 which contains the scaly, elliptical, or rod-shaped heat conductive filler 12 in the organic resin 11 formed in the thin film form and made into the hardening state (FIG. 1). (A) Steps S2 and S3, FIG. 1 (b)). Here, the first sheet 10 is thermally conductive so that the dimension of the thermally conductive filler 12 in the surface direction of the first sheet 10 is larger than the dimension of the thermally conductive filler 12 in the thickness direction of the first sheet 10. The conductive filler 12 is oriented.
(2) The process of producing the laminated body 30 by laminating | stacking the some 1st sheet | seat 10 via the adhesive agent 15, and mutually integrating (step S4-S6 of Fig.1 (a), FIG. c) to (e)).
(3) The process of slicing the laminated body 30 and producing the heat conductive sheet 40 (step S7 of FIG. 1A, FIG. 1F). In the step of producing the heat conductive sheet 40, the stacked body 30 is cut in the stacking direction of the first sheet 10. Thereby, the dimension of the heat conductive filler 12 in the thickness direction of the heat conductive sheet 40 is made larger than the dimension of the heat conductive filler 12 in the surface direction of the heat conductive sheet 40.
Details will be described below.

先ず、第１シート１０の材料である熱伝導性フィラー１２と有機樹脂１１とを準備する。 First, a thermally conductive filler 12 and an organic resin 11 that are materials of the first sheet 10 are prepared.

熱伝導性フィラー１２の材質は、熱伝導性が良好で、有機樹脂１１の硬化処理を経ても所定の形状に維持されるものであれば良い。 The material of the thermally conductive filler 12 may be any material that has good thermal conductivity and can be maintained in a predetermined shape even after the organic resin 11 is cured.

熱伝導シート４０は、その厚み方向に電気伝導性を有するものであっても良いし、絶縁性のものであっても良い。厚み方向に電気伝導性を有する熱伝導シート４０を作製する場合、熱伝導性フィラー１２としては、導電性のものを用いることが好ましい。絶縁性の熱伝導シート４０を作製する場合、熱伝導性フィラー１２としては、絶縁性のものを用いる。 The heat conductive sheet 40 may have electrical conductivity in the thickness direction or may be insulative. When producing the heat conductive sheet 40 having electric conductivity in the thickness direction, it is preferable to use a conductive material as the heat conductive filler 12. When the insulating heat conductive sheet 40 is produced, an insulating material is used as the heat conductive filler 12.

熱伝導性フィラー１２は、鱗片状、楕球状又は棒状の形状のものである。より具体的には、例えば、熱伝導性フィラー１２は、結晶中の六角平面が、鱗片の面方向、楕球の長軸方向又は棒の軸方向に配向している六方晶窒化ホウ素粒子又は黒鉛粒子である。或いは、熱伝導性フィラー１２は、鱗片状のアルミナであっても良い。熱伝導性フィラー１２の粒径（熱伝導性フィラー１２の個々の粒子の最大寸法）は、例えば、８μｍ以上１５０μｍ以下とすることができる。 The heat conductive filler 12 has a scaly shape, an elliptical shape, or a rod shape. More specifically, for example, the thermally conductive filler 12 is a hexagonal boron nitride particle or graphite in which the hexagonal plane in the crystal is oriented in the scale surface direction, the long axis direction of the ellipse, or the axial direction of the rod. Particles. Alternatively, the heat conductive filler 12 may be scaly alumina. The particle size of the thermally conductive filler 12 (the maximum dimension of individual particles of the thermally conductive filler 12) can be set to, for example, 8 μm or more and 150 μm or less.

有機樹脂１１は、エポキシ樹脂、ポリイミド又はベンゾオキサジンであることが挙げられる。エポキシ樹脂は、ビスフェノールＡ型又はビスフェノールＦ型の何れでも良い。エポキシ樹脂は、硬化剤として、イミダゾール、アミン又はフェノール化合物を含有している。 The organic resin 11 may be an epoxy resin, polyimide or benzoxazine. The epoxy resin may be either bisphenol A type or bisphenol F type. The epoxy resin contains an imidazole, an amine or a phenol compound as a curing agent.

次に、硬化前、且つ半硬化前の有機樹脂１１と多数の熱伝導性フィラー１２とを混合し、有機樹脂１１中に熱伝導性フィラー１２が均一に存在するように混練する（図１（ａ）のステップＳ１）。以下、有機樹脂１１と多数の熱伝導性フィラー１２とを混練することにより得られたものを混練物（または樹脂組成物）と称する。 Next, the organic resin 11 before curing and before semi-curing and a large number of thermally conductive fillers 12 are mixed and kneaded so that the thermally conductive fillers 12 are uniformly present in the organic resin 11 (FIG. 1 ( Step S1) of a). Hereinafter, what was obtained by kneading the organic resin 11 and a large number of thermally conductive fillers 12 is referred to as a kneaded product (or resin composition).

次に、第１シート１０を作製する。第１シート１０は、上記混練物、すなわち熱伝導性フィラー１２を含有する有機樹脂１１を薄膜形状に成形した後、当該有機樹脂１１を硬化させることにより得られる（図１（ａ）のステップＳ２及びステップＳ３）。有機樹脂１１として、エポキシ樹脂やポリイミドを用いる場合、有機樹脂１１を薄膜形状に成形した後、当該有機樹脂１１をＣステージにすることにより、第１シート１０が得られる。 Next, the first sheet 10 is produced. The first sheet 10 is obtained by forming the kneaded material, that is, the organic resin 11 containing the heat conductive filler 12 into a thin film shape, and then curing the organic resin 11 (step S2 in FIG. 1A). And step S3). When an epoxy resin or polyimide is used as the organic resin 11, the first sheet 10 is obtained by forming the organic resin 11 into a thin film shape and then using the organic resin 11 as a C stage.

ここで、プレス成形などによって上記混練物を薄膜形状に成形する。これにより、第１シート１０の厚み方向における熱伝導性フィラー１２の寸法よりも、第１シート１０の面方向における熱伝導性フィラー１２の寸法の方が大きくなるように、第１シート１０内における熱伝導性フィラー１２が配向される。以下、このような向きに熱伝導性フィラー１２を配向することを、面方向に配向する、などという。 Here, the kneaded product is formed into a thin film shape by press molding or the like. Thereby, in the 1st sheet | seat 10 so that the dimension of the heat conductive filler 12 in the surface direction of the 1st sheet | seat 10 may become larger than the dimension of the heat conductive filler 12 in the thickness direction of the 1st sheet | seat 10. The thermally conductive filler 12 is oriented. Hereinafter, orienting the thermally conductive filler 12 in such a direction is referred to as orienting in the plane direction.

なお、ここで言う熱伝導性フィラー１２の配向は、必ずしも第１シート１０内のすべての熱伝導性フィラー１２について、面方向に配向されていることを意味する訳ではない。例えば、第１シート１０内の熱伝導性フィラー１２の６０％以上が面方向に配向されていること、第１シート１０内の熱伝導性フィラー１２の７０％以上が面方向に配向されていること、或いは、第１シート１０内の熱伝導性フィラー１２の８０％以上が面方向に配向されていることなど、第１シート１０内のある一定割合以上（ただし過半数以上）の熱伝導性フィラー１２が面方向に配向されていることを意味する。 In addition, the orientation of the heat conductive filler 12 said here does not necessarily mean that all the heat conductive fillers 12 in the 1st sheet | seat 10 are orientated in the surface direction. For example, 60% or more of the heat conductive filler 12 in the first sheet 10 is oriented in the plane direction, and 70% or more of the heat conductive filler 12 in the first sheet 10 is oriented in the plane direction. Or 80% or more of the heat conductive filler 12 in the first sheet 10 is oriented in the plane direction, etc., a certain percentage or more (however, more than half) of the heat conductive filler in the first sheet 10 This means that 12 is oriented in the plane direction.

なお、上記混練物を薄膜形状に成形する方法は、プレス成形に限らず、圧延成形、押出成形、又は塗布成形であっても良い。 In addition, the method of shape | molding the said kneaded material into a thin film shape is not restricted to press molding, Roll molding, extrusion molding, or coating molding may be sufficient.

図１（ａ）のステップＳ２において、例えば、上記混練物を薄膜形状に成形する際に、或いは、上記混練物を薄膜形状に成形した後で、第１シート１０を構成する有機樹脂１１を第１所定温度に加熱することにより、当該有機樹脂１１を半硬化状態にする。すなわち、有機樹脂１１として、エポキシ樹脂やポリイミドを用いる場合、有機樹脂１１をＢステージにする。具体的には、例えば、加熱しながらプレス加工を行うことなどにより、上記混練物を薄膜形状に成形しつつ、第１シート１０を構成する有機樹脂１１を半硬化状態にする。 In step S2 of FIG. 1A, for example, when the kneaded product is formed into a thin film shape, or after the kneaded product is formed into a thin film shape, the organic resin 11 constituting the first sheet 10 is changed to the first one. 1 The organic resin 11 is brought into a semi-cured state by heating to a predetermined temperature. That is, when an epoxy resin or polyimide is used as the organic resin 11, the organic resin 11 is set to the B stage. Specifically, the organic resin 11 constituting the first sheet 10 is brought into a semi-cured state while the kneaded product is formed into a thin film shape by, for example, pressing while heating.

その後、第１シート１０を構成する有機樹脂１１を更に加熱（上記第１所定温度よりも高温の第２所定温度に加熱）することにより、当該有機樹脂１１を硬化させる。すなわち、有機樹脂として、エポキシ樹脂やポリイミドを用いる場合、当該有機樹脂１１をＣステージにする。これにより、第１シート１０が得られる（図１（ａ）のステップＳ３）。この際に、第１シート１０の平坦性を良好にするため、例えば、平坦な一対の加熱加圧板を用いて第１シート１０を加熱加圧成形することが好ましい。
以上のようにして、複数枚の第１シート１０（図１（ｂ））を作製する。 Thereafter, the organic resin 11 constituting the first sheet 10 is further heated (heated to a second predetermined temperature higher than the first predetermined temperature) to cure the organic resin 11. That is, when an epoxy resin or polyimide is used as the organic resin, the organic resin 11 is set to the C stage. Thereby, the 1st sheet | seat 10 is obtained (step S3 of Fig.1 (a)). At this time, in order to improve the flatness of the first sheet 10, for example, it is preferable to heat-press the first sheet 10 using a pair of flat heating and pressing plates.
As described above, a plurality of first sheets 10 (FIG. 1B) are produced.

第１シート１０の厚さは、例えば、５０μｍ以上２．０ｍｍ以下とすることができる。 The thickness of the 1st sheet | seat 10 can be 50 micrometers or more and 2.0 mm or less, for example.

次に、第１シート１０に接着剤１５を塗布する（図１（ａ）のステップＳ４、図１（ｃ））。ここで、第１シート１０の片面の全面に接着剤１５を塗布しても良いし、第１シート１０の両面の全面に接着剤１５を塗布しても良い。或いは、第１シート１０の片面又は両面の複数箇所にスポット的に接着剤１５を塗布しても良い。或いは、予めシート状に形成された接着剤１５を第１シート１０の片面又は両面に貼り付けても良い。なお、積層体３０の最上層又は最下層となる第１シート１０については、接着剤１５を塗布（或いは貼り付け）しなくても良い。 Next, the adhesive 15 is applied to the first sheet 10 (step S4 in FIG. 1A, FIG. 1C). Here, the adhesive 15 may be applied to the entire surface of one side of the first sheet 10, or the adhesive 15 may be applied to the entire surface of both surfaces of the first sheet 10. Alternatively, the adhesive 15 may be applied in a spot manner to a plurality of locations on one side or both sides of the first sheet 10. Or you may affix the adhesive agent 15 previously formed in the sheet form on the single side | surface or both surfaces of the 1st sheet | seat 10. FIG. Note that the first sheet 10 that is the uppermost layer or the lowermost layer of the laminate 30 may not be coated (or pasted) with the adhesive 15.

接着剤１５としては、例えば、硬化剤を含有するエポキシ樹脂又はポリイミドを用いることができる。 As the adhesive 15, for example, an epoxy resin or polyimide containing a curing agent can be used.

次に、複数の第１シート１０を、隣り合う第１シート１０同士の間に接着剤１５が位置するように積層する（図１（ａ）のステップＳ５、図１（ｄ））。 Next, the plurality of first sheets 10 are stacked such that the adhesive 15 is positioned between the adjacent first sheets 10 (step S5 in FIG. 1A, FIG. 1D).

次に、積層された第１シート１０を、それらの積層方向にプレス加工（加熱加圧成形）することにより、接着剤１５を硬化させる。これにより、隣り合う第１シート１０同士を、接着剤１５を介して相互に一体化させて、直方体形状の積層体３０を成形する（図１（ａ）のステップＳ６、図１（ｅ））。 Next, the adhesive 15 is cured by pressing the laminated first sheets 10 in the laminating direction (heating and pressing). Thereby, adjacent 1st sheet | seats 10 are mutually integrated through the adhesive agent 15, and the rectangular parallelepiped laminated body 30 is shape | molded (step S6 of Fig.1 (a), FIG.1 (e)). .

次に、積層体３０を第１シート１０の積層方向に切断（スライス）することにより、熱伝導シート４０を作製する（図１（ａ）のステップＳ７、図１（ｆ））。ここで、積層体３０をスライスする方法としては、カンナを用いてスライスする方法や、その他の切断刃によりスライスする方法が挙げられる。 Next, the laminated body 30 is cut | disconnected (sliced) in the lamination direction of the 1st sheet | seat 10, and the heat conductive sheet 40 is produced (step S7 of Fig.1 (a), FIG.1 (f)). Here, as a method of slicing the laminated body 30, a method of slicing using a plane or a method of slicing with other cutting blades may be mentioned.

これにより、熱伝導シート４０の厚み方向における熱伝導性フィラー１２の寸法が、熱伝導シート４０の面方向における熱伝導性フィラー１２の寸法よりも大きくなるように、熱伝導シート４０内における熱伝導性フィラー１２が配向される。以下、このような向きに熱伝導性フィラー１２を配向することを、厚み方向に配向する、などという。 Thereby, the heat conduction in the heat conductive sheet 40 is such that the size of the heat conductive filler 12 in the thickness direction of the heat conductive sheet 40 is larger than the size of the heat conductive filler 12 in the surface direction of the heat conductive sheet 40. The filler 12 is oriented. Hereinafter, orienting the thermally conductive filler 12 in such a direction is referred to as orienting in the thickness direction.

熱伝導シート４０内において、熱伝導性フィラー１２が厚み方向に配向されるため、熱伝導シート４０の厚み方向における熱伝導性を良好にすることができる。 Since the heat conductive filler 12 is oriented in the thickness direction in the heat conductive sheet 40, the heat conductivity in the thickness direction of the heat conductive sheet 40 can be improved.

ここで、上記のような製造方法により得られる熱伝導シート４０の構造について、図２を参照して詳述する。 Here, the structure of the heat conductive sheet 40 obtained by the above manufacturing method will be described in detail with reference to FIG.

図２（ａ）及び図２（ｂ）に示すように、熱伝導シート４０は、熱伝導性フィラー１２を含む有機樹脂からなる複数の四角柱形状部４１を有する。複数の四角柱形状部４１は、各々の軸方向（底面の中心と上面の中心とを結ぶ方向）に長尺であり、互いに並列となるように当該熱伝導シート４０の面方向に沿って（図２（ａ）では左右方向に）配置され、且つ、隣り合う四角柱形状部４１の側面同士が接合されて、一枚のシート形状をなしている。そして、図２（ｃ）に示すように、複数の四角柱形状部４１の各々において、熱伝導シート４０の厚み方向における熱伝導性フィラー１２の寸法が、当該熱伝導シート４０の面方向における熱伝導性フィラー１２の寸法よりも大きくなるように、熱伝導性フィラー１２が配向されている。すなわち、複数の四角柱形状部４１の各々において、熱伝導性フィラー１２が熱伝導シート４０の厚み方向に配向されている。 As shown in FIGS. 2A and 2B, the heat conductive sheet 40 has a plurality of quadrangular columnar portions 41 made of an organic resin including the heat conductive filler 12. The plurality of quadrangular prism-shaped portions 41 are long in each axial direction (a direction connecting the center of the bottom surface and the center of the top surface), and along the surface direction of the heat conductive sheet 40 so as to be parallel to each other ( The side surfaces of the quadrangular prism-shaped portions 41 that are arranged in the left-right direction in FIG. 2A are joined to form a single sheet. Then, as shown in FIG. 2 (c), in each of the plurality of square columnar portions 41, the dimension of the heat conductive filler 12 in the thickness direction of the heat conductive sheet 40 is the heat in the surface direction of the heat conductive sheet 40. The thermally conductive filler 12 is oriented so as to be larger than the size of the conductive filler 12. That is, in each of the plurality of quadrangular columnar portions 41, the heat conductive filler 12 is oriented in the thickness direction of the heat conductive sheet 40.

ここで、四角柱形状部４１は、第１シート１０の一部分からなる。従って、四角柱形状部４１は、有機樹脂１１中に熱伝導性フィラー１２を含んで構成されている。 Here, the quadrangular prism-shaped portion 41 is formed of a part of the first sheet 10. Therefore, the quadrangular prism-shaped portion 41 is configured by including the thermally conductive filler 12 in the organic resin 11.

また、隣り合う四角柱形状部４１は、接着剤１５からなる層（以下、接着層という）を介して相互に接合されている。接着層の内部には、熱伝導性フィラー１２が存在していない。すなわち、隣り合う四角柱形状部４１同士が、熱伝導性フィラー１２を含まない接着層を介して相互に接合されている。なお、熱伝導シート４０の面方向における接着層の厚み（図２の左右方向における接着層の寸法）は、同方向における四角柱形状部４１の寸法よりも小さい。 Further, the adjacent quadrangular columnar portions 41 are joined to each other through a layer made of the adhesive 15 (hereinafter referred to as an adhesive layer). The heat conductive filler 12 does not exist inside the adhesive layer. That is, the adjacent quadrangular columnar portions 41 are joined to each other via an adhesive layer that does not include the heat conductive filler 12. In addition, the thickness of the adhesive layer in the surface direction of the heat conductive sheet 40 (the dimension of the adhesive layer in the left-right direction in FIG. 2) is smaller than the dimension of the quadrangular columnar portion 41 in the same direction.

熱伝導シート４０は、例えば、発熱体（半導体チップなど）と放熱体（ヒートシンクなど）との間などのように、高い熱伝導性が要求される接合界面に設けられ、発熱体から放熱体への熱伝導を促進する。なお、熱伝導シート４０を有する具体的な半導体装置構造の一例としては、例えば、半導体チップが配線基板（インターポーザ）上に搭載され、且つ、この配線基板がヒートシンク上に搭載されており、半導体チップと配線基板との接合界面、並びに、配線基板とヒートシンクとの接合界面に、それぞれ熱伝導シート４０を設けた構造が挙げられる。 The heat conductive sheet 40 is provided at a bonding interface where high heat conductivity is required, for example, between a heat generator (such as a semiconductor chip) and a heat radiator (such as a heat sink), and from the heat generator to the heat radiator. Promotes heat conduction. As an example of a specific semiconductor device structure having the heat conductive sheet 40, for example, a semiconductor chip is mounted on a wiring board (interposer), and the wiring board is mounted on a heat sink. The structure which provided the heat conductive sheet 40 in the joining interface of a wiring board and a joining interface of a wiring board and a heat sink is mentioned, respectively.

熱伝導シート４０の厚さは、例えば、５０μｍ以上２５０μｍ以下とすることができ、好ましくは、１８０μｍ程度とすることができる。 The thickness of the heat conductive sheet 40 can be, for example, 50 μm or more and 250 μm or less, and preferably about 180 μm.

図３は第１の実施形態に係る熱伝導シート４０の他の例を示す模式的な要部断面図である。
図３に示すように、熱伝導シート４０は、図２に示す構成に加えて、表裏両面にそれぞれ形成された密着層４５を有していても良い。この密着層４５は、熱伝導シート４０の設置面に対する熱伝導シート４０の密着性を良好にするために設けられる。 FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of an essential part showing another example of the heat conductive sheet 40 according to the first embodiment.
As shown in FIG. 3, in addition to the structure shown in FIG. 2, the heat conductive sheet 40 may have adhesion layers 45 formed on both the front and back surfaces. The adhesion layer 45 is provided to improve the adhesion of the heat conductive sheet 40 to the installation surface of the heat conductive sheet 40.

密着層４５の材質としては、例えば、（メタ）アクリル酸ブチル、又は（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル等の（メタ）アクリル酸エステルなどが挙げられる。なお、密着層４５は、熱伝導シート４０の何れか一方の面にのみ形成されていても良い。 Examples of the material of the adhesion layer 45 include (meth) acrylic acid esters such as butyl (meth) acrylate or 2-ethylhexyl (meth) acrylate. Note that the adhesion layer 45 may be formed only on one surface of the heat conductive sheet 40.

熱伝導シート４０が密着層４５を有する場合、密着層４５の厚さは、熱伝導シート４０における密着層４５を除く部分の厚さよりも薄い。密着層４５の厚さは、例えば、５μｍ以上２０μｍ以下とすることができ、好ましくは、１０μｍ程度とすることができる。 When the heat conductive sheet 40 has the adhesion layer 45, the thickness of the adhesion layer 45 is thinner than the thickness of the portion excluding the adhesion layer 45 in the heat conduction sheet 40. The thickness of the adhesion layer 45 can be set to, for example, 5 μm or more and 20 μm or less, and preferably about 10 μm.

以上のような第１の実施形態によれば、熱伝導シート４０の厚み方向における熱伝導性フィラー１２の寸法が、熱伝導シート４０の面方向における熱伝導性フィラー１２の寸法よりも大きくなるように、熱伝導シート４０を作製する。すなわち、熱伝導シート４０内において、熱伝導性フィラー１２を熱伝導シート４０の厚み方向に配向する。よって、熱伝導シート４０の厚み方向における熱伝導性を良好にすることができる。 According to the first embodiment as described above, the size of the heat conductive filler 12 in the thickness direction of the heat conductive sheet 40 is larger than the size of the heat conductive filler 12 in the surface direction of the heat conductive sheet 40. Next, the heat conductive sheet 40 is produced. That is, in the heat conductive sheet 40, the heat conductive filler 12 is oriented in the thickness direction of the heat conductive sheet 40. Therefore, the heat conductivity in the thickness direction of the heat conductive sheet 40 can be improved.

ここで、硬化状態の有機樹脂１１中に熱伝導性フィラー１２を含む第１シート１０を、接着剤１５を介して積層して相互に一体化させることにより、積層体３０を作製し、その積層体３０をスライスして熱伝導シート４０を作製する。
このため、積層体３０を作製する段階において、硬化状態の第１シート１０の内部において熱伝導性フィラー１２の配向性を維持できる。
これにより、積層体３０内における熱伝導性フィラー１２の配向性を良好にできる。その結果、積層体３０を積層方向にスライスすることにより得られる熱伝導シート４０における熱伝導性フィラー１２の配向性も良好にでき、熱伝導シート４０の厚み方向において、十分な熱伝導性が得られる。 Here, the laminated body 30 is produced by laminating the first sheet 10 including the thermally conductive filler 12 in the cured organic resin 11 via the adhesive 15 and integrating them with each other. The body 30 is sliced and the heat conductive sheet 40 is produced.
For this reason, the orientation of the heat conductive filler 12 can be maintained in the cured first sheet 10 at the stage of producing the laminate 30.
Thereby, the orientation of the heat conductive filler 12 in the laminated body 30 can be made favorable. As a result, the orientation of the heat conductive filler 12 in the heat conductive sheet 40 obtained by slicing the laminate 30 in the stacking direction can be improved, and sufficient heat conductivity is obtained in the thickness direction of the heat conductive sheet 40. It is done.

（実施例）
次に、実施例を説明する。 (Example)
Next, examples will be described.

（樹脂組成物の調整）
熱伝導性フィラー１２としては、板状（鱗片状）の窒化ホウ素粉末「ＰＴ−１１０（商品名）」（モメンティブパフォーマンスマテリアルズジャパン合同会社製、平均粒径：４５μｍ、長軸方向と短軸方向の比率：２０）を用いた。ここで、平均粒径とは、窒化ホウ素粉末の板面方向における長手寸法（最大寸法）の平均値を意味する。また、長軸方向と短軸方向の比率とは、板状の窒化ホウ素粉末の板厚と、窒化ホウ素粉末の板面方向における長手寸法（最大寸法）と、の比率を意味する。すなわち、窒化ホウ素粉末の平均的な形状は、板厚が１に対して、板面方向における長手寸法（最大寸法）が２０である。
有機樹脂は、４，４'−ジアミノベンズアニリド（三井化学ファイン社製）と、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂「８３０Ｓ（商品名）」（ＤＩＣ社製、エポキシ当量１７０）とにより作製した。
具体的には、６６．０ｇの上記窒化ホウ素粉末と、８．５ｇの上記４，４'−ジアミノベンズアニリドと、２５．５ｇの上記ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂とを、１２０℃に加熱して混練することによって樹脂組成物を調製した（図１（ａ）のステップＳ１に相当）。 (Adjustment of resin composition)
As the thermally conductive filler 12, a plate-like (scale-like) boron nitride powder “PT-110 (trade name)” (made by Momentive Performance Materials Japan GK, average particle size: 45 μm, major axis direction and minor axis direction) Ratio): 20). Here, the average particle diameter means an average value of longitudinal dimensions (maximum dimensions) of the boron nitride powder in the plate surface direction. The ratio between the major axis direction and the minor axis direction means the ratio between the plate thickness of the plate-like boron nitride powder and the longitudinal dimension (maximum dimension) in the plate surface direction of the boron nitride powder. That is, the average shape of the boron nitride powder has a plate thickness of 1 and a longitudinal dimension (maximum dimension) of 20 in the plate surface direction.
The organic resin was prepared from 4,4′-diaminobenzanilide (Mitsui Chemicals Fine) and bisphenol F type epoxy resin “830S (trade name)” (DIC, epoxy equivalent 170).
Specifically, 66.0 g of the boron nitride powder, 8.5 g of the 4,4′-diaminobenzanilide, and 25.5 g of the bisphenol F type epoxy resin are heated to 120 ° C. and kneaded. Thus, a resin composition was prepared (corresponding to step S1 in FIG. 1A).

（一次シートの調整）
先に調製した樹脂組成物を、離型処理した一対のＰＥＴフィルムにより挟み込み、プレス機を用いて、ツール圧１０ＭＰａ、ツール温度１２０℃の条件下で、一対のＰＥＴフィルムを挟み込むようにして１０秒間にわたってプレスすることにより、厚さが１．０ｍｍの一次シートを得た。すなわち、一次シートは、一方のＰＥＴフィルムと、当該ＰＥＴフィルム上に形成された上記樹脂組成物の薄膜と、当該薄膜上に位置する他方のＰＥＴフィルムと、からなる。この操作を繰り返すことによって、多数枚の一次シートを作製した。ここで、この一次シートを構成する有機樹脂は、上記条件でプレス加工することによって、半硬化状態となった（Ｂステージとなった）（図１（ａ）のステップＳ２に相当）。 (Adjustment of primary sheet)
The previously prepared resin composition is sandwiched between a pair of release-treated PET films, and a press machine is used for 10 seconds under the conditions of a tool pressure of 10 MPa and a tool temperature of 120 ° C. To obtain a primary sheet having a thickness of 1.0 mm. That is, a primary sheet consists of one PET film, the thin film of the said resin composition formed on the said PET film, and the other PET film located on the said thin film. By repeating this operation, a large number of primary sheets were produced. Here, the organic resin constituting the primary sheet was in a semi-cured state by pressing under the above conditions (becomes B stage) (corresponding to step S2 in FIG. 1A).

（一次シートの成形）
先に調整した１．０ｍｍの一次シートの両面のＰＥＴフィルムをはがし、一次シートを１辺が１０ｃｍの正方形の小片に切り分けた。更に、このように切り分けた一次シートの上下両面に厚さ１８μｍの電解銅箔（古河サーキットホイル社製、ＧＴＳＭＰ）をそれぞれ重ねて、圧力１０ＭＰａ、温度２２０℃で１８０分間の加熱加圧成形を行い、両面銅張板を得た。ここで、この両面銅張板を構成する有機樹脂は、上記条件で加熱加圧成形を行うことによって、硬化状態となった（Ｃステージとなった）。次に、この両面銅張板をエッチング処理することにより、両面銅張板から、その上下面の銅箔を除去し、厚さ０．９ｍｍのシート成形体である第１シート１０を作製した（図１（ａ）のステップＳ３に相当）。
なお、ここで一次シートの両面に銅箔を貼る理由は、加熱加圧成形の際に、加圧面に一次シートが貼り付いてしまうことを防止する（加圧後の離型を容易にする）ためである。 (Formation of primary sheet)
The PET film on both sides of the 1.0 mm primary sheet prepared above was peeled off, and the primary sheet was cut into small square pieces having a side of 10 cm. Furthermore, 18 μm thick electrolytic copper foils (GTSMP, manufactured by Furukawa Circuit Foil Co., Ltd.) are respectively stacked on the upper and lower surfaces of the primary sheet thus cut and subjected to heat and pressure molding at a pressure of 10 MPa and a temperature of 220 ° C. for 180 minutes. A double-sided copper-clad board was obtained. Here, the organic resin constituting the double-sided copper-clad plate was in a cured state (becomes a C stage) by performing heat and pressure molding under the above conditions. Next, by etching this double-sided copper-clad plate, the upper and lower copper foils were removed from the double-sided copper-clad plate to produce a first sheet 10 that is a 0.9 mm-thick sheet molded body ( This corresponds to step S3 in FIG.
In addition, the reason for sticking the copper foil on both surfaces of the primary sheet here is to prevent the primary sheet from sticking to the pressure surface during heat-pressure molding (to facilitate release after pressing). Because.

（接着剤組成物の調整）
球状のアルミナ粉末「スミコランダムＡＡ−３（商品名）」（住友化学社製、平均粒径：３μｍ）を４７．０ｇと、アリル変性フェノールノボラック「ＭＥＨ−８０００（商品名）」（明和化成社製、水酸基当量１４０）を２３．７ｇと、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂「８３０Ｓ（商品名）」（ＤＩＣ社製、エポキシ当量１７０）を２９．２ｇと、２−エチル−４−メチルイミダゾール「２Ｅ４ＭＺ（商品名）」（四国化成社製）を０．１ｇとを、室温でディスパーザーを用いて撹拌し、接着剤組成物を調製した。 (Adjustment of adhesive composition)
47.0 g of spherical alumina powder “Sumicorundum AA-3 (trade name)” (manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., average particle size: 3 μm) and allyl-modified phenol novolak “MEH-8000 (trade name)” (Maywa Kasei) 23.7 g of a hydroxyl group equivalent 140), 29.2 g of a bisphenol F type epoxy resin “830S (trade name)” (manufactured by DIC, epoxy equivalent 170), and 2-ethyl-4-methylimidazole “2E4MZ ( (Product name) ”(manufactured by Shikoku Kasei Co., Ltd.) 0.1 g was stirred with a disperser at room temperature to prepare an adhesive composition.

（接着剤組成物の塗布）
先に成形した厚さ０．９ｍｍの第１シート１０の両面に、バーコーターを用いて、先に調整した接着剤組成物を５０μｍの厚みで塗工し、厚さ１．０ｍｍの接着剤つき第１シート１０を作製した（図１（ａ）のステップＳ４に相当）。 (Application of adhesive composition)
Using a bar coater, apply the adhesive composition prepared previously to a thickness of 50 μm on both surfaces of the first sheet 10 having a thickness of 0.9 mm, and have an adhesive with a thickness of 1.0 mm. The 1st sheet | seat 10 was produced (equivalent to step S4 of Fig.1 (a)).

（積層体の作製）
次に、上記で得られた接着剤つき第１シート１０を２０枚積層した。なお、各第１シート１０の外形線が平面視において一致するように、各第１シート１０の位置を揃えて積層した（図１（ａ）のステップＳ５に相当）。
更に、最下層の第１シート１０の下面及び最上層の第１シート１０の上面にそれぞれ厚さ１８μｍの電解銅箔（古河サーキットホイル社製、ＧＴＳＭＰ）を重ねた後、圧力１０ＭＰａ、温度２２０℃で１８０分間の加熱加圧成形を行い、両面銅張積層体を得た。ここで、接着剤は、上記条件で加熱加圧成形を行うことによって、硬化状態となった（Ｃステージとなった）。その結果、隣り合う第１シート１０同士が、それらの間の接着剤を介して相互に一体化した（図１（ａ）のステップＳ６に相当）。
次に、この両面銅張積層体をエッチング処理することにより、両面銅張積層体から、その上下面の銅箔を除去し、厚さ２ｃｍの積層体３０を作製した。
なお、ここで最下層の第１シート１０の下面及び最上層の第１シート１０の上面に銅箔を貼る理由は、加熱加圧成形の際に、加圧面に第１シート１０が貼り付いてしまうことを防止する（加圧後の離型を容易にする）ためである。 (Production of laminate)
Next, 20 sheets of the first sheet 10 with adhesive obtained above were laminated. The first sheets 10 were laminated in the same position so that the outlines of the first sheets 10 matched in plan view (corresponding to step S5 in FIG. 1A).
Further, an electrolytic copper foil (GTSMP, manufactured by Furukawa Circuit Foil Co., Ltd.) having a thickness of 18 μm is laminated on the lower surface of the lowermost first sheet 10 and the upper surface of the uppermost first sheet 10, respectively, and then pressure 10 MPa, temperature 220 ° C. Then, 180-minute heating and pressing were performed to obtain a double-sided copper-clad laminate. Here, the adhesive was in a cured state by performing heat and pressure molding under the above conditions (becomes C stage). As a result, the adjacent first sheets 10 were integrated with each other via the adhesive between them (corresponding to step S6 in FIG. 1A).
Next, this double-sided copper-clad laminate was etched to remove the upper and lower copper foils from the double-sided copper-clad laminate to produce a laminate 30 having a thickness of 2 cm.
Here, the reason for attaching the copper foil to the lower surface of the lowermost first sheet 10 and the upper surface of the uppermost first sheet 10 is that the first sheet 10 is attached to the pressing surface during the heat and pressure molding. This is to prevent the mold from being released (to facilitate release after pressurization).

（熱伝導シートの作製（積層体のスライス））
次に、積層体３０を第１シート１０の積層方向に切断（スライス）した。具体的には、積層体３０の１ｃｍ×２ｃｍの積層断面をカンナ（スリット部からの刃部の突出長さ：０．３４ｍｍ）を用いてスライス（第１シート１０のシート面の法線に対し０度の角度でスライス）し、縦１ｃｍ、横２ｃｍ、厚さ０．５ｍｍの熱伝導シート４０を得た（図１（ａ）のステップＳ７に相当）。 (Preparation of thermal conductive sheet (slice of laminate))
Next, the stacked body 30 was cut (sliced) in the stacking direction of the first sheets 10. Specifically, a 1 cm × 2 cm laminated section of the laminated body 30 is sliced with respect to the normal of the sheet surface of the first sheet 10 using a canna (projection length of the blade part from the slit part: 0.34 mm). Sliced at an angle of 0 degree) to obtain a heat conductive sheet 40 having a length of 1 cm, a width of 2 cm, and a thickness of 0.5 mm (corresponding to step S7 in FIG. 1A).

（比較例）
次に、比較例を説明する。 (Comparative example)
Next, a comparative example will be described.

（樹脂組成物の調整）
上記の実施例と同じ方法で樹脂組成物を調整した。 (Adjustment of resin composition)
A resin composition was prepared in the same manner as in the above examples.

（一次シートの調整）
上記の実施例と同じ方法で多数枚の一次シートを作製した。すなわち、この一次シートを構成する有機樹脂は、半硬化状態となった（Ｂステージとなった）。 (Adjustment of primary sheet)
A number of primary sheets were produced by the same method as in the above example. That is, the organic resin constituting this primary sheet was in a semi-cured state (becomes B stage).

（一次シートの成形）
先に調整した１．０ｍｍの一次シートのＰＥＴフィルムをはがし、一次シートを１辺が１０ｃｍの正方形の小片に切り分けた。 (Formation of primary sheet)
The PET film of the 1.0 mm primary sheet prepared previously was peeled off, and the primary sheet was cut into square pieces each having a side of 10 cm.

（積層体の作製）
次に、上記のように切り分けた一次シートを２２枚重ねた。なお、各一次シートの外形線が平面視において一致するように、各一次シートの位置を揃えて積層した。
更に、最下層の一次シートの下面及び最上層の一次シートの上面にそれぞれ厚さ１８μｍの電解銅箔（古河サーキットホイル社製、ＧＴＳＭＰ）を重ねた後、圧力１０ＭＰａ、温度２２０℃で１８０分間の加熱加圧成形を行い、両面銅張積層体を得た。ここで、この両面銅張積層体の各一次シートを構成する有機樹脂は、上記条件で加熱加圧成形を行うことによって、硬化状態となった（Ｃステージとなった）。
次に、この両面銅張積層体をエッチング処理することにより、両面銅張積層体から、その上下面の銅箔を除去し、厚さ２ｃｍの積層体を作製した。 (Production of laminate)
Next, 22 primary sheets cut as described above were stacked. The primary sheets were laminated with the positions thereof aligned so that the outlines of the primary sheets coincided in plan view.
Further, an electrolytic copper foil (GTSMP, manufactured by Furukawa Circuit Foil Co., Ltd.) having a thickness of 18 μm is stacked on the lower surface of the lowermost primary sheet and the upper surface of the uppermost primary sheet, respectively, and then at a pressure of 10 MPa and a temperature of 220 ° C. for 180 minutes. Heat-press molding was performed to obtain a double-sided copper-clad laminate. Here, the organic resin which comprises each primary sheet of this double-sided copper clad laminated body was in a cured state by performing heat and pressure molding under the above conditions (becomes a C stage).
Next, this double-sided copper-clad laminate was etched to remove the upper and lower copper foils from the double-sided copper-clad laminate to produce a 2 cm thick laminate.

（熱伝導シートの作製（積層体のスライス））
次に、積層体を一次シートの積層方向に切断（スライス）した。具体的には、積層体の１ｃｍ×２ｃｍの積層断面をカンナ（スリット部からの刃部の突出長さ：０．３４ｍｍ）を用いてスライス（一次シートのシート面の法線に対し０度の角度でスライス）し、縦１ｃｍ、横２ｃｍ、厚さ０．５ｍｍの熱伝導シートを得た。 (Preparation of thermal conductive sheet (slice of laminate))
Next, the laminate was cut (sliced) in the lamination direction of the primary sheet. Specifically, the laminate cross section of 1 cm × 2 cm of the laminate is sliced using a plane (projection length of the blade part from the slit part: 0.34 mm) (0 degree with respect to the normal of the sheet surface of the primary sheet). Sliced at an angle) to obtain a heat conductive sheet having a length of 1 cm, a width of 2 cm, and a thickness of 0.5 mm.

（配向方向の確認）
実施例で得られた熱伝導シート４０について、断面をＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）を用いて観察し、任意の５０個の熱伝導性フィラー１２について見えている方向に基づいて、鱗片の長軸方向（面方向）の熱伝導シート４０の表面に対する角度を測定した。
同様に、比較例で得られた熱伝導シートについて、断面をＳＥＭを用いて観察し、任意の５０個の熱伝導性フィラーについて見えている方向に基づいて、鱗片の長軸方向（面方向）の熱伝導シートの表面に対する角度を測定した。 (Confirm orientation direction)
About the heat conductive sheet 40 obtained in the Example, a cross section is observed using SEM (scanning electron microscope), and the long axis of a scale is based on the direction seen about arbitrary 50 heat conductive fillers 12. The angle with respect to the surface of the heat conductive sheet 40 in the direction (plane direction) was measured.
Similarly, about the heat conductive sheet obtained by the comparative example, a cross section is observed using SEM, and based on the direction seen about arbitrary 50 heat conductive fillers, the major axis direction (plane direction) of a scale The angle with respect to the surface of the heat conductive sheet was measured.

（熱伝導率の測定）
実施例で得られた熱伝導シート４０及び比較例で得られた熱伝導シートの各々について、密度を水中置換法により測定し、比熱をＤＳＣ（示差走査熱量測定）により測定し、さらに、レーザーフラッシュ法により熱拡散率を測定した。
そして、実施例で得られた熱伝導シート４０及び比較例で得られた熱伝導シートの各々について、厚み方向における熱伝導率を以下の式から算出した。
熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）＝密度（ｋｇ／ｍ^３）×比熱（ｋＪ／ｋｇ・Ｋ）×熱拡散率（ｍ^２／Ｓ）×１０００ (Measurement of thermal conductivity)
About each of the heat conductive sheet 40 obtained in the Example and the heat conductive sheet obtained in the comparative example, the density is measured by an underwater substitution method, the specific heat is measured by DSC (differential scanning calorimetry), and further, the laser flash The thermal diffusivity was measured by the method.
And about each of the heat conductive sheet 40 obtained by the Example, and the heat conductive sheet obtained by the comparative example, the heat conductivity in the thickness direction was computed from the following formula | equation.
Thermal conductivity (W / m · K) = density (kg / m ³ ) × specific heat (kJ / kg · K) × thermal diffusivity (m ² / S) × 1000

（結果）
実施例：角度（配向方向）：８５度
厚み方向における熱伝導率：２５Ｗ／ｍＫ
比較例：角度（配向方向）：７０度
厚み方向における熱伝導率：１５Ｗ／ｍＫ
ここで、角度（配向方向）は、最頻値である。
ここに示した結果から、実施例で得られた熱伝導シート４０においては、熱伝導性フィラー１２の角度（配向方向）が、比較例で得られた熱伝導シートにおける熱伝導性フィラーの角度に比べて、９０度に近いことが分かる。すなわち、実施例で得られた熱伝導シート４０においては、比較例と比べて、熱伝導性フィラー１２が熱伝導シート４０の厚み方向に良好に配向している。
そして、実施例で得られた熱伝導シート４０においては、比較例で得られた熱伝導シートと比べて、厚み方向における熱伝導率が飛躍的に向上していることが分かる。 (result)
Example: Angle (orientation direction): 85 degrees
Thermal conductivity in the thickness direction: 25 W / mK
Comparative example: Angle (orientation direction): 70 degrees
Thermal conductivity in the thickness direction: 15 W / mK
Here, the angle (orientation direction) is the mode value.
From the result shown here, in the heat conductive sheet 40 obtained in the example, the angle (orientation direction) of the heat conductive filler 12 is the angle of the heat conductive filler in the heat conductive sheet obtained in the comparative example. It can be seen that it is close to 90 degrees. That is, in the heat conductive sheet 40 obtained in the example, the heat conductive filler 12 is better oriented in the thickness direction of the heat conductive sheet 40 than in the comparative example.
And in the heat conductive sheet 40 obtained by the Example, it turns out that the heat conductivity in the thickness direction is improving dramatically compared with the heat conductive sheet obtained by the comparative example.

〔第２の実施形態〕
図４は第２の実施形態に係る熱伝導シートの製造方法を示すフローチャートである。
図５は第２の実施形態に係る熱伝導シートの製造方法における各工程による成型物を示す模式的な斜視図である。このうち（ａ）は第１シート１０を、（ｂ）は第２シート２０を、（ｃ）は第１シート１０に接着剤１５を塗布した状態を、（ｄ）は第１シート１０（接着剤１５無し）と、第２シート２０と、第１シート１０（接着剤１５付き）とを積層する様子を、（ｅ）は積層体３０を、（ｆ）は熱伝導シート４０を、それぞれ示す。なお、図５（ａ）に示す第１シート１０、及び、図５（ｃ）に示す接着剤１５付きの第１シート１０は、第１の実施形態の図１（ｂ）、図１（ｃ）に示すものとそれぞれ同じである。
図６は第２の実施形態に係る熱伝導シート４０の例を示す模式的な要部断面図である。 [Second Embodiment]
FIG. 4 is a flowchart showing a method for manufacturing a heat conductive sheet according to the second embodiment.
FIG. 5 is a schematic perspective view showing a molded product in each step in the method for manufacturing a heat conductive sheet according to the second embodiment. Among these, (a) shows the first sheet 10, (b) shows the second sheet 20, (c) shows the state where the adhesive 15 is applied to the first sheet 10, and (d) shows the first sheet 10 (adhesion). No agent 15), the second sheet 20, and the first sheet 10 (with the adhesive 15) are laminated, (e) shows the laminate 30, and (f) shows the heat conductive sheet 40, respectively. . The first sheet 10 shown in FIG. 5A and the first sheet 10 with the adhesive 15 shown in FIG. 5C are the same as those shown in FIGS. 1B and 1C of the first embodiment. ) Is the same as shown in FIG.
FIG. 6 is a schematic cross-sectional view of an essential part showing an example of a heat conductive sheet 40 according to the second embodiment.

本実施形態に係る熱伝導シートの製造方法は、半硬化状態の第２シート２０を作製する点（図４のステップＳ１４）と、隣り合う第１シート１０同士の間に接着剤１５又は第２シート２０が位置するように、第１シート１０と第２シート２０とを積層する点（図４のステップＳ１６）で、第１の実施形態と相違し、その他の点では、第１の実施形態と同様である。 The manufacturing method of the heat conductive sheet which concerns on this embodiment WHEREIN: Adhesive 15 or 2nd between the point which produces the 2nd sheet | seat 20 of a semi-hardened state (step S14 of FIG. 4), and adjacent 1st sheet | seats 10 mutually. It differs from the first embodiment in that the first sheet 10 and the second sheet 20 are stacked so that the sheet 20 is positioned (step S16 in FIG. 4). In other respects, the first embodiment. It is the same.

第２シート２０は、上記混練物、すなわち熱伝導性フィラーを含有する有機樹脂（第２有機樹脂２１（図５（ｂ）））を薄膜形状に成形した後、当該有機樹脂を半硬化させることにより得られる（図４のステップＳ１４）。有機樹脂として、エポキシ樹脂やポリイミドを用いる場合、有機樹脂を薄膜形状に成形した後、当該有機樹脂をＢステージにすることにより、第２シート２０が得られる。第２シート２０の作製は、第１シート１０の作製におけるステップＳ２と同様の処理、すなわち、プレス成形などによって上記混練物を薄膜形状に成形する処理により行う。
これにより、第２シート２０の厚み方向における熱伝導性フィラーの寸法よりも、第２シート２０の面方向における熱伝導性フィラーの寸法の方が大きくなるように、第２シート２０内における熱伝導性フィラーが配向される。すなわち、第２シート２０内においても、熱伝導性フィラーが面方向に配向される。
このように、本実施形態に係る熱伝導シートの製造方法は、薄膜状に形成され且つ半硬化状態とされた第２有機樹脂２１中に、鱗片状、楕球状又は棒状の第２熱伝導性フィラーを含んでなる第２シート２０を、第２シート２０の厚み方向における第２熱伝導性フィラーの寸法よりも第２シート２０の面方向における第２熱伝導性フィラーの寸法の方が大きくなるように第２熱伝導性フィラーを配向させて作製する工程を有する（図４のステップＳ１４、図５（ｂ））。 The second sheet 20 is obtained by forming the above kneaded product, that is, an organic resin containing the heat conductive filler (second organic resin 21 (FIG. 5B)) into a thin film shape, and then semi-curing the organic resin. (Step S14 in FIG. 4). When an epoxy resin or polyimide is used as the organic resin, the second sheet 20 is obtained by forming the organic resin into a thin film shape and then using the organic resin as a B stage. The production of the second sheet 20 is performed by the same process as in step S2 in the production of the first sheet 10, that is, a process of forming the kneaded material into a thin film shape by press molding or the like.
Thereby, the heat conduction in the second sheet 20 is such that the dimension of the heat conductive filler in the surface direction of the second sheet 20 is larger than the dimension of the heat conductive filler in the thickness direction of the second sheet 20. The filler is oriented. That is, also in the 2nd sheet | seat 20, a heat conductive filler is orientated to a surface direction.
Thus, the manufacturing method of the heat conductive sheet which concerns on this embodiment WHEREIN: In the 2nd organic resin 21 formed in the thin film form and made into the semi-hardened state, scaly, elliptical, or rod-like 2nd heat conductivity is carried out. In the second sheet 20 including the filler, the dimension of the second thermally conductive filler in the surface direction of the second sheet 20 is larger than the dimension of the second thermally conductive filler in the thickness direction of the second sheet 20. In this manner, the second thermal conductive filler is oriented (step S14 in FIG. 4, FIG. 5B).

なお、ここで言う熱伝導性フィラーの配向は、必ずしも第２シート２０内のすべての熱伝導性フィラーについて、面方向に配向されていることを意味する訳ではない。例えば、第２シート２０内の熱伝導性フィラーの６０％以上が面方向に配向されていること、第２シート２０内の熱伝導性フィラーの７０％以上が面方向に配向されていること、或いは、第２シート２０内の熱伝導性フィラーの８０％以上が面方向に配向されていることなど、第２シート２０内のある一定割合以上（ただし過半数以上）の熱伝導性フィラーが面方向に配向されていることを意味する。 Note that the orientation of the thermally conductive filler referred to here does not necessarily mean that all the thermally conductive fillers in the second sheet 20 are oriented in the plane direction. For example, 60% or more of the thermally conductive filler in the second sheet 20 is oriented in the plane direction, 70% or more of the thermally conductive filler in the second sheet 20 is oriented in the plane direction, Alternatively, 80% or more of the thermally conductive filler in the second sheet 20 is oriented in the plane direction, and a certain percentage or more (however, the majority) of the thermally conductive filler in the second sheet 20 is in the plane direction. It means that it is oriented.

また、有機樹脂１１と第２有機樹脂２１とは、同一の種類の有機樹脂であっても良いし、互いに異なる種類の有機樹脂であっても良い。本実施形態では、有機樹脂１１と第２有機樹脂２１とが同一の種類の有機樹脂であるものとする。
また、有機樹脂１１中の熱伝導性フィラーと第２有機樹脂２１中の熱伝導性フィラー（第２熱伝導性フィラー）とは、同一の種類の熱伝導性フィラーであっても良いし、互いに異なる種類の熱伝導性フィラーであっても良い。本実施形態では、有機樹脂１１中の熱伝導性フィラーと第２有機樹脂２１中の第２熱伝導性フィラーとは、同一の種類の熱伝導性フィラー（熱伝導性フィラー１２）であるものとする。 Further, the organic resin 11 and the second organic resin 21 may be the same type of organic resin or different types of organic resins. In the present embodiment, it is assumed that the organic resin 11 and the second organic resin 21 are the same type of organic resin.
In addition, the thermally conductive filler in the organic resin 11 and the thermally conductive filler (second thermally conductive filler) in the second organic resin 21 may be the same type of thermally conductive filler, Different types of thermally conductive fillers may be used. In the present embodiment, the thermally conductive filler in the organic resin 11 and the second thermally conductive filler in the second organic resin 21 are the same type of thermally conductive filler (thermally conductive filler 12). To do.

本実施形態の場合、複数枚の第１シート１０と、１枚以上の第２シート２０とを作製した後、一部の第１シート１０に対して、第１の実施形態と同様に接着剤１５を塗布或いは貼り付ける（図４のステップＳ１５、図５（ｃ））。 In the case of the present embodiment, after producing a plurality of first sheets 10 and one or more second sheets 20, an adhesive is applied to some of the first sheets 10 in the same manner as in the first embodiment. 15 is applied or pasted (step S15 in FIG. 4, FIG. 5C).

次に、隣り合う第１シート１０同士の間に接着剤１５又は第２シート２０が位置するように、第１シート１０と第２シート２０とを積層する（図４のステップＳ１６、図５（ｄ））。なお、第１シート１０において、第２シート２０に対して対向する（接する）面には、接着剤１５を設けておく必要がない。ここで、積層体３０の最上層と最下層がそれぞれ第１シート１０となるように、（積層体３０の最上層及び最下層に第２シート２０が位置しないように）第１シート１０と第２シート２０とを積層する。 Next, the first sheet 10 and the second sheet 20 are laminated so that the adhesive 15 or the second sheet 20 is positioned between the adjacent first sheets 10 (step S16 in FIG. 4, FIG. 5 ( d)). In the first sheet 10, it is not necessary to provide the adhesive 15 on the surface facing (in contact with) the second sheet 20. Here, the first sheet 10 and the first sheet 10 are arranged so that the uppermost layer and the lowermost layer of the laminated body 30 are respectively the first sheet 10 (so that the second sheet 20 is not positioned on the uppermost layer and the lowermost layer of the laminated body 30). Two sheets 20 are laminated.

次に、積層された第１シート１０及び第２シート２０を、それらの積層方向にプレス加工（加熱加圧成形）することにより、接着剤１５と、第２シート２０を構成する有機樹脂（第２有機樹脂２１）と、を硬化させる。これにより、隣り合う第１シート１０同士を接着剤１５又は第２シート２０を介して相互に一体化させることにより、直方体形状の積層体３０を作製する（図４のステップＳ１７、（図５（ｅ））。ここで、接着剤１５だけでなく、第２シート２０を構成する第２有機樹脂２１も、第１シート１０同士を接着する接着剤として機能する。 Next, the laminated first sheet 10 and second sheet 20 are pressed in the laminating direction (heating and pressing) to form the adhesive 15 and the organic resin (first resin) constituting the second sheet 20. 2 organic resin 21). Thereby, the adjacent 1st sheet | seats 10 are mutually integrated via the adhesive agent 15 or the 2nd sheet | seat 20, and the rectangular parallelepiped laminated body 30 is produced (step S17 of FIG. 4, (FIG. 5 ( e)) Here, not only the adhesive 15 but also the second organic resin 21 constituting the second sheet 20 functions as an adhesive that bonds the first sheets 10 to each other.

次に、積層体３０を第１シート１０及び第２シート２０の積層方向に切断（スライス）することにより、熱伝導シート４０を作製する（図４のステップＳ１８、（図５（ｆ））。 Next, the heat conductive sheet 40 is produced by cutting (slicing) the laminated body 30 in the laminating direction of the first sheet 10 and the second sheet 20 (step S18 in FIG. 4 (FIG. 5F)).

これにより、熱伝導シート４０の厚み方向における熱伝導性フィラー１２の寸法が、熱伝導シート４０の面方向における熱伝導性フィラー１２の寸法よりも大きくなるように、熱伝導シート４０内における熱伝導性フィラー１２が配向される。 Thereby, the heat conduction in the heat conductive sheet 40 is such that the size of the heat conductive filler 12 in the thickness direction of the heat conductive sheet 40 is larger than the size of the heat conductive filler 12 in the surface direction of the heat conductive sheet 40. The filler 12 is oriented.

本実施形態の場合、図６に示すように、熱伝導シート４０は、複数の四角柱形状部４１と、１つ以上の四角柱形状部４２と、接着剤１５からなる接着層と、を有する。四角柱形状部４２は、四角柱形状部４１と同様の形状及び寸法のものである。複数の四角柱形状部４１と１つ以上の四角柱形状部４２とが、互いに並列となるように熱伝導シート４０の面方向に沿って（図６では左右方向に）配列されている。隣り合う四角柱形状部４１どうしの間には、接着剤１５からなる接着層、又は、四角柱形状部４２が存在している。隣り合う四角柱形状部４１は、接着層又は四角柱形状部４２を介して相互に接合されている。 In the case of this embodiment, as shown in FIG. 6, the heat conductive sheet 40 includes a plurality of square columnar portions 41, one or more square columnar portions 42, and an adhesive layer made of the adhesive 15. . The quadrangular columnar portion 42 has the same shape and size as the quadrangular columnar portion 41. A plurality of quadrangular columnar portions 41 and one or more quadrangular columnar portions 42 are arranged along the surface direction of the heat conductive sheet 40 (in the left-right direction in FIG. 6) so as to be parallel to each other. Between the adjacent quadrangular columnar portions 41, an adhesive layer made of the adhesive 15 or the quadrangular columnar portion 42 exists. The adjacent quadrangular columnar portions 41 are joined to each other via an adhesive layer or the quadrangular columnar portion 42.

以上のような第２の実施形態によっても、第１の実施形態と同様の効果が得られる。また、積層体３０を作製する際に、一部の層（第２シート２０）については、半硬化状態のものを用いるため（予め硬化状態にしておく必要がないため）、第１の実施形態と比べて、工程の短縮化が期待できる。 According to the second embodiment as described above, the same effect as that of the first embodiment can be obtained. Moreover, when producing the laminated body 30, since one part layer (2nd sheet | seat 20) uses the thing of a semi-hardened state (since it is not necessary to make it harden | cure beforehand), 1st Embodiment Compared to, the process can be expected to be shortened.

１０第１シート
１１有機樹脂
１２熱伝導性フィラー（第２熱伝導性フィラー）
１５接着剤
２０第２シート
２１第２有機樹脂
３０積層体
４０熱伝導シート
４１四角柱形状部
４２四角柱形状部
４３接合界面
４５密着層 10 First sheet 11 Organic resin 12 Thermally conductive filler (second thermally conductive filler)
DESCRIPTION OF SYMBOLS 15 Adhesive 20 2nd sheet | seat 21 2nd organic resin 30 Laminate body 40 Thermal conductive sheet 41 Square columnar part 42 Square columnar part 43 Bonding interface 45 Adhesion layer

Claims

A plurality of first sheets comprising scaly, elliptical, or rod-like heat conductive fillers in an organic resin formed into a thin film and in a cured state, the heat conduction in the thickness direction of the first sheet A step of orienting and producing the thermally conductive filler so that the dimension of the thermally conductive filler in the surface direction of the first sheet is larger than the dimension of the conductive filler;
A step of producing a laminate by laminating a plurality of the first sheets via an adhesive and integrating them with each other;
Slicing the laminate to produce a heat conductive sheet;
Have
In the step of producing the thermal conductive sheet, the dimension of the thermal conductive filler in the thickness direction of the thermal conductive sheet is determined by cutting the laminated body in the stacking direction of the first sheet. The manufacturing method of the heat conductive sheet made to become larger than the dimension of the said heat conductive filler in a direction.

In the second organic resin formed into a thin film and in a semi-cured state, a second sheet comprising a scaly, oval or rod-shaped second heat conductive filler is formed in the thickness direction of the second sheet. Producing the second thermally conductive filler by orienting it so that the dimension of the second thermally conductive filler in the surface direction of the second sheet is larger than the dimension of the second thermally conductive filler. In addition,
In the step of producing the laminated body, the first sheet and the second sheet are laminated so that the adhesive or the second sheet is positioned between the adjacent first sheets, and adjacent to each other. By integrating the first sheets that fit together through the adhesive or the second sheet, the laminate is produced,
The manufacturing method of the heat conductive sheet of Claim 1 which cut | disconnects the said laminated body in the lamination direction of a said 1st sheet and a said 2nd sheet in the process of producing the said heat conductive sheet.

2. The heat conductive filler is hexagonal boron nitride particles or graphite particles in which a hexagonal plane in the crystal is oriented in a scale surface direction, an elliptical major axis direction, or a rod axial direction. Of manufacturing a heat conductive sheet.

The method for producing a heat conductive sheet according to claim 1, wherein the organic resin is an epoxy resin, polyimide, or benzoxazine.

The step of producing the first sheet includes
A step of kneading the organic resin before curing and the thermally conductive filler;
Forming the organic resin containing the thermally conductive filler into a thin film shape;
Curing the organic resin;
The manufacturing method of the heat conductive sheet of Claim 1 containing this.