JP2013533602A - 有機発光素子およびその製造方法 - Google Patents

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Abstract

本発明は、有機発光素子およびその製造方法に関するものである。具体的には、本発明は、大量生産時、生産性に優れ、蒸着設備などを単純化することができる有機発光素子およびその製造方法に関するものである。

Description

本発明は、有機発光素子およびその製造方法に関するものである。具体的には、本発明は、大量生産時、生産性に優れ、蒸着設備などを単純化することができる有機発光素子およびその製造方法に関するものである。
本出願は、2010年8月13日付で韓国特許庁に提出された韓国特許出願第10−2010−0078193号、および2010年8月16日付で韓国特許庁に提出された韓国特許出願第10−2010−0078904号の出願日の利益を主張し、その内容のすべては本明細書に組み込まれる。
有機発光素子は、2つの反対電極と、その間に存在する多層の半導体的性質を有する有機物の薄膜とから構成されている。このような構成の有機発光素子は、有機物質を用いて電気エネルギーを光エネルギーに転換させる現象、すなわち、有機発光現象を利用する。具体的には、陽極と陰極との間に有機物層を位置させた構造において、両電極の間に電圧をかけると、陽極からは正孔が、陰極からは電子が有機物層に注入される。注入された正孔と電子とが出会った時にエキシトン(exciton)が形成され、このエキシトンが再度基底状態に落ちる際に発光する。
前記有機発光素子では、有機物層で生成された光が光透過性電極を介して放出され、有機発光素子は、通常、前面発光(top emission)、後面発光(bottom emisstion)および両面発光型に分類することができる。前面または後面発光型の場合は、2つの電極のうちの1つが光透過性電極でなければならず、両面発光型の場合は、2つの電極がすべて光透過性電極でなければならない。
前記有機発光素子については、多層構造を用いる場合に低電圧で駆動できるというコダック社の発表以来多くの研究が集中してきており、最近では、有機発光素子を用いた天然色ディスプレイが携帯用電話機に取り付けられて商用化されている。
また、最近の有機発光素子は、既存の蛍光物質を用いる代わりに、燐光物質の使用に関する研究が進むにつれ、効率の向上が急激になされており、近い将来には既存の照明を代替できるという予想も出ている。
有機発光素子が照明として用いられるためには、既存の天然色ディスプレイとは異なり、高輝度で素子を駆動しなければならず、既存の照明のように一定の輝度を維持しなければならない。有機発光素子の輝度を十分に向上させるためには、広い面積で発光が行われなければならず、このように広い面積で発光が行われるようにするためには、高い駆動電流を利用しなければならない。また、広い面積で一定の輝度を維持するためには、前記のような高い電流が広い面積の素子に均一に注入されなければならない。
一般的に、照明用有機発光素子は、基板に透明電極、有機物層および金属電極が順次に蒸着される構造を有する。前記有機発光素子の製造時、有機物層と金属電極の蒸着パターンの平面図上の面積が互いに異なるため、前記有機物層と金属電極の蒸着時には、それぞれ互いに異なるマスクを用いるようになる。これにより、蒸着工程の途中にマスクの入れ替えが必要であり、蒸着設備が複雑で生産性が高くなく、製造費用も高い問題があった。
現在、一般的に使用しているクラスタタイプの蒸着器は、蒸着チャンバごとに有機物層用マスクまたは金属電極用マスクが用意されており、基板が蒸着チャンバに入ると、マスクと基板とが貼り合わされた後、有機物または金属を蒸着させる。この工程では、マスクの数が蒸着チャンバの数に比例して増加すればよい。このような方式は、基板の移送時間、基板とマスクとの貼り合わせ時間、および有機物または金属の蒸着時間などがかかるため、生産性を向上させるには限界があった。
反面、インライン(In−line)蒸着設備の場合、大部分の準備工程が省略可能であるため、生産性を向上できる機会が非常に多い。しかし、インライン蒸着設備においても、蒸着チャンバ内に投入されて蒸着が行われるすべての基板の数以上のマスクが必要である問題があった。仮に、有機物蒸着パターンと無機物蒸着パターンとが異なるとすれば、必要なマスクの数が基板の数の2倍以上にならなければならない。また、インライン工程中における有機物蒸着工程から金属電極蒸着工程に変更される過程でマスク入れ替え工程が必要になるが、この過程で生産性が低下することがあった。
今後、照明用有機発光素子の大量生産のために、インライン蒸着設備により、マスク入れ替え工程を経ることなく、有機発光素子の生産性を増大させることができる研究が必要なのが実状である。
韓国特許出願第10−2010−0078193号 韓国特許出願第10−2010−0078904号
本発明は、生産性に優れ、蒸着設備を単純化して製造することができる有機発光素子およびその製造方法を提供しようとする。特に、本発明は、インライン工程で必要なマスクの数を減らすことにより、蒸着工程中におけるマスク入れ替え工程を省略することで生産性を高め、生産費用を節減させることができる有機発光素子およびその製造方法を提供しようとする。
本発明の一実施態様は、基板上に第1電極、有機物層および第2電極が順次に積層された構造を有する有機発光素子であって、前記第2電極の形状と前記有機物層の形状とが同一であることを特徴とする有機発光素子を提供する。
本発明の他の実施態様は、基板上に第1電極、有機物層および第2電極が順次に積層された構造を有する有機発光素子において、第2電極の外部端子が前記基板上に第1電極と絶縁されて備えられ、前記第2電極と前記第2電極の外部端子とを電気的に接続する導電性パターンが備えられたことを特徴とする有機発光素子を提供する。
本発明のさらに他の実施態様は、基板上に第1電極を形成するステップと、前記第1電極上にマスクを用いて有機物層を形成するステップと、前記有機物層上に第2電極を形成するステップとを含み、前記有機物層と前記第2電極は、同一のマスクで形成することを特徴とする有機発光素子の製造方法を提供する。
本発明にかかる有機発光素子は、有機物層のパターンおよび第2電極のパターンの形状が同一であるため、前記有機物層および第2電極をそれぞれ形成する時、マスクを入れ替えることなく同一のマスクを用いることができ、これにより、有機発光素子の生産性を増大させることができ、製造費用を節減することができる。また、有機発光素子の製造時に蒸着設備を単純化することができるため、投資費用の節減効果が得られる。
従来の有機発光素子の一実施形態を示す図である。 本発明にかかる有機発光素子の一実施形態を示す図である。 従来および本発明にかかる有機発光素子の一実施形態において、電流の流れを比較した図である。 本発明にかかる有機発光素子において、導電性パターンの多様な形態の一実施形態を示す図である。 本発明にかかる有機発光素子において、導電性パターンの多様な形態の一実施形態を示す図である。 本発明にかかる有機発光素子において、導電性パターンと第2電極の外部端子の平面となす角度の一実施形態を示す図である。 本発明にかかり、1つのマスクで有機物層と上部電極を形成する過程を示す図である。 本発明にかかり、1つのマスクで有機物層と上部電極を形成する過程を示す図である。 本発明にかかり、1つのマスクで有機物層と上部電極を形成する過程を示す図である。 本発明にかかり、1つのマスクで有機物層と上部電極を形成する過程を示す図である。
以下、本発明について詳細に説明する。
本発明の一実施態様にかかる有機発光素子は、基板上に第1電極、有機物層および第2電極が順次に積層された構造を有する有機発光素子であって、前記第2電極の形状と前記有機物層の形状とが同一であることを特徴とする。
本明細書において、前記第2電極の形状と前記有機物層の形状とが同一であるとは、前記第2電極の面積が前記有機物層の面積と同一であるか、前記有機物層の面積に対して10%以内の差を有することを意味するか、あるいは前記第2電極のパターン形態と前記有機物層のパターン形態とが同一であることを意味する。
本発明では、このように前記第2電極の形状が前記有機物層と同一の形状を有する構成を有しているため、有機物層形成のためのマスクおよび第2電極形成のためのマスクとして同一のマスクを用いることができる。
本明細書において、前記有機物層の面積とは、前記第1電極上に前記有機物層を形成する時、前記有機物層が第1電極上に占める面積、すなわち、素子の第2電極の上面側から眺めた時の面積を意味する。また、前記第2電極の面積も同様に、前記第2電極が前記第1電極および前記有機物層を覆っている面積、すなわち、素子の第2電極の上面側から眺めた時の面積を意味する。
本明細書において、前記有機物層のパターン形態とは、前記第1電極上に前記有機物層を形成する時、前記有機物層が第1電極上に積層される形態、すなわち、素子の第2電極の上面側から眺めた時のパターン形態を意味する。また、前記第2電極のパターン形態も同様に、前記第2電極が前記第1電極および前記有機物層を覆っているパターン形態、すなわち、素子の第2電極の上面側から眺めた時のパターン形態を意味する。
本発明において、有機物層形成のためのマスクおよび第2電極形成のためのマスクとして同一のマスクを用いる場合、前記第2電極の面積が前記有機物層の面積と同一であり得るが、形成方法や工程上の誤差などによってやや差が生じ得る。しかし、同一のマスクを用いるため、前記面積の差は10%以内、好ましくは5%以内、より好ましくは3%以内の範囲内であり得る。
本発明において、有機物層形成のためのマスクおよび第2電極形成のためのマスクとして同一のマスクを用いる場合、前記第2電極と前記有機物層を上面側から眺めたパターン形態が同一であるが、前述のように形成方法や工程上の誤差によって前記第2電極と前記有機物層の面積にやや差が生じ得るため、前記第2電極と前記有機物層のパターン形態の横および縦の比率は互いに比例して大きくなるか小くなり得る。
本発明において、同一のマスクを用いる場合、前記有機物層と前記第2電極は、形状が同一であるか、面積が同一であるか、面積が特定の範囲以内で差が生じるだけでなく、互いに対応する領域に形成される。
本発明において、前記有機発光素子は、前記基板上に第1電極と絶縁されて備えられた第2電極の外部端子を含み、前記第2電極と前記第2電極の外部端子とを電気的に接続する導電性パターンを含むことができる。
前記第2電極の外部端子は、前記第2電極と電気的に接続され、外部電圧が供給できる。本発明では、前記第2電極の外部端子と前記第2電極とを電気的に接続する導電性パターンを含むことにより、前記第2電極と前記第2電極の外部端子とを電気的に接続できる。
有機発光素子が発光するためには、前記第1電極および第2電極に外部電圧をかけなければならない。前記第1電極には外部電圧を直接供給することができるが、前記第2電極は、別の外部端子と電気的に接続させた後、前記別の外部端子に外部電圧を供給するようになる。
従来は、第2電極と第2電極の外部端子との電気的接続のために、図3に示されるように、第2電極が第2電極の外部端子と直接接するように構成していた。しかし、このように構成する場合、製造工程が複雑で、費用が増加する問題があった。しかし、本発明では、前述のように、有機物層の形状と第2電極の形状とを同一にしながらも、前記のような導電性パターンによって第2電極と第2電極の外部端子との電気的接続を補完することができる。
前記導電性パターンは、前記第2電極の外部端子の上面から前記有機物層を貫通して前記第2電極に接するか、第2電極を貫通する構造を有することができる。
具体的には、本発明にかかる有機発光素子は、基板と、基板上に備えられた第1電極および前記第1電極と絶縁されて備えられた第2電極の外部端子と、前記第1電極および前記第2電極の外部端子の少なくとも一部を覆うように備えられた有機物層と、前記有機物層上に備えられ、前記有機物層と同一の形状を有する第2電極と、前記第2電極の外部端子の上面から前記有機物層を貫通して前記第2電極に接するか、第2電極を貫通する構造を有する導電性パターンとを含むことができる。
本発明では、前記基板上に位置する前記第1電極と前記第2電極の外部端子との絶縁のために、絶縁層を備えることができる。前記絶縁層は、前記第1電極と前記第2電極の外部端子とを絶縁できるものであれば、その材料や構造が特に限定されない。前記絶縁層が備えられる場合、前記有機物層は、前記絶縁層を覆うように具備できる。前記絶縁層は、一般的なフォトレジスト物質、ポリイミド、ポリアクリル、シリコンナイトライド、シリコンオキサイド、アルミニウムオキサイド、アルミニウムナイトライド、アルカリ金属、またはアルカリ土類金属のフッ化物の中から選択された少なくとも1つの酸化物で形成できる。
本発明の他の実施態様にかかる有機発光素子は、基板上に第1電極、有機物層および第2電極が順次に積層された構造を有する有機発光素子であって、第2電極の外部端子が前記基板上に第1電極と絶縁されて備えられた第2電極の外部端子が備えられ、前記第2電極と前記第2電極の外部端子とを電気的に接続する導電性パターンが備えられたことを特徴とする。前記第2電極の外部端子および導電性パターンに関する説明は前述のとおりである。
本発明において、前記有機物層が前記第1電極と接する領域のうちの最外郭部分の少なくとも一部には絶縁層が追加的に具備できる。本発明では、第1電極と第2電極とが通電してショートされる可能性が少ないが、絶縁層を備えることにより、両電極が通電する可能性をより低下させることができる。前記絶縁層は、一般的なフォトレジスト物質、ポリイミド、ポリアクリル、シリコンナイトライド、シリコンオキサイド、アルミニウムオキサイド、アルミニウムナイトライド、アルカリ金属、またはアルカリ土類金属のフッ化物の中から選択された少なくとも1つの酸化物で形成できる。前記絶縁層の厚さは10nm〜10μmであり得るが、これに限定されるものではない。
従来の有機発光素子の一実施形態を図1に示した。
図1に示すように、従来の有機発光素子は、基板上に備えられた第1電極、有機物層および第2電極を含み、前記第2電極は、第2電極の外部端子と直接接するため、外部電圧が供給されるようになる。すなわち、従来の有機発光素子では、第2電極と第2電極の外部端子とが互いに電気的に接続されるために、第2電極の外部端子の表面は第2電極と直接接触しなければならない。すなわち、第2電極の外部端子に対応する位置には有機物層が蒸着されてはならない。結果的に、有機物層と第2電極の蒸着パターンの平面図上の面積の大きさが互いに異なるしかなかった。
一方、本発明にかかる有機発光素子の一実施形態を図2に示した。
図2に示すように、本発明にかかる有機発光素子は、基板上に第1電極、有機物層および第2電極を含み、前記有機物層および第2電極のパターンの面積が互いに同一であることを特徴とする。本発明にかかる有機発光素子において、有機物層と第2電極層の蒸着面積が同一であるとしても、前記第2電極は、第2電極の外部端子上に形成された導電性パターンを介して第2電極の外部端子と電気的に接続できる。
前記導電性パターンは、第2電極の外部端子の上面上に有機物層が形成される前に形成できる。前記導電性パターンは、前記有機物層および前記第2電極の形成前に、前記第2電極の外部端子の上面のうちの第2電極が形成される領域に形成できる。
前記基板の上面側から眺める時、前記導電性パターンは、様々な形態が可能である。先に説明したように、導電性パターンが形成されるべき領域に1つの図形の形態で作られてもよく、多数の独立または互いに連結された点の形態で分布してもよい。前記導電性パターンの横断面形状は特に限定されず、三角形、四角形または無定形などのいずれの形態でもよい。また、前記導電性パターンの側断面形状は正方形または長方形であってもよいが、菱形、三角形、またはその他の変形した形態を有することができる。前記導電性パターンの様々な形態を図4および図5に示した。
前記導電性パターンの側断面形状において前記第2電極の外部端子の上面となす最大角度は非常に重要である。前記最大角度は40度以上であることが好ましい。有機物層が形成された後も、有機物が導電性パターンの側面をすべて覆うことができずに露出し、以後第2電極が形成されるとき、前記導電性パターンと前記第2電極とが電気的に接続できる。
一実施形態を図6に示した。
また、前記導電性パターンの高さは、有機物層の厚さの2倍以上であることが好ましい。前記導電性パターンが2以上のパターンを含む場合、高さの低いものを基準として、有機物層の厚さの2倍以上であることが好ましい。前記導電性パターンの高さは、例えば、1マイクロメートル以上であることが好ましい。
前記導電性パターンの電気伝導度は高いほどよい。例えば、1×10−4S/m以上であることが好ましい。
前記導電性パターンを形成する方法は、導電性物質層を蒸着などによって形成した後にエッチングをするか、印刷方法を用いることもできる。
一般的に、蒸着可能なアルミニウム、クロム、銅、銀、金、モリブデンなどの金属や、ITO(indium tin oxide)、IZO(indium zinc oxide)などの透明導電性物質をマスクを用いてパターン蒸着するか、全体領域に蒸着した後、部分エッチングしてパターンを形成することができる。また、銀、銅、炭素などが含まれている導電性ペーストやインクでパターニングして印刷することも可能である。
また、従来および本発明にかかる有機発光素子の一実施形態において、電流の流れを比較して図3に示した。
前記のように、本発明にかかる有機発光素子は、有機物層および第2電極の形状が同一であるため、前記有機物層および第2電極をそれぞれ形成する工程でマスクを入れ替える必要がなくなり、これにより、有機発光素子の生産性を増大させることができる。また、有機発光素子の製造時に蒸着設備を単純化することができるため、投資費用の節減効果が得られる。
本発明にかかる有機発光素子において、前記第1電極および前記第2電極は、それぞれ陽極および陰極であってもよく、それぞれ陰極および陽極であってもよい。前記第1電極および第2電極の材料は、当技術分野で知られているものなどを使用することができ、同一の物質であってもよい。前記第1電極および前記第2電極の材料としては、金属、透明導電性酸化物、導電性ポリマーや、これらの複合体または積層構造が使用できる。
例えば、前記第1電極は透明電極で、前記第2電極は金属電極であり得るが、これにのみ限定されるものではない。具体的には、前記第1電極は、ITOなどを蒸着して形成することができ、前記第2電極は、Alなどを蒸着して形成することができる。
例えば、前記第1電極は、マグネシウム、カルシウム、ナトリウム、カリウム、チタン、インジウム、イットリウム、リチウム、ガドリニウム、アルミニウム、白金、金、タングステン、タンタル、銅、銀、スズおよび鉛の中から選択された1種以上で形成できる。
また、第1電極は、透明導電性酸化物で形成されてもよい。ここで、前記透明導電性酸化物は、インジウム(In)、スズ(Sn)、亜鉛(Zn)、ガリウム(Ga)、セリウム(Ce)、カドミウム(Cd)、マグネシウム(Mg)、ベリリウム(Be)、銀(Ag)、モリブデン(Mo)、バナジウム(V)、銅(Cu)、イリジウム(Ir)、ロジウム(Rh)、ルテニウム(Ru)、タングステン(W)、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、マンガン(Mn)、アルミニウム(Al)、およびランタン(La)の中から選択された少なくとも1つの酸化物であり得る。
前記第1電極は、スパッタリング(Sputtering)法、電子ビーム蒸着法(E−beam evaporation)、熱蒸着法(Thermal evaporation)、レーザ分子ビーム蒸着法(Laser Molecular Beam Epitaxy、L−MBE)、およびパルスレーザ蒸着法(Pulsed Laser Deposition、PLD)の中から選択されたいずれか1つの物理気相蒸着法(Physical Vapor Deposition、PVD)、熱化学気相蒸着法(Thermal Chemical Vapor Deposition)、プラズマ化学気相蒸着法(Plasma−Enhanced Chemical Vapor Deposition、PECVD)、光化学気相蒸着法(Light Chemical Vapor Deposition)、レーザ化学気相蒸着法(Laser Chemical Vapor Deposition)、金属−有機化学気相蒸着法(Metal−Organic Chemical Vapor Deposition、MOCVD)、および水素化物気相蒸着法(Hydride Vapor Phase Epitaxy、HVPE)の中から選択されたいずれか1つの化学気相蒸着法(Chemical Vapor Deposition)、または原子層蒸着法(Atomic Layer Deposition、ALD)を用いて形成することができる。
例えば、前記第2電極の材料は、透明導電性酸化物であり得る。前記透明導電性酸化物は、インジウム(In)、スズ(Sn)、亜鉛(Zn)、ガリウム(Ga)、セリウム(Ce)、カドミウム(Cd)、マグネシウム(Mg)、ベリリウム(Be)、銀(Ag)、モリブデン(Mo)、バナジウム(V)、銅(Cu)、イリジウム(Ir)、ロジウム(Rh)、ルテニウム(Ru)、タングステン(W)、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、マンガン(Mn)、アルミニウム(Al)、およびランタン(La)の中から選択された少なくとも1つの酸化物であり得る。このうち、インジウムスズ酸化物(ITO:Indium Tin Oxide)またはインジウム亜鉛酸化物(IZO:Indium Zinc Oxide)で前記膜を形成することが好ましい。
また、前記第2電極の材料は、マグネシウム、カルシウム、ナトリウム、カリウム、チタン、インジウム、イットリウム、リチウム、ガドリニウム、アルミニウム、銀、白金、金、タングステン、タンタル、銅、スズおよび鉛の中から選択された1種以上であり得る。
前記第2電極は、スパッタリング(Sputtering)法、電子ビーム蒸着法(E−beam evaporation)、熱蒸着法(Thermal evaporation)、レーザ分子ビーム蒸着法(Laser Molecular Beam Epitaxy、L−MBE)、およびパルスレーザ蒸着法(Pulsed Laser Deposition、PLD)の中から選択されたいずれか1つの物理気相蒸着法(Physical Vapor Deposition、PVD)、熱化学気相蒸着法(Thermal Chemical Vapor Deposition)、プラズマ化学気相蒸着法(Plasma−Enhanced Chemical Vapor Deposition、PECVD)、光化学気相蒸着法(Light Chemical Vapor Deposition)、レーザ化学気相蒸着法(Laser Chemical Vapor Deposition)、金属−有機化学気相蒸着法(Metal−Organic Chemical Vapor Deposition、MOCVD)、および水素化物気相蒸着法(Hydride Vapor Phase Epitaxy、HVPE)の中から選択されたいずれか1つの化学気相蒸着法(Chemical Vapor Deposition)、または原子層蒸着法(Atomic Layer Deposition、ALD)を用いて形成することができる。
前記第2電極の厚さは50nm〜5μmであり得るが、これに限定されるものではない。
本発明において、前記第2電極の外部端子は、導電性材料で形成され得、前記第1電極または第2電極と同一の材料で形成され得る。
前記第1電極上には、面抵抗値を低下させるために、金属補助電極を形成することができる。前記金属補助電極は、当技術分野で知られた材料および方法を用いて形成することができる。例えば、Cr、Mo、Cu、Alなどを用い、フォトリソグラフィ法によって形成することができる。
例えば、本発明にかかる有機発光素子は、スパッタリング(sputtering)や電子ビーム蒸着法(e−beam evaporation)のようなPVD(physical vapor deposition)方法を用い、基板上に金属または導電性を有する金属酸化物またはこれらの合金を蒸着させて陽極を形成し、その上に有機物層を形成した後、その上に陰極として使用可能な物質を蒸着させることによって製造できる。この方法のほか、前述のように、逆方向構造の有機発光素子を製作するために、基板上に陰極物質から有機物層、陽極物質を順に蒸着させて有機発光素子を製作することもできる。
本発明にかかる有機発光素子のうち、有機物層は、多様な高分子素材を用い、蒸着法でない溶媒工程(solvent process)、例えば、スピンコーティング、ディップコーティング、ドクターブレーディング、スクリーンプリンティング、インクジェットプリンティングまたは熱転写法などの方法によってより少数の層に製造することができる。
本発明にかかる有機物層は、発光層を含み、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層および電子注入層の中から選択された1つ以上を含む積層構造であり得る。
本発明にかかる有機発光素子において、前記正孔注入層を形成可能な物質としては、通常、有機物層への正孔の注入が円滑にできるように仕事関数の大きい物質が好ましい。本発明において、使用可能な正孔注入物質の具体例には、バナジウム、クロム、銅、亜鉛、金のような金属またはこれらの合金、亜鉛酸化物、インジウム酸化物、インジウムスズ酸化物(ITO)、インジウム亜鉛酸化物(IZO)のような金属酸化物、ZnO:AlまたはSnO:Sbのような金属と酸化物との組み合わせ、ポリ(3−メチルチオフェン)、ポリ[3,4−(エチレン−1,2−デオキシ)チオフェン](PEDT)、ポリピロールおよびポリアニリンのような導電性高分子などがあるが、これらにのみ限定されるものではない。
本発明にかかる有機発光素子において、前記電子注入層を形成可能な物質としては、通常、有機物層への電子の注入が容易となるように仕事関数の小さい物質であることが好ましい。電子注入物質の具体例には、マグネシウム、カルシウム、ナトリウム、カリウム、チタン、インジウム、イットリウム、リチウム、ガドリニウム、アルミニウム、銀、スズおよび鉛のような金属またはこれらの合金、LiF/AlまたはLiO/Alのような多層構造の物質などがあり、正孔注入電極物質と同一の物質を使用することもできるが、これらにのみ限定されるものではない。
本発明にかかる有機発光素子において、前記発光層を形成可能な物質としては、正孔輸送層と電子輸送層から正孔と電子がそれぞれ輸送されて結合することにより、可視光線領域の光を発することのできる物質であって、蛍光や燐光に対する量子効率のよい物質が好ましい。具体例には、8−ヒドロキシ−キノリンアルミニウム錯物(Alq)、カルバゾール系化合物、二量体化スチリル(dimerized styryl)化合物、BAlq、10−ヒドロキシベンゾキノリン−金属化合物、ベンゾキサゾール、ベンズチアゾールおよびベンズイミダゾール系の化合物、ポリ(p−フェニレンビニレン)(PPV)系の高分子、スピロ(spiro)化合物、ポリフルオレン、ルブレン、燐光ホストCBP[[4,4’−bis(9−carbazolyl)biphenyl]、などがあるが、これらにのみ限定されるものではない。
また、前記発光物質は、蛍光または燐光特性を向上させるために、燐光ドーパントまたは蛍光ドーパントを追加的に含むことができる。前記燐光ドーパントの具体例には、Ir(ppy)(tris(2−phenylpyridine)iridium(III))またはFIrpic(bis[2−(4,6−di−fluorophenyl)pyridinato−N,C−2’]iridium picolinate]などがある。蛍光ドーパントとしては、当技術分野で知られたものを使用することができる。
本発明にかかる有機発光素子において、前記電子輸送層を形成可能な物質としては、電子注入層から電子がきちんと注入されて発光層に移すことのできる物質であって、電子に対する移動性の大きい物質が好適である。具体例には、8−ヒドロキシキノリンのAl錯物、Alqを含む錯物、有機ラジカル化合物、ヒドロキシフラボン−金属錯物などがあるが、これらにのみ限定されるものではない。
前記有機物層の厚さは100nm〜5μmであり得るが、これに限定されるものではない。前記有機物層は、前述の第1電極上の絶縁層の一部をカバーするように形成できるが、これに限定されるものではない。
本発明において、前記基板は、ガラス基板、プラスチック基板、プラスチックフィルム、金属基板、または金属フィルムであり得る。前記基板の厚さは10μm〜10mmであり得、前記下部電極の厚さは10nm〜1μmであり得るが、これに限定されるものではない。
前述のように、本発明にかかる有機発光素子は、有機物層および第2電極のパターンの面積が同一であるため、前記有機物層および第2電極それぞれの蒸着工程時にマスクを入れ替える必要がなくなり、これにより、有機発光素子の生産性を増大させることができる。また、有機発光素子の製造時に蒸着設備を単純化することができるため、投資費用の節減効果が得られる。
特に、本発明にかかる有機発光素子は、各種ディスプレイ装置にディスプレイ素子として使用可能であり、照明装置として使用されてもよいが、照明用としてより好適に適用可能である。
本発明のさらに他の実施態様は、基板上に第1電極を形成するステップと、前記第1電極上にマスクを用いて有機物層を形成するステップと、前記有機物層上に第2電極を形成するステップとを含み、前記有機物層と前記第2電極は、同一のマスクで形成することを特徴とする有機発光素子の製造方法を提供する。
前記マスクは、ステンレススチール、インバー系金属、チタン、銅板およびプラスチックの中から選択された材質で形成できる。ここで、プラスチックの一例として、PETフィルムを例に挙げることができるが、これに限定されるものではない。前記マスクの厚さは5マイクロメートル〜5ミリメートルであり得るが、これに限定されるものではない。
本発明にかかる有機発光素子の製造方法は、前記マスクを有機物層および第2電極を形成するのに用いた後、前記マスクを洗浄するステップをさらに含むことができる。本発明にかかる有機発光素子の製造方法は、マスクを有機物層形成ステップおよび第2電極形成ステップで連続的に用いた後に洗浄することができる。これとは異なり、従来の有機発光素子の製造方法では、有機物層形成ステップ用マスクと第2電極形成ステップ用マスクが別途に備えられていて、第2電極形成ステップ用マスクの洗浄が難しく、これによるマスクの入れ替え費用が増加するという欠点があった。
本発明にかかる有機発光素子の製造方法は、前記基板上に第2電極の外部端子を形成するステップをさらに含むことができる。前記第2電極の外部端子は、前記第1電極と同時に、または同一の工程によって形成されてもよい。
また、本発明にかかる有機発光素子の製造方法は、絶縁層を形成するステップをさらに含むことができる。前記絶縁層は、第1電極と第2電極の外部端子とを絶縁するための絶縁層であり得る。また、前記絶縁層は、前記第1電極と第2電極とがショートされるのを防止するために、前記第1電極のうちの有機物層が形成される領域の最外郭部分の少なくとも一部に形成できる。したがって、前記絶縁層を形成するステップは、前記第1電極と前記第2電極の外部端子との間、または前記有機物層が前記第1電極と接する領域のうちの最外郭部分の少なくとも一部に絶縁層を形成するステップであり得る。
さらに、本発明にかかる有機発光素子の製造方法は、前記第2電極の外部端子上に導電性パターンを形成するステップをさらに含むことができる。具体的には、前記方法は、前記有機物層および前記第2電極の形成前に、前記第2電極の外部端子の上面のうち、前記有機物層および前記第2電極が形成される領域のうちの少なくとも一部に導電性パターンを形成するステップをさらに含むことができる。
本発明にかかる有機発光素子の製造方法は、前記第2電極形成ステップ用マスクを別途に用いることなく、前記有機物層形成ステップ用マスクで前記第2電極を形成することにより、前記2つの種類のマスクを入れ替える入れ替えラインを除去可能であり、既存のマスク装入部を除去できるため、装備の単純化を提供することができる。
本発明にかかる有機発光素子の製造方法は、有機物層を形成するステップと第2電極を形成するステップとでマスクを別途に使用していた従来の場合、基板とマスク整列のための時間が追加的に必要であるが、本発明において、1つのマスクを用いて2つのステップを実施できることにより、工程時間が従来より短縮することができる。
また、有機物層を形成するステップと第2電極を形成するステップとで用いるマスクを別途に使用していた従来の場合、それぞれのマスクに対する別のチャンバ、マスクの入れ替え装置部、マスクの洗浄装置などの製造装置に対して追加的なモジュールがなければならなかったが、本発明にかかる有機発光素子の製造方法は、1つのマスクを用いて有機物層を形成するステップおよび第2電極を形成するステップを実施できることにより、前記追加的なモジュールが要求されないため、有機発光素子の製造装置を簡素化することができる。
さらに、有機物層を形成するステップと第2電極を形成するステップとで連続的に用いたマスクは洗浄が容易であるため、マスクを長期間使用することができ、マスクの入れ替え費用を節減することができる。なお、本発明によれば、装備の単純化、マスク入れ替え費用の節減および工程時間の短縮が可能になる。

Claims (24)

  1. 基板上に第1電極、有機物層および第2電極が順次に積層された構造を有する有機発光素子であって、
    前記第2電極の形状と前記有機物層の形状とが同一であることを特徴とする有機発光素子。
  2. 前記第2電極の面積が前記有機物層の面積と同一であるか、前記有機物層の面積に対して10%以内の差を有することを特徴とする請求項1記載の有機発光素子。
  3. 前記第2電極の面積が前記有機物層の面積と同一であることを特徴とする請求項1記載の有機発光素子。
  4. 前記基板上に第1電極と絶縁されて備えられた第2電極の外部端子をさらに含むことを特徴とする請求項1記載の有機発光素子。
  5. 前記第2電極と前記第2電極の外部端子とを電気的に接続する導電性パターンを含むことを特徴とする請求項4記載の有機発光素子。
  6. 前記導電性パターンは、前記第2電極の外部端子の上面から前記有機物層を貫通して前記第2電極に接するか、第2電極を貫通する構造を有することを特徴とする請求項5記載の有機発光素子。
  7. 前記導電性パターンの側断面形状が前記第2電極の外部端子の上面となす最大角度が40度以上であることを特徴とする請求項5記載の有機発光素子。
  8. 前記導電性パターンの高さは、前記有機物層の厚さの2倍以上であることを特徴とする請求項5記載の有機発光素子。
  9. 前記第1電極と前記第2電極の外部端子との間に絶縁層が備えられたことを特徴とする請求項4記載の有機発光素子。
  10. 前記有機物層が前記第1電極と接する領域のうちの最外郭部分の少なくとも一部に絶縁層が追加的に備えられたことを特徴とする請求項1記載の有機発光素子。
  11. 基板上に第1電極、有機物層および第2電極が順次に積層された構造を有する有機発光素子であって、
    第2電極の外部端子が前記基板上に第1電極と絶縁されて備えられ、前記第2電極と前記第2電極の外部端子とを電気的に接続する導電性パターンが備えられたことを特徴とする有機発光素子。
  12. 前記第2電極の形状と前記有機物層の形状とが同一であることを特徴とする請求項11記載の有機発光素子。
  13. 前記第2電極の面積が前記有機物層の面積と同一であるか、前記有機物層の面積に対して10%以内の差を有することを特徴とする請求項11記載の有機発光素子。
  14. 前記導電性パターンは、前記第2電極の外部端子の上面から前記有機物層を貫通して前記第2電極に接するか、第2電極を貫通する構造を有することを特徴とする請求項11記載の有機発光素子。
  15. 前記導電性パターンの側断面形状が前記第2電極の外部端子の上面となす最大角度が40度以上であることを特徴とする請求項11記載の有機発光素子。
  16. 前記導電性パターンの高さは、前記有機物層の厚さの2倍以上であることを特徴とする請求項11記載の有機発光素子。
  17. 前記第1電極と前記第2電極の外部端子との間に絶縁層が備えられたことを特徴とする請求項11記載の有機発光素子。
  18. 前記有機物層が前記第1電極と接する領域のうちの最外郭部分の少なくとも一部に絶縁層が追加的に備えられたことを特徴とする請求項11記載の有機発光素子。
  19. 前記有機発光素子は、照明用であることを特徴とする請求項1ないし18のいずれか1項記載の有機発光素子。
  20. 基板上に第1電極を形成するステップと、
    前記第1電極上にマスクを用いて有機物層を形成するステップと、
    前記有機物層上に第2電極を形成するステップと、を含み、
    前記有機物層と前記第2電極は、同一のマスクで形成することを特徴とする請求項1ないし18のいずれか1項記載の有機発光素子の製造方法。
  21. 前記有機物層および前記第2電極を形成するのに用いた後、前記マスクを洗浄するステップをさらに含むことを特徴とする請求項20記載の有機発光素子の製造方法。
  22. 前記基板上に第2電極の外部端子を形成するステップをさらに含むことを特徴とする請求項20記載の有機発光素子の製造方法。
  23. 前記第1電極と前記第2電極の外部端子との間、または前記有機物層が前記第1電極と接する領域のうちの最外郭部分の少なくとも一部に絶縁層を形成するステップをさらに含むことを特徴とする請求項20記載の有機発光素子の製造方法。
  24. 前記有機物層および前記第2電極の形成前に、前記第2電極の外部端子の上面のうち、前記有機物層および前記第2電極が形成される領域のうちの少なくとも一部に導電性パターンを形成するステップをさらに含むことを特徴とする請求項22記載の有機発光素子の製造方法。
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2016506013A (ja) * 2012-11-19 2016-02-25 オスラム オーエルイーディー ゲゼルシャフト ミット ベシュレンクテル ハフツングOSRAM OLED GmbH 電子デバイスの表面領域上に層を製造する方法
JP2020518107A (ja) * 2017-04-26 2020-06-18 オーティーアイ ルミオニクス インコーポレーテッドOti Lumionics Inc. 表面上のコーティングをパターン化する方法およびパターン化されたコーティングを含むデバイス

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP6469089B2 (ja) 2013-05-16 2019-02-13 エルジー ディスプレイ カンパニー リミテッド 有機発光素子およびその製造方法
CN106463644B (zh) * 2014-05-15 2019-10-18 乐金显示有限公司 有机发光元件及包括有机发光元件的显示装置和照明装置
JP2017182892A (ja) 2016-03-28 2017-10-05 セイコーエプソン株式会社 発光素子、発光装置、及び電子機器

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH09115672A (ja) * 1995-10-13 1997-05-02 Sony Corp 有機光学的素子及びその製造方法
JP2006012993A (ja) * 2004-06-23 2006-01-12 Dainippon Printing Co Ltd 有機デバイス
JP2008300332A (ja) * 2007-06-04 2008-12-11 Rohm Co Ltd 有機el表示パネル及びその製造方法
JP2008311059A (ja) * 2007-06-14 2008-12-25 Rohm Co Ltd 有機エレクトロルミネセンス素子及びその製造方法

Family Cites Families (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP3423232B2 (ja) * 1998-11-30 2003-07-07 三洋電機株式会社 アクティブ型el表示装置
CN1227751C (zh) * 2000-02-17 2005-11-16 Lg电子株式会社 有机电致发光显示板及其封装方法
JP2003152299A (ja) * 2001-07-10 2003-05-23 Canon Inc 配線接続構造及びその製造方法
JP4271915B2 (ja) * 2002-04-11 2009-06-03 オプトレックス株式会社 有機エレクトロルミネセンス表示素子、有機エレクトロルミネセンス表示装置
US20040014106A1 (en) * 2002-05-14 2004-01-22 Nanosphere, Inc. Electrical detection of DNA hybridization and specific binding events
JP2004226717A (ja) * 2003-01-23 2004-08-12 Renesas Technology Corp マスクの製造方法および半導体集積回路装置の製造方法
JP2004327148A (ja) * 2003-04-23 2004-11-18 Nippon Seiki Co Ltd 有機elパネルの接合構造
JP4027914B2 (ja) * 2004-05-21 2007-12-26 株式会社半導体エネルギー研究所 照明装置及びそれを用いた機器
KR101322548B1 (ko) 2005-03-19 2013-10-25 엘지전자 주식회사 식기 세척기 및 그 제어방법
JP2007073353A (ja) * 2005-09-07 2007-03-22 Toyota Industries Corp 有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法
US7420727B2 (en) * 2006-01-13 2008-09-02 Ntera Limited Active matrix electrochromic display
KR100811473B1 (ko) * 2006-10-17 2008-03-07 엘지전자 주식회사 전계발광패널 및 그를 포함하는 광원장치
JP4356899B2 (ja) * 2007-03-15 2009-11-04 財団法人山形県産業技術振興機構 有機el発光装置およびその製造方法
CN101946322B (zh) * 2008-02-12 2012-12-19 三菱电机株式会社 碳化硅半导体装置
US8405116B2 (en) * 2009-03-18 2013-03-26 Semiconductor Energy Laboratory Co., Ltd. Lighting device

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH09115672A (ja) * 1995-10-13 1997-05-02 Sony Corp 有機光学的素子及びその製造方法
JP2006012993A (ja) * 2004-06-23 2006-01-12 Dainippon Printing Co Ltd 有機デバイス
JP2008300332A (ja) * 2007-06-04 2008-12-11 Rohm Co Ltd 有機el表示パネル及びその製造方法
JP2008311059A (ja) * 2007-06-14 2008-12-25 Rohm Co Ltd 有機エレクトロルミネセンス素子及びその製造方法

Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2016506013A (ja) * 2012-11-19 2016-02-25 オスラム オーエルイーディー ゲゼルシャフト ミット ベシュレンクテル ハフツングOSRAM OLED GmbH 電子デバイスの表面領域上に層を製造する方法
JP2020518107A (ja) * 2017-04-26 2020-06-18 オーティーアイ ルミオニクス インコーポレーテッドOti Lumionics Inc. 表面上のコーティングをパターン化する方法およびパターン化されたコーティングを含むデバイス
US11581487B2 (en) 2017-04-26 2023-02-14 Oti Lumionics Inc. Patterned conductive coating for surface of an opto-electronic device
JP2023053021A (ja) * 2017-04-26 2023-04-12 オーティーアイ ルミオニクス インコーポレーテッド 表面上のコーティングをパターン化する方法およびパターン化されたコーティングを含むデバイス
US12069939B2 (en) 2017-04-26 2024-08-20 Oti Lumionics Inc. Method for patterning a coating on a surface and device including a patterned coating

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